DE1154444B - Verfahren zur Saeureaktivierung von Tonen - Google Patents

Verfahren zur Saeureaktivierung von Tonen

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DE1154444B DEF30073A DEF0030073A DE1154444B DE 1154444 B DE1154444 B DE 1154444B DE F30073 A DEF30073 A DE F30073A DE F0030073 A DEF0030073 A DE F0030073A DE 1154444 B DE1154444 B DE 1154444B
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Description

  • Verfahren zur Säureaktivierung von Tonen Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Säureaktivierung von mit Säure aktivierbaren Tonen durch Behandlung von Ton mit Ch]orwasserstoffsaure in Gegenwart von Wasser und Abtrennung der sich ergebenden metallchloridhaltigen Ablauge von Ton.
  • Der hierin verwendete Ausdruck »mit Säure aktivierbare Tone« ist so zu verstehen. daß er, ohne unbedingt darauf beschränkt zu sein, die Tone der Montmorillonit-Reihe. welche Calcium, Natrium und Magnesium in Basenaustauschpositionen enthalten, die Familie der Bentonite und Sub-Bentonite, Illit, die allgemein als Kaolinit bezeichnete Familie der Tone und sonstige in der Natur vorkommende Aluminiumsilicate, welche eine Kationenaustauschfunktion besitzen, umfaßt.
  • Derartige Tone und Aluminiumsilicate haben, wenn sie mit einer Säure aktiviert sind, viele Verwendiingsmöglichkeiten als Katalysatoren, Katalysatorträger, Bleicherden und als poröse Sorbentien im allgemeinen.
  • Verfahren zur Säureaktivierung von Tonen sind seit vielen Jahren bekannt, wobei in der Regel die folgenden Arbeitsgänge in Frage kommen: Zerkleinern des Tons auf eine verhältnismäßig kleine Teilchengröße, Aufschließen des Tons in wäßrigem Medium mit einer starken Mineralsäure, Abscheiden des aufgeschlossenen Tons durch Filtrieren oder sonstige geeignete Mittel. Waschen des Tons zur Beseitigung der restlichen und verbrauchten Säure sowie der löslichen Salze sowie schließlich Trocknen und Mahlen des auf diese Weise behandelten Tons. Schwefelsäure ist die am meisten verwendete Mineralsäure, obwohl es allgemein bekannt ist, daß auch Salzsäure als aktivierende Säure verwendet werden kann.
  • Bei solchen Verfahren werden ganz erhebliche Mengen von Mineralsäure verbraucht. Bei den meisten Verfahren, wie sie gegenwärtig in der Praxis zur Anwendung kommen, wird die von dem behandelten Ton abgetrennte Ablauge entweder als nutzlos beseitigt oder einer weiteren Behandlung, z. B. der Neutralisation, unterworfen, oder sie wird (im Falle des Schwefelsäureverfahrens) bei der Herstellung von Produkten wie Kunstdüngcr verwendet. In fabrikatorischem Maßstabe können alle diese Methoden der Behandlung der Ablauge mehr oder weniger unwirtschaftlich sein. Wo entweder behandelte oder unbehandelte Ablaugen zu beseitigen sind, entstehen schwierige Probleme für die Behandlung und Abführung der Fabrikabwässer.
  • In der britischen Patentschrift 793 700 ist bereits ein Verfahren zur Wiedergewinnung der Säure unter Zersetzung der Ablauge beschrieben. Dieses Verfahren macht indessen die Zersetzung von Calciumchlorid außerordentlich schwierig und führt bei einigermaßen annehmbaren Temperaturen zu sehr schlechten Ausbeuten.
  • Ein Ziel der Erfindung ist die Schaffung eines neuartigen und verbesserten Verfahrens zur Aktivierung der durch Säure aktivierbaren Tone unter Verwendung von Salzsäure.
  • Der Erfindung liegt nun die Erkenntnis zugrunde, daß es außerordentlich einfach gelingt, Aluminiumchlorid durch Dampfbehandlung zu zersetzen, und dieses so gebildete Aluminiumoxyd die Zersetzung von Calciumchlorid bei technisch annehmbaren Temperaturen ermöglicht.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren besteht demnach darin, daß die Ablauge einer Dampfzersetzung zur Wiedergewinnung der Chlorwasserstoffsäure unter Bildung eines metalloxydhaltigen Rückstandes unterworfen wird.
