DE10203022B4 - Reaktor mit siebförmigen Körpern und Verfahren für den Reaktorbetrieb - Google Patents

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Abstract

Reaktor, in dem ein Gas oder eine Flüssigkeit mittels eines Katalysators chemisch umgewandelt wird, mit mehreren mit Katalysatormaterial beschichteten siebförmigen Körpern (2) und mit einem Wärmetauscher im Reaktor, mittels dem ein Wärmetausch zwischen einem Brenngasgemisch und einem Kühl- oder Heizmedium durchführbar ist, wobei die siebförmigen Körper (2) hintereinander innerhalb eines Kanals (1) angeordnet sind, wobei innerhalb des Kanals (1) eine Vielzahl von durch die siebförmigen Körper (2) hindurch geführten kleinen Rohren (3) angeordnet sind, die den Wärmetauscher bilden, dadurch gekennzeichnet, dass die siebförmigen Körper (2) derart hintereinander angeordnet 1 sind, dass regelmäßig eine Umlenkung des Fluidstroms sichergestellt ist.

Description

  • Die Erfindung betrifft einen Reaktor mit den Merkmalen des Obergriffs des Anspruchs 1, bekannt aus der WO 01 /54807 A1 . Die Erfindung betrifft ein Verfahren für den Betrieb des Reaktors.
  • Beispiele für derartige Reaktoren sind ein CO-Konvertierungsreaktor (besser bekannt unter: „Hochtemperatur-Shift" bzw. „Niedertemperatur-Shift") sowie ein differentieller CO-Oxidationsreaktor. Ein weiteres Beispiel ist ein Katalytbrenner. Eine Vorrichtung zur katalytischen Oxidation von CO sind aus den Druckschriften DE 199 62 555 A1 sowie EP 0 661 768 B1 bekannt.
  • Bei einem CO-Konvertierungsreaktor findet typischerweise folgende Reaktion (Shift-Reaktion) statt: CO + H2O → CO2 + H2.
  • Die vorgenannte Reaktion verläuft exotherm. Dies erfordert es, Wärme abzuführen. Über einen Wärmeaustauscher wird die Wärme abgeführt.
  • In der Regel wird ein Hochtemperatur-Shift zusammen mit einem Niedertemperatur-Shift eingesetzt. Eine hohe Temperatur ist in vielen Fällen erwünscht, da hier die Reaktionsgeschwindigkeit grundsätzlich schnell verläuft. Bei hohen Temperaturen verschiebt sich jedoch das Reaktionsgleichgewicht in der oben genannten Reaktion zur linken Seite hin. Wird also CO und H2O einem Hochtemperatur-Shift zugeführt, so wird zwar schnell umgesetzt. Allerdings wird nur ein kleiner Teil umgesetzt, da das Reaktionsgleichgewicht aufgrund der hohen Temperaturen entsprechend früh erreicht ist.
  • Ist das Reaktionsgleichgewicht erreicht, so wird das verbleibende Gemisch dem Niedertemperatur-Shift zugeführt. Hier findet die Umsetzung zwar relativ langsam statt. Dafür liegt das Reaktionsgleichgewicht stark auf der rechten Seite, also auf Seiten von CO2 + H2. So gelingt es, nahezu vollständig die gewünschte Umsetzung zu erreichen.
  • Weitere Faktoren wie zum Beispiel Wasserstoffausbeute des Systems können ebenfalls ein Grund für die Verwendung von mehreren Shift-Stufen sein.
  • Das Volumen des Hochtemperatur-Shifts kann klein sein, da hier schnell umgesetzt wird. Um die gleiche Menge in einem Niedertemperatur-Shift umsetzen zu können, müsste der Niedertemperatur-Shift sehr groß sein. Insbesondere bei mobilen Anwendungen sind große Volumina nebst zugehörigen Gewichten jedoch sehr nachteilhaft, zumal die Kosten entsprechend ansteigen würden. Daher ist ein großes Volumen wenig sinnvoll.
