DE3013151C2 - - Google Patents

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Spaltung der D,L-cis- und D,L-trans-2,2-Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclopropan-1- carbonsäuren und dabei auftretende Salze gemäß den Patentansprüchen.
Die saure Hydrolyse beim anspruchsgemäßen Verfahren kann auf einfache Weise mit einer starken Säure, z.B. Chlorwasserstoffsäure, Bromwasserstoffsäure, Schwefelsäure oder auch p-Toluolsulfonsäure, durchgeführt werden.
Die saure Hydrolyse des Ephedrin- oder N-Methylephedrinsalzes wird auf einfache Weise in Chlorwasserstoffsäure in Gegenwart oder Abwesenheit eines organischen Lösungsmittels, insbesondere Isopropyläther oder Methylenchlorid, durchgeführt.
Es versteht sich, daß sich die Erfindung auch auf eine Arbeitsweise erstreckt, bei der man die Kristallisationsmutterlaugen, die das nicht-kristallisierte Salz enthalten, zur Trockne eindampft und das so erhaltene Salz durch saure Hydrolyse zersetzt, um die entsprechende gespaltene Säure zu erhalten.
Das erfindungsgemäße Verfahren gestattet es, unter günstigen Bedingungen 2,2-Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclopropan- 1-carbonsäuren mit cis- oder trans-Struktur zu spalten.
Bis heute wurde kein Verfahren zur Spaltung der D,L-cis-2,2-Di­ methyl-3-(2,2-dihalogenvinyl)-cyclopropan-1-carbonsäure be­ schrieben.
Verfahren zur Spaltung der D,L-trans-2,2-Dimethyl-3-(2,2-di­ chlorvinyl)-cyclopropan-1-carbonsäure wurden hingegen insbe­ sondere in den JA-Patentanmeldungen 1 31 953 (publiziert 1975) 1 43 647 und 0 36 441 (publiziert 1976) beschrieben. Diese Ver­ fahren verwenden entweder D-Threo-1-p-nitrophenyl-2-dimethyl­ aminopropan-1,3-diol oder andere im Handel weniger zugängli­ che Basen.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist insofern interessant, als es weniger kostspielige Basen verwendet und gute Ausbeuten an gespaltenen Säuren ergibt.
Es ist allgemein bekannt, daß die Säuren, die man nach dem er­ findungsgemäßen Verfahren erhalten kann, Zwischenprodukte bei der Synthese von Estern mit bemerkenswerter insektizider Ak­ tivität darstellen.
Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung.
Beispiel 1 Spaltung der D,L-cis-2,2-Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclo­ propan-1-carbonsäure mit L-Ephedrin in Dichloräthan Stufe A: Ephedrinsalz der D-cis-2,2-Dimethyl-3(2,2-dibrom­ vinyl)-cyclopropan-1-carbonsäure
Man mischt 30 g D,L-cis-2,2-Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cy­ clopropan-1-carbonsäure, 16,6 g L-Ephedrin und 150 cm³ Di­ chloräthan. Man erwärmt bis zur vollständigen Auflösung auf 70°C und kühlt danach in vier Stunden auf 20°C ab. Man beläßt 18 Stunden bei 20°C, saugt ab, wäscht mit Dichloräthan und er­ hält 20 g des erwarteten Salzes.
Stufe B: D-cis-2,2-Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclopropan- 1-carbonsäure
Man bringt die in der Stufe A erhaltenen 20 g Salz in ein Ge­ misch von 60 cm³ 2n-Chlorwasserstoffsäure und 90 cm³ Isopropyl­ äther bei ca. 20°C ein und rührt danach 30 Minuten unter Auf­ rechterhaltung eines pH-Wertes von 1. Man beläßt 15 Minuten, dekan­ tiert, entnimmt die wäßrige Phase, die man mit Isopropyläther re-extrahiert, vereinigt die ätherischen Phasen, wäscht sie mit Wasser, dampft das Lösungsmittel ab und erhält 14 g der erwarteten Säure.
[α]=+24° (c=2%, Dimethylformamid). Säure-Index: 187 (Theorie 188).
Die erhaltene Säure umfaßt 96,1% D-Cis- und 3,9% L-cis-2,2- Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclopropan-1-carbonsäure.
