DE102004014046A1 - Photoaktives Bauelement mit organischen Schichten - Google Patents
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Abstract
Description
- Die Erfindung betrifft ein photoaktives Bauelement mit organischen Schichten, insbesondere eine Solarzelle, bestehend aus einer Folge von organischen Dünnschichten und Kontaktschichten mit einer dotierten Transportschicht und einer photoaktiven Schicht, die in einer pi-, ni- oder pin-Dioden-Struktur aus jeweils einer p-, i- oder n-Schicht angeordnet sind.
- Seit der Demonstration der ersten organischen Solarzelle mit einem Wirkungsgrad im Prozentbereich durch Tang et al. 1986 [C.W. Tang et al. Appl. Phys. Lett. 48, 183 (1986)], werden organische Materialien intensiv für verschiedene elektronische und optoelektronische Bauelemente untersucht. Organische Solarzellen bestehen aus einer Folge dünner Schichten (typischerweise 1nm bis 1μm) aus organischen Materialien, welche bevorzugt im Vakuum aufgedampft oder aus einer Lösung aufgeschleudert werden. Die elektrische Kontaktierung erfolgt in der Regel durch Metallschichten und/oder transparente leitfähige Oxide (TCOs).
- Eine Solarzelle wandelt Lichtenergie in elektrische Energie um. Im Gegensatz zu anorganischen Solarzellen werden bei organischen Solarzellen durch das Licht nicht direkt freie Ladungsträger erzeugt, sondern es bilden sich zunächst Exzitonen, also elektrisch neutrale Anregungszustände (gebundene Elektron-Loch-Paare). Erst in einem zweiten Schritt werden diese Exzitonen in freie Ladungsträger getrennt, die dann zum elektrischen Stromfluß beitragen.
- Der Vorteil solcher Bauelemente auf organischer Basis gegenüber den konventionellen Bauelementen auf anorganischer Basis (Halbleiter wie Silizium, Galliumarsenid) sind die teilweise extrem hohen optischen Absorptionskoeffizienten (bis zu 2 × 105 cm–1), so dass sich die Möglichkeit bietet, mit geringem Material- und Energieaufwand sehr dünne Solarzellen herzustellen. Weitere technologische Aspekte sind die niedrigen Kosten, die Möglichkeit, flexible großflächige Bauteile auf Plastikfolien herzustellen, und die nahezu unbegrenzten Variationsmöglichkeiten der organischen Chemie.
- Eine in der Literatur bereits vorgeschlagene Realisierungsmöglichkeit einer organischen Solarzelle besteht in einer pin-Diode [Martin Pfeiffer, „Controlled doping of organic vacuum deposited dye layers: basics and applications", PhD thesis TU-Dresden, 1999.] mit folgendem Schichtaufbau:
- 0. Träger, Substrat,
- 1. Grundkontakt, meist transparent,
- 2. n-Schicht(en) (bzw. p),
- 3. i-Schicht(en)
- 4. p-Schicht(en) (bzw. n),
- 5. Deckkontakt.
- Hierbei bedeutet n bzw. p eine n- bzw. p-Dotierung, die zu einer Erhöhung der Dichte freier Elektronen bzw. Löcher im thermischen Gleichgewichtszustand führt. In diesem Sinne sind derartigen Schichten primär als Transportschichten zu verstehen. Eine oder mehrere i-Schicht(en) können hierbei Schichten sowohl aus einem Material, als auch aus sogenannten interpenetrierenden Netzwerken bestehen. Das durch den transparenten Grundkontakt einfallende Licht erzeugt in der i-Schicht bzw. in der n-/p-Schicht Exzitonen. Diese Exzitonen können nur durch sehr hohe elektrische Felder oder an geeigneten Grenz flächen getrennt werden. In organischen Solarzellen stehen ausreichend hohe Felder nicht zur Verfügung, so dass alle Erfolg versprechenden Konzepte für organische Solarzellen auf der Exzitonentrennung an photoaktiven Grenzflächen beruhen. Die Exzitonen gelangen durch Diffusion an eine derartige aktive Grenzfläche, wo Elektronen und Löcher voneinander getrennt werden. Diese kann zwischen der p-(n-)Schicht und der i-Schicht bzw. zwischen zwei i-Schichten liegen. Im eingebauten elektrischen Feld der Solarzelle werden die Elektronen nun zum n-Gebiet und die Löcher zum p-Gebiet abtransportiert.
- Da durch das Licht immer erst Exzitonen erzeugt werden und noch keine freien Ladungsträger, spielt die rekombinationsarme Diffusion von Exzitonen an die aktive Grenzfläche eine kritische Rolle bei organischen Solarzellen. Um einen Beitrag zum Photostrom zu leisten, muss daher in einer guten organischen Solarzelle die Exzitonendiffusionslänge die typische Eindringtiefe des Lichts deutlich übersteigen, damit der überwiegende Teil des Lichts genutzt werden kann. Strukturell und bezüglich der chemischen Reinheit perfekte organische Kristalle oder Dünnschichten erfüllen durchaus dieses Kriterium. Für großflächige Anwendungen ist allerdings die Verwendung von monokristallinen organischen Materialien nicht möglich und die Herstellung von Mehrfachschichten mit ausreichender struktureller Perfektion ist bis jetzt noch sehr schwierig.