  • Kleine Volumina sind insbesondere deshalb erforderlich, um die Reaktoren für mobile Anwendungen einzusetzen. Beispielsweise ist es nicht möglich, in einem Auto beliebig große Volumina unterzubringen. Hieran wird deutlich, dass ein großer Bedarf an einem Reaktor mit kleinem Volumen besteht.
  • Stand der Technik ist regelmäßig, eine Mehrzahl von Rohren vorzusehen, durch die das umzuwandelnde Gas hindurch geleitet wird. In den Rohren befinden sich Pellets, die mit Katalysatormaterial versehen sind. Wird Gas durch ein Rohr hindurchgeführt, so findet die Umwandlung innerhalb des Rohres statt. Ein Wärmeaustausch findet zwischen den Rohren und der Umgebung statt.
  • Die Rohre weisen einen Durchmesser von mehreren Zentimetern auf. Dieser Durchmesser ist erforderlich, da andernfalls nicht die nötigen Umsätze erzielt werden können.
  • Aus der Druckschrift DE 198 19 882 A1 ist ein Verfahren zur katalytischen Zersetzung von N2O bekannt. Ein Reaktor zur katalytischen Oxidation von Ammoniak zu Stickoxiden weist in Flussrichtung zunächst einen Edelmetallnetzkatalysator und anschließend einen Wärmetauscher auf.
  • Die Druckschrift DE 3601073 A1 offenbart einen Spiralwärmetauscher zur Durchführung chemischer Reaktionen.
  • Aus der Druckschrift DE 199 37 152 A1 ist ein kombiniertes Bauteil zur Nachverbrennung von Anodenabgasen bekannt. Im Reaktorraum befinden sich eine Mehrzahl kleiner Wärmetauscherrohre.
  • Aus der Druckschrift US 4,714,593 ist ein von außen beheizter Reaktionsraum bekannt, in dem im Reaktionsraum erzeugte Gase über Röhrchen zurückgeführt werden, um deren Wärme zusätzlich zu nutzen.
  • Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen Reaktor der eingangs genannten Art mit einem vergleichsweise kleinen Volumen bzw. einer vergleichsweise kleinen Masse bereitzustellen.
  • Der Erfindung liegt ferner die Aufgabe zugrunde, vorteilhafte Verfahren für den Betrieb bereitzustellen.
  • Die erfindungsgemäße Aufgaben werden durch eine Vorrichtung mit den Merkmalen des ersten Anspruchs sowie durch ein Verfahren mit den Merkmalen des Nebenanspruchs gelöst. Vorteilhafte Ausgestaltungen ergeben sich aus den Unteransprüchen.
  • Der Reaktor nach Anspruch 1 geht von einem Reaktor der eingangs genannten Art aus. Eine Turbulenzstruktur wird aus siebförmigen Körper gebildet. Im Unterschied zu den gemäß Stand der Technik eingesetzten Pellets weist jeder siebförmige Körper durchgehende Löcher oder durchgehende Kanäle auf und zwar eine Mehrzahl. Ein Beispiel für einen solchen Körper ist ein Drahtgeflecht. Die siebförmigen Körper sind mit Katalysatormaterial beschichtet.
  • Die siebförmigen Körper bestehen vorteilhaft aus Metall. Diese können jedoch auch aus einer Keramik bestehen.
  • Eine Mehrzahl an siebförmigen Körpern sind hintereinander innerhalb eines Rohres angeordnet, um so nach kurzen Abständen eine Gasumlenkung zu bewirken. Durch die Gasumlenkung wird eine Verwirbelung erreicht. Jedes Gasmolekül gelangt dann mit dem Katalysatormaterial zuverlässig in Kontakt. Es findet so ein großer Umsatz statt. Der große Umsatz wird ferner aufgrund der vergrößerten, mit Katalysator beschichteten Fläche bereitgestellt (im Vergleich zum Stand der Technik, bei dem Pellets vorgesehen sind).
  • Erfindungsgemäß gelingt es, das Volumen eines Reaktors bei gleichem Umsatz im Vergleich zum genannten Stand der Technik erheblich zu verkleinern.
