DE1795068C3 - Verfahren zur Herstellung einer Kautschukmischuung - Google Patents

Verfahren zur Herstellung einer Kautschukmischuung

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Description

33
Ölgestreckte Kautschuktypen auf Basis Naturkautschuk oder eis-1,4-PoIyisopren sind von technischem und wirtschaftlichem Interesse. Naturkautschuk-Ölverschnitte lassen sich technisch aber nur mit erheblichen ίο Schwierigkeiten herstellen. Die Vulkan isateigenschaften solcher Naturkautschuk-Ölverschnitte sind nicht zufriedenstellend. Ungünstig liegen die Werte für Zugfestigkeit, Modul, Elastizität und Strukturfestigkeit. Auch die im Handel befindlichen ölgestreckten synthelischen cis-l,4-Polyisoprene vom Lithium- bzw. Titantyp zeigen ebenso wie Naturkautschuk-Ölverschnitte unbefriedigende Vulkanisatwerte.
Es wurde gefunden, daß man ölgestrecktes cis-1,4-PoIyisopren mit ausgezeichnetem Vulkanisation- w verhalten und ausgezeichneten Vulkanisationseigenschaften erhalten kann, wenn man durch Polymerisation von Isopren in Lösung von aliphatischen, cycloaliphatiichen oder aromatischen Kohlenwasserstoffen mit einem metallorganischen Mischkatalysator auf der Basis von Titan(IV)-chlorid, einem Aluminiumtrialkyl und/oder einem Aluminiumtrialkyl-Ätherat hergestelltes 1,4-cis-Polyisopren nach Abstoppen der mischkatalysatorhaltigen Polymerlösung mit einem aliphatischen oder cycloaliphatischen Di- oder Polyamin und einem aliphatischen odercycloaliphatischen sekurt» dären Amin mit mindestens 10 Kohlenstoffatomen, gegebenenfalls in Mischung mit einem niederen aliphatischen Alkohol, mit einem üblichen Alterungsschutzmittel stabilisiert und anschließend ein alipha- μ tisches, naphthenisches oder aromatisches Strecköl einmischt.
Diese so behandelte Polymerlösung wird, wie tech-
a) 100 Gew.-Teilen eines synthetischen cis-l,4-Polyisoprens, das durch Polymerisation von Isopren in Lösung in einem Kohlenwasserstoff mit einem metallorganischen Mischkatalysator aus Titan(IV)-chlorid, einem Aluminiumtrialkyl und/oder einem Aluminiumtrialkylätherat hergestellt wird,
b) einem üblichen Alterungsschutzmittei und
c) 15 bis 50 Gew.-Teilen eines aliphatischen naphthenischen oder aromatischen Kautschukstrecköls,
das dadurch gekennzeichnet ist, daß die mischkatalysatorhaltige Polymerlösung a) mit einem aliphatischen oder cycloaliphatischen Di- oder Polyamin und einem aliphatischen oder cycloaliphatischen sekundären Amin mit mindestens 10 Kohlenstoffatomen, gegebenenfalls in Mischung mit einem niederen aliphatischen Alkohol abgestoppt und dann mit der Komponente b) stabilisiert und mit der Komponente c) vermischt wird.
Ein weiterer Gegenstand sind die nach dem Verfahren hergestellten Kautschukmischungen.
Zum Stoppen können beispielsweise folgende aliphatische oder cycloaliphatische Di- oder Polyamine in Mengen von 0,05 bis 0,5 Gew.-%, bezogen auf Festkautschuk, eingesetzt werden: 1,2-Diaminoäthan, 1,2-DHmethylamino)äthan, Bis-(2-Aminoäthyl)amin, 1,1 l-Diamino-3,6,9-triaza-decan, 1,3-Diaminopropan, Bis-{2-Aminopropyl)-amin, 1,4-Diaminobutan, 1,6-Diaminohexan, i/l-Diaminocyclohexan.
Als sekundäre Monoamine können beispielsweise Di-2-äthylhexylamin, Dicyclohexylamin und bevorzugt N-Methyl-stearylamin oder andere Derivate des Methylamins mit einem geradkettigen oder verzweigten Alkylrest von mehr als 9 Kohlenstoffatomen bzw. Gemische davon eingesetzt werden, und zwar in Mengen von 0,1 bis 1%. Als niedere aliphatisch^ Alkohole können beispielsweise Methanol, Äthanol, Isopropanol eingesetzt werden, im allgemeinen in Mengen von 0,1 bis 5%, bezogen auf Festkautschuk.