- Statt die Exzitonendiffusionslänge zu vergrößern, kann man auch den mittleren Abstand bis zur nächsten Grenzfläche verkleinern. Aus WO 00/33396 ist die Bildung eines sogenannten interpenetrierenden Netzwerkes bekannt: Eine Schicht enthält eine kolloidal gelöste Substanz, die so verteilt ist, dass sich ein Netzwerk bildet, über das Ladungsträger fließen können (Perkolationsmechanismus). Die Aufgabe der Lichtabsorption übernimmt in einem solchen Netzwerk entweder nur eine der Komponenten oder auch beide. Der Vorteil dieser Mischschicht ist, dass die erzeugten Exzitonen nur einen sehr kurzen Weg zurücklegen müssen bis sie an eine Domänengrenze gelangen, wo sie getrennt werden. Der Abtransport der Elektronen bzw. Löcher erfolgt getrennt in der gelösten Substanz bzw. in der übrigen Schicht. Da in der Mischschicht die Materialien überall miteinander im Kontakt sind, ist bei diesem Konzept entscheidend, dass die getrennten Ladungen eine lange Lebensdauer auf dem jeweiligen Material besitzen und von jedem Ort aus geschlossene Perkolationspfade für beide Ladungsträgersorten zum jeweiligen Kontakt hin vorhanden sind. Mit diesem Ansatz konnten Wirkungsgrade von 2,5% erreicht werden [C. J. Brabec, N. S. Sariciftci, J. C. Hummelen, Advanced Functional Materials 11, 15 (2001)].
- Weitere bekannte Ansätze zur Realisierung bzw. Verbesserung der Eigenschaften von organischen Solarzellen sind im Folgenden aufgezählt:
- 1.)
Ein Kontaktmetall hat eine große
und das andere eine kleine Austrittsarbeit, so dass mit der organischen
Schicht eine Schottky-Barriere ausgebildet wird [
US 4127738 ]. - 2.) Die aktive Schicht besteht aus einem organischen Halbleiter
in einem Gel oder Bindemittel [
US03844843 ,US03900945 ,US04175981 undUS04175982 ]. - 3.) Herstellung einer Transportschicht, die kleine Partikel
(Größe 0.01 – 50 μm) enthält, welche
den Ladungsträgertransport übernehmen
[
US 5965063 ]. - 4.) Eine Schicht enthält
zwei oder mehr Arten von organischen Pigmenten, die verschiedene
spektrale Charakteristika besitzen [
JP 04024970 - 5.) Eine Schicht enthält
ein Pigment, das die Ladungsträger
erzeugt, und zusätzlich
ein Material, das die Ladungsträger
abtransportiert [
JP 07142751 - 6.) Polymerbasierende Solarzellen, die Kohlenstoffteilchen als
Elektronenakzeptoren enthalten [
US05986206 ] - 7.) Dotierung von o.g. Mischsystemen zur Verbesserung der Transporteigenschaften
in Mehrschichtsolarzellen [Patentantrag – Aktenzeichen:
DE 102 09 789.5-33 ] - 8.) Anordnung einzelner Solarzellen übereinander (Tandemzelle) [
US04461922 ,US06198091 undUS06198092 ]. - Aus
US 5,093,698 ist die Dotierung organischer Materialien bekannt: Durch Beimischung einer akzeptorartigen bzw. donatorartigen Dotiersubstanz wird die Gleichgewichtsladungsträgerkonzentration in der Schicht erhöht und die Leitfähigkeit gesteigert. NachUS 5,093,698 werden die dotierten Schichten als Injektionsschichten an der Grenzfläche zu den Kontaktmaterialien in elektrolumineszierenden Bauelementen verwendet. Ähnliche Dotierungsansätze sind analog auch für Solarzellen zweckmäßig. - Trotz der oben beschriebenen Vorteile bei interpenetrierenden Netzwerken besteht ein kritischer Punkt darin, dass in der Mischschicht geschlossene Transportpfade für sowohl Elektronen als auch Löcher zu ihren jeweiligen Kontakten vorhanden sein müssen. Da außerdem die einzelnen Materialien jeweils nur einen Teil der Mischschicht ausfüllen, verschlechtern sich die Transporteigenschaften für die Ladungsträger im Vergleich zu den reinen Schichten deutlich.
- Aufgrund von geringen Exzitonendiffusionslängen bzw. Transport- und Rekombinationsproblemen in interpenetrierenden Netzwerken sind die aktiven Schichtdicken von organischen Solarzellen meist geringer als die Eindringtiefe des Lichtes. Zudem weisen organische Farbstoffe nur einzelne Absorptionsbanden auf, so dass ein Material nie das komplette optische Spektrum abdecken kann. Deswegen ist es wünschenswert so genannte Lichtfallen (light trapping) zu verwenden oder mehrere Zellen aufeinander stapeln zu können. Derartige Stapelzellen wurden erstmals von Yakimov et al. [A. Yakimov, S. R. Forrest, Appl. Phys. Lett. 80 (9), 1667 (2002).] realisiert. Sie bestehen aus zwei Schichten pro Einzelzelle und benötigen Rekombinationszentren an der Grenzfläche zwischen den einzelnen Zellen. Bringt man wie Yakimov diese Rekombinationszentren direkt auf das photoaktive Material auf, so sorgen sie nicht nur für die gewünschte Rekombination von Ladungsträgern aus der n-ten Zelle mit entgegen gesetzten Ladungsträgern aus der n + 1-ten Zelle, sondern sie bilden auch nicht erwünschte Rekombinationszentren für Exzitonen oder Ladungsträgerpaare aus ein und derselben Zelle. Daraus ergeben sich entweder Rekombinationsverluste oder inaktive Bereiche. Zur Vermeidung dieser Effekte müssen die Schichten dicker gemacht werden als es der Breite der jeweils photoaktiven Zone entspricht, so dass Absorption in Bereichen auftritt, wo sie nicht genutzt werden kann. Ein derartiges Problem tritt in analoger Weise auch in Einzeldiodenstrukturen auf. Hierbei treten die Rekombinationsverluste jedoch unmittelbar an den Übergängen zwischen aktiver Schicht und Kontaktelektrode auf.
