DE10136970C2 - Vorrichtung zur Erzeugung von wasserstoffhaltigem Gas für eine Brennstoffzellenanlage - Google Patents

Vorrichtung zur Erzeugung von wasserstoffhaltigem Gas für eine Brennstoffzellenanlage

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Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Erzeugung von wasserstoffhaltigem Gas für eine Brennstoffzellen­ anlage, wobei als Einsatzstoffe zur Erzeugung des was­ serstoffhaltigen Gases Wasser und wenigstens ein koh­ lenwasserstoffhaltiger Ausgangsstoff, insbesondere ein Kohlenwasserstoffderivat, verwendbar sind, nach der im Oberbegriff von Anspruch 1 näher definierten Art.
Anlagen dieser Art werden beispielsweise in brenn­ stoffzellenbetriebenen Kraftfahrzeugen eingesetzt, um eine Wasserdampfreformierung des im allgemeinen flüs­ sig mitgeführten Einsatzstoffes, üblicherweise Metha­ nol, durchzuführen, um damit Wasserstoff als Brenn­ stoff für die Brennstoffzellen bereitzustellen, ohne einen größeren Speicher für gasförmig und/oder flüssig mitgeführtem Wasserstoff zu benötigen.
Derartige Aufbauten weisen dabei überwiegend Reformer auf, in welchen die erforderlichen Reaktionen zur Er­ zeugung des Wasserstoffes entweder auf Basis einer partiellen Oxidation und/oder mit Hilfe von Katalysa­ toren ablaufen.
Um die Belastung mit Kohlenmonoxid, welche für den Be­ trieb von Brennstoffzellen im allgemeinen etwas prob­ lematisch ist, da das Kohlenmonoxid die in den Brenn­ stoffzellen vorhandenen Elektroden und Membranen in ihrer Funktionsweise beeinträchtigt, so gering wie möglich zu halten, liegen im Bereich des Reformers während der Dampfreformation üblicherweise Temperatu­ ren in der Größenordnung von 250 bis 300°C vor.
Eine gattungsgemäße Vorrichtung ist aus der DE 36 88 990 T2 bekannt.
Derartige Vorrichtungen gemäß dem Stand der Technik, wie sie dem Fachmann auf dem Gebiet als Gaserzeugungs­ systeme allgemein bekannt sind, weisen dabei den Nach­ teil auf, daß sie sehr speziell auf den jeweils einzu­ setzenden Brennstoff konzipiert werden, da die Tempe­ raturen und Katalysatoren jeweils darauf abgestimmt sein müssen, um einen akzeptablen Wirkungsgrad zu er­ zielen und einen Reformatgasstrom zu erhalten, welcher den entsprechenden Erfordernissen, insbesondere hin­ sichtlich der Mengen an Resten der Einsatzstoffe und Kohlenmonoxid genügt.
Es ist daher Aufgabe der Erfindung, eine Vorrichtung zur Erzeugung von wasserstoffhaltigem Gas für eine Brennstoffzellenanlage zu schaffen, die einen einfa­ chen Aufbau bereitstellt, welche Treibstoff verschie­ dener Arten, insbesondere verschiedene Alkohole, ver­ arbeiten kann, welche durch Verunreinigungen aus lang­ kettigen Kohlenwasserstoffverbindungen im Treibstoff nicht beeinträchtigt wird, und welche darüber hinaus die Möglichkeit eines einfachen Kaltstarts bietet.
Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe durch die in Anspruch 1 genannten Merkmale ge­ löst.
Der erfindungsgemäße Aufbau erlaubt es, eine Vorrich­ tung bereitzustellen, welche einen Hochtemperaturre­ former in besonders günstiger Weise in ein Gaserzeu­ gungssystem einbindet. Um die Problematik des erhöhten Gehalts an Kohlenmonoxid in dem Reformatgasstrom zu lösen, schließt sich in Strömungsrichtung des Refor­ matgasstroms an den Hochtemperaturreformer, welcher bei deutlich höheren Temperaturen als die bisher bei derartigen Gaserzeugungssystemen eingesetzten Reformer arbeitet, eine Wassergasshiftstufe an, die durch die Reaktion von Wasser und CO zu Wasserstoff und CO2 ei­ nerseits den Wasserstoffgehalt des Reformatgasstroms weiter erhöht und andererseits den CO-Anteil senkt.
