DE1908679C3 - Verfahren zur Herstellung von Cyclohexandion-(1,2)-Hemihydrat - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Cyclohexandion-(1,2)-Hemihydrat

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Description

Es ist bekannt, daß die Oxidation von Cyclohexanol bei Tcnpcraturen um 90 C mit verdünnter Salpetersäure /u Adipinsäure führt. Diese Reaktion wird seit langem in der Technik für die Herstellung von Adipinsäure verwendet. E'benso ist es bekannt, daß die Oxydation bei Temperaturen bis etwa 20"C und höheren Salpetersäure Konzentrationen einen anderen Verlauf nimmt. Es entsteht in mäßigen Ausbeuten eine Verbindung, die von den meisten Autoren als ein tetracyclischcs Hemihydrat des Cyelohexandions(l.2) interpretiert wird (|. Am. (hem. Soc. 78 [195b] S. 14b 3. M. Anteunis und M. Ver/ele. siehe Bull. Soc. (him. ReIg. 7j [19b4] S. 73-80) bedienen sich in ihrer Arbeit über die Herstellung von ( yclohcxandion (1.2) der vorgenannten I.Herausstellen und geben eine Arbeitsvorschrift für das von ihnen »l'rädion« genannte Hemihydrat des C ydohexandions an.
Sie stellen fest, da 13 ihre Verbindung identisch ist mit der in |. Am. C hem. Soc. (s. o.) beschriebenen, deuten sie jedoch als( aclohcxan (1.2) dioxy epoxidyl,2).
Folgt man ihrer Arbeitsvorschnft. so muß man. besonders, wenn man der etwas höheren Ausbeute wegen mit V'/niger Salpetersäure arbeitet, außerordentliche Vorsicht walten lassen. Auch wenn man. wie angegeben, in kleinen Mengen arbeitet, kann die Reaktion bei ungenügender Kühlkapa/ität infolge ihres stark exothermen Charakters leicht außer Kontrolle geraten und explosionsartig verlaufen. Hei normalem Verlauf gemalJ der Vorsxhrifl erhall man das llemihy drat im Gemisch mit erheblichen Mengen an f/j-Nitro-woximinohcxaiic'arbon.säurc der Formel
110OC-(CIb)4-(C= NC)I I)- NO2(»Nitrölsmire«)
Diese Verbindung neigt zu stark exothermer
sionsartiger Zersetzung, weshalb sie durch Auswaschen mit großen Mengen Diäthyliither entfernt wird. Für eine wirtschaftliche und vor allen Dingen tmfallsicliere Herstellung kommt das bekannte Verfahren somit nicht in Betracht, wie auch aus folgenden Ausführungen in ). Am. Chem. Soc. loc. Ci t. hervorgeht:
»By working in this way the tendency of the reaction to get out of control and to become nearly explosively exothermic is also increased and the necessary care and precautions are to be taken.«
Die bislang erzielbare Ausbeute von maximal 45%
wird erkauft mit Reaktionsbedingungen, bei denen die
ίο Reaktion leicht unkontrollierbar wird und explosionsartig verlaufen kann, so daß sich eine Herstellung in größerem Maßstab verbietet.
Da sich das bislang nach obengenanntem Verfahren erhältliche Produkt bei der Titration mit Hydroxylaminchlorhydrat bei 800C mit Natronlauge, wie sie für die Bestimmung von Ketonen üblich ist, nur als etwa 80-90%ig an Hemihydrat erweist, wären Jie dort gemachten Ausbeuteangaben (40-45% d. Theorie) entsprechend niedriger anzusetzen.
Es wurde nun gefunden, daß man Cyclohexandion-(i.2)! iemihjdrai durch Umsetzen vun Cyclohexanol und Salpetersäure im Temperaturbereich von 0- 18 C. Abtrennen des gebildeten Hemihydrats des Cyelohexandions-(1.2) und Waschen desselben gefahrlos und in guten Ausbeuten auch in größerem Maßstab herstellen kann, wenn man gleichzeitig Cyclohexanol und gegebenenfalls ein Schwermetallsalz enthaltende Salpetersäure in katalvtische Mengen salpetrige Säure enthaltende wäßrige Schwefelsäure unter Durchmischung leitet und das Reaktionsprodukt mit Wasser wäscht.
Für die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens mit wasserhaltigem Cyclohexanol bevorzugt man ein mit Wasser gesättigtes Cyclohexanol, was einem Wassergehalt von etwa 10 Gewichtsprozent bei Raumtemperatur entspricht.
