DE2855476A1 - Metallhydridspeicher und verfahren zu seiner herstellung - Google Patents

Metallhydridspeicher und verfahren zu seiner herstellung

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Description

Daimler-Benz Aktiengesellschaft
Stuttgart-Untertürkheim Paim 12 345/4
18.12.78
Metal lhydridspeichcr und Verfahren zu seiner Herstellung
Die Erfindung betrifft einen Metallhydridspeicher nach dem Oberbegriff von Anspruch 1 und ein Verfahren zu seiner Herstellung nach dem Oberbegriff von Anspruch 7.
Metallhydridspeicher können verschiedene Aufgaben übernehmen; insbesondere dienen sie zur feuerungefährlichen Speicherung von Wasserstoff. Dabei wird hydrierbares Metall durch chemische Bindung von Wasserstoff in ein Metallhydrid überführt, wobei die Bindungsenthalpie in Form von Wärme freigesetzt wird. Zum Freisetzen des Wasserstoffes muß die gleiche Wärmemenge wieder zugeführt werden.
Normalerweise wird ein Granulat aus hydrierbarem Metall in einen druckfesten Behälter aus nichthydrierbarem Werkstoff geschüttet. Wegen der Volumenausdehnung von mehr als 2o % bei der Hydrierung des Metalles kommt es zu einem allmählichen Zerfall des Granulates. Nach sehr großen Zyklenzahlen von Be- und Entladungen liegt die durchschnittliche
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Korngröße des Metallhydrides zwischen 8 und 2o um. Durch Ilerabrieseln der feineren Metallkörper innerhalb des Granulatverbundes kommt es zu einem Ansammeln und zu einer Verdichtung des Metallpulvers am Boden des Speichers. Da die Pulverschüttung sich nicht wie eine Flüssigkeit oder wie eine Paste verhält, kommt es bei einer Volumenausdehnung nicht oder nur zu einem geringen Umfang zu einem Ilochschieben der Schüttung innerhalb des Behälters entsprechend der Volumenausdehnung. Vielmehr dehnt sich die Schüttung hauptsächlich unten in Breitenrichtung mehr und mehr aus. Dadurch kommt es zu einer tropfenförmigen Ausbauchung des Behälters und schließlich zu einer Zerstörung. Allenfalls durch unvertretbar große Wandstärken ließe sich ein solcher AushauchungsprozeP aufhalten. Dadurch würde aber das passive Speichergewicht so groß werden, daß der Mctallhydridspeicher mit anderen Speichersystemen nicht mehr konkurrieren könnte.
Es ist nach Uissen der Anmeldcrin im Ausland schon vorgeschlagen worden, eine Stützmatrix in Form einer Schwammstruktur für das aktive Speichermaterial vorzusehen. Nachdem diese Stützmatrix bzw. deren Hohlräume vor dem Füllen mit Speichermaterial gebildet wird, können deren Hohlräume nur unvollständig und unkontrolliert gefüllt werden. Wegen der geringen Packungsdichte von aktivem Speichermaterial innerhalb des tatsächlich in Anspruch genommenen Speichervolumens ist - bezogen auf die Speicherkapazität - nicht nur das Speichergewicht sehr hoch, weil nämlich die Stützmatrix wegen der Wärmeübertragung aus gut wärmeleitendem Metall bestehen muß, sondern es ist vor allem auch das Speichervolumen sehr groß.
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Aufgabe der lirfindung ist es, eine Ausgestaltung von Metal lhydridspeichern anzugeben, die gewichtsmäßig und volume nmä^ß ig nahezu die gleichen Speicherdichten wie einfach geschüttete Cranulatspeicher zu erreichen erlauben, die aber andererseits nicht die eingangs geschilderten selbstzerstörenden liigenschaften aufgrund des Kornzerfalls und der Volumenvergrößerung beim Hydrieren bzw. Dchydriercn haben.
