DE2604966A1 - Unter druck betriebene brennstoffzellenstromversorgungsanlage mit einer mit dampf betriebenen verdichteranlage - Google Patents

Unter druck betriebene brennstoffzellenstromversorgungsanlage mit einer mit dampf betriebenen verdichteranlage

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Description

UNTER DRUCK BETRIEBENE BRENNSTOFFZELLENSTROMVERSORGUNGSANLAGE MIT EINER MIT DAMPF BETRIEBENEN VERDICHTERANLAGE.
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf
Stromversorgungsanlagen und insbesondere auf Stromversorgungsanlagen mit Brennstoffzellen als Energiequelle.
Es wurde schon seit längerer Zeit versucht die Brenn-
stoffZellenleistung zu verbessern. Zur Verbesserung der Zellenleistung wurde vorgeschlagen die Betriebstemperatur der Brennstoffzellen zu erhöhen. Die damit erzielten Erfolge sind jedoch beschränkt da bei erhöhten Temperaturen eine stärkere Materialkorrosion auftritt. Es wurde auch vorgeschlagen die Katalysator- ' menge pro cm auf den Elektrodenoberflächen zu erhöhen. Eine ; Erhöhung der Katalysatormenge auf den Elektrodenoberflächen bedingt jedoch einen höheren Kostenpunkt, auch ist die Katalysatormenge welche auf eine gegebene Oberfläche aufgebracht werden kann beschränkt. Durch einen weiteren Vorschlag sollte die Zellenleistung durch eine Erhöhung des Druckes der Reaktionsmittel in der Brennstoffzelle erhöht werden. Es ist bekannt, dass eine bessere Zellenleistung mit unter Druck stehenden Reaktionsmitteln erhalten wird. Das Verdichten der Reaktionsmittel kann jedoch nur unter hohem Energieverbrauch erhalten werden. Es wurde vorgeschlagen den Verdichter zur Verdichtung der Reaktionsmittel mit elektrischer Energie aus der Brennstoffzelle zu betreiben .Hierbei geht jedoch 30% der Energieleistung der Brennstoffzelle für den Betrieb des Verdichters verloren. Dies bedingt, dass die Brennstoffzelle um ungefähr 50% vergrössert werden müsste um den Energieverlust'auszugleichen. Da die
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Brennstoffzellen den kostspieligsten Bestandteil einer Brennstoffzellenstromversorgungsanlage bilden wird die erhaltene Verbesserung der Zellenleistung durch die Vergrösserung der Brennstoffzellen unwirtschaftlich. Da die elektrische Energieleistung der Brennstoffzellen vergrössert wird müssen auch weitere Bestandteile der Stromversorungsanlage wie z.B. die Kondensatoren, und die Anlage zur Behandlung des Brennstoffes vergrössert werden. Hierdurch wird die Dimension und der Kostenpunkt der Stromversorungsanlage erhöht . Hinzu kommoi auch noch die Kosten welche für die Verdichteranlage der Reaktionsmittel benötigt werden, die Kosten für eine Verbesserung der Abdichtungen.der Brennstoffzellenkammemund die zusätzlichen Kosten für widerstandsfähigere Komponenten welche durch die höheren Drucke benötigt werden. In der Vergangenheit war man deshalb der Meinung, dass in Stromversorgungsanlagen mit Luft als Oxydationsmittel keine Vorteile durch einen Betrieb der Brenn- j stoffzelle mit unter Druck stehenden Reaktionsmitteln erhalten ; werden könnten. Es wurde die Meinung vertreten, dass ein solcher ! Betrieb von Brennstoffzellen mit Luft als Oxydationsmittel nur j Nachteile nach sich ziehen könnte. Aus diesem Grunde wurden in ! der Vergangenheit nur Brennstoffzellenstromversorgungsanlagen j welche mit Reaktionsmitteln bei Atmosphärendruck betrieben j werden konnten verwendet. Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf wirtschaftliche Brennstoffzellenstromversorgungsanlagen welche
en !
mit unter Druck stehenden Reaktionsmitteln.betrieb ywerden. :
Auch beschreibt die vorliegende Erfindung leistungsfähigere I Brennstoffzellenstromversorungsanlagen. gemäss der vorliegenden Erfindung beschriebene! Brennstof fzellenstromversorungsanlagen in welchen das Oxydationsmittel der Brennstoffzelle unter Druck von einem Verdichter, welcher mit einem heissen, unter Druck stehenden Dampf, welcher wenigstens teilweise durch die Abwärme der Brennstoffzelleneinheit erzeugt wird, betrieben wird, zugeführt wird. Gemäss einem Aspekt der Erfindung besteht die Verdichteranlage aus einer Turbine welche mit einem Verdichter verbunden ist und welche unter Druck stehende Luft an die Oxydationsmittelkammer der Zelle leitet. Die Turbine wird durch Dampf angetrieben welcher durch Durchleiten von Wasser im Wärmeaustausch mit der Brennstoffzelleneinheit erhalten wird.
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Das Wasser kann entweder aus den Abgasen der Brennstoffzelleneinheit gewonnen werden oder aus einem ausserhalb der Anlage
liegenden Vorrat zugeführt werden.
Da die von der Brennstoffzelle erzeugte elektrische
Energie nicht zur Verdichtung des Oxydationsmittels verwendet
wird ist eine Vergrösserung der Brennstoffzelle nicht notwendig
um die gleiche Stromversorgungsleistung zu gewährleisten. Es ist
im Gegenteil möglich die Leistung der Brennstoffzelle zu
verbessern, sodass mehr Energie ohne Vergrösserung der Brennstoffzellen erzeugt werden kann.
