DE1908679B2 - Verfahren zur herstellung von cyclohexandion-(1,2)-hemihydrat - Google Patents

Verfahren zur herstellung von cyclohexandion-(1,2)-hemihydrat

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Description

Es ist bekannt, daß die Oxydation von Cyclohexanol bei Temperaturen um 9O0C mit verdünnter Salpetersäure zu Adipinsäure führt. Diese Reaktion wird seit langem in der Technik für die Herstellung von Adipinsäure verwendet. Ebenso ist es bekannt, daß die Oxydation bei Temperaturen bis etwa 200C und höheren Salpetersäure-Konzentrationen einen anderen Verlauf nimmt. Es entsteht in mäßigen Ausbeuten eine Verbindung, die von den meisten Autoren als ein tetracyclisches Hemihydrat des Cyclohexandions-(1,2) interpretiert wird (J. Am. Chem. Soc. 78 [1956] S. 1463. M. A η t e u η i s und M. V e r ζ e 1 e, siehe Bull. Soc. Chim. BeIg. 73 [1964] S. 73-80) bedienen sich in ihrer Arbeit über die Herstellung von Cyclohexandion-(1,2) der vorgenannten Literaturstellen und geben eine Arbeitsvorschrift für das von ihnen »Prädion« genannte Hemihydrat des Cyclohexandions an.
Sie stellen fest, daß ihre Verbindung identisch ist mit der in J. A.m. Chem. Soc. (s. o.) beschriebenen, deuten sie jedoch als Caclohexan-( 1,2)-dioxy-epoxid-( 1,2).
Folgt man ihrer Arbeitsvorschrift, so muß man, besonders, wenn man der etwas höheren Ausbeute wegen mit 57%iger Salpetersäure arbeitet, außerordentliche Vorsicht walten lassen. Auch wenn man, wie angegeben, in kleinen Mengen arbeitet, kann die Reaktion bei ungenügender Kühlkapazität infolge ihres stark exothermen Charakters leicht außer Kontrolle geraten und explosionsartig verlaufen. Bei normalem Verlauf gemäß der Vorschrift erhält man das Hemihydrat im Gemisch mit erheblichen Mengen an ω-ΝίίΓο-ω-oximinohexancarbonsäure der Formel
HOOC-(CHj)4-(C = NOH) · NO2(»Nitrolsäure«)
Diese Verbindung neigt zu stark exothermer explosionsartiger Zersetzung, weshalb sie durch Auswaschen mit großen Mengen Diäthyläther entfernt wird. Für eine wirtschaftliche und vor allen Dingen unfallsichere Herstellung kommt das bekannte Verfahren somit nicht in Betracht, wie auch aus folgenden Ausführungen in J. Am. Cäiem. Soc Ioc. Cit hervorgeht:
»By working in this way the tendency of the reaction to get out of control and to become nearly explosively exothermic is also increased and the necessary care and precautions are to be taken.«
Die bislang erzielbare Ausbeute von maximal 45% wird erkauft mit Reaktionsbedingungen, bei denen die \q Reaktion leicht unkontrollierbar wird und explosionsartig verlaufen kann, so daß sich eine Hersteiking in größerem Maßstab verbietet.
Da sich das bislang nach obengenanntem Verfahren erhältliche Produkt bei der Titration mit Hydroxylaminchlorhydrat bei 80°C mit Natronlauge, wie sie für die Bestimmung von Ketonen üblich ist, nur als etwa 80—90%ig an Hemihydrat erweist, wären die dort gemachten Ausbeuteangaben (40-45% d. Theorie) entsprechend niedriger anzusetzen.
Es wurde nun gefunden, daß man Cyclohexandion-(1,2)-Hemihydrat durch Umsetzen von Cyclohexanol und Salpetersäure im Temperaturbereich von 0- 18= C Abtrennen des gebildeten Hemihydrats des Cyclohexandions-(1.2) und Waschen desselben gefahrlos und in guten Ausbeuten auch in größerem Maßstab herstellen kann, wenn man gleichzeitig Cyclohexanol und gegebenenfalls ein Schwermetallsalz enthaltende Salpetersäure in katalytische Mengen salpetrige Säure enthaltende wäßrige Schwefelsäure unter Durchmischung leitet und das Reaktionsprodukt mit Wasser wäscht.
Für die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens mit wasserhaltigem Cyclohexanol bevorzugt man ein mit Wasser gesättigtes Cyclohexanol, was einem Wassergehalt von etwa 10 Gewichtsprozent bei Raumtemperatur entspricht.
