WO2006053727A2 - Vorrichtung zur durchführung einer chemischen reaktion - Google Patents

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Definitions

  • the invention relates to a device for carrying out a chemical reaction with flow channels for tempering or reaction media. Furthermore, the invention relates to a disk package for forming such a device.
  • the conversion of chemical into electrical energy by means of such devices may represent an efficient and environmentally friendly method for recovering electric current from the operating media hydrogen and oxygen.
  • two spatially separated electrode reactions take place, in which electrons are released or bound.
  • An example of two corresponding electrode reactions in a generic device are the following reactions:
  • a single reaction unit consists of an electrolyte unit, such as membrane, which separates the reactants, in particular hydrogen and oxygen or hydrogen / carbon monoxide and oxygen, and has an ionic conductivity, in particular an H + proton conductivity or an O 2 " - Conductivity, has, as well as from two occupied with catalyst E- electrodes, which are required inter alia for tapping the er ⁇ generated by the reaction unit electrical current.
  • an electrolyte unit such as membrane, which separates the reactants, in particular hydrogen and oxygen or hydrogen / carbon monoxide and oxygen, and has an ionic conductivity, in particular an H + proton conductivity or an O 2 " - Conductivity, has, as well as from two occupied with catalyst E- electrodes, which are required inter alia for tapping the er ⁇ generated by the reaction unit electrical current.
  • the reactants for example hydrogen and oxygen
  • the fluid on the cathode side may be air whose oxygen participates in the reaction.
  • a heat-dissipating medium is ensured by a thermal connection of je ⁇ respective fluid channels for a sufficient heat transfer between the respective fluids.
  • a tempering medium is a medium which is suitable for adding or removing heat to a device or a reaction zone.
  • the waste heat produced in a generic device is usually removed via a cooling medium and a separate cooling circuit and has to be discharged against the environment. Since the temperature difference between the device and the environment is usually lower than in an internal combustion engine of comparable power, the cooling effort or the cooler size is often greater despite higher efficiency.
  • liquid-cooled devices for carrying out a chemical reaction.
  • air-cooled devices the heat balance is controlled by integrating suitable cooling channels into individual plates of a plate stack and flowing through these channels with an air flow, and the excess waste heat is removed with this air flow.
  • Liquid-cooled devices are traversed by a liquid cooling medium of mostly high heat capacity, which absorbs the waste heat produced during the chemical reaction and in an external, spatially separated from the device cooler, which in turn is mostly luftge ⁇ cooled, to the environment emits.
  • the liquid-cooled assembly may be problematic, especially when using polymer materials for the electrolyte membrane because of their susceptibility to contamination with metal ions. If, for example, a liquid-cooled device is to be operated in conjunction with a known aluminum heat exchanger, the use of a liquid cooling medium which can not transport metal ions, for example a heat transfer oil, or alternatively the use of an ion exchange cartridge for avoiding contamination of the polymer membranes Cleaning the liquid cooling medium neces sary. This results in disadvantages in the form of lower specific heat transfer performance (heat transfer oil) or in the form of additional system overhead (ion exchanger cartridge).
  • heat transfer oil heat transfer oil
  • ion exchanger cartridge additional system overhead
  • liquid fuels for example gasoline, diesel, methanol, etc.
  • gaseous fuels for example natural gas
  • a passive adsorption for example on zeolites
  • a catalytic transformation of the sulfur compounds present in the fuel or reformate to a suitable catalyst or adsorbent can be carried out.
  • the desulfurization is fundamentally possible before reforming (on the liquid or vaporized fuel) or after the reforming (on the reformate).
  • the sulfur compounds remaining in the format are reacted with hydrogen, for example by means of the process of HDS (hydrodesulfurization);
  • the resulting H2S is then adsorbed on a suitable material (for example Cu-Zn pellets) and thus removed from the fuel gas.
  • FIG. 8 A schematic overview of the architecture of a fuel cell system is given in FIG. 8.
  • a device for carrying out a chemical reaction which in each case has at least one, preferably a plurality of first flow channels for a first reaction medium, second flow channels for a second reaction medium, third flow channels for a first Tes tempering and fourth flow channels for a second Tempe ⁇ riermedium has.
  • the reaction media serve to supply a chemical reaction zone with the media required for the chemical reaction, for example hydrogen and atmospheric oxygen, or a removal of one or more reaction products.
  • the waste heat produced in the device can be discharged directly to the environment, for example, or the required heat can be supplied directly to the device, in particular by means of a fluid delivery device, such as a pump, a blower or the like same.
  • a fluid delivery device such as a pump, a blower or the like same.
  • ambient air is used as the first tempering medium, which is passed through the device in a suitably large amount.
  • the second temperature control medium for example cooling water, flows in a preferably closed circuit, preferably by means of a suitable fluid conveying device.
  • the device according to the invention if additional components such as temperature control tubes, pumps or heat exchangers are dispensable, since the device itself acts as a heat exchanger.
  • additional components such as temperature control tubes, pumps or heat exchangers are dispensable, since the device itself acts as a heat exchanger.
  • additional components such as temperature control tubes, pumps or heat exchangers are dispensable, since the device itself acts as a heat exchanger.
  • additional components such as temperature control tubes, pumps or heat exchangers are dispensable, since the device itself acts as a heat exchanger.
  • additional components such as temperature control tubes, pumps or heat exchangers are dispensable, since the device itself acts as a heat exchanger.
  • the use of two tempering media has an advantageous effect, which differs from one another in their heat capacity and / or their state of aggregation and / or when the flow channels for the tempering media have different shapes and / or cross-sectional areas.
  • the device according to the invention has a preferably diffusion-permeable membrane between a first and a second flow channel, so that the reaction media are separated from one another, wherein the chemical reaction is via, for example, ionic diffusion of one or more reactants through the membrane is made possible through.
  • the flow channels for the reaction media communicate with one another so that the reactants come into direct contact with one another and can possibly intermingle with one another.
  • the chemical reaction may be accelerated, so that the efficiency of the device increases.
  • the device according to the invention preferably has a fifth flow channel for a third temperature control medium, which differs from the first and the second temperature control medium.
  • a tempering medium can be used for heat removal, heat supply, evaporation and / or catalytically assisted conversion of the temperature-control medium itself.
  • At least one flow channel for a reaction medium communicates with a flow channel for a temperature control medium.
  • the relevant flow channel for the temperature control medium can be used as a feed channel for fresh and possibly pretreated reaction medium.
  • a third or fourth flow channel has a catalyst and is particularly preferably catalytically coated.
  • the first or second temperature control medium then absorbs heat by means of an endothermic reaction or gives off heat by an exothermic reaction so that, on the one hand, the heat removal and supply is assisted and, on the other hand, the device optionally has a further function, namely the performance of the catalyzed reaction , in particular a reforming, fulfilled.
  • the catalyst is arranged on a surface which is thermally decoupled from other flow channels.
  • the catalyzed reaction can also take place at a different temperature level than that of the other flow channels.
  • the catalyst is particularly preferably arranged on a disk element that is thermally decoupled from the other flow channels.
  • the thermal decoupling is effected in particular by projections on the channel wall and / or the disk element, in which case a heat flow from the channel wall to the disk element or vice versa is inhibited by only a punctiform and / or linear contact.
  • the respective channel wall and / or the disc element thermally decoupled from the respective channel wall has a thermal insulator formed in particular as a surface coating. Under certain circumstances, thermal isolation may also be advantageous in the case of flow channels without a catalyst.
  • the disc element thermally decoupled from the respective channel wall comprises a honeycomb body, especially a catalytically coated honeycomb, in particular a honeycomb ceramic, which is particularly suitable with regard to thermal decoupling due to its starting material and either with or without the use of a punk - Can be used on a real plant.
  • the disc element thermally decoupled from the respective channel wall comprises an extensive metal mesh or an expanded metal felt, which in a particularly preferred embodiment is electrically conductively connected to one or two channel walls of the flow field, for example by soldering.
  • At least one third and / or fourth flow channel communicates with a first and / or second flow channel.
  • at least one reaction medium also serves as a temperature medium, namely before or after the chemical reaction. This is for example a preheating of a reactant, optionally with recovery of reaction heat.
  • the third or fourth flow channel is provided with a catalyst for this, so that at least one reactant can be produced in the device according to the invention with relatively little energy expenditure.
  • FIG. 1 shows a disk package for forming a Vorrich ⁇ device according to the invention in exploded view
  • 4 shows a device for carrying out a chemical reaction
  • 5 a disk package with two pairs of disks
  • Fig. 11 is a cross section of a disk package
  • Fig. 12 a disc package.
  • the exemplary embodiment according to FIG. 1 comprises a plurality of disks (1, 2, 5, 6), of which two each form a pair (1, 2) or (5, 6).
  • the disk pairs are advantageously designed as communicating half shells according to DE 102 24 397 A1.
  • a third flow channel is arranged, with a turbulence insert formed as an air cooling flow field (3, 4), which can be supplied with cooling air as the first tempering medium, for example, by a blower (not shown)
  • a disk package is thus represented from the joined parts 1 to 6, which are connected to one another in a fluid-tight manner, for example by welding, soldering or mechanical Um ⁇ forms.