Diese Aufgabe wird durch die kennzeichnenden Merkmale von Anspruch 1 bzw. durch die von Anspruch 7 gelöst. Durch das gemeinsame Vorpressen von aktivem Speichermetallpulver und einem kleinen Prozentsatz innig vermischten nichthydrierbaren Matrixmetallpulver werden die weicheren Körner von letzterem zwischen den Körnern des Speichermetallpulvers plastisch verformt, derart, daß sie die Hohlräume zwischen den Körnern des Speichermetallpulvers ausfüllen, wobei die mikroskopisch schalenförmig verquetschten Körner des Matrixmetallpulvers untereinander eine zusammenhängende tragfähige Stützmatrix für die Speichcrmctal!körner bilden. Um einen solchen Verbund bilden zu können, der selber gewichtsmäßig nur einen sehr kleinen Anteil des aktiven Speichermaterials ausmacht, ist eine sehr feine Pulverisierung sowohl des aktiven Speichcrmaterials als auch des Matrixmaterials nötig. Die plastische Verformung des Stützmaterials kann bei i sostat isclier Verpressung des Pulvergemisches und bei Drücken von einigen Tausend bar erreicht werden.
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Ein solcherart gebildeter Preßling ist selber formbeständig und bietet auch bei häufig wiederholten Be- und Entladungszyklen des Metallhydridspeichers einen vermehrten Widerstand gegen einen Zerfall des Speichermaterialpulvers innerhalb der Stützstruktur. Die Lebensdauer eines solchen Speichers kann noch gesteigert werden durch gleichzeitiges oder anschließendes Versintern der plastisch verformten Körner des Matrixmetallpulvcrs. Hierbei ist die Sintertemperatur so zu wählen, daß lediglich die Körner des Matrixmetallpulvers in den plastischen Zustand übergehen, nicht jedoch sich die Körner des Speichermetallpulvers verflüssigen.
Dank der Verwendung einer solchen formbeständigen Struktur für das Speichermaterial kann dieses in einem relativ dünnwandigen Behälter gekapselt werden, wodurch ebenfalls Gewicht und Bauvolumen eingespart werden kann. Je nachdem, ob und bei welchem Temperaturniveau von außen Wärme zugeführt bzw. nach außen abgeleitet werden muß, kann ein faserverstärkter Kunststoff oder eine metallische Kapselung verwendet werden. Bei metallischen Kapselungen, die aus Stahl, Aluminium oder aus Kupfer bestehen können, kann ein loses sattes Einschieben der formbeständigen Struktur in die Kapselung, ein Einsintern oder ein Umgießen in Frage kommen.
Die Erfindung ist anhand von in den Zeichnungen dargestellter Ausführungsbeispiele nachfolgend noch kurz erläutert; dabei zeigen:
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Fig. 1 eine Schnittansicht von einem ersten Ausführungsbeispiel eines Metallhydridspeichers nach der Erfindung,
Fig. 2 einen Querschnitt durch ein weiteres Ausführungsbeispiel ,
Fig. 3 einen stark vergrößerten Ausschnitt aus
einem Metallhydridspeicher im Bereich der Wandung der Kapselung aus faserverstärktem Kunststoff,
Fig. 4 einen ähnlichen Ausschnitt aus einer
durch Umgießen des Speichers geschaffenen Kapselung,
Fig. 5 einen Querschnitt in sehr starker Vergrößerung durch eine für die Erzeugung eines Mctallhydridspeichers nach der Erfindung erforderlichen Pulverschüttung in noch losem Zustand und
Fig. 6 einen gleichen Querschnitt in verpreßtem
Zustand der Pulvermischung.