Selbstverständlich können auch geringere Wassermengen Verwendung finden, sofern gewährleistet ist. daß diese gegebenenfalls zusammen mit dem im Reaktionsgemisch (Säure) vorhandenen Wasser ausreichen, um ein Erstarren des Cyclohexanols (Schmelzpunkt 24,5°C) in der vorgelegten Schwefelsäure im Temperaturbereich von 0—18° C zu verhindern.
Im allgemeinen werden pro Mol gegebenenfalls wasserhaltigem Cyclohexanol etwa 1 -2 Mol Salpetersäure verwendet, wobei es gegebenenfalls zweckmäßig sein kann, bis zu 0.5% der zur Anwendung gelangenden Salpetersäure mit der Schwefelsäure vorzulegen. Die verwendete Salpetersäure soll eine Konzentration von etwa 60—100 Gew.-% besitzen, wobei zweckmäßigerweise eine 98%ige Salpetersäure bevorzugt wird.
Die Menge der zur Anwendung gelangenden wäßrigen Schwefelsäure (mindestens 3Ogew.°/oig, vorzugsweise 40 —50gew.%ige Schwefelsäure, Rest Wasser) richtet sich nach der gewünschten Konsistenz des anfallenden Reaktionsgemisches. Die Schwefelsäuremenge ist wenig kritisch, da sie gleichzeitig die Rolle des Verdünnungsmittels spielt, sollte aber so bemessen sein, daß eine gute Durchmischbarkeit der Reaktionskomponenten gewährleistet ist.
Im allgemeinen hat es sich als zweckmäßig erwiesen, etwa 200 — 300 g wasserhaltige Schwefelsäure pro Mol Cyclohexanol zu verwenden.
Wesentlich für die sichere Durchführung des Verfahrens ist die Vermeidung einer Anreicherung der Reaktionspartner im gegebenenfalls gebildeten Schaum, was durch Einleiten der Komponenten unter die Oberfläche erreicht werden kann.
Für das glatte Anspringen der Reaktion ist es wichtig,
daß das Reaktionsgemisch zumindest katalytische Mengen von salpetriger Säure enthält Mitunter kann es dabei ausreichend sein, wenn eine durch nitrose Gase braungefärbte Salpetersäure zur Anwendung gelangt bzw. in die angewandte Salpetersäure nitrose Gase oder aber Nitrosylschwef elsäure eingegeben werden.
Um sicher zu gehen, empfiehlt es sich jedoch, dem Reaktionsgemisch ca. 200 mg Alkalinitrit vorzugsweise Natriumnitrit pro Mol Cyclohexanol zuzusetzea
Eine weitere Steigerung der Ausbeute kann erzielt j ο werden, wenn man die Umsetzung in Anwesenheit katalytischer Mengen eines Schwermetallsalzes, z. B. Sulfat vorzugsweise Nitrat von Kupfer, Gold, Blei, vorzugsweise Silber, durchführt Dabei werden Mengen von etwa 0,1-1,Og Salz, z.B. AgNO3, pro Mol Cyclohexanol verwendet
Die Umsetzung wird im Temperaturbereich von 0-18° C, vorzugsweise etwa 5-15° C (insbesondere um etwa 1O0C), durchgeführt wobei man für eine intensive Durchmischung des Reaktionsgemisches zu sorgen hat. Der Reaktionsverlauf kann gegebenenfalls auch durch Messung der Abgasmengen verfolgt werden, wobei nach Sättigung des Reaktionsgemisches pro Mol Cyclohexanol ca. 18 — 22 Liter Gas entwickelt werden (H auptbestandteil N 2O).
Die Aufarbeitung der Ansätze erfolgt in dem für die Durchführung der Umsetzung angegebenen Temperaturbereich, bevorzugt bei etwa 10—15°C durch Absaugen; eventuell im Filterkuchen zurückbleibende geringe Mengen von mitgebildeter Nitrolsäure können in einfacher Weise durch Auswaschen mit warmem Wasser (vorzugsweise etwa 50 - 60° C) entfernt werden
Das erfindungsgemäße Verfahren zeichnet sich dadurch aus. daß der Gehalt an Nitroisäure in der Mutterlauge nur etwa 0,03-0,04 Mol pro Mol Cyclohexanol entspricht Aus diesem Grund sind die anfallenden Mutterlaugen stabil und können ohne sich exotherm zu zersetzen, Temperaturen bis etwa 90°C ausgesetzt werden.