  • the components 1, 2, 5 and 6 are made of stainless steel and welded or soldered together.
  • Thedeflowfield (3,4) which also consist of a single component can, for example, made of aluminum and mechanically placed after the joining process of the components 1, 2, 5, 6.
  • the disk package formed from all components then has flow channels that are independent of one another, for example for cooling air, cooling fluid, anode supply gas and cathode supply gas.
  • Fig. 2 also shows an exploded view of an arrangement of several disk packages (7) as a disk stack to form a device for carrying out a chemical reaction.
  • the disk packages (7) are stacked alternately with membranes (8) which are provided with electrodes on both sides.
  • the disk packs joined in this illustration have an encircling seal (9), which has interruptions (10) for a flow through the first cooling medium cooling air to form inlet and / or outlet openings.
  • the first temperature control medium is thus distributed outside of the disk elements onto the third flow channels formed by intermediate spaces between two disk elements or collected therefrom.
  • a distributor and a collecting channel (not shown), which communicate with the third flow channels, laterally adjoin the disk stack.
  • suitable deflection channels it is possible with the aid of suitable deflection channels to provide a serpentine flow through the third flow channels, wherein each of the two or more serpentine sections may in turn comprise a plurality of parallel flow channels, in particular from different interpane spaces.
  • the reaction media and the second temperature control medium are discharged via distribution and collecting channels within the stack of disks, for which purpose the individual disks have, for example, rectangular openings.
  • 3 shows the qualitative profile of the temperature T of a reaction medium along the length I of a cooling air channel of a known (11) and a device (12) according to the invention for carrying out a chemical reaction. It can be clearly seen that a more homogeneous temperature distribution along the cooling air channels can be achieved by means of an additional liquid cooling circuit.
  • fourth flow channels for a liquid cooling medium in each case between the flow channels for the reaction media and the cooling air, the temperature profile along the cooling air channels is made particularly uniform.
  • a device according to the invention with internal (steam) reforming is used. This happens because, instead of cooling air, one of the reactants flows through the third flow channels and then through the first or second flow channels in that the first or second flow channels communicate with the third flow channels, for example via a connecting line or within the disk stack ,
  • an area for the evaporation of the liquid fuel is generated, which is functionally upstream of the actual reforming area, but does not have a catalytic coating to achieve evaporation without a chemical reforming reaction.
  • the segments (3, 4) or a corresponding component are at least partially provided with a catalytic coating.
  • no catalytic coating is applied in the evaporation zone, which begins at the reformate entry zone and has a suitable expansion along a channel.
  • the proportion of electrically unusable waste heat of the chemically released energy results from the ratio of the difference between re ⁇ benibler heat of reaction [1, 48V] and the electrical cell voltage in each operating point to the reversible heat of reaction. If the reforming process is carried out in such a way that the amount of heat required for the evaporation and / or reforming corresponds to the waste heat, such a system can even be operated autothermally and completely without an external cooler.
  • the cooling medium used for setting an isothermal state is a fuel-water mixture which is warmed up in the area of the cooling flow field between the plates (1-2) or (5-6) and in the following in the area of the reforming ungsflow- fields (parts 3-4) is steam reformed.
  • the fuel-water mixture is conducted under pressure so that it is in liquid form in the region of the cooling flow field and depressurises before it enters the reforming flow field, so that a sudden evaporation occurs here as a preparation for the reforming reaction.
  • the operating point or the waste heat of the stack is adjusted so that the process of heating the fuel-water mixture in connection with the steam reforming is energetically covered at least partially by the waste heat produced during the chemical reaction. so that an autothermal Be ⁇ drive is promoted.
  • this arrangement is suitable for any endothermic or slightly exothermic reaction combination.
  • the quasi-isothermal temperature distribution according to the invention in the entire catalytic coated region may be more efficient.
  • FIG. 4 shows a fuel cell system cluster 13 with bipolar plates 15, which is constructed, for example, according to FIG. 2.
  • Third flow channels 14 in ei ⁇ ner cooling zone 23 serve a flow with cooling air.
  • fourth flow channels which are not visible externally, the cooling effect of the cooling air can be transferred to adjacent bipolar plates, so that not every third flow channel has to be used for the cooling function.
  • the third flow channels thus released to some extent can be used for various other tasks in the fuel cell system.
  • water or a water-fuel mixture 18 is evaporated in third channels 17, so that it may be possible to dispense with an evaporator as a precursor for the reformer as an independent component.
  • a partial oxidation, an autothermal reforming or a steam reforming takes place in a reforming zone 19, the third flow channels 20 there optionally having a suitable catalytic coating of the channel walls with a catalyst suitable for the respective task. Under certain circumstances can thus be dispensed with a reformer as an independent component.
  • third flow channels 22 are provided for a water gas shift reaction, which is optionally supported by means of a catalyst. Under certain circumstances can therefore be dispensed with an NT shift reactor as an independent component.
  • the third flow channels of the different zones are connected to one another via suitable connection channels, not shown in more detail, so that the respective fluid, as indicated by the arrows 24, 25, passes from one zone into the next zone.
  • the prepared anode gas is fed to an anode gas distribution channel 27, as indicated by the arrows 26.
  • cathode gas 28 is supplied to a cathode gas distribution channel 29.
  • third flow channels for selective oxidation or an anode exhaust gas combustion are used in certain zones.
  • the previously provided, separate components can then be eliminated in principle.
  • reaction air for an ATR autothermal reforming
  • the required air is preheated, so that the ATR reaction may run more uniformly and a corresponding preheating step is omitted as an independent component.
  • the cathodic gas is preheated by pressurizing third flow channels with reaction air for the cathode-side fuel cell process so that negative temperature effects (such as electrolyte aging, condensation, etc.) occurring at the cathode gas inlet of the fuel cell stack are reduced or prevented.
  • a suitable transformation catalyst active desulfurization
  • a suitable adsorbent passive desulfurization
  • integration of a suitable transformation catalyst (active desulfurization) or a suitable adsorbent (passive desulfurization) into the third flow channel for example by coating the walls and / or by filling chemically active bulk material, such as Pellets, tablets etc., and securing against discharge from the flow channel region, for example by means of grids at both ends of the flow channels, makes it possible to remove the used fuel.
  • this desulfurization can be carried out on the liquid or vaporous fuel before reforming or can also be carried out on the reformate after the reforming.
  • the deactivation of catalytically active components eg shift stages
  • the bulk material is exchanged for unused goods after reaching a defined minimum activity threshold.
  • the bulk material in the form of a suitably shaped replacement cartridge can be inserted into the four-flow bipolar plate and optionally simply replaced.
  • a prerequisite for most of the above-mentioned objects is a relatively high temperature level, which is conveniently achieved by operating the fuel cell cluster in conjunction with membrane electrode assemblies using high temperature polymer electrolyte membranes and utilizing the appropriate rated operating temperatures (100 ° C). .200 0 C) can be provided.
  • processes which take place at cell temperature for example evaporation, low-temperature (NT) shift reaction, cooling
  • processes which, although capable of starting at cell temperature, are usually adiabatic in nature and at higher temperatures take place as cell temperature for example, autothermal reforming, partial oxidation, low-temperature shift reaction, selective oxidation, anode exhaust gas combustion.
  • autothermal reforming partial oxidation, low-temperature shift reaction, selective oxidation, anode exhaust gas combustion
  • the catalyst suitable for the respective reaction is preferably arranged on a surface which is thermally decoupled from other flow channels.
  • a catalyst is arranged on a disk element 31 thermally decoupled from the other flow channels.
  • the thermal decoupling is accomplished in particular by projections 32 on the channel wall of the third flow channel 33 by a heat flow is inhibited by the disc member 31 to the channel wall in that the disc member 31, the channel wall only selectively, namely at the tips of the projections, in particular is verlö ⁇ tet with the channel wall.
  • adiabatic reactions are decoupled from the wall temperature of the multi-function flow field, so that reactions with a higher temperature can take place here.
  • the reaction is by using thermal barrier coatings 34 on the channel walls of the first, second, third and / or fourth flow channels of the cell temperature ⁇ door shieldable.
  • thermal barrier coatings 34 Suitable for this purpose are ceramic thermal barrier coatings, such as aluminum oxide (Al 2 O 3 ), aluminum-titanium oxide (Al 2 O 3 ZTiO 2 ), Zirkonkorung (Al 2 O 3 / ZrO 2 ), mullite (Al 2 O 3 / SiO 2 ), spinels (Al 2 O 3 MgO), zirconium oxide (Mg-ZrO 2 ), zirconium silicate (ZrSiO 4 ), etc.
  • Al 2 O 3 aluminum oxide
  • Al 2 O 3 ZTiO 2 aluminum-titanium oxide
  • Zirkonkorung Al 2 O 3 / ZrO 2
  • mullite Al 2 O 3 / SiO 2
  • spinels Al 2 O 3 MgO
  • zirconium oxide Mg-ZrO 2
  • the fourth flow channels for the liquid coolant are replaced by a structure analogous to the design of a heat pipe.
  • the invention makes it possible to provide a simplified system with which the multiplicity of components required in the prior art can be dispensed with and, if appropriate, a cost and / or installation space reduction is possible.