  • Bei dem neuen Verfahren wird also zur Aktivierung der Tone Salzsäure verwendet und aus den während der Aktivierung entstandenen Metallchloriden Chlorwasserstoff wiedergewonnen. Der Ablauf enthält die Metalloxyde, die in beliebiger Weise weiterverwendet werden können. Bei den bevorzugten Ausführungsformen der Erfindung bekommt man durch eine Reihe gegenseitig voneinander abhängiger Arbeitsgänge einen stetigen Umlauf für die Säureaktivierung von Tonen, wobei Chlorwasserstoff aus den während der Aktivierung entstandenen Metallchloriden wiedergewonnen und in der Form gasförmigen Chlorwasserstoffes oder verdünnter Salzsäure wieder in den Verfahrensgang eingeführt wird, und zwar in die Aktivierungsstufe durch Säure, und wobei ferner die dabei erzeugten Metalloxyde aus den Ablaugen gewonnen werden können.
  • Vorzugsweise wird der mit Säure aktivierbare Ton vor der Verarbeitung bzw. Behandlung auf eine verhältnismäßig kleine Teilchengröße zerkleinert oder vermahlen.
  • Die Behandlung des mit Säure aktivierbaren Tons mit Chlorwasserstoff kann zweckmäßig in der Weise ausgeführt werden, daß gasförmiger Chlorwasserstoff von einem in Wasser aufgeschlämmten Ton absorbiert wird, worauf die aus Säure, Ton und Wasser bestehende Schlämme bei erhöhter Temperatur aufgeschlossen wird. Wahlweise kann die Behandlung in der Weise ausgeführt werden, daß man einem mit Wasser aufgeschlämmten Ton verdünnte Salzsäure hinzusetzt oder aber einer verdünnten Salzsäure trockenen Ton von verhältnismäßig kleiner Teilchengröße hinzusetzt, worauf die resultierende Schlämme aus Säure, Ton und Wasser bei erhöhter Temperatur aufgeschlossen wird. Eine weitere Methode ist die, daß man rohen Ton so, wie er aus der Tongrube kommt, einer verdünnten Salzsäure hinzusetzt und das resultierende Gemisch dann auf die erforderliche Teilchengröße vermahlt. Dieses Gemisch wird dann bei erhöhter Temperatur aufgeschlossen.
  • Vorzugsweise erfolgt die Absorption des Chlorwasserstoffes in der Weise, daß man das Gas und den Ton in einem Füllkörper-Absorptionsturm entweder im Gleichstrom oder im Gegenstrom miteinander in Berührung bringt. Der Turm ist hierbei so konstmiert, daß eine innige Berührung zwischen der flüssigen und der Gasphase erfolgen kann. Ferner ist die Art der Füllkörper und der Wassergehalt der Schlämme so gewählt, daß die Schlämme im Turm leicht von oben nach unten fließen kann. Dieses leichte Herabfließen der Schlämme kann in der Weise unterstützt werden, daß man eine Strömungsgeschwindigkeit wählt, welche zu einer Durchwirbelung führt.
  • Es ist jedoch zu beachten, daß auch andere Absorberbauarten verwendet werden können, beispielsweise solche, bei welchen die Chlorwasserstoff enthaltenden Gase in der wäßrigen Schlämme dispergiert werden, und zwar entweder durch deren Bewegungsenergie oder durch besondere mechanische Vorrichtungen.
  • Bei der Aktivierung von Montmorillonit-Tonen beläuft sich die Menge des in der Säure-Ton-Wasser-Schlamme vorhandenen Chlorwasserstoffes bzw. der Salzsäure vorzugsweise auf 2 bis 20 Milliäquivalente je Gramm Ton. Für die eigentlichen Montmorillonit-Tone liegt der gewünschte Bereich zwischen 2 und 10 Milliäquivalenten je Gramm Ton, jedoch ist für die weniger leicht aktivierbaren Tone, wie z. B. die Illite und die Kaolinite, eine Menge von 20 Milliäquivalenten je Gramm erwünscht.
  • Die Menge des Tons in der erwähnten Säure-Ton-Wasser-Schlämme beläuft sich vorzugsweise auf 5 bis 40 Gewichtsprozent, möglichst auf 20 bis 30e/o, auf das Gewicht der Schlämme bezogen. Man soll die Wassermenge möglichst niedrig halten (d. h. also so, daß der Gehalt an festen Stoffen nicht weit unter 2Se/o bleibt), damit die Menge an Wasser, welches bei den Vorgängen der Konzentration und der Zersetzung verdampft werden muß, auf ein Mindestmaß herabgesetzt wird; diese Vorgänge sollen nachstehend noch in den Einzelheiten beschrieben werden.
