DE3026141A1 - Galvanische festelektrolytzelle - Google Patents

Galvanische festelektrolytzelle

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Description

3026U1
VARTA Batterie Aktiengesellschaft 3000 Hannover 21, Am Leineufer 51
Galvanische Festeiektrolytzeiie
Die Erfindung betrifft eine galvanische Festelektrolytzelle mit einer negativen Alkalimetall-Elektrode, einer festen positiven Elektrode und einem Festelektrolyten zwischen den Elektroden, die bei Raumtemperatur entladbar ist.
Das Leistungsvermögen galvanischer Festelektrolytzellen ist von Natur aus in zweifacher Hinsicht begrenzt: der elektrochemische Umsatz zwischen den aktiven Stoffen ist in seinem Umfang auf die geometrische Kontaktfläche eines der Reaktionspartner, im allgemeinen der Kathode, mit dem Festelektrolyten beschränkt, zum anderen ist die Diffusionsgeschwindigkeit in Festkörpern, insbesondere bei Raumtemperatur, äußerst gering. Letzteres äußert sich in einer geringen Entladetiefe.
Wesentlich günstigere Entladebedingungen liegen dagegen vor, wenn Zellen mit negativen Alkalimetall-Elektroden entweder einen flüssigen - hier organischen - Elektrolyten enthalten oder wenn sie als Hochtemperatur-Festelektrolytzelle oberhalb der Schmelztemperatur des Kathodenmaterials betrieben werden.
Im ersteren Fall ist die unabdingbare Forderung ionischer Leitung im Innern der Kathode durch deren Porosität gewährleistet. Der flüssige Elektrolyt penetriert das Kathodenvolumen und erlaubt bei hinreichender elektronischer Leitfähigkeit der Kathodensubstanz, die gegebenenfalls durch Graphitzusätze unterstützt wird, eine hohe Entladetiefe.
Mit einem flüssigen Elektrolyten ist daher im Grunde jede Substanz mehr oder weniger entladbar.
Im letzteren Fall, bei der Hochtemperatur-Festelektrolytzelle, wird die
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Temperatur so gewählt, daß nicht nur die Kathode, sondern auch das Entladeprodukt schmelzflüssig ist. Ein Beispiel dafür ist die Na/Na3Zr2Si2P012 (Nasicon)/S-Zelle. Die Belastbarkeit der Kathode ist hier eine Funktion der Diffusionskonstanten und des Konzentrationsgradienten der Entladeprodukte in der Kathode. Bei Raumtemperatur wäre die Entladung einer solchen Zelle nur sehr beschränkt möglich.
Um eine bei Raumtemperatur arbeitende Feste!ektrolytzelle zu schaffen, wäre es grundsätzlich möglich, die Kathodensubstanz durch Zugabe feinverteilten Elektrolyts leitfähiger zu machen und die zum Elektrodenkörper verpreßte Mischung zugleich an das Modell der porösen Elektrode anzunähern. Eine solche Maßnahme setzt indessen voraus, daß Kathodensubstanz und Festelektrolyt miteinander kompatibel sind. Diese Forderung wird z.B. von dem sonst bevorzugten Festelektrolyten Li-N nicht erfüllt, weil dieser in feinstkörniger Form aufgrund seiner niedrigen thermodynamisehen Zersetzungsspannung von 0,45 V mit potentiellen Kathodensubstanzen chemisch reagiert, während die Reaktion an der Grenzfläche Elektrolyttablette/Kathodentablette vernachlässigbar ist.
Bekannt sind Festkörperzellen, deren Stromlieferung darauf beruht, daß das Metall der negativen Elektrode bereits bei Raumtemperatur mit der Kathodensubstanz Intercalationsverbindungen bildet, z.B.
χ Li + TiS2 —> Li TiS2
Die Belastbarkeit solcher Zellen wird von der Geschwindigkeit bestimmt, mit der die Li Atome in das Schichtengitter des TiS2 eindiffundieren. Naturgemäß ist diese begrenzt.
Eine Festelektrolytzelle mit negativer Li-Elektrode, die auch bei Raumtemperatur entladen werden kann, ist der DE-AS 23 49 615 entnehmbar. Das Kathodenmaterial dieser Zelle wird von Sulfaten des Pb, Sn, Cu, Hg, Ag, Ca oder Li gebildet, die zusätzlich mit elektronenleitenden Substanzen dotiert sind. Von der Zusammensetzung des gesamten elektrochemischen Systems her läßt diese Zelle allerdings keine hohe Energiedichte erwarten.
