DE2820445B2 - Verfahren zur Herstellung von Kaliumsulfat - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Kaliumsulfat

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DE2820445B2 DE19782820445 DE2820445A DE2820445B2 DE 2820445 B2 DE2820445 B2 DE 2820445B2 DE 19782820445 DE19782820445 DE 19782820445 DE 2820445 A DE2820445 A DE 2820445A DE 2820445 B2 DE2820445 B2 DE 2820445B2
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Geb. Sinickaja Tatjana Ivanovna Rutkovskaja
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    • C01D5/00Sulfates or sulfites of sodium, potassium or alkali metals in general
    • C01D5/06Preparation of sulfates by double decomposition
    • C01D5/08Preparation of sulfates by double decomposition with each other or with ammonium sulfate

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Description

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf das Gebiet der Herstellung von chlorfreien Kalidüngemitteln und insbesondere auf ein Verfahren zur Herstellung von Kaliumsulfat
Das anfallende Kaliumsulfat findet eine breite Verwendung in der Landwirtschaft bei den Kulturen, die eine negative Reaktion auf Chlorion aufweisen.
Bekannt ist ein Verfahren zur Herstellung von Kaliumsulfat in zwei Stufen, bei dem man in der ersten Stufe aus dem Kaliumchlorid, Natriumsulfat und Wasser Glaserit und eine Glaseritlauge enthält; und in der zweiten Stufe wird Glaserit mit Kaliumchloridlösung in Kaliumsulfat und Sulfatlösung zersetzt In der Glaseritlauge ist eine erhebliche Menge von Kalium enthalten, weshalb man durch seine Verwertung die Ausbeute an Kalium wesentlich erhöhen kann. Im Falle des Verwerfens der Glaseritlauge übersteigt die Ausbeute an Kalium nicht 70%. Die Verwertung der Glaseritlauge kann man unter Einsatz der Prozesse der Eindampfung beziehungsweise der Kristallisation (s. Arbeiten des WNIIG, Ausgabe XXXI, 1956 - in Russisch) durchführen. In Abhängigkeit von dem angewendeten Schema fällt bei der Eindampfung der Glaseritlauge Natriumchlorid oder ein Gemisch von Natriumchlorid mit Natriumsulfat aus, und bei der Abkühlung der eingedampften Lösungen kristallisiert Glaserit aus. Letzteres ist dabei mit Halit verunreinigt, und es erscheint nicht möglich, aus einem derartigen Glaserit ein hochwertiges Kaliumsulfat zu gewinnen. Bei der Verdünnung der gekühlten Lösung mit Wasser gelingt es, hochwertigen Glaserit zu erhalten, seine Ausbeute beträgt jedoch 5 bis 10% der Theorie. Außerdem entsteht beim Eindampfen von Glaseritlaugen eine dichte schwer entfernbare Glaseritrinde an der Oberfläche der Apparaturen, wodurch die Wärmeübertragungszahl herabgesetzt wird; der Extraktionsgrad von Sulfation in diesem Verfahren übersteigt nicht 73% und das Verwerfen von Salzschlamm, der ein Gemisch von Halit und Natriumsulfat darstellt, auf Felder und in Gewässer stellt eine Verunreinigung der Umwelt dar.
Bekannt ist ein dreistufiger Prozeß zur Herstellung von Kaliumsulfat. In der ersten Stufe entsteht ein Gemisch von Glaserit und Halit. In der zweiten Stufe löst sich Halit und kristallisiert Kaliumchlorid aus. In der dritten Stufe kommt es zur Zersetzung des Gemisches von Kaliumcfalorid-Glaserit in Kaliumsulfat. Die in der ersten Stuf« anfallende Lauge, die mit Glaserit und Natriumchlorid gesättigt ist, wird verworfen. Hierdurch übersteigt die Ausbeute an Kalium nicht 75% (siehe US-PS 33 6S 867).
