DE10124963A1 - Material zum Speichern von Wasserstoff - Google Patents

Material zum Speichern von Wasserstoff

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Material zum Speichern von Wasserstoff. DOLLAR A Aufgabe der Erfindung ist es, ein Speichermaterial zur Verfügung zu stellen, bei dem die Wasserstoff-Rückgewinnung bei niedrigen Temperaturen möglich ist. DOLLAR A Gelöst wird diese Aufgabe durch einen Verbund aus einem hydridbildenden Metall oder einer hydridbildenden Metalllegierung als Matrix und einer inerten Phase, wobei die inerte Phase in der Matrix fein verteilt ist.

Description

Die Erfindung betrifft ein Material zum Speichern von Wasser­ stoff.
Der Nachteil von Metallhydrid-Speichern besteht darin, dass zur Wasserstoff-Rückgewinnung hohe Temperaturen nötig sind. Aufgabe der Erfindung ist es, ein Speichermaterial für Wasser­ stoff zur Verfügung zu stellen, bei dem die Wasserstoff-Rück­ gewinnung bei niedrigeren Temperaturen möglich ist.
Gelöst wird diese Aufgabe durch die Merkmale des Patentan­ spruchs 1. Die Unteransprüche beschreiben vorteilhafte Ausges­ taltungen der Erfindung.
Die Erfindung beruht auf der Tatsache, daß Metalle bei der Aufnahme von Wasserstoff eine Dehnung (Volumenvergrößerung) erfahren. Wenn diese Dehnung durch mechanische Kräfte behin­ dert wird, dann ändert sich die Energetik des Wasserstoffein­ baus Die Erfindung nutzt diesen Effekt aus, um die Bindungs­ enthalpie des Metalls für Wasserstoff in Richtung auf einen stärker positiven Wert zu ändern, das heißt, um die Wechsel­ wirkung zwischen dem Metall und Wasserstoff weniger anziehend zu machen.
In ein konventionelles Metall mit Tendenz zur Hydridbildung, welches prinzipiell als Speichermaterial geeignet ist (Mat­ rix), werden steife Fasern oder Partikel einer zweiten Phase (inerte Phase) fein verteilt eingebracht. Die Fasern oder Par­ tikel sind dabei inert, d. h. im Intervall von Temperatur und Wasserstoffpartialdruck nahe des Phasenübergang der Matrix än­ dert sich der Wasserstoffgehalt in der inerten Phase nicht we­ sentlich, im Allgemeinen ist er verschwindend. Dies hat zur Folge, daß die Matrix beim hydrieren Kräfte auf die Fasern oder Partikel der inerte Phase ausübt. Sind die Fasern oder Partikel geeignet fein verteilt, so werden sie die mechanische Koherenz zur Matrix beibehalten, das heißt, sie werden elas­ tisch gedehnt. Die Bindungsenthalpie des Wasserstoff im Kompo­ sitmaterial ist dann die Summe aus der (negativen, d. h. bin­ denden) chemischen Bindungsnethalpie des konventionellen Mat­ rixmaterials und aus der (positiven, d. h. abstoßenden) mecha­ nischen Verformungsenergie, die bei der Verformung der Matrix (in Folge der Wasserstoffaufnahme) in den Fasern oder Parti­ keln der inerten Pahse gespeichert wird. Insgesamt ist damit die Bindungsenthalpie erniedrigt.
Ein Beispiel für ein erfindungsgemäßes Material ist Magnesium mit einer Verstärkung aus statistisch orientierten Kohelnstof­ fasern mit Druchmesser im sub-micrometer Berreich. Alternativ sind Metallegierungen (z. B. Mg-Cu) und intermetallische Ver­ bindungen (z. B. Mg2Ni oder LaNi5) mögliche Matrixmaterialien; für die Fasern kommen metallische oder mineralische Substanzen in Betracht (z. B. Al, B, oder SiC). Ein derartiger Komposit kann durch Infiltration der Metallschmelze in einen Filz oder ein Gewebe aus Fasern hergestellt werden. Ein alternatives Verfahren ist das Extrudieren eines Gemisches aus Fasern und Metallpulver. Das Endmaterial kann durch Kugelmahlen zerklei­ nert und in der Mikrostruktur verfeinert werden, um die Kine­ tik der Absoprtion und Desorption zu verbessern.
Wir betrachten als Beispiel einen Volumenanteil f der Fasern von 10%, und einen Elastizitätsmodul Y der Kohlenstoffasern von 700 GPa; die lineare Dehnung E der Matrix bei der Bildung des Hydrids sei 10%. Die bei der Dehnung der Fasern gespei­ cherte Arbeit pro Volumen is w = ½ E2 f Y, im Beispiel w = 0.35 .109 J/m3. Bei einem Molvolumen von 0.7.10-5 m3/mol (H in MgH2) ergibt dies, umgerechnet auf 1 mol H, eine Reduktion der molaren Bindungsenthalpie ΔH um 2.5 kJ/mol. Dies entspricht, bei einer Arbeitstemperatur von T = 373 K (100°C), einer Er­ höhung des Desorptionsdruckes um den Faktor exp(2 ΔH/RT) = 5.0. Entsprechend kann natürlich auch, bei vorgegebenem De­ sorptionsdruck, die Arbeitstemperatur gesenkt werden.