- Der Erfindung liegt somit die Aufgabe zugrunde, Rekombinationsverluste oder das Auftreten inaktiver Bereiche bei Solarzellen mit organischen Schichten weitgehend zu verringern.
- Erfindungsgemäß wird die Aufgabenstellung durch die kennzeichnenden Merkmale des Anspruches 1 gelöst. Besonders günstige Ausgestaltungen der Erfindung sind in den Unteransprüchen 2 bis 33 dargestellt.
- Vorliegende Erfindung zielt auf die Realisierung von Solarzellen ab, die sowohl aus einer einzelnen pi-, ni- oder pin-Dioden-Struktur (entsprechend Anspruch 1, vgl. dazu
1 ) bestehen können als auch aus mehreren aufeinander gestapelten pi-, ni- oder pin-Dioden-Strukturen (entsprechend Anspruch 7, vgl. dazu2 ) bestehen. - Eine pi-, ni- oder pin-Dioden-Struktur wird nachfolgend einfach als Struktur bezeichnet, sofern nicht im Einzelfall eine der drei Strukturen im Besonderen gemeint ist.
- Hierbei bezeichnet p mindestens eine p-dotierte Schicht (p-Schicht), i mindestens eine im elektrischen Sinne undotierte oder nur vergleichsweise gering dotierte Schicht (i-Schicht), von denen mindestens eine Photonen absorbiert und zur Generation des Stromes beiträgt, und n mindestens eine n-dotierte Schicht (n-Schicht).
- Die Lösung der Aufgabenstellung und des zuletzt beschriebene Problemes des Standes der Technik wird erfindungsgemäß dadurch möglich, dass die Rekombinationszone bzw. die Kontaktelektrode durch Schichten mit erhöhter Bandlücke (wide-gap Schichten) von den aktiven Bereichen separiert wird, in denen weder Exzitonen noch Minoritätsladungsträger existieren, die rekombinieren könnten. Weiterhin dienen sie dem Schutz der i-Schicht als aktive Schicht vor destruktiven Einflüssen vor, während und nach der Abscheidung von Kontaktschichten bzw. Rekombinationszonen. Bei den wide-gap Transportschichten (in
1 als2a ,4a bzw. und in2 als2b ,4b ,6b ,8b usw. bezeichnet) handelt es sich um Materialien, deren Absorptionsverhalten sich wesentlich von dem der aktiven Schichten unterscheidet. Besonders vorteilhaft ist es, wenn sie nur im UV- bzw. UV-nahen Bereich des sichtbaren Sonnenspektrums absorbieren. Somit wird sichergestellt, dass die wesentliche Absorption in den aktiven Schichten stattfindet. Zudem wird erreicht, dass Exzitonen an den Übergängen zu den wide-gap Schichten reflektiert und nicht dem photoaktiven Prozess entzogen werden. Die Transporteigenschaften in den wide-gap p- bzw. n-Schichten für Majoritätsladungsträger sind durch entsprechende p- bzw. n-Dotierung gegenüber undotierten Schichten entscheidend verbessert, so dass die Schichtdicken in einem weiten Bereich variiert werden können, um das Maximum des optischen Feldes auf die aktiven i-Schichten zu konzentrieren und somit zu optimieren. Die Anforderungen nach Maximierung der eingebauten Spannung in den einzelnen Diodenstrukturen, und nach verlustarmer Rekombination an deren Grenzfläche, wird ebenfalls durch n- bzw. p-Dotierung der wide-gap-Schichten erreicht. - Eine Vergrößerung des Wegs des einfallenden Lichtes und damit eine Umsetzung in eine hohe interne und externe Quantenausbeute wird auch durch die vorteilhafte Ausgestaltung gemäß Anspruch 3 erreicht.
- Durch die Möglichkeit, beliebig viele Strukturen aufeinander zu stapeln (Anspruch 7), können die einzelnen Strukturen so dünn gehalten werden, dass sie nur geringe Rekombinationsverluste und damit eine hohe interne und externe Quantenausbeute aufweisen. Die Zellenstruktur vereint somit einen geringen Serienwiderstand, eine maximale Photospannung und eine optimale Umsetzung des Photonenstroms in einen Photostrom.
- Durch eine Schicht oder eine Kombination von Schichten, wie sie in den Ansprüchen 11 bis 16 angegeben sind, wird die verlustarme Rekombination in Sperrrichtung oder die Generation in Durchlassrichtung an den Übergängen zwischen den einzelnen Strukturen begünstigt. Außerdem wird die Morphologie der Übergänge zwischen der n-ten und der n + 1-ten pi-, ni- oder pin-Struktur begünstigt.
