DE2517882C3 - Galvanisches Festkörperelement - Google Patents
Galvanisches FestkörperelementInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein galvanisches Festkörperelement mit einer negativen Festkörperelektrode
aus einem Leichtmetall, das in der elektrochemischen Spannungsreihe oberhalb des Vv asserstoffes liegt, mit
einem Festkörperelektrolyten und einer positiven Festkörperelektrode.
In den letzten Jahren hat die Miniaturisierung in der Elektronik siark zugenommen und zu einer verstärkten
Nachfrage nach galvanischen Festkörperelementen geführt, deren Volumen und Gewicht bei
möglichst großer Energiedichte mit den elektronischen Bauelementen vergleichbar ist.
Die bei galvanischen Festkörperelementen verwendeten Festkörperelektrolyten sind Ionenleiter, die
den Ionenfluß während der Arbeit des Elementes erleichtern. Dabei hängt die Leistungsfähigkeit eines
Elementes unter anderem vom spezifischen Widerstand des Elektrolyten, der Art der Leitermaterialien
und deren Überführungszahl, der Temperatur des Elementes und dessen Reaktionsprodukten ab.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein Aktivmaterial für
positive Elektroden anzugeben, die zusammen mit l ■
nem Festkörperelektrolyten in einem Festkörperelement Verwendung finden sollen, wobei das Aktivmaterial
der positiven Elektrode Materialien enthalten soll, die von Natur aus eine hohe Elektronenleitfähigkeit
aufweisen.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß bei einem galvanischen Festkörperelement der eingangs beschriebenen
Art dadurch gelöst, daß als Aktivmaterial für die positive Elektrode ein Metallsulfid, Selenid
oder Tellürid dient. Es wurde gefunden, daß sich dadurch
die Energiedichte des Systems ganz Wesentlich erhöht.
Zwar ist bereits in der FR-OS 2183757 die Verwendung Von Niobselenid für die positive Elektrode
erwähnt. Dieser Bestandteil wird aber nur in Kombi^ nation mit Jod offenbart. Jod ist dabei das Aktivmaterial,
und das Niobselenid hat offenbar nur den Zweck, das molekulare Jod in brauchbarer Form zu fixieren.
Das Niobselenid wird also als Trägersubstanz verwendet für das als Aktivmaterial fungierende Jod.
Außerdem ist der Einsatz von metallchalcogeniden als positive Elektrode durch die FR-OS 2168866 bekannt. Es handelt sich dort aber um kein echtes Festkörperelement, sondern es wird mit Lösungsmitteln und zusätzlichen Separatoren gearbeitet
Außerdem ist der Einsatz von metallchalcogeniden als positive Elektrode durch die FR-OS 2168866 bekannt. Es handelt sich dort aber um kein echtes Festkörperelement, sondern es wird mit Lösungsmitteln und zusätzlichen Separatoren gearbeitet
ίο Schließlich sind aus der GB-PS 1314743 positive
Massen beispielsweise aus Tellur und Silbertellur bekannt. Dabei ist jedoch die negative Elektrode aus
Silber od. dgl., das in der elektrochemischen Spannungsreihe unterhalb des Wasserstoffes rangiert.
Auch haben solche Eiamente eine schlechtere Lei- <=tungscharakteristik als die anmeldungsgemäßen Elemente
mit negativen Elektroden hoher Energiedichte. Zweckmäßigerweise ist das Metali des Aktivmaterials
der positiven Elektrode Blei, Silber, Zinn, Kupfer, Molybdän, Antimon, Wismut, Nickel, Eisen oder
Arsen. Hieraus hergestellte positive Elektroden weisen im allgemeinen bereits eine ausreichende Elektronenleitfähigkeit
auf, so daß sie nicht zusätzlich mit elektronenleitendem Material wie Metallpulver ver-
>5 mischt zu werden brauchen. Andererseits ist aber die
Hinzufügung von Metallpulver oder entsprechend elektronenleitfähigen Materialien nicht ausgeschlossen,
da sie die Le;$tungsfähigkeit insbesondere bei
niedrigen Temperaturen verbessern können.