  • In einer vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung befinden sich der oder die siebförmigen Körper in einem relativ großen Kanal. Durch den großen Kanal ist eine Vielzahl kleiner Rohre oder Kanäle hindurch geführt. Durch die Rohre oder Kanäle wird eine Kühl- oder Heizflüssigkeit hindurch geführt.
  • Die Geometrie ist also umgekehrt im Vergleich zu eingangs genannten Stand der Technik. Nicht innerhalb mehrerer Rohre befindet sich eine Struktur, die mit Katalysator beschichtet ist und das Kühl- oder Heizmedium außerhalb, Hierdurch wird erreicht, dass eine relativ große Fläche bereit gestellt wird, die dem Gasumsatz dient. Beim Stand der Technik verhält es sich in der Regel umgekehrt. Die Fläche, durch die das Gas hindurch tritt, ist relativ klein im Verhältnis zu der Fläche, die für das Kühlmedium bzw. Heizmedium bereit gestellt wird.
  • Als Katalysatormaterial wird insbesondere ein Edelmetall eingesetzt. Typische verwendete Katalysatormaterialien sind Palladium, Platin, Ruthenium oder Gemische hiervon. Grundsätzlich kommen auch Katalysatoren in Betracht, die nicht aus einem Edelmetall bestehen. Kupferoxid ist ein typisches Katalysatormaterial, welches nicht aus einem Edelmetall besteht.
  • Soll oxidiert werden, so ist ein Edelmetallkatalysator zu bevorzugen. Soll die eingangs genannte Shift-Reaktion durchgeführt werden, so ist ein Katalysator auf einer Kupferbasis zu bevorzugen.
  • Um die Turbulenz bzw. Siebstruktur mittels siebförmiger Körper bereitzustellen, bestehen die Körper in einer vorteilhaften Ausgestaltung aus einem Metall und zwar insbesondere aus einem Stahl. Dieses Material weist gegenüber Keramik den Vorteil auf, dass es verlötet werden kann. Ferner kann ein elektrischer Strom zwecks Vorheizung hindurchgeführt werden. Durch das Verlöten oder Verschweißen wird eine mechanisch stabile Struktur bereitgestellt. Dies ist im mobilen Einsatz von besonderem Interesse, da z. B. im Auto eine solche siebförmige Struktur Stößen ausgesetzt ist. Durch das Verschweißen wird vermieden, dass sich die Lage der siebförmigen Körper verändert. Dieses Verschieben könnte Nachteile für den Betrieb bzw. Störungen zur Folge haben.
  • Indem durch das Metall ein Strom durchgeleitet werden kann, kann sofort erforderlichenfalls eine Temperatur bereitgestellt werden, die für die Durchführung der Reaktionen erforderlich ist. Bei einem Einsatz im PKW ist dies von Vorteil, da dieser sofort gestartet werden muss, ohne lange Vorwärmzeiten durchzuführen. Bei einer Keramik wäre dies nicht oder nur in technisch sehr aufwändiger Weise möglich.
  • In einer vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung wird der Reaktor daher in mobilen Geräten und zwar insbesondere in einem PKW eingesetzt. Bei einem solchen Einsatz besteht die Turbulenzstruktur bzw. die siebförmigen Körper also insbesondere aus einem Metall wie z. B. einem Stahl. Der Stahl hat ferner den Vorteil, den betrieblichen Anforderungen in besonders guter Weise gewachsen zu sein. Er ist langlebig, und zwar auch beim Einsatz bei hohen Temperaturen, im Vergleich zu anderen Metallen. Ferner verhält er sich relativ stabil gegenüber den eingesetzten Gasen oder Flüssigkeiten.
  • In einer vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung weisen die siebförmigen Körper eine flächenförmige Geometrie auf. Diese siebartigen Flächen sind hintereinander angeordnet. Die Strömung verläuft senkrecht zu diesen Flächen. Hierdurch wird erreicht, dass regelmäßig eine Umlenkung des Gasstromes sicher gestellt ist, da grundsätzlich die Lage der diversen Löcher oder Kanäle durch die Struktur hindurch nicht übereinstimmen, wenn das Gas von einer siebförmigen Fläche zur nächsten gelangt.