Der prinzipiell neue Aspekt des hier vorgeschlagenen Ansatzes besteht darin, die aus den Untersuchungen an Korngrenzen ge­ wonnene Erkenntnis gezielt in einzusetzen, um optimale Materi­ alkombinationen und Geometrien herzustellen, welche den Effekt maximieren.
Die Erfindung wird im Folgenden anhand eines Ausführungsbei­ spiels näher erläutert.
Dichte Lagen aus Kohlenstoff-Nanoröhrchen ("Nanotube-Paper") können nach der in der Literatur beschriebenen Methode präpa­ riert werden (M. M. Kappes, "Carbon based nanotechnology?", Nachrichten Forschungszentrum Karlsruhe 32 (1999), 64. S. Ban­ dow, S. Asaka, Y. Saito, A. M. Rao, L. Grigorian, E. Richter, und P. C. Eklund, "Effect of the Growth Temperature on the Di­ ameter-Distribution of Single-Wall Carbon Nanotubes", Phys. Rev. Lett. 80 (1998), 3779. S. Bandow, A. M. Rao, K.-A. Wil­ liams, A. Thess, R. E. Smalley, und P. C. Eklund, "Purification of Single-Walled Nanotubes by Microfiltration", J. Phys. Chem. B 101 (1997), 8839.). Für unsere Anwendung kommen sowohl ein­ wandige als auch mehrwandige Nanoröhrchen in Betracht. Mehrere derartige Lagen werden gestapelt und komprimiert, so daß die Nanoröhrchen einen Volumenanteil von 10%-30% einnehmen.
Der so geformte poröse Körper wird mit einer Schmelze aus Mg (die tiefgestellten Ziffern bezeichnen den Molenbruch der Kom­ ponenten) nach der Methode des "Squeeze-Casting" (S.-Y. Chang, H. Tezuka, and A. Kamino, "Mechanical Properties and Fracture Process of SiC/Mg Composites by Squeeze Casting and Extrusi­ on", Mater. Trans., JIM 38 (1997), 18.) infiltriert.
Als Matrix kommen neben Mg die folgenden Speichermaterialien in Frage: reine Metalle (Pd, Mg), Legierungen (Mg-Cu, Pd-X wo­ bei X = Ag, Au, Ni, Y, Sn, Pb), intermetallische Verbindungen (Mg2Ni, LaNi5, TiFe, ZrV2) sowie Phasengemische (Na/Al oder NaH/Al).
Zur Verbesserung der Adsorptions- und Desorptionskinetik kann das Kompositmaterial durch Hochenergie-Kugelmahlen bis zu ei­ ner Partikelgröße von zwischen 1 µm und 100 µm (im Fall der Nanoröhrchen) bzw. um etwa 100 µm (im Fall der konventionellen Fasern) zerkleinert werden. Bei diesem Prozeß können durch Zu­ gabe 1 bis 10 at-% von pulverförmigen Metallen (V, Nb, Ti, Pd) oder Metalloxiden (VO, NbO) die jeweiligen Substanzen fein­ dispers auf den Kompositpartikeln verteilt werden; dies ver­ bessert aufgrund de katalytischen Beschleunigung der Dissozia­ tion von H2 in bekannter Weise (G. Liang, J. Huot, S. Boily, and R. Schulz, "Hydrogen Desorption Kinetics of a Mechanically Milled MgH2 + 5 at.% V Nanocomposite", J. Alloys Comp. 305 (2999), 239.) die Adsorptions- bzw. Desorptionskinetik.
Bei der Ausführung ist es wesentlich, daß zwischen Speicherma­ terial ("Matrix") und Verstärkung ("Fasern") bei der Beladung mit H mechanische Kohärenz erhalten bleibt. Die Kohärenz führt dazu, daß sich bei der Absorption von H im Speichermaterial, aufgrund der damit einhergehenden Volumendehnung, mechanische Spannungen unterschiedlichen Vorzeichens in Matrix und Fasern aufbauen. Es ist erforderlich, daß:
  • a) in der Matrix ein hoher Druck aufgebaut wird; dazu müssen die Fasern einen hohen Youngmodul in Faserrichtung besitzen.
  • b) die Fasern nicht reißen; dazu muß die Festig­ keit hoch sein.
  • c) die Fasern nicht an der Grenzfläche zur Matrix abgleiten.
Die Anforderungen an den Modul und an die Festigkeit werden von Kohlenstoff-Nanoröhrchen erfüllt. Alternativ zu den Nano­ röhrchen können Kohlenstoffasern mit hohem Modul und mit einem Durchmesser von wenigen µm zum Einsatz kommen (zum Beispiel zu beziehen von der Firma Goodfellow, Qualität P100, Durchmesser 10 µm, Young-Modul 720 GPa, oder Qualität F500, Durchmesser 9 µm, Young-Modul 500 GPa), sowie metallische oder mineralische Fasern in Betracht (z. B. Al, B, oder SiC). Da die Schubspan­ nung an der Grenzfläche zwischen Faser und Matrix annähernd linear mit dem Durchmesser der Faser anwächst werden dünne Fa­ sern mit Durchmessern zwischen 1 nm (Kohlenstoff-Nanoröhrchen) und 10 µm (kommerzielle Kohlenstoffasern) eingesetzt um das Abgleiten an der Grenzfläche zu verhindern.

