CN1740223A - 树脂组合物及由此获得的薄膜 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种树脂组合物，其含有1－50wt％的基于丙烯的共聚物(a)和50－99wt％的聚合物(b)，共聚物(a)的熔点(Tm(a))根据差示扫描量热仪(DSC)测量为100℃或更低，或者无熔点，并且本发明还提供由此获得的薄膜，薄膜的起始弹性模量根据JISK6781测量优选为300MPa或更低。该薄膜具有极好的透明度、热封性能和抗扯性。

Description

树脂组合物及由此获得的薄膜
技术领域
本发明涉及一种树脂组合物，以及由此获得的薄膜。特别地，本发明涉及一种适用于薄膜的树脂组合物，该薄膜具有良好的透明度和热封性能，而且具有极好的柔韧性和抗扯性，以及由此获得的薄膜。本发明的薄膜可以适宜地用于包装薄膜。
背景技术
从聚氯乙烯或聚偏二氯乙烯可以制备家用或商用的，用于保存食品或类似物的拉伸薄膜。然而，这些聚合物制成的薄膜，在原料树脂中含有大量氯原子，因此它们具有导致二恶英生成的可能，其取决于处理和焚化的方法。因此，人们正在致力于发展不含氯原子的用于包装薄膜的组合物。
作为不含氯原子的基于聚烯烃的拉伸薄膜，通常已知的有至少一层膜由含有低密度聚乙烯和各种树脂的组合物制成的单层或多层膜，以及至少一层膜由含有聚丙烯和各种树脂的组合物制成的单层或多层膜。低密度聚乙烯制成的膜在透明度上较差，而聚丙烯制成的膜具有良好的透明度和强的劲度，却存在着冲击强度低的问题。
JP-ANo.11-228758中说明了一种具有极好透明度的拉伸薄膜，其由以下树脂组合物获得，该树脂组合物含有通过采用茂金属催化剂得到的乙烯/α-烯烃共聚物，和通过高压游离基聚合得到的低密度聚乙烯。但是，当根据该公布的树脂组合物通过诸如吹胀成型(inflationmolding)等形成薄膜时，薄膜的透明度差，并且热封性能和抗扯性差，因此待包装的材料受到限制(见JP-ANo.11-228758)。
此外，JP-A Nos.3-66737和9-137013说明了从含有乙烯/α-烯烃共聚物、丙烯/丁烯-1共聚物、和任选的增粘剂的组合物得到的可剥离保护膜。从如JP-A No.3-66737或JP-A No.9-137013所述的组合物得到的薄膜具有极好的粘着性，并能有效地用于例如意在保护其上粘附的基底的可剥离保护膜。但是，上述薄膜可能具有较差的抗扯强度和冲击强度，因此很难说该薄膜必定适合用作包装、运输及存贮内含材料的包装膜，例如在用于拉伸薄膜的情况下。而且，JP-A No.3-66737并没有说明薄膜的透明度。JP-A No.9-137013中尽管提到了透明度，却没有说明在透明度与抗扯强度之间很好平衡的组合物。
发明内容
本发明的一个目的是提供一种树脂组合物，其导致在透明度、热封性能和抗扯性之间很好平衡的薄膜，以及由此得到的薄膜。
本发明者发现，从含有某种丙烯/α-烯烃共聚物和基于乙烯的聚合物的组合物得到的薄膜可以解决上述问题，并完成本发明。
因此，本发明的树脂组合物含有1-50wt％的丙烯/C2，4-20α-烯烃共聚物(a)，以及50-99wt％的聚合物(b)，共聚物(a)的熔点由差示扫描量热仪(DSC)测量为100℃或更低，或不具有熔点，聚合物(b)选自乙烯均聚物和乙烯/α-烯烃共聚物。
此外，本发明的薄膜由上述树脂组合物制成，优选其起始弹性模量根据JISK6781测量为300MPa或更低。
具体实施方式
本发明涉及树脂组合物，其包括具有特定熔点或无熔点的丙烯/α-烯烃共聚物和基于乙烯的聚合物，并且本发明进一步涉及由此得到的具有特定弹性模量的薄膜。
树脂组合物
本发明的树脂组合物包括：
