DE2521090A1 - Verfahren zur erzeugung von wasserstoff - Google Patents
Verfahren zur erzeugung von wasserstoffInfo
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Description
Verfahren zur Erzeugung von Wasserstoff
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Erzeugung von Wasserstoff,
insbesondere von Wasserstoff für Brennstoffelemente, durch
Reaktion von Metallen mit einer wäßrigen Salzlösung.
Zur Erzeugung von Wasserstoff ist es bekannt, Metalle mit wäßrigen
Salzlösungen umzusetzen (deutsche Patentschrift 591 753, Seite 1, Zeile 58 bis Seite 2, Zeile 20). Dazu wird Wasser
mittels der Erdalkalimetalle Calcium, Strontium und Barium in Gegenwart eines wasserlöslichen Salzes, zweckmäßigerweise eines
Halogenides, desjenigen Metalles zersetzt, das zur Einwirkung gebracht wird.
Zur Erzeugung von Wasserstoff für Brennstoffelemente, in denen
durch eine elektrochemische Reaktion zwischen Wasserstoff als Brennstoff und Sauerstoff oder Luft als Oxidationsmittel Strom
erzeugt wird, ist aus der deutschen Offenlegungsschrift 2 244
der Vorschlag bekannt, Magnesium oder ein Gemisch aus Magnesium und Aluminium in Gegenwart wenigstens eines Kobaltoxides und
wenigstens eines Wasserlöslichen Chlorides mit Wasser zur Reaktion zu bringen. Als Kobaltoxid findet insbesondere Trikobalttetroxid
Co^O. Verwendung. Dieses Verfahren erlaubt es, Wasserstoff
in einfacher Weise und hoher Ausbeute herzustellen. Es wurde ferner bereits vorgeschlagen, bei einem derartigen Verfahren
dem Reaktionsgemisch zusätzlich Molybdänverbindungen beizugeben, insbesondere Molybdänoxide oder Molybdate. Durch den
Zusatz von Molybdänverbindungen kann die Ausbeute an entwickeltem Wasserstoff weiter gesteigert werden.
Bei den beschriebenen Verfahren wird das Metall bzw. Metallgemisch
im allgemeinen in Pulverform verwendet, um die Reaktion zu
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beschleunigen. Zur Wasserstofferzeugung kann dabei das pulverförmige
Metall vorgelegt und mit der Reaktionslösung versetzt werden. Im allgemeinen wird jedoch so vorgegangen, daß das Metallpulver
in ein die Reaktionslösung enthaltendes Gefäß eingebracht wird, beispielsweise mittels einer Förderschnecke.
Bei der Verwendung pulverförmiger Materialien ergeben sich jedoch eine Reihe von Schwierigkeiten, die die Lagerung des pulverförmigen
Ausgangsmaterials, dessen Transport zum Reaktionsgefäß und die Einführung ins Reaktionsgefäß, die Zudosierung zur Reaktionslösung, die Reaktionsführung selbst, die Regelung und die Entfernung
des Reaktionsschlammes betreffen. So erfordern pulverförmige Materialien ein relativ hohes Speichervolumen und die Entfernung
von Luft, die vor der Zugabe des Pulvers zur Reaktionslösung zweckmäßigerweise vorgenommen wird, nimmt längere Zeit in Anspruch.
Darüber hinaus kann die Einbringung des Pulvers in das Reaktionsgefäß problematisch sein, da der während der Reaktion im Gefäß
vorhandene Wasserdampf das Pulver an der Eintrittsstelle verkleben kann, was zu einer Verstopfung der Zuführung führt.
Aufgabe der Erfindung ist es, eine verfahrenstechnische Lösung anzugeben, die die geschilderten Nachteile vermeidet. Insbesondere
soll ein Verfahren zur Wasser stoff erzeugung durch Metallhydrolyse
mittels wäßriger Salzlösungen angegeben werden, das auch im Langzeitbetrieb und bei wechselndem Wasserstoffbedarf bzw. -verbrauch
stets eine problemlose Bereitstellung des Wasserstoffes gewährleistet.
Dies wird erfindungsgemäß dadurch erreicht, daß das Metall zunächst in Form von Preßlingen eingesetzt und dann von den
Preßlingen mechanisch als Pulver abgetragen und in die Salzlösung eingebracht wird.