- Eine Schicht gemäß Anspruch 12 bis 16 kann als Diffusionssperre für Dotanden oder andere in der technologischen Folge nachfolgender Materialien oder zum Zwecke eines induzierten Wachstums der nachfolgenden Schichten dienen.
- Die Generation des Photostromes in der i-Schicht des erfindungsgemäßen photoaktiven Elementes beruht auf einem oder einer Kombination der nachfolgenden Wirkprinzipien:
- a) Absorption von Photonen mit daraus resultierender Exzitonenbildung und Trennung der Exzitonen in freie Ladungsträger durch ein elektrisches Feld
- b) Absorption von Photonen in einem ersten Material mit daraus resultierender Exzitonenbildung, Diffusion der Exzitonen an eine Grenzfläche zu einem weiteren Material und Trennung der Exzitonen in freie Ladungsträger an der Grenzfläche.
- c) Absorption der Photonen durch eine oder mehrere Komponenten eines mehrkomponentigen Materials, das zumindest aus den Komponenten K1 und K2 besteht, Trennung der auf K1 oder K2 entstandenen Exzitonen in Elektronen auf K1 und Löcher auf K2 und Abtransport der Ladungsträger in einem interpenetrierenden Netzwerk der beiden Komponenten.
- d) Generation entsprechend c) in einer Schicht oder einem Schichtsystem, welches mindestens eine p- oder n-dotierte mehrkomponentige Schicht umfasst.
- Die Erfindung soll nachfolgend anhand zweier Ausführungsbeispiel näher erläutert werden. In den zughörigen Zeichnungen zeigt
-
1 eine erfindungsgemäße organischen Solarzelle nach dem Prinzip einer Einzeldiodenstruktur (erstes Ausführungsbeispiel), -
2 eine erfindungsgemäßen organischen Solarzelle nach Stapelprinzip (zweites Ausführungsbeispiel) -
3a ein photoaktives Bauelements nach dem Stapelprinzip, welches aus 2 pin-Zellen besteht, -
3b ein Energieschema der in3a dargestellten photoaktiven Bauelementes, -
4 eine Schichtabfolge der Zweifachstruktur und -
5 je eine Hell- und eine Dunkelkennlinie. - Eine in
1 dargestellte vorteilhafte Ausführung einer Struktur einer erfindungsgemäßen organischen Solarzelle nach Prinzip einer Einzeldiodenstruktur beinhaltet folgende Schich ten: - 0a.) Träger, Substrat,
- 1a.) Grundkontakt, meist transparent, mit optionaler organischer oder anorganischer Kontaktvermittlungsschicht
- 2a.) Ladungsträgertransportschicht (wide-gap), p- bzw. n-dotiert
- 3a.) aktive Schicht,
- 4a.) Ladungsträgertransportschicht (wide-gap), n- bzw. p-dotiert
- 5a.) Deckkontakt, darunter optional organische oder anorganische Kontaktvermittlungsschicht
- Demgemäß besteht das Bauelement vorteilhaft aus einer pin- bzw. nip-Schichtstruktur. Die pin- (bzw. nip-) Struktur ihrerseits besteht jeweils aus zwei oder mehr organischen Ladungsträgertransportschichten (
2a und4a ) und einem zwischen der organischen Schicht (2a ) und der organischen Schicht (4a ) befindlichen Schichtsystem (3a ), in welchem das Licht absorbiert wird. Weiterhin beinhaltet die komplette Struktur2 Kontaktschichten (1a und5a ) die jeweils auch als transparente Kontaktschicht ausgeführt sein kann. Die Schichten2a bzw.4a sind p bzw. n-dotiert, die Schicht3a ist undotiert oder sehr gering p- bzw. n-dotiert. Die Schicht3a ist entweder einkomponentig (abgesehen von der Dotierung) oder es handelt sich um Mischschichten aus zwei Komponenten entsprechend dem Prinzip interpenetrierender Netzwerke. Die Materialien sind so gewählt, dass Exzitonen an den internen Phasengrenzen in der Mischschicht zwischen den beiden Materialien bzw. an der Grenzschicht zweier Schichten effizient in freie Ladungsträger getrennt werden. - Wie in
2 dargestellt, beinhaltet eine vorteilhafte Ausführung einer Struktur einer erfindungsgemäßen organischen Solarzelle nach Stapelprinzip folgende Schichten: - 0b.) Träger, Substrat,
- 1b.) Grundkontakt, meist transparent, mit optionaler organischer oder anorganischer Kontaktvermittlungsschicht
- 2b.) Ladungsträgertransportschicht (wide-gap), p- bzw. n-dotiert
- 3b.) erste aktive Schicht,
- 4b.) Ladungsträgertransportschicht (wide-gap), n- bzw. p-dotiert
- 5b.) Übergangsschicht, Rekombinationszone
- 6b.) Ladungsträgertransportschicht (wide-gap), p- bzw. n-dotiert
- 7b.) zweite aktive Schicht,
- 8b.) Ladungsträgertransportschicht (wide-gap), n- bzw. p-dotiert
- (N-1)b.) Ladungsträgertransportschicht (wide-gap), n- bzw. p-dotiert
- Nb.) Deckkontakt, darunter optional organische oder anorganische Kontaktvermittlungsschicht
