DE69709348T2

DE69709348T2 - Thermisch verbesserte kompakte reformieranlage

Info

Publication number: DE69709348T2
Application number: DE69709348T
Authority: DE
Inventors: D. Hoag; S. Hsu
Original assignee: ZTEK Corp
Current assignee: ZTEK Corp
Priority date: 1996-04-12
Filing date: 1997-03-25
Publication date: 2002-09-26
Anticipated expiration: 2017-03-26
Also published as: ATE211312T1; TW328655B; CN100367556C; NO984721D0; CA2251627A1; CZ324098A3; WO1997039490A3; EP0904608A2; IL126469A0; US5858314A; DK0904608T3; CN1222256A; WO1997039490A2; NO322074B1; US20020102188A1; PL329316A1; CA2251627C; EP0904608B1; JP2000508616A; RU2175799C2

Description

Hintergrund der Erfindung

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf Reformiervorrichtungen und insbesondere auf eine Reformiervorrichtung, die Brennstoff in eine Brennstoffabart reformiert, die geeignet ist zur Benutzung in elektrochemischen Wandlern. Insbesondere bezieht sich die Erfindung auf eine plattenartige Reformiervorrichtung, die entweder für eine Dampf- Reformierung oder für eine partielle Oxidations-Reformierung geeignet ist.
Die Benutzung herkömmlicher Kohlenwasserstoff-Brennstoffe als Brennstoff- Reaktionsmittel für Brennstoffzellen ist allgemein bekannt. Die Kohlenwasserstoff- Brennstoffe werden im typischen Fall in einfachere Reaktionsmittel vorbehandelt und reformiert, bevor sie in den elektrochemischen Wandler eingeführt werden. Üblicherweise wird der Brennstoff dadurch vorbehandelt, daß der Kohlenwasserstoff- Brennstoff zunächst durch eine Entschwefelungseinheit und dann durch eine Reformiervorrichtung und schließlich durch einen Verschiebereaktor (nur für mit H&sub2; betriebene Brennstoffzellen) geleitet wird, um einen geeigneten Brennstoffbestand herzustellen.
Die herkömmlichen Dampf-Reformiervorrichtungen, die gegenwärtig weit verbreitet sind, weisen einen Reformierabschnitt auf, der aus einem Katalysatormaterial besteht, das die Reformierreaktion verbessert und aus einem Brenner, um Wärme für die endothermische Reformierreaktion zuzuführen. Eine Dampfquelle wird im typischen Fall mit dem Reformierabschnitt verbunden, um Dampf zu erzeugen. Der Brenner arbeitet im typischen Fall bei Temperaturen, die gut über jener liegen, die für die Reformierreaktion erforderlich ist, und gut über der Betriebstemperatur herkömmlicher Brennstoffzellen, z. B. Festoxid-Brennstoffzellen. Aus diesem Grund muß der Brenner als getrennte Einheit unabhängig von der Brennstoffzelle betrieben werden, und dadurch ergibt sich ein hoher Raumbedarf, ein großes Gewicht, hohe Kosten und ein komplexer Aufbau des gesamten Leistungssystems. Außerdem ist der Brenner nicht speziell in der Lage, die Abwärme auszunutzen, die allgemein bei einer Brennstoffzelle verfügbar ist. Außerdem begrenzt der Verbrauch von zusätzlichem Brennstoff durch den Brenner den Wirkungsgrad des Leistungssystems.
Eine typische rohrförmige Reformiervorrichtung enthält mehrere Rohre, die normalerweise aus feuerfesten Metall-Legierungen hergestellt sind. Jedes Rohr enthält ein granuliertes oder pelletiertes Material, mit einem geeigneten Reformierungskatalysator als Oberflächenüberzug. Der Rohrdurchmesser variiert im typischen Fall zwischen 9 cm und 16 cm und die erwärmte Länge des Rohrs liegt normalerweise zwischen 6 m und 12 m. Außerhalb der Rohre ist eine Verbrennungszone vorgesehen, und diese ist im typischen Fall im Brenner ausgebildet. Die Rohroberflächen-Temperatur wird durch den Brenner in dem Bereich von 900ºC gehalten, um zu gewährleisten, daß der Kohlenwasserstoff, der innerhalb des Rohres strömt, ordnungsgemäß mit Dampf bei Temperaturen zwischen 500ºC und 700ºC katalysiert wird. Diese traditionelle Rohr-Reformiervorrichtung beruht auf einer Wärmeübertragung durch Leitfähigkeit und Konvektion innerhalb des Rohres, um die Wärme zum Zwecke der Reformierung zu verteilen.
Es sind plattenartige Reformiervorrichtungen, beispielsweise aus der US-A-5 015 444 bekannt. Die hier beschriebene Reformiervorrichtung besitzt abwechselnd flache Spalträume für die Brennstoff/Dampf-Mischungsströmung und für die Brennstoff/Luft- Mischungsströmung. Die Verbrennung des Brennstoff-/Luftstromes innerhalb der Räume liefert die Wärme zur Reformierung des Brennstoff/Dampf-Mischungsstroms. Ein Nachteil dieser Ausführung besteht darin, daß die Reformiervorrichtung auf einer Wärmeübertragung zwischen benachbarten flachen Spalträumen beruht, um den Brennstoff-Reformierungsprozeß durchzuführen.
Die US-A-5 470 670 beschreibt einen integrierten Brennstoffzellen-/Reformier-Aufbau, bei dem abwechselnd Lagen von Brennstoffzellen und Reformierplatten angeordnet sind. Die Wärmeübertragung von der exothermen Brennstoffzelle nach der endothermen Reformiervorrichtung erfolgt über die Dicke der Trennplatten. Ein Nachteil dieser Ausbildung besteht darin, daß es schwierig, wenn überhaupt möglich ist, gleichmäßige Temperaturen in diesem Brennstoffzellen-Reformier-Aufbau aufrechtzuerhalten, was bei kompakten und wirksamen chemischen oder elektrochemischen Vorrichtungsausbildungen von Wichtigkeit ist. Dieser Brennstoffzellen-/Reformier-Aufbau erfordert auch komplexe und schwierige Leitungen für das Reaktionsmittel, um die Reaktionsmittelströmungen zwischen den abwechselnden Brennstoffzellen-Schichten und den Reformier-Schichten zu verbinden.
Elektrochemische Wandler, wie Brennstoffzellen, sind bekannt als Systeme zur Umwandlung der chemischen Energie, die von dem Brennstoff direkt in elektrische Energie über eine elektrochemische Reaktion übertragen wird. Eine Type einer Brennstoffzelle, die im typischen Fall in Brennstoffzellen-Leistungserzeugungs- Systemen benutzt wird, ist eine Festoxid-Brennstoffzelle. Die Festoxid-Brennstoffzelle erzeugt Elektrizität und liefert Abwärme bei einer Temperatur von etwa 1000ºC.
Eine typische Brennstoffzelle besteht hauptsächlich aus einer Reihe von Elektrolyteinheiten, an der Brennstoff- und Oxidations-Elektroden angeordnet sind, und aus einer gleichen Reihe von Verbindungen, die zwischen den Elektrolyteinheiten vorgesehen sind, um eine elektrische Reihenschaltung zu bewirken. Die Elektrizität wird zwischen den Elektroden über dem Elektrolyten durch eine elektrochemische Reaktion erzeugt, die getriggert wird, wenn der Brennstoff, z. B. Wasserstoff, in die Brennstoffelektrode und ein Oxidationsmittel, z. B. Sauerstoff, in die Oxidationselektrode eingeführt wird.
Im typischen Fall ist der Elektrolyt ein Ionenleiter mit einem geringen Ionenwiderstand, so daß der Transport von Ionenspezies von der Elektroden-Elektrolyten- Zwischenfläche nach der gegenüberliegenden Elektroden-Elektrolyten-Zwischenfläche unter den Arbeitsbedingungen des Wandlers möglicht wird. Der elektrische Strom kann von den Verbindungsplatten abgezapft und an eine äußere Last angelegt werden.
Die herkömmlichen Festoxid-Brennstoffzellen weisen zusätzlich zu den vorstehend erwähnten Merkmalen einen Elektrolyten auf, der ein poröses Brennstoff- und Oxidations-Elektrodenmaterial aufweist, das auf gegenüberliegenden Seiten des Elektrolyten aufgebracht ist. Der Elektrolyt ist im typischen Fall ein Sauerstoffionen- Leitmaterial, beispielsweise stabilisiertes Zirkonoxid. Die Oxidations-Elektrode, die im typischen Fall in einer oxidierenden Atmosphäre gehalten wird, ist gewöhnlich ein Perovskit hoher elektrischer Leitfähigkeit, beispielsweise mit Strontium dotiertes Lanthanmanganit (LaMnO&sub3;(Sr). Die Brennstoff-Elektrode wird im typischen Fall in einer brennstoffreichen oder reduzierenden Atmosphäre gehalten und besteht gewöhnlich aus einem Cer-Metall, beispielsweise Zirkoniumoxid-Nickel (ZrO&sub2;/Ni). Die Verbindungsplatte der Festoxid-Brennstoffzelle besteht im typischen Fall aus einem elektronisch leitfähigem Material, das sowohl in einer Oxidationsatmosphäre als auch in einer Reduktionsatmosphäre stabil ist.
Es besteht immer noch ein Bedarf nach einer Vorrichtung, die die Abwärme benutzt, welche von der Brennstoffzelle geliefert wird, und die Abwärme für die Reformierung ausnutzt. Insbesondere besteht ein Bedarf nach einer Reformiervorrichtung, die eng mit einem elektrochemischen Wandler assoziiert ist.
Nachstehend wird die Erfindung in Verbindung mit verschiedenen bevorzugten Ausführungsbeispielen beschrieben. Es ist jedoch klar, daß Änderungen und Modifikationen erfolgen können, ohne vom Rahmen der Erfindung abzuweichen.