Um das erforderliche Temperaturgefälle zwischen den beiden Stufen zu realisieren, ist zwischen dem Hoch­ temperaturreformer und der Wassergasshiftstufe ein Kühler vorgesehen.
Der Hochtemperaturreformer wird dabei von einem Bren­ ner versorgt, welcher in einer besonders günstigen Ausgestaltung der Erfindung die aus der Brennstoffzel­ le der Brennstoffzellenanlage stammenden Abgase und die darin enthaltenen Restbrennstoffe umsetzen kann.
Des weiteren ist vorgesehen, daß die Einsatzstoffe zur Herstellung des wasserstoffhaltigen Reformatgasstroms, welche üblicherweise aus Wasser und einem Kohlenwas­ serstoffderivat, beispielsweise Methanol oder Ethanol bestehen können, verdampft werden, wobei zur Verdamp­ fung das heiße Abgas aus dem Brenner genutzt werden kann.
Die Dämpfe der Einsatzstoffe gelangen dann über den zuvor bereits erwähnten Kühler, in welchem sie von dem aus dem Heißdampfreformer austretenden heißen Refor­ matgasstrom überhitzt werden, in den Hochtemperaturre­ former. Der Kühler stellt damit für die Dämpfe der Einsatzstoffe den Überhitzer dar. Gleichzeitig wird der Reformatgasstrom dabei auf ein Temperaturniveau abgekühlt, welches es erlaubt, ihn ohne weitere Zwi­ schenschritte in die Wassergasshiftstufe zu schicken. Die überhitzten Einsatzstoffe erfahren in dem Hochtem­ peraturreformer ihre Heißdampfreformierung.
In einer derartigen Ausgestaltung bietet der Aufbau e­ norme Vorteile hinsichtlich der Energieausnutzung. Aufgrund der sehr hohen Temperaturen im Hochtempera­ turreformer, welche in einer besonders günstigen Aus­ gestaltung der Erfindung in einem Bereich zwischen 400 und 600°C liegen können, kann der Brenner bei einer vergleichsweise hohen Temperatur betrieben werden, da er das hohe Temperaturniveau direkt für den Hochtempe­ raturreformer zur Verfügung stellen kann. Mit seinen gegenüber diesem Temperaturniveau geringfügig kühleren Abgasen kann gleichzeitig noch die Verdampfung der Einsatzstoffe, beispielsweise des Wassers und des Me­ thanols oder Ethanols, stattfinden.
Dabei ist es selbstverständlich möglich, daß über zwei getrennte Verdampfer sowohl das Wasser als auch der Kohlenwasserstoffderivat getrennt verdampft werden, diese können gegebenenfalls auch getrennt überhitzt werden. Im Bereich zwischen der Zudosierung und dem Hochtemperaturreformer sollte dann an irgendeiner Stelle eine entsprechende Mischung erfolgen. Alterna­ tiv dazu ist es selbstverständlich auch möglich, be­ reits im Vorfeld die Mischung auszuführen, so daß mit einem Premix gearbeitet werden kann, welcher dann ge­ meinsam verdampft und überhitzt wird.
Der gesamte Aufbau bietet den entscheidenden Vorteil, daß sowohl Methanol als auch höherwertige Alkohole, wie beispielsweise Ethanol, mit der Anordnung umge­ setzt werden können, ohne daß hierfür irgendwelche Än­ derungen notwendig wären. Ethanol bietet dabei gegen­ über Methanol die entsprechenden an sich bekannten Vorteile, beispielsweise daß es ungiftig ist, daß es sich sehr leicht aus nachwachsenden Rohstoffen gewin­ nen läßt, und daß es einen entsprechend höheren Ener­ gieinhalt hat, also bei gleicher Speichermenge eine höhere Reichweite eines beispielsweise mit einem der­ artigen System ausgestatteten Fahrzeugs zu realisieren ist.
