CN1647293A - 电池外壳的表面处理钢板,电池外壳以及使用该外壳的电池 - Google Patents

电池外壳的表面处理钢板,电池外壳以及使用该外壳的电池 Download PDF

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Abstract

一种电池外壳表面处理钢板，其具有在电池外壳板型钢内表面的最外层上形成的镍磷合金或镍钴磷合金的扩散层；一种通过由深拉方法、DI成形或DTR成形来形成具有镍磷合金或镍钴磷合金扩散层的表面处理钢板而生产的电池外壳；以及一种使用该电池外壳的电池。该电池外壳可以用于生产电池特性极好的电池。

Description

电池外壳的表面处理钢板， 电池外壳以及使用该外壳的电池
技术领域
本发明涉及电池外壳的表面处理钢板，电池外壳以及使用该外壳的电池。
背景技术
迄今为止，在用于密封作为原电池的碱性锰电池或者作为二次电池的镍镉电池，以及，此外镍氢电池的强碱溶液的电池外壳中，其中对镍氢电池作为新的二次电池的需求的增长在近些年已经被期待，在压制冷轧钢板之后施加滚镀的所谓后镀方法，或者将镀镍钢板压制成电池外壳的所谓预镀方法已经被采用，许多提议已经为其改进而提出，并且本发明者也已经提出一种具有低内阻的极好的电池外壳表面处理钢板(国际公开号WO95/11527)。
此外，最近几年中，作为电池外壳的压制成形方法，DI(拉伸并打薄)成形方法也已经用作用于增加电池容量的壁变薄方法，代替多阶段深拉方法(JB-B 7-99686号)。DI成形方法或DTR(拉薄并再拉)成形方法可以填充更多的正电极和负电极活性物质，多出由比底部薄的侧壁创造的附加容积一样多，从而增加电池的容量，以及也提供能够提高电池抗压性的优点，因为外壳底部厚。
顺便提及，虽然DI成形方法或DTR成形方法是如上所述有效增加电池容量的成形方法，虽然考虑到成形能力，材料的变形阻力与现行多阶段深拉成形方法相比较较大，它包含关于连续成形性能的缺点。
此外，在最近几年中，对于碱性锰电池，它们具有极好的性能例如内阻，短路电流和放电特性已经是必需的。
由深拉成形方法、DI成形方法或者DTR成形方法制造的电池外壳包括镍层或铁镍层作为内表面上的表层，但是考虑到电池性能其具有限制，并且改进已经被要求。
本发明具有提供电池性能极好的电池外壳和可以合适地用于电池外壳的制造的表面处理钢板的技术主题。
发明内容
因而，本发明已经发现，当由深拉成形方法、DI成形方法或DTR成形方法制造的电池外壳在壳内表面上的表层具有包含扩散层的热处理磷时，它的电池性能例如内阻或短路电流极好。
根据权利要求1的电池外壳表面处理钢板其特征在于，镍磷合金的扩散层在电池外壳内侧上的表面处形成。
根据权利要求2的电池外壳表面处理钢板其特征在于，铁镍扩散层作为低层并且镍磷合金的扩散层作为上层在内侧上的表面处形成，以及铁镍扩散层作为低层并且镍层作为上层在电池外壳外侧上的表面处形成。
根据权利要求3的电池外壳表面处理钢板其特征在于，铁镍扩散层作为低层，镍层作为中间层，并且镍磷合金的扩散层作为上层在内侧上的表面处形成，以及铁镍扩散层作为低层并且镍层作为上层在电池外壳外侧上的表面处形成。镍磷合金的扩散层优选地包含Ni3P。此外，镍磷合金的厚度优选地在从0.1到2μm的范围内。此外，优选地，镍磷合金的磷含量在按重量从1到12％的范围内。
根据权利要求7的电池外壳表面处理钢板其特征在于，镍钴磷合金的扩散层在电池外壳内侧上的表面处形成。
根据权利要求8的电池外壳表面处理钢板其特征在于，铁镍扩散层作为低层并且镍钴磷合金的扩散层作为上层在内侧上的表面处形成，以及铁镍扩散层作为低层并且镍层作为上层在电池外壳外侧上的表面处形成。
根据权利要求9的电池外壳表面处理钢板其特征在于，铁镍扩散层作为低层，镍层作为中间层，并且镍钴磷合金的扩散层作为上层在内侧上的表面处形成，以及铁镍扩散层作为低层并且镍层作为上层在电池外壳外侧上的表面处形成。镍钴磷合金的厚度优选地在从0.1到2μm的范围内。此外，镍钴磷合金优选地具有按重量从5到30％范围内的钴含量和按重量从1到12％范围内的磷含量。