  • the device according to the invention summarizes all the essential components from FIG. 8 in a single assembly - a fuel cell system cluster. As a result, the space requirement of the fuel cell system is reduced and possibly achieved a cost reductions ucation. In other embodiments, only partial adoption of system functions in the fuel cell system cluster is realized, with further, functionally independent components remaining in the system.
  • FIG. 9 shows a cross-section of a disk pack arranged between an upper membrane electrode assembly (MEA) 41 and a lower MEA 42.
  • First flow channels 43 serve to pressurize the upper MEA 41 with a cathode gas, while second flow channels 44 serve to apply an anode gas to the lower MEA 42.
  • Third flow channels 45 serve to guide a first tempering medium, for example coolant or cooling air.
  • the first flow channels 43 communicate via openings 46 in an adjacent disk with fourth flow channels, whereby a Kathodenengaszudostechnik along the first flow channels is possible.
  • FIG. 10 shows a cross section of a further disk package, which is arranged between an upper membrane electrode unit (MEA) 51 and a lower MEA 52.
  • First flow channels 53 serve to the upper MEA 51 with a cathode gas
  • second flow channels 54 serve to apply an anode gas to the lower MEA 52.
  • Third flow channels 55 serve to guide a first tempering medium, for example cooling air.
  • the first flow channels 53 communicate via aligned apertures 56 of two adjacent disks with the third flow channels 55, whereby a cathode gas metering, in particular with air or oxygen along the first flow channels, becomes possible.
  • Fourth flow channels serve to guide a second tempering medium, for example liquid coolant.
  • some or all of the third flow channels are connected on one side to a cathode gas source, such as a compressor, and sealed on the other side.
  • a cathode gas source such as a compressor
  • FIG. 11 shows a cross section of a disk pack disposed between a top membrane electrode assembly (MEA) 61 and a bottom MEA 62.
  • First flow channels 63 serve to load the upper MEA 61 with a cathode gas
  • second flow channels 64 serve to apply an anode gas to the lower MEA 62.
  • Third flow channels 65 serve to guide a first tempering medium, for example coolant or cooling air.
  • the first flow channels 63 communicate via apertures 66 in an adjacent disk with fourth flow channels 67, whereby a Kathodengaszudostechnik spieltagen with reaction air along the first flow channels is possible.
  • Fifth flow channels 68 serve to guide a third temperature medium, for example a liquid coolant or cooling air.
  • the third flow channels 65 and / or the fifth flow channels 68 are in this embodiment also for the evaporation, implementation and The like of the first or third tempering used ver ⁇ .
  • FIG. 12 shows a disk package with first flow channels 73 and second flow channels 74.
  • Third flow channels 75 serve to guide a first temperature control medium, for example coolant or cooling air
  • fourth flow channels 77, 78 serve to guide a second temperature medium.
  • the third flow channels are subdivided into a plurality of subchannels by a plurality of disk elements 79 mounted in parallel, which are contoured in a particularly preferred embodiment, for example in the form of a corrugated fin.
  • the surface of the third flow channels 75 which may be thermally decoupled from the first, second and / or fourth flow channels, is enlarged, for example, for a particularly catalytic reaction.

Abstract

Vorrichtung zur Durchführung einer chemischen Reaktion, insbesondere zur Erzeugung elektrischer Energie, mit zumindest einem ersten Strömungskanal für ein erstes reaktionsmedium, zumindest einem zweiten Strömungskanal für ein sich von dem ersten Reaktionsmedium unterscheidendes zweites Reaktionsmedium, zumindest einem dritten Strömungskanal für ein erstes Temperiermedium und zumindest einem vierten Ströhmungskanal für ein sich von dem ersten Temperiermedium unterscheidendes zweites Temperiermedium.

Description

Vorrichtung zur Durchführung einer chemischen Reaktion
Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Durchführung einer chemischen Reaktion mit Strömungskanälen für Temperier- beziehungsweise Reakti¬ onsmedien. Desweiteren betrifft die Erfindung ein Scheibenpaket zur Bildung einer solchen Vorrichtung.
Die Umwandlung von chemischer in elektrische Energie mittels derartiger Vorrichtungen stellt unter Umständen eine effiziente und umweltfreundliche Methode zur Gewinnung von elektrischem Strom aus den Betriebsmedien Wasserstoff und Sauerstoff dar. Dabei finden üblicherweise zwei räumlich getrennte Elektrodenreaktionen statt, bei denen Elektronen freigesetzt bzw. gebunden werden. Ein Beispiel für zwei korrespondierende Elektrodenreak¬ tionen in einer gattungsgemäßen Vorrichtung sind folgende Reaktionen:
H2 => 2 H+ + 2 e" (Anodische Reaktion)
2 H+ + 2 e' + ΛA O2 => H2O (Kathodische Reaktion)
Bei anderer Bauart können beispielsweise auch folgende Reaktionen beo¬ bachtet werden: H2 + O2' => H2O + 2 e" (Anodische Reaktion I)
CO + O2' => CO2 + 2 e" (Anodische Reaktion II)
O2 + 4 e' => 2 O2" (Kathodische Reaktion)
Andere gattungsgemäße Vorrichtungen weisen zum Teil andere Reaktionen auf. Gemeinsam ist jeweils der Transport einer Spezies in elektrisch nicht¬ neutraler Form durch einen Elektrolyten und den parallel hierzu verlaufenden Transport von Elektronen durch einen äußeren Leiter, um die Spezies nach dem Transportvorgang in einen elektrisch neutralen Zustand zurückzuver¬ setzen.
Durch elektrische Verbindung der räumlich getrennten Reaktionszonen kann ein Teil der dabei umgesetzten Reaktionsenthalpie direkt als elektrischer Strom gewonnen werden. Üblicherweise werden mehrere elektrisch in Serie geschaltete Reaktionseinheiten aufeinandergestapelt und ein solchermaßen gebildeter Stapel als Stromquelle verwendet. Eine einzelne Reaktionseinheit besteht dabei aus einer Elektrolyteinheit, wie Membran, welche die Reaktan- den, insbesondere Wasserstoff und Sauerstoff beziehungsweise Wasser- stoff/Kohlenmonoxid und Sauerstoff, voneinander trennt und eine lonenleit- fähigkeit, insbesondere eine H+-Protonenleitfähigkeit oder eine O2"- Leitfähigkeit, aufweist, sowie aus zwei mit Katalysatormaterial belegten E- lektroden, die unter anderem zum Abgriff des von der Reaktionseinheit er¬ zeugten elektrischen Stroms erforderlich sind.
Die Reaktanden, beispielsweise Wasserstoff und Sauerstoff, und das Reak¬ tionsprodukt Wasser sowie gegebenenfalls ein Medium, das zur Abführung von überschüssiger Reaktionswärme dient, strömen durch Fluidkanäle, wo¬ bei die Reaktanden nicht notwendigerweise in reiner Form vorliegen müs- sen. Beispielsweise kann das Fluid auf der Kathodenseite Luft sein, deren Sauerstoff an der Reaktion teilnimmt. Insbesondere bei Verwendung eines wärmeabführenden Mediums wird durch eine thermische Verbindung der je¬ weiligen Fluidkanäle für einen ausreichenden Wärmeübertrag zwischen den jeweiligen Fluiden gesorgt.
Reaktanden und Reaktionsprodukte werden im Rahmen der vorliegenden Erfindung als Reaktionsmedien bezeichnet. Als Temperiermedium wird ein Medium bezeichnet, das geeignet ist, einer Vorrichtung beziehungsweise ei¬ ner Reaktionszone Wärme zu- oder abzuführen.
Die in einer gattungsgemäßen Vorrichtung entstehende Abwärme wird ge¬ wöhnlich über ein Kühlmedium und einen separaten Kühlkreislauf abgeführt und muss gegen die Umgebung abgegeben werden. Da die Temperaturdif¬ ferenz zwischen Vorrichtung und Umgebung üblicherweise geringer ist als bei einem Verbrennungsmotor vergleichbarer Leistung, ist der Kühlungsauf- wand bzw. die Kühlergröße trotz höheren Wirkungsgrades oft größer.
Grundsätzlich kann zwischen gasgekühlten und flüssigkeitsgekühlten Vor¬ richtungen zur Durchführung einer chemischen Reaktion unterschieden wer¬ den. Bei luftgekühlten Vorrichtungen wird der Wärmehaushalt durch Integra- tion von geeigneten Kühlkanälen in einzelne Platten eines Plattenstapels und Durchströmung dieser Kanäle mit einem Luftstrom kontrolliert und die überschüssige Abwärme mit diesem Luftstrom abgeführt wird. Flüssigkeits- gekühlte Vorrichtungen werden hingegen von einem flüssigen Kühlmedium von zumeist hoher Wärmekapazität durchflössen, das die bei der chemi- sehen Reaktion entstehende Abwärme aufnimmt und in einem externen, räumlich von der Vorrichtung getrennten Kühler, der seinerseits meist luftge¬ kühlt ist, an die Umgebung abgibt.
