DE2740808A1 - Metalloxydvaristor - Google Patents

Metalloxydvaristor

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DE2740808A1 DE19772740808 DE2740808A DE2740808A1 DE 2740808 A1 DE2740808 A1 DE 2740808A1 DE 19772740808 DE19772740808 DE 19772740808 DE 2740808 A DE2740808 A DE 2740808A DE 2740808 A1 DE2740808 A1 DE 2740808A1
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Description

Die Erfindung betrifft Metalloxydvaristoren. Mehr im besonderen bezieht sich die Erfindung auf Varistoren, die einen Verbundkörper aus einer fein gemahlenen Varistor-Metalloxydkeramik in einer Kunststoffharzmatrix umfassen.
Es gibt einige bekannte Materialien, die ein nicht-lineares Widerstandsverhalten zeigen, für welche die Beziehung zwischen Strom und Spannung quantitativ durch die folgende Gleichung wiedergegeben ist:
I = (V/C)*
worin V eine Spannung zwischen zwei Punkten, die durch einen Körper des betrachteten Materials getrennt sind, I der zwischen
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den beiden Punkten fliessende Strom, C eine Konstante und oC ein Exponent grosser als 1 ist. Materialien, wie Siliciumcarbid, zeigen ein nicht-lineares oder exponentielles Widerstandsverhalten und sind in kommerziellen Siliciumcarbid-Varistoren benutzt worden; disse nicht-metallischen Varistoren haben jedoch im allgemeinen einen Exponenten c£ von nicht mehr ale 6.
Kürzlich wurde eine Gruppe polykristalliner Metalloxydvaristormaterialien erzeugt, die einen Exponenten OC von mehr als 10 aufweist. Diese neuen Varistormaterialien umfassen einen gesinterten Körper aus Zinkoxyd-Kristallkörnern einschlie3slich
en,
einer zusätzlich intergranularen Pnase anderer Metalloxyde und/oder -halogenide, z.H. Berylliumoxyd, Wismutoxyd, Wismutfluorid oder Kobaltfluorid, und diese Materialien sind z.B. in den US-PS 3 6b2 841 und j5 6ö7 671 beschrieben.
Die nicht-lineare Widerstandsbeziehung der Metalloxydvaristoren ist derart, dass der Widerstand bei Strömen im Mikroamperebereich sehr hoch (bis zu mindestens 10 000 Megohm) ist und sich in einer nicht-linearen Weise zu einem sehr geringen Wert (einige 10 0hm) bei sehr hohen Strömen verändert. Dae nichtlineare Widerstandsverhalten führt zu einer Spannung-zu-Strom-Beziehung, in der die Spannung wirksam begrenzt ist, wobei die Spannungsbegrenzung bei den höheren Werten für oC verstärkt ausgeprägt ist. Die Spannung-zu-Strom-Charakteristik von Metalloxydvaristormaterial ist somit ähnlich der der Zenerdiode, wobei die zusätzliche Eigenschaft besteht, dass die Charakteristik in beiden Richtungen symmetrisch ist. Die "Durchbruchsspannung" eines Metalloxydvaristors ist durch die jeweilige Zusammensetzung des Materials und den Abstand zwischen den Elektroden auf dem Varistorkörper bestimmt.
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Metalloxydvaristoren nach dem Stande der Technik werden hergestellt durch Pressen und Sintern einer Mischung von Metalloxydpulver bei Temperaturen im Bereich von 130O0C, um einen im allgemeinen harten brüchigen keramischen Körper zu bilden. Bestandteile von Stromkreisen aus Metalloxydvaristorkeramik werden im allgemeinen gebildet durch Pressen und Sintern von Scheiben des Materials, Aufbringen der Elektroden, z.B. durch Anstreichen oder Siebdrucken leitender Materialien auf die Oberfläche der Scheiben, Befestigen von Zuleitungen und Einkapseln des fertigen Varistors in einem geeigneten Dielektrikum.