Eine solche Brennstoffzellenstromversorgungsanlage weist
noch weitere Vorteile auf welche bis jetzt noch nicht erkannt
worden waren. In einer solchen Anlage gemäss der Erfindung kann
z.B. die Wasserwiedergewinnungseinrichtung stark verkleinert
werden da der Taupunkt der unter Druck stehenden Gase wesentlich
niedriger liegt als bei nicht unter Druck betriebenen Brenn-
stoffzellen. Dies ist von besonderer Wichtigkeit da die Wasser- !
i wiedergewinnungseinrichtungen der bekannten Strpmversorgungs- ·
anlagen ungefähr die gleichen Dimensionen aufwiesen wie die j Brennstoffzellen und die Anlage zur Behandlung des Brennstoffes i
i zusammengenommen.
Ein weiterer Vorteil der vorliegenden Erfindung besteht
darin, dass der DampfUmformungsreaktor (falls ein solcher j eingesetzt wird) um einen Faktor von ungefähr 2 mit Bezug auf ; Dampfumformungsreaktoren,welche in Stromversorgungsanlagen welche : nicht unter Druck betrieben werden, verkleinert werden kann ohne , dass dabei Leistungseinbussen entstehen wurden. j
Zum näheren Verständniss der Erfindung wird Bezug
genommen auf die nachfolgende Beschreibung und Beispiele sowie j auf die beiliegenden Figuren wobei : \
Die Figuren 1 und 2 schematische Darstellungen von
Stromversorungsanlagen gemäss der vorliegenden Erfindung,
Figur 3 eine graphische Darstellung der Leistung der ί Brennstoffzellen in Stromversorgungsanlagen der vorliegenden
Erfindung,
Fig. 4 eine graphische Darstellung der Leistung des
Dampfumformungsreaktors in Stromversorgungsanlagen gemäss der
vorliegenden Erfindung und
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Fig. 5 eine graphische Darstellung der Leistung eines
CO Umwandlers bei verschiedenen Drucken, j
darstellen. j
Die Figur 1 stellt eine Stromversorgungsanlage 10 dar, j welche Brennstoffzellen 12 umfasst. Die Brennstoffzelleneinheit
kann an jede bekannte Art von Brennstoffzellen,welche mit \ gasförmigen Reaktionsmitteln betrieben werden, umfassen. Gemäss ; einem Aspekt der Erfindung wird Luft als Oxydationsmittel und j j Wasserstoff als Brennstoff eingesetzt. Die Stromversorungsanlage
weist auch eine Anlage zur Behandlung des Brennstoffes, eine
selektive Oxydationsvorrichtung 14, einen CO Umwandler 16, einen j
ι ι
> Dampfumformungsreaktor 18 und einen Reaktorbrenner 20,. welcher ■
dem Reaktor die nötige Wärme liefert,auf. Die Stromversorungs- j
j anlage kann auch eine Verdichteranlage 22 mit einer Turbine 23
sowie verschiedene Pumpen, Regeleinrichtungen, Wärmeaustauscher
!
[ und Kondensatoren welche im Nachfolgenden näher beschrieben i
; werden aufweisen.
! Die Brennstoffzelleneinheit umfasst im allgemeinen eine ; ■ Anzahl von Brennstoffzellen welche elektrisch in Serie über i : der
; eine Ladung verbunden sind. In /Figur wird nur eine einzelne ■ Zelle 24 mit einem thermischen Regelteil 25 gezeigt, dies jedoch !
nur um eine klarere und einfachere Figur zu erhalten. Eine jede
Zelle weist eine Kathode 26, eine Anode 28 und eine zwischen
diesen Elektroden angeordnete Elektrolytmatrix 30 auf. Gemäss
einem bevorzugten Aspekt der Erfindung wird Phosphorsäure als , Elektrolyt eingesetzt, jedoch können auch weitere Elektrolyten ; wie Basen, Säuren oder Feststoffelektrolyten wie Metalloxydelek-
' trolyten oder feste Kunststoffelektrolyten in den Stromversorgungsanlagen der vorliegenden Erfindung eingesetzt werden. Die
Elektroden 26, 28 sind in Serie über eine Verbraucheranlage 32 ;
' verbunden. Eine jede Zelle 24 weist auch eine Oxydationsmittel- ; kammer 34 auf der dem Elektrolyten abgewandten Seite der Kathode
: 26 und eine Brennstoffkammer 36 auf der dem Elektrolyten abge- ; wandten Seite der Anode 28 auf. Die Verdichteranlaae 22 besteht ! aus einem Verdichter 38 welcher durch über eine Welle 42 von !
einer Dampfturbine 40 angetrieben wird. |
Beim Betrieb der Stromversorgungsanlage tritt Luft durch
' die Leitung 44 in die Verdichteranläge 38 ein und wird dort j
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verdichtet. Im Vergleich zu nicht unter Druck betriebenen
Stromversorgungsanlagen bringt ein jeder Ueberdruck gleich j welcher Grössenordnung einige Vorteile, Drucke von zwei oder j mehr Atmosphären sind jedoch erwünscht um die Vorteile der
ι Stromversorgungsanlage der Erfindung zu gewährleisten. Verdichtete Luft wird durch die Leitung 48 zu einem Luftströmungsaufteiler j 46 geführt. Der Luftströmungsaufteiler enthält Regeleinrichtungen und Ventile wodurch eine genaue Verteilung des Luftstromes an die verschiedenen Bestandteile der Anlage gewährleistet wird. Ein Teil der Luft wird durch die Leitung 50 aus dem Luftströmungsaufteiler 46 abgeführt und in die Oxydationsmittel- ! kammer 34 eingeleitet. In der Oxydationsmittelkammer 34 reagiert
j der Luftsauerstoff an der Kathode elektrochemisch mit dem
j Phosphorsäureelektrolyten in der Matrix wobei Elektrizität und
ι Wasser entstehen. Einiges Wasser wird in den Luftstrom;welcher
j aus der Oxydationsmittelkammer 34 abgeleitet wird;verdampft.