Bekannt ist ebenfalls ein Verfahren zur Herstellung von Kaliumsulfat aus einem Gemisch von Natrium- und Kaliumsulfat durch die Umsetzung mit Kaliumchlorid. Dieses Verfahren wird für die Technologie der
ίο Aufarbeitung von Abfällen der Tonerdeproduktion vorgesehen. Die nach Abtrennung von Glaserit gewonnene Lösung wird eingedampft und unter Vakuum kristallisiert unter Abtrennung des Gemisches aus Glaserit und Kaliumchlorid in fester Phase ein Gemisch aus, das zur Umsetzung zurückgeführt wird. Die Natrium- und Kaliumsulfat, Ätznatron, Soda und Natriumsulfat enthaltende Lösung wird verworfen. Der Ausbeutegrad von Kalium und Sulfationen sinkt wesentlich (siehe Urherberschein der UdSSR, Nr.
106 048).
Es ist außerdem ein zweistufiges Verfahren zur Herstellung von Kaliumsulfat durch ein Zwischenprodukt — Glaserit — bekannt Nach dem genannten Verfahren wird die Glaseritlösung mittels ihrer Abkühlung bei einer Temperatur von 0 bis —5° C verarbeitet Die Umsetzung von Natriumsulfat mit Kaliumchlorid wird während 6 Stunden bei einer Temperatur von 35° C durchgeführt und die entstandene Suspension während 16 Stunden verrührt Die Dauer des Prozesses gehört zum wesentlichen Nachteil dieses Verfahrens. Darüberhinaus wird die nach der Abkühlung der Glaseritlösung entstehende Lauge mittels der hintereinanderfolgendcn Eindampfung und Abkühlung mit Gewinnung von kristallinem Kaliumchlorid und Natriumchlorid bis zur Trockne destilliert, das mit Natrium- und Kaliumsulfaten verunreinigt ist Kalium- und Sulfation gehen restlos verloren, wodurch die Gewinnung von nützlichen Komponenten verringert wird und die Herstellung von Natriumchlorid als Warenprodukt nicht möglich ist (siehe Canadian Journal of Chemical Engineering, 1964, August, 187 — 190).
Das Ziel der vorliegenden Erfindung ist die Beseitigung der genannten Nachteile.
Der Erfindung wurde die Aufgabe zugrundegelegt,
durch die Änderung der Technologie ein derartiges Verfahren zur Herstellung von Kaliumsulfat zu entwickeln, welches es ermöglichte, die Ausbeute an Kalium und Sulfation zu erhöhen, als Warenprodukt Natriumchlorid zu gewinnen sowie den Reinheitsgrad
so der anfallenden Produkte zu steigern.
Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, daß in dem erfindungsgemäßen Verfahren zur Herstellung von Kaliumsulfat durch Umsetzung von Natriumsulfat mit Kaliumchlorid in einem wässerigen Medium zu Glaserit und Glaseritlauge, Umsetzung des gebildeten abgetrennten Glaserits mit Kaliumchlorid in einem wässerigen Medium zu Kaliumsulfat und einer Sulfatlösung, die in die Ausgangsstufe zurückgeleitet wird. Abkühlung der in der Ausgangsstufe gewonnenen Glaseritlauge bei
ω einer Temperatur von +3 bis —8CC unter Bildung von Mirabilit und einer Chloridlösung, die unter Gewinnung von Natriumchlorid in einer konzentrierten Chloridlösung eingedampft wird, erfindungsgemäß die eingedampfte Chloridlösung mit dem Mirabilit vermischt und die anfallende Suspension der Ausgangsstufe zur Umsetzung des Natriumsulfats mit Kaliumchlorid zugeführt wird.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung
von Kaliumsulfat wird wie folgt durchgeführt.
Das Verfahren wird in zwei Stufen durchgeführt Der ersten Stufe wird zusammen mit Natriumsulfat und Kaliumchlorid die in der Stufe der Verwertung von Rflcklauflangen gewonnene Suspension im vorgegebe- s nen Verhältnis zugeführt.
