DE2349615C3 - Galvanische Festelektrolytzelle P.R. Mallory & Co, Ine, Indiana¬ - Google Patents
Galvanische Festelektrolytzelle P.R. Mallory & Co, Ine, Indiana¬Info
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf eine Festelektrolytzelle mit einer negativen Elektrode (Anode) aus einem
Alkalimetall, einer positiven Elektrode (Kathode) und einem Alkalimetallhalogenid als Festelektrolyt zwischen Anode und Kathode.
Derartige elektrischen Strom erzeugende Festelektrolytzellen weisen bekanntlich eine hohe Energiedichte
auf. Die Miniaturisierung in der Elektronik hat in den letzten Jahren rapide Fortschritte gemacht und zu einer
wachsenden Nachfrage nach Energiequellen geführt, die sich durch ein Volumen und ein Gewicht
auszeichnen, die mit denjenigen der in den elektrischen Schaltkreisen verwendeten Elemente vergleichbar sind.
Ein gewisser Erfolg bei der Befriedigung dieser Nachfrage wurde durch den Einsatz von Festelektrolytzellen erreicht. Abgesehen von dem Vorteil der
Miniaturisierung ermöglichen derartige Festelektrolytzellen im Zusammenbau als Batterien eine große
Flexibiliät in der Gestaltung und darüber hinaus eine extrem lange Lagerfähigkeit in der Größenordnung von
5 bis 10 Jahren.
Die in derartigen Zellen verwendeten Festelektrolyten sind Ionenleiter, und wenn sie zwischen geeignete
Elektroden gebracht werden, liefern die dadurch gebildeten Zellen elektrische Spannung und elektrischen Strom. Die Leistung einer derartigen Zelle hängt
von dem spezifischen Widerstand des Elektrolyten, der
Natur der stromleitenden Teilchen, ihrer Überführungszahl, der Temperatur der Zelle, den Elektroden und dem
Endprodukt der elektrochemischen Reaktion in der Zelle ab.
Der vorliegenden Erfindung lag die Aufgabe zugrunde, eine neue Festelektrolytzelle mit verbesserter
Energiedichte zu entwickeln, aus der Batterien mit
extrem langer Lagerfähigkeit und einer großen und
kontinuierlichen Abgabe von elektrischer Energie, bezogen auf ihre Baugröße, zusammenbaubar sind, die
bei geringen Kosten gebrauchsfertig und in einer den
S Forderungen der Praxis und des Handels entsprechenden Größe herstellbar sind.
Diese Aufgabe wird bei einer Festelektrolytzelle der eingangs geschilderten Art erfindungsgemäß dadurch
gelöst, daß die positive Elektrode ein Metallsulfat
ίο nämlich Blei-, Zinn-, Kupfer-, Quecksilber-, Silber-,
Kalzium- oder Lithiumsulfat, und ein in ihr verteilter elektronenleitendes Material enthält
In Weiterbildung der Erfindung wird vorgeschlagen,
daß das elektronenleitende Material feinverteiltes
Graphit feinverteiltes Graphit und/oder Metall des
Metallsulfates und/oder Metall, dessen Sauerstoffpotenial über dem des Metalls des Metallsulfates liegt, ist.
Der Elektrolyt besteht vorzugsweise aus einer Kombination von Lithiumjodid, Lithiumhydroxid und
Aluminiumoxid besteht. Jedoch können die Alkalimetallhalogenide auch in Verbindung mit einem Dotierungszusatz zur Verbesserung der Leitfähigkeit verwendet werden. Geeignete Dotierungszusätze sind
Erdalkalihalogenide, Hydroxide und leitfähige Komple
xe derartiger Halogenide und Hydroxide mit mehrwer
tigen Metallionen. Bevorzugte Dotierungszusätze enthalten Magnesiumjodid und Kalziumjodid.
Die negative Elektrode kann direkt in metallischer
Form verwendet werden oder ihre Oberfläche kann
amalgamiert werden. Darüber hinaus kann nach einem
weiteren Vorschlag der Erfindung das Elektrolytmaterial der Zelle in den Elektrodenaufbau eingeordnet
werden, um die aktive Oberfläche der negativen Elektrode zu vergrößern.
Das Hauptproblem bei Festelektrolytzellen ist die Auswahl geeigneter Elektrolyte. Das lon oder die Ionen
der Elektrolyte müssen den lonentransport des Hauptteiles des elektrischen Stromes übernehmen.
Diese und andere Forderungen werden bei einer
bevorzugten Festelektrolytzelle nach der vorliegenden
Erfindung erfüllt durch folgendes System:
worin M das metallische Ion des Sulfates und M' das
Metall ist das M entspricht oder nicht.
Praktische Zellen wurden dadurch erhalten, daß Tabletten aus den Elektrolytsalzen gepreßt wurden, die
passend zwischen gepreßte Tabletten der Lithiumanode und der Metallsulfatkathode geschichtet wurden.
