DE2118819A1 - Cyanogen prepn - using cupric sulphate as catalyst - Google Patents

Cyanogen prepn - using cupric sulphate as catalyst

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DE2118819A1
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hydrogen peroxide
dicyan
cyanogen
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Johannes 6453 Seligenstadt; Heimberger Werner Dr. 6450 Hanau; Lüssling Theodor Dr. 6454 Grossauheim; Weigert Wolfgang Dr. 6050 Offenbach. P Heilos
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Evonik Operations GmbH
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Deutsche Gold und Silber Scheideanstalt
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01CAMMONIA; CYANOGEN; COMPOUNDS THEREOF
    • C01C3/00Cyanogen; Compounds thereof
    • C01C3/003Cyanogen

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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von Dicyan Nach Patent ..... (Patentanmeldung P 20 12 509.1) ist es bekannt, die katalytische Oxydation von Cyanwasserstoff mit Wasserstoffperoxid in Gegenwart von Cupribroniid, Cupricyanid oder Cuprinitrat durchzuführen und gegebenenfalls die Reoxydation der gobildeten Cupr@ionen durch die Anwesenheit von Ferriionen zu beschleunigen.
  • zeigt sich nun, daß als katalytisch wirksames Kupfersalz Cuprisulfat besonders geeignet ist, vor allem, für die Durchführung der Reaktion in kontinuierlicher Weise. Ferner ist es besonders günstifjr, als Rerrisalz Ferrisulfat einzusetzen. Ferrisulfat kann auch in situ während der Reaktion gebildet werden, und zwar aus Ferrosulfat und Wasserstoffperoxid. Es braucht also nicht von Anfang an bei der Reaktion das Ferrisulfat als solches vorzuliegen, sondern es geneigt die Zugabe von Ferrosulfat.
  • Sollen die Cupri- nd Ferriionen zurückgewonnen werden, so können sie nach der Entfernung des Dicyans aus dem Reaktionsgemisch durch Fällung mit Alkali- oder Erdalkalicarbonaten als basische Kupfer- oder Eisencarbonate wiedergewonnen werden.
  • Besonders geeignet zun Ausfällen ist Kalziumcarbonat. Die Carbonate werden dann wjit Schwefelsäure wieder in die entsprechenden Cupri- und Ferrisulfate umgewandelt und der einzusetzenden Katalyasatorlösung wieder zugeführt.
  • Es ist aber auch möglich, das mit dem Wasserstoffperoxid eingebrachte Wasser und das Reaktionswasser aus der im Kreislauf geführten Katalysatorlösung abzudestillioren und dadurch die Katalysatorlösung wieder auf den Anfangswert zu konzenreieren.
  • Die Erfindung wird an den nachfolgenden Beispielen erläutert: Beispiel 1 In einem mit Rührer, Thermometer, Rückflusshühler und Einlauftauchrohr versehenen 250 ml Rundkolben werden 25 g CuSO4. 5H2O (0,1 Mol) und 20 g Fe2(SO4)3 (0,05 Mol) in 50 g H20 gelöst und unter Rühren innerhalb von 100 Minuten 27 g Blausäure und die äquivalente Menge 30 ';Aige Wasserstoffperoxidlösung (50 ml = 17,0 g 100 %) zugegeben. Die Temperatur wird hierbei auf 45 bis 600 C gehalten, wobei Gasentbindung stattfindet. Das gaschromatographische untersuchte Gas enthielt 97 % reines Dicyan.