Zusammenfassung der Erfindung

Der Erfindung liegt demgemäß die Aufgabe zugrunde, eine plattenartige Reformiervorrichtung zu schaffen, die ausgezeichnete thermische Betriebscharakteristiken aufweist, und eine wirksame thermische Integration mit einer Brennstoffzelle ermöglicht. Die Erfindung bezieht sich weiter auf eine plattenartige Reformiervorrichtung, die entweder als Dampf-Reformiervorrichtung oder als partielle Oxidations-Reformiervorrichtung betrieben werden kann. Wenn die Vorrichtung als Dampf-Reformiervorrichtung betrieben wird, empfängt sie die Wärme aus einer Quelle, beispielsweise einer Brennstoffzelle, und empfängt Dampf von einer Quelle, beispielsweise aus dem Ausstoß einer Brennstoffzelle. Der Dampf kann außen von irgendeiner geeigneten Quelle, beispielsweise einem Dampferzeuger, zugeführt werden, oder er kann zugeführt werden, indem der Reformiervorrichtung über Leitungen der Ausgang einer herkömmlichen Brennstoffzelle zugeführt wird. Die Wärmequelle kann auch ein Verbrennungsreaktor sein. Wenn die Reformiervorrichtung als partielle Oxidations-Reformiervorrichtung benutzt wird, wird ein relativ kleiner Anteil, zum Beispiel 25%, des ankommenden Reaktionsgases verbrannt, um Wärme für die endothermische Reformierreaktion zu erzeugen. Die Reformiervorrichtung ist vorzugsweise in der Lage in einer autothermalen ausgeglichenen Bedingung zu arbeiten, wobei keine weiteren thermischen Eingänge (Wärmequelle) und keine Dampfzuführung erforderlich ist. Die erfindungsgemäße Reformiervorrichtung ist außerdem in der Lage, unter partiellen Oxidations-Bedingungen zu arbeiten und die Abwärme von einer Brennstoffzelle auszunutzen.
Ein weiteres Ziel der Erfindung besteht darin, eine plattenartige Reformiervorrichtung zu schaffen, in der der Katalysator in inniger thermische Berührung mit thermisch leitfähigen Platten steht, die in Richtung der Gasströmung orientiert, z. B. langgestreckt, sind, so daß eine durchschnittliche, in der Ebene der Platte liegende Temperatur aufrechterhalten wird, so daß eine wirksame Reformierwirkung zustande kommt und das Auftreten heißer Stellen vermindert oder vermieden wird, die für den Katalysator oder die Struktur der Reformiervorrichtung schädlich wären. Der Ausdruck "in der Ebene" soll die flachen Oberflächen oder die Seiten der Platte angeben.
Ein weiteres Ziel der Erfindung besteht darin, eine plattenartige Reformiervorrichtung zu schaffen, die in der Lage ist, die Abwärme der Brennstoffzelle für die endothermischen Reaktionen auszunutzen, entweder bei einer Dampf-Reformierung oder einer partiellen Oxidations-Reformierung.
Ein weiteres Ziel der Erfindung besteht darin, eine plattenartige Reformiervorrichtung zu schaffen, die das ankommende Reaktionsmittel auf eine Temperatur vorheizt, die für die Reformierung geeignet ist.
Ein weiteres Ziel der Erfindung besteht darin, eine plattenartige Reformiervorrichtung zu schaffen, in der mehrere Einlaßleitungen vorgesehen sind, so daß die Reaktionsmittel getrennt in die Reformiervorrichtung eingeführt werden können, wo sie dann durchgehend vermischt werden, bevor sie in den Oxidationsteil und den Reformierabschnitt der Reformiervorrichtung eintreten.
Gemäß einem ersten Merkmal der Erfindung ist eine plattenartige Reformiervorrichtung zur Reformierung eines Reaktionsmittels in eine Reaktionsmittel-Abart während des Betriebes vorgesehen, die dadurch gekennzeichnet ist, daß die Reformiervorrichtung mehrere Katalysatorplatten, denen ein Katalysatormaterial oder mehrere Katalysatormaterialien zugeordnet sind, um die Reformierung zu verbessern, und mehrere leitfähige Platten aufweist, die aus einem thermisch leitfähigen Material bestehen, wobei die Katalysatorplatten und die leitfähigen Platten abwechselnd gestapelt sind, um eine Reformierstruktur zu schaffen, wobei die leitfähigen Platten die Wärmeenergie in der Ebene durch Wärmeleitung übertragen, um den Reformierprozeß zu unterstützen.
Gemäß einem zweiten Merkmal der Erfindung ist eine Reformiervorrichtung zur Reformierung eines Reaktionsmittels in eine Reaktionsmittel-Abart während des Betriebes vorgesehen, wobei die Reformiervorrichtung dadurch gekennzeichnet ist, daß sie mehrere poröse Platten (38) aufweist, die aus einem thermisch leitfähigen Material bestehen, das über die Dicke der Platten (38) mit wenigstens einem Katalysatormaterial durchsetzt ist, um den Reformiervorgang zu verbessern, wobei die Platten gestapelt sind, um eine Reformierstruktur (10) zu schaffen, bei der die Platten durch Wärmeleitung Wärmeenergie in der Ebene der Platten übertragen, um den Reformiervorgang zu unterstützen.
Gemäß einem dritten Merkmal der Erfindung ist ein Verfahren vorgesehen, welches zur Reformierung eines Reaktionsmittels in eine Reaktionsmittel-Abart mittels einer plattenartigen Reformiervorrichtung (10) dient, wobei das Verfahren die folgenden Schritte aufweist:
es werden mehrere Katalysatorplatten (14) vorgesehen, denen jeweils ein Katalyt- Material oder mehrere Katalytmaterialen zugeordnet sind, um die Reformierung zu verbessern;
es werden mehrere leitfähige Platten (12) vorgesehen, die ein thermisch leitfähiges Material bilden;
es werden die Katalysatorplatten (14) und die leitfähigen Platten (12) gestapelt, um die plattenartige Reformierstruktur (10) zu schaffen, und
es wird durch Wärmeleitung Wärmeenergie in der Ebene über einer Oberfläche (12A) der leitfähigen Platte (12) übertragen, um das Reformierverfahren zu unterstützen.
Die Reformiervorrichtung gemäß der vorliegenden Erfindung bewirkt eine thermische Verbesserung, die eine wirksame Brennstoff-Reformierung verbessert. Gemäß einem Merkmal der Erfindung weist die Reformiervorrichtung eine ebene Katalysatorkonfiguration auf, mit dazwischen eingeschalteten thermisch leitfähigen Platten. Das zuletzt genannte Merkmal verbessert in hohem Maß die thermische Charakteristik der Reformiervorrichtung und dies führt zu einem relativ kompakten Aufbau der Reformiervorrichtung. Demgemäß kann die Reformiervorrichtung thermisch und physikalisch in einem elektrochemischen Wandler integriert werden, um wirksam Kohlenwasserstoff-Brennstoff zu reformieren und Elektrizität zu erzeugen.
Die Erfindung vermeidet die Nachteile des raumgreifenden Aufbaus herkömmlicher Reformiervorrichtungen durch Benutzung der erwähnten wirksamen Wärmeübertragungstechnik, um gleichförmige Temperaturen aufrechtzuerhalten (isothermische Oberflächen) und um einen Energieausgleich im System herbeizuführen. Die Gleichförmigkeit der Temperatur vermindert die notwendige Menge des Reformiermaterials, um das ankommende Reaktionsmittel zu reformieren. Außerdem wird die thermische Energie, die für die endotherrmischen Reformierreaktionen erforderlich ist, aus der Abwärme des thermisch integrierten elektrochemischen Konverters abgeleitet. Beispielsweise erzeugt unter normalen Betriebsbedingungen der Konverter überschüssige Wärme oder Abwärme, die benutzt wird, um die Betriebstemperatur in Übereinstimmung mit den erforderlichen Temperaturen zu halten, die für die Reformierung erforderlich sind, und im Bereich zwischen etwa 500ºC und etwa 700ºC liegen. Die Kompaktheit und die Einfachheit der Leitungsführung sind wesentlich, um eine Basis für eine wirtschaftliche Reformierkonstruktion und Systemintegration zu schaffen.
Weitere allgemeine und spezifische Merkmale der Erfindung ergeben sich aus der folgenden Beschreibung in Verbindung mit der Zeichnung.

Kurze Beschreibung der Zeichnungen

Die erwähnten Aufgaben und weitere Merkmale und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der folgenden Beschreibung von Ausführungsbeispielen, in der gleiche Teile in den verschiedenen Ansichten mit gleichen Bezugszeichen versehen sind. Die Zeichnungen veranschaulichen Prinzipien der Erfindung und zeigen außerdem nicht maßstabsgerecht relative Dimensionen.
In der Zeichnung zeigen:
Fig. 1 ist eine Schnittansicht eines Ausführungsbeispiels einer externen Brennstoff-Reformiervorrichtung gemäß der Erfindung;
Fig. 2A-2C zeigen Querschnittsansichten verschiedener Ausführungsbeispiele von Katalysator- und Reformierplatten gemäß Fig. 1;
Fig. 3 ist eine isometrische Ansicht eines zusammengestellten elektrochemischen Wandlers mit innerer Reformierfähigkeit;
Fig. 4 ist eine detaillierte isometrische Ansicht der Elektrolytkomponenten und der Verbindungskomponenten eines elektrochemischen Konverters, der eine innere Reformierung ermöglicht;
Fig. 5 ist eine Schnittansicht einer Elektrolytkomponente und einer Verbindungskomponente gemäß der Erfindung, wobei die Strömung der Reaktionsmittel durch die äußere Leitungsführung dargestellt ist; und
Fig. 6 ist eine graphische Darstellung, die veranschaulicht, daß die leitfähigen Verbindungsplatten eine Wärmeübertragungsfunktion unter dem endothermischen Reformierbereich und dem exothermischen Verbrennungsbereich und dem exothermischen Brennstoffzellenbereich bewirken, was zu einer isothermischen Temperatur in der Ebene führt.