j Die feuchten Kathodenabgase werden durch die Leitung 52 aus der
j Oxydationsmittelkammer 34 entfernt und in einen Kondensator
! 54 (dessen Funktion im nachfolgenden noch näher erläutert
; wird) eingeleitet, werden alsdann mit den Abgasen des Brenners
1 bei 56 vermischt und in die Turbine 23 eingeleitet. Die Abgase
■ der Turbine werden durch die Leitung 60 weggeführt, j
Zu gleicher Zeit wird ein Wasserstoff enthaltender j
flüssiger Brennstoff wie Naphta, mit einer Pumpe 62 zu einem j
Druck welcher ungefähr dem Druck der in die Oxyda- j
tionsmittelkammer 34 eingeleiteten Gase entspringt verdichtet. :
Der Brennstoff wird alsdann mit unter Druck stehendem Dampf aus i der Leitung 66 bei 64 vermischt und in den Dampfumformungsreaktor
. 18 durch die Leitung 68 eingeleitet. Bevorzugt wird der Brenn- ,
i stoff vor der Vermischung mit dem Dampf bei 64 zerstäubt sodass ■ der in den Reaktor 18 eingeleitete Strom im gasförmigen Zustand ist. j Ein flüssiger Brennstoff, welcher leicht verdichtet werden kann, j eignet sich vorzüglich für die vorliegende Erfindung, falls |
i I
j jedoch ein unter Druck stehender gasförmiger Brennstoff wie z.B. \
j Methan vorrätig ist kann dieser eingesetzt werden. Partiell ι
behandelter Brennstoff wird durch die Leitung 70 aus dem Reaktor
■ 18 entfernt und in einen Wärmeaustauscher 72 eingeführt in
■ welchem ein Teil der Wärme abgegeben wird. Aus dem Wärmeaus- ,
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tauscher 72 werden die Gase in einen CO Umwandler 16 eingeleitet ! in welchem der Kohlenstoff monoxydgehalt des Gasstromes aus dem j Reaktor 18 erniedrigt wird. Im CO Umwandler reagieren Kohlenstoffmonoxyd und Wasser in Gegenwart eines Katalysators wobei Wasser- '. stoff, Kohlenstoffdioxyd und Wärme gemäss der folgenden Gleichung ; entstehen: j
CO + H2O * H2 + CO2 + Wärme (1) j
ί Aus dem CO Umwandler 17 gelangen die Gase in eine selektive ί Oxydationsvorrichtung 14 ii welcher der Kohlenstoffitionoxyd der | Gase noch weiter erniedrigt wird. In der selektiven Oxydationsvorrichtung reagiert Kohlenstoffmonoxyd mit Luft;welche durch die Leitung 74 aus dem Luftströmungsauf teiler 46 eingeführt wird/ wobei Kohlenstoff dioxyd und Wärme gemäss der folgenden Gleichung entstehen:
CO + 1/2 O2—*· CO2 + Wärme
Die Anlage zur Behandlung des Brennstoffes wurde oben mit Bezug auf einen CO Umwandler und eine selektive Oxydationsvorrichtung zusätzlich zu einem Dampfumformungsreaktor und einem Reaktorbrenner beschrieben T diese Anlage muss jedoch nicht alle diese Bestandteile aufweisen oder kann andere oder weitere Bestandteile aufweisen. Die Auswahl der Bestandteile der Anlage zur Behandlung des Brennstoffes hängt von dem unbehandelten Brennstoff welcher verwendet wird ab sowie von dem Zellentyp in welchem der Brennstoff verwendet wird. So kann die Anlage zur Behandlung des Brennstoffes z.B. einen partiellen Oxydationswasserstoffgenerator anstatt des Dampfumformungsreaktors und des Reaktorbrenners umfassen.
Behandelter Brennstoff wird durch die Leitung 76 aus der selektiven Oxydationsvorrichtung 14 abgeführt und in die Brennstoffkammer 36 der Brennstoffzelle 24 eingeleitet in welcher der Wasserstoff elektrochemisch mit dem Elektrolyten reagiert. Bevorzugt wird der Anodengasstrom bei dem gleichen Druck gehalten wie der Kathodengas strom um die Möglichkeit eines Gasübergangec zwischen der Oxydationsmittelkammer und der Brennstoffkammer und umgekehrt zu vermeiden. Die Anodenabgase werden durch die Leitung 78 aus der Brennstoffkammer 36 entfernt und in einen Kondensator 80 eingeleitet in welchen das Wasser aus den Gasen wiedergewonnen
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wird. Die Anodenabgase werden alsdann durch die Leitung 82, i zusammen mit verdichteter Luft aus der Leitung 84 welche von dem
Luftströmungsaufteiler 46 kommt/ in den Reaktorbrenner 20 j
eingeleitet. Die Anodenabgase enthalten genügend unreagiertes j
Wasserstoffgas sodass keine separate Brennstoffzufuhr zu Brenner 20 vorgesehen sein muss. Falls gewünscht können die Anodenabgase um den Brenner 20 geführt werden und der Brenner 20
mit einer separaten Brennstoffzufuhr versehen werden oder der !
Brenner kann mit einem Teil des behandelten Brennstoffes aus der !