  • In einer vorteilhaften Ausgestaltung bezieht sich die Erfindung auf einen Reaktor, bei dem die Umsetzung exotherm verläuft. Das Kühlmedium wird durch die Kühlrohre hindurch entgegengesetzt zum Gasstrom geleitet. Dies hat zur Folge, dass zu Beginn der Gaszuführung eine relativ hohe Temperatur vorliegt, da hier das Kühlmedium bereits relativ stark aufgeheizt wurde. Zu Beginn des Eintritts des Kühlmediums ist die Temperatur im Reaktor relativ niedrig, da zu Beginn das Kühlmedium sich noch auf relativ niedriger Temperatur befindet.
  • Hierdurch wird erreicht, dass zu Beginn des Reaktors, also an der Stelle, an der das Gas zur Umsetzung eingeführt wird, relativ schnell umgesetzt wird, da hier hohe Temperaturen herrschen. Je weiter das Gas in den Reaktor hinein geleitet wird, desto niedriger werden die Temperaturen. Hierdurch wird zwar die Reaktionsgeschwindigkeit herabgesetzt. Auf der anderen Seite verschiebt sich das Gleichgewicht in der eingangs genannten Weise zum Produkt hin. Dies ist aus den eingangs genannten Gründen erforderlich. Bei geeigneter Zuführung von Kühlmedium und richtiger Dimensionierung kann so die Gasumsetzung optimiert werden. Es ist bei der Auslegung darauf zu achten, dass stets eine optimale Temperatur im Vergleich zum Reaktionsgleichgewicht herrscht, um eine schnelle Umsetzung herbeizuführen. Es kann dem Fachmann überlassen bleiben, die geeignete Dimensionierung durch wenige Versuche herauszufinden.
  • Insgesamt ergibt sich durch die vorgenannte Ausgestaltung der Vorteil, den Hochtemperatur-Shift und Niedertemperatur-Shift zusammenfassen zu können. Gleichzeitig findet ein kontinuierlicher Temperaturübergang statt. Es kann also bei geeigneter Auslegung dieser kontinuierlich bei optimalen Temperaturen betrieben werden.
  • Die Zusammensetzung eines Synthesegases wird stark von seinem Herstellungsverfahren und dem eingesetzten Rohstoff beeinflusst, Es können zum Beispiel höhere Kohlenwasserstoffe enthalten sein wie zum Beispiel Methan oder Ethan, wenn zum Beispiel Benzin oder benzinähnliche Kraftstoffe reformiert werden. Aus dem Shift-Reaktor tritt in vielen Anwendungsfällen ein Synthesegas aus, welches die Bestandteile Wasserstoff, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid, Stickstoff und Wasser aufweist. Dieses Synthesegas wird regelmäßig einem weiteren Reaktor zugeführt, in dem Kohlenmonoxid zusammen mit Sauerstoff zu Kohlendioxid umgesetzt wird. Die Reaktion verläuft exotherm und könnte Temperaturen oberhalb von 200°C in Anwesenheit eines Edelmetallkatalysators wie Platin bewirken. Nachteilhaft würde bei Temperaturen oberhalb von 200°C unerwünscht Wasserstoff zu Wasser umgesetzt. Es ist dann also wünschenswert, die Temperatur unterhalb von 200°C zu halten. Temperaturen zwischen 100°C und 150°C sind erwünscht, um die Reaktion in gewünschter Weise durchzuführen.