Es ist vorgeschlagen worden, Metalloxydvaristoren zu komplexen Gestalten zu pressen oder zu bearbeiten und mit Metallanschlüssen und-Kontakten zu versehen, um spezielle Komponenten der Stromkreise herzustellen (vgl. US-PS 3 7^2 420 und 3 693 053). Die Herstellung von Metalloxydvaristoren in anderen Gestalten bzw. Formen als der flacher Scheiben erfordert jedoch eine Abmessungskontrolle, die beim Sintern auf Grund des Schrumpfens und der Deformation schwer zu erzielen ist und die beim Sintern benutzten Temperaturen sind im allgemeinen mit den üblichen billigen Metallen für elektrische Zwecke nicht verträglich. Das maschinelle Bearbeiten gesinterter Teile schliesst üblicherweise ein Schleifen brüchiger Materialien ein und ist für eine Massenproduktion kein wirtschaftlich attraktiver Prozess.
Es sind Metalloxydvaristor-Komponenten auch schon durch Siebdrucken einer Paste aus gemahlener Metalloxydvaristorkeramik und Glasfritte auf ein dielektrisches Substrat mit anschliessendem Glühen zur Herstellung eines dickfilmigen Elementes hergestellt worden (vgl. US-PS 3 725 836).
Nach der vorliegenden Erfindung werden Varistoren durch Warmpressen einer Mischung aus gemahlenem Metalloxydvaristorkeramikmaterial und Kunststoffharzpulver unter Bildung eines
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festen Verbundkörpers hergestellt. Die beim Heisspressen gemäss der vorliegenden Erfindung benutzten Temperaturen sind sehr viel geringer als die beim Sintern der Keramik angewendeten Temperaturen und im allgemeinen mit den billigen Metallen und Kontaktmaterialien verträglich. Auf diese Weise können komplexe Formen mit guter Stabilität der Abmessungen gebildet werden.
Elektrische Kontakte werden auf diesen warmgepressten Varistoren geeigneterweise durch Aufpressen flacher Aluminiumoder Kupferscheiben oder anderer Gestalten in das aus Keramik und Plastik bestehende Material hergestellt. Auf diese Weise werden isolierende Filme aus Kunststoff mit hohem Kontaktwiderstand, wie sie durch aufgestrichene elektrische Kontakte auf solchen Elementen gebildet werden, vermieden.
Der Erfindung lag also die Aufgabe zugrunde, ein billiges Verfahren zum Herstellen komplexer Gestalten von Metalloxydvaristoren zu schaffen. Weiter sollten Metalloxydvaristoren geschaffen werden, die irtegrale Metallbestandteile einschliessen.
Im folgenden wird die Erfindung unter Bezugnahme auf die Zeichnung näher erläutert. Im einzelnen zeigen:
Figur 1 einen Metalloxydvaristor gemäss der vorliegenden Erfindung,
Figur 2 eine graphische Darstellung der Durchbruchsspannung als Funktion des Kunststoffgehaltes in den Metalloxydvaristorkörpern ,
Figur 3 eine graphische Darstellung der Durchbruchsspannung in Abhängigkeit vom Pressdruck, der zur Herstellung der Metalloxydvaristoren benutzt wurde,
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Figur 1I eine graphische Darstellung des Exponenten oC als Funktion des Pressdruckes, der zur Bildung der Metalloxydvaristoren benutzt wurde,
Figur 5 eine Durchzeichnung eines Schliffbildes eines gepressten Metallkontaktes auf einem erfindungsgemässen Metalloxydvaristor und
Figur 6 eine graphische Darstellung des Spannungsgradienten in Abhängigkeit von der Stromdichte für die erfindungsgemässen Metalloxydvaristoren einschlieeslich einer Vielzahl von Metallkontaktarten.