Die Gewinnung von Glaserit wird in der ersten Stufe bei einer Temperatur von 15—500C durchgeführt Die Reaktionsdauer beträgt 15—60 Minuten bei kondinuierlicher Prozeßfühmng. Die dabei entstehende Glaseritsuspension wird durch Absetzapparate den Eindickerbehältern zugeführt und dannra bei einem Verhältnis der flüssigen Phase zur festen Phase gleich 0,7—1,0 in eine Zentrifuge aufgegeben, wo Galserit von der Glaseritlauge abgetrennt w«rd, die folgende Zusammensetzung in Gew.-% aufweist: Na2SO4 - 5 bis 6; KCl - 7 bis 7,5; NaCI — 16 bis 17; H2O alles übrige (bei einer Temperatur von 20 bis 250C). Die genannte Lauge wild gekühlt und Glaserit der zweiten Stufe, der Stufe der Zersetzung desselben in Kaliumsulfat in Gegenwart von Kaliumchlorid und Wasser, zugeführt
Die Zersetzung von Glaserit wird bei einer Temperatur von 25—300C während 15—60 Minuten durchgeführt Die gewönne Suspension von Kaliumsulfat und Sulfatlösung; die folgende Zusammensetzung in Gew.-% aufweist: Na2SO4 - 2 bis 3; KCl - 21, NaCl 4 bis 5; H2O Rest (bei einer Temperatur von 20 bis 25"C), wird in einem Absetzbehälter geklärt und einem Eindickerbehälter zugeführt Die geklärte Sulfatlösung wird in einem Zwischenbehälter gesammelt, von dem sie in die erste Stufe der Umsetzung zurückgeführt wird. Pie eingedickte Suspension des Kaliumsulfats leitet man in eine Zentrifuge, wo Kaliumsulfat abgetrennt, mit Wasser in einer Menge von 5%, bezogen auf das Gewicht der festen Phase, gewaschen und getrocknet wird.
Zur Erhöhung der Ausbeute an Kalium- und Sulfationen wird die Glaseritlauge bei einer Temperatur von +3 bis —80C abgekühlt Die genannte Lösung wird den Kristallisationsapparaten mit Ammoniakkühlung zugeführt Dabei kommt es zum Ausfrieren von Mirabilit Die Kühlung der Glaseritlauge bei einer höheren Temperatur verursacht eine niedrige Ausbeute an Mirabilit und bei niedrigeren Temperaturen der Kühlung enthält der ausgefrorene Mirabilit wesentliche Mengen an unerwünschten Beimengungen des Natriumchlorids.
Die nach der Abkühlung der Glaseritlauge anfallende Suspension wird dem Eindickerbehälter zugeführt, von dem die Chloridlösung (mit einer Zusammensetzung in Gew.-o/o: Na2SO4 - 1 bis 2; KCI - 7 bis 8; NaCI - 19 bis 20; H2O Rest bei 00C) der Eindampfung und Mirabilit der Filtration zugeleitet wird.
Beim Eindampfen der genannten Chloridlösung fällt Natriumchlorid aus. Die nach dem Eindampfen gewonnene Suspension wird durch den Eindickerbehälter und Absetzbehälter der Zentrifuge zugeführt, aus der das abfiltrierte und ausgewaschene Natriumchlorid zum Trocknen geleitet wird.
Die eingedampfte Chloridising (Zusammensetzung HiGeW^Na2SO4 - 3 bis 4; KCI - 15 bis 16; NaCl 17 bis 18; H2O Rest bei 1000C) - wird in einem Zwischenbehälter mit dem ausgefrorenen Mirabilit verrührt und die anfallende Suspension der ersten Stufe der Umwandlung zugeführt.