Als Strecköle können paraffinische, naphthenische und aromatische Öle verwendet werden. Bezogen auf 100 Teile Polyisopren werden im all&oneinen 15 bis 50, vorzugsweise 20 bis 35 Teile Öl eingesetzt. Nur durch Kombination aller beschriebenen Maßnahmen erhält man ein Produkt mit wesentlich verbesserten Eigenschaften.
Der nach dem beschriebenen Verfahren hergestellte Ölkautschuk zeichnet sich durch hervorragende anwendungstechnische Eigenschaften aus. Sowohl das Vulkanisationsverhalten, gekennzeichnet durch günstige Anvulkanisation und Vernetzungsausbeute, als auch die Vulkaiiisateigcnschaften wie Festigkeit, Modul, Härte, Elastizität und Strukturfestigkeit übertreffen handelsübliches ölgestrecktes Polyisopren eindeutig. Besonders deutlich ist die Verbesserung der Reversionsbeständigkeit der Vulkanisate, die bei allen Alterungsprozessen, ζ. B. beginnend bei der Hochtemperaturvulkanisation stark dimensionierter Kautschukartikel bis zur dynamischen Dauerbeanspruchung, wie beispielsweise im Schwerlastreifen, beobachtet wird.
Beispiel 1
a) Katalysatorherstellung
In einem trockenen Rührgefäß werden unter Stickstoff 68 ml r.-Hexan vorgelegt. Bei 0^C werden gleichzeitig eine Lösung von 1,252 g = 66 mMol TiCI4 in 134 ml η-Hexan und eine Lösung von 0,678 g = 59,4 mMol AKC2Hs)3 und 0,308 g (nC4H,)2O = 23,8 mMol in 134 ml η-Hexan unter Rühren zugegeben. Die entstehende braune Katalysatorsuspension wird 30 Min. bei 00C gerührt.
b) Polymerisation
In einem trockenen Rührautoklav wurden unter Stickstoff 601 trockenes Hexan und 4400 g Isopren vorgelegt. Unter Stickstoff wird auf 8°C gekühlt. Bei dieser Temperatur wird die Katalysatorsuspension zugegeben. Die Polymerisation springt sofort an, eine Latenzzeit wird nicht beobachtet. Durch Außenkühlung sorgt man für Abführung der Polymerisationswärme, und zwar so, daß die Polymerisationstemperatur innerhalb von 3 Stunden langsam auf 12CC steigt Danach hat man einen Umsatz von 97% erreicht. Das Polymerisat hat eine Mooney-Viskosität von 108.
c) Herstellung des Ölkautschuks und Aufarbeitung
Die unter b) hergestellte Polyisoprenlösung wird unter Ausschluß von Luft und Feuchtigkeit geteilt.
Ölkautschuk A
Die eine Hälfte der Polymerlösung wird mit einer Lösung von 2,2 g Bis(2-Aminoäthyl)amin in 100 ml Benzol versetzt und 15 Min. gerührt. Danach wird eine Lösung von 11 g N-Methylstearylatnin und 11g 2,6-Di-tert.-butyl-4-methyl-phenol in 250 ml Hexan unter Rühren zugegeben. Anschließend werden 600 g eines handelsüblichen naphthenischen Strecköls zugesetzt und durch Rühren gut verteilt.
Die so hergestellte Öl-Kautschuk-Lösung wird durch Eintragen in Wasser von 92 0C vom Lösungsmittel befreit. Die wasserfeuchten Ölkautschuk-Krümel werden im Vakuumtrockenschrank bei 50X 48 Stunden getrocknet. Ölgehalt; 28 Teile pro 100 Teile Kautschuk, ML-471OO° = 48, Defo (80°) = 650/23,
Ölkautschuk B, Vergleichsversuch
Die andere Hälfte der nach b) hergestellten cis-1,4-PolyisoprenIösung wird mit einer Lösung von 11g 2,6-Di-tert.-buty!-4-methylphenol und 20 g Äthanol in 350 ml Hexan abgestoppt und stabHisiert.
ίο Danach gibt man ebenfalls 600 g handelsüblicnes Streckol zu und verrührt bis zur vollständigen Homogenesjerung.
Die weitere Aufarbeitung des Ölkautschuks B erfolgt wie für Ölkautschuk A beschrieben. Ölgehalt:
28Teile pro 100Teile Kautschuk, ML-4/lOO'C = 46, Deft (800C) = 325/14.