Beschreibung der bevorzugten Ausführungsbeispiele

Fig. 1 ist eine Schnittansicht der erfindungsgemäßen Reformiervorrichtung 10. Die Reformiervorrichtung 10 weist mehrere thermisch leitfähige Platten 12 und Reformierungsplatten 14 auf, die abwechselnd gestapelt sind, um eine gestapelte Reformierungsstruktur 13 zu schaffen, die sich längs der Achse 28 erstreckt. Die Reformiervorrichtung weist eine Strömungsmittelleitung 16 auf, die in Strömungsverbindung mit den inneren Abschnitten 12A, 14A der Platten 12 und 14 steht. Die Reformiervorrichtung 10 ist vorzugsweise in einem gasdichten Gehäuse 20 untergebracht. Die dargestellte Reformiervorrichtung kann sowohl für eine Dampf- Reformierung als auch eine Oxidations-Reformierung benutzt werden. Die Wärme, die für den Reformierungsprozeß notwendig ist, kann innen durch teilweise Oxidation des Kohlenwasserstoff-Brennstoffs erzeugt oder von außen von einer entfernt liegenden Wärmequelle zugeführt werden, wie dies durch die Wellenlinien 26 dargestellt ist, wobei die Übertragung auf die Reformiervorrichtung durch Strahlung, durch Wärmeleitung oder durch Konvektion erfolgen kann.
Das von der Reformiervorrichtung 10 zu reformierende Reaktionsmittel wird in die Vorrichtung über die axiale Zuführungsleitung 16 eingeführt. Das Reaktionsmittel besteht vorzugsweise aus eine Mischung aus Kohlenwasserstoff-Brennstoff und einem Reformierungsmittel, beispielsweise Luft, Sauerstoff, Wasser oder CO&sub2;, die entweder vor Einführung in die Leitung 16 oder innerhalb der Reformiervorrichtung vorgemischt werden. Die dargestellte Reformiervorrichtung 10 weist wenigstens eine Leitung auf, die eine Brennstoff/Reformierungsmittel-Mischung der Reformiervorrichtung zuführt, statt getrennte Eingangsleitungen für jeden Gas-Bestandteil zu benutzen. Die Einführung eines vorgemischten Reaktionsmittels nach der Reformiervorrichtung 10 ergibt einen relativ einfachen Aufbau.
Die Reaktionsmittelmischung 22 wird der Leitung 16 durch geeignete Mittel zugeführt, beispielsweise durch Fluidleitungen. Die Mischung 22 tritt dann in die inneren Abschnitte der Reformiervorrichtung über Reaktionsmittelkanäle 24 ein, die zwischen benachbarten leitfähigen Platten 12 und den Reformierungsplatten 14 ausgebildet sind. Die Kanäle können jede Oberflächenausprägung oder Vorsprünge aufweisen, die durch Prägen oder dergleichen hergestellt sind, und die einen im wesentlichen kontinuierlichen Strömungsmittelkanal bilden, der sich von der Leitung 16 nach der äußeren Umfangsoberfläche 13A der gestapelten Reformierungsstruktur 13 erstreckt. Die Kanäle können auch unter Benutzung leitfähiger Platten oder Reformierungsplatten gebildet werden, die aus porösem Material bestehen, oder ein Leistungs-Reformier- Katalysator-Material als Überzug oder darinnen aufweisen, derart, daß das Reaktionsmittel durch die Reformiervorrichtung strömen kann.
Beispiele dieser verschiedenen Plattenanordnungen und Konfigurationen sind in den Fig. 2A-2C dargestellt. Die Fig. 2A veranschaulicht die gestapelte Anordnung von Reformierungsplatten 14 und leitfähigen Platten 12. Die Reformierungsplatten tragen vorzugsweise ein Reformierungs-Katalysatormaterial 36, das die leitfähige Platte 12 innig berührt. Die dargestellte leitfähige Platte 12 ist ausgeprägt, um Reaktionsmittel- Strömungskanäle zu bilden. Die Mischung 22 wird der axialen Leitung 16 zugeführt und tritt in die Reaktionsmittelkanäle ein, wo die Mischung aus der gestapelten Platten- Reformierungsvorrichtung an ihrem Umfang austritt.
Das Reformierungs-Katalysatormaterial kann aus festem Material oder porösem Material bestehen. Fig. 2B veranschaulicht die Mischungsströmung durch die Reformiervorrichtung 10, unter Benutzung eines porösen Reformierungsmaterials. Die Benutzung eines porösen Reformierungsmaterials macht die Einprägungen bei der dargestellten Reformierungsvorrichtung unnötig.
Gemäß einem weiteren Ausführungsbeispiel, welches in Fig. 2C dargestellt ist, weist die Reformierungsvorrichtung 10 mehrere gestapelte Platten 38 auf, oder einfach einen Säulenaufbau, der aus thermisch leitfähigem Material und einem Reformierungsmaterial zusammengesetzt ist. Diese Verbundplatte 38 kann dadurch geschaffen werden, daß ein geeignetes thermisch leitfähiges Material in Mischung mit einem geeigneten Reformierungsmaterial durchsetzt wird. Die sich hieraus ergebende gestapelte Struktur arbeitet im wesentlichen identisch wie die gestapelte Reformierungsstruktur 13 gemäß Fig. 1, 2A und 2B, wie diese oben beschrieben wurde.
Es ist für den Fachmann klar, daß andere Ausführungsbeispiele der Reformierungsvorrichtung 10 möglich sind, beispielsweise solche, bei denen die Reformierungsplatten 14 aus porösem Material zusammengesetzt sind, wobei das Reformierungs-Katalysatormaterial darinnen angeordnet ist oder als Überzug aufgetragen wurde. Die Benutzung von porösem Material ist einer der Vorteile der erfindungsgemäßen externen Reformiervorrichtung, da eine gasdichte Anordnung des Reformierungssystems entfallen kann, ohne den Wirkungsgrad zu beeinträchtigen.
Die Reaktionsmittel-Mischung wird innerhalb der gestapelten Reformierungsstruktur 10 reformiert, wenn das Reaktionsmittel durch die Reaktionsmittelkanäle und über oder durch die Reformierungsplatten 14 strömt. Das den Reformierungsplatten 14 zugeordnete Katalysatormaterial verbessert die Reformierung des Kohlenwasserstoff- Brennstoffs in einfachere Reaktionsmittel-Abarten. Der Strom der Reaktionsmittel- Mischung, die in die Leitung 16 eingeführt wird, kann H&sub2;O, O&sub2; und CO&sub2; zusätzlich zu einem Kohlenwasserstoff-Brennstoff aufweisen. Beispielsweise kann Methan (CH&sub4;) katalytisch zu einer Mischung von Wasserstoff, Wasser, Kohlenmonoxid und Kohlendioxid reformiert werden.
Wenn die Reformiervorrichtung als Dampf-Reformiervorrichtung arbeitet, empfängt sie eine Reaktionsgasmittel-Mischung, die natürliches Gas (oder Methan) und Dampf enthält. Der Dampf-Reformierungskatalysator kann auf der Reformierplatte in einem umfänglichen Band gebildet werden. Die thermische Energie für die Reaktion des Reformiervorganges wird vorzugsweise radial von dem gasdichten Gehäuse durch die leitfähigen Platten 12 nach innen geleitet. Die Dicke und die thermische Leitfähigkeit der leitfähigen Platten werden derart gewählt, daß eine genügende radiale Wärmeströmung (oder eine Strömung in der Ebene) erfolgt, um Hitze für die endothermische Reformierungsreaktion zu liefern. Die leitfähige Platte kann einen integralen Fortsatz aufweisen, der in die axial verlaufende Reaktionsmittelleitung 16 einsteht, um die ankommenden Reaktionsmittel vorzuheizen, wie dies weiter unten im einzelnen beschrieben wird.
Wenn die Reformiervorrichtung als partielle Oxidations-Reformiervorrichtung arbeitet, empfängt sie eine Reaktionsgasmischung, die natürliches Gas (oder Methan) und Luft oder Sauerstoff enthält. Eine oder mehrere Typen von Reformierungs- Katalysatormaterial kann in umfänglichen Bändern auf der Reformierungsplatte verteilt werden. Gemäß einem Merkmal kann die Platte ein inneres Band aufweisen, das einen Verbrennungskatalysator 92 und ein radial äußeres Band 90 aufweist, welches einen Katalysator enthält, um die Reformierung von Methan durch Wasserdampf (Dampf-Reformierung) und durch Kohlendioxid zu beschleunigen. Die thermische Energie für diese endothermischen Reformierungsreaktionen wird radial von dem Verbrennungsband nach dem Reformierungsband durch die Platte 12 geleitet. Katalysatoren für andere Reaktionen, beispielsweise herkömmliche Verschiebereaktionen, die CO in Gegenwart von H&sub2;O in H&sub2; und CO&sub2; umwandeln, können auch vorgesehen werden. Die Dicke und die thermische Leitfähigkeit der leitfähigen Platten 12 wird so gewählt, daß eine genügende radiale Wärmeströmung zwischen dem inneren Verbrennungsband und dem äußeren Reformierungsband erfolgt, um die Wärmeenergie für die endothermischen Reformierungsreaktionen zuzuführen. Die leitfähigen Platten 12 liefern auch eine ausreichende Wärmeströmung in Radialrichtung von dem Verbrennungsband, um die an den Einlaßkanälen 24 ankommenden Reaktionsmittel fast auf die Arbeitstemperaturen, das heißt auf wenigstens etwa 300ºC vorzuheizen. Die thermische Energie des Systems wird vorzugweise von der äußeren Quelle nach der Reformiervorrichtung 10 über das gasdichte Gehäuse 20 übertragen.
Die dargestellte Reformiervorrichtung 10 kann benutzt werden, um Reaktionsmittel zu reformieren, und zwar beispielsweise die folgenden Reaktionsmittel: Alkane (Paraffin Kohlenwasserstoffe), Kohlenwasserstoffe, die mit Alkoholen verbunden sind (Hydroxyle), Kohlenwasserstoffe, die mit Carboxyl-Gruppen verbunden sind, Kohlenwasserstoffe, die mit Carbonylen verbunden sind, Kohlenwasserstoffe, die mit Alkenen verbunden sind (Olefin-Kohlenwasserstoffe), Kohlenwasserstoffe, die mit Ethern verbunden sind, Kohlenwasserstoffe, die mit Ester-Kohlenwasserstoffen verbunden sind, die ihrerseits mit Aminen verbunden sind, Kohlenwasserstoffe, die mit aromatischen Derivaten verbunden sind und Kohlenwasserstoffe, die mit anderen organischen Derivaten verbunden sind.
Das Band aus Reformiermaterial der Reformiervorrichtung 10 kann in unterschiedlichen Proportionen angeordnet und gemischt werden, um die Erzeugung von reformiertem Gas zu maximieren:
Die Reformierungsplatte 14 kann aus irgendeinem geeigneten reformenden Katalytmaterial hergestellt sein, das bei Temperaturen im Bereich zwischen etwa 200ºC und etwa 800ºC wirksam ist. Beispiele dieser Materialtypen, die benutzt werden können, umfassen Platin, Palladium, Chrom, Chromoxid, Nickel, Nickeloxid, Nickel enthaltende Verbindungen und andere geeignete Übergangsmetalle und ihre Oxide. Die Reformierplatte 14 kann außerdem eine Keramikträgerplatte aufweisen, die reformierendes Material als Überzug trägt, wie dies in den Fig. 2A und 2B dargestellt ist. So kann die Reformierplatte 14 gemäß der Erfindung irgendeine mehrfach gestapelte Reformierplattenstruktur haben, die geeignete Reformierungskatalysatoren aufweist, die die Reformierung von Kohlenwasserstoff- Brennstoff in geeignete Reaktions-Abarten verbessern.