Beispiel 2 Spaltung der D,L-cis-2,2-Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclo­ propan-1-carbonsäure mit L-Ephedrin in Äthanol
Man arbeitet analog zu der in Beispiel 1 beschriebenen Arbeits­ weise, ausgehend von 30 g D,L-cis-2,2-Dimethyl-3-(2,2-dibrom­ vinyl)-cyclopropan-1-carbonsäure, 16,6 g L-Ephedrin und 150 cm³ Äthanol.
Man erhält 11,5 g der erwarteten D-cis-2,2-Dimethyl-3-(2,2- dibromvinyl)-cyclopropan-1-carbonsäure.
[α]=+25° (c=2%, Dimethylformamid). Säure-Index: 186.
Die erhaltene Säure umfaßt 98,1% D-cis- und 1,9% L-cis-2,2- Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclopropan-1-carbonsäure.
Beispiel 3 Spaltung der D,L-cis-2,2-Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclo­ propan-1-carbonsäure mit L-Ephedrin in Isopropanol
Man arbeitet analog zu der in Beispiel 1 beschriebenen Arbeits­ weise, ausgehend von 30 g D,L-cis-Säure, 16,6 g L-Ephedrin und 150 cm³ Isopropanol.
Man erhält 13,5 g der erwarteten D-cis-Säure.
[α]=+24° (c=2%, Dimethylformamid). Säure-Index: 186.
Die erhaltene Säure umfaßt 96,1% D-cis- und 3,9% L-cis-2,2- Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclopropan-1-carbonsäure.
Beispiel 4 Spaltung der D,L-cis-2,2-Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclo­ propran-1-carbonsäure mit L-Ephedrin in einem Isopropyläther/ Methanol-Gemisch (57/43)
Man arbeitet analog zu der in Beispiel 1 beschriebenen Arbeits­ weise, ausgehend von 30 g D,L-cis-Säure, 16,6 g L-Ephedrin und 150 cm³ eines Isopropyläther/Methanol-Gemisches (57/43).
Man erhält 9 g der erwarteten D-cis-Säure.
[α]=+24,5° (c=2%, Dimethylformamid). Säure-Index: 188.
Die erhaltene Säure umfaßt 97,1% D-cis- und 2,9% L-cis-2,2- Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclopropan-1-carbonsäure.
Beispiel 5 Spaltung der D,L-cis-2,2-Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclo­ propran-1-carbonsäure mit L-N-Methylephedrin in einem Isopro­ pyläther/Methanol-Gemisch (8/2)
Man arbeitet analog zu der in Beispiel 1 beschriebenen Arbeits­ weise, ausgehend von 30 g D,L-cis-Säure, 18 g L-N-Methylephe­ drin und 150 cm³ eines Isopropyläther/Methanol-Gemisches (8/2).
Man erhält 6 g der erwarteten D-cis-Säure.
[α]=+24° (c=2%, Dimethylformamid). Säure-Index: 190.
Die erhaltene Säure umfaßt 96,1% D-cis- und 3,9% L-cis-2,2-Di­ methyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclopropan-1-carbonsäure.
Beispiel 6 Spaltung der D,L-cis-2,2-Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclo­ propan-1-carbonsäure mit L-N-Methylephedrin in Äthylacetat
Man arbeitet analog zu der in Beispiel 1 beschriebenen Arbeits­ weise, ausgehend von 30 g D,L-cis-Säure, 18 g L-N-Methylephedrin und 150 cm³ Äthylacetat.
Man erhält 11,4 g der erwarteten D-cis-Säure.
[α]=+20,5° (c=2%, Dimethylformamid). Säure-Index: 188.
Die erhaltene Säure umfaßt 89,4% D-cis- und 10,6% L-cis-2,2- Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclopropan-1-carbonsäure.
Beispiel 7 Spaltung der D,L-trans-2,2-Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclo­ propan-1-carbonsäure mit D-Ephedrin in Dichloräthan Stufe A: D-Ephedrinsalz der D-trans-2,2-Dimethyl-3-(2,2-di­ bromvinyl)-cyclopropan-1-carbonsäure
Man mischt 4g D,L-trans-2,2-Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cy­ clopropan-1-carbonsäure, 2,21 g D-Ephedrin und 40 cm³ Dichlor­ äthan. Nach vollständiger Auflösung wird das Salz kristallisiert. Man beläßt 2 Stunden bei 20°C unter Rühren, saugt ab, wäscht das Salz mit Dichloräthan und trocknet es danach. Man erhält nach Umkristallisation aus Dichloräthan 2,4 g des erwarteten Produkts.