根据权利要求12的电池外壳其特征在于，镍磷合金的扩散层在内表面上形成。
根据权利要求13的电池外壳其特征在于，铁镍扩散层作为低层并且镍磷合金层作为上层在内表面处形成，以及铁镍扩散层作为低层并且镍层作为上层在其外表面处形成。
根据权利要求14的电池外壳其特征在于，铁镍扩散层作为低层，镍层作为中间层，并且镍磷合金层作为上层在内表面处形成，以及铁镍扩散层作为低层并且镍层作为上层在其外表面处形成。镍磷合金的扩散层预先包含Ni3P。此外，镍磷合金具有优选地按重量从1到12％范围内的磷含量。
根据权利要求17的电池外壳其特征在于，镍钴磷合金的扩散层在内表面处形成。
根据权利要求18的电池外壳其特征在于，铁镍扩散层作为低层并且镍钴磷合金的扩散层作为上层在内表面处形成，以及铁镍扩散层作为低层并且镍层作为上层在外侧上的表面处形成。
根据权利要求19的电池外壳其特征在于，铁镍扩散层作为低层，镍层作为中间层，并且镍钴磷合金的扩散层作为上层在内表面处形成，以及铁镍扩散层作为低层并且镍层作为上层在外侧的表面处形成。镍钴磷合金优选地具有按重量从5到30％范围内的钴含量，和按重量从1到12％范围内的磷含量。
根据权利要求21的电池外壳其特征在于它由拉伸成形方法、DI成形方法或DTR成形方法获得。
根据权利要求22的电池外壳其特征在于使用根据权利要求12～21中任何一个的电池外壳并且将正电极活性物质和负电极活性物质填充到电池外壳内部。
具体实施方式
根据本发明的表面处理钢板将被描述。
(钢板)
作为板型的原材料，低碳铝镇静钢优选地通常被使用。此外，添加有铌，硼或钛的非时效超低碳钢也被使用。通常，施加有冷轧，然后电解清洗，退火和硬化冷轧的钢箍用作始极片。
(镀镍)
非光亮镀镍通过使用下面的硫酸盐电解液来进行。外壳内侧上表面处的电镀厚度优选地在0.5到3μm的范围内。在它小于0.5μm的情况下，铁浸出增加从而使得电池性能变差。此外，它可以超过3μm，但是这过度厚而不经济。在外侧上它优选地在0.2到3μm的范围内。在它小于0.2μm的情况下，耐蚀性差并且生锈容易发生。此外，它可以超过3μm，但是这过度厚而不经济。
电解液成分：
硫酸镍(NiSO4·6H2O)                 300g/L
氯化镍(NiCl2·6H2O)                 45g/L
硼酸(H3BO3)                          30g/L
电解液pH：4(用硫酸调节)
搅拌：空气搅拌
电解液温度：60℃
阳极：装在钛篮中并且用聚丙烯袋覆盖的S小球(由INCO CO.制造的产品商标名称，球形)被使用。
此外，下面的电镀电解液用于半光亮镀镍。半光亮镀镍可以代替第一次非光亮镀镍而进行。
(半光亮镀镍)
半光亮镀镍通过适当地将不饱和乙醇聚氧化乙烯加合物和不饱和羧酸甲醛作为半光亮剂添加到硫酸镍电解液来进行。电镀厚度的范围可以与非光亮镀镍情况下完全相同。
电解液成分：
硫酸镍(NiSO4·6H2O)                    300g/L
氯化镍(NiCl2·6H2O)                    45g/L
硼酸(H3BO3)                            30g/L
不饱和乙醇聚氧化乙烯加合物               3.0g/L
不饱和羧酸甲醛                           3.0g/L
电解液pH：4(用硫酸调节)
搅拌：空气搅拌
电解液温度：60℃
阳极：装在钛篮中并且用聚丙烯袋覆盖的S小球(由INCO CO.制造的产品商标名称，球形)被使用。
(镍磷合金电镀)
起始材料板施加有碱性电解脱脂，水洗，硫酸酸洗(浸渍)以及水洗之后的预处理，然后镍磷合金电镀在钢板的一侧上进行。此外，它可以施加在非光亮镀镍或半光亮镀镍上。镍磷合金电镀的电解液可以是本发明中已知电镀电解液例如瓦特电解液，氨基磺酸盐电解液或氯化物电解液中任何一种。
镍磷合金电镀的厚度优选地在0.1到2μm的范围内。在它小于0.1μm的情况下，许多针孔存在于镍磷合金电镀层中从而增加电池壳表面上的镍暴露量，并且增加不优选的镍和铁氧化物的形成。它可以超过2μm但是这不经济。