Die leitfähige Platte 12 kann aus irgendeinem geeigneten thermisch leitfähigen Material bestehen, einschließlich Metallen, wie beispielsweise Aluminium, Kupfer, Eisen, Stahllegierungen, Nickel, Nickellegierungen, Chrom, Chromlegierungen, Platin und Nichtmetalle, wie zum Beispiel Siliziumcarbid und andere Verbundmaterialien. Die Dicke der leitfähigen Platte 12 kann so gewählt werden, daß ein minimaler Temperaturgradient in der Ebene der Platte 12 aufrechterhalten wird, wodurch ein isothermischer Bereich für eine optimale Refomierungsreaktion geschaffen wird und wobei thermische Beanspruchungen der Reformierungsplatten 14 vermieden werden. Die leitfähige Platte 12 bildet vorzugsweise eine nahezu isothermische Bedingung in der Ebene jeder Platte 12. Die isothermische Oberfläche, die durch die leitfähige Platte 12 gebildet wird, verbessert den Wirkungsgrad des gesamten Reformierungsprozesses, indem eine im wesentlichen gleichförmige Temperatur aufrechterhalten bleibt, und eine Wärmezufuhr über die Oberfläche der Platte zwecks Reformierung bewirkt wird.
Außerdem bilden die leitfähigen Platten eine isothermische Bedingung längs der Achse des Stapels (entlang der äußeren Umfangsoberfläche der gestapelten Reformierungsvorrichtung 13) durch gleichförmige Verteilung der Reaktionsmittel- Mischung über die Reaktionsmittel-Kanäle. Dadurch werden kalte oder heiße Spitzen an einem Auftreten längs des Stapels gehindert. Dies verbessert die thermische Charakteristik der Refomierungsvorrichtung 10 und verbessert das Gesamtverhalten des Systems. Der in dieser Beschreibung benutzte Ausdruck "isotherme(r)" Bedingung oder Bereich soll auch eine im wesentlichen konstante Temperatur umfassen, die sich in Axialrichtung oder in Richtung der Ebene nur wenig ändert. Eine Temperaturänderung von etwa 50ºC soll unter die Lehren der vorliegenden Erfindung fallen.
Der reformierte Brennstoff oder die reformierten Reaktions-Abarten werden längs des Umfangsabschnitts 13A der gestapelten Reformierungsstruktur 13 ausgestoßen, wie durch die Wellenlinien 30 angedeutet ist. Dadurch, daß die Reaktions-Abarten, zum Beispiel refomierte Brennstoffprodukte, am Umfang austreten, können relativ einfache Leitungen für die Reaktionsmittel benutzt werden. Die austretenden Fluidmedien werden dann von dem gasdichten Gehäuse 20 gesammelt und von diesem über Austrittsleitungen 32 abgegeben. Das gasdichte Gehäuse 20 dient somit als Umfangsleitung.
Gemäß einem abgewandelten Ausführungsbeispiel kann die Reaktionsmittel-Mischung 22 in eine Umfangsleitung eingeführt werden, die vom Gehäuse 20 gebildet ist, und dann kann diese Mischung in den gestapelten Reformierungsaufbau 13 längs des Umfangsrandes eintreten. Das Reaktionsmittel strömt radial nach innen über die Reformierungsplatten und leitfähigen Platten 14, 12 und wird über die axiale Leitung 16 abgegeben.
Die Möglichkeit, die reformierte Reaktionsmittel-Mischung wenigstens zu einem großen Teil am Umfang des Stapels und vorzugsweise in der Nähe des gesamten Umfangs zu entlüften, ergibt eine freiliegende Umfangsoberfläche, frei von einer Gasdichtung oder frei von isolierendem Material. Demgemäß hat die externe Reformierungsvorrichtung 10 gemäß der Erfindung einen kompakten, einfachen und eleganten äußeren Reformierungsaufbau.
Das gasdichte Gehäuse 20 ist vorzugsweise aus thermisch leitfähigem Material, zum Beispiel Metall, zusammengesetzt. Gemäß dem beschriebenen Ausführungsbeispiel empfängt das gasdichte Gehäuse 20 Wärmeenergie durch Strahlung von einer äußeren Wärmequelle und außerdem erfolgt eine Strahlungsübertragung dieser Wärmeenergie auf den Stapel 13 und demgemäß auf die leitfähigen Platten 12. Die Platten 12 liefern die Wärmeenergie, die notwendig ist für die Reformierungsreaktion, durch Übertragung der Wärme von der äußeren Umfangsoberfläche 13A des Stapels 13 nach innen, nach der Leitung 16 des Reaktionsmittels, wobei die Übertragung durch Wärmeleitung erfolgt.
Gemäß einem anderen Ausführungsbeispiel berührt die äußere Oberfläche des Reformierungsaufbaus 10 die innere Oberfläche des gasdichten Gehäuses und dies dient dazu, die Wärmeenergie durch Wärmeleitung auf die leitfähigen Platten zu übertragen.
Das gasdichte Gehäuse zylindrischer Ausbildung ist insbesondere geeignet für eine Reformierungsoperation unter Druck. Der Druck innerhalb des Behälters liegt vorzugsweise zwischen Umgebungsdruck und etwa 50 atm.
Die Technik zum Erreichen einer axialen Reaktionsmittelströmung-Verteilung in gleichmäßiger Form erfolgt wie nachstehend erwähnt. Die Reaktionsmittel- Strömungskanäle 24 sind so ausgebildet, daß gewährleistet wird, daß der Gesamt- Reaktionsmittel-Strömungsdruckabfall in den Reaktionsmittelkanälen beträchtlich größer ist, als der Reaktionsmittel-Strömungsdruckabfall in der Reaktionsmittelleitung 16, bzw. über dem Druck vorherrscht. Insbesondere ist der Strömungswiderstand der Kanäle 24 beträchtlich größer als der Strömungswiderstand der axialen Leitung 16. Gemäß einer bevorzugten Praxis ist der Reaktionsmittel-Strömungsdruck innerhalb der Kanäle 24 etwa zehnmal größer als der Reaktionsmittel-Strömungsdruck innerhalb der Leitung. Dieses Druckdifferential gewährleistet eine axiale und eine azimutale gleichförmige Verteilung des Reaktionsmittels längs der Reaktionsmittel-Leitung 16 und längs der Reaktionsmittelkanäle 24 und im Reformierungsstapel 13 von oben nach unten. Die gleichförmige Strömungsverteilung gewährleistet eine gleichförmige Temperaturbedingung längs der Achse des Reformierungsaufbaus 10.
Gemäß einem bevorzugten Ausführungsbeispiel ist der gestapelte Reformierungsaufbau 13 als Säulenaufbau gestaltet, und die Platten haben einen Durchmesser zwischen etwa 1 Zoll und etwa 20 Zoll und eine Dicke zwischen etwa 0,002 Zoll und ungefähr 0,2 Zoll. Der hierbei benutzte Ausdruck "säulenförmig" soll verschiedene geometrische Strukturen umfassen, die längs einer Längsachse gestapelt sind und die wenigstens eine innere Reaktionsmittel-Leitung besitzen, die als Leitung für eine Reaktionsmittel-Mischung dient.
Für den Fachmann ist es klar, daß andere geometrische Ausbildungen benutzt werden können, beispielsweise rechteckige oder geradlinige Formen, mit inneren oder äußeren Leitungen. Die Platten mit einer rechteckigen Form können gestapelt und mit angebrachten äußeren Leitungen integriert werden, um das Reaktionsmittel und die reformierten resultierenden Abarten zu sammeln.
Die relativ kleinen Dimensionen der Platten 12, 14 der Reformierungsvorrichtung 10 ergeben eine kompakte plattenartige Reformierungsvorrichtung, die einen Kohlenwasserstoff-Brennstoff in geeignete Reaktionsmittel-Abarten reformiert, und die leicht integrierbar ist, mit bestehenden Leistungssystemen und Aufbauten. Die dargestellte Reformierungsvorrichtung 10 kann thermisch mit einem elektrochemischen Wandler integriert werden, beispielsweise mit einer Festoxid-Brennstoffzelle. Bei der speziellen Anwendung wo der reformierte Brennstoff in die Brennstoffzelle eingeführt wird, wird die erforderliche Reaktionswärme von der Abwärme zugeführt, die durch die Brennstoffzelle erzeugt wird.
Gemäß einer weiteren Praxis der vorliegenden Erfindung kann die Reformierungsstruktur gemäß Fig. 1 auch als plattenartiger Brenner arbeiten. Insbesondere kann Kohlenwasserstoff-Brennstoff in Gegenwart von Luft oder anderen Oxidationsmitteln mit oder ohne katalytischem Material oxidiert werden. Die Brennerausführung vorliegender Erfindung umfaßt eine leitfähige Platte 12 und eine Katalysatorplatte 14, die abwechselnd zueinander gestapelt sind, wie dies in Verbindung mit der Reformierungsvorrichtung nach Fig. 1 beschrieben wurde. Der Brenner kann eine Eingangsleitung 16 benutzen, um das ankommende Reaktionsmittel dem Brenner zuzuführen. Die ankommenden Reaktionsmittel können einen Kohlenwassserstoff-Brennstoff und ein Oxidationsmittel, beispielsweise Luft, umfassen. Der Kohlenwasserstoff-Brennstoff und das Oxidationsmittel können getrennt dem Brenner zugeführt werden, oder sie können vorgemischt werden. Wenn beispielsweise gasdichte Materialien benutzt werden, um die Platten 12 und 14 zu bilden, dann werden die Reaktionsmittel entweder vor Einführung nach dem Brenner oder in der Eingangsleitung vorgemischt. Umgekehrt können die Reaktionsmittel getrennt zugeführt werden, wenn eine der Platten aus porösem Material besteht. Die Reaktionsmittel, die über das poröse Material der Platte strömen, treten dann durch dieses hindurch und mischen sich mit dem anderen Reaktionsmittel in den Reaktionsmittelkanälen. Das verbrannte oder oxidierte Reaktionsmittel wird dann über den Umfang des Brennerstapels ausgegeben. Das oxidierte Reaktionsmittel oder die resultierenden Abarten umfassen CO&sub2;, H&sub2;O und andere stabile Verbrennungsprodukte jeweils in Abhängigkeit von der Art des Brennstoffs.
Die leitfähige Platte des Brenners ist identisch jener der Reformierungsvorrichtung und bewirkt eine Wärmeübertragung in der Ebene der Platte durch Wärmeleitung, um eine isothermische Oberfläche zu schaffen. Die Dicke der leitfähigen Platte ist so gewählt, daß ein minimaler Temperaturgradient in der Ebene der Platte verbleibt, um einen isothermischen Bereich für eine optimale Verbrennungsreaktion zu schaffen, und um reduziertes NOX zu erzeugen, wenn Luft als Oxidationsmittel benutzt wird, und um eine thermische Beanspruchung in den Katalysatorplatten 14 zu vermeiden.
Außerdem kann die isothermische Bedingung durch die gleichförmige Verteilung der Reaktionsmittel längs der Achse des Stapels aufrechterhalten werden, wodurch verhindert wird, daß kalte oder heiße Stellen sich längs des Stapels entwickeln. Dies verbessert die thermische Gesamtcharakteristik des Brenners und verbessert das Gesamtbetriebsverhalten des Brenners.