Selbstverständlich können auch geringere Wassermengen Verwendung finden, sofern gewährleistet ist, daß diese gegebenenfalls zusammen mit dem im Reaktionsgemisch (Säure) vorhandenen Wasser ausreichen. um ein Erstarren des Cyclohexanols (Schmelz punkt 24.5 C) in der vorgelegten Schwefelsäure im Temperaturbereich von 0-18 C zu verhindern.
Im allgemeinen werden pro Mol gegebenenfalls wasserhaltigem Cyclohexanol etwa 1 -2 Mol Salpetersäure verwendet, wobei es gegebenenfalls zweckmäßig sein kann, bis zu 0.5% der zur Anwendung gelangenden Salpetersäure mn der Schwefelsäure vorzulegen. Die verwendete Salpetersäure soll eine Konzentration von etwa bO- 100 Gew.■% besilzen. wobei .weckmäßiger
so weise eine 98"/iuge Salpelersäure bevorzugt wird.
Dw Menge der zur Anwendung gelangenden wäßrigen Schwefelsäure (mindestens 30gew.%ig. vor zugsweise 40 50gcw 'Vnige Schwefelsäure. Rest Wasser) richtet sich nach der gewünschten Konsistenz des
SS anfallenden Reaktionsgemisches. Die Schwefelsäuremcngc ist wenig kritisch, da sie gleichzeitig die Rolle des Verdünnungsmittels spielt, sollte aber so bemessen sein, dall eine gute Diirchnnsihbarkeii der Reaktionskompo riemen gewahrlcislci ist
do Im allgemeinen hat es sieh ab /.wctkmaüig erwiesen, etwa 200 —JOOg wasserhaltige Schwefelsäure pro Mol Cyclohexanol zu verwenden.
Wesentlich für die sichere Durchführung des Verfahrens ist die Vermeidung einer Anreicherung der Reaktionspartner im gegebenenfalls gebildeten Schaum, was durch F.iiileilen der Komponenten linier die Oberfläche erreicht werden kann.
Für das glätte Anspringen tier Reaktion ist es wichtig,
daß das Reaktionsgemisch zumindest !analytische Mengen von salpetriger Säure enthält. Mitunter kann es dabei ausreichend sein, wenn eine durch nitrose Gase braungefärbte Salpetersäure zur Anwendung gelangt bzw. in die angewandte Salpetersäure nitrose Gase oder aber Nitrosylschwefelsäure eingegeben werden.
Um sicher zu gehen, empfiehlt es sich jedoch, dem Reaktionsgemisch ca. 200 mg Alkalinitrit, vorzugsweise Natriumnitrit, pro Mol Cyclohexanol zuzusetzen.
Eine weitere Steigerung der Ausbeute kann erzielt werden, wenn man die Umsetzung in Anwesenheit katalytischer Mengen eines Schwermetallsalzes, z. B. Sulfat, vorzugsweise Nitrat von Kupfer, Gold, Blei, vorzugsweise Silber, durchführt. Dabei werden Mengen von etwa O1I-I1Og Salz, z.B. AgNOi, pro Mol Cyclohexanol verwendet.
Die Umsetzung wird im Temperaturbereich von 0— 18"C, vorzugsweise etwa 5— 15 C (insbesondere um etwa 10°C), durchgeführt, wobei man für eine intensive Durchmischung des Reaktionsgemisches zu sorgen hat. Der Reakiionsvcrlauf kann gegebenenfalls auch durch Messung der Abgasmengen verfolgt werden, wobei nach Sättigung des Reaktionsgernisches pro Mol Cyclohexanol ca. 18-22 Liter Gas entwickelt werden (Hauptbestandteil N2O).
Die Aufarbeitung der Ansätze erfolgt in dem für die Durchführung der Umsetzung angegebenen Temperalurbereich, bevorzugt bei etwa 10— 15 'C durch Absaugen; eventuell im Filterkuchen zurückbleibende geringe Mengen von mitgebildeter Nitrolsäure können in einfacher Weise durch Auswaschen mit warmem Wasser (vorzugsweise etwa 50 — 60 O entfernt werden.
Das erfindungsgemäße Verfahren zeichnet sich dadurch aus. daß der Gehalt ar. Nifolsäure in der Mutterlauge nur etwa 0.03-0.04 iviol pro Mol Cyclohexanol entspricht. Aus diesem Grund sind die anfallenden Mutterlaugen stabil und können ohne sich exotherm /u zersetzen. Temperaturen bis etwa 40 C ausgesetzt werden.