  • In diesem Fall wird vorteilhaft ein Reaktor der eingangs genannten Art eingesetzt, bei dem das Kühlmedium in gleicher Richtung wie der Gasstrom geführt wird. Dies hat zur Folge, dass zu Beginn stark gekühlt wird, da die Temperaturdifferenz zwischen dem Kühlmedium und dem Synthesegas relativ groß ist. Zu Beginn wird viel Wärme aufgrund der exothermen Reaktion freigesetzt. Je weiter das Kühlmedium bzw. der Gasstrom in den Reaktor hinein gelangt, desto weniger Wärme wird aufgrund der exothermen Reaktion freigesetzt, da im Inneren des Reaktors das Gleichgewicht stark in Richtung des Produkts verlagert worden ist. Dementsprechend ist es erforderlich, im Inneren des Reaktors sowie bei seinem Ausgang weniger stark zu kühlen. Dies geschieht erfindungsgemäß automatisch, da aufgrund des Gleichstromes dann das Kühlmedium bereits entsprechend erwärmt worden ist. Insgesamt gelingt es bei geeigneter Auslegung bzw. Dimensionierung, den gewünschten Temperaturbereich zwischen 100°C bis 150°C bereitzustellen.
  • Zwar findet der unerwünschte Umsatz von Wasserstoff zu Wasser auch bei tieferen Temperaturen im gewissen Umfang statt. Im genannten Temperaturbereich von 100°C bis 150°C ist dieser Umsatz jedoch zu vernachlässigen.
  • Die Erfindung wird anhand der nachfolgenden 1 und 2 näher verdeutlicht. Es zeigen
  • 1: schematische Darstellung eines Reaktors,
  • 2: Aufsicht auf eine durch siebförmige Körper gebildete Turbulenzstruktur.
  • Ein Kanal 1 ist mit siebförmigen Körpern 2 gefüllt. Die Körper 2 sind mit Katalysatormaterial beschichtet. Die siebförmigen Körper 2 sind so beschaffen und/oder angeordnet, dass ein hindurchströmendes Gas ständig umgelenkt wird. Rohre 3 führen durch den Kanal 1 sowie durch die siebförmigen Körper 2 hindurch und dienen dem Wärmeaustausch. Durch die Rohre 3 wird daher ein Kühl- oder Heizmedium hindurch geleitet.
  • Durch die Verwendung und geeignete Kombination von Turbulenzstrukturen und Mikrostrukturen wird eine sehr kompakte Bauweise mit geringem Reaktorvolumen realisiert. Durch die Integration eines Wärmetauschers in den Kanal 1 kann ein zusätzlich am Reaktoraus- bzw. -eintritt benötigter Wärmetauscher entfallen. Neben dem Vorteil eines entfallenden Wärmetauschers kann durch die integrierte Wärmeein- bzw. -auskopplung die genannte gezielte Temperaturführung durch Gleich- oder Gegenstrom des Kühlmediums im Reaktor erreicht werden, die sich bei geeigneter Auslegung vorteilhaft auf Größen wie Reaktionsgeschwindigkeit, thermodynamische Gleichgewichtslage und Selektivität auswirkt. Neben den voranstehend genannten Vorteilen hinsichtlich der systemspezifischen Problemstellungen löst die Erfindung das bei der Verwendung von Mikroreaktoren mit integriertem Wärmetausch häufig auftretende Problem der konstruktiven Kopplung des zur Verfügung stehenden Reaktionsraumes mit der zur Verfügung gestellten Wärmetauscherfläche. Aus dieser konstruktiven Kopplung kann je nach Art einer etwaig auftretenden Limitierung die Notwendigkeit resultieren, den Reaktionsraum bzw. die Wärmetauscherfläche signifikant überzudimensionieren. Das Verhältnis aus Wärmetauscherfläche und Reaktionsvolumen kann bei der Erfindung über einen weiten Bereich frei variiert werden. Die Turbulenzstrukturen können in Form eines Stapels, d.h. die Turbulenzstruktur besteht aus einer Reihenschaltung der in 2 dargestellten siebförmigen Körper bzw. in Form einer Wicklung einer entsprechend perforierten Folie gebildet werden. Diese Strukturen werden mit einer für die entsprechenden Reaktion aktiven Komponente, also mit einem Katalysator beschichtet und stellen den Reaktionsraum dar.