Die nach Beispiel 1 hergestellten Ölkautschuke wurden in einer anwendungstechnischen Untersuchung gegeneinander, gegen einen Naturkautschuköl-Verschnitt und gegen zwei Handelsprodukie (Lithium-Typ und Titan-Typ) geprüft
Ölkautschuk-Testrezeptur
30
Teile
25
45
Kautschuk 100,0*)
ZnO 3,0
Stearinsäure 2,0
Naphthenisches Streckol 25,0**)
HAF-Ruß 60,0
Schwefel 2,5
2-Benzothiacyl-N-cyclohexylsulfenamid 0,5
N-phenyl-N'-isopropyl-p-phenyldiamin 1,0
Phenyl-ff-naphthylamin 1,0
*) Oder entsprechende Mengen Ölkautschuk. **) Und kein Öl.
Mischfolge auf der Walze (400 X 200 m/m) 40°: Ktk. ca. 3' Umlauf
ZnO 4'
Alterungsschutzmittel 6'
Ruß + Stearinsäure 17'-18'
Beschleuniger 19'
Schwefel 2Ο'-2Γ
Gesamtmischzeit 22'-23'
3X eng, 3X stürzen
Tabelle 1
Vulkanisat-Werte
Produkt Rohkautschuk Mischung VuIk. F BD M (kp/cm2) H ·
Shore A
75° E 27° Slrukt.
ML-4' Defo
H/E
ML-4' Defo
H/E
3atü kp/
cm
% 300% 500% 23° 23° kp/
4 mm
100° 80° 100° 80° Min.
Nach
Beispiel l/A
48 600/23 37 5oo/9 IO 146 555 65 131 51 48 36 44 26
190 61 59 41 51 40
198 62 61 41 50 38
185 62 59 39 49 35
178 60 58 39 47 32
20 195 520 104
30 192 490 110
60 178 490 102
90 175 500 98
Produkt
Rohkautschuk Mischung
MM' Defo MW DeIb H/E H/E
100° 80° 100°
atü F BD M (kp/cnr) H · E Strukt.
Shore A
Min. kp/T % 300% 500% 23° 75° 23° 27° kp/ cm" 4 mm
Nach
Beispiel l/B
NK/RSS Nr. + 25 Teile Öl pro 100 Teile Kautschuk
Handelsprodukt 25 Teile Öl pro 100 Teile Kautschuk Titan-Typ
Handelsprodukt 25 Teile Öl pro 100 Teile Kautschuk Li-Typ
46 325/4
39
31
42 500/15
47 1175/30
500/10 10 47 575
20 178 490
30 175 455
60 165 450
90 150 440
400/14 10 83 420
20 153 490
30 157 460
60 133 430
90 118 405
775/15 10 68 500
20 153 505
30 160 495
60 120 405
90 125 430
800/13 10 73 700
20 148 620
30 138 530
60 125 500
90 115 475
34 50 44 34 33 32 4
91 177 58 56 39 45 29
104 - 59 58 39 45 28
96 - 58 56 39 44 20
89 - 57 56 38 43 14
43 - 45 36 32 38 6
85 160 57 53 37 41 26
94 - 59 ?<■ 37 44 26
83 - 59 55 35 41 21
79 -
59 53 35 38 18
32 66 44 35 33 36 5
75 150 56 54 39 47 27
81 165 59 58 39 50 26
83 - 59 57 36 46 17
80 - 58 57 37 46 14
19 45 40 33 34 39 10
52 112 52 51 40 51 28
64 130 55 55 39 33 25
58 125 55 55 38 49 21
60 118 54 54 38 47 17

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung einer Kautschukmischung aus
    a) 100 Gew.-Teilen eines synthetischen cis-1,4-Polyisoprens, das durch Polymerisation von Isopren in Lösung in einem Kohlenwasserstoff mit einem metallorganischen Mischkatalysator aus Titan(IV)-chlorid, einem Aluminiumtrialkyl und/oder einem Aluminiumtrialkylätherat hergestellt wird,
    b) einem üblichen Alterungsschutzmittel und
    c) 15 bis 50 Gew.-Teilen eines aliphatischen naphthenischen oder aromatischen Kautschukstrecköls,
    dadurch gekennzeichnet, daß die mischlcatalysatorhaltige Polymerlösung a) mit einem aliphatischen oder cycloaliphatische Di- oder PoIyamin und einem aliphatischen oder cycioaiipha-Iisehen sekundären Amin mit mindestens 10 Kohlenstoffatomen, gegebenenfalls in Mischung mit einem niederen aliphatischen Alkohol abgestoppt und dann mit der Komponente b} stabilisiert und mit der Komponente c) vermischt wird.
    30 nisch üblich, durch Wasserdampfdestillation vom Lösungsmittel befreit. Die wasserfeucht anfallenden Ölkautschukkrümel werden entweder im Trockenschrank, auf einem Plattenbandtrockner oder in einer Schneckenmaschine getrocknet.
    Gegenstand der Erfindung ist somit ein Verfahren zur Herstellung einer Kautschukmischung aus
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