Der in Figur 1 gezeigte Metalloxydvaristor gemäss der vorliegenden Erfindung ist hergestellt durch Warmpressen einer Mischung von Metalloxydvaristorpulver und einem thermoplastischen Harzp^lver. Das im einzelnen hierfür angewendete Verfahren ist in den folgenden Beispielen näher beschrieben. Man erhält einen festen Körper aus Metalloxydvaristormaterial in einer Kunststoffmatrix 9. Dieser Körper 9 ist der einfachen Beschreibung halber als einfacher Zylinder dargestellt, kann aber irgendeine beliebige komplexe Gestalt haben, die durch Warmpressen nach irgendeinem bekannten Verfahren für die Kunststoffbearbeitung herstellbar ist.
Auf die Oberfläche des Körpers 9 werden mindestens zwei elektrische Kontakte 10 und 11, üblicherweise auf die gegenüberliegenden Oberflächen und am geeignetsten durch Warmpressen von Kupfer- oder Aluminiumscheiben in aie Oberfläche des Körpers aufgebracht. Es kann aber auch ein Siebdrucken, Drucken, Bedampfen oder irgendein anderes Verfahren zum Herstellen von Kontakten für Varistoren benutzt werden. Zuleitungen 12 und können, wenn erwünscht an den Kontakten 10 und 11 befestigt werden, um eine Verbindungmit anderen Elementen des Schaltbzw. Stromkreises zu schaffen.
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Es können aber auch zwei oder mehr Metallelektroden direkt in den Körper eingebettet werden, um irgendeinen der zwei Anschlüsse der Varistorkonfigurationen mit vielen Anschlüssen zu schaffen, wie sie nach dem Stand der Technik bekannt sind.
Zur Herstellung einer Ausführungsform des erfindungsgemässen Metalloxydvaristors wurden durch an sich bekanntes Sintern bei etwa 135O°C einer Mischung von etwa 97 MoI-Ji Zinkoxyd und je 1/2 MoI-Si Wismutoxyd, Antimonoxyd, Zinnoxyd, Kobaltoxyd, Manganoxyd, bariumcarbonat und Borsäure Pellets aus dem Metalloxydvaristormaterial gebildet. Die Pellets wurden in einem Stahlwerkzeug zerkleinert und in die folgenden TeilchengrÖssen getrennt:
Siebmaschen + 20 Teilchengrösse
(/ um)		 durchschnittIi
Teilchengrösse		 ehe
(/um)
-10 + 35 2ÜOO-Ü41 1420
-20 + 100 841-500 670
-35 + 325 500-149 325
-200 74-44 59
Die Metalloxyd-Teilchen wurden mit Polycarbonatpulver, Lexan hergestellt von der General Electric Company, Schenectady, New York, vermischt und uie Mischung in ein Stahlwerkzeug eingebracht. Der Hohlraum im Stahlwerkzeug war ein Zylinder mit
2 einer Querschnittsflächevon etwa 1 cm . Der Werkzeugkolben hatte auf einer Seite eine Ausnehmung von 0,5 mm, in die überschüssiger Kunststoff während des Fressens steigen konnte. Das Werkzeug wurde auf einer Warmpresse angeordnet und ohne Druck 10 Minuten auf 22O°C vorerhitzt. Dann übte man für 5 Minuten Druck aus und nahm das Werkzeug aus der Presse heraus und kühlte es ab. Nach aem Entfernen aus dem Werkzeug hatten
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die Kunststoffscheiben eine Dicke von etwa l.mni. Die Flächen der gepressten Scheiben wurden dann mit Silberkontaktfarbe überzogen una luftgetrocknet.
Im Idealzustana würden sich die benachbarten Varistorkeramikteilchen in dem Verbundkörper in innigem Kontakt befinden und aie Menge des eingesetzten Kunststoffbinders sollte nicht grosser sein als die, die erforderlich ist, um die leeren Räume zwischen den Metalloxydvaristorteilchen zu füllen. Der Anteil des Kunststoffes kann experimentell bestimmt werden, indem man den Kunststoffanteil graduell vergrössert und die Dicke der Varistorscheibe misst, aie unter Verwendung konstanten Druckes erhalten wird. Das Volumen nimmt am Anfang nur langsam zu, aann allerdings rasch mit zunehmendem Kunststoffgehalt. Für Metalloxydvaristorteilchen mit einer Grosse von etwa 500 ,um tritt dies bei etwa 50 Vol.-/4 auf.
