DE2318534B2 - Galvanisches Element mit einer positiven Elektrode aus einem Metallpermanganat oder -perjodat als Depolarisator - Google Patents
Galvanisches Element mit einer positiven Elektrode aus einem Metallpermanganat oder -perjodat als DepolarisatorInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein galvanisches Element mit einer positiven Elektrode aus einem Metallpermangan;it
oder -perjodat als Depolarisator und einem Leitermaterial sowie einer negativen Elektrode aus einem unter
Lithium, Natrium, Kalium, Rubidium, Cäsium, Beryllium, Calzium, Magnesium, Barium, Strontium und Aluminium
sowie deren Legierungen ausgewählten aktiven Leichtmetall
sowie einem organischen Elektrolyten, in dem die Elektroden angeordnet sind, wobei der organische
Elektrolyt eine polare organische Lösung ist, in der jo wenigstens ein ionenbildendes Salz eines aktiven
Leichtmetalls gelöst ist.
Derartige Elemente sind durch die DE-AS 11 26 464 bekannt. Für die dort als Depolarisatoren angegebenen
Perchlorate bleibt jedoch unklar, von welchen Metallen J5
diese gebildet sind. Außerdem erfordern die hochlöslichen Perchlorate unbedingt ein Amin als Lösungsmittel.
Metallpermanganate und -perjodate sind in sauren
oder alkalischen Lösungen unbeständig. Daher war es bisher nicht möglich, derartige Materialien als Depolarisator
für übliche saure oder alkalische Primär- oder Sekundärelemente zu verwenden.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, bei einem
Element der eingangs genannten Art eine hohe Ausgangsspannung, große Energiedichte, guten Materialausnutzungsgrad
und die Vermeidung einer spontanen Gasentwicklung zu erzielen.
Diese Aufgabe ist erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die positive Elektrode als aktives Material ein
Permanganat und/oder Perjodat der Schwermetalle so Kupfer, Silber, Eisen, Kobalt, Nickel, Quecksilbe!-,
Thallium, Blei und Wismut enthält.
Durch die US-PS 24 62998 sind zwar Silber- und
Kupferpermanganate als positive Depolarisatormischungen bekannt, sie finden jedoch in Verbindung mit
wäßrigen Elektrolyten Verwendung. Dadurch ist der Fluß des Elektrolyten mannigfach eingeschränkt,
weshalb auch die aus der US-PS bekannten Lehren eine begrenzte Anwendbarkeit haben.
Ferner ist es durch die DE-PS 16 71804 bekannt,
Kaliumpermangant und Kaliumperjodat als positive
Elektrode zu verwenden. Diese haben jedoch eine größere Löslichkeit im Lösungsmittel, als dies bei
Schwermetallpermanganaten und -perjodaten der Fall ist. Folglich haben derartige Elemente eine geringere
Lebensdauer als solche mit Schwermetallpermanganaten und -perjodaten.
Die Erfindung ist nachfolgend in Verbindung mit der Zeichnung an Ausführungsbeispielen näher erläutert In
der Zeichnung zeigen:
F i g. 1 eine vertikale, teilweise geschnittene Ansicht eines erfindungsgemäßen Elementes;
F i g. 2 eine Herstellungsart für eine positive Elektrode;
Fig.3 eine fertige positive Elektrode mit einer angeschweißten Anschlußfahne;
Fig.4 die Seitenansicht eines Elementes in einem
individuellen, versiegelten Umschlag;
Fig.5 eine Schnittansicht des Elementes gemäß F i g. 4 entlang der Schnittlinie 5-5 in F i g. 4;
F i g. 6 eine Entladekurve Lithium/Ag MnCvElementes und
Fig. 7 eine Entladekurve eines Lithium/Ag5JO6-EIementes.
Das in F i g. 1 dargestellte Element weist einen Behälter 10 aus rostfreiem Stahl für die positive
Elektrode auf, in dem ein Preßkörper 12 aus der Mischung der positiven Elektrode sitzt. Diese erfindungsgemäße
Elektrodenmischung ist vorgemischt und vorgepreßt aus einem pulverförmigen Depolarisator,
der Schwermetallpermanganat oder Schwermetallperjodat und Graphit in einem Gewichtsverhältnis von
ungefähr sieben Teilen Depolarisator zu drei Teilen Graphit enthält. Die Vormischung ist mit ungefähr 3
Gewichtsprozent einer wäßrigen Dispersion aus im Handel erhältlichem Polytetrafluoräthylen gebunden.