  • Das Aufschließen kann im Verlauf von mindestens 2 Stunden in dem Temperaturbereich von 100 bis 2000 C und/oder bei erhöhtem Druck erfolgen. Es ist hierbei zu beachten, daß die Faktoren der Zeit, der Temperatur und der Konzentration voneinander abhängig sind.
  • Die Geräte, in welchen das Aufschließen stattfindet, können stetig arbeitende Kaskadentöpfe sein, obwohl die Aktivität des auf diese Weise erhaltenen Produktes infolge von Kurzschluß- und Rückmischeffekten eine Neigung zum Abfallen hat. Ein Satz absatzweise arbeitender Digestoren ist vorzuziehen. Eine kontinuierliche Arbeitsweise kann auch dabei gewährleistet werden, indem man die Digestoren nacheinander füllt, den Inhalt derselben aufschließt und den behandelten Ton im Umlauf austrägt.
  • Die Chloridionen enthaltende Ablauge kann von dem aufgeschlossenen Ton durch Filtrieren, Schleudem oder Absetzen getrennt werden. Von diesen Methoden wird das Filtrieren bevorzugt. Der Kuchen des so behandelten Tons sollte vor dem Trocknen und Vermahlen und nach dem Entfernen der gesamten oder doch fast der ganzen Chloridionen enthaltenden Ablauge mit Wasser gewaschen werden, Die Waschlaugen, welche noch lösliche Chloridionen enthalten, können den von dem aufgeschlossenen Ton abgetrennten, Chloridionen enthaltenden Ablaugen zugesetzt werden. Wenn dies der Fall ist, werden vorzugsweise nur diejenigen Waschlaugen hinzugefügt, bei denen die Chloridionenkonzentration im Filtrat sich auf 1,0 bis 0,1 g/l beläuft (in nachstehendem als Waschlaugen erster Stufe bezeichnet).
  • Das Filtrat aus anschließenden Waschvorgängen, die keineswegs notwendig zu sein brauchen, hat eine zu niedrige Chloridionenkonzentration, um in der Verfahrensstufe der Wiedergewinnung des Chlorwasserstoffes verwendet werden zu können, jedoch kann ein solches Filtrat, wie weiter unten noch ausgeführt wird, wenigstens teilweise für andere Verfahrensstufen verwendet werden. Es erweist sich in der Regel als praktisch, sowohl die Entfernung der die Chloridionen enthaltenden Ablauge als auch das Waschen zur Erzeugung der Waschlaugen erster Stufe in kontinuierlicher Arbeitsweise vorzunehmen, um das zu erzeugen, was in nachstehendem als die »starke Lösung« bezeichnet wird.
  • Vorzugsweise wird die Konzentration der Chloridionen in der von dem behandelten Ton abgetrennten Ablauge oder in der erwähnten »starken Lösung« vor der Chloridzersetzungsstufe erhöht. Das kann entweder durch den Zusatz löslicher Chloride, z. B. bereits vorhandener, wie Calciumchlorid, oder durch Verminderung des Volumens der die Chlorid enthaltenden Flüssigkeit durch Eindampfen erfolgen.
  • Zweckmäßigerweise wird diese Verminderung des Volumens durch Eindampfen in einem Tauchbrenner-Verdampfer oder in einem Mehrkörper-Verdampfer vorgenommen. Wird die Erhöhung der Chloridionen konzentration durch Eindampfen durchgeführt, dann erfolgt vorteilhafterweise die Verdamptung nur so weit, daß in der angereicherten Ablauge bei Atmosphärendruck eine Dampfphasen-Salzsäurekonzentration von 10 mg Chlorwasserstoff je Kilogramm Dampf zustande kommt.
  • Der während der Verminderung des Volumens durch Eindampfen erzeugte Wasserdampf kann zu Heißwasser zu irgendwelcher Verwendung im Verfahrensgang kondensiert werden. Beispielsweise kann der Wasserdampf einer Kolonne aufgegeben werden, welche die Wasserdämpfe zu Heißwasser kondensiert und gleichzeitig das Entweichen der Chloridionen enthaltenden Dämpfe verhindert.
  • Bei Verminderung des Volumens durch Eindampfen ist es wünschenswert, sicherzugehen, daß die ganze in der Aufschließstufe vorhandene Salzsäure auch wirklich aufgebraucht wird. Wenn das nicht geschieht, wird die Ablauge so angereichert, daß eine hohe Dampfphasen-Salzsäurekonzentration zustande kommt, und zwar noch bevor die Verminderung des Volumens so weit fortgeschritten ist, wie es gewünscht wurde.