Aufgrund der relativ geringen Wärmekapazität von Kühlluft und den damit verbundenen relativ großen Volumenströmen ergibt sich bei der luftgekühl¬ ten Anordnung die Forderung nach relativ großen, geraden Luftkühlkanälen, - A - um den Druckverlust und damit den energetischen Aufwand für den Kühlluft¬ strom in Grenzen zu halten. Da die zu kühlenden Reaktionsmedien häufig ebenfalls gasförmig sind und eine spezifische Wärmekapazität ähnlich wie die Kühlluft besitzen, weisen luftgekühlte Vorrichtungen meist einen starken Temperaturgradienten entlang des Kühlluftkanals auf. Hier wird insbesonde¬ re der Bereich der aktiven Reaktionszone, der dem Kühllufteintritt am nächs¬ ten liegt, besonders stark abgekühlt, während in Bereichen, die nahe dem Kühlluftausgang liegen, kaum noch Wärmeübertragung stattfindet. Es hat sich gezeigt, dass sich das hieraus resultierende inhomogene Temperatur- profil unter Umständen nachteilig für einen effizienten Betrieb der Vorrich¬ tung auswirkt.
Die flüssigkeitsgekühlte Anordnung ist insbesondere bei der Verwendung von Polymermaterialien für die Elektrolytmembran aufgrund deren Anfällig- keit gegen Kontamination mit Metallionen unter Umständen problematisch. Will man beispielsweise eine flüssigkeitsgekühlte Vorrichtung in Verbindung mit einem bekannten Aluminium-Wärmeübertrager betreiben, ist zur Vermei¬ dung der Kontamination der Polymermembranen die Verwendung eines flüssigen Kühlmediums, das keine Metallionen transportieren kann, bei- spielsweise ein Wärmeübertrageröl, oder alternativ die Verwendung einer lonenaustauscherpatrone zur Reinigung des flüssigen Kühlmediums erfor¬ derlich. Dadurch ergeben sich Nachteile in Form von geringerer spezifischer Wärmeübertragungsleistung (Wärmeübertrageröl) beziehungsweise in Form von zusätzlichem Systemaufwand (lonenaustauscherpatrone).
Zur Erzeugung des in der Vorrichtung benötigten, wasserstoffhaltigen Be¬ triebsgases, insbesondere bei der Gaserzeugung an Bord von Kraftfahrzeu¬ gen, wird auf flüssige Kraftstoffe (beispielsweise Benzin, Diesel, Methanol, etc.) oder gasförmige Kraftstoffe (beispielsweise Erdgas) als Ausgangsbasis zurückgegriffen. Für die Herstellung wasserstoffreichen Gases aus diesen Kraftstoffen sind verschiedene Verfahren bekannt, die im Wesentlichen auf einem oder der Kombination mehrerer der folgenden chemischen Prozesse beruhen:
a) Zerlegung des Kraftstoffes, beispielsweise durch sogenanntes thermi- sches Cracken, in seine Ausgangsstoffe, gegebenenfalls über einem Ka¬ talysator. Ein Beispiel ist die Reaktion von Oktan: C8Hi8 -» 8 C + 9 H2.
b) Partielle Oxidation des Kraftstoffes über einem Katalysator unter Zugabe von (Luft-)Sauerstoff im stöchiometrischen oder unterstöchiometrischen Anteil. Beispiele sind die Reaktionen von Oktan: C8Hi8 + 8 O2 → 8 CO2 +
9 H2 (stöchiometrisch) beziehungsweise C8Hi8 + 4 O2 -» 8 CO + 9 H2 (un- terstöchiometrisch).
c) Dampfreformierung des Kraftstoffes über einem Katalysator unter Zugabe von Wasser. Ein Beispiel ist die Reaktion von Oktan: C8Hi8 + 16 H2O →
8 CO2 + 25 H2.
d) Autotherme Reformierung des Kraftstoffes durch Kombination von partiel¬ ler Oxidation und Dampfreformierung dahingehend, dass die Energiebi- lanz der Gesamtreaktion durch Kombination der endothermen Dampfre¬ formierung und der exothermen partiellen Oxidation gerade ausgeglichen wird.
In der Regel läuft ein solcher Prozess in einem sogenannten Reformer ab, wobei in der Praxis kein Vollumsatz erzielt wird und ein mehr oder weniger hoher Anteil an Kohlenmonoxid im erzeugten Gas verbleibt. Darauffolgend kann durch Einsatz von sogenannten Shiftstufen unter Verwendung der
Wassergas-Shiftreaktion (CO + H2O → CO2 + H2) zusätzlicher Wasserstoff zu Lasten der CO-Konzentration unter Verwendung eines geeigneten Kata- lysators gewonnen werden. Zur weitergehenden Reinigung des Gases von CO kann bei Bedarf eine se¬ lektive Oxidation über einem hierfür geeigneten Katalysator durchgeführt werden. Hierbei wird das verbleibende Kohlenmonoxid durch Zugabe von (Luft-) Sauerstoff zu Kohlendioxid oxidiert: 2 CO + O2 → CO2.
Zur darüberhinausgehenden Reinigung des Gases von Schwefel bzw. Schwefelverbindungen kann eine passive Adsorption (z.B. an Zeolithen) o- der eine katalytische Transformation der im Kraftstoff bzw. Reformat vorhan- denen Schwefelverbindungen an einem geeigneten Katalysator bzw. Adsor- bens durchgeführt werden. Die Entschwefelung ist grundsätzlich vor der Re¬ formierung (am flüssigen oder verdampften Kraftstoff) oder auch nach der Reformierung (am Reformat) möglich. In letzterem Fall werden die im Re¬ format verbliebenen Schwefelverbindungen beispielsweise mittels des Vor- gangs der HDS (hydro-desulfurization) mit Wasserstoff zur Reaktion ge¬ bracht; das resultierende H2S wird dann an einem geeigneten Material (bei¬ spielsweise Cu-Zn-Pellets) adsorbiert und damit dem Brenngas entzogen.
Üblicherweise finden viele oder alle dieser Prozesse in jeweils hierfür spezi- fisch ausgebildeten Vorrichtungen statt. Einen schematischen Überblick über die Architektur eines Brennstoffzellensystems gibt Fig. 8.
Es ist eine Aufgabe der Erfindung, eine Vorrichtung zur Durchführung einer chemischen Reaktion bereitzustellen, die bei relativ geringem Aufwand eine hohe Effizienz besitzt.
Diese Aufgabe wird gelöst durch eine Vorrichtung zur Durchführung einer chemischen Reaktion, die jeweils zumindest einen, vorzugsweise mehrere erste Strömungskanäle für ein erstes Reaktionsmedium, zweite Strömungs- kanäle für ein zweites Reaktionsmedium, dritte Strömungskanäle für ein ers- tes Temperiermedium und vierte Strömungskanäle für ein zweites Tempe¬ riermedium aufweist.
Erfindungsgemäß sind also zumindest vier Medien getrennt voneinander führbar. Die Reaktionsmedien dienen der Versorgung einer chemischen Re¬ aktionszone mit den für die chemische Reaktion erforderlichen Medien, wie beispielsweise Wasserstoff und Luftsauerstoff, beziehungsweise einer Ab¬ führung eines oder mehrerer Reaktionsprodukte. Mit Hilfe des ersten Tem¬ periermediums ist die in der Vorrichtung entstehende Abwärme beispielswei- se direkt an die Umgebung abführbar beziehungsweise ist die benötigte Wärme der Vorrichtung direkt zuführbar, insbesondere mit Hilfe einer Fluid- fördereinrichtung, wie beispielsweise einer Pumpe, einem Gebläse oder der¬ gleichen. Zu diesem Zweck wird als erstes Temperiermedium vorzugsweise Umgebungsluft verwendet, die in einer geeignet großen Menge durch die Vorrichtung geführt wird. Das zweite Temperiermedium, beispielsweise Kühlwasser, strömt in einem vorzugsweise geschlossenen Kreislauf, vor¬ zugsweise mittels einer geeigneten Fluidfördereinrichtung.
Unter Umständen ist mit der erfindungsgemäßen Vorrichtung ein geringerer baulicher Aufwand erreichbar, wenn Zusatzkomponenten wie Temperiermit¬ telleitungen, -pumpen oder Wärmeübertrager verzichtbar werden, da die Vorrichtung selbst als Wärmeübertrager fungiert. Insbesondere durch das Vorsehen von Strömungskanälen für unterschiedliche Temperiermedien wird eine homogenere Temperaturverteilung und gegebenenfalls eine gleichmä- ßigere Temperaturabgabe beziehungsweise -zugäbe und dadurch unter Umständen eine erhöhte Effizienz der Vorrichtung ermöglicht. Vorteilhaft wirkt sich die Verwendung zweier Temperiermedien aus, die sich in ihrer Wärmekapazität und/oder ihrem Aggregatzustand voneinander unterschei¬ den und/oder wenn die Strömungskanäle für die Temperiermedien unter- schiedliche Formen und/oder Querschnittsflächen aufweisen. Gemäß einer bevorzugten Ausgestaltung weist die erfindungsgemäße Vor¬ richtung eine vorzugsweise diffusionsdurchlässige Membran zwischen einem ersten und einem zweiten Strömungskanal auf, so dass die Reaktionsme¬ dien voneinander getrennt sind, wobei die chemische Reaktion über bei- spielsweise ionische Diffusion eines oder mehrerer Reaktanden durch die Membran hindurch ermöglicht wird.
