DE2213949A1 - Verfahren zur Entfernung von Kohlendioxid und/oder Schwefelwasserstoff aus einem Gasgemisch - Google Patents
Verfahren zur Entfernung von Kohlendioxid und/oder Schwefelwasserstoff aus einem GasgemischInfo
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Description
SHELL INTERMAlIONAIE RESEARCH MAATSCHAPPIJ
Den Haag / Niederlande
"Verfahren zur Entfernung von Kohlendioxid und/oder
Schwefelwasserstoff aus einem Gasgemisch"
Priorität: 24". März 1971, Niederlande, ITr. 7103928
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entfernung von Kohlendioxid
und/oder Schwdfelwasserstoff aus einem. Wasserstoff-und/
oder Kohlenwasserstoffe enthaltenden Gasgemisch»- . .
Es sind Verfahren zur Entfernung von Kohlendioxid und/oder
Schwefelwasserstoff aus Wasserstoff und/oder Kohlenwasserstoffen
en thai ten de η G ae-gemi s o-he-n/
/bekannt, bei denen die Gasgemische mit basischen Lösungen behandelt werden. Kohlendioxid und/oder Schwefelwasserstoff werden
durch die in der Lösung vorhandenen Basen mit Hilfe einer chemischen Realstion gebunden^ die Regeneration erfolgt durch Er-
' " * ■ der
wärmen, wodurch das Kohlendioxid und/oder/fechwefelwaBserstoff
wieder aus den basischen Lösungen freigesetzt werden. Solche,
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auf chemischer Absorption beruhende Verfahren eignen sich gut für Kohlendioxid und/oder Schwefelwasserstoff mit einem relativ '
niederen Partialdruck. Bei höheren partialdrücken wird der
Sättigungspunkt der basischen Lösungen bald erreicht. Aus diesem Grund werden Kohlendioxid und/oder Schwefelwasserstoff mit
einem relativ hohen Partialdruck aus Gasgemischen vorzugsweise durch Verfahren entfernt, .in welchen die genannten Gase physikalisch
in einer toerten Flüssigkeit absorbiert werden^ bei diesem
Typ der Absorption nimmt, die absorbierte Menge mit dem partialdruck zu .
Wasserstoff und/oder Kohlenwasserstoffe enthaltende Gasgemische j
die daneben noch Kohlendioxid und/oder Schwefelwasserstoff mit
einem relativ hohen partialdruck enthalten, können auf viele Arten erhalten werden»
So enthält z.B. Erdgas erhebliche Mengen an Kohlendioxid und/ oder Schwefelwasserstoff♦ In der Regel iat es erforderlich,
diese Verunreinigungen zu entfernen, weil Schwefelwasserstoff
giftig ist, einen üblen Geruch ausströmt und bei Verbrennung Schwefeldioxid erzeugt, das zur Luftverschmutzung beiträgt,
während Kohlendioxid einen nachteiligen Einfluss auf den Heizwert des Gases pro Volumeneinheit hat und auch zu unerwünschten
Ablagerungen von festem Kohlendioxid führen kann, wenn das Gas in flüssigem Zustand transportiert werden muss, z.B. mit Hilfe
von Kühlschiffen oder in Pipelines. In vielen Fällen erhält man · das Erdgas unter hohem Druck, so dass die partialdrücke des
Kohlendioxids und/oder des Schwäfelwasserstoffs ebenfalls erheblich sind.
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Wenn in der Erdölindustrie katalytische Verfahren diirehgeführt
v/erden sollen, wie z.B. Hydro.spaltung, Entschwefelung und andere
Behandlungen von Erdölfraktionen unter hydrierenden Bedingungen, wird oft Wasserstoff unter erheblichem Druck benötigte- ·
Der erforderliche Wasserstoff wird im allgemeinen durch Dampfreformierungflüchtiger
■ Kohlenwasserstoff gemische (z.B. Erdgas und leichte Erdöldeatillatfraktionen) oder durch partielle
Oxydation von Kohlenwasserstoffgemischen, -wie-&.B... von Erdgas
Heizöl, Bitumen und anderen Kohlenstoff und Wasserstoff en thai -
hergestellt
tenden Materialien/. Der aus diesem" Verfahren erhaltene Wasserstoff
enthält Kohlendioxid und, je nach dem verwendeten Ausgängsmaterial,
Schwefelwasserstoff. Kohlendioxid und Sch'.vGfelwasserstoff wurden .