Bei dem in Fig. 1 dargestellten Ausführungsbeispiel eines Metallhydridspeichers 1 ist ein formbeständiger Speicherkörper 5 in eine Kapselung 5 aus nichthydrierbarem Werkstoff gasdicht und wärmeleitend eingebracht. Die Kapselung weist einen Anschluß 7 auf, in dessen Bereich ein Staubfilter 8 zum Zurückhalten von losen Metallstaubpartikel-
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chen aus dem Speicherkörper angeordnet ist. Sein Porenquerschnitt muß demgemäß um eine Größenordnung kleiner als die kleinsten Korngrößen der in dem Speicherkörper 5 verarbeiteten Körner von Metallpulver bemessen sein.
Der formbeständige Speicherkörper 5 kann vor seinem Einbringen in eine Kapselung vollständig geladen, d. h. seine speicheraktiven Restandteile können vollständig in den hydrierten Zustand übergeführt werden. Aufgrund der bei der Hydrierung sich einstellenden Volumenausdehnung der Körner des Speichermetallpulvers, die bis zu 2o % betragen kann, kommt es zu einer entsprechenden plastischen Aufweitung und Verformung der Stützstruktur. Die erstmalige Verformung der Stützstruktur beim ersten Beladen des Speicherkörpers bleibt wegen ihres plastischen Charakters auch nach der anschließenden Entleerung des Speichers erhalten; die von der Stützstruktur gehaltenen speicheraktiven Metallkörner schrumpfen bei der Dehydrierung jeweils für sich zusammen, ohne dabei Kräfte auf die Stützstruktur auszuüben. Die Stützstruktur, deren Hohlräumen die dehydrierten Körner des Speichermetallpulvers teilweise locker gehalten sind,behält ungeachtet der Volunienveränderungen des speicheraktiven Materials gleichwohl ihre ursprüngliche Form und ihre ursprünglichen Abmessungen bei.
In den Fällen, in denen ein Speicherkörper ohne thermisch herbeigeführte Bindung mit der Wandung der Kapselung in diese eingebracht wird, muß eine solche initiale Aufladung und eine entsprechende Volumenaufweitung der Stützstruktur voraufgegangen sein, um die Kapselung nicht zu sprengen.
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At
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Die in Pig. 1 dargestellte Kapselung 3 kann aus entsprechend geformten Blechbautcilen zusammengeschweißt sein, wobei die Bleche aus Stahl, aus Kupfer oder aus Aluminium bestehen können. Anstelle eines metallischen Werkstoffes kann nach dem Vorbild der Fig. 3 für die Wandung 9 einer Kapselung auch ein faserverstärkter Kunststoff verwendet werden, wobei die Verstärkungsfasern 1o aus Glasfasern oder aus Kohlefasern bestehen können. Faserverstärkter Kunststoff bietet die Vorteile einer hohen Festigkeit und eines geringen Gewichtes. Zwar kann auch bei Verwendung von faserverstärkten Kunststoffkapselungen um den Speicherkörper 5 herum ein Wärmeübergang von außen bzw. nach außen durch die Kunststoffwandung herbeigeführt werden, weil je nach dem verwendeten hydrierbaren Metall der Wärmeübergang auch bei solchen Temperaturen stattfinden kann, die von dem Kunststoff ohne weiteres ausgehalten werden können. Jedoch ist wegen des materialbedingten begrenzten Temperaturgefälles, welches beim Wärmeübergang zugelassen werden kann, je Zeiteinheit durch die Außenwandung hindurchtretende Wärmemenge und somit die je Zeiteinheit freigesetzte bzw. gebundene V.asserstoffmenge relativ gering. Aufgrund der Faserverstärkung der Wandung der Kapselung kann diese jedoch relativ dünn gestaltet werden, so daß trotz der relativ geringen Wärmeleitfähigkeit der thermische Widerstand einer solchen Kunststoffwandung nur klein ist. Außerdem besteht die Möglichkeit, die Wärmeleitfähigkeit von Kunststoff durch Einlagerung von Metallpulver od. dgl. zu erhöhen. Besser wäre jedoch bei kunststoffgekapselten Ilydridspeichern, in den Preß- oder Sinterkörper ein Kühlrohrsystcm mit einzupressen, über welches - gewissermaßen von innen her - die Bindungsentalpie zugeführt bzw. entzogen werden kann.