Die anfallende Mutterlauge kann auch direkt wieder für neue Ansätze verwendet werden. Das erfindungsgemäße Verfahren kann sowohl konitnuierlich als auch diskontinuierlich durchgeführt werden.
Das erhaltene Cyclohexandion (1,2)-Hemihydrat ist Zwischenprodukt für die Herstellung von Pflanzen-Schutzmitteln.
Beispiel I
In einem Vierhalskolben mit 2 Tropftrichtern. Innentherniometer. Rührer und einem mit Gasuhr ausgestalteten Gasablcilungsrohr werden 290 g 50gewichtspro/entige. wäßrige Schwefelsäure vorgelegt, auf + 5 bis + IO"C abgekühlt und mit 0,5 g Natriumnitrit versetzt. Unter Außenkühlung mit Eiswasser läßt man bei etwa 7 - IO"C 129 g 98gew.%ige Salpetersäure und 140,4 cm1 9Ogew.°/oiges Cyclohexanol (Rest Wasser) unter die Oberfläche der vorgelegten Schwefelsäurelösung eintropfen.
Ie nach Wirksamkeit der Außenkühlung sind dafür 3-4 Stunden nötig. Man arbeitet zweckmäßigerweise mit einer Vorgabe von ca. 5 cm1 Salpetersäure. Die Menge des entwickelten Abgases soll in der ersten Viertelstunde ca.0,5 Liter, von da ab ca. I Liter in 10-15 Min. betragen. Wenn beide Reaktionspartner eingetragen sind, läßt man sicherheitshalber noch '/> Stunde bei 15" C nachrühren. Das Ende der Reaktion kann man am Nachlassen der Gasentwicklung feststellen. Die Aufarbeitung geschieht durch Absaugen, Auswaschen mit Wasser (ca. 50° C) und Trocknen.
Feuchtgewicht des gewaschenen
Filterkuchens 129,2 g
Gehaltan
CycioheAandion-(!,2)-i lemihydrat
nach der Ketontitration 69,27 %
Ausbeute an Cyclohexan-
dion-(l,2)-Hemihydrat(rein) 61,6 %
Beispiel 2
Arbeitet man wie in Beispiel I, jedcch in Gegenwart von 0,6 g Silbernitrat, das vor Beginn der Reaktion in der Vorlage-Schwefehüure gelöst wird, so erhält man folgendes Ergebnis:
Feuchtgewicht des gewaschenen
Filterkuchens 147,7 g
Gehalt an
Cyclohexandion-( 1.2)-Hemihydrat
nach der Ketontitration 62,15%
Ausbeute an Cyclohexan-
dion-( 1.2)-Hemihydrat (rein) 65,2 %
Beispiel 3
Wenn man nach dem Verfahren von Beispiel 1 242 g 60gevv.%ige Schwefelsäure vorlegt und gleichzeitig mit dem Cyclohexanol 182 g Salpetersäure 72,Ogew.°/oig zutropft, so erhält man folgende Ergebnisse:
Feuchtgewicht des FiUerkuchcns 145,5 g
Gehall an
C'yclohexandion(l,2)-Hemihydrat 61,85 %
Ausbeute an C'yclohexan-
dici (l.2)Hemihydrat(rein) 62,0 %

Claims (5)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von Cyclohexandion-(1,2)-Hemihydrat durch Umsetzen von Cyclohexanol und Salpetersäure im Temperaturbereich von 0-180C, Abtrennen des gebildeten Hemihydrats des Cydohexandions-(1,2) und Waschen desselben, dadurch gekennzeichnet, daß man gleichzeitig Cyclohexanol und gegebenenfalls ein Schwermetallsalz enthaltende Salpetersäure in !analytische Mengen salpetriger Säure enthaltende wäßrige Schwefelsäure unter Durchmischung leitet und das Reaktionsprodukt mit Wasser wäscht.
2. Verfahren nach Anspruch 1. dadurch gekennzeichnet, daß man als Katalysator Silbernitrat verwendet.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet. daO man die Umsetzung kontinuierlich durchführt.
4. Verfahren nach Anspruch i. dadurch gekennzeichnet, daß man wasserhaltiges Cyclohexanol als Ausgangsmatenal verwendet.
5. Verfahren nach Anspruch 1. dadurch gekennzeichnet, daß man die Reaktionskomponenten unter die Oberfläche der vorgelegten wäßrigen Schwefelsäure einleitet.
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