Als sulfathaltigen Ausgangsrohstoff kann man im beschriebenen Schema nicht nur wasserfreies Natriumsulfat, sondern auch Mirabilit verwenden (Na2SO4 · 10H2O). Um das dabei entstehende Wasserungleichgewicht zu vermeiden, wird der ersten Stufe entweder ein Gemisch des Ausgangsmirabifits mit wasserfreiem Natriumsulfat zugeführt oder die Sulfatlösung, die zur Stufe der Glaseritherstcllung zurückgeführt wird, wird vorher eingedampft Außerdem kann man nach diesem Schema Kaliumsulfat aus Abfällen der Toaerdeproduktion und Betrieben für synthetische Fettsäuren gewinnen. Jene Abfälle enthalten Natriumsulfat mit Beimengungen von Soda. Zur Neutralisation der letzteren wird eine äquivalente Menge von Schwefelsäure hinzugefügt
Das erfindungsgemäSe Verfahren ermöglicht es, hochwertiges Kaliumsulfat zu gewinnen. Das Eindampfen der abgekühlten Chloridlösung bringt keine Schwierigkeiten mit sich, weil dabei keine übersättigten Lösungen entstehen. Die Zusammenführung der heißen eingedampften Chloridlösung, die nach Abtrennung des Natriumchlorids anfällt mit dem Mirabilit sowie die Zuführung der entsprechenden Suspension zur ersten Stufe der Umsetzung führt zu einem hochwertigen Glaserit und entsprechend reinerem Kaliumsulfat
Die Ausbeute an Kaliumsulfat in dem Prozeß erreicht 98,6% und des Natriumchlorids — 97,7%. Der Gehalt an K2O im Kaliumsulfat beträgt etwa 50%. Im Falle des Aufwaschens kann man ein Produkt mit Gehalt an K2O bis 53% erhalten. Der Gehalt an NaCl im anfallenden Natriumchlorid nach dem Auswaschen mit Wasser erreicht 99,2%.
Die erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung von Kaliumsulfat weist folgende Vorteile auf:
— es ermöglicht, ein hochwertiges Kaliumsulfat bei vollständiger Verwertung von Rücklauflösungen zu gewinnen;
— es ermöglicht, Handelskochsalz zu gewinnen;
— es sinkt wesentlich die Dauer der Umsetzung von Natriumsulfat mit dem Kaliumchlorid;
— es wird der Energieaufwand zum Eindampfen der Glaseritlauge und zur Kristallisation von Natriumchlorid verringert
ZIu einer besseren Erläuterung der vorliegenden Erfindung werden konkrete Ausführungsbeispiele des erfindungsgemäßen Verfahrens angeführt
Beispiel 1
Zu 2,538 kg Sulfatlösung mit einer Zusammensetzung in Gew.-%: Na2SO4 - 2 bis 2,5; KCl - 20 bis 21; NyCl
— 5; H2O Rest die in der Stufe der Zersetzung von Glaserit gewonnen wird, fügte man 0,795 kg technisches Natriumsulfat 0,100 kg Kaliumchlorid, 3,390 kg Sulfatsuspension, die sich aus 2,801 kg eingedampfter Chloridlösung zusammensetzt und folgende Zusammensetzung in Gew.-% aufweist: Na2SO4 — 4; KCl — 15 bis 16; NaCl - 17 bis 18; H2O Rest, und 0,589 kg Mirabilit sowie 0,458 kg Wasser hinzu. Das gewonnene Reaktionsgemisch wurde während einer Stunde bei einer Temperatur von 25° C verrührt und auf einem Filter abgetrennt. Nach der Filtration erhielt man 1,013 kg Glaserit und 6,268 kg Glaseritlauge mit folgender Zusammensetzung in Gew.-%: Na2SO4 — 5 bis 6; KCl
— 7 bis 8; NaCl — 17; H2O Rest Glaserit wurde mit einer Kaliumchloridlösung (0,711 kg KCl und 1,814 kg Wasser) bei einer Temperatur von 30° C während 45 Minuten behandelt und man erhielt 1 kg Kaliumsulfat und. 2,538 kg Sulfatlösung, die man zur ersten Stufe der Umsetzung zurückführte.
Die Glaseritlösung in einer Menge von 6.268 kg wurde auf 0cC abgekühlt. Die anfallenden Mirabilitkri-
stalle in einer Menge von 0,589 kg wurden abgetrennt und aus 5,679 kg Chloridlösung (Zusammensetzung in Gew.-%: Na2SO4 — 2; KCl - 8; NaQ - 20; H2O Rest) dampfte man 2^31 kg Wasser ab. Das beim Eindampfen ausfallende Kochsalz in einer Menge von 0.647 kg > trennte man von der eingedampften Chloridlösung ab, wonach man die Lösung in einer NL'nge von 2,801 kg mit dem auskristallisierten Mirabilit zusammenführte und die entstandene Sulfatsuspension der ersten Stufe der Umwandlung zurückführte. ι υ
Der Gehalt an K2O in dem nicht ausgewaschenen Kaliumsulfat beträgt 50 Gew.-%.