  • Beispiel 2 In der in Figur 1 dargestellten, kontinuierlich arbeitenden Apparatur wird eine Lösung von 0,75 kg Kupfersulfat und 0,60 kg Eisen-(III)-Sulfat in 30 kg Wasser über Leitung 1 c in den Reaktor 1 geführt. Die Lösung wird über den Wärmeaustauscher 1 d und Leitung 1 e zur raschen Durchmisch1mg mittels Pumpe 3 im Kreis geführt. Durch die Leitungen 1 a und 1 b werden die äquimolaren Mengen an Wasserstoffperoxid und Blausäure (1 Mol H202 + 2 Mol HCN) in die Reaktionslösung eingeführt. Am Kopf des Reaktors 1 wird das entstehende Dicyangas über Leitung 1 f zur weiteren Verwendung entnommen. Die Reaktionslösung wird zur kontinuierlichen Ausschleusung des mit der Wasserstoffperoxidlösung eingebrachten und des durch die Reaktion gebildeten Wassers über Leitung liln die Destillationskolonne 2 geleitet und dort von gelöstem Dicyangas und noch nicht umgesetzten Blausäureresten befreit (Abgas über Leitung 1 g) und durch Abdestillieren von Wasser aufkonzentriert. Die Lösung gelangt dann iber Leitung 1 k zum Reaktor 1 zurück. Bei längerer Laufzeit macht sich die nur geringfügige oxydative Verseifung der Blausäure zu C02 und knmoniak durch Säureverbrauch bemerkbar. Es ist daher notwendig, der Katalysatorlösung die dem Verbrauch entsprechende Säuremenge von Zeit zu Zeit zuzugeben.
  • In dieser Apparatur wurde über 400 Stunden ohne Unterbrechung bei einer Reaktionstemperatur von 22 bis 25O C pro Stunde 1,4 kg Blau saure und 2,26 kg 35 Gew.%ige wässrige Wasserstoffperoxidlösung zu 1,325 kg Dicyangas umgesetzt, d. i. 98,0 % der Theorie auf Blausäure berechnet. Das Dicyangas enthält noch 0,2 ffi C02 und 1,8 % Sauerstoff Beispiel 3 In der in Figur 2 dargestellten, kontinuierlich Apparatur sind die Funktionen von Reaktor 1 und den entsprechenden Leitungen die gleichen wie in Beispiel 2 beschrieben. Die Reaktionslösung wird aber hier zur kontinuierlichen Ausschleusung des mit dem Wasserstoffperoxid eingebrachten und des durch die Reaktion gebildeten Wassers über Leitung 1 i in die Destillationskolonne 2 geleitet und dort lediglich von gelöstem Dicyangas und noch nicht umgesetzten Blausäureresten befreit (Abgas über Leitung 1g). Die entgeistete Katalysatorlösung gelangt dann über Leitung 1 k in Behälter 4, wo sie heiss mit der entsprechenden Menge CaCO3 vermischt wird. Dabei werden die Kupfer- und Eisenionen als basische Carbonat, die Sulfationen als CaS04 gefällt. Die gefällten Stoffe erden über Leitung 1 1 geleitet, in der Zentrifuge 5 von dem Abwasser getrennt und dann über 1 m in den Behälter 6 gebracht.
  • Ifier werden die basischen Carbonate mit der entsprechenden BIenge verdünnter Schwefelsäure gelöst und über 1 n in der Zentrifuge 5 von CaSO4 getrennt. Die Lösung von Kupfer- und Einsensulfat gelangt über Leitung 1 h zurück in Reaktor 1. Die mit dieser Arbeitsweise erhaltenen Umsetzungen entsprechen den in Beispiel 2 genannten Ergebnissen.

Claims (4)

Patentansprüche
1) Verfahren zur Herstellung von Dicyan durch katalytische Oxydation von Cyanwasserstoff nach Patent........
(Patentanmeldung - ), dadurch gekennzeichnet, daß die Oxydation mit Wasserstoffperoxid in Gegenwart von Cuprisulfat und gegebenenfalls Perrisulfat durchgeführt wird.
2)Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Ferrisulfat in situ während der Reaktion aus Wasserstoffperoxid und Ferrosulfat gebildet wird.
5) Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Cupri- bzw. Ferrilonen durch Fällung mit Alkali-oder BrdalkalicaRonaten aus der von Dicyan befreiten Reaktionslösung wiedergewonnen werden.
4) Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, -dass die eingesetzte Katalysatorlösung nach Entfernung des Dicyan durch Destillation von dem mit Wasserstoffperoxid eingebrachten Wasser sowie dem Reaktionswasser befreit und in die Reaktionsstufe zurückgeführt wird.
L e e r s e i t e
DE19712118819 1970-03-17 1971-04-19 Verfahren zur Herstellung von Dicyan Expired DE2118819C3 (de)

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C3 Grant after two publication steps (3rd publication)
E77 Valid patent as to the heymanns-index 1977