- Demgemäß besteht das Bauelement vorteilhaft aus mindestens zwei gestapelten pin- bzw. nip- Schichtstrukturen. Die pin- (bzw. nip-) Strukturen ihrerseits bestehen jeweils aus zwei oder mehr organischen Ladungsträgertransportschichten (
2b und4b ,6b und8b usw.) und einem zwischen der organischen Schicht (2b ,6b usw.) und der organischen Schicht (4b ,8b usw.) befindlichen Schichtsystem (3b ,7b usw.), in welchem das Licht absorbiert wird. Weiterhin beinhaltet die komplette Stapelstruktur2 Kontaktschichten (1b und Nb) sowie jeweils ein Übergangsschicht system zwischen n-ten und der n + 1-ten pin-(nip-)Zelle, die jeweils auch als transparente Kontaktschicht ausgeführt sein kann. Die Schichten2b ,6b etc. bzw.4b ,8b etc. sind p bzw. n-dotiert, die Schicht3b ,7b etc. ist undotiert oder sehr gering p- bzw. n-dotiert. Die Schicht3b ,7b etc. ist entweder einkomponentig (abgesehen von der Dotierung) oder es handelt sich um Mischschichten aus zwei Komponenten entsprechend dem Prinzip interpenetrierender Netzwerke. Die Materialien sind so gewählt, dass Exzitonen an den internen Phasengrenzen in der Mischschicht zwischen den beiden Materialien bzw. an der Grenzschicht zweier Schichten effizient in freie Ladungsträger getrennt werden. - Die Ladungsträgertransportschichten
2b ,4b ,6b etc. müssen nicht photoaktiv sein und können dotiert sein. Erfindungsgemäß ist in jeder Diodenstrukturen mindestens eine der Transportschichten dotiert. Jede Ladungsträgertransportschicht sorgt für den effizienten Abtransport einer Ladungsträgersorte (Löcher bzw. Elektronen). Außerdem trennen sie die aktiven Schichten von den Kontakten bzw. den Rekombinationsschichten5b ,9b etc. und verhindern damit, dass die Exzitonen oder Ladungsträgerpaare aus einer Diode unerwünschte Rekombinationszentren antreffen. - Zur Veranschaulichung wird die Funktionsweise am Beispiel eines photoaktiven Bauelements erläutert, welches aus 2 pin-Zellen besteht. Einfach und mehrfach pin-Zellen funktionieren analog. Eine derartige Stapelzelle ist in
3a und deren Energieschema in3b dargestellt. Zur besseren Übersicht sei ebenfalls angenommen, dass die Transportschichten, die aktiven Schichten und die Übergangsschichten jeweils nur aus einer Einzelschicht bestehen. Hierbei sollen die aktiven Schichten der ersten pin-Zelle (3b ) einen anderen Absorptionsbereich abdecken als die der pin-Zelle zwei (7b ), um einen möglichst weiten Spektralbereich auszunutzen. Des Weiteren sei angenommen, dass die aktiven Schichten im Sinne der interpenetrierenden Netzwerke aus einer Mischung je zweier Materia lien bestehen. Durch das Licht soll nun in dem undotierten Material der ersten Mischschicht (3b ) ein Exziton erzeugt werden. Das Exziton diffundiert in diesem Material bis es an eine Domänengrenze innerhalb der Mischschicht gelangt. Hier wird es getrennt, wobei das Loch auf dem donorartigen Material und das Elektron auf dem aktzeptorartigen Material verbleibt. Beide Ladungsträger wandern anschließend zu den entsprechenden dotierten Transportschichten. Hierbei ist ein guter Übergang gewährleistet und die jeweilige Ladungsträgertransportschicht sorgt für den effizienten Transport des Elektrons zum Kontakt (1b ) bzw. des Lochs zur Übergangsschicht (5b ). Analog vollzieht sich der Vorgang in der zweiten pin-Zelle (6b ), (7b ), (8b ). Nun liegen an den beiden Kontakten (1b ), (9b ) die Ladungsträger vor. Um jedoch einen Stromfluss zu gewährleisten, müssen die beiden Ladungsträger, welche in Richtung der Übergangsschicht (5b ) abgegeben wurden, miteinander rekombinieren, womit der Stromkreis geschlossen ist. Bei dieser Rekombination soll nur ein möglichst geringer Energieverlust auftreten. Dies wird, wie unten näher erläutert, durch die Dotierung von mindestens einer der angrenzenden Transportschichten und ggf. durch Einbau der Übergangsschicht (5b ) erreicht. Bei Benutzung hoch dotierter Transportschichten ist unter Umständen eine derartige Übergangsschicht nicht notwendig. - Besonders wichtig in derartigen Stapelzellen ist die Balance der erzeugten Ströme in den Einzelzellen, d.h. die Anzahl der absorbierten und in Ladungsträger umgewandelten Photonen. Erfindungsgemäß wird dies durch eine Anpassung der Schichtdicken und/oder der Wahl der Materialien mit entsprechend verschiedenem Absorptionsvermögen gewährleistet.
- Die Funktionsweise des Bauelementes wird nachfolgend an Hand des Energieschemas noch näher erläutert.