Gemäß einer alternativen Ausgestaltung kommunizieren die Strömungska¬ näle für die Reaktionsmedien miteinander, so dass die Reaktanden unmittel- bar miteinander in Berührung kommen und sich unter Umständen miteinan¬ der vermischen können. Hierdurch wird die chemische Reaktion unter Um¬ ständen beschleunigt, so dass die Effizienz der Vorrichtung steigt.
Bevorzugt weist die erfindungsgemäße Vorrichtung einen fünften Strö- mungskanal für ein drittes Temperiermedium auf, das sich von dem ersten und dem zweiten Temperiermedium unterscheidet. Hierdurch wird eine Be¬ aufschlagung der Vorrichtung mit drei unterschiedlichen Temperiermedien unterschiedlicher Funktion ermöglicht. Beispielsweise kann ein Temperier¬ medium einer Wärmeabfuhr, einer Wärmezufuhr, einer Verdampfung und/oder einer insbesondere katalytisch unterstützten Umsetzung des Tem¬ periermediums selbst dienen.
Gemäß einer bevorzugten Ausgestaltung kommuniziert zumindest ein Strö¬ mungskanal für ein Reaktionsmedium mit einem Strömungskanal für ein Temperiermedium. Hierdurch ist der betreffende Strömungskanal für das Temperiermedium als Zuführkanal für frisches und gegebenenfalls vortem¬ periertes Reaktionsmedium verwendbar.
Gemäß einer vorteilhaften Ausführungsform weist ein dritter oder vierter Strömungskanal einen Katalysator auf und ist besonders bevorzugt kataly¬ tisch beschichtet. Das erste beziehungsweise zweite Temperiermedium nimmt dann durch eine endotherme Reaktion Wärme auf oder gibt durch ei¬ ne exotherme Reaktion Wärme ab, so daß einerseits die Wärmeabfuhr be¬ ziehungsweise -zufuhr unterstützt wird und andererseits die Vorrichtung ge¬ gebenenfalls eine weitere Funktion, nämlich die Durchführung der katalysier- ten Reaktion, insbesondere eine Reformierung, erfüllt.
Bevorzugt ist der Katalysator auf einer Oberfläche angeordnet, die von ande¬ ren Strömungskanälen thermisch entkoppelt ist. Somit kann die katalysierte Reaktion auch auf einem anderen Temperaturniveau ablaufen als dem der anderen Strömungskanäle. Besonders bevorzugt ist der Katalysator auf ei¬ nem von den anderen Strömungskanälen thermisch entkoppelten Scheiben¬ element angeordnet. Die thermische Entkopplung ist dabei insbesondere durch Vorsprünge an der Kanalwand und/oder dem Scheibenelement be¬ werkstelligt, wobei dann durch ein nur punktuelles und/oder linienförmiges Berühren ein Wärmefluß von der Kanalwand zu dem Scheibenelement oder umgekehrt gehemmt wird.
Zusätzlich oder alternativ weist die jeweilige Kanalwand und/oder das von der jeweiligen Kanalwand thermisch entkoppelte Scheibenelement einen insbesondere als Oberflächenbeschichtung ausgebildeten thermischen Iso¬ lator auf. Eine thermische Isolation ist unter Umständen auch bei Strö¬ mungskanälen ohne Katalysator vorteilhaft.
Gemäß einer bevorzugten Ausführung umfasst das von der jeweiligen Ka- nalwand thermisch entkoppelte Scheibenelement einen insbesondere kataly- tisch beschichteten Wabenkörper, insbesondere eine Wabenkeramik, die aufgrund ihres Ausgangsmaterials im Hinblick auf eine thermische Abkoppe- lung besonders geeignet ist und entweder mit oder ohne Einsatz einer punk- tuellen Anlage verwendbar ist. Gemäß einer weiteren bevorzugten Ausführung umfasst das von der jeweili¬ gen Kanalwand thermisch entkoppelte Scheibenelement ein ausgedehntes Metallgestrick oder ein ausgedehntes Metallfilz, das in besonders bevorzug¬ ter Ausführung mit einer oder zwei Kanalwänden des Flowfields elektrisch leitend verbunden ist, beispielsweise durch Lötung.
Gemäß einer bevorzugten Ausführung kommuniziert zumindest ein dritter und/oder vierter Strömungskanal mit einem ersten und/oder zweiten Strö¬ mungskanal. Dadurch dient zumindest ein Reaktionsmedium auch als Tem- periermedium, nämlich vor oder nach der chemischen Reaktion. Dies dient beispielsweise einer Vorwärmung eines Reaktanden, gegebenenfalls unter Rückgewinnung von Reaktionsabwärme. Besonders bevorzugt ist dazu der dritte beziehungsweise vierte Strömungskanal mit einem Katalysator verse¬ hen, so dass zumindest ein Reaktand in der erfindungsgemäßen Vorrichtung mit relativ geringem energetischem Aufwand darstellbar ist.
Weitere vorteilhafte Ausführungsformen der Erfindung ergeben sich aus den Patentansprüchen sowie aus Ausführungsbeispielen, anhand derer die Er¬ findung nachfolgend unter Bezugnahme auf die Zeichnungen näher erläutert wird. Es zeigen:
Fig. 1 Ein Scheibenpaket zur Bildung einer erfindungsgemäßen Vorrich¬ tung in Explosionsdarstellung,
Fig. 2 eine Vorrichtung zur Durchführung einer chemischen Reaktion in Explosionsdarstellung,
Fig. 3 eine Temperaturverteilung über Vorrichtungen zur Durchführung ei¬ ner chemischen Reaktion,
Fig. 4 eine Vorrichtung zur Durchführung einer chemischen Reaktion, Fig. 5 ein Scheibenpaket mit zwei Scheibenpaaren,
Fig. 6 einen ausschnittsweisen Querschnitt dreier Scheiben,
Fig. 7 einen ausschnittsweisen Querschnitt dreier Scheiben,
Fig. 8 ein Schema eines Brennstoffzellensystems,
Fig. 9 einen Querschnitt eines Scheibenpakets,
Fig. 10 einen Querschnitt eines Scheibenpakets,
Fig. 11 einen Querschnitt eines Scheibenpakets und
Fig. 12 ein Scheibenpaket.
Das Ausführungsbeispiel gemäß Fig. 1 umfasst mehrere Scheiben (1 ,2,5,6), von denen jeweils zwei ein Paar bilden (1 ,2) bzw. (5,6). Die Scheibenpaare sind vorteilhafterweise als kommunizierende Halbschalen gemäß DE 102 24 397 A1 ausgebildet. Zwischen zweien solcher Paare (1 ,2) (5,6) ist ein dritter Strömungskanal mit einer als Luftkühlflowfield (3,4) ausgebildeten Turbu¬ lenzeinlage angeordnet, der beispielsweise durch ein nicht dargestelltes Ge¬ bläse mit Kühlluft als erstem Temperiermedium versorgt werden kann. Ein Scheibenpaket wird somit dargestellt aus den zusammengefügten Teilen 1 bis 6, die beispielsweise durch Schweißen, Löten oder mechanisches Um¬ formen fluiddicht miteinander verbunden werden.
In einer besonders bevorzugten Ausführung werden die Komponenten 1 , 2, 5 und 6 aus Edelstahl gefertigt und miteinander verschweißt oder verlötet.
Das Kühlflowfield (3,4), das auch aus einem einzelnen Bauteil bestehen kann, wird beispielsweise aus Aluminium gefertigt und nach dem Fügevor¬ gang der Komponenten 1 ,2,5,6 mechanisch platziert. Das aus allen Kompo¬ nenten gebildete Scheibenpaket weist dann also voneinander unabhängige Strömungskanäle beispielweise für Kühlluft, Kühlflüssigkeit, Anodenversor- gungsgas und Kathodenversorgungsgas auf.
Fig. 2 zeigt ebenfalls in Explosionsdarstellung eine Anordnung mehrer Scheibenpakete (7) als Scheibenstapel zur Bildung einer Vorrichtung zur Durchführung einer chemischen Reaktion. Die Scheibenpakete (7) werden dabei abwechselnd mit Membranen (8), die beidseitig mit Elektroden verse¬ hen sind, aufeinandergestapelt.