1-50wt％，优选1-40wt％，更优选1-30wt％，进一步优选1-29wt％，尤其优选3-29wt％的丙烯/C2-20α-烯烃(条件是排除丙烯)共聚物(a)，其无熔点，或由DSC测量(将聚合物在200℃下保持5分钟，然后以-20℃/min的冷却速率冷却到-20℃，以20℃/min的加热速率再次加热到180℃，观察其吸热峰)，熔点Tm(a)为100℃或更低，优选在40-95℃范围内，更优选在50-90℃范围内；和
50-99wt％，优选60-99wt％，更优选70-99wt％，进一步优选71-99wt％，尤其优选71-97wt％的聚合物(b)，其选自乙烯均聚物和乙烯/α-烯烃共聚物，其中共聚物(a)和聚合物(b)共计100％总重量。
当丙烯/α-烯烃共聚物无熔点或熔点为100℃或更低时，可以得到在抗扯强度与热封性能之间很好平衡的树脂组合物。
通过用已知的烯烃聚合催化剂，将丙烯和含有2到20个碳原子的α-烯烃(条件是排除丙烯)聚合，可以得到丙烯/C2-20α-烯烃(条件是排除丙烯)共聚物(a)，尤其优选用茂金属催化剂得到的共聚物，因为其导致粘着性较低的薄膜。在这种情况下，由凝胶渗透色谱法(GPC)得到的共聚物分子量分布(Mw/Mn)优选为3.0或更低，更优选在1.0-3.0范围内。GPC的测量条件使得其数值是在140℃下，在邻二氯苯中根据聚苯乙烯测定的。例如，测量可以在Waters Corp.制造的ModelGPC-150C仪器上进行，使用TSKgel GNH6-HT和TSKgel GNH6-HTL分离柱。
作为含有2-20个碳原子、与丙烯共聚的α-烯烃，应当提到包括乙烯、1-丁烯和1-戊烯的，至少一种含有2-20个碳原子的α-烯烃(丙烯除外)，优选为含有4-20个碳原子的α-烯烃，更优选为含有4-10个碳原子的α-烯烃。在这种情况下，所得共聚物的透明度极好。
α-烯烃优选为1-丁烯或含有1-丁烯为主要组分的混合物。优选的共聚物(a)为丙烯/C4-20α-烯烃共聚物，更优选丙烯/C4-10α-烯烃共聚物，尤其优选丙烯/1-丁烯共聚物。
这样的丙烯/α-烯烃共聚物可以通过使用催化剂而得到，例如WO95/14717中说明的催化剂，但是尤其优选使用WO2004/087775中说明的催化剂。对于这样的丙烯共聚物来说，优选使用其熔点Tm(a)(℃)与从13C-NMR光谱测量的共聚用单体成份的含量M(mol％)之间的关系在以下范围之内：
146exp(-0.022M)≥Tm(a)≥125exp(-0.032M)
其中，当丙烯和具有2-20个碳原子的α-烯烃(条件是排除丙烯)共计总共100mol％时，M是具有2-20个碳原子的α-烯烃(条件是排除丙烯)的含量(mol％)。在本发明中，当丙烯和具有2-20个碳原子的α-烯烃(条件是排除丙烯)共计总共100mol％时，共聚物(a)中的具有2-20个碳原子的α-烯烃(条件是排除丙烯)的含量(mol％)优选为5-50mol％，更优选为15-30mol％。
丙烯/C2-20α-烯烃(条件是排除丙烯)共聚物(a)的熔体流速，在230℃、负载2.16kg的条件下，根据ASTM D-1238测量(以下简称为MFR(230℃))，在1-40(g/10min)范围内，优选在3-20(g/10min)范围内。
聚合物(b)是乙烯均聚物或乙烯与至少一种具有3-20个碳原子的α-烯烃的共聚物(乙烯/α-烯烃共聚物)。它的分子结构可以为线性，或者是带有长侧链或短侧链的分支状。尤其优选在茂金属催化剂的存在下，通过将乙烯与具有3-20个碳原子的α-烯烃共聚而得到的乙烯/α-烯烃共聚物。