normalerv.'eise vor der, zur Erreichung eines für die Anwendung
des oben genannten Verfahrens in der Erdölindustrie geeigneten Druckes erfolgenden Verdichtung-mit Kolbenkompressoren aus dem
aber Gasgemisch entfernt. Aus wirtschaftlichen Gründen ist es/vorzuzieliea,
die Verdichtung des Wasserstoffes mit Hilfe einer Zentrifugalpumpe vorzunehmen. Da der Wirkungsgrad einer solchen
Pumpe mit dem mittleren Molekulargewicht des zu verdichtenden
Gases wächst, ist es vorteilhaft, das Kohlendioxid und/oddr
den Schwefelwasserstoff nicht vor, sondern nach der Verdichtung
zu entfernen . -
Kach der Verdichtung haben Kohlendioxid und/oder .Schwefelwasserstoff
"einen -erheblichen' Partial druck und es. wird, wie vorher erläutert, zur Entfernung dieser Gase eine physikalische
Absorption in einer inerten Flüssigkeit einer Absorption mit
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Hilfe einer chemischen Reaktion in einer basischen Flüssigkeit vorgezogen.
"Bin zur Anwendung in einem Verfahren zur Entfernung von Kohlendioxid
und/oder Schwefelwasserstoff aus einem V/asserstoff und/
oder Kohlenwasserstoffe enthaltenden Gasgemisch geeignetes
physikalisches Absorptionsmittel muss eine hohe Abaorptionskapazität
hinsichtlich Kohlendioxid und Schwefelwasserstoff bei
erhöhtem Druck aufweisen und muss diese Gase ohne weiteres wieder freisetzen, wenn der Druck zur Regeneration des physikalischen Absorptionsmittels vermindert wird. Darüber hinaus muss
das physikalische Absorptionsmittel eine hohe Selektivität hinsichtlich der Absorption von Kohlendioxid und Schwefelwasserstoff
im Vergleich zur Absorption von Wasserstoff und Kohlen-
besltzen./
Wasserstoffen / *"~Ausserdem muss das physikalische Absorptionsmittel
gegenüber den Komponenten des zu behandelnden Gases chemisch inert sein, und schliesslich darf das Absorptionsgemisch nicht korrodierend sein -
Die Erfindung stellt eine Klasse von Verbindungen zur Verfügung: die dietsen Anforderungen genügen.
Demgeijiäss betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Entfernung
und /oder/ , r ,
von Kohlendioxid/ Schwefelwasserstoff aus einem'ii/asserotoff'
und/oder Kohlenwasserstoffe enthäutenden Gasgemisch, das dadurch
gekennzeichnet ist, dass das Gasgemisch mit einer Flüssigkeit kontaktiert wird, die ganz oder hauptsächlich aus einer
Verbindung mit der Formel
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R-'C-
OR2 .. O
besteht, in. der E, R^ und R,, Alkylgruppeu mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen
sind, R2 Wasserstoff oder eine Alkylgruppe mit
.1 his 4 Kohlenstoffatomen und R1 ein Alkylenrest: mit 1 bis 4
Kohlenstoffatomen ist und η den Wert 0 oder 1 hat.
Die Vorteile des erfindungsgemässen Verfahrens sind am grössten,
der wenn das im Gasgemisch vorhandene Kohlendioxid und/oder/Schwefelwass
erst off einen erheblichen Partialdruck aufweisen; wie vorher erläutert," können bei niederen Partialdrucken basische
.Flüssigkeiten ebenfalls mit Erfolg angewendet werden» - Gasgemische,
die Kohlendioxid mit einem Partialdruck zwischen 2 und 70 Atm. abs. enthalten, werden vorzugsweise verwendet.
Von den Schwefelwasserstoff enthaltenden Gasgemischen v/erden solche, die Schwefelwasserstoff mit einem Partialdruck zwischen
1 und 35 Atm. abs. enthalteii, vorzugsweise verwendet.
