DE2517882B2 - Galvanisches Festkörperelement - Google Patents

Galvanisches Festkörperelement

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Description

Die Erfindung betrifft ein galvanisches Festkörperelement mit einer negativen Festkörperelektrode aus einem Leichtmetall, das in der elektrochemischen Spannungsreihe oberhalb des Wasserstoffes liegt, mit einem Festkörperelektrolyten und einer positiven Festkörperelektrode.
In den letzten Jahren hat die Miniaturisierung in der Elektronik stark zugenommen und zu einer verstärkten Nachfrage nach galvanischen Festkörperelementen geführt, deren Volumen und Gewicht bei möglichst großer Energiedichte mit den elektronischen Bauelementen vergleichbar ist.
Die bei galvanischen Festkörperelementen verwendeten Festkörperelektrolyten sind Ionenleiter, die den Ionenfluß während der Arbeit des Elementes erleichtern. Dabei hängt die Leistungsfähigkeit eines Elementes unter anderem vom spezifischen Widerstand des Elektrolyten, der Art der Leitermaterialien und deren Überführungszahl, der Temperatur des Elementes und dessen Reaktionsprodukten ab.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein Aktivmaterial für positive Elektroden anzugeben, die zusammen mit einem Festkörperelektrolyten in einem Festkörperelement Verwendung finden sollen, wobei das Aktivmaterial der positiven Elektrode Materialien enthalten soll, die von Natur aus eine hohe Elektronenleitfähigkeit aufweisen.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß bei einem galvanischen Festkörperelement der eingangs beschriebenen Art dadurch gelöst, daß als Aktivmaterial für die positive Elektrode ein Metallsulfid, Selenid oder Tellurid dient. Es wurde gefunden, daß sich dadurch die Energiedichte des Systems ganz wesentlich erhöht.
Zwar ist bereits in der FR-OS 2183757 die Verwendung von Niobselenid für die positive Elektrode erwähnt. Dieser Bestandteil wird aber nur in Kombination mit Jod offenbart. Jod ist dabei das Aktivmate rial, und das Niobselenid hat offenbar nur den Zweck, das molekulare Jod in brauchbarer Form zu fixieren. Das Niobselenid wird also als Trägersubstanz verwendet für das als Aktivmaterial fungierende Jod. Außerdem ist der Einsatz von metallchalcogeniden als positive Elektrode durch die FR-OS 2168 866 bekannt. Es handelt sich dort aber um kein echtes Festkörperelement, sondern es wird mit Lösungsmitteln und zusätzlichen Separatoren gearbeitet.
ίο Schließlich sind aus der GB-PS 1314743 positive Massen beispielsweise aus Tellur und Silbertellur bekannt. Dabei ist jedoch die negative Elektrode aus Silber od. dgl., das in der elektrochemischen Spannungsreihe unterhalb des Wasserstoffes rangiert.
is Auch haben solche Elemente eine schlechtere Leistungscharakteristik als die anmeldungsgemäßen Elemente mit negativen Elektroden hoher Energiedichte. Zweckmäßigerweise ist das Metall des Akvivmate-
. rials der positiven Elektrode Blei, Silber, Zinn, Kup fer, Molybdän, Antimon, Wismut, Nickel, Eisen oder Arsen. Hieraus hergestellte positive Elektroden weisen im allgemeinen bereits eine ausreichende Elektronenleitfähigkeit auf, so daß sie nicht zusätzlich mit elektronenleitendem Material wie Metallpulver ver mischt zu werden brauchen. Andererseits ist aber die Hinzufügung von Metallpulver oder entsprechend elektronenleitfähigen Materialien nicht ausgeschlossen, da sie die Leistungsfähigkeit insbesondere bei niedrigen Temperaturen verbessern können.
Besonders bevorzugte Aktivmaterialien sind Ag2S, PbS, Cu2S, As2S3, Bi2S3, Sb2S3, MoS2 oder FeS2.