Der dargestellte Brenner weist außerdem Reaktionsmittel-Strömungskanäle 24 auf, wie oben in Verbindung mit der Reformiervorrichtung 11) beschrieben. Die Reaktionsmittelkanäle 24 sind so ausgebildet, daß gewährleistet wird, daß der Gesamtdruckabfall der Reaktionsmittelströmung in den Reaktionsmittelkanälen 24 beträchtlich größer ist, als der Druckabfall der Reaktionsmittelströmung in der Reaktionsmittelleitung 16. Insbesondere ist der Strömungswiderstand der Kanäle 24 beträchtlich größer als der Strömungswiderstand in der axialen Leitung 16. Dieses Druckdifferential gewährleistet eine gleichförmige Verteilung des Reaktionsmittels in Axialrichtung und im Azimut über die axiale Länge des Brenners.
Das oxidierte Reaktionsmittel kann über den Umfangsabschnitt des Brenners ausgegeben werden. Die ausgegebenen Strömungsmedien können durch ein gasdichtes Gehäuse 20 aufgefangen werden, das den Brenner umschließt.
Gemäß einer abgewandelten Ausführungsform kann der Brenner mehrere gestapelte Platten aufweisen, die aus einem Verbund von thermisch leitfähigem Material und einem Katalysatormaterial bestehen. Diese Verbundplatten können dadurch geschaffen werden, daß ein geeignetes thermisch leitfähiges Material einem geeigneten Katalytmaterial zugemischt wird. Der resultierende gestapelte Aufbau arbeitet im wesentlichen identisch zu dem gestapelten Reformierungsaufbau 13 gemäß Fig. 1, wie dies vorstehend beschrieben wurde.
Gemäß einem abgewandelten Ausführungsbeispiel können die Brenner eine zylindrische Säule aufweisen, die aus einem Verbund von thermisch leitfähigem Material und einem Katalysatormaterial besteht, indem ein geeignetes thermisch leitfähiges Material einem geeigneten Katalytenmaterial zugemischt wird. Der resultierende Reformierungsaufbau arbeitet im wesentlichen identisch wie der gestapelte Reformierungsaufbau 13 gemäß Fig. 1, wie dies oben beschrieben wurde.
Sämtliche oben diskutierten Merkmale, die in Verbindung mit der Reformierungsvorrichtung erörtert wurden, sind in gleicher Weise anwendbar auf den Brenner.
Fig. 3 zeigt eine isometrische Ansicht einer Reformierungsvorrichtung, die innen in einem elektrochemischen Konverter gemäß einem bevorzugten Ausführungsbeispiel der Erfindung eingebaut ist. Der innere elektrochemische Reformierungs-Konverter 40 besteht gemäß der Darstellung aus abwechselnden Schichten einer Elektrolytplatte 50 und einer Verbindungsplatte 60. Die Verbindungsplatte ist im typischen Fall ein guter thermischer und elektrischer Leiter. In der Struktur sind Löcher oder Leitungen für den Brennstoff und die Oxidationsgase, beispielsweise Eingangs-Reaktionsmittel, ausgeformt. Die Reaktionsmittel-Strörmungskanäle, die in den Zwischenplatten ausgebildet sind (Fig. 4), erleichtern die Verteilung und Sammlung dieser Gase.
Die Platten 50, 60 des inneren elektrochemischen Reformierungs-Konverters 40 werden unter Kompression durch einen federbelasteten Zugstangenaufbau 42 gehalten. Der Zugstangenaufbau 42 weist eine Zugstange 44 auf, die in einer zentralen Oxidationsleitung 47 sitzt, wie in Fig. 4 gezeigt, und eine Spannmutter 44A trägt. Zwei Endplatten 46, die auf beiden Enden des inneren elektrochemischen Reformierungs-Konverters 40 montiert sind, gewährleisten eine gleichförmige Verklemmung auf den Stapel der abwechselnd geschichteten Verbindungsplatten und Elektrolytplatten 50, 60, und hierdurch wird der elektrische Kontakt zwischen den Platten aufrechterhalten, und es wird eine Gasdichtung an geeigneten Stellen innerhalb des Aufbaus aufrechterhalten.
Die Fig. 3 bis 5 veranschaulichen die Grundzelleneinheit des elektrochemischen Konverters 40, der die Elektrolytplatte 50 und die Verbindungsplatte 60 aufweist. Gemäß einem Ausführungsbeispiel kann die Elektrolytplatte 50 aus einem Keramikmaterial, beispielsweise einem stabilisierten Circonoxidmaterial ZrO&sub2;(Y&sub2;O&sub3;), einem Sauerstoffionen-Leiter und einem porösen Oxidationselektrodenmaterial 50A und einem porösen Brennstoffelektrodenmaterial 50B hergestellt sein, die daran angeordnet sind. Beispiele für das Oxidationselektrodenmaterial sind perovskite Materialien, beispielsweise LaMnO&sub3;(Sr). Beispiele für das Brennstoffelektrodenmaterial sind Cer-Metalle, beispielsweise ZrO&sub2;/Ni und ZrO&sub2;/NiO.
Die Verbindungsplatte 60 besteht vorzugsweise aus einem elektrisch leitfähigen und einem thermisch leitfähigen Verbindungsmaterial. Diese Materialien, die für die Verbindungsplatten geeignet sind, umfassen Metalle wie Aluminium, Kupfer, Eisen, Stahl-Legierungen, Nickel, Nickel-Legierungen, Chrom, Chrom-Legierungen, Platin, Platinlegierungen, und Nichtmetalle, wie zum Beispiel Siliziumcarbide, La(Mn)CrO&sub3; und andere elektrisch-leitfähige Materialien. Die Zwischenverbindungsplatte 60 dient als elektrischer Verbinder zwischen benachbarten Elektrolytplatten und als Scheidewand zwischen dem Brennstoff-Reaktionsmitteln und den Oxidations-Reaktionsmitteln. Außerdem überträgt die Verbindungsplatte 60 durch Wärmeleitung die Wärme in der Ebene (das heißt über die Oberfläche) der Platte, um eine isothermische Oberfläche zu schaffen, wie dies im einzelnen weiter unten beschrieben wird. Wie am besten aus Fig. 4 ersichtlich, hat die Verbindungsplatte 60 eine Mittelöffnung 62 und eine Gruppe von weiteren konzentrischen, radial im Abstand nach außen angeordneten Öffnungen 64. Eine dritte äußere Gruppe von Öffnungen 66 ist am Außenrand bzw. der Peripherie der Platte 60 angeordnet.
Die Verbindungsplatte 60 kann eine strukturierte Oberfläche aufweisen. Die strukturierte Oberfläche 60A trägt vorzugsweise eine Reihe von Vertiefungen, die durch bekannte Prägetechniken hergestellt sind, und die eine Reihe von Reaktionsmittel-Verbindungs-Strömungskanälen bilden. Vorzugsweise sind beiden Seiten der Verbindungsplatte mit Vertiefungen in der Oberfläche versehen. Obgleich die innere und die äußere Gruppe von Öffnungen 64 bzw. 66 in Verbindung mit einer gewählten Zahl von Öffnungen dargestellt sind, so ist es jedoch dem Fachmann klar, daß jede Zahl von Öffnungen oder einem verteilten Muster benutzt werden kann, je nach dem System und der Reaktionsmittelströmung und den Erfordernissen der Leitungsführung.
In gleicher Weise hat die Elektrolytplatte 50 eine zentrale Öffnung 52 und eine Gruppe von inneren und äußeren Öffnungen 54 bzw. 56, die an Stellen liegen, die komplementär zu den Öffnungen 62, 64 bzw. 66 der Verbindungsplatte 60 angeordnet sind.
Wie aus Fig. 4 ersichtlich, kann ein Reaktionsmittelströmungs-Einstellelement 80 zwischen die Elektrolytplatte 50 und die Verbindungsplatte 60 eingefügt werden. Das Strömungs-Einstellelement 80- dient als Strömungsmittel-Impendanz zwischen den Platten 50 und 60, wodurch die Strömung des Reaktionsmittels in den Reaktionsmittel- Strömungskanälen eingeschränkt wird. Demgemäß bewirkt das Strömungs- Einstellelement 80 eine verbesserte Gleichförmigkeit der Strömung. Ein bevorzugtes Strömungs-Einstellelement ist ein Drahtnetz oder ein Schirm, aber es kann auch jede andere Ausbildung vorgesehen werden, vorausgesetzt, daß diese die Strömung des Reaktionsmittels in bestimmter Weise und mit einer vorbestimmten Rate beschränkt.
Gemäß Fig. 4 sind Elektrolytplatten 50 und Verbindungsplatten 60 abwechselnd gestapelt und längs ihrer jeweiligen Öffnungen ausgerichtet. Die Öffnungen bilden axial (axial bezüglich des Stapels) verlaufende Leitungen, die die Zelleneinheit mit den Eingangs-Reaktionsmitteln speisen und den Brennstoff ausgeben. Insbesondere bilden die zentralen Öffnungen 52, 62 eine Eingangs-Oxidationsmittel-Leitung 47, die konzentrischen Öffnungen 54, 64 bilden eine Brennstoff-Eintrittsleitung 48 und die aufeinander ausgerichteten äußeren Öffnungen 56, 66 bilden die Austritts-Brennstoffleitung 49.
Das Fehlen eines Randes oder einer anderen vorstehenden Struktur an einem Teil des Umfangs der Verbindungsplatte bildet Auslaßöffnungen, die mit der äußeren Umgebung in Verbindung stehen. Die Reaktionsmittel-Strömungskanäle verbinden strömungsmäßig die Reaktionsmittel-Einlaßleitungen 47 und 48 mit dem äußeren Umfang der Refomiervorrichtung 40, so daß die Reaktionsmittel nach außen aus dem Konverter ausströmen können.
Das Innere des reformierenden elektrochemischen Wandlers ist ein gestapelter Plattenaufbau zylindrischer Form, und wenigstens eine der Elektrolytplatten und der leitfähigen Platten hat einen Durchmesser zwischen etwa 1 Zoll und etwa 20 Zoll und eine Dicke zwischen 0,002 Zoll und etwa 0,2 Zoll.
Das Innere des elektrochemischen Reformierungskonverters 40 nach der Erfindung weist zusätzliche Merkmale, wie weiter unten beschrieben, auf. Die innere Reformierungsoperation empfängt, wenn das Verfahren in Gegenwart von Dampf stattfindet, eine Reaktionsgas-Mischung, die natürliches Gas (oder Methan) und Dampf enthält. Ein Dampf-Reformierungskatalysator 90 (Fig. 5) ist in einem umfänglichen Band verteilt, das vor dem Brennstoff-Elektrodenmaterial 50B und der Elektrolytplatte 50 liegt. Die thermische Energie für die Reformierungsreaktion wird radial durch die Platte 60 nach dem Reformierungsband geleitet. Die Dicke und thermische Leitfähigkeit der Platten ist so gewählt, daß eine genügende Wärmeströmung radial zwischen dem inneren Reformierungsband 90 und dem äußeren Brennstoffzellband (zum Beispiel dem Band 50B) erfolgt, um eine Wärmeenergie für die endothermische Reformierungsreaktion zu liefern und um die einströmenden Reaktionsmittel vorzuheizen.