关于镍磷合金电镀的形成，镍磷合金电镀通过将磷酸添加到瓦特电解液来进行。在具体实例中，磷酸作为H3PO3添加，同时将5到20g/l范围内的量改变成250g/l的硫酸镍(六水合物)，45g/l的氯化镍以及30g/l的硼酸以控制在镍层中结晶的磷的量。优选地，电解液温度在40到70℃并且pH从1.5到2.5。在这种情况下，电镀层的厚度优选地从0.1到2μm。
(镍钴磷合金电镀)
起始材料板施加有碱性电解脱脂，水洗，硫酸酸洗(浸渍)以及水洗之后的预处理，然后镍钴磷合金电镀在钢板的一侧上进行。此外，它可以施加在非光亮镀镍或半光亮镀镍上。镍磷合金电镀的电解液可以是已知电镀电解液例如瓦特电解液，氨基磺酸盐电解液或氯化物电解液中任何一种。
镍钴磷合金电镀的厚度优选地在0.1到2μm的范围内。在它小于0.1μm的情况下，许多针孔存在于镍钴磷合金电镀中从而增加电池壳表面上的镍暴露量，并且增加不优选的镍和铁氧化物的形成。它可以超过2μm但是这不经济。
关于镍钴磷合金电镀的形成，镍钴磷合金电镀通过将磷酸添加到瓦特电解液来进行。在具体实例中，1到40g/l的硫酸钴和5到20g/l的磷酸作为H3PO3添加，同时将量改变成250g/l的硫酸镍(六水合物)，45g/l的氯化镍以及30g/l的硼酸，以控制在镍层中结晶的磷和钴的量。优选地，电解液温度在40到70℃并且pH在1.5到2.5。在这种情况下，电镀层的厚度优选地从0.1到2μm。
(扩散处理)
在进行上述电镀之后，根据热处理的扩散处理被进行。关于扩散处理的条件，非氧化气氛或还原气氛是优选的，并且它可以在例如包含5％氢以及剩余氮气的非氧化气氛中进行。扩散处理也可以通过使用已知的装置例如箱式退火炉或者连续退火炉来进行。扩散处理在300到800℃的范围内的温度进行。350到800℃范围内的温度是更优的。它可以进行长达低层中的镀镍层完全转变成铁镍合金层或者镀镍层部分地保留的范围内的一段时间。虽然原因不明显，但可以认为考虑到Ni3P的形成，特性是令人满意的。
实例
本发明将通过实例更具体地描述。
[实例1～8，比较实例1～4]
在冷轧和退火之后0.25mm厚度的低碳铝镇静钢板用作用于电镀的始极片。用于电镀的始极片的钢化学成分如下描述。
C：0.04％(％意味着按重量的％。这里以及在下文中)，Mn：0.19％，Si：0.01％，P：0.012％，S：0.009％，Al：0.064％，N：0.0028％，
上述钢板在下面的条件下施加碱性电解脱脂。
(碱性电解脱脂)
电解条件
电解液成分：苛性钠30g/l
电流密度：5A/dm2(阳极处理)×10秒
电流密度：5A/dm2(阴极处理)×10秒
电解液温度：70℃
随后，在施加硫酸酸洗(硫酸50g/l，电解液温度30℃，浸渍20秒)之后，非光亮镀镍或半光亮镀镍施加到钢板的两侧，然后镍磷合金电镀或镍钴磷合金电镀施加到与电池外壳内侧相对应的表面，此外，扩散处理在例如表格1中所示的条件下由热处理进行。非光亮镀镍或半光亮镀镍在表格1中所示的条件下施加到钢板的两侧，然后，镍磷合金电镀或镍钴磷合金电镀对于比较实例不施加。对于比较实例1～2，扩散处理在表格1中所示的条件下由热处理进行。表格1中的Ni电镀对于实例3～6和比较实例2～3作为非光亮镀镍进行，而半光亮镀镍施加到其他。
                                      表格1： 实例和比较实例的制备条件，以及电池特性
   实例或比较实例                电池外壳内侧  电池外壳外侧  Ni-P电镀或Ni-Co-P电镀后的热处理条件             电池特性
  Ni电镀   Ni-P或     Ni-Co-P合金电镀     Ni电镀   IR(mΩ)   SCC(A)   放电特性(分)
  Ni(g/m2)   Ni(g/m2)   P(％)   Co(％)     Ni(g/m2)
  实例   1   4.5   0.9   1.1   -     17.5  550℃×1小时   151   8.0   15.8