Die in dieser Darstellung gefügten Scheibenpakete weisen eine umlaufende Abdichtung (9) auf, die für eine Durchströmung mit dem ersten Temperier- medium Kühlluft zur Bildung von Ein- und/oder Austrittsöffnungen Unterbre¬ chungen (10) aufweist. Das erste Temperiermedium wird also außerhalb der Scheibenelemente auf die durch Zwischenräume zwischen zwei Scheiben¬ elemente gebildeten dritten Strömungskanäle verteilt beziehungsweise aus diesen gesammelt. Zu diesem Zweck schließen an den Scheibenstapel seit- lieh ein nicht dargestellter Verteil- und ein Sammelkanal an, die mit den drit¬ ten Strömungskanälen kommunizieren. Zusätzlich ist es möglich, mit Hilfe von geeigneten Umlenkkanälen eine serpentinenartige Durchströmung der dritten Strömungskanäle vorzusehen, wobei jeder der zwei oder mehr Ser¬ pentinenabschnitte wiederum mehrere parallel geschaltete Strömungskanä- Ie, insbesondere aus verschiedenen Scheibenzwischenräumen, umfassen kann. Die Reaktionsmedien und das zweite Temperiermedium werden über Verteil- und Sammelkanäle innerhalb des Scheibenstapels zu- beziehungs¬ weise abgeführt, wozu die einzelnen Scheiben beispielsweise rechteckförmi- ge Durchbrüche aufweisen. Fig. 3 zeigt den qualitativen Verlauf der Temperatur T eines Reaktionsmedi¬ ums entlang der Länge I eines Kühlluftkanals einer bekannten (11) und einer erfindungsgemäßen (12) Vorrichtung zur Durchführung einer chemischen Reaktion. Es zeigt sich deutlich, dass durch einen zusätzlichen Flüssigkühl- kreislauf eine homogenere Temperaturverteilung entlang der Kühlluftkanäle erzielbar ist. Durch die Anordnung von vierten Strömungskanälen für ein flüssiges Kühlmedium jeweils zwischen den Strömungskanälen für die Reak¬ tionsmedien und die Kühlluft wird das Temperaturprofil entlang der Kühlluft¬ kanäle besonders vergleichmäßigt.
In einer weiteren besonders bevorzugten Ausführungsform wird eine erfin¬ dungsgemäße Vorrichtung mit interner (Dampf-)Reformierung eingesetzt. Dies geschieht dadurch, dass anstelle von Kühlluft einer der Reaktanden durch die dritten Strömungskanäle und anschließend durch die ersten oder zweiten Strömungskanäle strömt, indem die ersten beziehungsweise zweiten Strömungskanäle mit den dritten Strömungskanälen kommunizieren, bei¬ spielsweise über eine Verbindungsleitung oder aber innerhalb des Schei¬ benstapels.
In einer spezielleren Ausführungsform wird ein Bereich für die Verdampfung des flüssigen Kraftstoffs erzeugt, der dem eigentlichen Reformierungsbe- reich funktional vorgeschaltet ist, aber zur Erzielung einer Verdampfung oh¬ ne chemische Reformierungsreaktion nicht über eine katalytische Beschich- tung verfügt. Bei diesem Anwendungsfall werden die Segmente (3,4) oder ein entsprechendes Bauteil zumindest teilweise mit einer katalytischen Be- schichtung versehen. Für den Fall, dass eine Verdampfung von flüssigen Kraftstoffkomponenten vorgesehen ist, wird im Verdampfungsbereich, der am Reformateintrittsbereich beginnt und über eine geeignete Ausdehnung entlang eines Kanals verfügt, keine katalytische Beschichtung angebracht. Der Anteil an elektrisch nicht nutzbarer Abwärme an der chemisch freige¬ setzten Energie ergibt sich dabei aus dem Verhältnis der Differenz von re¬ versibler Wärmetönung [1 ,48V] und der elektrischen Zellspannung im jewei¬ ligen Betriebspunkt zur reversiblen Wärmetönung. Wird der Reformierungs- prozess so gefahren, dass die für die Verdampfung und/oder Reformierung erforderliche Wärmemenge der Abwärme entspricht, kann ein solches Sys¬ tem sogar autotherm und völlig ohne externen Kühler betrieben werden.
In einer besonders bevorzugten Ausführung wird als Kühlmedium zur Ein- Stellung eines isothermen Zustandes ein Kraftstoff-Wasser-Gemisch ver¬ wendet, das im Bereich des Kühlflowfields zwischen den Platten (1-2) bzw. (5-6) aufgewärmt wird und im Folgenden im Bereich des Reform ierungsflow- fields (Teile 3-4) dampfreformiert wird.
In einer weiteren bevorzugten Ausführung wird das Kraftstoff-Wasser- Gemisch unter Druck geführt, so dass es im Bereich des Kühlflowfields in flüssiger Form vorliegt und vor dem Eintritt ins Reformierungsflowfield druck¬ entspannt, so dass hier eine schlagartige Verdampfung eintritt als Vorberei¬ tung für die Reformierungsreaktion.
In einer weiteren bevorzugten Ausführung wird der Betriebspunkt bezie¬ hungsweise die Abwärme des Stapels so eingestellt, dass der Vorgang des Aufheizens des Kraftstoff-Wasser-Gemischs in Verbindung mit der Dampfre- formierung durch die bei der chemischen Reaktion entstehende Abwärme energetisch zumindest teilweise gedeckt wird, so dass ein autothermer Be¬ trieb gefördert wird. Grundsätzlich ist diese Anordnung für jede endotherme oder leicht exotherme Reaktionskombination geeignet.
Im Rahmen einer katalytisch gekühlten Vorrichtung mit interner Reformie- rung (beispielsweise Methanolreformierung) kann die Reformierung durch die erfindungsgemäße quasi-isotherme Temperaturverteilung im ganzen ka- talytisch beschichteten Bereich unter Umständen effizienter ablaufen.
Fig. 4 zeigt einen Brennstoffzellensystemcluster 13 mit Bipolarplatten 15, der beispielsweise gemäß Fig. 2 aufgebaut ist. Dritte Strömungskanäle 14 in ei¬ ner Kühlzone 23 dienen einer Durchströmung mit Kühlluft. Durch den Ein¬ satz eines insbesondere geschlossenen Flüssig-Kühlkreislaufs durch äußer¬ lich nicht sichtbare vierte Strömungskanäle kann der Kühleffekt der Kühlluft auf benachbarte Bipolarplatten übertragen werden, so dass nicht jeder dritte Strömungskanal für die Kühlfunktion genutzt werden muß. Die somit gewis¬ sermaßen freiwerdenden dritten Strömungskanäle sind für verschiedene an¬ dere Aufgaben im Brennstoffzellensystem verwendbar.
In einer Verdampfungszone 16 wird Wasser oder ein Wasser-Kraftstoff- Gemisch 18 in dritten Kanälen 17 verdampft, so dass unter Umständen auf einen Verdampfer als Vorstufe für den Reformer als eigenständiges Bauteil verzichtet werden kann.
In einer Reformierungszone 19 geschieht eine partielle Oxidation, eine auto- therme Reformierung oder eine Dampfreformierung, wobei die dortigen drit¬ ten Strömungskanäle 20 gegebenenfalls eine geeignete katalytische Be- schichtung der Kanalwände mit einem für die jeweilige Aufgabe geeigneten Katalysator aufweisen. Unter Umständen kann somit auf einen Reformer als eigenständiges Bauteil verzichtet werden.
In einer Niedertemperatur-Shift-Zone 21 sind dritte Strömungskanäle 22 für eine Wassergas-Shiftreaktion vorgesehen, die gegebenenfalls auch mittels eines Katalysators unterstützt wird. Unter Umständen kann somit auf einen NT-Shift-Reaktor als eigenständiges Bauteil verzichtet werden. Die dritten Strömungskanäle der unterschiedlichen Zonen sind über geeigne¬ te, nicht näher dargestellte Verbindungskanäle miteinander verbunden, so dass das jeweilige Fluid, wie durch die Pfeile 24, 25 angedeutet, von einer Zone in die jeweils nächste Zone übertritt. In ähnlicher Weise wird das auf- bereitete Anodengas, wie durch die Pfeile 26 angedeutet, einem Anoden- gasverteilerkanal 27 zugeführt. Parallel dazu wird Kathodengas 28 einem Kathodengasverteilerkanal 29 zugeführt.
Gemäß nicht gezeigter Ausführungsformen werden in bestimmten Zonen dritte Strömungskanäle für eine selektive Oxidation oder eine Anodenabgas¬ verbrennung eingesetzt. Die dafür bislang vorgesehenen, eigenständigen Bauteile können dann grundsätzlich entfallen.
Gemäß einer weiteren Ausführungsform wird durch Beaufschlagen dritter Strömungskanäle mit Reaktionsluft für einen ATR („autotherme Reformie- rung")-Reformer die benötigte Luft vorgewärmt, so dass die ATR-Reaktion unter Umständen gleichmäßiger abläuft und eine entsprechende Vorwärm¬ stufe als eigenständiges Bauteil wegfällt.
Gemäß einer weiteren Ausführungsform wird durch Beaufschlagen dritter Strömungskanäle mit Reaktionsluft für den kathodenseitigen Brennstoffzel- lenprozess das Kathodengas vorgewärmt, so dass am Kathodengaseintritt des Brennstoffzellenstapels auftretende negative Temperatureffekte (wie beispielsweise Elektrolytalterung, Kondensation, etc.) reduziert oder verhin- dert werden.