Die innere Reformierung kann auch durch partielle Oxidationsreaktion durchgeführt werden. Bei diesem Modus empfängt der dargestellte Konverter 40 eine Reaktionsgas- Mischung, die natürliches Gas (oder Methan) und Luft oder Sauerstoff enthält. Ein Katalysator oder mehrere Arten von Katalysatoren sind in umfänglichen Bändern verteilt, die vor den Brennstoff-Elektroden 50B auf der Elektrolytplatte 50 liegen. Wie in Fig. 5 dargestellt, umfaßt die Elektrolytplatte ein inneres Band, das einen Verbrennungskatalysator 92 enthält, ein äußeres Band 90, das Katalysatoren zur Verbesserung der Reformierung des Methans durch Wasserdampf (Dampf- Reformierung) und durch Kohlendioxid enthält. Die thermische Energie für diese endothermen Reformierungsreaktionen wird radial von dem Verbrennungsband 92 nach dem Reformierungsband 90 übertragen. Katalysatoren für andere Reaktionen, beispielsweise Verschiebe-Reaktionen usw., können auch noch eingebaut sein. Die Dicke und die thermische Leitfähigkeit der leitfähigen Platten ist so beschaffen, daß eine genügende Wärmeströmung radial zwischen dem inneren Verbrennungsband 90 und dem radial äußeren Reformierungsband 90 erfolgt, so daß die endothermische Reaktionsenergie und die Vorheizung der ankommenden Reaktionsmittel bewirkt wird. Zusätzliche thermische Energie kann von der exothermischen Brennstoffzellen- Reaktion erlangt werden, die durch die Brennstoff-Elektrode 50B erzeugt wird, die als äußerstes Band längs des Durchmessers der Platte angeordnet ist.
Bei dem dargestellten elektrochemischen Konverter 40 kann der Verbrennungs- Katalysator 92, der Reformierungs-Katalysator 90 und der Verschiebe-Katalysator (der auch als Band radial außerhalb des Reformierungs-Katalysators 80 angeordnet sein kann) auch am Strömungs-Einstellelement angeordnet werden, welches zwischen der Elektrolytplatte und der leitfähigen Platte liegt.
Die Reformiervorrichtung kann die Katalysatoren in Mischung in verschiedenen Anteilen radial anordnen, um die Erzeugung des Produktgases zu maximieren.
Sämtliche Reformierungsmerkmale, die vorstehend in Verbindung mit der externen Reformiervorrichtung und dem Band beschrieben wurden, können in gleicher Weise auf diesen inneren elektrochemischen Reformierungskonverter Anwendung finden. Beispielsweise kann die Verbindungsplatte 60 ausgestreckte Lippen-Abschnitte 72A und 72B aufweisen, von denen jede zur Vorheizung des ankommenden Reaktionsmittels verwendet werden kann.
Der innere elektrochemische Reformierungskonverter 40 gemäß vorliegender Erfindung kann eine Brennstoffzelle sein, beispielsweise eine Festoxid-Brennstoffzelle, eine Brennstoffzelle mit geschmolzenem Carbonat, eine alkaline Brennstoffzelle, eine Phosphorsäure-Brennstoffzelle und eine Protonenmembran-Brennstoffzelle sein. Die bevorzugte Brennstoffzelle gemäß der Erfindung ist eine Festoxid-Brennstoffzelle. Der innere elektrochemische Reformierungskonverter 40 gemäß der Erfindung arbeitet vorzugsweise bei einer Betriebstemperatur von über 600ºC und vorzugsweise zwischen etwa 900ºC und 1100ºC, und am zweckmäßigsten bei etwa 1000ºC.
Es ist für den Fachmann klar, daß die zeichnerisch dargestellten Reformierungsbänder und Brennstoff-Elektrodenbänder nur Beispiele von Relativ-Lagen der elektrochemischen Operationen sind, die während der Benutzung des Konverters 40 als Reformiervorrichtung auftreten.
Gemäß einem weiteren Ausführungsbeispiel der Erfindung kann der innere elektrochemische Reformierungskonverter 40 irgendeine geeignete geometrische Konfiguration aufweisen, beispielsweise eine geradlinig verlaufende Konfiguration. Der gestapelte Aufbau kann rechteckige Eletrolytplatten 50 und rechteckige Verbindungsplatten 60 mit Leitungen aufweisen, die außen an den Platten angeordnet sind. Das Katalytmaterial und das Elektrodenmaterial kann in Streifen auf den Elektrolytplatten angeordnet werden, senkrecht zur Strömungsrichtung der Reaktionsmittel. Wie in Fig. 5 dargestellt, verläuft die Brennstoff-Strömung 24 senkrecht zu den langgestreckten Bändern 92, 90 und 50B. Die Verbindungsplatten 60 übertragen durch Wärmeleitung die Wärmeenergie nach dem endothermischen Reformierungs-Katalysator-Band 90, nach dem exothermen Verbrennungs-Katalysator- Band 92 und dem exothermischen Brennstoffzellenband 50B, was zu einer im wesentlichen in einer Ebene liegenden isothermen Bedingung führt, wie dies in Fig. 6 dargestellt ist.
Fig. 6 zeigt graphisch die isothermische Temperaturbedingung des ankommenden Reaktionsmittels, zum Beispiel Kohlenwasserstoff-Brennstoff, und des reformierten Brennstoffs, der durch die thermisch leitfähige Platte 60 während des Durchtritts über die Elektrolytplatte 50 geliefert wird. Die Temperatur des Brennstoffs wird während der Arbeitsweise durch die Ordinatenachse definiert und die Brennstoff-Strömungsrichtung wird durch die Abszisse definiert. Bei dem Reformierungsaufbau, der keine thermisch leitfähige Platte zur Übertragung der Wärme in einer Ebene während des Arbeitens benutzt, ändert sich die Brennstoff-Temperatur in hohem Maß in Richtung der Brennstoffströmung, wie dies durch die Wellenform 110 dargestellt ist. Der ankommende Brennstoff wird anfänglich durch die freiliegenden Oberflächen 72A und 72B vorgeheizt. Diese Vorheizstufe 112 entspricht einem Anstieg der Brennstoff- Temperatur, wenn diese die Arbeitstemperatur des Konverters 40 erreicht. Während der exothermischen partiellen Oxidation oder während der Verbrennungsstufe 114 steigt die Temperatur des Brennstoffs weiter an, bis die Brennstoffströmung die Reformierungsstufe 116 erreicht. Die endothermische Reformierungsstufe erfordert eine beträchtliche Wärmemenge, um die Reformierungsoperation durchzuführen. Dann strömt der Brennstoff nach der Reaktionsstufe 118 der Brennstoffzelle, wo der Brennstoff wiederum erhitzt wird, beispielsweise durch die relativ heiße Arbeitsumgebung des Konverters 40. Das sinusartige Temperaturprofil 110 des Brennstoffs vermindert den Gesamt-Arbeitswirkungsgrad des Konverters, und es werden gewisse Komponenten des Systems (Elektrolytplatte 50) unerwünscht hohen thermischen Beanspruchungen ausgesetzt. Die Einführung der leitfähigen (Verbindungs-)Platte innerhalb des Konverters 40 "glättet" das Temperaturprofil und erzeugt eine im wesentlichen isothermische Temperaturbedingung in der Ebene und axial längs des Konverter-Stapels, über alle Arbeitsstufen, wie durch das isothermische Profil 120 veranschaulicht.
Gemäß einem Arbeitsmodus reformiert der elektrochemische Reformierungs-Konverter katalytisch den Kohlenwasserstoff-Brennstoff mit H&sub2;O, um H&sub2; und CO zu erzeugen. Diese werden dann nach dem Brennstoffzellenabschnitt (zum Beispiel Brennstoff- Elektrode 50B) überführt, um Elektrizität zu erzeugen. Es werden Auslaßmittel H&sub2;O und CO&sub2; erzeugt. Die Wärme aus der exothermischen Brennstoffzellen-Reaktion wird durch Wärmeleitung in der Ebene nach den leitfähigen Platten übertragen, um die endotherme Reformierungsreaktion zu unterstützen. Gemäß einem anderen Arbeitsmodus oxydiert der innere elektrochemische Reformierungs-Konverter katalytisch Kohlenwasserstoff-Brennstoff um H&sub2; und CO zu erzeugen, und diese werden dem Brennstoffzellenabschnitt zugeführt, damit dieser Elektrizität erzeugt. Es werden Auslaß-Medien H&sub2;O und CO&sub2; erzeugt. Die Wärme aus der exothermen Brennstoffzellen-Reaktion wird durch Wärmeleitung in der Ebene auf die leitfähigen Platten 60 übertragen, um die exothermische partielle Oxidations-Reformierungs- Reaktion zu unterstützen.
Der elektrochemische innere Reformierungs-Konverter kann in einem Gehäuse untergebracht werden, welches für Druckbetrieb geeignet ist.
Ein weiteres wichtiges Merkmal der vorliegenden Erfindung besteht darin, daß die ausgedehnten Heizoberflächen 72D und 72C die Reaktionsmittel aufheizen, die von den Oxidationsmittel-Leitungen und den äußeren Brennstoff-Leitungen 47 und 48 abgegeben werden, auf die Arbeitstemperatur des Konverters. Insbesondere ist es die ausgedehnte Oberfläche 72D, die in die Oxidationsmittel-Leitung 47 einsteht, welche das Oxidations-Reaktionsmittel erhitzt, und die ausgedehnte Oberfläche 72C, die in die Brennstoff-Leitung 48 einsteht, erhitzt das Brennstoff-Reaktionsmittel. Die thermisch gut leitfähige Verbindungsplatte 60 ermöglicht eine Erhitzung des Eingangs- Reaktionsmittels durch Wärmeleitungsübertragung der Wärme von den Brennstoffzellenstreifen nach den ausgedehnten Oberflächen bzw. Lippenabschnitten, wodurch die Eingangs-Reaktionsmittel auf die Arbeitstemperatur erhitzt werden. Die ausgedehnten Oberflächen fungieren demgemäß als Wärmerippen. Diese Reaktionsmittel-Erhitzungsstruktur bildet einen kompakten Konverter, der in der Lage ist, thermisch in ein Leistungserzeugungssystem integriert zu werden, um einen außerordentlich hohen Systemwirkungsgrad zu erreichen.
Der dargestellte elektrochemische Konverter 40 gemäß Fig. 3 bis 5 ist außerdem in der Lage eine chemische Transformation und Produktion durchzuführen, wobei gleichzeitig Elektrizität in einem gemeinsamen Arbeitsgang erzeugt wird.
Gemäß diesem Ausführungsbeispiel ist der elektrochemische Konverter 40 so eingerichtet, daß er Elektrizität aus einer Leistungsquelle empfängt, die eine elektrochemische Reaktion innerhalb des Konverters einleitet, und bestimmte Verunreinigungen vermindert, die in dem ankommenden Reaktionsmittel enthalten sind und diese in günstigere Abarten umwandelt. Demgemäß kann beispielsweise der elektrochemische Konverter 40 an eine Auslaßquelle angeschlossen werden, die gewählte Verunreinigungen, einschließlich NOx und Kohlenwasserstoff-Abarten, enthält.
Der Konverter 40 reduziert katalytisch die Verunreinigungen in günstigere Abarten, einschließlich N&sub2;, O&sub2; und CO&sub2;.
Es ist ersichtlich, daß die Erfindung wirksam die oben genannte Aufgabe erfüllt. Demgemäß können gewisse Abänderungen der beschriebenen Konstruktion vorgenommen werden, ohne den Rahmen der Erfindung zu verlassen. Die vorstehende Beschreibung und die beiliegenden Zeichnungen sind daher lediglich als Ausführungsbeispiele und nicht beschränkend zu interpretieren.
Es ist außerdem klarzustellen, daß die folgenden Ansprüche sämtliche allgemeinen und speziellen Merkmale der beschriebenen Erfindung umfassen, und alle Feststellungen bezüglich des Umfangs der Erfindung, wie sie beschrieben wurden, sollen unter die Ansprüche fallen.
Nachdem die Erfindung in dieser Weise beschrieben worden ist, soll sie in den folgenden Ansprüchen gekennzeichnet werden:

