DE2232769B2 - Galvanisches Element - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft ein galvanisches Element mit einer negativen Alkalimetallelektrode, einer positiven,
einen Elektronenleiter und den Elektrolyten enthaltenden Elektrodenmischung und einem Festkörperelektrolyten,
der in Kontakt mit der negativen und der positiven Elektrode steht, wobei der Elektrolyt eine
Alkalimetallhalogenidmatrix mit Fehlstellen durch polyvalente Metallkationen ist.
Ein derartiges Element ist im wesentlichen durch die US-PS 34 63 670 bekannt, wobei sich jedoch das
Merkmal einer positiven, den Elektrolyten enthaltenden Elektrodenmischung der US-PS 34 43 997 entnehmen
läßt. Bei den bekannten Elementen dienen die Fehlstellen durch polyvalente Metallkationen dazu, die
Ionenleitfähigkeit des Festkörperelektrolyten zu verbessern.
Nun sind jedoch die bekannten Materialien zur Fehlstellenbildung verhältnismäßig teuer und es bestehen
Schwierigkeiten, den Festkörperelektrolyten, der ursprünglich die Form eines Pulvers hat, in eine solche
feste Form zu bringen, daß eine gute Weiterverarbeitung möglich ist. Vielmehr lassen sich trotz erheblicher
Bemühungen Störungen nicht ausschließen und es besteht die Gefahr einer unbemerkten Herstellung nicht
ganz in Ordnung befindlicher Elemente.
Aufgabe der Erfindung ist es, bei gleichzeitiger weiterer Steigerung der lonenleitfähigkeit des Festkörperelektrolyten
Materialien für die Fehlstellenbildung anzugeben, die vergleichsweise billig sind und eine
leichte und störungsfreie Herstellung der Elemente erlauben.
Diese Aufgabe ist erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die polyvalenten Metallkationen von CaO, BaO,
CaS und BaS stammen.
Diese Materialien sind einmal erheblich billiger als die bekannten Materialien zur Fehlstellenbildung. Zum
anderen wurde gefunden, daß sich bei Verwendung der erfindungsgemäßen Materialien der Festkörperelektrolyt
zu einer festen und widerstandsfähigen Scheibe pressen läßt, die leicht und störungsfrei weiterverarbeitbar
ist, womit auch der Gefahr einer eventuell unbemerkten Herstellung defekter Elemente begegnet
ist Schließlich hat sich gezeigt, daß die Verwendung der erfindungsgemäßen Materialien zu einer weiteren
Steigerung der lonenleitfähigkeit des Festkörperelektrolyten führt.
Durch die GB-PS 9 30 456 ist es zwar bekannt, einen Silberhalogenidelektrolyten mit Silbersulfid, Silberselenid
oder Silbertellurid zu dotieren. Demgegenüber geht es vorliegend um einen Alkalimetallhalogenidelektrolyten,
mit dem zusammen ein Silberhalogenid nicht verwendet werden kann, da es kathodenaktiv sein
würde. Außerdem sind im Gegensatz zu den polyvalenten Metallkationen nach der Erfindung die Metallkationen
im vorbekannten Falle monovalent
Weitere zweckmäßige Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich aus den Unteransprüchen 2 bis 6. Aus
der US-PS 34 55 742 ist es zwar an sich bekannt, bei einem galvanischen Element eine positive Elektrode aus
Schwermetalljodid auch in Verbindung mit Lithium/Lithiumjodid zu verwenden. Darüber hinaus befaßt sich
aber die Druckschrift nicht mit der Schaffung von Fehlstellen im Elektrolyten.
Die Erfindung ist nachstehend anhand von Ausführungsbeispielen in Verbindung mit der Zeichnung näher
erläutert. Es zeigt
F i g. 1 den Querschnitt durch ein Versuchselement und
F i g. 2 eine Polarisationskurve des Versuchselementes entsprechend dem nachfolgenden Beispiel I.
