DE1129700B - Verfahren zur Polymerisation von Isopren - Google Patents

Verfahren zur Polymerisation von Isopren

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DE1129700B
DE1129700B DEE19052A DEE0019052A DE1129700B DE 1129700 B DE1129700 B DE 1129700B DE E19052 A DEE19052 A DE E19052A DE E0019052 A DEE0019052 A DE E0019052A DE 1129700 B DE1129700 B DE 1129700B
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DE
Germany
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polymerization
isoprene
tertiary amine
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lithium
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Pending
Application number
DEE19052A
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English (en)
Inventor
Arthur H Gerber
Irving Kuntz
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ExxonMobil Technology and Engineering Co
Original Assignee
Exxon Research and Engineering Co
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Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F136/00Homopolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, at least one having two or more carbon-to-carbon double bonds
    • C08F136/02Homopolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, at least one having two or more carbon-to-carbon double bonds the radical having only two carbon-to-carbon double bonds
    • C08F136/04Homopolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, at least one having two or more carbon-to-carbon double bonds the radical having only two carbon-to-carbon double bonds conjugated
    • C08F136/06Butadiene

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  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Description

Es ist bekannt, Isopren unter Verwendung von Lithium-Kohlenwasserstoff-Katalysatoren zu kautschukartigen Polymeren zu polymerisieren. Selbstverständlich ist es von Vorteil, hohe Polymerisationsgrade zu erzielen, doch muß auch die Stereospezifizität, d.h. eine hohe (90% oder mehr) 1,4-cis-Addition, erreicht werden, um eine Angleichung an die Eigenschaften von natürlichem Kautschuk zu erreichen. Doch bewirken viele Zusatzmittel, die man zwecks Erhöhung der Reaktivität versuchsweise verwendete, auch eine Verminderung dieser Stereospezifizität, so daß die Vorteile von den Nachteilen überwogen werden.
Es ist nun gefunden worden, daß bei der Polymerisation von Isopren zu Kautschukpolymeren unter Verwendung von Lithium-Kohlenwasserstoff-Katalysatoren durch Zugabe geringer Mengen eines sterisch gehinderten tertiären Amins als Co-Katalysator der Polymerisierungsgrad erhöht wird, ohne daß die PoIymerisations-Stereospezifizität beeinträchtigt wird. Das überrascht um so mehr, als einfache Tertiäramine diese Stereospezifizität zerstören.
Die zur Verwendung kommenden sterisch gehinderten Tertiäramine sind durch die folgende Formel gekennzeichnet:
Verfahren zur Polymerisation von Isopren
Anmelder:
Esso Research and Engineering Company,
Elizabeth, N. J. (V. St. A.)
Vertreter: Dr. W. Beil, A. Hoeppener
und Dr. H. J. Wolff, Rechtsanwälte,
Frankfurt/M.-Höchst, Antoniterstr. 36
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 18. März 1959 (Nr. 800 101)
Arthur H. Gerber, Linden, N. J.,
und Irving Kuntz, Roselle Park, N. J. (V. St. A.),
sind als Erfinder genannt worden
R"
R'—C
R'"
— N —Ar«
worin Ar einen aromatischen Rest bedeutet; R', R" und R'" bedeuten Alkylreste oder Wasserstoff; χ und y stellen ganze Zahlen zwischen 0 und 3 dar, wobei die Summe von χ und y 3 ist und wenigstens einer der Reste R', R" und R'" eine Alkylgruppe ist, wenn y mindestens 1 ist; hatj den Wert 0, so sind mindestens zwei von den Resten R', R" und R'" Alkylgruppen. R', R" und R'" können also die gleichen oder verschiedene Reste sein. Es wird darauf hingewiesen, daß der Ausdruck Ar auch Alkaryl- oder Aralkylreste bezeichnet. Typische Beispiele sterisch gehinderter Tertiäramine sind: Ν,Ν-Diathylanilin und Triisoamylamin, Triisobutylamin, Äthyldiphenylamin, N,N-Di-(n-propyl)-anilin, Dimethyl-tert.-butylamin, Diäthylcyclohexylamin, Ν,Ν-Diäthylpiperidin, Ν,Ν-Diäthyl-o-toluidin, n-Propyl-di-isopropylamin, Tri-n-octylamin und Ν,Ν-Diäthylaminotetraline. Die beiden erstgenannten sind besonders wirksam.
Das sterisch gehinderte tertiäre Amin wird in geringen Mengen benutzt. Üblicherweise beträgt die Menge etwa 0,001 bis 5,0 Molprozent, bezogen auf Isopren.
Als Lithium-Kohlenwasserstoff-Katalysatoren werden technisch allgemein übliche Arten verwendet. Typische Beispiele sind n-Butyllithium sowie andere Alkyl-, Alkaryl- und Cycloalkyllithiumarten, z. B.
Propyllithium, Isobutyllithium, Amyllithium, Cyclohexyllithium, Phenyläthyllithium. Diese Stoffe finden in Mengen zwischen 0,01 und 5,0 Molprozent, bezogen auf Isopren, Verwendung.
Die übrigen Bedingungen gleichen den üblicherweise eingehaltenen. Lösungsmittel wie Heptan, Pentan oder andere nichtpolare, nichtsaure Lösungsmittel wie Cyclohexan, Petroläther, Methylcyclopentan können verwendet werden. Es werden Temperaturen zwischen —20 und 200° C und Drücke zwischen 0,5 und 100 Atmosphären angewandt.