用作该乙烯/α-烯烃共聚物的共聚用单体的，含有3-20个碳原子的α-烯烃的例子包括丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、4-甲基-1-戊烯、1-辛烯、1-癸烯、1-十二碳烯及其混合物，其中优选丙烯、1-丁烯、1-己烯和1-辛烯。进一步地，共聚物可以任选包含少量另外的共聚用单体，例如，诸如1，6-己二烯和1，8-辛二烯的二烯、诸如环戊烯的环烯烃、和类似物。
聚合物(b)的密度(ASTM D1505，23℃)通常为0.890-0.960g/cm3，优选0.890-0.930g/cm3，更优选0.895-0.930g/cm3，进一步优选0.895-0.928g/cm3，更进一步优选0.895-0.925g/cm3。密度在这些范围内，可得到尤其在耐热性、抗扯强度和透明度之间很好平衡的薄膜。
在这种情况下，根据本发明的聚合物(b)，尤其是乙烯α-烯烃共聚物，其由凝胶渗透色谱法(GPC)得到的分子量分布(Mw/Mn)优选为3.0或更低，更优选在1.5-3.0范围内。进一步地，GPC的测量条件使得其数值是在140℃下，在邻二氯苯中根据聚苯乙烯测定的。例如，测量可以在Waters Corp.制造的Model GPC-150C仪器上进行，使用TSKgel GNH6-HT和TSKgel GNH6-HTL分离柱。
与密度相同的乙烯/α-烯烃共聚物相比，这样的乙烯/α-烯烃共聚物具有极好的热封性能。其原因尚不确定，但是预计这一现象可以归因于就该密度而言更低的熔点。可以采用例如茂金属催化剂来制备表现出上述分子量分布(Mw/Mn)的乙烯α-烯烃共聚物。
而且，根据本发明的聚合物(b)应该使得差示扫描量热仪(DSC)测量的吸热曲线中的最大峰位置处的温度(Tm(b)(℃))，与密度(d(g/cm3))一起满足由Tm(b)＜400×d-248表示的关系，优选Tm(b)＜450×d-296，更优选Tm(b)＜500×d-343。这样的聚合物可称为具有窄的组成分布。Tm(b)通过DSC以如下方式进行测量。具体地，将大约5mg样品置于铝制坩锅中，通过将样品以10℃/min的速率加热到200℃，在200℃下保持5分钟，然后以20℃/min的速率冷却到室温，以10℃/min的速率再次加热，得到吸热曲线，从吸热曲线测得Tm(b)。采用第二次加热过程中得到的曲线作为吸热曲线。
在本发明中，共聚物(b)中含3-20个碳原子的α-烯烃的含量(mol％)不受特别的限制，但是当乙烯和含3-20个碳原子的α-烯烃共计总共100mol％时，通常为0-20mol％，优选0.5-15mol％，更优选1-10mol％。
只要本发明的效果不受损害，本发明含有上述丙烯/C2-20α-烯烃(条件是排除丙烯)共聚物(a)和聚合物(b)的树脂组合物，如果需要的话可以含有例如抗氧化剂、耐热性稳定剂、耐候性稳定剂、润滑剂、抗阻塞剂和晶体成核剂的添加剂，或者例如聚丙烯树脂的其它聚烯烃树脂。
而且，如需要的话，可能借助例如亨舍尔混合机(Henschel mixer)、班伯里密炼机(Banbury mixer)和滚筒搅拌机的混合机，将各自的前述成分和各种添加剂混合，然后在稍后将描述的成膜工序中，采用单螺杆或双螺杆压出机使用小球形式的配料，也可能向成膜机中以混合状态供应上述组分。
薄膜
可以通过使用用于传统聚烯烃薄膜形成方法的T-模塑机、挤压层合成型机或吹胀成型机，将本发明的上述树脂组合物制成本发明的薄膜。应用上述本发明的树脂组合物时，得到具有极好的柔韧性、透明度、热封性能和抗扯性的薄膜。
薄膜的厚度优选在1-500μm范围内，更优选在3-300μm范围内。
本发明的薄膜在200m/min伸长率时，根据JISK6781测量的起始弹性模量为300Mpa或更低，优选250MPa或更低，更优选在10-200MPa范围内。