ω Besonders bevorzugte Aktivmaterialien sind Ag2S,
PbS, Cu2S, As2S,, Bi2S3, Sb2S3, MoS2 oder FeS2.
Als Material für die negative Elektrode wird Aluminium,
Lithium, Natrium und Kalium bevorzugt. Der Festkörperelektrolyt kann aus Lithiumjodid. Lithiumhydroxid
und Aluminiumoxid oder aus Lithiumjodid und Aluminiumoxid bestehen.
Die Erfindung ist nachfolgend in Verbindung mit der Zeichnung näher erläutert. Es zeigt
Fig. 1 einen Schnitt durch ein Festkörperelement mit Darstellung der Anordnung tier Elektroden und
der anderen Bestandteile des Elementes und
Fig. 2 bis 5 repräsentative Entladekurven von Elementen mit dem erfindungsgemäßen Material für die
positive Elektrode.
Fig. 1 zeigt eine Schnittansicht eines Festkörperelementes gemäß der Erfindung, wobei die negative
Elektrode 1 eine Lithiummetallscheibe, der Elektrolyt 2 eine aus dem Elektrolytmaterial gepreßte Tablette
und die positive Elektrode 3 eine zusammengepreßte Mischung des vorstehend beschriebenen
Aktivmaierials für die positive Elektrode ist.
Auf den einander gegenüberliegenden Außenseiten der Elektroden 1 und 3 sind Stromsammler 4 und
S angeordnet, die als Pole des Elementes dienen. Die
π negative Elektrode 1 ist vorzugsweise durch einen
Anodenhaltering 6 umgeben bzw. begrenzt. Das gesamte Element ist durch eine Wandung 7 nach außen
hin isoliert. Diese Wandung besteht vorzugsweise aus polymerem Material, das am Umfang auf das Element
bo nach seiner Zusammensetzung aufgeschrumpft ist.
Ein Element gemäß Fig. 1 wurde zu Prüfzwecken auf folgende Art hergestellt; Die Elektrolytlage 2
wurde in einem Stahlgesenk bei einem Druck von etwa 6j865 N/cm2 geformt. Das Pulver 3 der Mischung der
positiven Elektrode wurde auf eine Seite der Elektrolytlage 2 aufgestreut und es wurde der Stromsammler
5 für die positive Elektrode 3 auf diese aufgelegt. Das so zusammengefügte Teilelement wurde bei ei-
nem Druck von 34,325 bis 68,650 N/cm3 zusammengepreßt.
Nun wurde auf der anderen Seite der Elektrolytlage 2 eine negative Elektrodenscheibe 1 aus
Lithium aufgesetzt, die von dem Anodenhaltering 6 umgeben war, und es wurde der Stromsammler 4 für
die negative Elektrode 1 auf dieser angebracht. Das bis hierhin zusammengesetzte Element wurde mit einem
Druck von 17,162 bis 34,->25 N/cm2 zusammengepreßt,
um das elektrochemische Element zu formen. Danach wurde die so gebildete Einheit an ihrem Umfang
isoliert, inJem ein Rohrstück eines heißschrumpfbaren
Polymers, beispielsweise Äthylzellulose, aufgeschrumpft wurde. Nicht dargestellte Leitungen
wurden schließlich an die Stromsammler 4 und 5 angelötet.
Der Gegenstand der Erfindung soll nunmehr ins einzelne gehend anhand der nachfolgenden Beispiele
erläutert werden. Diese beschreiben lediglich Prüfelemente, und es beziehen sich die dabei angegebenen
Daten auf die Leistungsfähigkeit solcher Elemente bei den angegebenen Testbedingungen.
Li/LLA 412/Ag2S Festkörperelektrolytelement
Negative Elektrode: Lithiummetall, 1,47 cm2 groß
Elektrolyt: LiJ:LiOH:Al2O3 = 4:1:2 Gewichtsteilen (LLA 412)
Positive Elektrode: Folgende Mischung von Ag2S,
Ag und dem Elektrolyten: Ag2S: 63,5 Gewichtsprozent;
Ag: 3,2 Gewichtsprozent; LLA Elektrolyt: 33,3 Gewich tsproze nt
Stromsammler an der negativen Elektrode: Eine 1 mm dicke Stahlscheibe, 1,8 cm2 groß
Stromsammler der positiven Elektrode: Eine 1 mm dicke Silberscheibe, 1,8 cm2 groß.