selektiven Oxydationsvorrichtung 14 betrieben werden. Die ι
Wärme für den DampfUmformungsreaktor 18 wird von dem Brenner 20 j
erhalten dessen Abgase im Wärmeaustausch mit dem Dampfumformungs- |
reaktor durch die Leitung 86 geleitet werden. Die Brennerabgase ί welche die Anodenabgase umfassen werden dann bei 56 mit den Kathodenabgasen vermischt und zusammen in die Turbine 23 durch
die Leitung 88 eingeleitet. In der Turbine 23 wird ein Teil der \
Energie der Abgase verwendet. So kann die Turbine z.B. zum AntriäD j
eines elektrischen Generators eingesetzt werden. Durch die :
Turbine 23 wird auch ein Staudruck in der Stromversorgungsanlage ;
erzeugt welcher für diese Erfindung notwendig ist. Es könnten j
jedoch weitere Mittel zur Aufrechterhaltung eines Staudruckes '
wie z.B. eine Drosselklappe anstatt der Turbine eingesetzt j
werden. \
Die zum Antrieb der Verdichteranlage 22 notwendige j
Energie wird aus der Abwärme der Brennstoffzelleneinheit 12 j
uiü der Anlage zur Behandlung des Brennstoffes gewonnen. Dies wird ; mit Hilfe des gutbekannten Rankine Zyklus (Rankine cycle) I beschrieben in section 18, 2, Seiten 449-551 "Thermodynamics i of Engineering Science" von S.L. Soo, Prentiss-Hall Inc., j Englewood Cliffs, New Jersey 1957 durchgeführt. j
Wie in Fig. 1 gezeigt wird Wasser durch die Leitung 92 j über eine Pumpe 90 durch die Leitung 94 in den thermischen Regelteil in} Wärmeaustausch mit der Brennstoffzelle 12 eingeleitet. Beim Durchgang durch die Brennstoffzelleneinheit 12 wird ein Teil , des Wassers in Dampf umgewandelt. Das Wasser und der Dampf werden j alsdann beim Durchgang im Wärmeaustausch durch die Anlage zur
nimmt | Behandlung des Brennstoffes überhitzt. Die Mischung / auch noch ι Wärme beim Durchgang durch die selektive Oxydationsvorrichtung 14 ;
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und die CO Umwandleranlage 16 auf und wird noch weiter in dem Wärmeaustauscher 72 durch die aus dem 'DampfUmformungsreaktor 18 austretenden Gase erwärmt. Der überhitzte Dampf wird aus dem Wärmeaustauscher 72 abgeleitet und durch die Leitung 98 zu einem Ventil 96 geführt. Durch dis Ventil 96 wird die zur Dampfumformungsreaktion im Reaktor 18 notwendige Dampfmenge in die Leitung 66 eingefürt in welcher bei 64, wie oben beschrieben, unbehandelter Brennstoff zugemischt wird. Der restliche überhitzte Dampf wird durch die Leitung 100 in die Turbine 40 eingeführt. Die Dampfturbine 40 tigLbt den Verdichter 38 zur Verdichtung der Luft an. Gemäss diesem Aspekt der Erfindung wird als Turbine 40 eine Dampfturbine eingesetzt, jedoch kann eine beliebige Anlage, welche mit Dampf betrieben werden kann und den Verdichter antreiben kann,eingesetzt werden. Die Turbinenab- \ gase werden durch die Leitung 104 in den Kondensator 102 j eingeleitet. In dem Kondensator wird dem Dampf mittels Kühlluft Wärme entzogen. Flüssiges Wasser oder eine Mischung aus Wasser · . und Dampf wird durch die Leitung 106 aus dem Kondensator 102 j abgeführt und bei 108 mit aus den Anoden und Kathodenabgasen ]
in den Kondensatoren 54 und 80 gewonnenem Wasser vermischt. Das '
": Wasser wird in die Pumpe 90 durch die Leitung 92 geleitet und in den Kreislauf zurückgeführt. Der Rankine Kreislauf liefert somit den Dampf für den Dampf Umformungsreaktor, die Ener- '. gie zur Verdichtung der in der Brennstoffzelleneinheit 12 benötigten Luft und das Kühlmittel zur Kühlung der Brennstoff-
: Zelleneinheit 12. Da die Verdichteranlage gemäss der vorliegenden Erfindung mittels der Abwärme der Brennstoffzelleneinheit betrieben wird eignet sich die vorliegende Anlage insbesondere für Anlagen welche bei hohen Temperaturen betrieben werden. Je höher die Temperatur umsomehr können die Gase im Rankii© Kreislauf überhitzt werden. Nur das Wasser das zur Dampfumformungsreaktion im Reaktor 18 benötigt wird geht aus diesem Kreislauf verloren. Dieses wird in den Kondensatoren 54 und 80
ruck
j wiedergewonnen und bei 108 in den Kreislauf zugeführt. Falls S Wasser ausserhalb der Anlage vorrätig ist können die Kondensato- ; ren 54 und 80 entfallen.
In Fig. 2 wird ein weiterer Aspekt der Erfindung gezeigt. ; Bestandteile welche die gleiche Bezugszeichen aufweisen entspre-
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chen den Bestandteilen der Fig. 1. Der Hauptunterschied zwischen | diesem Aspekt und dem Aspekt der Fig. 1 besteht darin, dass i die Flüssigkeit im Rankina Kreislauf nicht unbedingt Wasser ist
und die Brennstoffzelleneinheit 12 mit einem separaten Kühlmittelkreislauf versehen ist welche auch den Dampf für die Dampfum- j formungsreaktion im Reaktor 18 erzeugt.
Flüssiges Wasser wird durch den thermischen Regelteil
25 der Brennstoffzelleneinheit 12 durch die Pumpe 200 gepumpt.
Abwärme der Brennstoffzelleneinheit wird an das Wasser abgegeben
wobei wenigstens ein Teil des Wassers in Dampf umgewandelt wird.