Claims

1. Plattenartige Reformiervorrichtung (10) zur Reformierung eines Reaktionsmittels in eine Reaktionsmittel-Abart während des Betriebes, dadurch gekennzeichnet, daß die Reformiervorrichtung mehrere Katalysatorplatten (14), denen ein Katalysatormaterial oder mehrere Katalysatormaterialien zugeordnet sind, um die Reformierung zu verbessern und mehrere leitfähige Platten (12) aufweist, die aus einem thermisch leitfähigen Material bestehen, wobei die Katalysatorplatten (14) und die leitfähigen Platten (12) abwechselnd gestapelt sind, um eine Reformierstruktur zu schaffen, wobei die leitfähigen Platten die Wärmeenergie in der Ebene durch Wärmeleitung übertragen, um den Reformierprozeß zu unterstützen.

2. Reformiervorrichtung nach Anspruch 1, bei welcher der Reformierprozeß eine oder mehrere Reformierreaktionen aufweist und die Reformierreaktionen eine katalytisch unterstützte chemische Reaktion zwischen zwei oder mehreren Reaktionsmittel-Abarten und eine katalytisch unterstützte thermische Dissoziation einer einzigen Abart aufweisen.

3. Reformiervorrichtung nach den Ansprüchen 1 oder 2, bei welcher die Reformierstruktur

(a) wenigstens eine axiale Leitung (16) zur Einführung des Reaktionsmittels und wenigstens eine Leitung (20) aufweist, durch die die Reaktionsmittel-Abart aus der Reformierstruktur austreten kann; und/oder

(b) eine freiliegende Umfangsoberfläche (13) aufweist, um Wärmeenergie mit einer äußeren Umgebung auszutauschen.

4. Reformiervorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, bei welcher die Reformierstruktur wenigstens eine axiale Reaktionsmittelleitung (16) zur Einführung des Reaktionsmittels und eine umfängliche Auslaßleitung (20) zur Abführung der Reaktionsmittel-Abarten aus dem Umfangsabschnitt der Reformierstruktur aufweist.

5. Reformiervorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, welche außerdem folgende Teile aufweist:

- ein thermisch leitfähiges gasdichtes Gehäuse, welches über der gestapelten Reformierstruktur angeordnet ist, um eine peripherische axiale Leitung (20) zu bilden, wobei fakultativ das thermisch leitfähige gasdichte Gehäuse Mittel aufweist, um Wärmeenergie mit der äußeren Umgebung oder mit der Reformierstruktur (13) und der leitfähigen Platte (12) durch Strahlung, Wärmeleitung oder Konvektion auszutauschen und fakultativ

- Mittel (13A), die die Reaktionsmittel-Abarten in die periphere axiale Leitung (20) eintreten lassen, worin die Reaktionsmittel-Abarten durch das gasdichte Gehäuse aufgefangen werden und

- fakultativ weiter ein gasdichtes Behältnis zylindrischer Gestalt, um ein Reformierverfahren unter Druck zu ermöglichen.

6. Reformiervorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, bei welcher

(a) die leitfähige Platte (12) Mittel (90, 92) aufweist, um eine allgemein isothermische Bedingung in der Ebene der leitfähigen Platte herzustellen; und/oder

(b) die Reformierstruktur wenigstens eine axiale Reaktionsmittelleitung (16) aufweist, um das Reaktionsmittel einzuführen und wobei die leitfähigen Platten äußere Mittel (24) aufweisen, die integral hiermit geformt sind und sich in die axiale Reaktionsmittelleitung (16) erstrecken, um das ankommende Reaktionsmittel vorzuheizen; und/oder

(c) die leitfähige Platte (12) oder die Katalysatorplatte (14) eine in der Ebene liegende Oberfläche (12A, 14A) mit einem Kanal (24) aufweisen, damit das Reaktionsmittel über die Oberfläche der Platte strömen kann, und wobei fakultativ der Kanal (24) einen im wesentlichen gleichförmigen Druckabfall aufrechterhält, um eine im wesentlichen gleichförmige Strömung des Reaktionsmittels längs einer Achse der Reformierstruktur zu erzeugen, und wobei weiter fakultativ der Druckabfall der Reaktionsmittelströmung durch den Kanal (24) beträchtlich größer ist als der Druckabfall der Reaktionsmittelströmung innerhalb der axialen Leitung (16) und/oder

(d) die Katalysatorplatte (14) oder die thermisch leitfähige Platte (12) aus einem porösen Katalysatormaterial besteht und das poröse Katalysatormaterial Kanäle bildet, durch welche das ankommende Reaktionsmittel durch wenigstens einen Teil der Platte hindurchströmen kann.

7. Reformiervorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 6, bei welcher

(a) die leitfähige Platte (12) aus einem nicht-metallischen Material, beispielsweise Siliziumkarbid oder einem Verbundmaterial oder einem Metall, z. B. Aluminium, Kupfer, Eisen, Stahllegierungen, Nickel, Nickellegierungen, Chrom, Chromlegierungen, Platin und Platinlegierungen besteht, und wobei die Katalysatorplatte (14) aus einer keramischen Trägerplatte zusammengesetzt ist, die einen Überzug (36) aus Katalysatormaterial besitzt, der aus Platin, Nickel, Nickeloxid, Chrom oder Chromoxid besteht; und/oder

(b) das Katalysatormaterial (36) aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Platin, Paladium, Nickel, Nickeloxid, Eisen, Eisenoxid, Chrom, Chromoxid, Kobalt, Kobaltoxid, Kupfer, Kupferoxid, Zink, Zinkoxid, Molybden, Molybdenoxid und anderen geeigneten Übergangsmetallen und ihren Oxiden besteht; und/oder

(c) das Reaktionsmittel eine Kohlenwasserstoff-Abart O&sub2;, H&sub2;O, CO&sub2;, ein Alkan, eine Hydroxyl, einen mit einem Carboxyl verbundenen Kohlenwasserstoff, einen mit Carbonyl verbundenen Kohlenwasserstoff, einen Olifin-Kohlenwasserstoff, einen mit einem Äther verbundenen Kohlenwasserstoff, einem mit einem Ester verbundenen Kohlenwasserstoff, einen mit einem Amin verbundenen Kohlenwasserstoff, einen mit einem aromatischen Derivat verbundenen Kohlenwasserstoff oder einen Kohlenwasserstoff aufweist, der mit einem anderen organischen Derivat verbunden ist.

8. Reformiervorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 7, welche außerdem Mittel (20) aufweist, um die Reaktionsmittel-Abarten, die aus der Reformiervorrichtung austreten, an eine äußere Brennstoffzelle anzukoppeln.