Die Gasgemische, aus denen Kohlendioxid und/oder Schwefelwasserstoff
entfernt werden müssen, v/erden mit der Flüssigkeit vor-
nahezu/ '.."-.
zugsweise bei Raum- oder/Raumtemperaturen, im allgemeinen
zv/ischen 10 und 500G, kontaktiert; niedrigere Temperaturen,
ZoBo bis-zu -50°C| sind jedoch ausgezeichnet geeignet» Natürlich
muss die Verbindung (oder das Verbindungsgemisch), mit dem
die Gasgemische kontaktiert werden sollen, bei Kontakttemperatur
flüssig seino Die Absorption und die Freisetzung von Kohlendioxid
und Schwefelwasserstoff durch die erfindungsgemässe
209 8 40/1082 ' ' . ■
Flüssigkeit findet praktisch öhre Wärmeeinwirkung statt, so
dass Heiz- und Kühlvorrichtungen für die flüssigkeit bei"
Betrieb nahe Raumtemperatur in der Regel nicht erforderlich ·
sind ο
Das erfindungsgemässe Verfahren wird vorzugsweise im Gegenstrom durchgeführt, ζ ."B. in einem Ab so r pt ions turm, der mit geeigneten
Kontaktmitteln ausgestattet ist» Man lässt die Flüssigkeit im allgemeinen vom Kopf zum Boden fllessen oder tropfen, während
das zu reinigende Gasgemisch vom Boden zum Kopf fliesst. Der Druck im Absorptionsturm wird gleich dem Druck des Gasgemisches
gehalten und kann von 2 bis zu 200 Atm. abs. schwanken ο
Die den Absorptionsturm verlassende und infolgedessen Kohlendioxid
und/oder Schwefelwasserstoff enthaltende Flüssigkeit kann durch Verminderung des Druckes praktisch vollständig von
diesen Gasen befreit werden, z.B. bis zur Erreichung von 1 Atm v; abs. . Wenn erforderlich, kann die Verminderung des ,
Druckes in Stufen erfolgen, wobei das freigesetzte Gas in jeder
Stufe abgezogen wird» Abstreifen mit einem inerteri Gas, z.B. .
Stickstoff, kann ebenfalls zur Entfernung des gelösten Kohlendioxids und/oder Schwefelwasserstoffs angewendet werden, bietet
aber in den meisten Fällen keine Vorteile»
Nach der Entfernung der aus der Flüssigkeit, in der sie gelöst ■
waren, freigesetzten Gase kann diese Flüssigkeit, die immer noch eine geringe Menge gelöstes Kohlendioxid und/oder gelösten
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. Schv/ef elv.'asserstoff enthalten kann, wieder zur unter Druck
stattfindenden Kon taktierung mit dein zu reinigenden Gas-verwendet
werden?
Wenn erforderlich, "können Absorption und- Desorption kontinuier-.
lieh durchgeführt v/erden ο
Beispiele von Verbindungen, die sowohl eine Ketongruppe als
auch eine Hydroxylgruppe tragen, sind 2-Hydroxy-2-methyl-3-butanon,
3-Hydroxy-3-methyl-4-heχanon, 2-Hydroxy~2-methyl-5--hexanon,
3-Hydroxy-3-methyl-4-octanon und 2-Hydroxy-2-methyl- .-4--pentanon.
Die vorzugsweise verwendete Verbindung aus dieser Gruppe ist 2-Hydroxy-2-methyl-4-pentanon. _ .
Beispiele von Verbindungen mit sowohl einer Keton- als auch
einer Äthergruppe sind 2-Methoxy-2-methyl-3-butanon, 3-Äthoxy-3-methyl~4-hexanon,
2-Isopinopoxy-2-methyl-5-liexanon und-2-Methox5r-2-methyl-4—pentanon
und 2-Methoxy-2,3-dimethyl-4-pentanon.
