DE3036807C2 - Elektrochemisches Element mit hoher Energiedichte - Google Patents

Elektrochemisches Element mit hoher Energiedichte

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Description

  • Die Erfindung betrifft ein elektrochemisches Element gemäß dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1.
  • Bei bekannten Elementen dieser Art sind als aktives Kathodenmaterial Elemente der Gruppe VIA, wie Schwefel und Selen, sowie Verbindungen solcher Elemente mit anderen metallischen Elementen, wie Oxide, Sulfide und Selenide, z. B. Kupferoxydul, Kupfer-, Nickel-, Blei-, Silber-, Vanadium-, Niob-, Tantal-, Mangan- und Chromoxid, Cuprosulfid, Cuprisulfid und Nickelsulfid (DE-OS 22 63 115), Graphitfluorid (J. Elektrochem. Soc. 120 [1973] Seiten 1619 bis 1623), Schwefeldioxid (DE-OS 19 34 628) oder Thionylchlorid (Aufsatz von Liang "A new high energy density battery system" in XII International Conference on Medical and Biological Engineering, Jerusalem, Israel, 19. bis 24. August 1979) vorgesehen. Im Falle der zuletzt genannten Elemente ist es bekannt, eine Lithiumanode in Verbindung mit einer Elektrolytlösung eines Lithiumsalzes in Schwefeldioxid bzw. Thionylchlorid zu verwenden, wobei Schwefeldioxid unter Druck gehalten werden muß, damit es bei Außentemperaturen flüssig ist. Bei solchen Elementen wird der Lithiumionentransport ausgenutzt, und das LiCl-Entladungsprodukt wird über einem Kathodenstromkollektor mit großer Oberfläche, beispielsweise porösem Kohlenstoff, abgelagert. Infolgedessen lassen sich die Probleme vermeiden, die mit der Bildung eines Entladungsproduktes mit hohem Widerstand verbunden sind. Trotz der ungewöhnlich hohen Energiedichte dieser Elemente sind noch höhere Energiedichten erwünscht. Des weiteren sind elektrochemische Elemente der vorliegend betrachteten Art bekannt (J. Electrochem. Soc. 120 [1973] Seiten 1613 bis 1619), bei denen gelöstes Brom aus einer Phosphoroxychlorid-Lithiumsalzlösung entladen wird und bei denen gelöstes Chlor aus verschiedenen flüssigen Oxychlorid-Lithiumsalzlösungen entladen wird. Ein elektrochemisches Element mit einer Lithiumanode, einer JCl&sub3;-Kathode und einem organischen Elektrolyt ist gleichfalls bekannt. Trotz der Verwendung von JCl&sub3; schreitet jedoch bei diesem Element die Entladung nicht in großem Umfang fort.
  • Um den Verlust an flüchtigen Bestandteilen und etwaige Reaktionen derselben mit der Außenumgebung zu minimieren, werden Elemente dieser Art für gewöhnlich möglichst bald abgedichtet, nachdem die Komponenten des Elements zusammengebracht sind.
  • Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein elektrochemisches Element mit Entladestrom- und Spannungskennwerten zu schaffen, die gegenüber denjenigen von bekannten Lithium-Tionylchloridelementen verbessert sind.
  • Diese Aufgabe wird bei einem elektrochemischen Element mit den Merkmalen des Oberbegriffs des Patentanspruchs 1 durch die kennzeichnenden Merkmale des Patentanspruchs 1 gelöst.
  • Vorzugsweise wird bei dem elektrochemischen Element nach der Erfindung von einer Hochenergie-Lithiumanode (obwohl auch andere Anodenmetalle benutzt werden können), Hochenergie-Interhalogenen, insbesondere JCl&sub3; oder JF&sub5; als Kathode, einem Lithiumionentransport und einem Kathodenstromkollektor mit großer Oberfläche Gebrauch gemacht, um für elektrochemische Elemente mit hoher Energie und Kapazität, Hochleistungssysteme oder zugeschnittene Niedrigleistungssysteme und Systeme mit verbesserter volumetrischer spezifischer Kapazität zu sorgen.