Ist der gewünschte Polymerisationsgrad erreicht, wird das Polymere durch Ausfällen mit einer Flüssigkeit, in der das Produkt nicht löslich ist, wie Aceton, Methanol, Isopropylalkohol usw. isoliert. Die Lösung kann auch in einen Behälter gepumpt werden, der heiße, nichtlösende Flüssigkeit enthält, oder die zähflüssige Lösung wird zur Verdampfung des Lösungs-
209 580/474
mittels in eine Vakuum-Spritzmaschine gepreßt, wodurch spaghettiähnliche Polymerenstränge entstehen.
Die hergestellten Kautschukpolymeren haben innere Viskositäten zwischen 0,8 und 20 oder mehr. Stoffe mit geringerer Viskosität können als synthetische Trockenöle u. dgl. Verwendung finden. Die erfindungsgemäßen Kautschukpolymeren können in der Kautschukfabrik wie natürlicher Kautschuk behandelt werden und liefern Vulkanisate mit ausgezeichneten Eigenschaften.
Beispiel Tabelle II
Versuch Struktur der Polyisoprene (a)
Prozent
1,2 3,4 ds trans
0,5 10 90 ±9 5
1 0,5 10 85 ±9 5
2 0,4 15 80 ±8 10
3
(a) Genauigkeitsgrenzen ± 10% (relativ).
Alle Polymerisationsversuche wurden in sauberen, trockenen 28-g-Flaschen mit Schraubverschluß ausgeführt. Die Flaschen wurden in einem trockenen Kasten unter Stickstoff gefüllt. Zur Polymerisation verwendete man sorgfältig getrocknetes n-Heptan. Alle Amine waren im Vakuum über Zinkstaub frisch destilliert worden. Der Versuchsverlauf der Polymerisation ist wie folgt:
Jede Flasche wurde mit 10 cm3 n-Heptan und 10 cm3 (0,1 Mol) reinem Isopren beschickt. Dann wurden in jede Flasche 0,5 Molprozent (bezogen auf das Monomere) des entsprechenden Amins gebracht. Die Flaschen samt Inhalt wurden auf etwa 10° C abgekühlt und dann wurde zu jeder noch eine Lösung von n-Butyllithium in Heptan (0,68 Mol) gegeben, so daß die Konzentration an aktivem n-Butyllithium schließlich 0,2 Molprozent (bezogen auf Isopren) betrug. Die Flaschen wurden dicht verschlossen, aus dem trockenen Kasten genommen, gut mit Band umwickelt, um die Luft auszuschließen und 5V2 Stunden lang unter häufigem Schütteln in ein Wasserbad von 20 bis 22° C gestellt.
Die prozentuale Umsetzung wurde festgestellt, indem ein kleiner Teil der Polymerenlösung entfernt und dann im Vakuumofen bis zu konstantem Gewicht eingetrocknet wurde. Der Rest an Polymeren wurde mittels Methanol, das ein Antioxydationsmittel enthielt, ausgefällt, und ebenfalls auf sein konstantes Gewicht eingetrocknet. Die strukturelle Beschaffenheit wurde durch Infrarotmethoden mit 1 bis 2%igen Lösungen des Polymeren in Schwefelkohlenstoff bestimmt.
Die Tabelle I enthält die bei diesen Polymerisationsversuchen erhaltenen Ergebnisse.
Diese Angaben zeigen deutlich, daß die Zugabe von sterisch gehinderten Tertiäraminen eine Erhöhung des Polymerisationsgrades bewirkte. Zu diesem Einfluß auf den Polymerisationsgrad kommt eine bedeutende Erhöhung des Molekulargewichts des bei den einzelnen Versuchen entstehenden Isoprens, ohne daß experimentell meßbare, nachteilige Wirkungen auf die stereochemische Struktur festzustellen sind. In einer industriell verwendbaren Anlage sind stark viskose Polymerenlösungen schwierig zu verarbeiten. Es müssen also entweder Lösungen mit niedriger Polymerenkonzentration oder kontinuierliche Verfahren mit niedrigen Umsetzungsverhältnissenangewendetwerden. Höhere Polymerisationsgrade, wie sie mit dem erfindungsgemäßen Katalysatorsystem erreicht werden, ermöglichen eine höhere Produktion in einem kontinuierlichen Verfahren, ohne daß an der Anlage Veränderungen vorgenommen werden müßten. Auch bei einem diskontinuierlich arbeitenden Verfahren ist eine erhöhte Produktionsrate von Vorteil.
Das Ergebnis, das mit sterisch gehinderten Tertiäraminen erzielt wird, ist dem Ergebnis gegenüberzustellen, das sich bei Verwendung von sterisch nicht gehinderten Tertiäraminen ergibt. Es wurden 0,5 Molprozent (bezogen auf das Monomere) Trimethylamin unter Einhaltung ähnlicher Polymerisierungsbedingungen verwendet, wie sie in den Versuchen 1 bis 3 beschrieben sind. Das Polymere wurde isoliert, und die strukturelle Verteilung der Polymerisationsaddition war wie folgt:
Zugegebener
StofF
(0,5 Molprozent
auf der Basis
der Monomeren)
Tabelle] Innere
Viskosität
(2O0C,
Benzol)
Molekular
gewicht
χ 10-3(a)
Ver
such
nichts
N,N-Diäthyl-
anilin
Triisoamyl-
amin
Prozent
Um
wandlung
0,41
0,49
0,63
3,9
4,7
6,1
1
2
3
78
85
86
(a) Verwendung der Beziehung nach Gee, Trans. Far. Soc, 40, S. 264 (1944).
Tabelle II zeigt die bei diesen Polymerisationen auftretende Additionsart, die durch Infrarotspektroskopie ermittelt wurde.
1,2 2%
3,4 45%
cis-1,4 30%
trans-1,4 25%
Diese Daten beweisen, daß einfache Tertiäramine die gewünschte eis-1,4-Addition hemmen und trans-1,4-sowie 3,4-Additionen in größerer Menge ergeben. Solche Polymeren zeigen nicht das vorteilhafte Federungsvermögen und die Hystereseeigenschaften, die die hohen cis-l,4-Polymeren aufweisen.
Es ist gefunden worden, daß unter Bedingungen, bei welchen Polyisoprene im Kautschukbereich mit hoher innerer Viskosität entstehen, gleicherweise Verbesserungen des Polymerisationsgrades erzielt werden.