Die Klemmspannung eines Ketalloxydvaristors, der aus einem Metalloxydpulver mit Teile lengrössen im Bereich von 500 bis 841 .um hergestellt ist, ist in Fi^ur 2 als Funktion des prozentualen Volumenanteiles an Polycarbonatharz dargestellt. Nimmt der Harzgehalt zu, dann nimmt auch die Durchbruchaspannung im wesentlichen linear zu. Dies war zu erwarten wegen der bildung zunehmender Kunststoffbarrieren zwischen den Keramikteilchen, die zu einem zusätzlichen Spannungsabfall führen.
Die Wirkung des Formdruckes auf die scheiben aus Metalloxyd und Kunststoff ist in den Figuren 3 und 4 veranschaulicht. Dabei zeigt Figur 3 die Beziehung zwischen Durchbruchsspannung und Pressdruck. Wie aus Figur 3 ersichtlich, hat der Pressdruck geringe Wirkung auf die Durchbruchsspannung und dies zeigt, dass er die Kunststoffbarrieren zwischen den Teilchen nicht
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beeinflusst. Bei den in den Figuren 3 und 4 veranschaulichten Messungen wurde der Druck nur während des Formens angewendet, wenn der Kunststoff flüssig war, nicht aber während des Härtens oder der elektrischen Messungen.
Man muss unterscheiden zwischen zwei Teilchengrössen bei den aus gemahlener Metalloxydkeramik hergestellter. Pulvern. Zuerst ist da eine Zinkoxyd-Korngrösse in der Keramik im allgemeinen in der Grossenordnung von etwa 10 ,um.
Und zum zweiten ist da eine Teilchengrösse des Metalloxydvaristorpulvers selbst, das grosser oder kleiner als die Korn-Ist
grösse sein kann./die Teilchengrösse geringer als die Zinkoxydkorngrösse, dann würde man erwarten, dass das Teilchen im wesentlichen wie ein reines Zinkoxydteilchen ohne eine intergranulare Schicht wirkt. Auf diese Weise ist keine Varistorwirkung zu erwarten. Bei einem Metalloxydvaristor, der diese Teilchengrösse benutzt, wird aer grösste Teil des Spannungsabfalles im Bindermaterial zwischen den Teilchen aufgenommen.
Ist die Teilchengrösse dagegen grosser als die Korngrösse, dann kann man erwarten, dass die intergranulare Schicht intakt bleibt. In einem damit hergestellten Verbundkörper wird mit zunehmender Teilchengrösse mehr des Spannungsabfalles durch die intergranulare Schicht und weniger durch den Binder zwischen den Teilchen verursacht.
Ist die Teilchengrösse grosser als die Korngrösse, dann muss man die Teilchengrösse mit Bezug auf den Abstand zwischen den Elektroden in dem Verbundkörper in Betracht ziehen. Ist die Teilchengrösse geringerals der Elektrodenabstand, dann wird ein Teil des Spannungsabfalles durch den Binder zwischen den Teilchen verursacht. Ist dagegen die Teilchengrösse gleich oder grosser als der Elektrodenabstand, dann gibt es nur die Spannungsabfälle zwischen den Teilchen. Die oberen Kurven der
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Figur 3 veranschaulichen Varistoren, bei denen die Teilchen der Metalloxydvaristorkeramik grosser sind als die Zinkoxyd-Korngrösse und kleiner als der Abstand zwischen den Elektroden. Die untere Kurve der Figur 3 veranschaulicht die Messergebniese eines Varistors, bei dem die Keramikteilchen die gleiche Grösaenordnung haben wie der Elektrodenabstand.