3b zeigt die schematische Darstellung der HOMO (highest occupied molecular orbital) und LUMO (lowest unoccupied molecular orbital) Niveaus am Beispiel einer zweifachen pin-Stapelstruktur. Auch hier ist vereinfachend nur jeweils eine Schicht für Ladungs trägergeneration (aktive Schicht,3b und7b ), Löchertransport (4b und8b ), Elektronentransport (2b und6b ) dargestellt. Durch das Licht soll nun wiederum in jeder aktiven Schicht ein Exziton erzeugt werden. Dieses kann nun nahezu vor Ort in ein Loch und ein Elektron zerfallen (vgl. interpenetrierende Netzwerke) oder aber auch so weit diffundieren bis es innerhalb der aktiven Schicht an eine trennende Grenzschicht trifft wobei es dissoziert. - Erfindungsgemäß wird bei einem Diffusionprozess der Exzitonen gewährleistet, dass nicht getrennte Exzitonen durch die angrenzenden wide-gap Transportschichten reflektiert werden und weiterhin zur Dissoziation, und somit zur Ladungsträgergeneration, zur Verfügung stehen. Die entstandenen Ladungsträger werden durch das eingebaute Feld, welches durch das Angleichen der verschiedenen Ferminiveaus der n- bzw. p-dotierten Schichten (
2b ,6b bzw.4b ,8b ) entsteht, bis an die Grenzen der aktiven Schichten transportiert und können von den Transportschichten übernommen werden. - Vorzugsweise sind die Materialien so zu wählen, dass der Ladungsübergang zwischen aktiver Schicht und den Transportschichten nur für eine Ladungsträgerart (Elektronen zur n-Schicht, Löcher zur p-Schicht) energetisch möglich ist. In einer vorteilhaften Ausführung stoßen hier die Energieniveaus, wie in
3b dargestellt, iso-energetisch aneinander. Für die jeweils andere Art besteht eine energetische Barriere. - Ladungsträger in den Schichten
2b und8b können direkt auf den Kontakt1b bzw.9b übergehen. Hierbei wirkt sich die Dotierung der Transportschichten positiv aus, da der Übergang zu Kontakten auch mit nicht ideal angepaßten Austrittsarbeiten durch eine starke Bandverbiegung und somit durch eine Reduzierung der Verarmungszone erleichtert wird (quasi-ohmscher Kontakt). Ladungsträger in den Schichten4b (Löcher) und6b (Elektronen) gehen auf die Übergangsschicht (5b ) über, wo sie rekombinieren können. Ihr Übergang wird besonders durch den eben erklärten vorteilhaften Einfluss der Dotierung (quasi-ohmscher Kontakt) begünstigt. - Die Konzentration des optischen Feldes zwecks erhöhter Absorption in den aktiven Bereichen durch optimale Wahl optischer Konstanten und Schichtdicken der Transportschichten ist ebenfalls Gegenstand der Erfindung.
- Im Sinne der Erfindung sind die Ladungstransportschichten vorzugsweise dotiert (im Sinne einer elektrisch wirksamen Dotierung). Im Falle molekularer organischer Systeme liegen die molaren Dotierungskonzentrationen typischerweise im Bereich von 1:10 bis 1:10000. Falls die Dotanden wesentlich kleiner sind als die Matrixmoleküle, können in Ausnahmefällen auch mehr Dotanden als Matrixmoleküle in der Schicht sein (bis 5:1). Die Dotanden können organisch oder anorganisch sein.
- Aufgrund der Dotierung der Transportschichten ergeben sich wesentliche Punkte der Erfindung. Zum einen werden durch Dotierung die Transporteigenschaften entscheidend verbessert, so dass Verluste (Potentialabfall am Widerstand) minimiert werden. Weiterhin wirkt die Dotierung vorteilhaft auf das Rekombinations- bzw. Generationsverhalten am Übergang zwischen zwei pin-Zellen. Hohe Dotierung bedeutet in diesem Falle auch eine schmale Verarmungszone auf beiden Seiten dieses Übergangs, so dass auch hohe Barrieren leicht (z.B. durch den quantenmechanischen Tunnelprozess) überwunden werden können. Durch Verwendung von wide-gap Materialien ist dieser pn-Übergang zudem nicht photoaktiv und führt damit bei Beleuchtung nicht zum Aufbau einer Gegenspannung, die die nutzbare Photospannung reduzieren würde.
- Eine weitere vorteilhafte Ausführung der o.g. Stapelzelle besteht darin, dass am Übergang zwischen zwei pin-Zellen zusätzlich eine Übergangsschicht (u. U. mehrere Schichten) eingebracht ist. Diese kann dünn ausgeführt sein und der zusätzlichen Einbringung von Rekombinationszentren dienen. Insbesonde re ist es zweckmäßig, dass diese aus Metallclustern oder einer ultradünnen Metallschicht besteht.