Zusätzlich bietet der entsprechende Einsatz mit dem Hochtemperaturreformer den Vorteil, daß kohlenwasser­ stoffhaltige Verunreinigungen im jeweiligen Treibstoff aufgrund der hohen Betriebstemperatur im Reformer zu einem großen Teil umgesetzt werden und die nachfolgen­ den Komponenten nicht belasten. Sollte die Umsetzung aufgrund von sehr langkettigen Molekülen nicht möglich sein, so werden diese zumindest gecrackt, wodurch auch hier die Belastung der nachfolgenden Komponenten redu­ ziert wird oder die gecrackten Bestandteile gegebenen­ falls auch in diesen nachfolgenden Komponenten noch umgesetzt werden können.
Da aufgrund der Wassergasshiftstufe die Kohlenmonoxid­ konzentrationen in dem Reformatgasstrom deutlich ge­ senkt ist, im allgemeinen sind nach der Wassergas­ shiftstufe Werte deutlich kleiner als 1 Vol.-% zu er­ warten, kann der für die Gasreinigung vor der eigent­ lichen Brennstoffzelle betriebene Aufwand reduziert werden. So ist beispielsweise in einer besonders güns­ tigen Ausgestaltung der Erfindung der Einsatz einer selektiven Oxidationseinrichtung denkbar. Die selekti­ ve Oxidationseinrichtung beschränkt sich auf die Küh­ lung des Reformats, was in einer besonders günstigen Weiterbildung der Erfindung mit dem aus dem Kathoden­ bereich der Brennstoffzelle stammenden Abgas erfolgen kann, sowie einer adiabaten selektiven Oxidationsstu­ fe, in der das Rest-CO weiter verringert wird.
Ein weiterer Vorteil des erfindungsgemäßen Aufbaus liegt darin, daß mit ihm ein sehr schneller Kaltstart der Vorrichtung realisierbar ist.
Wie es durch die kennzeichnenden Merkmale in Anspruch 10 beschrieben ist, kann bei einem derartigen Verfah­ ren zum Kaltstart der Hochtemperaturreformer vorüber­ gehend als partielle Oxidationsstufe betrieben werden. Damit erfolgt eine Aufheizung des Reformers bereits zu einem sehr frühen Zeitpunkt über die partielle Oxida­ tion. Die über die partielle Oxidation bereitgestell­ ten Stoffe können dann die weiteren Komponenten durch­ strömen, um diese ebenfalls zu erhitzen. Sie werden dann, im allgemeinen nach einem Bypass um den Anoden­ raum der Brennstoffzelle, dem Brenner zugeführt und dort, wie beim bestimmungsgemäßen Betrieb auch, ver­ brannt, um weitere Wärme zu erzeugen. Aufgrund der Wärmeentwicklung durch den Betrieb des Hochtemperatur­ reformers als partielle Oxidationsstufe und des Bren­ ners mit den aus dem System stammenden Abgasen wird eine sehr schnelle Aufheizung des gesamten Systems er­ reicht.
Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung er­ geben sich aus den restlichen Unteransprüchen und dem anhand der Zeichnung nachfolgend dargestellten Ausfüh­ rungsbeispiel.
Die einzige beigefügte Figur zeigt eine prinzipmäßige Darstellung einer derartigen Vorrichtung zur Erzeugung eines wasserstoffhaltigen Gases zur Versorgung einer Brennstoffzelle in einer Brennstoffzellenanlage.