Gemäß einer weiteren Ausführungsform wird durch Integration eines geeig¬ neten Transformationskatalysators (aktive Entschwefelung) oder eines ge¬ eigneten Adsorbens (passive Entschwefelung) in die dritten Strömungskanä- Ie, beispielsweise durch Beschichtung der Wände und/oder durch Einfüllen von chemisch aktivem Schüttgut, wie beispielsweise Pellets, Tabletten etc., und Sicherung gegen Austrag aus dem Strömungskanalbereich, beispiels¬ weise mittels Gitter an beiden Enden der Strömungskanäle, eine Entschwe¬ felung des verwendeten Brennstoffes ermöglicht. Diese Entschwefelung kann grundsätzlich am flüssigen oder dampfförmigen Kraftstoff vor der Re- formierung erfolgen oder auch am Reformat nach der Reformierung durch¬ geführt werden. Durch das hierdurch erzielte Absenken des Schwefelgehalts im Reformat wird im Folgenden die Deaktivierung katalytisch aktiver Kompo¬ nenten (z.B. Shiftstufen) verringert oder vermieden und die Lebensdauer und Effizienz des Brennstoffzellensystems gesteigert.
In einer besonders bevorzugten Ausführung wird das Schüttgut nach Errei¬ chen einer definierten Mindestaktivitätsschwelle gegen unverbrauchte Ware ausgetauscht. Zur Vereinfachung dieses Austauschs kann das Schüttgut in Form einer geeignet geformten Austauschpatrone in die vierflutige Bipo- larplatte eingesetzt und gegebenenfalls einfach ausgewechselt werden.
Voraussetzung für die meisten der oben genannten Aufgaben ist ein relativ hohes Temperaturniveau, das zweckmäßigerweise durch Betrieb des Brennstoffzellensystemclusters in Verbindung mit Membran-Elektroden- Einheiten unter Verwendung von Hochtemperatur-Polymer-Elektrolyt- Membranen und der Ausnutzung der entsprechenden Nenn- Betriebstemperaturen (100...2000C) bereitgestellt werden kann.
Hier ist zu unterscheiden zwischen Prozessen, die bei Zelltemperatur ablau- fen (zum Beispiel Verdampfung, Niedertemperatur(NT)-Shiftreaktion, Küh¬ lung) und Prozessen, die zwar bei Zelltemperatur starten können, gewöhn¬ lich aber adiabater Natur sind und bei höheren Temperaturen als Zelltempe¬ ratur ablaufen (zum Beispiel autotherme Reformierung, partielle Oxidation, Niedertemperatur-Shiftreaktion, selektive Oxidation, Anodenabgasverbren- nung). Um Prozesse der letztgenannten Art beispielsweise in einem Hochtempera- tur-Polymer-Elektrolyt-Membran-Brennstoffzellensystemcluster ablaufen las¬ sen zu können, ist die Ausbildung unterschiedlicher Temperatumiveaus in¬ nerhalb des Brennstoffzellensystemclusters zu ermöglichen. Zu diesem Zweck ist der für die jeweilige Reaktion geeignete Katalysator bevorzugt auf einer Oberfläche angeordnet, die von anderen Strömungskanälen thermisch entkoppelt ist.
Gemäß Fig. 5 und Fig. 6 ist ein Katalysator auf einem von den anderen Strö- mungskanälen thermisch entkoppelten Scheibenelement 31 angeordnet. Die thermische Entkopplung ist dabei insbesondere durch Vorsprünge 32 an der Kanalwand des dritten Strömungskanals 33 bewerkstelligt, indem ein Wärmefluß von dem Scheibenelement 31 zur Kanalwand dadurch gehemmt wird, dass das Scheibenelement 31 die Kanalwand nur punktuell, nämlich an den Spitzen der Vorsprünge, berührt, insbesondere mit der Kanalwand verlö¬ tet ist. Durch Verwendung des Scheibenelements 31 werden adiabate Reak¬ tionen von der Wandtemperatur des Multifunktionsflowfields entkoppelt, so dass hier Reaktionen mit höherer Temperatur ablaufen können.
Alternativ oder, wie in Fig. 7 dargestellt, zusätzlich zu einer nur punktuellen Berührung und je nach Höhe der gewünschten Temperatur ist die Reaktion durch Einsatz von Wärmedämmschichten 34 an den Kanalwänden der ers¬ ten, zweiten, dritten und/oder vierten Strömungskanäle von der Zelltempera¬ tur abschirmbar. Geeignet für diesen Verwendungszweck sind keramische Wärmedämmschichten, wie zum Beispiel Aluminiumoxid (AI2O3), Aluminium- Titanoxid (AI2O3ZTiO2), Zirkonkorung (AI2O3/ZrO2), Mullit (AI2O3/SiO2), Spinel¬ le (AI2O3 MgO), Zirkonoxid (Mg-ZrO2), Zirkonsilikat (ZrSiO4), etc.
In einer nicht dargestellten Ausführungsform eines Brennstoffzellensystem- Clusters werden die vierten Strömungskanäle für das flüssige Kühlmittel durch einen Aufbau analog zur Ausgestaltung eines Wärmerohres ersetzt. Hierdurch kann auf den Einsatz einer Pumpe zur Umwälzung des Flüssig¬ kühlmediums verzichtet werden, wodurch sich gegebenenfalls ein weiterer Bauraumgewinn und unter Umständen eine Verbesserung des Systemwir¬ kungsgrades ergibt.
Die Erfindung ermöglicht es unter Umständen, ein vereinfachtes System zu schaffen, mit dem die beim Stand der Technik erforderliche Vielzahl von Komponenten verzichtbar wird und gegebenenfalls eine Kosten- und/oder Bauraumreduzierung möglich ist. In einer vorteilhaften Ausführungsform fasst die erfindungsgemäße Vorrichtung alle wesentlichen Komponenten aus Fig. 8 in einer einzigen Baugruppe - einem Brennstoffzellensystemcluster- zusammen. Hierdurch wird der Bauraumbedarf des Brennstoffzellensystems reduziert und unter Umständen eine Kosten red uzierung erzielt. Bei anderen Ausgestaltungen ist eine nur teilweise Übernahme von Systemfunktionen in den Brennstoffzellensystemcluster verwirklicht, wobei weitere, funktional ei¬ genständige Bauteile im System verbleiben.
Fig. 9 zeigt einen Querschnitt eines Scheibenpakets, das zwischen einer o- beren Membran-Elektroden-Einheit (MEA) 41 und einer unteren MEA 42 an- geordnet ist. Erste Strömungskanäle 43 dienen einer Beaufschlagung der oberen MEA 41 mit einem Kathodengas, während zweite Strömungskanäle 44 einer Beaufschlagung der unteren MEA 42 mit einem Anodengas dienen. Dritte Strömungskanäle 45 dienen der Führung eines ersten Temperierme¬ diums, beispielsweise Kühlmittel oder Kühlluft. Die ersten Strömungskanäle 43 kommunizieren über Durchbrüche 46 in einer benachbarten Scheibe mit vierten Strömungskanälen, wodurch eine Kathodengaszudosierung entlang der ersten Strömungskanäle möglich wird.
Fig. 10 zeigt einen Querschnitt eines weiteren Scheibenpakets, welches zwi- sehen einer oberen Membran-Elektroden-Einheit (MEA) 51 und einer unte¬ ren MEA 52 angeordnet ist. Erste Strömungskanäle 53 dienen einer Beauf- schlagung der oberen MEA 51 mit einem Kathodengas, während zweite Strömungskanäle 54 einer Beaufschlagung der unteren MEA 52 mit einem Anodengas dienen. Dritte Strömungskanäle 55 dienen der Führung eines ersten Temperiermediums, beispielsweise Kühlluft. Die ersten Strömungs- kanäle 53 kommunizieren über fluchtende Durchbrüche 56 zweier zueinan¬ der benachbarter Scheiben mit den dritten Strömungskanälen 55, wodurch eine Kathodengaszudosierung insbesondere mit Luft oder Sauerstoff entlang der ersten Strömungskanäle möglich wird. Vierte Strömungskanäle dienen der Führung eines zweiten Temperiermediums, beispielsweise flüssigen Kühlmittels.
In einer besonders bevorzugten Ausführungsform sind einige oder alle drit¬ ten Strömungskanäle einseitig mit einer Kathodengasquelle, wie beispiels¬ weise einem Kompressor, verbunden und auf der anderen Seite verschlos- sen.
Fig. 11 zeigt einen Querschnitt eines Scheibenpakets, das zwischen einer oberen Membran-Elektroden-Einheit (MEA) 61 und einer unteren MEA 62 angeordnet ist. Erste Strömungskanäle 63 dienen einer Beaufschlagung der oberen MEA 61 mit einem Kathodengas, während zweite Strömungskanäle 64 einer Beaufschlagung der unteren MEA 62 mit einem Anodengas dienen. Dritte Strömungskanäle 65 dienen der Führung eines ersten Temperierme¬ diums, beispielsweise Kühlmittel oder Kühlluft. Die ersten Strömungskanäle 63 kommunizieren über Durchbrüche 66 in einer benachbarten Scheibe mit vierten Strömungskanälen 67, wodurch eine Kathodengaszudosierung bei¬ spielsweise mit Reaktionsluft entlang der ersten Strömungskanäle möglich wird. Fünfte Strömungskanäle 68 dienen der Führung eines dritten Tempe¬ riermediums, beispielsweise eines flüssigen Kühlmittels oder Kühlluft. Die dritten Strömungskanäle 65 und/oder die fünften Strömungskanäle 68 sind bei diesem Ausführungsbeispiel auch für die Verdampfung, Umsetzung und dergleichen des ersten beziehungsweise dritten Temperiermediums ver¬ wendbar.