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Aus der DE-PS 22 54 870 ist ein galvanisches Element bekannt, dessen negative Elektrode und dessen positive Elektrode aus As oder Sb besteht und welche mit einem flüssigen organischen Elektrolyten,der ein Leitsalz enthält, arbeitet.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine galvanische Festelektrolytzelle anzugeben, bei welcher die der Stromlieferung zugrunde liegende elektrochemische Reaktion mit einer möglichst hohen Coulomb-Ausbeute verbunden ist und sich insbesondere für die Kathode eine volumbezogene hohe Energiedichte ergibt.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die positive Elektrode im geladenen Zustand, entweder im einzelnen oder untereinander gemischt, aus metallischem Sb, Bi oder aus Oxiden und Chalkogeniden dieser Metalle und im entladenen Zustand aus einer reversiblen intermetallischen Verbindung des Sb und/oder Bi mit dem Alkalimetall der negativen Elektrode besteht.
Dabei ist es besonders vorteilhaft, wenn das Material der positiven Elektrode im geladenen Zustand entweder von metallischem Antimon oder Wismut gebildet ist oder aus einem Oxid oder Chalkogenid eines dieser Metalle besteht, wobei letztere aus der Gruppe Sb2O3, Sb2S-, Bio^3' ^2^3 aus9ewa'hlt werden können. Das Material kann jedoch auch entweder aus einem Gemisch der beiden Metalle oder aus einem Gemisch von Oxiden und Chalkogeniden aus der genannten Gruppe bestehen.
Als negative Elektrode läßt sich wahlweise eine Li- oder Na-Elektrode verwenden, auf die jedoch der Festelektrolyt abgestimmt sein muß. Als solcher eignet sich im ersteren Fall Li3N, im letzteren Na3Zr2Si2PO,.,, (Nasicon).
Es hat sich überraschenderweise gezeigt, daß sich eine erfindungsgemäße Festelektrolytzelle mit beispielsweise einer positiven Metallelektrode aus Bi bei einer Spannung von U = 0,8 V entladen läßt. Diese Spannung entspricht der Reaktion
(1) 3 Li + Bi = Li3Bi
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Die volumenspezifische Kapazität des Bi auf der Grundlage der oben angegebenen Reaktion beträgt 1333 mAh/cm3.
Besonders vorteilhaft ist es jedoch, als Kathodenmaterial in einer erfindungsgemäßen Festkörperzelle anstelle von Sb oder Bi deren Oxide oder Chalkogenide einzusetzen, weil das Metall bei der Entladung in diesem Fall entsprechend der Reaktionsgleichung
(2) 12 Li + Bi2O3 = 2 Li3 Bi + 3 Li£0
von Me3+ zu Me3" reduziert wird, was eine höhere Energiedichte bedeutet. Folglich resultiert für Bi2O3 auch eine höhere volumenspezifische Kapazität von 1543 m Ah/cm3 bei der gleichen Zellspannung von 0,8 V.
Eine andere denkbare Zeil reaktion, nämlich
(3) 6 Li + Bi2O3 = 2 Bi + 3Li2O,
läuft bei einer Spannung von U = 2,04 V in einer Zelle mit beispielsweise einem organischen Elektrolyten ab. Vielfache Spannungen von 0,8 V können jedoch ohne weiteres durch Serienschaltung erfindungsgemäßer Festelektrolytzellen eingestellt werden.
Nicht nur aus Gründen der günstigen Energiedichte, sondern auch von der Kostenfrage her sind die Oxide Sb2O3 und Bi„O3 interessanter als die entsprechenden reinen Metalle. Bei dem Sulfid Bi„S_ dagegen ist eine relativ hohe Elektronenleitfähigkeit von Vorteil, so daß hier Leitmittelzusätze entfallen können. Bei den Oxiden sind indessen bis zu 30 Gew.% Graphit angebracht. Hier kann das Leitmaterial auch aus feinverteiltem Sb oder Bi bestehen.
Bei Verwendung einer Metallkathode empfiehlt es sich, dem Metallpulver (Sb oder Bi) als Bindemittel Polytetrafluorethylen zuzusetzen.
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-τ-
Die Herstellung einer Festelektrolytzelle gemäß Erfindung erfolgt kathodenseitig durch Aufpressen, Aufschmelzen, Aufdampfen oder Aufsputtern des positiven Materials auf die Festelektrolyttablette. Die negative Elektrode wird nach dem gleichen Verfahren auf die Gegenseite des Festelektrolyten aufgebracht.
Figur 1 zeigt in Kurve 1 den Spannungsverlauf einer Festelektrolytzelle Li/Li-jN/Bi (Pulvermischung mit 5 Gew.% PTFE, bei 7,5 kbar zusammengepreßt, ca. 1,3 cm2 Kathodenfläche) während der Entladung über einen Widerstand von 32,8 KQ in Abhängigkeit von Q/Qtu» wobei Q = entnommene Kapazität, ^th = theoretisch entnehmbare Kapazität, und in Kurve 2 den Spannungsverlauf einer Festelektrolytzelle LiVLi3NZBi2O3 (+ 30 Gew.% C, ca. 1 cm3 Kathodenfläche) bei Entladung über einen 15,5 kQ Widerstand.
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Leerseite