Das in der Dispersion enthaltene Wasser wird durch eine organische Lösung wie Isopropanol oder Benzol
verdrängt, und es wird danach die Mischung gepreßt. Nach dem Preßvorgang ist es vorteilhaft, die positive
Elektrode bei ungefähr 3000C etwa 2 Stunden lang zu
trocknen und auszuhärten. Eine dünne Separatorschicht 14 aus einem mikroporösen inerten Material wie
Glasfasern wird danach auf die positive Elektrode 12 in den Behälter 10 gelegt.
Der obere Verschluß des Elementes hat eine innere Deckelscheibe 16 aus rostfreiem Stahl und eine äußere
Deckelscheibe 18, die ebenfalls aus rostfreiem Stahl hergestellt sein kann, wobei die beiden Deckelscheiben
bei ihrem Zentrum ineinander befestigt bzw. miteinander verbunden sind, während ihre Ränder einen
gewissen Abstand voneinander haben. Ein isolierendes und dichtendes Gummi 20 aus einem geeigneten
Elastomer, beispielsweise Neopren oder Polyäthylen, ist über den Umfang der Deckelscheiben 16 und 18
gezogen oder gegossen, wie dies in den US-PS
Nr. 27 12 565 und Nr. 30 96 216 beschrieben ist In der
inneren Deckelscheibe 16 sitzt eine negative Elektrode 22, die von einer Tafel aus negativem Elektrodenmetall,
beispielsweise Lithium, abgeschnitten ist, um in den
durch die innere Deckelscheibe gebildeten Raum zu passen. Ein Körper 24 aus einem den Elektrolyten
absorbierenden Material, beispielsweise Baumwolle, ist zwischen negativer Elektrode 22 und positiver Elektrode
12 eingesetzt Ober den Körper 24 werden etwa 0,5 cm3 eines organischen Elektrolyten verteilt, beispielsweise
aus 1-molarem Lithiumperchlc.-at, das in Propylencarbonat gelöst ist Im Anschluß daran wird
das Element geschlossen und dauerhaft dadurch abgedichtet, daß die verlängerten Oberkanten 26 des
Behälters 10 über die Dichtung 20 einwärts gebogen is werden, so daß die Dichtung 20 fest zwischen diesen
Oberkanten 26 und der Ringschulter 28 des Behälters 10 zusammengepreßt ist Bei einem Verschließvorgang
wird jeder Elektrolytüberfluß herausgequetscht
Die Fig. 2 und 3 zeigen schema tisch ein Verfahren
zur Herstellung geeigneter positiver Elektroden. Dabei weist die positive Elektrode 50 eine vorgemischte und
vorgepreßte Mischung 49 einen pulverförmigen Schwermetallpermanganats oder Schwermetallperjodats
zusammen mit Graphit in einem Gewichtsverhältnis von 7:3 auf, der ungefähr 3 Gewichtsteile
Bindemittel beigefügt sind. Vorzugsweise ist dieses Bindemittel eine wäßrige Dispersion von Polytetrafluoräthylen,
wie dies vorstehend bereits beschrieben ist. Das in dieser wäßrigen Dispersion enthaltene Wasser
wird dann durch Hinzufügung einer geeigneten Menge eines organischen Lösungsmittels wie Isopropanol,
Benzol etc. verdrängt, um eine der Elektrodenmischung
zuzusetzende Paste zu erstellen. Dann wird die Paste gründlich gemischt, um einen leicht biegbaren Teig zu
ergeben. Etwa überschüssiges Lösungsmittel wird dabei abgezogen. Die positive Elektrode 50 wird auf und um
einen Stromsammler 51 aus Nickel gegossen, der vorzugsweise aus einem Metallsieb oder aus gerecktem
Metall hergestellt ist, in dem Lagen des Teigs oberhalb und unterhalb des Stromsammlers 51 angebracht
werden, der dann in ein rechteckiges Gesenk 52 eingesetzt wird, woraufhin der Teig bei Drücken um
49 000 bis 55 900 N/cm2 mittels eines Stempels 53 gepreßt wird. Dieser Vorgang ist in F i g. 2 schematisch
dargestellt. Beim Preßvorgang wird überflüssige Lösung wie Isopropanol aus dem Teig herausgepreßt und es
ergibt sich eine feste, rechtwinklige, positive Elektrode
50 mit entsprechender mechanischer Widerstandsfähigkeit gegen die bei der weiteren Bearbeitung auftretenden