  • In den in 2 gezeigten siebförmigen Körper werden Kanäle mit vorzugsweise rundem Querschnitt eingearbeitet, die vorteilhaft einen Innendurchmesser von unter fünf, insbesondere unter einem Millimeter aufweisen wie z.B. 0,8 mm. Durch diesen geringen Querschnitt wird zum einem die Integration des Wärmetausches ermöglicht, ohne durch größere charakteristische Abmessungen eine deutliche Störung der Turbulenzstruktur zu bewirken, und zum anderen wird der Wärmeübergang durch die kleinen Strukturabmessungen in Folge der kürzeren Wege und der erhöhten Gradienten senkrecht zur Strömungsrichtung vorteilhaft beeinflusst. Vor dem Hintergrund fertigungstechnischer Aspekte erleichtert die Wicklung den Einbau der Rohre. Hinsichtlich der Strömungsführung kann zwischen dem Gleich- und Gegenstrom gewählt werden. Dies muss für jeden Anwendungsfall separat hinsichtlich einer optimalen Temperaturführung im Reaktor entschieden werden.
  • Wenn aufgrund der in 1 gezeigten außermittigen Zuführung des Reaktionsmediums eine ungleichmäßige Durchströmung erwartet werden muss, kann eine vergleichmäßigende Wirkung durch eine geeignete Reduktion der Packungslänge und damit des Druckverlustes senkrecht zur Strömungsrichtung erzielt werden. Die Anzahl der Wärmetauscherrohre kann entsprechend der benötigten Heiz- bzw. Kühlleistung adaptiert werden. Wenn die auf diese Weise installierte thermische Leistung nicht ausreicht bzw. der Platzbedarf des zu installierenden Rohrbündels zu groß ist, kann zusätzlich ein Heiz- bzw. Kühlmantel vorgesehen werden. Der Vorteil der Wärmezu- bzw. abfuhr über ein innenliegendes Rohrbündel ist ein zu erwartendes homogenes Temperaturprofil senkrecht zur Strömungsrichtung. Der Einbau der Wärmetauscherrohre kann über einfache Lochplatten realisiert werden. Eine gasdichte und feste Verbindung Platte/Rohr ist z.B. mit der Galvanoabscheidung in einem Elektrolytbad möglich. Die gleiche Technik kann auch für eine feste Verbindung zwischen den Rohren und der Turbulenzstruktur verwendet werden, die aufgrund der bei der mobilen Anwendung auftretenden hohen mechanischen Belastungen sinnvoll ist. Wenn aufgrund fertigungstechnischer Aspekte ein Verschluss der Rohrenden der Wärmetauscherrohre mit abgeschiedenem Feststoff nicht vermieden werden kann, besteht durch die Überdimensionierung der Länge der Wärmetauscherrohre vor und nach der entsprechenden Lochplatte am Ein- bzw. Austritt die Möglichkeit, dieses Problem zu umgehen. Nach der Galvanisierung, bei der das Bauteil fest durch abgeschiedenen Feststoff miteinander verbunden worden ist, werden in einem nachgeschalteten Arbeitsschritt die ebenfalls am Ein- und Austritt mit Feststoff verschlossenen Rohrenden vor bzw. nach der Eintritts- bzw. Austrittslochplatte abgetrennt. Die Überdimensionierung der Rohrlängen vor der Galvanisierung ist dabei so zu wählen, dass sie ca. der Länge entspricht, die nach der Galvanisierung verschlossen ist und demnach abgetrennt werden muss, um einen freien Strömungsquerschnitt zu realisieren.