Figur 4 veranschaulicht die Abhängigkeit des Exponenten OC der Varistoren vom Pressdruck. De·Exponent oC ist wegen der Anwesenheit von mehr Kunststoffbarrieren zwischen den Teilchen für kleinere Teilchengrössen geringer. Die Wirkung des Pressdruckes auf den Exponenten ©C wird jedoch noch nicht verstanden.
Verwendet man gepresste Körper aus Metalloxydvaristormaterial und Kunststoff, dann besteht ein Problem in der Bildung eines guten elektrischen Kontaktes mit den Flächen des Elementes. Es wurde festgestellt, dass es möglich ist, Metallscheiben direkt in beide Oberflächen eines Körpers aus Metalloxydpulver und Kunststoff einzupressen, um die Kontakte zu bilden.
Eine 0,01 mm dicke Metallscheibe wurde auf dem Boden des Presswerkzeuges angeordnet und dann die Mischung aus Kunststoff und Metalloxydvaristorpulver hinzugefügt. Auf den Kolben wurde eine Entformung3verbindung aufgesprüht, die als vorübergehender Klebstoff für eine zweite 0,01 mm dicke Metallscheibe wirkt, die auf dem Kolben angeordnet wird. Die Probe wurde dann in der oben beschriebenen Weise warmgepresst. Der erhaltene Körper zeigte gute Elektrodenhaftung und einen guten elektrischen Kontakt.
Die Figur 5 stellt eine Abzeichnung eines Schliffbildes einer Aluminiumscheiben-Elektrode auf einem Metalloxydvaristor dar. Man kann erkennen, dass die Keramikteilchen im Verbundkörper tatsächlich in die Aluminiumelektrode an der Metall/Kunstetoff-
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Grenzfläche eindringen und so einen dünnen Kunststoffilm beseitigen, der sich sonst auf der Oberfläche des Kö^rrpers bilden mag.
Figur 6 veranschaulicht die elektrischen Charakteristika von Metalloxyd/Polycarbonat-Varistorelementen, die aus Keramikteilchen im Grössenbereich von 8^1 bis 2000 ,um hergestellt wurden, bei denen die Kontakte entweder aufgestrichene Silberpastenkontakte, aufgepresste Aluminiumkontakte oder aufgepresste Kupferkontakte waren.
Zusätzlich zu den geringen Kosten und der Leichtigkeit der Herstellung haben die gepressten Metallkontakte eine Reihe weiterer Vorteile. Indem man dicke Metallelektroden auf dem Element anbringt, wird die Wärmeabführung beim Betrieb des Elementes verbessert. Ein Element mit gepressten Metallelektroden kann daher direkt in Strom- bzw. Schaltkreise eingelötet werden. Es ist auch möglich, dünnere Elemente mit einer geringeren Klemmspannung herzustellen, da die Metallscheibenkontakte gegenüber einem Kurzschliessen weniger empfindlich sind als aufgestrichene Pastenelektroden.
Die Metalloxydvaristoren können nach der vorliegenden Erfindung aber auch durch Pressen von Varistorpulvern in einer Matrix hitzehärtbarer Harze, z.B. Epoxyharz, hergestellt werden. Es ist jedoch in allen Fällen notwendig, die Varistorpulver/ Kunststoff-Mischung während des Formens des Körpers zu pressen, um einen innigen Kontakt zwischen zumindest einem Teil der benachbarten Varistorteilchen sicherzustellen.
Die Metalloxydvaristoren nach der vorliegenden Erfindung können in komplexeren Gestalten und mit geringeren Kosten hergestellt werüen als üblicherweise gesinterte Keramikscheibenvaristoren. Die Verfahrensteiujjeraturen sind verträglich mit den üblichen Metallen, die für elektrische Zwecke verwendet weraen, und sie gestatten die Herstellung komplexer Elemente,
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die Metallkomponenten in grosser Menge einschliessen. Die gepressten Elektroden der erfindungsgemässen Varistoren ergeben einen besseren elektrischen Kontakt und eine bessere Wärmeabführung gegenüber den aufgestrichenen Elektroden nach dem
Stande der Technik.