9. Reformiervorrichtung nach Anspruch 7, bei welcher der Kohlenwasserstoff- Brennstoff und wenigstens H&sub2;O oder CO&sub2; einer endothermischen katalytischen Reformierung unterworfen werden, um H&sub2;, CO, H&sub2;O und CO&sub2; zu erzeugen, wobei der Energiebedarf für den endothermischen Reformiervorgang durch die Energie geliefert wird, die durch eine äußere Brennstoffzelle erzeugt wird, wobei die Energie von der Brennstoffzelle durch die leitfähige Platte durch Wärmeleitung zugeführt wird, und wobei fakultativ ein Kohlenwasserstoff-Brennstoff und O&sub2; einer katalytischen Verbrennung und einer Reformierung unterworfen werden, um H&sub2;, CO, H&sub2;O und CO&sub2; zu erzeugen, und wobei wenigstens eine exothermische Verbrennung oder eine exothermische Reaktion einer äußeren Brennstoffzelle den Energiebedarf für die endothermische Reformierung durch die Wärmeleitung in der Ebene der leitfähigen Platte (12) deckt, und wobei CO und H&sub2;O einer katalytischen Wechselreaktion ausgesetzt werden, um CO&sub2; und H&sub2; zu erzeugen.

10. Reformiervorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 9, bei welcher die Reformierstruktur zylindrisch ist und wenigstens eine der zylindrischen Platte (14) und der leitfähigen Platte (12) einen Durchmesser zwischen etwa 1 Zoll und etwa 20 Zoll und eine Dicke zwischen etwa 0,002 Zoll und etwa 0,2 Zoll aufweist.

11. Reformiervorrichtung zur Reformierung eines Reaktionsmittels in eine Reaktionsmittel-Abart während des Betriebs, wobei die Reformiervorrichtung dadurch gekennzeichnet ist, daß sie

mehrere poröse Platten (38) aufweist, die aus einem thermisch leitfähigen Material bestehen, das über die Dicke der Platten mit wenigstens einem Katalysatormaterial durchsetzt ist, um den Reformiervorgang zu verbessern, wobei die Platten (38) gestapelt sind, um eine Reformierstruktur (10) zu schaffen, bei der die Platten durch Wärmeleitung Wärmeenergie in der Ebene der Platten übertragen, um den Reformiervorgang zu unterstützen.

12. Reformiervorrichtung nach Anspruch 11, bei welcher die Reformierstruktur folgende Teile umfaßt:

(a) wenigstens eine axiale Leitung (16) zum Einführen des Reaktionsmittels und wenigstens eine Leitung (20); durch die die Reaktionsmittel-Abarten aus der Reformierstruktur austreten können und fakultativ periphere Austrittsmittel, um die Reaktionsmittel-Abarten aus einem Umfangsteil der Reformierstruktur austreten zu lassen; und/oder

ein thermisch leitfähiges gasdichtes Gehäuse, welches um die Reformierstruktur herum angeordnet ist, um eine periphere axiale Leitung (20) zu schaffen, die derart angeordnet und ausgebildet ist, daß Wärme mit der äußeren Umgebung oder mit der Reformierstruktur durch Strahlung, Wärmeleitung oder Konvektion ausgetauscht wird, wobei das gasdichte Gehäuse eine Druckreformier- Operation ermöglicht, und fakultativ

Mittel, die die Reaktionsmittel-Abarten in die periphere axiale Leitung (20) eintreten lassen, wobei die Reaktionsmittel-Abarten durch das gasdichte Gehäuse aufgefangen werden, und/oder

(b) Mittel (90, 92), um eine allgemein isothermische Bedingung durch die Reformierstruktur herzustellen.

13. Reformiervorrichtung nach Anspruch 11, bei welcher die Reformierstruktur wenigstens eine axiale Reaktionsmittelleitung (16) aufweist, um ein Reaktionsmittel zuzuführen, und wobei die Reformierstruktur einen Fortsatz (24) aufweist, der integral hiermit hergestellt ist und sich in die axiale Reaktionsmittelleitung hinein erstreckt, um das Reaktionsmittel vorzuheizen.

14. Reformiervorrichtung nach Anspruch 11, welche außerdem folgende Mittel aufweist:

eine axiale Leitung (16), die in der Reformierstruktur ausgebildet ist,

Kanalmittel (24), durch die ein Reaktionsmittel in der Ebene der Reformierstruktur strömen kann und wobei fakultativ die Kanalmittel einen im wesentlichen gleichförmigen Druckabfall aufrechterhalten, um eine im wesentlichen gleichförmige Strömung von Reaktionsmittel längs einer Achse der Reformierstruktur zu schaffen, wobei fakultativ der Druckabfall der Reaktionsmittelströmung durch die Kanalmittel (24) beträchtlich größer ist als der Druckabfall der Reaktionsmittelströmung innerhalb der axialen Leitung (16).

15. Reformiervorrichtung nach einem der Ansprüche 11 bis 14, bei welcher

(a) das leitfähige. Material aus einem Nicht-Metall, beispielsweise Siliziumkarbid, einem Verbundmaterial oder einem Metall besteht, beispielsweise aus Aluminium, Kupfer, Eisen, Stahllegierungen, Nickel, Nickellegierungen, Chrom, Chromlegierungen, Platin oder Platinlegierungen und wobei fakultativ das Katalysatormaterial Platin, Paladium, Nickel, Nickeloxid, Eisen, Eisenoxid, Chrom, Chromoxid, Kobalt, Kobaltoxid, Kupfer, Kupferoxid, Zink, Zinkoxid, Molybden, Molybdenoxid oder ein anderes Übergangsmetall und andere Oxide sind; und/oder wobei

(b) das Reaktionsmittel eine Kohlenwasserstoff-Abart O&sub2;, H&sub2;O, CO&sub2; oder einen Kohlenwasserstoff-Brennstoff aufweist, wobei H&sub2;O und CO&sub2; einer katalytischen Reformierung unterworfen werden, um H&sub2;, CO, H&sub2;O und CO&sub2; zu erzeugen, und wobei eine exothermische Reaktion einer äußeren Brennstoffzelle den Energiebedarf für die endothermische Reformierungsreaktion der Reformierstruktur über das thermisch leitfähige Material deckt, und wobei fakultativ

das Reaktionsmittel einen Kohlenwasserstoff-Brennstoff und O&sub2; aufweist, die einer katalytischen Verbrennung und einer Reformierung unterworfen werden, um H&sub2;, CO, H&sub2;O und CO&sub2; zu erzeugen, und wobei wenigstens eine exothermische Verbrennung oder eine exothermische Reaktion einer äußeren Brennstoffzelle den Energiebedarf für die endothermische Reformierungsreaktion der Reformierstruktur über das thermisch leitfähige Material deckt; und/oder

(c) die Reformiervorrichtung außerdem Mittel (20) aufweist, um die Reaktionsmittel-Abarten, die aus der Reformiervorrichtung austreten, an eine äußere Brennstoffzelle anzukoppeln.

16. Verfahren zur Reformierung eines Reaktionsmittels in einer Reaktionsmittel- Abart mittels einer plattenartigen Reformiervorrichtung (10), welches die folgenden Schritte aufweist:

es werden mehrere Katalysatorplatten (14) vorgesehen, denen jeweils ein Katalytmaterial oder mehrere Katalytmaterialien zugeordnet sind, um die Reformierung zu verbessern;

es werden mehrere leitfähige Platten (12) vorgesehen, die ein thermisch leitfähiges Material bilden;

es werden die Katalysatorplatten (14) und die leitfähigen Platten (12) gestapelt, um die plattenartige Reformierstruktur (10) zu schaffen, und

es wird durch Wärmeleitung Wärmeenergie in der Ebene über eine Oberfläche (12A) der leitfähigen Platte (12) übertragen, um das Reformierverfahren zu unterstützen.

17. Verfahren nach Anspruch 16, welches weiter die folgenden Schritte umfaßt:

(a) es wird ein beträchtlicher Teil der Umfangsoberfläche (13) der Reformierstruktur zum Austausch der Wärmeenergie einer äußeren Umgebung ausgesetzt; und/oder

(b) es werden mehrere axiale Reaktionsmittelleitungen (16) in der Reformierstruktur geschaffen, um das Reaktionsmittel zuzuführen, und es werden Reaktionsmittel-Abarten aus dem Umfangsabschnitt der Reformierstruktur abgeführt, und/oder

(c) es wird ein thermisch leitfähiges gasdichtes Gehäuse um die Reformierstruktur herum angeordnet, um eine periphere axiale Leitung (20) zu bilden und fakultativ um eine Druckreformier-Arbeitsweise zuzulassen, und

man läßt die Reaktionsmittel-Abarten in die periphere axiale Leitung (20) eintreten, worin die Reaktionsmittel-Abarten durch das gasdichte Gehäuse aufgefangen werden; und/oder

(d) es wird eine allgemein isothermische Bedingung in der Ebene der leitfähigen Platte und fakultativ axial längs einer langgestreckten Achse der Reformierstruktur geschaffen.

18. Verfahren nach Anspruch 16, welches weiter die folgenden Schritte umfaßt:

(a) es wird wenigstens eine axiale Reaktionsmittelleitung (16) gebildet, um ein Reaktionsmittel einzuführen, und

es wird eine integral geformte Lippenstruktur auf einem äußeren Ende oder einem inneren Ende der leitfähigen Platte (12) gebildet, wobei sich die Lippenstruktur in die axiale Reaktionsmittelleitung (16) hinein erstreckt, um ein einströmendes Reaktionsmittel vorzuheizen; oder

(b) es wird eine axiale Leitung (16) innerhalb der Reformierstruktur geschaffen;

es werden Kanäle (24) zwischen der leitfähigen Platte (12) und der Katalysatorplatte (14) ausgebildet, und

es wird ein Druckabfall einer Reaktionsmittelströmung durch die Kanäle (24) zwischen der leitfähigen Platte (12) und der Katalysatorplatte (14) erzeugt, wobei dieser Druckabfall beträchtlich größer ist als der Druckabfall einer Reaktionsmittelströmung innerhalb der axialen Leitung (16).

19. Verfahren nach einem der Ansprüche 16 bis 18, welches weiter die folgenden Schritte umfaßt:

(a) es wird die thermisch leitfähige Platte (12) oder die Katalysatorplatte (14) aus einem porösen, leitfähigen Material hergestellt, wobei das poröse Material Kanäle bildet, die es einem einströmenden Reaktionsmittel ermöglichen, durch die Platte hindurchzuströmen; und/oder

(b) es wird die Reformierstruktur an einer äußeren Brennstoffzelle angekoppelt, und

es wird Wärmeenergie, die durch die Brennstoffzelle erzeugt wird, auf die leitfähigen Platten über Wärmeleitung in der Ebene der Platte übertragen.