  • Neben der Galvanoabscheidung stellt auch das Löten eine geeignete Verbindungstechnik dar, Bei der Verwendung von Lötverfahren ist es für die Verbindung der Mikro- mit der Turbulenzstruktur besonders vorteilhaft, die Mikrokanäle in einem voran geschalteten Fertigungsschritt mit einem entsprechenden Lot zu beschichten, Nach der Verbindung der Lochplatten mit dem Reaktormantel, kann die Turbulenzstruktur z.B. mittels eines sog. Slurry-Verfahren, ein Beschichtungsverfahren, das im wesentlichen dem Stand der Technik entspricht, mit aktiver Komponente beschichtet werden. Die Beschichtung des Apparates im geschlossenen Zustand weist den Vorteil auf, dass auch die Außenseite der Wärmetauscherrohre beschichtet sind und somit für die Reaktion zu Verfügung stehen. Neben der Möglichkeit der Integration des Wärmetausches hat die Verwendung von metallischen Turbulenzstrukturen gegenüber den zur Zeit in Brenngaserzeugungssystemen gängigen keramischen Monolithen den Vorteil der Möglichkeit einer elektrischen Widerstandsheizung, die aufgrund ihrer guten Dynamik ein verbessertes Kaltstartverhalten des Reaktors zur Folge hat. Im Gegensatz zu den üblicherweise mit rechteckigem Anströmquerschnitt ausgeführten mikrostrukturierten Reaktoren besitzt eine bevorzugte Ausführungsform der vorgestellten Erfindung einen kreisförmigen Anströmquerschnitt. Diese Geometrie vereinfacht die Anströmung, da kein Geometrieübergang, sondern lediglich eine Rohrverjüngung bzw. Aufweitung realisiert werden muss.
  • Eine Anwendungsmöglichkeit ist die Shift-Stufe, bei der aufgrund der i.d.R. sehr langsamen Kinetik ein beträchtliches Reaktionsvolumen benötigt wird, und gleichzeitig aufgrund der ungünstigen Verschiebung des thermodynamischen Gleichgewichtes in Folge der aus der Exothermie der Reaktion resultierenden Temperaturerhöhung eine gezielte Temperatursteuerung im Reaktor wünschenswert ist. Nach dem heutigen Stand der Technik wird die Shift-Stufe mehrstufig mit Zwischenkühlung ausgeführt. Als Strömungsführung ist die Gegenstromführung der Betriebsmittel zu favorisieren, da mit einer vorgegebenen Eintrittstemperatur des Kühlmediums tiefere Austrittstemperaturen des Produktgases und damit eine positive Verschiebung der thermodynamischen Gleichgewichtslage erreicht werden kann.
  • Eine weitere Anwendungsmöglichkeit stellt der Katalytbrenner dar, bei dem zum einem durch die Wasserstoffoxidation eine beträchtliche Menge an nutzbarer Wärme entsteht zum anderen aber in Folge der i.d.R. sehr langsamen Methanoxidation auch ein erhebliches Reaktionsvolumen zur Verfügung gestellt werden muss, um bei moderaten Verbrennungstemperaturen Methanemissionen zu vermeiden.
  • Bei der präferentiellen CO-Oxidation (PROX) kann durch die integrierte Wärmeauskopplung die angestrebte isotherme Reaktionsführung bei relativ tiefen Temperaturen erreicht und die typischer Weise am Eintritt auftretende Temperaturspitze vermieden werden. Dies ist besonders vor dem Hintergrund vorteilhaft, weil die für die PROX verwendeten Katalysatoren, i.d.R. Edelmetalle wie Platin, auch die Oxidation von Wasserstoff katalysieren. Die Selektivität dieser Katalysatoren hinsichtlich der CO-Oxidation nimmt i.d.R. mit zunehmenden Temperaturen (ab ca. 200 °C) ab Auf Basis durchgeführter statischer Verfahrensanalysen für ein Brennstoffzellensystem für 50 kW elektrischer Leistung der Brennstoffzelle ergibt eine überschlägige Berechnung eine adiabate Temperaturerhöhung von ca. 100°C. Bei gängigen Eintrittstemperaturen in den PROX-Reaktor von 150 °C wird durch diese Temperaturspitze ein Temperaturbereich abnehmender Selektivität erreicht und damit vermehrt Wasserstoff oxidiert. Dieser umgesetzte Wasserstoff entspricht einem Kraftstoff und damit Wirkungsgradverlust. Es muss weiterhin bedacht werden, dass sich Wasserstoffoxidation aufgrund weiter steigender Temperaturen in Folge der sehr starken Exothermie der Reaktion selber begünstigt. Als vorteilhafte Stromführung ist aufgrund der günstigeren Verhältnisse hinsichtlich der treibende Temperaturdifferenz die Gleichstromführung der Betriebsmittel anzusehen.