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Bei dem in Fig. 2 gezeigten Ausführungsbeispiel eines Metallhydridspeichers 2 sind mehrere stabförmige Speicherkörper b mit einer vorzugsweise aus Aluminium bestehenden Kapselung 4 gemeinsam umgössen. Am Kopf des solcherart gebildeten Metallhydridspeichers ist für jeden der einzelnen Speicherkörper ein Gasanschluß 7' angeordnet, die über eine entsprechende Sammelleitung zu einem gemeinsamen Anschluß zusammengefaßt sein können. Durch das Umgießen der voll aufgeladenen Speicherkörper 6 kann es aufgrund der Wärmezufuhr durch das flüssige Ivandungsmaterial zu einer
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teilweisen Entladung kommen. Dies ist jedoch für die Formbeständigkeit der Stützstruktur nur von unerheblichem Einfluß. Durch das Umgießen der Speicherformkörper mit einem solchen Werkstoff, der mit dem Werkstoff der Stützmatrix übereinstimmt, geht der Wandungswerkstoff mit der Stützmatrix eine innige gut wärmeleitende Verbindung ein. Dadurch kommt ein rascher Wärmefluß von der Wandung in das Innere der Stützstruktur sowie in umgekehrter Richtung zustande. Dies begünstigt eine rasche und gleichmäßige Entleerung bzw. Beladung des Speichers.
Die mikroskopische Darstellung der Fig. 4 veranschaulicht dies. Der entsprechende Ausschnitt ist aus dem Ubergangsbcreich zwischen der Metallwandung 11 und dem Außenbereich des Speicherkörpers 6 genommen, wobei die einzelnen speicheraktiven Metallkörner 12 erkennbar werden. Es ergibt sich bei den umgossenen Speicherkörpersn nicht eine scharfe Grenze zwischen den von einer Stützstruktur innerhalb des Speicherkörpers getragenen Speicherkörnern einerseits und der Wandung 11 andererseits. Vielmehr wird die Stützstruktur im Randbereich des Speicherfarmkörpers durch das Umgießen mit einem gleichen Werkstoff aufgeschmolzen und die im Randbereich liegenden Speicherkörner
12 wandern mehr oder weniger weit in das Innere des noch schmelzflüssigen Wandungsmaterials hinein.
Die Gegenüberstellung der beiden Fig. 5 und 6, die ebenfalls mikroskopische Vergrößerungen darstellen, läßt die Entstehung der Stützstruktur nach der Erfindung erkennen. Die Fig. 5 zeigt eine noch lose Mischung von Metallkörnern
13 aus speicheraktivem Material und anderen Körnern 14 aus
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nichthydriebarem Metall. Die Körner des nichthydrierbaren Metallpulvers sind kleiner als die des speicheraktiven Materials und umgeben letztere, aufgrund einer innigen Vermischung gleichmäßig.
Durch eine isostatische Verpressung, die unter gleichzeitiger Anwendung von Wärme stattfinden kann, werden die Körner des Matrixmetallpulvcrs plastisch verformt, derart, daß die Körner des speicheraktiven Materials allseitig und weitgehend vollständig von einer zusammenhängenden dünnen Schicht umgeben sind, die aus mehr oder weniger stark zusammengepreßten oder zusammengesinterten Teilchen 14' gebildet ist und die gemeinsam eine tragende und formbeständige Stützstruktur für die speicheraktiven Körner bilden. Die speicheraktiven Körner werden durch den Preßvorgang und durch einen möglichen gleichzeitigen oder anschließenden Sintervorgang ebenfalls etwas verformt und verrundet. Jedoch schließt ein solcherart gebildeter formbeständiger Speicherkörper zwischen den Körner 13' aus speicheraktivem Material und den Körnern 14' der Stützmatrix ein zusammenhängendes und sich über dem ganzen Speicherkörper erstreckendes Poren- und Kanalsystem ein, welches einem zügigen Gasaustausch dient.