- Zur Demonstration der Funktion der oben genannten pin-Einfachstruktur und einer pin-Zweifachstruktur sind in
5 je eine Hell- und eine Dunkelkennlinie dargestellt.4 gibt die Schichtabfolge der Zweifachstruktur wieder. Die Einfachstruktur entspricht der ersten Teilzelle (beginnend vom Substrat), wobei anstatt der 1nm dicken Goldschicht eine ca. 40nm Goldschicht zur Kontaktierung aufgebracht ist. Die abgebildeten Zellen sind noch in keiner Weise optimiert. Die annähernde Verdoppelung der offenen Klemmspannung (open circuit voltage UOC) bestätigt die Funktionsweise. -
- HOMO
- Highest Occupied Molecular Orbital
- LUMO
- Lowest Unoccupied Molecular Orbital
- EF
- Ferminiveau
- 0a, 0b
- Substrat
- 1a, 1b
- Kontaktschicht (meist Transparent)
- 2a, 2b
- Transportschicht (wide-gap) (p- bzw. n-dotiert)
- 3a, 3b
- aktive Schicht
- 4a, 4b
- Transportschicht (wide-gap) (n- bzw. p-dotiert)
- 5a
- Kontaktschicht
- 5b
- Übergangsschicht
- 6b
- Transportschicht (wide-gap) (p- bzw. n-dotiert)
- 7b
- aktive Schicht
- 8b
- Transportschicht (wide-gap) (n- bzw. p-dotiert)
- (N-1)b
- Transportschicht (wide-gap) (n- bzw. p-dotiert)
- Nb
- Kontaktschicht
Claims (33)
- Photoaktives Bauelement mit organischen Schichten, insbesondere eine Solarzelle, bestehend aus einer Folge von organischen Dünnschichten und Kontaktschichten mit einer dotierten Transportschicht und einer photoaktiven Schicht, die in einer pi-, ni- oder pin-Dioden-Struktur aus jeweils einer p-, i- oder n-Schicht angeordnet sind, dadurch gekennzeichnet , dass die Transportschicht eine größere optische Bandlücke aufweist, als die photoaktive Schicht und dass die Struktur zumindest in einem Teil des Sonnenspektrums von 350 nm bis 2000 nm teildurchlässig ist.
- Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die photoaktive Schicht vor, während und nach der Abscheidung von den Kontaktschichten durch die Transportschicht separiert ist.
- Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass mittels einer Lichtfalle der optische Weg des einfallenden Lichtes in der photoaktiven Schicht verlängert wird.
- Photoaktives Bauelement nach Anspruche 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Lichtfalle dadurch gebildet ist, dass die dotierte Transportschicht eine glatte Grenzschicht zu der i-Schicht und eine periodisch mikrostrukturierte Grenzfläche zu der Kontaktfläche aufweist.
- Photoaktives Bauelement nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Bauelement auf einem periodisch mikrostrukturierten Substrat aufgebaut ist und die dotierte Transportschicht eine auf der gesamten Fläche homogene Funktion des Bauelementes gewährleistend aufgebracht wird.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die i-Schicht aus mehreren Schicht mit verschiedenen Absorptionsspektren besteht.
- Photoaktives Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass eine zweite pi-, ni- oder pin-Dioden-Struktur vorgesehen ist, wobei die Transportschicht der zweiten Struktur eine größere optische Bandlücke aufweist, als die photoaktive Schicht der zweiten Struktur und die zweite Struktur zumindest in einem Teil des Sonnenspektrums von 350 nm bis 2000 nm teildurchlässig ist.
- Photoaktives Bauelement nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass die i-Schichten der einzelnen Strukturen jeweils dieselbe optische Absortion aufweisen und jeweils optisch dünn sind, so dass sie am Absorptionsmaximum mindestens 50% des Lichtes transmittieren oder dass die i-Schichten der einzelnen Strukturen verschiedene optische Absorptionsspektren aufweisen, die sich gegenseitig ergänzen.
- Photoaktives Bauelement nach Anspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens drei Strukturen vorgesehen sind, die sowohl mehrere optisch dünne i-Schichten mit demselben Absorptionsspektrum als auch i-Schichten mit verschiedenen, sich ergänzenden Absorptionsspektren umfassen.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 7 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass die i-Schicht von mindestens einer der Strukturen aus mehreren Schichten mit verschiedenen Absorptionsspektren besteht.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 7 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass die n- oder p-Schicht, die in der Nähe eines Überganges zwischen zwei Stukturen liegt, eine Dotierung aufweist.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 7 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass zwischen der p-Schicht der n-ten Struktur und der n-Schicht der n + 1-ten Struktur eine Schicht eines Metalls, eines Salzes oder eines anorganischen oder organischen Materiales eingebracht ist.
- Photaktive Bauelement nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass zwischen der p-Schicht der n-ten Struktur und der n-Schicht der n + 1-ten Struktur mehrere Schichten eines Metalls, eines Salzes oder eines anorganischen oder organischen Materiales eingebracht sind.