Als Material für die negative Elektrode wird Aluminium, Lithium, Natrium und Kalium bevorzugt. Der Festkörperelektrolyt kann aus Lithiumiodid, Li thiumhydroxid und Aluminiumoxid oder aus Lithi- umjodid und Aluminiumoxid bestehen.
Die Erfindung ist nachfolgend in Verbindung mit der Zeichnung näher erläutert. Es zeigt
Fig. 1 einen Schnitt durch ein -Testkorperelement
mit Darstellung der Anordnung der Elektroden und der anderen Bestandteile des Elementes und
Fig. 2 bis 5 repräsentative Entladekurven von Elementen mit dem erfindungsgemäßen Material für die positive Elektrode.
Fig. 1 zeigt eine Schnittansicht eines Festkörperelementes gemäß der Erfindung, wobei die negative Elektrode 1 eine Lithiummetallscheibe, der Elektrolyt 2 eine aus dem Elektrolytmaterial gepreßte Tablette und die positive Elektrode 3 eine zusammenge- preßte Mischung des vorstehend beschriebenen Aktivmaterials für die positive Elektrode ist.
^uf den einander gegenüberliegenden Außenseiten der Elektroden 1 und 3 sind Stromsammler 4 und 5 angeordnet, die als Pole des Elementes dienen. Die
,5 negative Elektrode 1 ist vorzugsweise durch einen Anodenhaltering 6 umgeben bzw. begrenzt. Das gesamte Element ist durch eine Wandung 7 nach außen hin isoliert. Diese Wandung besteht vorzugsweise aus polymerem Material, das am Umfang auf das Element
μ nach seiner Zusammensetzung aufgeschrumpft ist.
Ein Element gemäß Fig. 1 wurde zu Prüfzwecken
auf folgende Art hergestellt: Die Elektrolytlage 2 wurde in einem Stahlgesenk bei einem Druck von etwa
6,865 N/cm2 geformt. Das Pulver 3 der Mischung der
b5 positiven Elektrode wurde auf eine Seite der Elektrolytlage 2 aufgestreut und es wurde der Stromsammler 5 für die positive Elektrode 3 auf diese aufgelegt. Das so zusammengefügte Teilelement wurde bei ei-
nem Druck von 34,325 bis 68,650 N/cm2 zusammengepreßt. Nun wurde auf der anderen Seite der Elektrolytlage 2 eine negative Elektrodenscheibe 1 aus Lithium aufgesetzt, die von dem Anodenhaltering 6 umgeben war, und es wurde der Stromsammler 4 für die negative Elektrode 1 auf dieser angebracht. Das bis hierhin zusammengesetzte Element wurde mit einem Druck von 17,162 bis 34,325 N/cm2 zusammengepreßt, um das elektrochemische Element zu formen. Danach wurde die so gebildete Einheit an ihrem Umfang isoliert, indem ein Rohrstück eines heißschrumpfbaren Polymers, beispielsweise Äthylzellulose, aufgeschrumpft wurde. Nicht dargestellte Leitungen wurden schließlich an die Stromsammler 4 und 5 angelötet.
Der Gegenstand der Erfindung soll nunmehr ins einzelne gehend anhand der nachfolgenden Beispiele erläutert werden. Diese beschreiben lediglich Prüfelemente, und es beziehen sich die dabei angegebenen Daten auf die Leistungsfähigkeit solcher Elemente bei den angegebenen Testbedingungen.
Beispiel 1
Li/LLA 412/Ag2S Festkörperelektrolyteiement
Negative Elektrode: Lithiummetall, 1,47 cm2 groß
Elektrolyt: LiJiLiOH = AJ2O3 = 4:1:2 Gewichtsteilen (LLA 412)
Positive Elektrode: Folgende Mischung von Ag2S, Ag und dem Elektrolyten: Ag2S: 63,5 Gewichtsprozent; Ag:3,2 Gewichtsprozent;LLAElektrolyt: 33,3 Gewichtsprozent
Stromsammler an der negativen Elektrode: Eine 1 mm dicke Stahlscheibe, 1,8 cm2 groß
Stromsammler der positiven Elektrode: Eine 1 mm dicke Silberscheibe, 1,8 cm2 groß.