Der Dampf wird durch die Abwärme der selektiven Oxydationsvorrichtung, des CO Umwandlers, und des DampfUmformungsreaktors
überhitzt. Ueberhitzter Dampf wird durch die Leitung 204 aus
dem Wärmeaustauscher 72 zu einem Ventil 202 geführt. Durch das
Ventil 202 kann die zur Dampfumformungsreaktion notwendige Dampf- , menge durch die Leitung 66 in den Reaktor 18 eingeleitet werden. ' Der restliche Dampf wird durch die Leitung 208 in einen Kocher ! 206 eingeführt. Die Wärme aus dem Dampf wird an die Rankine J
Kreislaufflüssigkeit abgegeben und bringt diese Flüssigkeit in j
dem Kocher 206 zum Kochen. Die abgekühlten, aus dem Kocher 206 ] austretenden Gase werden durch die Leitung 210 zu der Pumpe 200 ! geführt und durch die Brennstoffzelleneinheit geleitet. Wasser j aus einem Wasservorrat 212 wird bei 214 zugesetzt um die Dampf- : Verluste,welche durch die Dampfumformungsreaktion entstehenyauszugleichen, j Im RankinsKreislauf in der Anlage der Fig. 2 wird die. j Flüssigkeit mit einer Pumpe 216 durch den Kreislauf gepumpt. ! Als Flüssigkeit kann z.B. Trichlorotrifluoroäthane f aligemein I unter der7zeichnung Kühlmittel Nr. 113 bekannt,oder eine =
beliebige Flüssigkeit.welche die erwünschten Dampfdruck- und j
i Temperatureingeschaften aufweist,, eingesetzt werden. Die :
Flüssigkeit wird in den Kocher 206 eingeleitet und dort in Dampf
umgewandelt. Der Dampf wird zu einer Turbine 218 geleitet welche
von der Energie des Dampfes angetrieben wild und welche
über eine Welle 222 einen Verdichter 220 antreibt. In der
Zeichnung wird eine Turbine 218 gezeigt jedoch kann ein
beliebiger Wärmemotor welcher einen Verdichter antreiben kann
eingesetzt werden. Die Abgase aus der Turbine 218 werden in den
Kondensator 102 durch die Leitung 224 eingeleitet und dort
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verflüssigt und durch die Pumpe 216 in den Kreislauf zurückgeleitet. -
Obschon diese Anlage mit Bezug auf die Anlage der Fig. 1 einige Unterschiede aufweist ist es doch wichtig zu bemerken, dass die Energie für den Rankina Kreislauf durch die Abwärme der Brennstoffzelleneinheit und der Anlage zur Behandlung des Brennstoffes erhalten wird. Es wird auch darauf hingewiesen, dass gemäss diesem Aspekt der Erfindung keine Wasserwieder-J gewinnungsvorrichtungen zur Wiedergewinnung von Wasser aus den Abgasen der Brennstoffzelleneinheit benötigt werden da Wasser ! aus einem separaten Wasservorrat 212 eingeführt wird um
• Wasserverluste^welche bei der Dampf Umformungsreaktion auf treten / j auszugleichen.
: Zum besseren Verständniss der Vorteile und dem Betrieb
• einer Anlage der vorliegenden Erfindung wird Bezug genommen
auf die graphische Darstellung der Fig.3 mit welcher die Leistung von Brennstoff zellen ,welche mit Reaktionsmitteln bei atmosphärem Druck betrieben werden, mit der Leistung der gleichen Brennstoff-
[ zelle^welche mit Reaktionsmitteln bei 3,5 Atmosphären betrieben ! werden verglichen werden kann.
Bei dem Vergleich der Brennstoffzellen muss auf verschiedene Parameter geachtet werden. Unter" Reaktionsmittelumsatz wird die Reaktionsmittelmenge welche an der Anode oder der Kathode in der Zelle zur Reaktion gebracht wird geteilt durch die in die Zelle eingeleitete Wasserstoff- oder Sauerstoffmenge verstanden. In einer Brennstoffzelle^welche mit Sauerstoff und Wasserstoff betrieben wird,gibt es somit einen Sauerstoffumsatz (U02) aider Kathode und einen Wasserstoffumsatz (U1J2) an <^er Anode. Durch eine Erhöhung des Reaktionsmittelumsatzes wird der Partialdruck der Reaktionsmittel, welche an die
; Anode und Kathode gelangen,erniedrigt da ein grösserer Anteil der Reaktionsmittel pro Reaktionsmittelmasse/welche durch die Zelle geleitet wird, entfernt wird. Der durchschnittliche Reaktionsmittelanteil in dem Gasstrom an der Oberfläche der
! Elektrode ist höher beim Einlass denn beim Auslass. Die Kurve welche mit 1,0 Atmosphären in der Fig. 3 bezeichnet ist stellt j die Zellenlejstung bei einem bestimmten Wasserstoffumsatz und j SauerstoffUmsatz dar. Die Kurve 3,5 Atmosphären stellt die Zellenleistung bei den gleichen Reaktionsmittelumsatzverhältnissen
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dar. Es wird angenommen, dass beide Zellen bei der gleichen j Temperatur betrieben werden. Die gut bekannte Tafel Gleichung j ergibt, dass eine Erhöhung der Kathodenleistung (i.e. Erhöhung ' der Spannung)einem höheren Sauerstoffpartialdruck entspricht. i
i Die Gleichung lautet :
^Kathode = K(rav)
O2.
02(ref)
(3)
wobei K eine Konstante darstellt. Die Nernst Gleichung ergibt, dass eine Steigerung der Anodenleistung (i.e. eine Erhöhung der Zellenspannung) einer Erhöhung des Wasserstoffpartialdruckes entspricht. Die Nernst Gleichung lautet:
PT
VAnode p C (rav) ln
(ref)
(4)
wobei C eine Konstante darstellt. Es ist klar, dass bei konstanter Temperatur und bei einem konstanten Umsatz eine Steigerung des Druckes der Reaktionsmittel zu einer Erhöhung der Partialdrucke der Reaktionsmittel und somit zu einer Verbesserung der Kathoden- und Anodenleistung führt. Die Verbesserung der Brennstoffzellenleistung kann dann wie folgt ausgedrückt werden:
Λ V = Δν AV !
■ total Kathode + Anode (5) ι
Die linke Hälfte der Gleichung (5) wird in der Darstellung aus j der Figur 3 als Unterschied in der Spannung zwischen den Punkten [
A und B bei einer konstanten Stromdichte wiedergegeben. Aus der ! Darstellung der Fig, 3 geht desweiteren hervor, dass durch einen ' Betrieb einer Zelle bei Reaktionsmitteldrucken um 3,5 j
Atmosphären, kleinere Brennstoffzellen ohne Erniedrigung der j Zellenspannungsleistung, z.B. beim Betrieb bei Punkt C, eingesetzt werden können.