Claims (8)

  1. Reg.-Nr. 6 FP 366-DT 6233 Kelkheim, den 1.JuIi 1980
    EAP-Dr.Ns/sd
    VARTA Batterie Aktiengesellschaft 3000 Hannover 21, Am Leineufer 51
    Patentansprüche
    1/ Galvanische Festelektrolytzelle mit einer negativen Alkalimetall-Elektrode, einer festen positiven Elektrode und einem Festelektrolyten zwischen den Elektroden, die bei Raumtemperatur entladbar ist, dadurch gekennzeichnet, daß die positive Elektrode im geladenen Zustand, entweder im einzelnen oder untereinander gemischt, aus metallischem Sb, Bi oder aus Oxiden und Chalkogeniden dieser Metalle und im entladenen Zustand aus einer reversiblen intermetallischen Verbindung des Sb und/oder Bi mit dem Alkalimetall der negativen Elektrode besteht.
  2. 2. Galvanische Festelektrolytzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Oxide und Chalkogenide aus der Gruppe Sb2O3, Sb2S3, Bi2O3, Bi2S3 ausgewählt sind.
  3. 3. Galvanische Festelektrolytzelle nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß dem Material der positiven Elektrode Polytetrafluorethylen als Bindemittel sowie ein Leitmaterial zugesetzt ist.
  4. 4. Galvanische Festelektrolytzelle nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Leitmaterial Graphit ist.
  5. 5. Galvanische Festelektrolytzelle nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die negative Elektrode eine Li-Elektrode ist.
  6. 6. Galvanische Festelektrolytzelle nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die negative Elektrode eine Na-Elektrode ist.
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    3026U1
  7. 7. Galvanische Festelektrolytzelle nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Festelektrolyt Li3N ist.
  8. 8. Galvanische Feste!ektrolytzelle nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Festelektrolyt Na3Zr2Si2PO12 (Nasicon) ist.
    130067/0041
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