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i'5?;09G
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Durch die Verwendung der Metalle und Metallgemische in Form von Preßlingen, von denen das Pulver mechanisch abgetragen wird,
werden die Vorteile, die sich bei der Verwendung pulverförmiger Materialien ergeben, nämlich große Reaktionsgeschwindigkeit und
hohe Ausbeute, «it den Vorteilen, die sich durch die Verwendung und bei der Handhabung kompakter Materialien ergeben, verbunden,
ohne daß die damit verbundenen Nachteile in Kauf genommen werden müssen. So erfordern Preßlinge bei der Lagerung einen geringen
Platzbedarf, sie sind leichter zu transportieren als pulverförmige Materialien und die Entgasung ist einfacher zu bewerkstelligen
und erfordert weniger Zeit. Darüber hinaus ergeben sich keine Schwierigkeiten bei der Zugabe des Metalls zur Reaktionslösung,
da das Pulver von Preßlingen abgerieben wird. Auf diese Weise wird ein Verkleben des Pulvers und ein Verstopfen der Zuführung
zum Reaktionsgefäß vermieden. Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht demnach eine problemlose Wasserstofferzeugung auch im
Langzeitbetrieb und bei wechselndem Wasserstoffbedarf.
Beim erfindungsgemäßen Verfahren können alle geeigneten Metalle, wie Calcium und Barium, verwendet werden. Bevorzugt finden
Magnesium und Magnesium/Aluminium-Gemische Verwendung. In diesem
Fall wird als wäßrige Salzlösung vorzugsweise eine Natriumchloridlösung verwendet, beispielsweise in Form von Meerwasser. Dem
Metall kann auch ein Kobaltoxid, insbesondere Co,0., beigemischt sein. Vorteilhaft kann zur Wasserstoffherstellung auch eine Molybdänverbindung
beigefügt werden, die bevorzugt der Salzlösung zugegeben wird.
Die Preßlinge können aus pulverförmigem Metall durch Pressen hergestellt
werden (Preßdruck: ca. 100 N/mm ). Dabei wird ein Material hoher Dichte erhalten, das im Vergleich zu Pulver sehr reaktionsträge
ist, so daß bei der Lagerung keine besonderen Vorsichtsmaßnahmen getroffen werden müssen. Durch eine geeignete
Formgebung beim Pressen können Preßlinge hergestellt werden, die bei der Lagerung kaum ein Totvolumen ergeben, beispielsweise
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Zylinder mit einem Querschnitt in Form eines regelmäßigen Sechseckes.
Auf diese Weise kann das Speichervolumen klein gehalten werden. Die Preßlinge selbst können in beliebiger Größe hergestellt
werden. Als Labormuster dienen beispielsweise Zylinder mit einer Höhe von 10 cm und einem Durchmesser von 3 cm. Es können
Jedoch auch größere Preßlinge verwendet werden, beispielsweise bis zu einer Höhe von ca. 1 m.
Beim erfindungsgemäßen Verfahren erfolgt die Regelung der Wasserstoff
erzeugung vorzugsweise über den Druck im Reaktionsgefäß. Dabei kann durch den Druck des erzeugten Wasserstoffes vorteilhaft
der Vorschub der Preßlinge und/oder deren Abtragungsgeschwindigkeit gesteuert werden. Die Steuerung erfolgt in der Weise, daß
bei steigendem Druck der Vorschub bzw. die Abtragungsgeschwindigkeit verlangsamt wird und umgekehrt. Der Vorschub kann mechanisch
oder hydraulisch erfolgen.
Eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens
weist ein Reaktionsgefäß auf, das eine Salzlösung aufnimmt, im oberen Teil Mittel zur Zuführung der Preßlinge und eine Vorrichtung
zum Abtragen des Metallpulvers von den Preßlingen enthält und mit einer Ableitung für den entwickelten Wasserstoff
versehen ist.
Zur Zuführung der Preßlinge zum Reaktionsgefäß ist vorteilhaft
eine Schleuse vorgesehen. Diese Schleuse kann evakuiert werden, so daß eine Verunreinigung des im Reaktionsgefäß entwickelten
Wasserstoffs mit Luft vermieden wird. Das Einbringen und der Nachschub des Metalls in das Reaktionsgefäß über eine Schleuse
ist bei der Verwendung von Preßlingen einfacher durchzuführen als bei der Verwendung pulverförmiger Materialien.
Bei der erfindungsgemäßen Vorrichtung kann ferner vorteilhaft eine
in Abhängigkeit vom Abrieb der Preßlinge oder von der verbrauchten. Wasserstoff menge steuerbare Dosiereinrichtung zur Zuführung
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der Salzlösung zum Reaktionsgefäß vorgesehen sein. Dabei wird Je
nach dem Abrieb der Preßlinge bzw. nach der verbrauchten Wasserstoffmenge
dem Reaktionsgefäß frische Salzlösung zugeführt. Auf diese Weise wird stets eine gleichmäßige Wasserstoffentwicklung
gewährleistet. Die Salzlösung wird darüber hinaus vorzugsweise im Kreislauf geführt, wobei im Kreislauf ein Kühler angeordnet ist.