Fig. 12 zeigt ein Scheibenpaket mit ersten Strömungskanälen 73 und zwei- ten Strömungskanälen 74. Dritte Strömungskanäle 75 dienen der Führung eines ersten Temperiermediums, beispielsweise Kühlmittel oder Kühlluft, während vierte Strömungskanäle 77, 78 der Führung eines zweiten Tempe¬ riermediums dienen. Die dritten Strömungskanäle sind durch eine Mehrzahl parallel angebrachter Scheibenelemente 79, die in besonderes bevorzugter Ausführung konturiert sind, beispielsweise in Form einer Wellrippe, in mehre¬ re Teilkanäle unterteilt. Hierdurch wird die gegebenenfalls von den ersten, zweiten und/oder vierten Strömungskanälen thermisch entkoppelte Oberflä¬ che der dritten Strömungskanäle 75 beispielsweise für eine insbesondere katalytische Reaktion vergrößert.

Claims

P a t e n t a n s p r ü c h e
1. Vorrichtung zur Durchführung einer chemischen Reaktion, insbeson¬ dere zur Erzeugung elektrischer Energie, mit zumindest einem ersten Strömungskanal für ein erstes Reaktionsmedium, zumindest einem zweiten Strömungskanal für ein sich von dem ersten Reaktionsmedi- um unterscheidendes zweites Reaktionsmedium, zumindest einem dritten Strömungskanal für ein erstes Temperiermedium und zumin¬ dest einem vierten Strömungskanal für ein sich von dem ersten Tem¬ periermedium unterscheidendes zweites Temperiermedium.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1 , gekennzeichnet durch jeweils mehrere erste, zweite, dritte und/oder vierte Strömungskanäle.
3. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, gekenn¬ zeichnet durch einen fünften Strömungskanal für ein sich von dem ersten und dem zweiten Temperiermedium unterscheidendes drittes
Temperiermedium.
4. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei zu¬ mindest ein erster und/oder zweiter Strömungskanal mit zumindest einem dritten und/oder vierten Strömungskanal kommunizierend ver¬ bunden ist, insbesondere über einen oder mehrere Durchbrüche in einer Trennwand zwischen dem ersten oder zweiten Strömungskanal und dem dritten oder vierten Strömungskanal.
5. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei sich das zweite Temperiermedium in seiner Wärmekapazität oder seinem Aggregatzustand von dem ersten Temperiermedium unterscheidet.
6. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei sich der vierte Strömungskanal in seiner Form oder Querschnittsfläche von dem dritten Strömungkanal unterscheidet.
7. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das erste Temperiermedium gasförmig ist und insbesondere Luft aufweist oder daraus besteht.
8. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das zweite Temperiermedium flüssig ist und insbesondere Wasser auf¬ weist oder daraus besteht.
9. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das erste und/oder das zweite Reaktionsmedium gasförmig ist und insbe- sondere Wasserstoff, Sauerstoff oder Luft aufweist oder daraus be¬ steht.
10. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei zu¬ mindest ein dritter und/oder vierter Strömungskanal einen Katalysator für eine chemische Reaktion des ersten beziehungsweise zweiten
Temperiermediums aufweist.
11. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Katalysator als Schüttgut, insbesondere Pulver, Granulat, Tabletten, Pellets oder dergleichen, ausgebildet ist oder in einem Schüttgut ent¬ halten ist.
12. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Katalysator in einer insbesondere austauschbaren Patrone gehalten ist, die bevorzugt als Käfig für ein Schüttgut ausgebildet ist.
13. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Katalysator auf einer Oberfläche angeordnet ist, die von anderen Strömungskanälen thermisch entkoppelt ist.
14. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Katalysator auf einem von anderen Strömungskanälen thermisch ent¬ koppelten Scheibenelement angeordnet ist.
15. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die jeweilige Kanalwand und/oder das von anderen Strömungskanälen thermisch entkoppelte Scheibenelement Vorsprünge aufweist, wobei sich die Kanalwand und das von anderen Strömungskanälen ther¬ misch entkoppelte Scheibenelement insbesondere nur an den Vor- Sprüngen berühren.
16. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die jeweilige Kanalwand und/oder das von der jeweiligen Kanalwand thermisch entkoppelte Scheibenelement einen insbesondere als O- berflächenbeschichtung ausgebildeten thermischen Isolator aufweist.
17. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das thermisch entkoppelte Scheibenelement einen insbesondere kataly- tisch beschichteten Wabenkörper umfasst.
18. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das thermisch entkoppelte Scheibenelement teilweise oder ganz aus ei¬ nem keramischen Material besteht.
19. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das thermisch entkoppelte Scheibenelement ein Fasermaterial, insbeson¬ dere ein Gestrick oder Filz umfasst.
20. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das thermisch entkoppelte Scheibenelement teilweise oder ganz aus ei¬ nem Metall besteht und insbesondere mit wenigstens einer Kanal¬ wand elektrisch leitend verbunden ist.
21. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei zu¬ mindest ein dritter und/oder vierter Strömungskanal mit einem ersten und/oder zweiten Strömungskanal kommuniziert.
22. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, gekenn¬ zeichnet durch zumindest einen ersten, zweiten, dritten und/oder vier¬ ten Verteil- und/oder Sammelkanal zur Verteilung beziehungsweise Sammlung des jeweiligen Mediums auf die beziehungsweise aus den ersten, zweiten, dritten beziehungsweise vierten Strömungskanälen.
23. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Vorrichtung Scheibenelemente aufweist, wobei zumindest ein erster, zweiter, dritter und/oder vierter Strömungskanal durch einen Zwi¬ schenraum zwischen zwei benachbarten Scheibenelementen gebildet wird.
24. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei zwei benachbarte Scheibenelemente als insbesondere aufeinander zuwei¬ sende Halbschalen ausgebildet sind.
25. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei zu¬ mindest ein erster, zweiter, dritter und/oder vierter Strömungskanal als Einprägung in einem Scheibenelement ausgebildet ist.
26. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei zu¬ mindest ein erster, zweiter, dritter und/oder vierter Strömungskanal serpentinenartig ausgebildet ist.
27. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Scheibenelemente Durchbrüche zur Bildung des oder der Verteil- und/oder Sammelkanäle aufweisen.
28. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei zu¬ mindest ein Verteil- und/oder Sammelkanal außerhalb der Scheiben- elemente angeordnet ist und mit dem Zwischenraum zwischen zwei Scheibenelementen kommuniziert.
29. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der erste und der zweite Strömungskanal miteinander kommunizieren.
30. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der erste und der zweite Strömungskanal durch zumindest eine insbeson¬ dere diffusionsdurchlässige Membran voneinander getrennt sind.
31. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei Scheibenelemente aus Metall oder einer Legierung bestehen.
32. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei zu- mindest ein erster, zweiter, dritter und/oder vierter Strömungskanal zumindest ein Oberflächenvergrößerungselement aufweist.
33. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei zu¬ mindest ein Oberflächenvergrößerungselement durch eine Turbulenz- einlage oder durch eine Wandeinprägung und/oder -ausprägung ge¬ bildet wird.
34. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei zwei benachbarte Scheibenelemente umlaufend dichtend miteinander ver- bunden sind, insbesondere durch Schweißen, Löten und/oder me¬ chanisches Umformen.
35. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei ein erster, zweiter, dritter und/oder vierter Strömungskanal Teil eines ge- schlossenen Kreislaufs ist.
36. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei ein erster, zweiter, dritter und/oder vierter Strömungskanal Teil eines Kreislaufs mit einer Fluidfördereinrichtung ist.
37. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei zwi¬ schen einem ersten und/oder zweiten Strömungskanal und einem drit¬ ten Strömungskanal ein vierter Strömungskanal angeordnet ist.
38. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei zu¬ mindest ein Scheibenelement zumindest eine Vertiefung, insbesonde¬ re Einprägung zur Bildung eines ersten, zweiten, dritten und/oder vier¬ ten Strömungskanals aufweist.
39. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Scheibenelemente zur Bildung eines Scheibenstapels aufeinanderge- stapelt sind.
40. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei je- weils einige, insbesondere vier Scheibenelemente zu einem Schei¬ benpaket aufeinandergestapelt sind, und daß die Scheibenpakete abwechselnd mit Membranen und/oder Elektrolyteinheiten zur Bildung eines Scheibenstapels aufeinanderstapelbar sind.
41. Scheibenpaket, insbesondere zur Bildung einer Vorrichtung nach ei¬ nem der vorhergehenden Ansprüche, mit zumindest zwei Scheiben¬ paaren, wobei ein Zwischenraum zwischen den Scheibenpaaren zu¬ mindest einen dritten Strömungskanal bildet, und wobei jedes Schei¬ benpaar zwei Scheiben aufweist, deren Zwischenraum einen vierten Strömungkanal bildet.
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