Das Element wurde wie anhand der Fig. 1 beschrieben zusammengebaut.
Das Testelement wies eine Klemmspannung von 2,05 ±0,05 V bei Raumtemperatur auf. Eine für dieses
Element typische Entladekurve ist in Fig. 2 dargestellt, wobei dir Spannung des Elementes der Zeit T
in Stunden gegenübergestellt ist. Dies bezieht sich auf einen Entladestrom von 100 μΑ bei 37° C und eine
Stöchiometrische Kapazität des Elementes von 11,5 mAh.
Li/LiJ/Ag2S Element
Dieses Element war ähnlich dem anhand von Beispiel 1 beschriebenen. Der Elektrolyt ist LiJ, enthaltend
zwei Molprozent CaJ2, und die Mischung der positiven
Elektrode besteht aus Ag2S (50 Gewichtsprozent) und LiJ (mit CaJ2 versetzt) (50 Gewichtsprozent).
Dabei fand in der Mischung der positiven Elektrode kein Silberoulver Verwendung, um zu zeigen,
daß ein zusätzlicher Elektronenleiter nicht erforderlich ist, wenn in der Mischung der positiven Elektrode
ein elektronenleitendes Aktivmaterial wie Ag2S,
PbS oder Cu2S und ähnliche höhere "Clmlcogenide
verwendet werden. Das Chalcogenid ist nicht nur der aktive Depolarisator, sondern außerdem ein Elektronenleiterj
der den Etektronenfhiß während des Entladevorganges
erleichtert.
Die Klemmspannung dieses Testelementes beträgt 2,05 V, ahnlich dem Beispiel 1, Fig. 3 zeigt Entlade-kurVen
dieses Elementes bei 37° C, einem Entladestrom von 25 μΑ (Kurve A) und 51 μΑ (Kurve B),
wobei die stöchiometrische Kapazität 8,8 mAh beträgt.
Li/LLA 412/PbS Element
Die aktive Mischung der positiven Elektrode dieses Prüfelementes enthielt 47 Gewichtsprozent PbS, 23
Gewichtsprozent Pb und 30 Gewichtsprozent LLA Elektrolyt, die Klemmspannung betrug bei Raumtemperatur
1,9 V.
Li/LLA 412/Cu2S Element
Die aktive Mischung der positiven Elektrode dieses Elementes enthielt 40 Gewichtsprozent CuS, 27 Gewichtsprozent
Cu und 33 Gewichtsprozent LLA Elektrolyt. Die Klemmspannung lag bei 2,1 ±0,1 V.
2» Beispiel 5
Li/LLA 412/PbSe Element
Die Mischung der positiven Elektiotie dieses Elementes enthielt 60 Gewichtsprozent Pbae, IC Gewichtsprozent Pb und 30 Gewichtsprozent LLA 412 '5 Elektrolyt. Bei Raumtemperatur betrug die Kleirmspannung 1,9 V.
Die Mischung der positiven Elektiotie dieses Elementes enthielt 60 Gewichtsprozent Pbae, IC Gewichtsprozent Pb und 30 Gewichtsprozent LLA 412 '5 Elektrolyt. Bei Raumtemperatur betrug die Kleirmspannung 1,9 V.
Li/LLA 412/PbTe Element
Die Mischung der positiven Elektrode dieses Elementes enthielt 60 Gewichtsprozent PbTe, 10 Gewichtsprozent
Pb und 30 Gewichtsprozent LLA 412 Elektrolyt. Bei Raumtemperatur betrug die Klemm-
J5 spannung 1,9 V.
Li/LLA 412/Sb2S3
Element
Die Mischung der positiven Elektrode dieses EIementes
enthielt 40 Gewichtsprozent Sb2S3, 30 Gewichtsprozent
Sb und 30 Gewichtsprozent LLA 412 Elektrolyt. Bei Raumtemperatur betrug die Klemrnspannung
2,0 ±0,1 V.