Claims (4)

PATENTANSPRÜCHE:
1. Verfahren zur Polymerisation von Isopren in Gegenwart eines Lithium-Kohlenwasserstoff-Katalysators, dadurch gekennzeichnet, daß man geringe
Mengen eines sterisch gehinderten tertiären Amins der Formel
— N —Ar.
R"
R'—C
R'
in der Ar einen aromatischen Rest darstellt, R', R" und R'" Alkylgruppen oder Wasserstoff bedeuten, χ und y ganze Zahlen mit einem Wert zwischen 0 und 3 sind, wobei die Summe von χ und y 3 ergibt und mindestens ein R'-, R"- oder R'"-Rest eine Alkylgruppe ist, wenn y mindestens den Wert 1 hat, oder mindestens zwei der R'-, R"- und R'"-Reste Alkylgruppen sind, wenn y den Wert 0 hat, als Co-Katalysator verwendet.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das sterisch gehinderte tertiäre Amin in Mengen zwischen 0,001 und 5,0 Molprozent, bezogen auf das Isopren, verwendet.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man als Lithium-Kohlenwasserstoff-Katalysator n-Butyllithium verwendet.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß man als tertiäres Amin N5N-Diäthylanilin oder Triisoamylamin verwendet.
In Betracht gezogene Druckschriften: USA.-Patentschrift Nr. 2 849 432.
© 20» 580/474 5.62
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