  • Die Einschaltung eines Arbeitsganges, bei welchem das Volumen der Ablauge durch Eindampfen vermindert wird, ist aus zwei Gründen von Vorteil. In erster Linie ist der thermische Wirkungskreis beim Verdampfen von Wasser in einem Verdampfer sehr viel höher als in dem Reaktionsgefäß, in welchem die unten beschriebene Zersetzung der Chloride stattfindet. Zweitens muß die Menge des in dem Zersetzungsreaktor verbrauchten Brenngases auf einem Mindestmaß gehalten werden, so daß das verdampfte Wasser und die Verbrennungsgase die geringstmögliche Verdünnung des wiedergewonnenen gasförmigen Chlorwasserstoffes verursachen.
  • Die Bildung von Chlorwasserstoff oder von Salzsäure aus den in der vorzugsweise angereicherten Ablauge enthaltenen Chloriden wird zweckmäßigerweise durch Dampfzersetzung in dem Temperaturbereich von 500 bis 1000° C, vorzugsweise bei mehr als 7000 C ausgeführt, um ein Gemisch von Wasserdämpfen und Chlorwasserstoff zu ergeben. Dieses Gemisch kann zur Erzeugung einer verdünnten Salzsäure verwendet werden, beispielsweise durch Kondensation oder durch Waschen der Dämpfe in einem Absorptionsturm bzw. in Absorptionstürmen.
  • Der Grundgedanke der Erfindung und die einzelnen Arbeitsgänge des Verfahrens sollen nunmehr ausführlicher besprochen werden.
  • Das hierin beschriebene Verfahren beruht, wie eingangs dargelegt. insbesondere auf der Erkenntnis, daß während der Aktivierungsstufe leichtlösliche Chloride der in dem zu aktivierenden Ton enthaltenen Metalle gebildet werden (wodurch das Filtrieren und die einzelnen Waschstufen unterstützt werden) und daß aus diesen Chloriden Chlorwasserstoff regeneriert werden kann. Daher hängt das erfindungsgemäße Verfahren von einer Kombination von mindestens zwei Stufen ab, nämlich (a) die Abtrennung der die Chloridionen enthaltenden Ablauge von dem aufgeschlossenen Ton und (b) die Regenerierung von Chlorwasserstoff und/oder Salzsäure aus der Ablauge, vorzugsweise zur Wiederverwendung in der Säureaktivierungsstufe. Diesen Arbeitsgängen wird zweck- mäßigerweise ein dritter hinzugefügt, nämlich zwischen (a) und (b) eine Chloridionenanreicherungsstufe.
  • Auch hier wieder ist die hohe Löslichkeit der erzeugten Chloride von Vorteil insofern, als bei jedem Anreicherungsvorgang durch Eindampfen von Flüssigkeit verhältnismäßig hohe Chloridkonzentrationen erhalten werden können, und zwar ohne die Ablagerung fester Stoffe auf den Wärmeübergangsflächen der Verdampfer.
  • Es darf angenommen werden, daß bei den bevorzugten Ausführungsformen der Erfindung der Arbeitsgang (b) zum Teil von einer chemischen Reaktion abhängig ist, über die, soweit bekannt ist, bisher nicht berichtet wurde. Die Regenerierung von Chlorwasserstoff und oder Salzsäure erfolgt in einer verhältnismäßig einfachen und wirtschaftlichen Weise durch Dampfzersetzung der Aluminium-, Eisen(II)-, Eisen(III)-, Magnesium- und Calciumchloride aus der teilweisen Zersetzung des Tonminerals in der Säureaufschließstufe des Verfahrens. Es ist, wie bereits dargelegt, bekannt, wie Magnesium-, Calcium-, Eisen(lI)- und Eisen(III)-chloride thermisch hydrolysiert werden können, um Dämpfe von Salzsäure und Wasser zu erzeugen, indem nämlich ein Sprühregen der chloridhaltigen wäßrigen Lösung mit einem Strom eines heißen Gases in Berührung gebracht wird.