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Claims (1)

  1. Patentansprüche
    /l.jMetalloxydvaristor, gekennzeichnet
    *—' durch einen Verbundstoff aus Metalloxydvaristor-
    Keramikteilchen in einer Kunststoffharz-Matrix.
    2. Varistor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , uass sich aie benachbarten keramischen Teilchen in dem Verbundkörper in innigem physischen Kontakt befinden.
    3. Varistor nach Anspruch 1, uadurch gekennzeichnet , dass der Verbundkörper eine solche
    Menge thermoplastischen Harzes umfasst, die zumindest ausreicht, die Hohlräume zwischen den Keramikteilchen auszufüllen.
    H. Varistor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , dass die Metalloxydvaristorkeraraik
    eine gesinterte Mischung aus Zinkoxyd, Wismutoxyd und anderen Metalloxyden umfassti
    5. Varistor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , dass das Kunststoffharz Polycarbonat
    ist.
    6. Varistor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , dass sich ein oder mehrere Metallelektroden in Kontakt mit dem Verbundstoff befinden.
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    ORIGINAL INSPECTED
    7. Varistor nach Anspruch 1I oder 6, dadurch gekennzeichnet , aass die Elektroden Metallfolien in Kontakt mit einer oder mehreren Oberflächen des Verbundkörpers oder leitende Metallpaste auf der Oberfläche des Verbundkörpers umfassen.
    8. Varistor nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet , dass die Metallfolien aus Kupfer oder Aluminium bestehen.
    9. Varistor nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet , dass die benachbarten Keramikteilchen in die Metallelektroden eingedrungen sind.
    10. Verfahren zum Herstellen eines Metalloxydvaristors, gekennzeichnet durch die Stufen des Formens eines Pulvers aus Teilchen einer Metalloxyd-Varistorkeramik und Mischen des Pulvers mit einem Kunststoffharz sowie Pressen der Mischung unter Bildung eines festen Verbundkörpers.
    11. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet , dass das Verhältnis von Keramikpulver zu Kunststoffharz in der Mischung ausreicht, um einen innigen physischen Kontakt zwischen den benachbarten keramischen Teilchen in dem Verbundkörper zu gestatten.
    12. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet , dass die Mischung eine ausreichende Menge Kunststoffharz enthält, um die Hohlräume zwischen den Keramikteilchen in dem Verbundkörper auszufüllen.
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    13· Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet , dass das Kunststoffharz Polycarbonat ist, und die Varistorkeramik eine Mischung aus Zinkoxyd,
    Wismutoxyd und anderen Metalloxyden ist.
    Ik. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet , dass das Kunststoffharz mit der
    Keramik in Pulverform vermischt wird.
    15. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet , dass das Pressen bei einem Druck unter-
    3 2
    halb von etwa 2 χ 10 kg/cm und bei einer Temperatur von
    etwa 22O°C erfolgt.
    16. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekenn zeichnet , dass das Metalloxydvaristor-Keramikpulver eine Teilchengrösse im Bereich von etwa M bis
    etwa 200 ,um hat.
    17. Verfahren nach Anspruch 10, weiter gekennzeichnet durch die Stufe des Pressens von Metallelektroden in aen festen Verbundkörper.
    18. Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekenn zeichnet , dass die Metallelektroden aus Kupfer oder Aluminium bestehen.
    19. Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekenn zeichnet , dass die Metallelektroden Metallfolien sind und das Pressen das Warmpressen der Metallfolien in
    ein oder mehrere des festen Verbundkörpers umfasst.
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DE2740808A 1976-09-13 1977-09-10 Verfahren zum Herstellen eines Varistors Expired DE2740808C2 (de)

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DE2740808A1 true DE2740808A1 (de) 1978-03-16
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