  • Vorzugsweise ist ein erfindungsgemäßes elektrochemisches Element ausgestattet mit einer Lithiumanode, einer Kathoden/Elektrolytmasse aus einem Gemisch von JCl&sub3; oder JF&sub5;, einem flüssigen Oxyhalogenid (das bevorzugte Elektrolytlösungsmittel), insbesondere von Phosphor oder Schwefel und einem löslichen Lithiumsalz, sowie einem der Kathoden/ Elektrolytmasse zugeordneten Kathodenstromkollektor mit großer Oberfläche.
  • Die Erfindung ist im folgenden an Hand von bevorzugten Ausführungsbeispielen näher erläutert. In den beiliegenden Zeichnungen zeigen die Fig. 1 und 2 schematische Darstellungen von elektrochemischen Elementen gemäß der Erfindung.
  • Bei dem vorliegenden elektrochemischen Element wird vorzugsweise eine Interhalogen-Kathodenkomponente, besipielsweise JCl&sub3; oder JF&sub5; gegen eine Lithiumanode entladen. Das JCl&sub3; oder JF&sub5; ist vorzugsweise mit einem flüssigen Oxyhalogenid, beispielsweise SOCl&sub2;, SOBr&sub2;, SO&sub2;Cl&sub2;, POCl&sub3; und SeOCl&sub2; (wobei die Phosphor- und Schwefeloxyhalogenide besonders gut geeignet sind) und einem löslichen Lithiumsalz, zum Beispiel LiICl&sub4;, LiSbCl&sub6;, Li&sub2;TiCl&sub6;, LiAlBr&sub4;, LiBCl&sub4; oder LiBF&sub4;, unter Bildung einer Kathoden/Elektrolytmasse gemischt, die mit der Lithiumanode gekoppelt oder in Kontakt gebracht wird, wie dies in Fig. 1 schematisch angedeutet ist. Aprotische flüssige Oxide, beispielsweise verflüssigtes Schwefeldioxid, oder aprotische flüssige Halogenide, beispielsweise Arsenchlorid (AsCl&sub3;), lassen sich als das Elektrolytlösungsmittel in Verbindung mit einem entsprechend ausgewählten löslichen Anodenmetallsalz verwenden.
  • Ein Kathodenstromkollektor 10 mit großer Oberfläche aus einem inerten, leitfähigen Werkstoff, beispielsweise porösem Kohlenstoff, ist mit der Kathoden/Elektrolytmasse imprägniert und wird mit der einen Seite eines porösen Separators 12 in Kontakt gebracht. Eine Anode 14 wird mit der anderen Seite des Separators 12 in Kontakt gebracht. Elektroden 16 aus rostfreiem Stahl oder Nickel können für das Kontaktieren der Anode 14 und des Kathodenstromkollektors 10 benutzt werden. Das flüssige Oxyhalogenid oder ein anderes Elektrolytlösungsmittel der vorliegend genannten Art einlädt sich nach der Entladung des Interhalogens.
  • Andere Interhalogene, die ein höheres Entladungspotential als das jeweilige Elektrolytlösungsmittel haben, lassen sich verwenden, beispielsweise JCl&sub3;, JF&sub5;, BrF&sub5;, BrF&sub3;, JF&sub7;, ClF&sub3; und JCl. Es kann auch mit anderen Anodenmetallen als Lithium gearbeitet werden. Die im Einzelfall vorgesehenen Anodenmetalle müssen mittels der Bestandteile der jeweiligen Kathoden/Elektrolytmasse oxydiert werden können; sie müssen ferner ein Potential erzeugen, wenn sie mit dieser Masse elektrochemisch gekoppelt werden. Das für die Anode gewählte Metall muß ferner in Form eines Salze verfügbar sein, das in dem Elektrolytlösungsmittel der Kathoden/Elektrolytmasse lösbar ist. Calcium/Ca(AlCl&sub4;)&sub2; und Magnesium/Mg(AlCl&sub4;)&sub2; sind Beispiele für solche Metalle und Salze, die sich in Verbindung mit den obengenannten Oxyhalogeniden und Interhalogenen in verschiedenen Kombinationen eignen.