Eine Mischung aus LiJ und CaO mit einem Molverhältnis von 99 zu 1 wird zu Puder gemahlen und
dann auf eine Temperatur zwischen 500 und 7000C während eines Zeitraumes von fünf Minuten bis zu
mehreren Stunden erhitzt. Das CaO als Additiv enthaltende, geschmolzene LiJ wird dann auf Raumtemperatur
abgeschreckt und zu feinem Puder gemahlen. Hieraus wird eine Tablette von 0,05 cm Dicke in einem
Stahlgesenk mittels eines Druckes von etwa 34,3 kN/cm2 gepreßt, um so einen festen Elektrolyten
aus LiJ mit einem Molprozent CaO zu erhalten.
Dann wird ein Element gemäß F i g. 1 hergestellt, wobei A ein anodischer Stromsammler aus Stahl, B eine
negative Lithiumelektrode, C der in der beschriebenen Weise hergestellte Festkörperelektrolyt, D die positive
Elektrode und E der kathodische Stromsammler aus Blei sind. Die positive Elektrode ist eine Mischung aus
PbJ2, dem Elektrolyten und Pb-Pulver.
Dieses Element wurde getestet. Dabei ergab sich die Leitfähigkeit des Elektrolyten zu
(3 ± 1) χ 10-6Ohm-'cm-'.
Die Polarisationskurve dieses dieses Versuchselementes gemäß F i g. 2 zeigt, daß die innere Impedanz
(resultierender Widerstand ) in erster Linie dem Elektrolyten zuzuschreiben ist. Die Tatsache, daß die
beobachtete Klemmenspannung bei der Stromentnahme null von 1,88 ± 0,01 V, sehr gut mit dem
theoretischen Wert von 1,87 V übereinstimmt und der Umstand, daß der beobachtete Spannungsabfall mit
dem V/ert übereinstimmt, der aus der Leitfähigkeit des Elektrolyten berechnet wurde, zeigt, daß der Elektrolyt
praktisch ein reiner lonenleiter mit vernachlässigbarer Elektronenleitfähigkeit ist und sich so ausgezeichnet für
Elemente mit Festkörperelektrolyt eignet.
B e i s ρ i e I 11 r>
Entsprechend Beispiel I wird eine Festkörperelektrolyttablette aus LiJ mit 10 Molprozent CaO hergestellt.
Untersucht man ein gemäß Beispiel 1 mit diesem Elektrolyten hergestelltes Element, so ergibt sich sine
Leitfähigkeit von (5 ± 2) χ 10-6Ohm-' cm-'.
Beispiel III
Stellt man schließlich eine Festkörperelektrolyttablette aus LiJ mit 20 Molprozent BaO her und prüft
diese in einem Element gemäß Beispiel 1, so ergibt sich eine Leitfähigkeit von (5 ± 2) χ 10-6Ohm-'cm-'.
Durch die Beispiele Il und III zeigen also Eelektrolyten,
die praktisch reine lonenleiter mit vernachlässigbarer Elektronenleitfähigkeit sind und sich so ausgezeichnet
für Element mit Festkörperelektrolyt eignen.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (6)
1. Galvanisches Element mit einer negativen Alkalimetallelektrode, einer positiven, einen Elektronenleiter
und den Elektrolyten enthaltenden Elektrodenmischung und einem Festkörperelektrolyten,
der in Kontakt mit der negativen und der positiven Elektrode steht, wobei der Elektrolyt eine
Alkalimetallhalogenidmatrix mit Fehlstellen durch polyvalente Metallkationen ist, dadurch gekennzeichnet,
daß die polyvalenten Metallkationen von CaO, BaO, CaS und BaS stammen.
2. Element nach Anspruch 1 mit einer negativen Lithiumelektrode und einem Festkörperelektrolytmaterial
mit einer Lithiumjodidmatrix, dadurch gekennzeichnet, daß die positive Elektrode ein
Schwermetalljodid als Aktivmaterial enthält.
3. Element nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die positive Elektrode eine Mischung
aus Sn]2, dem Festkörperelektrolyten und Sn ist.
4. Element nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die positive Elektrode eine Mischung
aus PbJ2, dem Elektrolyten und Pb ist.
5. Element nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die positive Elektrode eine Mischung
aus CuJ, dem Festkörperelektrolyten und Cu ist.
6. Element nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Festkörperelektrolytmatrix
bis zu 20 Molprozent des Additivs enthält.
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