Vorzugsweise wird 2-Methoxy-2-methyl-4-pentanon verv/endet
ο
Die Löslichkeit von Kohlendioxid in einem erfindungsgemässen
Hydroxyketon und Ätherketon wurde bei 250C unter verschiedenen
D.1 üoken bestiBimt» Tabelle A zeigt, dassgrosse Mengen von Kohlendioxid
bei höherem Druck von diesen Flüssigkeiten absorbiert werden, und dass sie bei Verminderung- des Druckes auf 1 Atm. abs«
zum grööBten Teil wieder freigesetzt werden»
■.-. ·> c r · a ■ ■ -: ■
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Löslichkeit von Kohlendioxid bei 250C (Nl OOq/I Lösungsmittel)
Lösungsmittel
.Druck (Atm.abs.) 10 20 30 40
2-Hydroxy~2-methyl-4--pentanon
2-Methoxy-2~methyl-4-pentanon
| 4 | 36 | 78 | 142 | 247 | 456 |
| 4 | 39 | 96 | 175 | 324 | 668 |
Beispiel 2
Die Löslichkeit von Wasserstoff in den Ketonen von Beispiel 1 viurde bei 25°C und verschiedeneti Drücken bestimmt. Tabelle B
gibt die Resultate wieder. Die letzte Spalte zeigt die Selektivität hinsichtlich Kohlendioxid im Verhältnis au Wasserstoff
bei einem Partialdruck von 50 Atm.abs., d.h. das Verhältnis
der absorbierten Volumina der beiden Gase. Es ist klar zu sehen, dass erheblich grössere Mengen Kohlendioxid als Wasserstoff
absorbiert werden»
Löslichkeit von Wasserstoff bei 250C (Nl Ho/l Lösungsmittel)
Lösungsmittel
Druck (Atm. abs. )
10
30 50
( - Selektivität I CO2/H2 *>ei
70 ! 90 j 50 Atm.abs« ·
2-Hydroxy-2-methyl-4-pentanon
2-Methoxy-2-methyl-4-pentanon
4,42
222
266
2098AO/10 82
Beispiel 3
Die Löslichkeit von Schwefelwasserstoff- in den Ketonen von Bei-.spiel.1
wurde bei 250G und verschiedeneu Drücke*! bestimmt»
Tabelle C zeigt, dass bei erhöhtem Druck erhebliche Mengen- Schwe-
felwasserstofF/
/ ' . absorbiert werden» Bei Verminderung des Druckes
/ ' . absorbiert werden» Bei Verminderung des Druckes
wird der absorbierte Schwefelwasserstoff zum grössten Teil wie- .
der freigesetzt»
Löslichkeit von Schwefelwasserstoff bei 250C {':■:.
Lösungsmittel)
| Lösungsmittel | 1 | 3 | 6 | 9 | .12 | 15 - |
| 2-Hydroxy~2-methyl-4-pentanon | 10 | 35 | 81 . | H5 | 246 | 40? |
"Beispiel 4
/Ätherketon Der Ätherketon 2-Methoxy~2-methyl-4-pentauon wurde mit einem. ~~7
der njfcht in den Rahmen der Erfindung-fällt vergliohen^
nämlich 2-IsobutOxy-3-butanon. Diese zwei Verbindungen
hinsichtlich ihrer Lösungseigenschaften gegenüber Kohlendioxid
bei 250C und verschiedenen Kohlendioxldpartialdrucken
verglichen» Die Ergebnisse werden nachstehend in Tabelle D
gezeigt.
209840/1082
- ίο -
| C^-Partialdruck, | 2~Methoxy~2-methyl- | 2-Isobutoxy-3-butanon |
| bar | 4-pentanon | |
| 10 | 39,0 | 34,0 |
| 20 | 96,3 | 83,7 |
| 30 | 175 | 152 |
| - 40 | 324 | 282 |
| 50 | 668 | 580 |
Aus den oben gezeigten Zahlen geht hervor, dass die Löslichkeit von Kohlendioxid im erfindungsgemässen Ätherketon erheblich
höher ist als die COo-Löslichkeit in
2-lsobutoxy-3-butanon
209840/1082
Claims (1)
- Patentansprücheund/oder/ Verfahren zur Entfernung von Kohlendioxid/ "Scnwefelwasserstoff aus einem Wasserstoff und/oder Kohlenwasserstoffe enthaltenden Gasgemisch, dadurch g e k e η η zeichnet , dass das Gasgemisch mit ertier .Flüssigkeit kontaktiert wird, die ganz oder hauptsächlich aus einer Verbindung der nachstehenden FormelItOR2 , 0besteht, in der R, R^ und R^ Alkylgruppen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen sind, R2- Wasserstoff oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und R* ein Alkylenrest mit-1 bis 4 Kohlenstoffatomen ist und η den Wert 0 oder 1 hat*c Verfahren nach Anspruch 1-, dadurch gekennzeichnet, dass ' das Gasgemisch Kohlendioxid mit einem Partia'ldruck von2 bis zu 7C AUli.abs « enthält» .3* Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Gasgemisch Schwefelv/asserstoff mit einem Partialdruck von 1 bis zu 35 Atm.abs . enthält»4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3> dadurch gekennzeichnet, dass das Gasgemisch bei 10 bis 50°C mit der genannten Flüssigkeit kontaktiert v/ird»209840/10825· Verfahren nach Anspruch 1 "bis 4S dadurch gekennzeichnet, dass die bezeichnete Flüssigkeit ganz oder hauptsächlich aus 4-Hydroxy-^-methyl~2-pentanon besteht.6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Flüssigkeit .· ganz oder hauptsächlich aus 2~Methoxy-2-methyl-4-pentanon besteht o2098A0/1082
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