Die gestrichelten Kurven in der Darstellung der Fig. 3
stehen auch für die Zellenleistung bei 1,0 und 3,5 Atmosphären .
in den gleichen, durch die vorgenannten Kurven g&ennzeichneten ! Zellen mit der Ausnahme, dass diese gestichelten Kurven einen ί höheren Wasserstoffumsatz bedeuten. Bei 3,5 Atmosphären kann die j Zelle bei einem höheren Wasserstoffpmsätz betrieben werden und trotzdem eine Leistungsverbesserung mit Bezug auf bekannte Zellen
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erhalten werden, wie z.B. eine Erhöhung der Zellenspannung beim Betrieb bei Punkt B1 oder eine Erhöhung der Stromdichte (i.e. eine Erniedrigung der Zellengrösse) bei der gleichen Zellenspannung beim BetriäD bei Punkt C . Bei einem Betrieb bei Atmosphärendruck muss, bei einer Steigerung des Wasserstoffumsatzes, sollte die gleiche Zellenspannung erhalten werden, eine grössere Zelle eingesetzt werden oder es muss eine niedrigere Zellenspannung in Kauf genommen werden. Die Möglichkeit die Zelle bei einem höheren Wasserstoffumsatz ohne Verlust der Zellenleistung oder Vergrösserung der Zelle zu betreiben ist besonders wichtig wie aus der nachfolgenden Beschreibung mit Bezug auf den Betrieb des Dampfumformungsreaktors 18 einer Stromversorgungsanlage der Erfindung beschrieben wird.
In den bekannten Phosphorsäureelektrolytbrennstoffzellen j welche bei 149°C unter Atmosphärendruck betrieben werden ver- j dampft ein Teil des Phosphorsäureelektrolyten. Dies bedingt, dass ■ während dem Betrieb der Zelle und der Anlage Säure zugesetzt werden muss um einen eventuellen Säureverlust auszugleichen. i Die Säureverdampfung ist eine Funktion des Massendurchsatzes der ; Luft durch die Oxydationsmittelkammer, des Partialdruckes der \ Säure und dem gesamten Gasdruck in der Oxydationsmittelkammer
gemäss dem folgenden Zusammenhang: !
fr Säuredampfdruck ? ,^v '■
4 Durchsatz X Totaldruck J ;
Aus dieser Gleichung geht hervor, dass für eine Erhöhung des j Gesamtdruckes der durch die Oxydationsmittelkammer geleiteten Gase ein Säureverlust verhindert werden kann, Eine Erhöhung des Totaldruckes führt auch zu einer Erniedrigung des Dampfdruckes , der Säure durch eine Verdünnung des Elektrolyten, sodass der Säureverlust weiter eingeschränkt wird. Bei höheren Reaktionsmitteldrucken können die in den Stromversorgungsanlagen der Erfindung eingesetzten Brennstoffzellen auch bei höheren Sauerstoffumsätzen betrieben werden, sodass der Massendurchsatz Luft durch die Oxydationsmittelkammer niedriger ist und somit der Säureverlust noch weiter eingeschränkt wird. Es wurde festge^- stellt, dass durch die obigen Faktoren der Säureverlust wesentlich eingeschränkt werden kann. Fig. 4 ist eine graphische Darstellung der Leistung des Dampfumformurigsreaktors, Der Wirkungsgrad (h r) des Umformungsreaktors ist auf der vertikalen Achse
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und der Durchsatz des Gasstromes (W) geteilt durch die Wärmeübertragungsoberfläche des Reaktors ( Ahx) auf der horizontalen Achse aufgetragen. Da A, eine direkte Beziehung zu der Dimension! des Reaktors aufweist sind die kleinsten Reaktoren auf der ; rechten Seite auf der horizontalen Achse zu finden. Der Wirkungsgrad des Umformungsreaktors wird durch die folgende Gleichung erhalten :
Ί R = (K) \ ( c*. . fh ) (7)
wobei K eine Konstante, UjJ2 der Wasserstoff Umsatz in der Brennstoffzelle und das Produkt (</ .ft ) die Brennstoffumwandlung j im Reaktor darstellen. Unter Brennstoffumwandlung (^ »G ) wird ! die prozentualle Kohlenstoffmenge in dem angegebenen Brennstoff j welche ±1 CO2 umgewandelt wird verstanden. Dies ist auch eine ί indirekte Angabe der Wasserstoffmenge welche in dem Dampfumformungsreaktor erzeugt wird. In der Darstellung der Fig. 4sind ! Umwandlungskurven von 90% und 75% angegeben zusammen mit j Wasserstoffumsatzkurven Ug2 bzw. U'h2 wobei letztere einen j höheren WasserstoffUmsatz darstellt. Zu Vergleichszwecken wird ] angenommen, dass Uh2 den gleichen Wasserstoffumsatz darstellt wie die ausgezogenen Kurven der Fig. 3 und U'h2 den gleichen Wasserstoffumsatz darstellt wie die gestrichelten Kurven der ' Fig. 3. Wie mit Bezug auf Fig. 3 angegebe^ konnten in den : bekannten Brennstoffzellen, welche bei atmosphärem Druck betrieben werden, eine bestimmte Zellenspannung bei einer : bestimmten Zellengrösse nur bei einem bestimmten Wasserstoffumsatz ÜH2,wie z.B. einem Betrieb bei Punkt A,erhalten werden. Ausgehend von einem bestimmten Wasserstoffumsatz muss aber der Dampfumformungsreaktor an einem Punkt auf der Wasserstoffumsatz*- kurve Ujj2 betrieben werden. Es gilt somit die beste Zusammenstellung von Reaktorwirkungsgraden und Reaktorgrösse für eine bestimmte Zelle auszuwählen. Um die Dimension des Reaktors in annehmbaren Grenzen zu halten liegt die Brennstoffumwandlung in den Reaktoren der Technik im allgemeinen bei ungefähr 90%, Somit sollten solche Reaktoren ) welche zusammen mit bekannten Brennstoffzellen bei atrscsphärem Druck eingesetzt werden^bei Punkt D betrieben werden. Der Vorteil, welcher dadurch erhalten wird, dass die Zelle bei einem höheren Wasserstoffumsatz betrieben werden kann wird jetzt offensichtlich."' In einer Stromversorgungs-