Claims (9)

1. Material zum Speichern von Wasserstoff bestehend aus einem hydridbildenden Metall oder einer hydridbildenden Metallle­ gierung als Matrix und einer inerten Phase, wobei die inerte Phase in der Matrix fein verteilt ist.
2. Material zum Speichern von Wasserstoff nach Anspruch 1, da­ durch gekennzeichnet, dass die Matrix Magnesium ist.
3. Material zum Speichern von Wasserstoff nach Anspruch 1, da­ durch gekennzeichnet, dass die Matrix eine Magnesiumlegie­ rung ist.
4. Material zum Speichern von Wasserstoff nach Anspruch 1, da­ durch gekennzeichnet, dass die Matrix eine intermetallische Verbindung ist.
5. Material zum Speichern von Wasserstoff nach einem der An­ sprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die inerte Phase aus mineralischen oder metallischen Fasern besteht.
6. Material zum Speichern von Wasserstoff nach einem der An­ sprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die inerte Phase aus Kohlenstoff-Fasern besteht.
7. Material zum Speichern von Wasserstoff nach einem der An­ sprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die inerte Phase aus Nanoröhren besteht.
8. Material zum Speichern von Wasserstoff nach einem der An­ sprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die inerte Phase aus einem Gemisch von Fasern und Röhren besteht.
9. Material zum Speichern von Wasserstoff nach einem der An­ sprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass es zu Nano- Teilchen zerkleinert ist.
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