另外，将本发明的组合物塑造成厚度50μm的薄膜时，根据ASTMD1003测量的薄膜雾度(haze)为5％或更低，优选4％或更低，更优选3％或更低。
本发明的薄膜可以为单轴或双轴拉伸的。也可以用于与其它树脂制成的膜或金属箔形成薄层，并且本发明的薄膜可以用于薄层中的至少一层。在用作薄层的情况下，其它树脂制成的膜可以例如是从聚丙烯、聚乙烯、聚酰胺和聚酯得到的膜，其拉伸膜，或者是将铝或硅化合物沉积在前述膜上的金属膜。采用这种复合层状结构时，可以优选使用例如共挤压和挤压层合的已知技术，但是不限于这些技术。也可以将本发明的薄膜用作金属膜，这是将铝或硅化合物直接沉积在本发明的薄膜或其拉伸膜上。
在制备薄层的方法中，例如用本发明的组合物得到的层状膜，可能通过采用用于传统聚烯烃薄膜形成方法的T-模塑机或吹胀成型机来制备物品。
例如多层膜的薄层可以朝一个方向拉伸至少1.5倍或更多，这样也可以制成拉伸膜。拉伸膜具有极好的热收缩性，因此适合用作收缩包装膜或收缩标签。至于拉伸方法，可以采用制备聚烯烃拉伸膜的已知方法。特别地，应当提到轧辊拉伸、展幅拉伸、管式拉伸(tubulardrawing)、或类似方法。拉伸比通常为1.5-20倍，优选2-15倍。
本发明的薄膜可以用于要求柔韧性的用途，例如包装橡胶的熔化袋(melt bag)。另外，由于薄膜的柔韧性、透明度、透气性、热封性能等极好，它可以适合用作包装例如蔬菜、糖果或面包的食品、或者纺织品的薄膜，并且由于薄膜的拉伸性极好，它可以适合用作拉伸包装的薄膜。
为了控制粘着性和防雾性能，可以向本发明的薄膜中加入增粘剂或表面活性剂。增粘剂的例子包括液态烃，例如聚丁烯和烯烃寡聚物、液体石蜡、脂肪族石油树脂、脂环族石油树脂和类似物。表面活性剂的例子包括单甘油脂肪酸酯、甘油脂肪酸酯、山梨糖醇脂肪酸酯和类似物。它们可以单独使用，或者以其两种或以上的混合物的形式使用。
本发明的组合物，例如当塑造成薄膜时，尤其在抗扯强度和透明度之间具有很好的平衡。
                         实施例
接下来通过实施例对本发明进行解释，但是本发明不限于此。
[评估方法]
MFR190：在190℃、负载2.16kg条件下，根据ASTM D1238测量。
MFR230：在230℃、负载2.16kg条件下，根据ASTM D1238测量。
密度：根据ASTM D1505测量。
雾度：根据ASTM D1003测量。
Elmendorf抗扯强度：根据JIS P8116测量。
热封性能：薄膜的密封层互相面对面附着，在预定的温度及0.2MPa的压力条件下进行热封，密封时间为1.0秒。之后，将切成15-mm长方形的样品沿180°方向以300mm/min的速度在层间剥离，并测量剥离强度，该强度值视为热封强度(N/15mm)。
实施例1
通过装有50mmΦ压出机和300mm模宽的T-模塑机，将含有90wt％乙烯/1-己烯共聚物和10wt％丙烯/1-丁烯共聚物的树脂组合物，用于获得厚度50μm的单层膜，所述乙烯/1-己烯共聚物采用茂金属催化剂得到，其密度为0.905g/cm3，MFR190值为3.6g/10min，由差示扫描量热仪(DSC)测量的吸热曲线中最大峰位置的温度(熔点/Tm(b))为98℃，1-己烯含量为7.6mol％，所述丙烯/1-丁烯共聚物采用茂金属催化剂得到，其MFR230值为7.0g/10min，熔点(Tm(a))为75℃，1-丁烯含量为26mol％。
所得薄膜的性质列于表1。
实施例2、3和比较例1、2、3
通过与实施例1相同的方式得到薄膜，所不同的是树脂组成符合表1说明的组成。所得薄膜的性质列于表1。