Einsatzstoffe zur Erzeugung eines wasserstoffhaltigen Gases, wie z. B. Wasser und ein Kohlenwasserstoffderi­ vat, hier Methanol oder Ethanol, gelangen in der hier dargestellten Ausführungsform über ein Leitungselement 1 in einen Verdampfer 2 und von dort über ein Lei­ tungselement 3 in einen Überhitzer 4. Vom Überhitzer 4 aus gelangt der überhitzte Dampf aus dem Wasser und dem Kohlenwasserstoffderivat über ein Leitungselement 5 in den Hochtemperaturreformer 6. Der in dem Hochtem­ peraturreformer 6 erzeugte Reformatstrom gelangt über die Leitung 7 wieder in den Überhitzer 4, wobei der Reformatstrom hier als wärmeabgebendes Medium dient und damit von dem zu überhitzenden Dampf aus den Einsatzstoffen auf ein deutlich niedrigeres Tempera­ turniveau abgekühlt wird. Der Überhitzer 4 stellt also gleichzeitig den Kühler 4 für den Reformatstrom dar.
Über ein Leitungselement 8 gelangt der so von einer Ausgangstemperatur von 400 bis 600°C in den Hochtem­ peraturreformer 6 auf ein Temperaturniveau von ca. 200 bis 300°C abgekühlte Reformatgasstrom in eine Wasser­ gasshiftstufe 9, in welcher das in dem Reformatgas­ strom enthaltene Kohlenmonoxid mit dem ebenfalls, zu­ mindest teilweise noch enthaltenen Wasserdampf zu Koh­ lendioxid und Wasserstoff umgesetzt wird. In dem Lei­ tungsbereich 10 läßt sich damit eine Kohlenmonoxidkon­ zentration einstellen, welche unter 1 Vol.-% liegt.
Der so hinsichtlich seiner CO-Konzentration abgerei­ cherte Reformatgasstrom gelangt dann in eine Gasreini­ gungseinrichtung 11, welche hier als selektive Oxida­ tionseinrichtung ausgebildet ist. Die selektive Oxida­ tionseinrichtung 11 wird von einem Abgasstrom aus ei­ nem Kathodenraum 12 einer Brennstoffzelle 13 gekühlt, so daß sich eine für die selektive Oxidation ideale Betriebstemperatur einstellt. Außerdem bewirkt diese Kühlung des Reformatstroms auch, daß das wasserstoff­ haltige Gas mit sehr geringer Kohlenmono­ xidkonzentration über ein Leitungselement 14 direkt in einen Anodenraum 15 der Brennstoffzelle 13 geleitet werden kann.
In der Brennstoffzelle 13 wird dann das wasserstoff­ haltige Gas zusammen mit einem sauerstoffhaltigen Gas, beispielsweise Luft, welche über eine Leitung 16 in den Kathodenraum 12 der Brennstoffzelle 13 gelangt, in an sich bekannter Weise genutzt, um elektrische Ener­ gie zu gewinnen.
Das Abgas aus dem Kathodenraum 12 der Brennstoffzelle 13 geht dann über eine Leitung 17 zu der selektiven O­ xidationseinrichtung 11 und kühlt diese, wie oben be­ reits erwähnt wurde.
Über eine weitere Leitung 18 gelangt das Abgas aus dem Kathodenbereich 12 der Brennstoffzelle 13 dann zu ei­ nem Mischer 19. Das Abgas aus dem Anodenbereich 15 der Brennstoffzelle 13 gelangt über eine Leitung 20 eben­ falls zu diesem Mischer 19. Über ein Leitungselement 21 gelangt dann das Gemisch aus diesen beiden Abgasen, welches ein sowohl Sauerstoff als auch Brennstoff ent­ haltendes Gasgemisch ist, in einen Brenner 22. In die­ sem Brenner 22 wird der entsprechende Gasstrom entwe­ der direkt, oder in einer besonders günstigen Ausges­ taltung der Erfindung katalytisch verbrannt, wobei die erzeugte thermische Energie zur Beheizung des Hochtem­ peraturreformers 6 dient. Die Abgase des Brenners 22 gelangen danach in den Verdampfer 2 und geben die in ihnen enthaltene Restwärme dort ab, um die Einsatz­ stoffe zu verdampfen. Aus dem Verdampfer 2 gelangt das Abgas dann über eine Abgasleitung 23, gegebenenfalls nach einer nachgeschalteten Reinigung oder derglei­ chen, in die Umgebung.