Beispie! 2
Als sulfathaltiger Ausgangsrohstoff bei der Herste!- lung von Kaliumsulfat wurde Mirabilit (Na2SO4 · 10H2O) verwendet Den 1,883 kg Mirabilit fügte man Kaliumchlorid in einer Menge von 0,100 kg, 1,918 kg eingedampfte Sulfatlösung mit einer Zusammensetzung in Gew.-%: Na2SO4 - 2 bis 3; KCl - 24 bis 25; NaCI - 9 bis 10; H2O Rest, 3,440 kg Sulfatsuspension, bestehend aus 0,598 kg Mirabilit und 2,858 kg eingedampfter Chloridlösung mit einer Zusammensetzung in Gew.-%: Na2SO4 - 4; KCI - 15 bis 16; NaCI 17 bis 18; H2O Rest, hinzu. Hierdurch erhielt man 1,013 kg Glaserit und 6,344 Glaseritlauge mit einer Zusammensetzung in Gew.-%: Na2SO4 — 5 bis 6; KCl — 7 bis 8, NaCI — 17: H2O Rest Glaserit behandelte man mit einer Kaliumchloridlösung (0,710 kg Kaliumchlorid in 1,815 kg Wasser) bei einer Temperatur von 30°C während 45 Minuten und erhielt 1 kg Kaliumsulfat und 2338 kg Sulfatlösung mit einer Zusammensetzung in Gew.-%: Na2SO4 - 2; KQ - 18 bis 20; NaQ - 6 bis 7; H2O Rest Die Sulfatlösung dampfte man ein, dabei betrug die Menge des eingedampften Wassers 0,620 kg. Die angefallene eingedampfte Lösung führte man der ersten Stufe der Umsetzung zurück.
6344 kg Glaseritlauge wurde abgekühlt und bei einer Temperatur von —3° C gehalten. Die ausgefallenen Mirabilitkristalle in einer Menge von 038 kg trennte man auf einem Filter ab und aus der anfallenden 5,761 kg Cloridlösung mit einer Zusammensetzung in Gew.-%: Na2SO4 - 2; KCI - 8; NaCl - 20; H2O Rest dampfte man 2,247 kg Wasser ab. Die beim Eindampfen gewonnenen 0,656 kg Kochsalz trennte man von der eingedampften Chloridlösung ab, wonach man die genannte Lösung in einem Gemisch mit dem auskristatlisierten Mirabilit der ersten Stufe der Umsetzung zuführte.
Der Gehalt an K2O in dem nicht ausgewaschenen Kaliumsulfat beträgt 50 Gew.-%.
Beispiel 3
Als Ausgangsstoff verwendete man die Abfälle der Betriebe synthetischer Fettsäuren,die Natriumsulfat mit Beimischungen von Soda darstellen. Das Verfahren führte man analog dem in Beispiel 1 beschriebenen mit der Ausnahme durch, daß eine äquivalente Menge Schwefelsäure zwecks Neutralisierung von Soda zugegeben wurde.
Der Gehalt an K2O in dem angefallenen nicht gewaschenen Kaliumsulfat beträgt 50 Gew.-%.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von Kaliumsulfat durch Ufasetzung von Natriumsulfat mit Kaliumchlorid in einem wässerigen Medium zu Glasern und Glaseritlauge, Umsetzung des gebildeten abgetrennten Glaserits mit Kaliumchlorid in einem wässerigen Medium zu Kaliumsulfat und einer Sulfatlösung, die in die Ausgangsstufe zurückgeführt wird, Abkühlung der in der Ausgangsstufe erhaltenen Glaseritlauge bei einer Temperatur von +3 bis — 8° C unter Bildung von Mirabilit und einer Chloridlösung, die unter Gewinnung von Natriumchlorid und einer konzentrierteren Chloridlösung eingedampft wird, dadurch gekennzeichnet, daß die eingedampfte Chloridlösung mit dem Mirabilit vermischt und die anfallende Suspension der Ausgangsstufe zur Umsetzung des Natriumsulfats mit dem Kaliumchlorid zugeführt wird.
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