[表1]
  实施例1   实施例2   实施例3   比较例1   比较例2   比较例3
  树脂组成m-PBR-1(wt％)m-PBR-2(wt％)m-LLDPE-1(wt％)m-LLDPE-2(wt％) 10-90- 10--90 25--75 -25-75 --100- ---100
  雾度(％)   1.0   1.5   1.9   3.3   1.1   2.2
  Elmendorf抗扯强度MD/TD(N) 5.2/10.1 6.4/10.1 9.0/18.0 4.0/7.1 3.5/6.6 5.6/7.6
  拉伸试验(MD/TD)断点强度(MPa)伸长度(％)起始弹性模量(MPa) 46/48450/700100/110 49/51550/700150/160 53/55550/700190/200 53/54500/600220/240 43/47500/600100/120 46/49480/590150/160
  热封强度(N/15mm)80℃90℃100℃110℃120℃ 2.495.817.668.669.22 3.125.707.109.249.78 2.513.956.858.409.01 1.252.605.846.947.56 2.355.017.098.028.36 0.871.554.696.107.22
m-LLDPE-1：乙烯/1-己烯共聚物，1-己烯含量：7.6mol％，密度：0.905g/cm3，MFR190：3.6g/10min，Tm：98℃，Mw/Mn＝2.1。
m-LLDPE-2：乙烯/1-己烯共聚物，1-己烯含量：5mol％，密度：0.913g/cm3，MFR190：3.6g/10min，Tm：113℃，Mw/Mn＝2.1。
m-PBR-1：丙烯/1-丁烯共聚物，1-丁烯含量：26mol％，熔点：75℃，MFR230：7.0g/10min，Mw/Mn＝2.1。
m-PBR-2：丙烯/1-丁烯共聚物，1-丁烯含量：15mol％，熔点：110℃，MFR230：7.0g/10min，Mw/Mn＝2.1。
丙烯/1-丁烯共聚物用茂金属催化剂制备。
从本发明的树脂组合物得到的薄膜在抗扯强度和透明度之间具有很好地平衡，并进一步具有极好的热封性能，适用于例如拉伸膜的食品包装膜。因此，该薄膜具有很高的工业适用性。

Claims (7)

1.一种树脂组合物，含有1-50wt％的丙烯/C2-20α-烯烃(条件是排除丙烯)共聚物(a)，和50-99wt％的聚合物(b)，所述共聚物(a)的熔点(Tm(a))由差示扫描量热仪(DSC)测量为100℃或更低，或者无熔点，所述聚合物(b)选自乙烯均聚物和乙烯/α-烯烃共聚物。
2.根据权利要求1的树脂组合物，其中所述聚合物(b)的密度为0.895-0.960g/cm3。
3.根据权利要求1或2的树脂组合物，所述树脂组合物含有1-29wt％的丙烯/C2-20α-烯烃(条件是排除丙烯)共聚物(a)和71-99wt％的聚合物(b)。
4.根据权利要求1或2的树脂组合物，其中所述丙烯/C2-20α-烯烃(条件是排除丙烯)共聚物(a)的分子量分布(Mw/Mn)用GPC测量为3.0或更低。
5.根据权利要求1或2的树脂组合物，其中所述聚合物(b)的分子量分布(Mw/Mn)用聚合物(b)的GPC测量为3.0或更低。
6.一种薄膜，所述薄膜由根据权利要求1-5中任何一项的树脂组合物形成。
7.根据权利要求6的薄膜，所述薄膜的起始弹性模量根据JISK6781测量为300MPa或更低。
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