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anlage gemäss der vorliegenden Erfindung kann jetzt der Dampfumformungsreaktor auf der Kurve U'h2 betrieben werden. Dies
bedingt, dass ein kleinerer Reaktor ohne Leistungseinbusse
eingesetzt werden kann da der Reaktor bei einer niedrigeren
Brennstoffumwandlung betrieben werden kann. In der Fig. 4 wird
dieser Punkt mit E bezeichnet. Natürlich kann die Dimension des
Reaktors beibehalten werden und der Wirkungsgrad erhöht werden
wie z.B. bei einem Betrieb bei'Punkt F. Obschon die Zellenleistung um einiges bei einem Betrieb bei höheren Reaktionsmittelumsätzen (siehe Fig.3) erniedrigt wird, wird die allgemeine
Leistung der Anlage jedoch verbessert. Eine solche Verbesserung
war mit den bekannten Brennstoffzellen nicht möglich da eine I Verbesserung des Wirkungsgrades des Reaktors einen höheren ' Reaktionsmittelumsatz und somit eine niedrigere Brennstoffzellen- j
leistung nach sich zieht. j
Bei der Planung einer Stromversorgungsanlage gemäss der \
vorliegenden Erfindung müssen natürlich die Vorteile/ welche j
durch eine Verbesserung des Wirkungsgrades des Reaktors und eine j
Verbesserung der Brennstoffzellenleistung erhalten werden, |
gegeneinander abgewogen werden. So sollte der Reaktionsmittel- j uraatz,die Dimension der Zelle, die Zellenspannung, die Dimension
des Reaktors, der Reaktorwirkungsgrad und die Brennstoffumwandlung
im Reaktor in AbhärgLgkeit von der gewünschten Stromversorgungs- i anlage ausgewählt werden. Gemäss einem bevorzugten Aspekt der I Erfindung wird Naphta als Brennstoff in einem bekannten Reaktor
mit Nickelkatalysator eingesetzt. Als Reaktor können jedoch j weitere bekannte Anlagen zur Erzeugung von Wasserstoff eingesetzt , werden. So kann z.B. ein partieller Oxydationswasserstoffgenerator, welcher weniger leistungsfähig ist als ein Dampfumformungs- ; reaktor, eingesetzt werden. Auch in einem solchen Generator wird , die Leistung durch höhere Reaktionsmittelgasdrucke verbessert. · Falls reiner Wasserstoff als Brennstoff in der Brennstoffzelleneinheit eingesetzt wird kann die Anlage zur Behandlung des Brennstoffes entfallen. !In dem Ausführungsbeispiel der Fig. 1 der ι vorliegenden Erfindung können mit Bezug auf bekannte Anlagen j kleinere Kondensatoren 54, 80 eingesetzt werden. Bei konstanter j Leistung wird eine konstante Wassermenge in der Brennstoffzelle
nach Faraday's Gesetz erhalten. Dieses Wasser wird in den
Abgasen aus der Zelle abgeführt. Für die Dampf Umformungsreaktion
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wird eine bestimmte Wassermenge benötigt welche aus den i Kathoden und Anodenabgasen erhalten wird. Dieses Wasser wird in den Kondensatoren abgeschieden. In den Phosphorsäureelektrolyt- ι brennstoffzellen der Technik, welche bei Atmosphärendruck j betrieben werden liegt der Taupunkt des Gasstromes so tief, dass zur Kondensierung einer genügenden Wassermenge zum Betrieb ■
der DampfUmformungsreaktion die Temperatur des Gasstromes, welche: aus dem Kondensator austritt, nur einige Grade oberhalb der ' Temperatur der Kühlluft liegt. Somit werden sehr grosse Kondensatoren benötigt. Wie schon weiter oben angegeben sind die Konden- i satoren die grössten Bestandteile der Brennstoffzellenanlagen j der bekannten Art. In unter Druck stehenden Stromversorgungs- i anlagen gemäss der Erfindung liegt der Taupunkt der Kathoden- j abgase wesentlich höher als in den bekannten Anlagen bedingt ; durch den hohen Druck der Abgase. Z.B. liegt der Taupunkt eines i Gasstromes welcher aus einer Zelle welche bei 149°C und einem '■
2 \
Druck von 3,2 kg/cm betrieben wird um ungefähr 34 Grad höher als :
der Taupunkt eines Gasstromes welcher aus einer Zelle welche i bei 149°C unter Atmosphärendruck betrieben wird austritt. Dies :
bedeutet, dass zur Auskondensierung der gleichen Wassermenge die ! Temperatur der Abgase nicht so sbark herabgesetzt werden muss wie j in nicht unter Druck betriebenen Systemen. In den Systemen der j vorliegenden Erfindung herrscht somit ein wesentlicher Unterschied zwischen der Temperatur der Kühlluft in dem Kondensator und der Temperatur der aus dem Kondensator austretenden Abgase. Unter der Annahme, dass die in den unter Druck stehenden und bei atmosphärem Druck betriebenen System die Temperatur bei 32°C liegt wird angenommen, dass diö Kondensatorgrösse um einen Faktor von ungefähr 2 oder 3 verringert werden kann. Die Verkleinerung des Kondensators ist einer der Hauptvorteile der vorliegenden Erfindung welcher auch zu einer Erniedrigung des Kostenpunktes der Anlage beiträgt. Die Fig. 8 ist eine graphische Darstellung der Leistung des CO Umwandlet bei einer konstanten Gastemperatur.Die Darstellung zeigt , dass ein direkter Zusammenhang zwischen der Leistung des CO Umwandlers und dem Gasdruck der durch den Umwandler geleiteten ; Gase besteht. Bei einem höheren Gasdruck steigt die Katalysatoraktivität in den CO Umwandler, sodass ein kleinerer CO Umwandler ; eingesetzt werden kann oder aber eine bessere CO Umwandlung erhalten wird. Aus der Darstellung geht hervor, dass die Katalysator-
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- Ib -
aktivität sich bei einer Steigerung der Gasdrucke von Atmosphärendruck auf ungefähr 4,2 kg/cm verdoppelt. !