Man erreicht eine direkte Kopplung des Brenners 22, insbesondere des katalytisch ausgebildeten Brenners 22 mit dem Hochtemperaturreformer 6, beispielsweise da­ durch, daß der Hochtemperaturreformer 6 als Platten­ wärmetauscher zusammen mit dem Brenner 22 ausgebildet ist.
Grundlegend sind hier auch andere Aufbauten denkbar, beispielsweise könnte die Kühlung des Reformatstroms ganz oder zusätzlich zu dem oben beschriebenen Aufbau mittels Abgas der Brennstoffzelle 13 erfolgen, so daß dieses auf einem bereits sehr hohen Temperaturniveau in den Brenner 22 einströmen könnte, womit der Wir­ kungsgrad weiter verbesserbar ist.
Des weiteren ist es natürlich auch denkbar, daß die Kombination aus Kühler 4 und Wassergasshiftstufe 9 in einem Bauteil ausgebildet ist, so daß praktisch eine gekühlte Wassergasshiftstufe 9 entsteht, welche den Kühler 4 integriert hat.
Je nach Gleichgewichtsbedingungen bildet sich im Hoch­ temperaturreformer 6 bei der Heißdampfreformierung Kohlenmonoxid, welches dann in der nachfolgenden Was­ sergasshiftstufe 9 bei den oben bereits erwähnten 200 bis 300°C Betriebstemperatur umgesetzt wird. Die Was­ sergasshiftstufe 9 kann dabei adiabat arbeiten oder gegebenenfalls auch mit Abgas aus der Brennstoffzelle 13 gekühlt werden (hier nicht dargestellt), wie es be­ reits erwähnt wurde.
Das im Bereich des Leitungselements 10 verbleibende CO wird dann in der selektiven Oxidationseinheit 11, wel­ che ein- oder mehrstufig ausgebildet sein kann, mit einer selektiven Oxidation in CO2 umgesetzt, so daß an der Brennstoffzelle 13 ein wasserstoffhaltiger Refor­ matstrom mit einer CO-Konzentration von wenigstens an­ nähernd gleich Null angelangt. Die selektive Oxidati­ onseinheit 11 kann dabei, wie in der einzigen beige­ fügten Figur dargestellt, über die Abgase der Kathode gekühlt werden. Gleichzeitig erfolgt hier eine Vorwär­ mung des später in den Brenner 22 strömenden Gases so­ wie eine weitere Abkühlung des Reformatgasstroms auf die für die Brennstoffzelle 13 erforderliche Betriebs­ temperatur.
Der Verdampfer für die Einsatzstoffe wird mit der in dem Abgas von dem Brenner 22 enthaltenen Abwärme be­ trieben, während die in dem Brenner 22 direkt erzeugte Wärme direkt dem Hochtemperaturreformer 6 zugute kommt.
Der Aufbau erlaubt es dabei, wie bereits oben erwähnt, entweder Ethanol oder Methanol als Kohlenwasserstoff­ derivat zu verwenden, ohne daß hierfür entsprechende Umbauten oder dergleichen notwendig wären.
Zusätzlich bietet die Anlage die Möglichkeit, ein sehr günstiges Verfahren zum Start durchzuführen, da durch die direkte thermische Kopplung zwischen dem Brenner 22 und dem Hochtemperaturreformer 6 hierfür sehr güns­ tige Bedingungen geschaffen werden.
Der Hochtemperaturreformer 6 kann während eines Kalt­ starts der Vorrichtung dann in der Art einer partiel­ len Oxidationsstufe betrieben werden, wobei wenige Au­ genblicke nach dem Anlauf auch im Bereich des Brenners 22 ausreichend Gas zur Verfügung steht, um den Brenner 22 zu starten. Die Abwärme der partiellen Oxidation heizt dabei den Hochtemperaturreformer 6 selbst und die in Strömungsrichtung nach dem Reformer liegenden Komponenten auf Betriebstemperatur auf. Die beim Bren­ ner 22 entstehenden Abgase wärmen gleichzeitig den Verdampfer vor, so daß die gesamte Vorrichtung inner­ halb einer sehr kurzen Zeit auf Betriebstemperatur ist, also die Kaltstartphase, welche insbesondere bei der Verwendung in einem Kraftfahrzeug möglichst kurz sein sollte, gegenüber herkömmlichen Anlagen entschei­ dend verkürzt werden kann.