  • Eine weitere bevorzugte Ausführungsform des elektrochemischen Elements ist in Fig. 2 dargestellt. Dabei sind SOCl&sub2;, LiAlCl&sub4; und JCl&sub3; als Kathoden/Elektrolytmasse vorgesehen, die mit JCl&sub3; gesättigt ist und einen Vorrat an nichtgelöstem JCl&sub3; enthält. Bei dieser Ausführungsform wird die Kathoden/Elektrolytmasse 20 dadurch gebildet, daß ein Gemisch von etwa 50 bis 90% JCl&sub3; mit etwa 50 bis 10% eines leitenden Zusatzes, beispielsweise Ruß, verpreßt wird. Bei dieser Ausführungsform ist infolgedessen der große Oberfläche aufweisende Kathodenstromkollektor unmittelbar in die Kathoden/Elektrolytmasse eingebettet. Ein geeigneter Preßkörper kann beispielsweise erhalten werden, indem 90% JCl&sub3; und 10% Kohlenstoff gemischt werden und das Gemisch unter Bildung eines Pellets auf etwa 75% Dichte leicht zusammengepreßt wird. Eine Lösung von SOCl&sub2;, die 0,1 Mol LiAlCl&sub4; pro Mol SOCl&sub2; enthält und mit JCl&sub3; gesättigt ist, wird dann dem Pellet zur Bildung des Körpers 20 zugesetzt. Vorzugsweise wird eine Lösungsmenge vorgesehen, die geeignet ist, die Poren des Körpers 20 auszufüllen. Je nach dem gewünschten Strompegel können jedoch variierende Mengen einer solchen Lösung zugegeben werden.
  • Die bevorzugten Anoden lassen sich ausbilden, indem Lithiumfolie auf ein Gitter aus Nickel oder rostfreiem Stahl gepreßt wird. Es kann aber auch mit verschiedenen anderen Arten von Anoden gearbeitet werden.
  • Um das elektrochemische Element gemäß Fig. 2 zu montieren, werden die Anode 14 und der Kathoden/Elektrolytkörper 20 mit gegenüberliegenden Seiten eines porösen Separators 12 in Berührung gebracht und mit Zeichnungen und Elektroden elektrisch kontaktiert. Der poröse Separator kann in bekannter Weise aus Glasfasertuch oder Papier oder porösem Polypropylen und dergleichen bestehen. Die Montage sollte in einem trockenem Raum oder einer Trockenkammer bei einer relativen Luftfeuchtigkeit von weniger als 1% erfolgen. Gemäß einer anderen Ausführungsform der Erfindung läßt sich die Kathoden/Elektrolytmasse als eine dichte Aufschlämmung von Kohlenstoff oder dergleichen, JCl&sub3; oder einem anderen Interhalogen, einem löslichen Anodenmetallsalz und der flüssigen Elektrolytkomponente ausbilden.
  • Alle vorstehend erläuterten Elemente arbeiten ähnlich einem Thionylchloridelement insofern, als die flüssige Phase das Anodenmetallion, beispielsweise das Lithiumion, zu dem Kathodenstromkollektor transportiert. Die Kathodenkomponente, die bevorzugt entladen, das heißt reduziert, wird, ist jedoch das Interhalogen, dessen Aktivität durch das Vorhandensein von Überschußmengen, beispielsweise im Falle eines Feststoffes, wie JCl&sub3;, aufrechterhalten werden kann.
    • Beispiele
  • Die folgenden Elemente wurden mit einer Querschnittsfläche von 0,63 cm² aufgebaut. Die Anode bestand aus Lithium, das in einen Becher aus rostfreiem Stahl eingebracht war. Ein Fluorkohlenstoff-Kunststoffzylinder mit einer Querschnittsfläche von 0,63 cm² wurde in das Lithium eingepreßt. Ein Separator aus Glasfaserpapier wurde innerhalb des Zylinders über die Anode gelegt. Eine Menge an Kathoden/Elektrolytmasse wurde in flüssiger Form in den Zylinder gegossen. Ein Stift aus rostfreiem Stahl, an dessen einem Ende eine mit PTFE gebundene poröse Kohlenstoffspitze von 1 mm Länge und 0,63 cm² Querschnittsfläche saß, wurde in den Zylinder und die flüssige Kathoden/- Elektrolytmasse eingesetzt und gegen den Separator gedrückt. Diese Anordnung sorgt für einen Kohlenstoffkörper mit großer Oberfläche. Die unten zusammengestellten Daten wurden unmittelbar nach der Montage des Elements ermittelt.