Die verbesserte CO Umwandlerleistung welche erhalten ι wird ist ein weiterer Vorteil der Stromversorgungsanlagen der ■ vorliegenden Erfindung.
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Claims (1)

  1. .,PATENTANSPRUECHE
    fjL, Brennstoffzellenstromversorgungsanlage welche eine Brennstoffzelleneinheit bestehend aus einer Anzahl von Brennstoffzellen, welche elektrisch in Serie über eine Ladung verbunden sind, wobei eine jede Zelle eine Kathode, eine Anode, einen zwischen den Elektroden liegenden Elektrolyten, eine Oxydationsmittelkammer auf der dem Elektrolyten abgewandten Seite der Kathode und eine Brennstoffkammer auf der dem Elektrolyten abgewandten Seite der Anode aufweist j eine Anlage zur Behandlung des Brennstoffes und Mittel zur Zufuhr von nicht behandeltem Brennstoff und unter Druck stehendem Dampf in die Anlage zur Behandlung des Brennstoffes aufweist, gekennzeichnet durch einen Verdichter,
    eine Turbine zur Expansion eines heissen unter Druck stehenden,, gasförmigen Mediums, wobei die Turbine mit dem Verdichter verbunden ist und diesen Verdichter antreibt ;
    Mittel zur Zufuhr von verdichteter Luft aus dem Verdich- I ter in die Oxydationsmittelkammer; j
    Mittel zur Zufuhr von unter Druck stehendem f behandeltem Brennstoff aus der Anlage zur Behandlung des Brennstoffes in die \ Brennstoffkammer; \
    eine Flüssigkeit, j
    Mittel zur Uebertragung der Abwärme der Brennstoffzelleneinheit an die Flüssigkeit wobei die Flüssigkeit in einen heissen, unter Druck stehenden Gas verwandelt wirdj; j
    Mittel zur Zufuhr der Flüssigkeit im heissen, unter Druck stehenden, gasförmigen Zustand in die Turbine} j
    einen Kondensator, ;
    Mittel zur Zufuhr der. Flüssigkeit im dampfförmigen Zustand aus der Turbine in einem Kondensator zur Verflüssigung des ι Dampfes; und j
    Mittel zur Zufuhjr der Flüssigkeit aus dem Kondensator in die Mittel zur üebertragung von Wärme an die Flüssigkeit, 2. Stromversorgungsanlage nach Anspruch lf gekennzeichnet durch Gegendruckmittel zur Aufrechterhaltung des Gasdruckes in der Oxydationsmittelkammer und Brennstoff kammer f Mittel zur. Zufuhr der Kathodenabgase in die Mittel zur Erzeugung eines Gegendruckes und: Mittel zur Zufuhr der Anodenabgase in die Mittel zur Erzeugung des Gegendruckes,
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    3. Stromversorgungsanlage nach einem der Ansprüche 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Anlage zur Behandlung des Brennstoffes aus einem Dampfumformungsreaktor und einem Reaktorbrenner welcher dem I Umformungsreaktor die notwendige Wärme liefert besteht. ! 4. Stromversorgungsanlage nach den Ansprüchen 1 bis 3, gekennzeichnet durch Mittel zur Zufuhr der Anodenabgase in den Reaktorbrenner ; !in welchem überschüssiger Brennstoff verbrannt wird.
    \5. Stromversorgungsanlage nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch
    'gekennzeichnet, dass besagte Flüssigkeit Wasser ist.
    ■6. Stromversorgungsanlage nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Mittel zur Uebertragung von Wärme aus der Brennstoffzellen-
    I " I ·
    einheit auf die Flüssigkeit Mittel zur Zufuhr von Wasser im Wärme- ' austausch mit der Brennstoffzelleneinheit wobei wenigstens ein Teil des Wassers in Dampf umgewandelt wird.
    ,7. Stromversorgungsanlage nach Anspruch 6, gekennzeichnet durch Mittel zur Zufuhr eines Teiles des so erzeugten Dampfes in die Turbine und Mittel zur Zufuhr des restlichen Dampfes in den Dampfumformungsreaktor.
    8. Stromversorgungsanlage nach den Ansprüchen 1 bis 7, gekennzeichnet durch eine Wasserwiedergewinnungsvorrichtung und Mittel zur ' Zufuhr der Kathodenabgase und der Anodenabgase in die Wasserwieder- · gewinnungsvorrichtung zur Auskondensierung von Wasser, und Mittel ; zur Vermischung des sogewonnenen Wassers mit der obigen Flüssigkeit
    zum Ausgleich der DampfVerluste in den Dampfumformungsreaktor. |
    9. Stromversorgungsanlage nach. den Ansprüchen 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Mittel zur Erzeugung eines Gegendruckes aus einer Luftturbine bestehen welche zusätzliche elektrische Energie erzeugt. ■
    10. Stromversorgungsanlage nach den Ansprüchen 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Mittel zur Wärmeübertragung einen Kocher und Mittel zur Zufuhr des Dampfes in den Kocher umfassen. j
    11. Stromversorgungsanlage nach den Ansprüchen 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass der Elektrolyt eine Säure ist. i
    12. Stromversorgungsanlage nach den Ansprüchen 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass der Elektrolyt Phosphorsäure ist. ;
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    Λ!
    Leerseite
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