Claims (10)

1. Vorrichtung zur Erzeugung von wasserstoffhaltigem Gas für eine Brennstoffzellenanlage, insbesondere in einem Kraftfahrzeug, wobei als Einsatzstoffe zur Erzeugung des wasserstoffhaltigen Gases Wasser und wenigstens ein kohlenwasserstoffhaltiger Aus­ gangsstoff, insbesondere ein Kohlenwasserstoffde­ rivat, verwendbar sind, mit wenigstens einem Ver­ dampfer (2) zum Verdampfen der Einsatzstoffe, we­ nigstens einem Überhitzer (4) zum Überhitzen des Dampfs aus den Einsatzstoffen, einem Hochtempera­ turreformer (6), in welchem eine Heißdampfrefor­ mierung der überhitzten Ausgangsstoffe erfolgt, einem Brenner (22), welcher die erforderliche thermische Energie für die Heißdampfreformierung aus einem Gasstrom bereitstellt, welcher Brenn­ stoff und Sauerstoff enthält und einer Wassergass­ hiftstufe (9) zur Verminderung des Anteils an Koh­ lenmonoxid in dem aus der Heißdampfreformierung stammenden Reformatstrom; dadurch gekennzeichnet, daß
ein Kühler (4) zum Absenken der Temperatur des Re­ formatstroms zwischen dem Austritt des Refor­ matstroms aus dem Hochtemperaturreformer (6) und dem Eintritt des Reformatstroms in die Wassergass­ hiftstufe (9) vorgesehen ist, wobei Überhitzer und Kühler in einem Bauteil (4) zusammengefaßt sind,
und wobei der Dampf der Ausgangsstoffe mit dem thermischen Energieinhalt des Reformatstroms - bei gleichzeitiger Kühlung desselben - überhitzbar ist.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Wassergasshiftstufe (9) und der Kühler (4) als gekühlte Wassergasshiftstufe zu einem Bauteil zusammengefaßt sind.
3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Brenner (22) so angeordnet ist, daß Abgase desselben durch den Verdampfer (2) strömen, wobei deren thermischer Energieinhalt zur Verdampfung der Einsatzstoffe nutzbar ist.
4. Vorrichtung nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Brenner (22) als katalytischer Brenner ausge­ bildet ist.
5. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Gasstrom, welcher dem Brenner (22) zuführbar ist, aus den kathoden- und anodenseitigen Abgas­ strömen wenigstens einer Brennstoffzelle (13) der Brennstoffzellenanlage stammt.
6. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß in Strömungsrichtung des Reformatstroms nach der Wassergasshiftstufe (9) eine Gasreinigungseinrich­ tung (11) zur weiteren Reduktion des Kohlenmono­ xidanteils in dem Reformatstrom angeordnet ist.
7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasreinigungseinrichtung (11) als selektive O­ xidationseinrichtung mit wenigstens einer Stufe ausgebildet ist.
8. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die selektive Oxidationseinrichtung (11) so ange­ ordnet ist, daß dieselbe mit einem aus einem Ka­ thodenraum (12) der Brennstoffzelle (13) stammen­ den Abgasstrom kühlbar ist.
9. Verwendung der Vorrichtung nach einem der Ansprü­ che 1 bis 8 zusammen mit einer Brennstoffzelle (13) zur Erzeugung von Energie in einem Kraftfahr­ zeug zu Lande, zu Wasser oder in der Luft.
10. Verfahren zum Starten einer Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß unmittelbar nach dem Start des Hochtemperaturre­ formers (6) als partielle Oxidationsstufe betrie­ ben wird, wobei nach Erreichen der für die Hoch­ temperaturreformierung erforderlichen Betriebstem­ peratur der Hochtemperaturreformer (6) als Heiß­ dampfreformer betrieben wird.
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