  • Die in der vorerwähnten Patentschrift beschriebenen Reaktionen sind die folgenden: 2 FeCI3 + 3 H2O = Fe203 + 6 HCI MgCI2 + H2O = MgO + 2 HCl CaCIS + H,O = CaO + 2 HCl Die letztgenannte Reaktion kommt jedoch in einen Gleichgewichtszustand, welcher für die Erzeugung von Salzsäuredämpfen bei leicht erreichbaren Temperaturen ungünstig ist. Es wurde nun überraschenderweise herausgefunden, daß die Gegenwart von Aluminiumoxyd aus der thermischen Zersetzung des in der chloridionenhaltigen Ablauge aus der Säureaktivierungsstufe vorhandenen Aluminiumchlorids diese Zersetzung erleichtert. Bei der thermischen Zersetzung der aus dem Ton abgeleiteten Chloride treten also die folgenden zusätzlichen Reaktionen auf: 2 AICIs + 3 H2O = Al203 + 6 HCI CaCI2 '- H2O + Al203 = CaO Al203 -- 2 HCI Die Untersuchung der Produkte der Dampfzersetzung mit Röntgenstrahlen läßt die Gegenwart weiterer solcher Aluminate und Spinelle erkennen, so z. B. von MgO AI,03 und FeO Al.,O3. Bei den Produkten aus einer Reaktion, die unter optimalen Reaktionsbedingungen durchgeführt wird, wobei die Temperatur am Boden des Reaktionsgefäßes 750 C überschreitet, kann kein restliches Calciumchlorid mehr festgestellt werden.
  • Es können also Chlorwasserstoff und/oder Salzsäure leicht regeneriert werden, selbst wenn in dem zur Aktivierung verwendeten natürlichen Ton Calciumverbindungen in beträchtlicher Konzentration enthalten sind. Diese Beobachtung gestattet die wirtschaftliche Verarbeitung jener natürlich vorkommenden Tone, welche mit erheblichen Mengen solcher Mineralien, wie z. B. Kalkspat, verunreinigt sind, da ja der Kalkspat lediglich zu Calciumchlorid zersetzt wird und die letztgenannte Substanz durch Dampfzersetzung quantitativ in Salzsäure umgewandelt werden kann. Die Salzsäure kann zu Beginn der Verarbeitung wieder in den Verfahrensgang eingeführt werden, ohne daß ein erheblicher Verbrauch an Säure für die Zersetzung des Kalkspats eintritt. Ebenso kann, wenn ein Verlust an Chloriden oder an Salzsäure aus dem vorstehend beschriebenen System eintritt, dieser Mangel ausgeglichen werden, indem man einfach billiges Calciumchlorid der Chloridionen anreicherungsstufe oder eine wäßrige Lösung desselben dem Dampfhydrolysator zusetzt. Natürlich kann man auch andere Metallchloride in gleicher weise zusetzen, obwohl dann Reaktionen anderer Art eintreten.
  • Bei der weiteren Erläuterung der Erfindung wird auf die Zeichnungen Bezug genommen.
  • Fig. 1 ist ein Schaubild für die Art und Weise, in welcher während des Filtrierens und der Waschstufen die Chloridionenkonzentration in dem Filtrat schwankt; Fig. 2 ist ein Schaubild, welches die relativen Konzentrationen der Chloridionen in der Dampfphase sowie in der Flüssigkeitsphasc während einer Anreicherung durch Eindampfen der starken Lösung bei Atmosphärendruck zeigt; Fig. 3 ist eine schematische Darstellung einer Anlage zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens. insbesondere einer Form desselben, bei welcher gasförmiger Chlorwa sserstoff mit durch Wasser aufgeschlämmtem Ton in Beriihrung gebracht wird; Fig. 4 ist eine schematische Darstellung einer Anlage zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens, insbesondere einer Form desselben, bei welchem dem Gemisch aus Ton und Wasser verdünnte Salzsäure hinzugesetzt wird.
  • Aus der Fig. 1 (aufgezeichnet für einen Filterkuchen von 1.4 cm Dicke) ist ersichtlich, daß die Masse der ursprünglich in dem Filterkuchen vorhandenen Chloridionen in einem möglichst kleinen Volumen Wasser wiedergewonnen werden kann, wenn man Fiitrat und Waschlaugen zurückbehält, die bis zu dem Punkt erhalten wurden, wo das Volumen der aus dem Filterkuchen aufgesammelten Flüssigkeit gleich V1 ist, während die nach diesem Punkt erhaltenen Waschlaugen in die Abwässer gelangen.
  • Wenn also auf das Filtrieren ein Waschen folgt, ist die Chloridionenkonzentration in der starken Lösung so hoch wie möglich. Das bedeutet, daß das Volumen der in jeder Chloridionenanreicherungsstufe zu beh^nde7leden Ablauge so niedrig wie möglich ist. Wenn das Volumen des Filtrats über den durch den Punkt V1 dargestellten Wert hinaus zunimmt, erfolgt natürlich die Annäherung der Konzentration der Chloridionen an den Wert Null asymptotisch.