Die anfallende Mutterlauge kann auch direkt wieder für neue Ansätze verwendet werden. Das erfindungsgemäße Verfahren kann sowohl konitnuierlich als auch diskontinuierlich durchgeführt werden.
Das erhaltene Cyclohexandion-(1,2)-Hemihydrat ist Zwischenprodukt für die Herstellung von Pflanzen-Schutzmitteln.
Beispiel 1
In einem Vierhalskolben mit 2 Tropftrichtern, Innenthermometer, Rührer und einem mit Gasuhr ausgestatteten Gasableitungsrohr werden 290 g 50gewichtsprozentige, wäßrige Schwefelsäure vorgelegt, auf + 5 bis +10°C abgekühlt und mit 0.5 g Natriumnitrit versetzt Unter Außenkühlung mit Eiswasser läßt man bei etwa 7- 100C 129 g 98gew.%ige Salpetersäure und 140,4 cm3 90gew.%iges Cyclohexanol (Rest Wasser) unter die Oberfläche der vorgelegten Schwefelsäurelös,ung eintropfen.
Je nach Wirksamkeit der Außenkühlung sind dafür 3—4 Stunden nötig. Man arbeitet zweckmäßigerweise mit einer Vorgabe von ca. 5 cm3 Salpetersäure. Die Menge des entwickelten Abgases soll in der ersten Viertelstunde ca. 0,5 Liter, von da ab ca. 1 Liter in 10 — 15 Min. betragen. Wenn beide Reaktionspartner eingetragen sind, läßt man sicherheitshalber noch '/2 Stunde bei 15° C nachrühren. Das Ende der Reaktion kann man am Nachlassen der Gasentwicklung feststellen. Die Aufarbeitung geschieht durch Absaugen, Auswaschen mit Wasser (ca. 50° C) und Trocknen.
Feuchtgewicht des gewaschenen
Filterkuchens 129,2 g
Gehalt an
Cyclohexandion-( 1,2)-Hemihydrat
nach der Ketontitration 69,27 %
Ausbeute an Cyclohexan-
dion-(1.2)-Hemihydrat(rein) 61,6 %
Beispiel 2
Arbeitet man wie in Beispiel 1, jedoch in Gegenwart von 0,6 g Silbernitrat, das vor Beginn der Reaktion in der Vorlage-Schwefelsäure gelöst wird, so erhält man folgendes Ergebnis:
Feuchtgewicht des gewaschenen
Filterkuchen!»
Gehalt an
Cyclohexandion-( 1,2)-Hemihydrat
nach der Ketontitration
Ausbeute an Cyclohexan-
dion-( 1,2)- Hemihydrat (rein)
!47,7 g
62,15%
63,2 %
Beispiel 3
Wenn man nach dem Verfahren von Beispiel 1 242 g 6Ogew.°/oige Schwefelsäure vorlegt und gleichzeitig mit dem Cyclohexanol 182 g Salpetersäure 72,Ogew.°/oig zutropft, so erhält man folgende Ergebnisse:
Feuchtgewicht des Filterkuchens 145,5 g
Gehaltan
Cyclohexandion-(1,2)-Hemihydrat 61,85 %
Ausbeute an Cyclohexan-
dion-(l,2)-Hemihydrat(rein) 62,0 %

Claims (5)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von Cydohexandion-(1,2)-Henuhydrat durch Umsetzen von Cyclohexanol und Salpetersäure im Temperaturbereich von 0—18° C, Abtrennen des gebildeten Hemihydrats des Cyclohexandions-{1,2) und Waschen desselben, dadurch gekennzeichnet, daß man gleichzeitig Cyclohexanol und gegebenenfalls ein Schweimetallsalz enthaltende Salpetersäure in katalytische Mengen salpetriger Säure enthaltende wäßrige Schwefelsäure unter Durchmischung leitet und das Reaktionsprodukt mit Wasser wäscht
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Katalysator Silbernitrat verwendet
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß mar die Umsetzung kontinuierlich durchführt.
4. Verfahren nach Anspruch 1. dadurch gekennzeichnet, daß man wasserhaltiges Cyclohexanol als Ausgangsmaterial verwendet.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn zeichnet daß man die Reaktionskomponenten unter die Oberfläche der vorgelegten wäßrigen Schwefelsäure einleitet.
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