Das Element wurde wie anhand der Fig. 1 beschrieben zusammengebaut.
Das Testelement wies eine Klemmspannung von 2,05 ±0,05 V bei Raumtemperatur auf. Eine für dieses Element typische Entladekurve ist in Fi g. 2 dargestellt, wobei die Spannung des Elementes der Zeit T in Stunden gegenübergestellt ist. Dies bezieht sich auf einen Entladestrom von 100 μΑ bei 37" C und eine stöchiometrische Kapazität des Elementes von 11,5m Ah.
Beispiel 2
Li/LiJ/AgjS Element
Dieses Element war ähnlich dem anhand von Beispiel 1 beschriebenen. Der Elektrolyt ist LiJ, enthaltend zwei Molprozent CaJ2, und die Mischung der positiven Elektrode besteht aus Ag2S (50 Gewichtsprozent) und LiJ (mit CaJ2 versetzt) (50 Gewichtsprozent). Dabei fand in der Mischung der positiven Elektrode kein Silberpulver Verwendung, um zu zeigen, daß ein zusätzlicher Elektronenleiter nicht erforderlich ist, wenn in der Mischung der positiven Elektrode ein elektronenleitendes Aktivmaterial wie Ag2S, PbS oder Cu2S und ähnliche höhere Chalcogenide verwendet werden. Das Chalcogenid ist nicht nur der aktive Depolarisator, sondern außerdem ein Elektronenleiter, der den Elektronenfluß während des Entladevorganges erleichtert.
Die Klemmsparnung dieses Testelementes beträgt 2,05 V, ähnlich dem Beispiel 1. Fig. 3 zeigt Entladekurven dieses Elemente--bei 37° C, einem Entladestrom von 25 μΑ (Kurve A) und 51 μΑ (Kurve B), wobei die stöchjometrische Kapazität 8,8 mAh beträgt.
Beispiel 3
Li/LLA 412/PbS Element
Die aktive Mischung der positiven Elektrode dieses Prüfelementes enthielt 47 Gewichtsprozent PbS, 23 Gewichtsprozent Pb und 30 Gewichtsprozent LLA Elektrolyt, die Klemmspannung betrug bei Raum-
temperatur 1,9 V.
Beispiel 4
Li/LLA 412/Cu2S Element
Die aktive Mischung der positiven Elektrode dieses Elementes enthielt 40 Gewichtsprozent CuS, 27 Gewichtsprozent Cu und 33 Gewichtsprozent LLA Elektrolyt. Die Klemmspannung lag bei 2,1 ±0,1 V.
Beispiels
Li/LLA 412/FbSe Element
Die Mischung der positiven Elektrode dieses Elementes enthielt 60 Gewichtsprozent PbSe, 10 Gewichtsprozent Pb und 30 Gewichtsprozent LLA 412 Elektro! vt. Bei Raumtemperatur betrug die Klemmspannung 1,9 V.
Beispiel 6
Jo Li/LLA 412/PbTe Element
Die Mischung der positiven Elektrode dieses Elementes enthielt 60 Gewichtsprozent PbTe, 10 Gewichtsprozent Pb und 30 Gewichtsprozent LLA 412 Elektrolyt. Bei Raumtemperatur betrug die Klemm-
j-, spannung 1,9 V.
Beispiel 7
Li/LLA 412/Sb2S3 Element
Die Mischung der positiven Elektrode dieses EIementes enthielt 40 Gewichtsprozent Sb2S3, 30 Gewichtsprozent Sb und 30 Gewichtsprozent LLA 412 Elektrolyt. Bei Raumtemperatur betrug die Klemmspannung 2,0 ±0,1 V.