Weitere Einzelheiten und zweckmäßige Weiterbildungen der Erfindung werden nachfolgend anhand eines in
der Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispieles näher beschrieben und erläutert. Es zeigt
F i g. 1 einen schematischen Schnitt durch eine erfindungsgemäße Festelektrolytzelle,
F i g. 2 die Polarisationskurve der Zelle gemäß F i g. 1 und
Fig.3 eine Polarisationskurve einer anderen Zelle
fo mit einem unterschiedlichen Elektrodenpaar.
Die Zelle gemäß F i g. 1 weist eine negative Elektrode 10 auf, die aus metallischem Lithium besteht Die
Elektrode 10 steht in Kontakt mit einer Fläche einer Festelektrolytschicht 12, deren andere Fläche mit einer
( positiven Elektrode 14 in Kontakt steht, die aus einer
Mischung eines Metallsulfates und eines feinverteilten Elektronenleiters, wie beispielsweise das gleiche Metall,
wie die Metallkomponente des Metallsulfats und/oder Graphit und dem Festelektrolyten zusammengesetzt ist.
Bindemittel wie sie üblicherweise benutzt werden, können ebenfalls in die positive Elektrode eingefügt
sein. Andere oder zusätzliche Elektronenleiter zum Einmischen in die positive Elektrode enthalten Metalle,
deren Sauerstoffpctentiale oberhalb desjenigen des
Metalisulfats liegen und die gegen den Elektrolyten inert sind. Die metallischen Teilchen und das Graphit
sorgen für eine Verbesserung der Elekironenileitfähigkeit
der Elektrode. Der in der positiven Elektrode verteilte pulverisierte Festelektrolyt schafft eine vergrößerte
Oberfläche und damit eine erhöhte ionenleitfähigkeit der Elektrode.
Die negative Elektrode 10, die aus Lithiumpulver, Lithiumfolie oder Lithiumpulver gemischt mit dem
Festelektrolytmaterial gebildet sein kann, ist in einer Kappe 11 zusammengefaßt, die den Anodenstrom
sammelt. An die Kappe 11 ist ein Leitungsdraht 18 angeschlossen. Auf der Außenseite der positiven
Elektrode 14 liegt eine Kontaktschicht 16 mit hoher elektrischer Leitfähigkeit, beispielsweise eir^ Silberfo-Jie,
die als Stromsammler dient. Ein Leitungsdraht 20 ist mit der Kontaktschicht 16 verbunden. Die Leitungsdrähte
18 und 20 bilden die elektrischen Anschlüsse der Zelle. Die Zelle ist zum Schutz in einem hermetisch
abgeschlossenen Metallgefäß untergebracht. Geeignete Dichtungs- und Isoliermittel sind verwendet.
Die folgenden Beispiele zeigen den Aufbau erfindungsgemäßer Zellen.
Li/4LiJ - LiOH ■ 2Al2O3/PbSO4 Festelektrolytzelle.
A. negative Elektrode:
Metallisches Lithium, 1,47 cm2.
B. Elektrolyt:
4LiJ · LiOH ■ 2Al2O3,1,8 cm2,0,2 mm dick.
C positive Elektrode:
C positive Elektrode:
Eine Mischung aus PbSG4, Pb und
4LiJ ■ LiOH - 2AI2O3
oder eine Mischung aus PbSO4, Graphit und
4LiJ ■ UOH 2Al2O3.
4LiJ ■ UOH 2Al2O3.
D. Elektrodenkappe 11:
ca. 0,025 mm dicker Stahl, 1,8 cm2.
E. Stromsammler 16:
0,025 mm dicke Bleischeibe, 1,8 cm2.
Eine Testzelle, die wie in F i g. 1 dargestellt aufgebaut war, wurde nach folgendem Verfahren hergestellt: Die Elektrolytschicht 12 wurde in einer Stahlform unter einem Druck von ungefähr 700 Kp/cm2 geprägt. Das Pulver der positiven Elektrode wurde auf die Elsktrolytschicht 12 aufgestreut und der Stromsammler 16 auf die positive Elektrode gelegt. Diese Anordnung wurde unter einem Druck von 3500 bis 7000 Kp/cm2 gepreßt. Auf der anderen Seite der Elektrolytschicht 12 wurde eine Lithiumscheibe innerhalb des Halteringes der negativen Elektrode aufgelegt und daraufhin die Elektrodenkappe 11 auf das Lithium aufgesteckt Diese Anordnung wurde schließlich unter einem Druck von 2500 bis 3500 KpZcm2 gepreßt
Eine Testzelle, die wie in F i g. 1 dargestellt aufgebaut war, wurde nach folgendem Verfahren hergestellt: Die Elektrolytschicht 12 wurde in einer Stahlform unter einem Druck von ungefähr 700 Kp/cm2 geprägt. Das Pulver der positiven Elektrode wurde auf die Elsktrolytschicht 12 aufgestreut und der Stromsammler 16 auf die positive Elektrode gelegt. Diese Anordnung wurde unter einem Druck von 3500 bis 7000 Kp/cm2 gepreßt. Auf der anderen Seite der Elektrolytschicht 12 wurde eine Lithiumscheibe innerhalb des Halteringes der negativen Elektrode aufgelegt und daraufhin die Elektrodenkappe 11 auf das Lithium aufgesteckt Diese Anordnung wurde schließlich unter einem Druck von 2500 bis 3500 KpZcm2 gepreßt
Fig.2 zeigt die Stromspannungscharakteristik der
Zelle gemäß F i g. 1 bei offenem Stromkreis. Die Leerlaufspanniing beträgt 1,95±0,05 Volt bei Raumtemperatur.