  • Eine Alternative für die Herstellung eines wasserstoffreichen Gasgemisches zur autothermen Reformierung von Benzin oder benzinähnlichen Kraftstoffen, wie z.B. Diesel, ist die Reformierung von Alkoholen, wie z. B. Methanol. Die Methanolreformierung wird in der Regel nicht autotherm sondern mit externer Wärmebereitstellung durchgeführt. Bei der Methanol- Dampfreformierung muss, um eine möglichst optimale isotherme Reaktionsführung auf der Produktgasseite zu erzielen, ein Großteil der Wärme am Eintritt des Reaktors zur Verfügung gestellt werden, da die stark endotherme Reformierungsreaktion am Eintritt sehr schnell abläuft. Es sollte daher am Eintritt eine möglichst hohe Triebkraft für den Wärmetransport und damit ein großer Temperaturgradient zwischen den Medien realisiert werden, der sich bei einer Gleichstromführung der Medien ergibt. Durch ein innenliegendes Rohrbündel kann die große benötigte Wärmemenge schnell an den Reaktionsraum übertragen werden und damit sollte eine etwaige Wärmelimitierung der Reaktion vermieden werden können.

Claims (11)

  1. Reaktor, in dem ein Gas oder eine Flüssigkeit mittels eines Katalysators chemisch umgewandelt wird, mit mehreren mit Katalysatormaterial beschichteten siebförmigen Körpern (2) und mit einem Wärmetauscher im Reaktor, mittels dem ein Wärmetausch zwischen einem Brenngasgemisch und einem Kühl- oder Heizmedium durchführbar ist, wobei die siebförmigen Körper (2) hintereinander innerhalb eines Kanals (1) angeordnet sind, wobei innerhalb des Kanals (1) eine Vielzahl von durch die siebförmigen Körper (2) hindurch geführten kleinen Rohren (3) angeordnet sind, die den Wärmetauscher bilden, dadurch gekennzeichnet, dass die siebförmigen Körper (2) derart hintereinander angeordnet 1 sind, dass regelmäßig eine Umlenkung des Fluidstroms sichergestellt ist.
  2. Reaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die siebförmigen Körper (2) jeweils als Drahtgeflecht ausgebildet sind.
  3. Reaktor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die siebförmigen Körper (2) jeweils aus Metall, insbesondere aus einem Stahl bestehen,
  4. Reaktor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem als Katalysatormaterial ein Edelmetall eingesetzt ist und zwar insbesondere Palladium, Platin, Ruthenium oder Gemische hiervon.
  5. Reaktor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem ein Katalysatormaterial auf Kupferbasis, insbesondere Kupferoxid vorgesehen ist.
  6. Reaktor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die siebförmigen Körper (2) mit der Wand eines Kanals (1) verlötet oder verschweißt sind.
  7. Reaktor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem derart beschaffene Heizmittel vorgesehen sind, dass der Reaktor durch einen elektrischen Strom vorheizbar ist.
  8. Reaktor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die Führung der umzuwandelnden Flüssigkeit oder des umzuwandelnden Gases parallel zur Führung des Heiz- oder Kühlmediums erfolgt.
  9. Verfahren zur katalytischen Umwandlung eines Gases oder einer Flüssigkeit unter Verwendung eines Reaktors nach einem der vorgehenden Ansprüche, bei dem die Umwandlung exotherm verläuft, wobei eine Kühlflüssigkeit oder ein Kühlgas innerhalb der Rohre (3) parallel zu der umzuwandelnden Flüssigkeit oder dem umzuwandelnden Gas geleitet wird.
  10. Verfahren nach Anspruch 9, bei dem das Kühlgas oder die Kühlflüssigkeit entgegengesetzt zur umzuwandelnden Flüssigkeit oder dem umzuwandelnden Gas geleitet wird.
  11. Verfahren nach Anspruch 9, bei dem das Kühlgas oder die Kühlflüssigkeit in gleicher Richtung zur umzuwandelnden Flüssigkeit oder dem umzuwandelnden Gas geleitet wird.
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