Durch eine geeignete Anordnung der Ein- und Austrittsöffnungen für die Salzlösung in der Reaktionsgefäßwandung kann dabei ein
Flüssigkeitswirbel erzeugt werden, der eine gleichmäßige Verteilung des abgeriebenen Metallpulvers gewährleistet. Dadurch können
sonstige Rührvorrichtungen entfallen. Durch die Umwälzung der Salzlösung wird die Reaktionsmischung darüber hinaus ständig in
Bewegung gehalten und dadurch bewirkt, daß die Pulverkörner aneinanderreihen, wobei störende Schutzschichten beseitigt werden. Auf
diese Weise wird die Ausbeute an Wasserstoff erhöht. Der im Kreislauf für die Salzlösung angeordnete Kühler führt die bei der
Reaktion gebildete Wärme ab.
Ferner kann am Reaktionsgefäß unterhalb der Abtragungseinrichtung für das Metallpulver vorteilhaft ein Kühlflansch angeordnet sein.
Dadurch wird erreicht, daß ein Teil des gebildeten Wasserdampfes kondensiert wird, der die Wand des Reaktionsgefäßes mit einem
Wasserfilm bedeckt. Auf diese Weise kann das Aufschäumen des Reaktionsgemisches vermindert und die Wand von anhaftendem Metallpulver
gereinigt werden.
Im unteren Teil des Reaktionsgefäßes kann ferner vorteilhaft noch eine durch einen Füllstandsanzeiger steuerbare Einrichtung zur
Entfernung des Reaktionsschlammes vorgesehen sein, beispielsweise eine Schlammpumpe, die den Reaktionsschlamm absaugt. Der Füllstandsanzeiger
spricht dabei dann an, wenn das Reaktionsgemisch eine bestimmte Füllhöhe erreicht hat. Bei Bedarf kann die im
Reaktionsschlamm enthaltene Flüssigkeit mittels eines Separators
abgetrennt werden.
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Anhand eines Ausführungsbeispieles und einer Figur, die eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens
zeigt, soll die Erfindung noch näher erläutert werden.
Magnesium oder ein Magnesium/Aluminium-Gemisch wird in Form von
zylindrischen Preßlingen 11 gelagert. Zur Wasserstofferzeugung
werden die Preßlinge 11 über eine Transportvorrichtung 12, beispielsweise in Form von Rollen oder Rollenförderern, in eine
Schleuse 13 transportiert. Die Schleuse 13 kann evakuiert werden, so daß beim Einbringen des Preßlings in das Reaktionsgefäß 10
keine Luft mitgeführt wird, durch die der Wasserstoff verunreinigt werden könnte. Von der Schleuse 13 wird der Preßling 11 unter
Luftabschluß in einen Arbeitsbehälter 14 gebracht, der mit dem Reaktionsgefäß 10 verbunden ist. Aus dem Arbeitsbehälter 14 wird
der Preßling 11 durch eine beispielsweise pneumatisch betätigte Vorschubvorrichtung 16 gegen einen Bohrer 17 bewegt, der auf der
gegenüberliegenden Seite des Reaktionsgefäßes 10 angeordnet ist. Der Bohrer 17 wird von einem Motor 18 angetrieben. Das vom Preßling
11 abgeriebene Metallpulver fällt in die im Reaktionsgefäß enthaltene Salzlösung 19. Das Pulver reagiert mit der Salzlösung
unter Bildung von Wasserstoff, der durch die Leitung 20 aus dem Reaktionsgefäß 10 abgeführt wird. In der Leitung 20 ist ein
Absperrventil 15 vorgesehen. Die Salzlösung wird mit einer Pumpe 21 derart umgepumpt, daß im Reaktionsgefäß 10 ein Flüssigkeitswirbel
entsteht, durch den das Pulver der Salzlösung schnell untergemischt wird. Im Kreislauf 29 ist außer der Pumpe 21 ein
Kühler 22 zum Abführen der Reaktionswärme angeordnet. Der sich auf dem Boden des Reaktionsgefäßes 10 ansammelnde Reaktionsschlamm
kann durch eine Pumpe 24 entfernt werden. Die Pumpe 24 wird durch einen Füllstandsanzeiger 23 gesteuert. Zweckmäßigerweise ist in
der Leitung 30 zur Abführung des Reaktionsschlammes ein Separator 25 angeordnet, der den Reaktionsschlamm entwässert. Die Regelung
der Wasserstofferzeugungsrate erfolgt über den Druck im Reaktionsgefäß 10, der mit einem Manometer 26 gemessen wird. Über das
Manometer 26 wird sowohl der Vorschub des Preßlings gesteuert als
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auch die Abtragungsgeschwindigkeit des Metallpulvers vom Preßling.