- Photoaktives Bauelement nach Anspruch 12 oder 13, dadurch gekennzeichnet, dass eine oder mehrere dotierte Schichten aus einem organischen oder anorganischem Halbleitermaterial eingebracht sind.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 12 bis 14, dadurch gekennzeichnet, dass eine transparente oder semitransparente Schicht aus einem Metall, einem Salz oder einem anderen anorganischen Material, vorzugsweise TCO (TCO (transparent conductive oxide) = transparentes leitfähiges Oxid), oder mehrere dieser Schichten eingefügt ist.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 12 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass eine Schicht aus Nanoclustern eines Metalls, eines Salzes oder eines anorganischen oder organischen Materiales oder mehrere derartige Schichten eingebracht ist.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 7 bis 16, dadurch gekennzeichnet, dass zwischen der p-Schicht der n-ten Struktur und der n-Schicht der n + 1-ten Struktur ein transparenter oder semitransparenter Kontakt zur individuellen Kontaktierung der einzelnen Strukturen eingefügt ist.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 7 bis 17, dadurch gekennzeichnet, dass eine oder mehrere Lichtfallen eingesetzt sind.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 7 bis 18, dadurch gekennzeichnet, dass der Kontakt aus hochtransparentem ITO (ITO (indium tin oxide) = Indium-Zinn-Oxid), anderen transparenten und leitfähigen Materialien, wie ZnO, leitfähigen Polymeren oder Metall als semitransparente Schicht besteht.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 7 bis 19, dadurch gekennzeichnet, dass die Dicke der Schichten, insbesondere die Dicke der i-Schichten, so gewählt ist, dass alle Strukturen unter Berücksichtigung der Verteilung des optischen Feldes in dem photoaktiven Bauelement den selben Photostrom liefern.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 20, dadurch gekennzeichnet, dass eine p-Schicht aus einer p-dotierten Schicht, eine i-Schicht aus einer im elektrischen Sinne undotierten oder im Vergleich zu dotierten Schichten nur gering dotierten Schicht besteht, von den mindestens eine als Photonen absorbierende und Strom generierende und damit photoaktive Schicht ausgebildet ist, und eine n-Schicht mindestens aus einer n-dotierten Schicht besteht.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 21, dadurch gekennzeichnet, dass die Gesamtstruktur mit einem transparenten und einem reflektierenden Kontakt versehen ist.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 22, dadurch gekennzeichnet, dass die Kontakte aus Metall, einem leitfähigen Oxid, insbesondere ITO, ZnO:Al oder anderen TCOs oder einem leitfähigen Polymer, insbesondere PEDOT:PSS bestehen.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 23, dadurch gekennzeichnet, dass die Dicke der n- bzw. p-Schichten so gewählt wird, dass die Position der i-Schicht in Bezug auf die Feldstärkeverteilung des optischen Feldes optimiert ist.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 24, dadurch gekennzeichnet, dass die Dotierungsdichte in einer oder mehreren der photoaktiven Schichten (
3a bzw.3b ,7b usw.) oder Transportschichten (2a ,4a bzw.2b ,4b ,6b ,8b usw.) einen Gradienten aufweist, wobei die Dotierungsdichte in den Transportschichten in Richtung der aktiven Schicht sinkt. - Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 25, dadurch gekennzeichnet, dass die Komponenten in den photoaktiven Schichten, insbesondere auch Mischschichten, aus organischen Materialien bestehen.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 26, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens ein Dotand ein anorganisches Material, insbesondere ein Alkalimetall ist.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 27, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens ein Anteil in der photoaktiven Schichten (
3a bzw.3b ,7b usw.) ganz oder teilweise aus anorganischen Materialien besteht. - Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 28, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens ein Anteil der Ladungstransportschichten (
2a ,4a bzw.2b ,4b ,6b ,8b usw.) ganz oder teilweise aus anorganischen Materialien besteht. - Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 29, dadurch gekennzeichnet, dass für die p-Dotierung der Löchertransportschichten organische Akzeptormoleküle verwendet werden. Hierfür können erfindungsgemäß Moleküle aus der Klasse der Chinone, Tetracyanochinodimethane (TCNQ-Derivate wie F4-TCNQ), Dicyanochinochinodiimine (DCNQI-Derivate) und entsprechende Derivate höherer Chinone (Naphtho- und Anthrochinonderivate) verwendet werden.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 30, dadurch gekennzeichnet, dass als Wirtsmaterial für die p-Transportschichten ein Material aus den folgenden Materialklassen verwendet wird: a) Derivate von Tetraphenyldiamin (TPD), insbesondere solche TPD Derivate, deren Ionisierungsenergie durch elektronenschiebende Substituenten wie Methoxy- oder Methylgruppen erniedrigt wird, sowie deren Spiro-Derivate, b) Triphenylamin-Derivate, insbesondere Derivate von Tris(Diphenylamino)-Triphenylamin (TDATA), Triaminophenyl-Derivate, Triphenylbenzen-Derivate und c) Oligomere, die durch Verwendung von Thiophenringen Donorcharakter erhalten, insbesondere Oligothiophene d) Derivate von Oligo-para-Phenylen-Vinylen (OPPV) e) Porphyrine oder Phthalozyanine f) Perylen oder Terrylenderivate
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 31, dadurch gekennzeichnet, dass als Wirtsmaterial für die n-Transportschichten ein Material aus den folgenden Materialklassen verwendet wird: a) Derivate von Perylen- oder Naphthalen-Tetracarbonsäure-Diimid (PTCDI, NTCDI), -Dianhydrid (PTCDA, NTCDA) oder -Bisimidazol (PTCBI, NTCBI) b) Fullerene wie C60 oder C70 und deren Derivate c) Phthalozyanine oder Porphyrine, deren Elektronenaffinität durch elektronenziehende Substituenten wie Fluor oder Chlor erhöht wurde. d) Chinone e) Oligomere mit durch Substituenten wie Fluor, Chlor, CF3, CN etc. erhöhter Elektronenaffinität, z.B. perfluorierte Oligophenyle f) Oxadiazol-Derivate.
- Photoaktives Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 32, dadurch gekennzeichnet, dass in den photoaktiven Schichten (
3a bzw.3b ,7b usw.) vorwiegend donorartige Substanzen aus den in Anspruch 31 erwähnten Materialklassen und vorwiegend akzeptorartige Substanzen aus den in Anspruch 32 erwähnten Materialklassen enthalten sind.
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