Beispiel 8
Li/LLA 412/MoS2 Element
Die Mischung der positiven Elektrode dieses Elementes enthielt 60 Gewichtsprozent MoS2, 10 Gewichtsprozent Mo und 30 Gewichtsprozent LLA 412 '" Elektrolyt. Bei Raumtemperatur betrug die Klemmspannung 1,70 V.
Beispiel 9
.„ Li/LLA 412/Bi2S3 Element
Die Mischung der positiven Elektrode dieses Elementes enthielt 40 Gewichtsprozent Bi2S3, 30 Gewichtsprozent Bi und 30 Gewichtsprozent LLA 412 Elektrolyt. Bei Raumtemperatur betrug die Klemm-
,,„ spannung 2,0 ±0,1 V.
Beispiel 10
Li/LLA 412/SnTe Element
Die Mischung der positiven Elektrode dieses EIehr> mentes enthielt 40 Oewichtsprozent SnTe, 30 Gewichtsprozent Sn und 30 Gewichtsprozent LLA 412 Elektrolyt. Bei Raumtemperatur betrug die Klemmspannung 1,9 ±0,1 V.
Beispiel 11
Ein Prüfelement wurde wie im Beispiel 1 hergestellt, jedoch enthielt die positive Elektrode 40 Gewichtsprozent PbS + 40 Gewichtsprozent Sb2S3 (oder 80% Zinkenit) und 20 Gewichtsprozent Pb. Das Gewicht der positiven Elektrode betrug 100 mg und es hatte eine geometrische Ausdehnung von 1,8 cm2, während die negative Elektrode eine Ausdehnung von 1,48 cm2 hatte. Die Klemmspannung betrug 2.05 V. Fig. 4 zeigt die Entladekurve bei 90 μΑ und 25" C ±2° C.
Beispiel 12
Eine weitere Testzelle wurde gemäß Beispiel 1 hergestellt, jedoch enthielt die positive Elektrode 60 Gewichtsprozent Sb1S1, 30 Gewichtsprozent Sb1Te1 und 10% Pb. Die Klemmspannung betrug 2,05 V. Fig. 5 zeigt die Entladekurve bei 54 μΑ und 25" C± 2" C.
Beispiel 13
Weitere Testelemente wurden gemäß Beispiel 1 hergestellt, jedoch wurden als Aktivmaterialien für die positive Elektrode Mischungen von Chalcogeniden verwendet, wie sie nachfolgend aufgeführt sind, wobei die Elemente die dort ebenfalls aufgeführte Klemmspannung aufwiesen.
Positive Elektrodenmischung
PbS + PbSe + PBTe
PbTe + Sb2S,
MoS2 + PbS
Ag1S, + Sb1S,
MoS, + Sb2S,
PbS + PbSe
PbTe + SnTe
Sb1Te + PbTe
Gewichtsverhältnis
: I
Klemmspannung
1.90 2,05 1,90 2,05 2,05 1,90 1,95 1,90
Hierzu 3 Blatt Zeichnungen

Claims (5)

Patentansprüche:
1. Galvanisches Festkörperelement mit einer negativen Festkörperelektrode aus einem Leichtmetall, das in der elektrochemischen Spannungsreihe oberhalb des Wasserstoffes liegt, mit einem Festkörperelektrolyten und einer positiven Festkörperelektrode, dadurch gekennzeichnet, daß als Aktivmaterial für die positive Elektrode ein Metallsulfid, Selenid oder Tellurid dient.
2. Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Metall Blei, Silber, Zinn, Kupfer, Molybdän, Antimon, Wismus, Nickel, Eisen oder Arsen ist.
3. Element nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Aktivmaterial Ag2S, PbS, Cu2S, As2S3, Bi2S3, Sb2S3, MoS2 oder FeS2 ist.
4. Element nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Metallchalcogenid mit pulverförmigem Metall gemischt ist.
5. Element nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Metallchalcogenid in bekannter Weise mit dem Elektrolytmaterial gemischt ist.
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