Dazu ist das Manometer 26 wirkungsmäßig mit der Vorschubvorrichtung 16 und dem Motor 18 verbunden. Über eine Dosierpumpe 27 wird
in Abhängigkeit von der verbrauchten Metallmenge die Zugabe der Salzlösung zum Reaktionsgefäß 10 gesteuert. Dazu ist die Dosierpumpe
27 wirkungsmäßig mit der Vorschubvorrichtung 16 verbunden. Ein am Reaktionsgefäß 10 angebrachter Kühlflansch 28 kondensiert
einen Teil des gebildeten Wasserdampfes und bedeckt die Wand des Reaktionsgefäßes mit einer Wasserschicht. Zweckmäßigerweise sind
dabei der Kühler 22 und der Kühlflansch 28 an gemeinsame Zu- und Ableitungen für das Kühlwasser angeschlossen.
Prinzipiell kann das erfindungsgemäße Verfahren auch dann Anwendung
finden, wenn bei der Wasserstofferzeugung als Reaktionslösung nicht eine Salzlösung, sondern Säuren oder Laugen verwendet
werden. Bei derartigen Reaktionslösungen ist aber die Reaktionsgeschwindigkeit im allgemeinen so hoch, daß die Verwendung pulverförmiger
Metalle nicht unbedingt erforderlich ist. Andererseits ist aber insbesondere bei der Erzeugung von Wasserstoff für Brennstoffelemente
die Verwendung von Säuren oder Laugen sehr nachteilig, da sie zu einer Versteuerung des herzustellenden Wasserstoffes
führt. Darüber hinaus ist die Verwendung derartiger Reaktionslösungen vom verfahrenstechnischen Standpunkt aus
betrachtet ungünstig.
8 Patentansprüche
1 Figur
1 Figur
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Claims (8)
1. Verfahren zur Erzeugung von Wasserstoff, insbesondere für
Brennstoffelemente, durch Reaktion von Metallen mit einer wäßrigen Salzlösung, dadurch gekennzeichnet, daß das Metall
zunächst in Form von Preßlingen eingesetzt und dann von den Preßlingen mechanisch als Pulver abgetragen und in die Salzlösung
eingebracht wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß durch
den Druck des erzeugten Wasserstoffes der Vorschub und/oder die Abtragungsgeschwindigkeit der Preßlinge gesteuert wird.
3. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß im oberen Teil eines die
Salzlösung (19) aufnehmenden Reaktionsgefäßes (10) Mittel (14, 16) zur Zuführung der Preßlinge (11) und eine Einrichtung (17, 18)
zum Abtragen des Metallpulvers von den Preßlingen (11) vorgesehen sind und daß das Reaktionsgefäß (10) mit einer Ableitung
(20) für den entwickelten Wasserstoff versehen ist.
4. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß zur Zuführung der Preßlinge (11) zum Reaktionsgefäß (10) eine
Schleuse (13) vorgesehen ist.
5. Vorrichtung nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß eine in Abhängigkeit vom Abrieb der Preßlinge (11) oder von
der verbrauchten Wasserstoffmenge steuerbare Dosiereinrichtung (27) zur Zuführung der Salzlösung (19) zum Reaktionsgefäß (10)
vorgesehen ist.
6. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet,
daß die Salzlösung (19) im Kreislauf (29) geführt und in diesem Kreislauf (29) ein Kühler (22) angeordnet ist.
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7. Vorrichtung nach einem oder mehreren der Ansprüche 3 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß am Reaktionsgefäß (10) unterhalb der
Abtragungseinrichtung (17) ein Kühlflansch (28) angeordnet ist.
8. Vorrichtung nach einem oder mehreren der Ansprüche 3 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß im unteren Teil des Reaktionsgefäßes
(10) eine durch einen Füllstandsanzeiger (23) steuerbare Einrichtung (24) zur Entfernung des Reaktionsschlammes vorgesehen ist.
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Leerseite
Priority Applications (8)
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