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Claims (1)

  1. Daimler-Benz Aktiengesellschaft
    Stuttgart-Untertürkheim Paiin 12 345/4
    TP.12.78
    Ansprüche
    1. Metallhydridspeicher mit hydrierbarem Spcichernietallpulver und mit einer das Speichcrmetallpulver aufnehmenden Kapselung aus nichthydrierbarem Werkstoff, dadurch gekennzeichnet, daß das Speichcrmetallpulver (13, 15') unter gleichmäßig verteiltem Zusatz von etwa 2 bis 1o Gewichtsprozent, vorzugsweise etwa 5 Gewichtsprozent, pulverförmi gern nichthydrierbarem Metall - Matrixpulver (14, 14') als formbeständiger Preß- oder Sinterkörper (5, 6) in der Kapselung (3, 4) enthalten ist.
    2. Metal Jhydridspei eher nacli Anspruch 1, mit einem Anschluß zur Zu- oder Abfuhr von Wasserstoff, d a durch gekennzeichnet, daß im Bereich des Anschlusses (7) ein Staubfilter (8) mit einer Porenweite kleiner als die Korngröße des Speicher- oder Matrixmetallpulvers (13, 14) angeordnet ist.
    5. Metallhydridspcicher nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die
    Kapselung (5, 6) aus Metall, vorzugsweise aus Stahl, Kupfer oder Aluminium bestellt.
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    4. Metallhydridspeicher nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Kapselung aus einem faserverstärkten Kunststoff (9) besteht.
    5. Metallhydridspeicher nach Anspruch 3,dadurch gekennzeichnet , daß die Kapselung mit dem Sinterkörper aus Speichermetallpulver und Matrixmetall gemeinsam versintert ist.
    0. Metallhydridspeicher nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet , daß der oder mehrere Preß- oder Sinterkörper (5) aus Speicher- und Matrixmetal lpulver mit Aluminium (11) als Kapselung (4) umgössen sind.
    7. Verfahren zum Herstellen eines Metallhydridspeichers, der in einer Kapselung aus nichthydrierbarem Werkstoff hydrierbares Speichermctallpulver enthält, dadurch gekennzeichnet, daß Speichermetallpulver (13) in einer Korngröße von etwa 8 bis 2o um mit etwa 2 bis Io Gewichtsprozent, vorzugsweise etwa 5 Gewichtsprozent nichthydricrbaren Matrixmetal lpulver (14) von höchstens etwa der gleichen Korngröße innig vermischt und durch Druck zu einem formbeständigen Körper (5, (>) verpreßt wird, wobei die Körner des Matrixmetalipulvers (14, 14') zwischen den Körnern des Speichenuetallpulvers (13, 13') plastisch verformt werden und gemeinsam einen tragenden zusammenhängenden Stützverbund für die Körner (13, 13') des Speichermetallpulvers bilden. jfjt
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    8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet , daß nach oder bei dem pressen des Pulvergemisches Druck und Hitze in einer solchen Temperatur angewandt werden, bei der lediglich die Körner (14, 14') des Matrixmetallpulvers erweichen,
    9. Verfahren nach 'Anspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet , daß als Matrixmetall Aluminium oder Kupfer verwendet wird.
    10. Verfahren nach Anspruch 7, 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet , daß der formbeständige Körper (5, 6) in eine Kapselung aus dem gleichen Werkstoff wie das Matrixmetallpulvor verpreßt oder versintert wird.
    11. Verfahren nach Anspruch 7, 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet , daß der verpreßte oder versinterte formbeständige Körper mit einer Kapselung aus dem gleichen Werkstoff wie das Matrixmetallpulver umgössen wird.
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