  • Die in der zweiten Stufe des Filtrierens, d. h. über den Punkt V1 hinaus, aufgesammelten Waschlaugen bieten keine Abwässerprobleme dar, da ja die Chloridionenkonzentration in der Regel auf unter 100 mg/l fällt. Wenigstens ein Teil dieser Waschlaugen kann in die Aktivierungsstufe zurückgeleitet werden, und zwar zur Verwendung als Verdünnungswasser und zum Auflösen der zur Ergänzung zugesetzten Chloride. Wahlweise können diese Waschlaugen auch dazu verwendet werden, den Filterkuchen in der ersten Filtrationsstufe im Gegenstrom zu waschen, wobei eine kleine Verbesserung der Gesamtchloridionenkonzentration in der »starken Lösung« erzielt wird. Der Filterkuchen aktivierter Fullererde wird aus dem Filter entfernt, getrocknet und in der üblichen Weise vermahlen.
  • Die Chloridionenanreicherung, wenn eine derartige Stufe des Verfahrens überhaupt vorhanden ist, erfolgt in der Regel durch Eindampfen, obwohl es natürlich auch andere Methoden der Chloridionenanreicherung gibt. Die Fig. 2 zeigt die Beziehung zwischen der Chloridionenkonzentration in der zu konzentrierenden Ablauge, und zwar durch Eindampfen, und der Chloridionenkonzentration in der darüber befindlichen Dampfphase für eine gegebene Temperatur und einen bestimmten Verdampfer. Wie man sieht, erfolgt, wenn das Eindampfen durch Sieden bei Atmosphärendruck erfolgt, in diesem Falle eine scharfe Zunahme der Chloridionenkonzentration in der Dampfphase, sobald die Chloridionenkonzentration in der flüssigen Phase den Wert von 300 g/l überschreitet. Man muß hierbei natürlich beachten, daß die Kurven der Fig. 2 sich nur auf einen ganz bestimmten Verdampfer beziehen und daß die Fig. 2 nur für diesen Kurventyp maßgebend ist; bei anderen Apparaten erfolgt die scharfe Zunahme der Chloridionenkonzentration in der Dampfphase bei anderen Werten der Chloridionenkonzentration in der flüssigen Phase. Man muß also diese Kurve für den besonderen zu verwendenden Verdampfer aufzeichnen, um die optimalen Verdampfungsverhältnisse zu bekommen. Solche Kurven wie die in Fig. 2 zeigen, daß der mögliche Grad der Anreicherung bei gleichzeitig möglichst geringem Verlust an Chloridionen begrenzt ist. Dieser Verlust kann jedoch vermindert werden, wenn man die beim Eindampfen erzeugten Dämpfe in eine in bekannter Weise arbeitende Kolonne leitet, welche also eine Chloridionen enthaltende Lösung in das System abführt und gleichzeitig heißes Wasser für beliebigen Gebrauch erzeugt.
  • Eine spezifische Ausführungsform der vorliegenden Erfindung soll nunmehr unter Bezugnahme auf die Fig. 3 beschrieben werden.
  • Roher Ton und Wasser werden einer Kugelmühle 1 aufgegeben. Die resultierende Schlämme gelangt in den Absorber 2, in welchem die Schlämme von oben nach unten fließt, und zwar in Gegenstromberührung mit aus einer anderen Stufe des Verfahrens kommendem gasförmigem Chlorwasserstoff (s. unten). Das Gemisch gelangt hierauf in einen Satz von sechs Digestoren 3, von denen aber hier nur drei dargestellt sind. Der Prozentsatz der in Suspension befindlichen festen Stoffe und die anfängliche Säurekonzentration in den Digestoren 3 müssen auf einer solchen Höhe gehalten werden, daß man in der Ablauge eine hohe Konzentration an Chloridionen erhält, ohne daß dabei das Produkt an Qualität einbüßt. Die Reaktion wird in dem Temperaturbereich von 100 bis 2000 C ausgeführt und nimmt je nach Temperatur und Druck, bei welchen die Reaktion durchgeführt wird, 24 Stunden bis herunter zu 2 Stunden in Anspruch.
  • Der aufgeschlossene Ton sowie die Ablaugen gelangen in einen Filter 4, wobei der Filterkuchen während des Filtrierens mit heißem Wasser ausgewaschen wird.