Beanspruchungen. Diese positive Elektrode 50 wird dann an Luft getrocknet und vorzugsweise bei einer
Temperatur zwischen 200 und 350° C während eineinhalb bis drei Stunden ausgehärtet. Optimal findet dieser
Aushärtungsprozeß bei 300° C und einer Zeitdauer von zwei Stunden statt Der Aushärtungsprozeß erhöht
dabei gleichzeitig die mechanische Widerstandsfähigkeit der Elektrode. Die elektrische Leitfähigkeit einer
derartigen positiven Elektrode ist mehr als ausreichend für ihre Bestimmung. Selbstverständlich ist es möglich, eo
die angegebenen Mengenverhältnisse von Aktivmaterial zu Graphit oder anderen leitfähigen, inerten
Additiven und das Mengenverhältnis der so entstandenen Mischung zum Bindemittel in weiten Grenzen zu
variieren.
Ebenso kann Art und Zusammensetzung des Bindemittels in geeigneter Weise verändert werden. Dabei
kann das Bindemittel sowohl organische als auch anorganische Verbindungen enthalten. Zum kolloidalen
Tetrafluoräthylen sind organische Bindemittel Polyäthylen gelöst in Xylol, Äthylzellulose gelöst in Xylol
etc. Gleicherweise können andere Polyolefin-Polymere
verwendet werden. Brauchbare anorganische Bindemittel können Gips und geeigneter Dentalzement sein.
Aufgabe des Preßvorganges ist es, die Mischung aus positivem Elektrodenmaterial mechanisch zu festigen.
Dabei Findet vorzugsweise ein Preßdruck von 49 000 N/cm2 Anwendung.
Beim Aushärten der positiven Elektroden kann die Temperatur zwischen 100 und 400° C liegen, wobei die
Aushärtungszeit im Hinblick auf die jeweilige Temperatur geändert werden, kann.
Eine Ecke 54 der positiven Elektrode 50 wird nach der Wärmebehandlung abgeschabt, um einen Teil des
Stromsammlers 51 freizulegen, damit eine Anschlußfahne 55 damit zur elektrischen Verbindung punktverschweißt
werden kann. Die fertige positive Elektrode zeigt F i g. 3. Sie wird in Verbindung mit einer negativen
Elektrode aus Lithium zum Einsatz gebracht, was als Seitenansicht eines Elementes Teilweise in Schnittansicht
aus F i g. 4 ersichtlich ist, wobei F i g. 5 eine Schnittansicht der Fig.4 entlang der Schnittlinie 5-5
zeigt Danach ist die positive Elektrode 50 mit zwei negativen Elektroden 60 aus Lithium zusammengesetzt,
die dadurch hergestellt sind, daß zwei rechteckige Stücke aus Lithiummetall von ungefähr 0,008 cm Dicke
auf ein gestrecktes Blech aus rostfreiem Stahl gepreßt werden. Das dargestellte Element weist eine Bauform
mit untereinander parallelen Platten auf. Eine Lage aus Filterpapier 62 ist zwischen die negative Lithiumelektrode
60 und die positive Elektrode 50 eingesetzt, um einen Separator und ein den Elektrolyten absorbierendes
Material abzugeben. Eingeschlossen ist das Element in ein Gehäuse 67 aus einem polymeren Folienlaminat,
das entsprechend der DE-OS Nr. 22 48 276 hergestellt ist. Dieses Gehäuse ist entlang seinem Umfang bei 69
vorzugsweise heißgesiegelt Am oberen Ende, wo die Anschlußfahnen 55 der positiven Elektrode und die
Anschlußfahnen 65 der negativen Elektrode das Gehäuse 67 verlassen, sind Stücke 68 eines Polyäthylenfilms
den Anschlußfahnen hinzugefügt, um eine leckfreie Abdichtung des Eelementes zu erreichen. Bevor das
Element endgültig versiegelt wird, werden 3 cm3 eines Elektrolyten hinzugefügt, der eine 1 -molare Lösung von
Lithiumperchlorat (LiClO4) in Tetrahydrofuran enthält. Derartig aufgebaute Elemente sind kathodenbegrenzt,
d. h. die positive Elektrode hat eine geringere Kapazität als die negative Elektrode. Die Elemente können zu
Batterien durch Serien paralleler Verbindungen untereinander zusammengefaßt werden.