Li/LLA 412/MoS2 Element
Die Mischung der positiven Elektrode dieses Elementes enthielt 60 Gewichtsprozent MoS2, 10 Gewichtsprozent
Mo und 30 Gewichtsprozent LLA 412 '° Elektrolyt. Bei Raumtemperatur betrug die Klemmspannung
1,70 V.
Li/LLA 412/Bi2S3 Element
Die Mischung der positiven Elektrode dieses Elementes enthielt 40 Gewichtsprozent Bi2S3, 30 Gewichtsprozent
Bi und 30 Gewichtsprozent LLA 412 Elektrolyt. Bei Raumtemperatur betrug die Klemmspannung
2,0 ±0,1 V.
Li/LLA 412/SnTe Element
Die Mischung der positiven Elektrode dieses EIementes enthielt 40 Gewichtsprozent SnTe, 30 Gewichtsprozent
Sn und 30 Gewichtsprozent LLA 412 Elektrolyt, Bei Raumtemperatur betrug die Klemmspannung
1,9 ±0,1 V.
Ein Priifelement wurde wie im Beispiel 1 hergestellt,
jedoch enthielt die positive Elektrode 40 Gewichtsprozent PbS + 40 Gewichtsprozent Sb1S3 (oder
80% Zinkenit) und 20 Gewichtsprozent Pb. Das Gewicht der positiven Elektrode betrug 100 mg und es
hatte eine geometrische Ausdehnung von 1,8 cm2, während die negative Elektrode eine Ausdehnung von
1,48 cm1 hatte. Die Klemmspannung betrug 2,05 V.
Fig. 4 zeigt die Entladekurve bei 90 μΑ und 25°C±2° C.
Eine Weitere Testzelle wurde gemäß Beispiel 1 hergestellt, jedoch enthielt die positive Elektrode 60 Gewichtsprozent
Sb2S3, 30 Gewichtsprozent Sb2Te3 und
10% Pb. Die Klemmspannung betrug 2,05 V. Fig. 5 zeigt die Entladekurve bei 54 μΑ und 25" C±2C G.
Weitere Testelemente wurden gemäß Beispiel I
hergestellt, jedoch wurden als Aktivmatsrialien für die positive Elektrode Mischungen von Chalcogeniden
verwendet, wie sie nachfolgend aufgeführt sind, Wobei die Elemente die dort ebenfalls aufgeführte
Klettimspannung aufwiesen.
Positive Elektrodenmischung
Gewichtsverhältnis
Klemmspannung
PbS + PbSe +
PbTe -I- Sb2S3
MoS2 + PbS
Ag2S3 + Sb2S3
MoS2 + Sb2S3
PbS + PbSe
PbTe + SnTe
PbTe -I- Sb2S3
MoS2 + PbS
Ag2S3 + Sb2S3
MoS2 + Sb2S3
PbS + PbSe
PbTe + SnTe
OU T„ -L DWTo
PBTe
1:1:1
hl
2:1
1,90 2,05 1,90 2,05 2,05 1,90 1,95 l.QO
Hierzu 3 Blatt Zeichnungen
Claims (5)
1. Galvanisches Festkörperelement mit einer
negativen Festkörperelektrode aus einem Leichtmetall, das in der elektrochemischen Spannungsreihe oberhalb des Wasserstoffes liegt, mit einem
Festkörperelektrolyten und einer positiven Festkörperelektrode, dadurch gekennzeichnet,
daß als Aktivmaterial für die positive Elektrode ein Metallsulfid, Selenid oder Tellurid dient.
2. Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Metall Blei, Silber, Zinn, Kupfer,
Molybdän, Antimon, Wismus, Nickel, Eisen oder Arsen ist.
3. Element nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Aktivmaterial Ag2S, PbS, Cu2S,
As2S3, Bi2S3, Sb2S3, MoS2 oder FeS2 ist.
4. Element nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Metallchalcogenid
mit pi.'verförmigem Metall gemischt ist.
5. Element nach einem der Ansprüche 1 his 4. dadurch gekennzeichnet, daß das Metallchalcogenid
in bekannter Weise mit dem Elektrolytmaterial gemischt ist.
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