Das Potential ändert sich linear mit dem entnommenen Strom, wobei deutlich wird, daß der
innere Widerstand die Zellenleistung niederhält
Eine LiZ4LiJ ■ LiOH - 2AI2O3ZCuSO4 Zelle (positive
Elektrode: eine Mischung aus Cu, CuSO4 und Elektrolyt) zeigt eine Leerlaufspannung von 2,05 ± 0,05 Volt
Bei s pi e 1 3
Eir.e Li/4üJ - LiOH - 2AI2O3ZAg2SO4 Zelle (positive
Elektrode: Eine Mischung aus Ag, Ag2SO4 und
Elektrolyt) zeigt eine Leerlaufspannung von 2,20 ±0,1 Volt bei Raumtemperatur und eine Polarisationskurve,
wie sie in Fig. 3 dargestellt ist. Diese Zelle basiert auf
dem Lithium/Silbersulfatpaar mit einem Elektrolyten, der LiJ, LiOH und Al2O3 enthält. Der Aufbau der Zelle
ist ähnlich derjenigen in Beispiel 1.
Die Leistung aller obengenannten Zellen kann durch Verminderung der Dicke der Elektrolytschicht 12
verbessert werden, indem ein Dotiersalz zugefügt wird, um die lonenleitfähigkeit zu erhöhen, oder indem die
Zellen bei erhöhter Temperatur betrieben werden, oder indem eine Kombination dieser Mittel verwendet wird.
Eine Vielzahl dieser erfindungsgemäßen Zellen kann in Reihe und/oder parallel verbunden werden, um
Batterien mit höherer Spannung, höherer Stromabgabefähigkeit und höherem Ladungsvermögen zu erhalten.
3s In einem bevorzugten Ausführungsbeispiel der in Verbindung mit den Figuren und den Beispielen
beschriebenen Erfindung ist eine
Li/4LiJ ■ LiOH · 2AI2O3-Halbzelle
mit einer
mit einer
4LiJ · LiOH · 2A12O3-Bleisulfathalbzelle
kombiniert. Wenn jedoch anstelle dessen ein Lithiumjodidelektrolyt
verwendet ist, sollte, um zu verhindern, daß das Polarisationsverhalten in derartigen Zellen
durch den inneren Widerstand des Elektrolyten begrenzt wird, die Leitfähigkeit des Elektrolyten durch
Zusatz von geeigneten Dotiersalzen verbessert werden. Es hat sich herausgestellt, daß die Metallsulfatelektroden
nicht korrodierend sind und daß die gesamte Zelle, die derartige positive Elektroden enthält, leicht in einem
Gehäuse aus nichtrostendem Stahl gekapselt werden kann, wobei geeignete handelsübliche Isolatoren verwendet
werden können. Die Verwendung derartiger Sulfatelektroden vereinfacht deshalb die Herstellung
und den Zusammenbau derartiger Einzelzellen wesent-Hch.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (5)
1. Galvanische Festelektrolytzelle mit einer negativen Elektrode aus einem Alkalimetall, einer
positiven Elektrode und einem Alkalimetallhalogenid als Festelektrolyt zwischen den Elektroden,
dadurch gekennzeichnet, daß die positive Elektrode ein Metallsulfat, nämlich Blei-, Zinn-,
Kupfer-, Quecksilber-, Silber-, Kalzium- oder Lithiumsulfat, und ein in ihr verteiltes elektronenleitendes Material enthält
2. Festelektrolytzeile nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das elektronenleitende Material feinverteiltes Graphit und/oder Metall des
Metallsulfates und/oder Metall, dessen Sauerstoffpotential über dem des Metalls des Metallsulfates
liegt, ist.
3. Festelektrolytzelle nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Festelektrolyt
Lithiumiodid ist und zusätzlich LiOH und AI2Oj
enthält
4. Festelektrolytzelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die
positive Elektrode in bekannter Weise Anteile des Festelektrolyten enthält
5. Festelektrolytzel'e nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die
negative Elektrode in bekannter Weise Anteile des Festelektrolyten enthält
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| US3361596A (en) * | 1966-12-22 | 1968-01-02 | Union Carbide Corp | Cathode-depolarizers for high temperature electrochemical devices |
-
1972
- 1972-11-02 US US00303181A patent/US3824130A/en not_active Expired - Lifetime
-
1973
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- 1973-09-18 CA CA181,397A patent/CA1007696A/en not_active Expired
- 1973-10-01 NL NL7313502A patent/NL7313502A/xx not_active Application Discontinuation
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- 1973-10-03 DE DE2349615A patent/DE2349615C3/de not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
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| DE2349651B2 (de) | 1978-07-06 |
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