Stufe B: D-trans-2,2-Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclopropan- 1-carbonsäure
Man bringt 2,3 g des in Stufe A erhaltenen Salzes in 10 cm³ Wasser ein und gibt danach unter Rühren bei 20°C 10 cm³ 1n-Chlorwasserstoffsäure zu. Man rührt 10 Minuten und gibt danach 15 cm³ Methylenchlorid zu, dekantiert, wäscht die or­ ganische Phase mit Wasser, trocknet, dampft zur Trockne ein und erhält 1,34 g der erwarteten D-trans-Säure.
[α]=+63±1,5° (c=1%, Dimethylformamid).
Beispiel 8 Spaltung der D,L-trans-2,2-Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclo­ propan-1-carbonsäure mit D-Ephedrin in Äthanol
Man arbeitet analog zu der in Beispiel 7 beschriebenen Arbeits­ weise unter Verwendung von Äthanol als Lösungsmittel, ausgehend von 4 g D,L-trans-2,2-Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclopropan- 1-carbonsäure, und erhält 0,5 g D-trans-Säure.
[α]=+63,5±1,5° (c=1%, Dimethylformamid).

Claims (6)

1. Verfahren zur Spaltung der D,L-cis-2,2-Dimethyl- 3-(2,2-dibromvinyl)-cyclopropan-1-carbonsäure, dadurch gekenn­ zeichnet, daß man die Säure in Dichloräthan, Äthanol, Isopro­ panol oder Gemischen von Isopropyläther und Methanol mit D-Ephedrin, L-Ephedrin oder in Äthanol, Isopropanol, Äthylacetat, Dichloräthan, Toluol oder Gemischen von Isopropyläther und Methanol mit D-N-Methylephedrin oder L-N-Methylephedrin in ein Salz überführt, das der verwendeten Base entsprechende gebildete kristallisierte diastereomere Salz isoliert und anschließend durch saure Hydrolyse zersetzt, die D- oder L-cis-2,2-Dimethyl- 3-(2,2-dibromvinyl)-cyclopropan-1-carbonsäure gewinnt und ge­ gebenenfalls die Kristallisationsmutterlaugen, die das nicht- kristallisierte Salz enthalten, zur Trockne eindampft und das so erhaltene Salz sauer zu der entsprechenden gespaltenen Säure hydrolysiert.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das kristallisierte Salz durch Hydrolyse mit Salzsäure zersetzt.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man in Gegenwart von Isopropyläther oder Methylenchlorid sauer hydro­ lysiert.
4. Verfahren zur Spaltung der D,L-trans-2,2-Dimethyl-3- 2,2-dibromvinyl)-cyclopropan-1-carbonsäure, dadurch gekennzeichnet, daß man die Säure in Dichloräthan oder Äthanol mit D- oder L-Ephedrin in ein Salz überführt, das gebildete kristallisierte diastereomere Salz isoliert, anschließend durch saure Hydrolyse zersetzt, die D- oder L-trans-2,2-Dimethyl-3-(2,2-dibromvinyl)-cyclopropan- 1-carbonsäure gewinnt und gegebenenfalls die Kristallisationsmutter­ laugen, die das nicht-kristallisierte Salz enthalten, zur Trockne eindampft und das so erhaltene Salz sauer zu der entsprechenden gespaltenen Säure hydrolysiert.
5. Verfahren gemäß Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß man das kristallisierte Salz durch Hydrolyse mit Salzsäure zersetzt.
6. Salze der D- und L-cis- und D- und L-trans-2,2-Dimethyl-3- (2,2-dibromvinyl)-cyclopropan-1-carbonsäure der Formel (I): mit einer optisch aktiven Base, ausgewählt unter D-Ephedrin, L- Ephedrin, D-N-Methylephedrin und L-N-Methylephedrin.
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