Es wurden verschiedene Elemente mit unterschiedlichen positiven Schwermetallpermanganat- oder
Schwermetallperjodat-Elektroden, negativen Lithiumelektroden und organischen Elektrolyten hergestellt.
Alle wurden bei einem konstanten Strom von 4,5 mA entladen, der einer Stromdichte von 1 mA/cm2 entspricht,
wenn man die geometrische Oberfläche beider Seiten der positiven Elektrode zugrunde legt Dies
entspricht einer Entladegeschwindigkeit von 10 bis 30 Stunden. Die Arbeitscharakteristika von Elementen mit
positiven Silberpermanganat- und Silberperjodat-Elektroden
unter der vorbeschriebenen Belastung sind in der nachfolgenden Tabelle 1) beispielhalber wiedergegeben.
Die entsprechenden Entladekurven zeigen die F i g. 6 und 7, bei denen die Zeit auf der Abszisse und die
Elementenspannung auf der Ordinate aufgetragen sind.
Element
Li/ AgMnO4 Li/Ag5JO6
3,5 V | 3,5 V |
2,4 V | 2,3 V |
70% | 100 % |
Klemmspannung
Durchschn. Arbeitssp.
Ausnutzungsgrad des positiven Elektrodenmaterials
Durchschn. Arbeitssp.
Ausnutzungsgrad des positiven Elektrodenmaterials
Beide Elemente zeigten hohe Klemm- und Arbeitsspannungen im Vergleich zu üblichen alkalischen
Elementen.
Die Systeme LiMgMnO4 und Li/AgsJOs sind insbesondere
bedeutend wegen ihrer hohen und hervorragend gleichmäßigen Ausgangsspannung. Die vermutli
chen Reaktionen der positiven Elektrode diese Elemente sind nachfolgend wiedergegeben:
AgMnO4 + 4 Li+ + 4 e - Ag + MnO2 + 2 Li2O
Ag5JO6 + 11 Li+ + 11 e- 5 Ag + LiO + 5 Li2O
Ag5JO6 + 11 Li+ + 11 e- 5 Ag + LiO + 5 Li2O
Die Reaktion der negativen Elektrode ist bei aller vorstehenden Elementen Li -► Li+ + e.
Bei gleicher molarer Proportion kann die negativ« Lithiumelektrode ersetzt werden durch Natrium
Kalium, Rubidium und Cäsium. Stöchiometrischf Äquivalente von Beryllium, Kalzium, Magnesium
Barium, Strontium und Aluminium können ebensc anstelle von Lithium gesetzt werden.
Hierzu 2 Blatt Zeichnungen
Claims (3)
1. Galvanisches Element mit einer positiven Elektrode aus einem Metallpermanganat oder
-perjodat als Depolarisator und einem Leitermaterial sowie einer negativen Elektrode aus einem unter
Lithium, Natrium, Kalium, Rubidium, Cäsium, Beryllium,
Calzium, Magnesium, Barium, Strontium und
Aluminium sowie deren Legierungen ausgewählten aktiven Leichtmetall sowie einem organischen
Elektrolyten, in dem die Elektroden angeordnet sind, wobei der organische Elektrolyt eine polare
organische Lösung ist, in der wenigstens ein ionenbildendes Salz eines aktiven Leichtmetalls
gelöst ist, dadurch gekennzeichnet, daß dit positive Elektrode als aktives Material ein
Permanganat und/oder Perjodat der Schwermetalle Kupfer, Silber, Eisen, Kobalt, Nickel, Quecksilber,
Thallium, Blei und Wismut enthält.
2. Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß das positive Elektrodenmaterial Silberpermanganat ist
3. Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das positive Elektrodenmaterial
Silberperjodat ist
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