  • Die Menge des zugesetzten Wassers wird geregelt, und zwar so, daß die Chloridionenkonzentration in dem von dem Filterkuchen ablaufenden Filtrat auf etwa 0,1 bis 1,0 g/l gehalten wird. Falls es gewünscht wird, kann der Filterkuchen entfernt werden, um in dem Filter 5 weiteren Waschungen unterzogen zu werden, nachdem er in dem Nachschlämmer 6 nochmals in Wasser dispergiert wurde. In diesem Falle haben die Waschlaugen eine sehr niedrige Chloridionenkonzentration und kommen in die Abwässer, oder sie werden als eine zweckmäßige Quelle heißen Verdünnungswassers in die Aktivierungsstufe zurückgeleitet; ferner können sie als Waschwasser für den Filter 4 oder als Lösungsmittel für den Zusatzstoffbehälter 10 verwendet werden.
  • Filtrat und Waschlaugen aus dem Filter 4 werden in einen Verdampfer 7 geleitet, wo das Volumen der Ablauge so weit vermindert wird. daß die Chloridionenkonzentration in der Dampfphase 10 mg je Kilogramm Dampf nicht überschreitet. Der hierbei verwendete Verdampfer ist ein Tuchbrenner-Verdampfer; der darin entwickelte Dampf strömt zu einer in zwei Abschnitte unterteilten Kolonne 8. Die untere Hälfte führt eine Chloridionen enthaltende Lösung in das System zurück, während der die obere Hälfte erreichende Wasserdampf darin mit kaltem Wasser in Berührung kommt, um Heißwasser zur Verwendung beim Filtrieren zu erzeugen.
  • Die konzentrierte Ablauge wird in der bekannten, hierin beschriebenen Weise der Dampfzersetzung unterzogen, wobei das Reaktionsgefäß 9 durch eine Ö1- oder eine Gasflamme erhitzt wird. Das oxydhaltige Material, das als Nebenprodukt der Zersetzung erzeugt wird und einen ausreichenden Gehalt an Metalloxyden hat, um die Gewinnung von Aluminiumoxyd und anderen Oxyden daraus zu gewährleisten, wird am Boden des Reaktionsgefäßes abgezogen.
  • Chlorwasserstoff und Wasserdämpfe, wie sie bei dieser Zersetzung erzeugt werden, verlassen das Reaktionsgefäß 9 an dessen Oberteil oder nahe daran und gelangen in einen Zyklon 11, wo die feinverteilten Oxyde abgeschieden werden, und hierauf zu dem Absorber 2. Falls es gewünscht wird, kann der Zyklon 11 auch fortgelassen werden; dann strömen die das Reaktionsgefäß 9 verlassenden Gase direkt in den Absorber 2, wo der kleine Anteil an Oxyden zusammen mit dem Ton durch Säure behandelt wird.
  • Die den Absorber 2 verlassenden Gase werden in dem Gefäß 12 gewaschen; die auf diese Weise erzeugte verdünnte Salzsäure fließt zu dem Behälter 10. Die aus dem Gefäß 12 abziehenden Gase gelangen in die umgebende Luft.
  • Eine weitere spezifische Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird nachstehend unter Bezugnahme auf die Fig. 4 beschrieben.

Claims (7)

  1. Roher Ton und Wasser werden einer Kugelmühle la aufgegeben. Das Gemisch läuft, nötigenfalls unter Zusatz von weiterem Wasser, in den Rührbottich lb und gelangt dann, zusammen mit verdünnter Salzsäure aus dem Behälter 1 c, in die Gefäße 3, von denen sechs vorhanden sind und in welchen der Ton mit Salzsäure aufgeschlossen wird. Der Prozentsatz der in Suspension befindlichen festen Stoffe und die anfängliche Säurekonzentration müssen auf einer solchen Höhe gehalten werden, daß man in der Ablauge eine hohe Konzentration an Chloridionen bekommt, und zwar ohne eine Einbuße in der Qualität des Produkts. Die Reaktion wird in dem Temperaturbereich von 100 bis 2000 C ausgeführt; sie nimmt je nach Temperatur und Druck, bei welcher sie durchgeführt wird, 24 Stunden bis herab zu 2 Stunden in Anspruch. Mit Ausnahme der Verdampferbauart 7 und der Verwendung der Kolonne 8 ist das Verfahren genau dasselbe, wie es unter Bezugnahme auf die Fig. 3 beschrieben wurde, bis zu dem Punkt, wo die Gase den Zyklon 11 verlassen. In diesem Beispiel werden die starken Ablaugen in einem Mehrkörperverdampfer 7 eingedampft, welcher so konstruiert ist, daß er in einem Arbeitsgang nicht nur eine konzentrierte Ablauge, sondern auch heißes Wasser erzeugt. Die Kolonne 8 ist dann überflüssig. Bei Verlassen des Zyklons 11 strömen die Gase durch eine Reihe von Absorbern 2, in welchen die Salzsäuredämpfe in bekannter Weise mit Wasser gewaschen werden, um eine verdünnte Salzsäure zu erzeugen. Die resultierende Salzsäure mit einer Konzentration von etwa 20 Gewichtsprozent wird wieder in die Säureaktivierungsstufe eingeführt. Der Verdampfer 7 ist von der üblichen Mehrkörperbauart. C ist ein Rieselwäscherbzw. Kühlturm, S ein Dampfejektor. X1, X.> und X3 sind Wärmeaustauscher, E1, E., und E3 Sofortverdampfer, Pl und P, sowie P3, P4 und P5 Pumpen, T1, T2 und T3 Behälter.