    I. 0,438 g Li&sub2;O · 2AlCl&sub3;/1,73 g SOCl&sub2; + JCl&sub3; → flüssig (gesättigt mit ICl&sub3;) Ermittelte Spannung (mV) für zwei Elemente unter Last II. 0,65 g LiAlCl&sub4;/4,80 g SOCl&sub2; + JCl&sub3; → flüssig (gesättigt mit JCl&sub3;) Ermittelte Spannung (mV) für zwei Elemente unter Last III. 0,48 g LiICl&sub4;/2,72 g SOCl&sub2; + JCl&sub3; → flüssig (gesättigt mit JCl&sub3;) Ermittelte Spannung (mV) für zwei Elemente unter Last IV. 0,65 g LiAlCl&sub4;/4,4 g POCl&sub3; + JCl&sub3; → Flüssig (gesättigt mit JCl&sub3;) Ermittelte Spannung (mV) für zwei Elemente unter Last
  • Wie die obigen Lastdaten zeigen, ist die Spannung dieser Elemente höher, als sie von bekannten Thionylchloridelementen und dergleichen erzeugt wird.

Claims (12)

1. Elektrochemisches Element mit einer metallischen Anode und einer damit elektrochemisch gekoppelten Kathoden/Elektrolytmasse, die ein Elektrolytlösungsmittel aus der Gruppe, die aprotische anorganische flüssige Oxide, flüssige Halogenide und flüssige Oxyhalogenide, die Lösungsmittel für mindestens ein Salz des Anodenmetalls sind, umfaßt, eine Verbindung, deren Entladungspotential höher als das des jeweiligen Elektrolytlösungsmittels ist, und ein lösliches Salz des Anodenmetalls aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß für die aktive Kathodenmasse ein Interhalogen verwendet ist.
2. Elektrochemisches Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zur elektrochemischen Kopplung von Anode und Kathoden/Elektrolytmasse ein poröser Separator vorgesehen ist.
3. Elektrochemisches Element nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Interhalogen JCl&sub3; vorgesehen ist.
4. Elektrochemisches Element nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathoden/Elektrolytmasse mit JCl&sub3; gesättigt ist.
5. Elektrochemisches Element nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathoden/Elektrolytmasse einen Überschuß an nichtgelöstem JCl&sub3; enthält.
6. Elektrochemisches Element nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Interhalogen JF&sub5; vorgesehen ist.
7. Elektrochemisches Element nach einem der vorhergehenden Ansprüche, gekennzeichnet durch einen Kathodenstromkollektor aus porösem Kohlenstoff, der mit der Kathoden/Elektrolytmasse imprägniert ist.
8. Elektrochemisches Element nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß in der Kathoden/Elektrolytmasse Kohlenstoffteilchen dispers verteilt sind und die Kathoden/Elektrolytmasse zu einem pastenartigen Material eingedickt oder als Preßling ausgebildet ist.
9. Elektrochemisches Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Elektrolytlösungsmittel SOCl&sub2; oder flüssiges Schwefeldioxid vorgesehen ist.
10. Elektrochemisches Element nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathoden/Elektrolytmasse und der Kathodenstromkollektor zusammen einen Körper bilden, der im wesentlichen aus einem Gemisch von etwa 50 bis 90% JCl&sub3;, Rest Kohlenstoffteilchen, besteht und ferner einen Zusatz einer Lösung von SOCl&sub2; und ein lösliches Lithiumsalz enthält, wobei die Lösung mit JCl&sub3; gesättigt ist.
11. Elektrochemisches Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathoden/Elektrolytmasse und der Kathodenstromkollektor aus einem Hemisch des Interhalogens und inerter leitender Teilchen besteht, das einen Zusatz aus einer Lösung des Elektrolytlösungsmittels und dem lösbaren Salz des Anodenmetalls enthält.
12. Elektrochemisches Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kathoden/Elektrolytmasse aus einer flüssigen Aufschlämmung besteht.
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