    Es ist erheblich leichter und sehr viel wirtschaftlicher, in der Schlämme aus Säure, Ton und Wasser eine hohe Säurekonzentration zu erzielen, wenn man mit der Anlage nach Fig. 3 anstatt mit derjenigen nach Fig. 4 arbeitet. Die Art des erzeugten Produkts hängt von der Säurekonzentration ab. Aus diesem Grunde ist das Verfahren nach Fig. 3 ganz besonders geeignet für die Erzeugung von Bleicherden hoher Aktivität zur Behandlung von Pflanzenölen, während das Verfahren nach Fig. 4 besonders geeignet ist für die Erzeugung von Katalysatoren für Spaltverfahren, von Mineralöl-Bleicherden sowie von Erden mäßiger Aktivität zum Bleichen von Pflanzenölen.
    PATENTANSPRUCHE: 1. Verfahren zur Säureaktivierung von Tonen durch Behandlung von Ton mit Chlorwasserstoffsäure in Gegenwart von Wasser und Abtrennen der sich ergebenden metallchloridhaltigen Ablauge von Ton, dadurch gekennzeichnet, daß die Ablauge einer Dampfzersetzung zur Wiedergewinnung der Chlorwasserstoffsäure unter Bildung eines metalloxydhaltigen Rückstandes unterworfen wird.
  2. 2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine aus der Aktivierung von Montmorillonit stammende Ablauge verwendet wird.
  3. 3. Verfahren gemäß Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Dampfzersetzung eine Ablauge unterworfen wird, die aus der Aktivierung einer wäßrigen Schlämme stammt, die einen Tongehalt von 5 bis 40 O/o, auf das Gewicht der Schlämme bezogen, und einen Gehalt an sauren Aktivierungsmitteln von 2 bis 10 Milliäquivalenten je Gramm Ton aufweist.
  4. 4. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Dampfbehandlung solche Ablaugen unterworfen werden, die zuvor so weit eingedampft worden sind, bis sie bei Atmosphärendruck eine Dampfphase mit einer Salzsäurekonzentration von bis zu 10 mg Chlorwasserstoff je Kilogramm Dampf entwickelten.
  5. 5. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Konzentration an Chloridionen durch den Zusatz eines löslichen Chlorids, vorzugsweise Calciumchlorid, erhöht wird.
  6. 6. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Dampfzersetzung innerhalb eines Temperaturbereiches von 700 bis 10000 C erfolgt.
  7. 7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die durch Dampfzersetzung wiedergewonnene Salzsäure in flüssigem oder gasförmigem Zustand in das Verfahren wieder eingeführt wird.
    In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschriften Nr. 304 076, 580 712; britische Patentschrift Nr. 793700.
DEF30073A 1958-12-19 1959-12-12 Verfahren zur Saeureaktivierung von Tonen Granted DE1154444B (de)

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GB4109158A GB939937A (en) 1958-12-19 1958-12-19 Process for activating clays with acid
GB2744059 1959-08-11

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DE1154444C2 DE1154444C2 (de) 1964-04-16

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Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE304076C (de) *
DE580712C (de) * 1931-09-04 1933-07-14 Hans Leo Lehmann Verfahren zur Aufbereitung natuerlicher Silicate auf hochaktive Bleicherde
GB793700A (en) * 1954-12-08 1958-04-23 Joseph Jacob Aman Improvements in or relating to the thermal decomposition of certain chlorides and sulphates

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE304076C (de) *
DE580712C (de) * 1931-09-04 1933-07-14 Hans Leo Lehmann Verfahren zur Aufbereitung natuerlicher Silicate auf hochaktive Bleicherde
GB793700A (en) * 1954-12-08 1958-04-23 Joseph Jacob Aman Improvements in or relating to the thermal decomposition of certain chlorides and sulphates

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DE1154444C2 (de) 1964-04-16
BE585830A (fr) 1960-06-20

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