  2   8.9   2.6   4.2   -     18.2  400℃×1分钟   149   8.1   16.1
  3   17.5   4.7   7.8   -     17.5  450℃×1分钟   145   8.2   17.3
  4   16.8   8.8   11.9   -     18.3  600℃×30秒   148   8.2   17.0
  5   4.6   1.0   0.25   5.3     26.3  550℃×1小时   150   8.0   16.1
  6   9.2   2.5   1.54   9.8     27.1  400℃×1分钟   146   8.3   17.9
  7   17.2   4.6   0.28   18.8     9.1  450℃×1分钟   152   7.9   15.9
  8   16.9   8.6   5.3   28.5     9.5  600℃×30秒   141   8.6   18.3
  比较实例   1   4.5   -   -   -     17.9  550℃×1小时   161   6.6   14.2
  2   8.5   -   -   -     26.4  780℃×4分钟   169   5.8   13.4
  3   7.9   -   -   -     17.9  -   159   6.2   14.3
  4   17.7   -   -   -     17.9  -   162   6.1   14.0
(电池外壳的制备)
在通过DI成形方法的电池外壳的形成中，0.38mm厚的上述表面处理钢板被使用，并且在从41mm直径的坯料直径(blank diameter)变成20.5mm直径的环状之后，再拉和两步挤压由DI成形机器施加，变成13.8mm外径，0.20mm外壳壁厚度，以及56mm高的形状。最终，上面的部分被修整以制备具有49.3mm高度的LR6型电池外壳。在DI成形方法中，实例1～3以及比较实例1和比较实例4中的表面处理钢板被使用。
在由DTR成形方法的电池外壳的制备中，0.25mm厚的表面处理钢板被使用，并且打钻成58mm坯料直径，并且具有13.8mm外径，0.20mm外壳壁厚度，以及49.3mm高的LR6型电池外壳通过钻孔成58mm坯料直径，几次拉伸和再拉成形来制备。实例4～6和比较实例2中的表面处理钢板在DTR成形方法中使用。
此外，在通过深拉成形方法的电池外壳的制备中，0.25mm厚的板型钢被使用并且打钻成57mm坯料直径，并且49.3mm高的LR6型电池外壳通过拉伸几次以及通过再拉成13.8mm外径，0,25mm外壳壁厚度以及49.3mm高的形状来制备。在深拉成形方法中，实例7～8中的表面处理钢板被使用。
(电池的制备)
在如上所述制备电池外壳之后，AA(LR-6)型碱性锰电池如下所述制造。
首先，二氧化锰和石墨以10∶1的重量比采样，氢氧化钾(8摩尔)混合到其中以制备正电极混合物。然后，正电极混合物在压制件中加压下压制以制备预先确定大小的环形形状的正电极混合物小球，其压制插入到电池外壳中。然后，具有焊接到其上的负电极集电器电焊的负电极板安装到电池外壳。
然后，包括由维尼纶制成的非机织织物的隔离板沿着被压制连接到电池外壳的小球的内围插入，并且包括用锌粒子和氧化锌充满的氢氧化钾的负电极凝胶体插入到电池外壳中。此外，绝缘垫片连接到负电极板，插入到电池外壳中，然后堵缝以制造碱性锰电池的完成产品。
对于如上所述制造的电池，电池性能如下所述来评估。结果在表格1中显示。
[内阻(IR)的评估]
在80℃下老化制造的电池长达3天之后，内阻(IR)由AC阻抗法测量。较低的内阻显示较好的特性。
[短路电流(SCC)的评估]
在80℃下老化制造的电池长达3天之后，安培表连接到电池以建立闭合电路，并且电池的电流值被测量，其定义为短路电流(SCC)。较大的短路电流显示较好的特性。
[放电特性]
在80℃下老化制造的电池长达3天之后，电池在1A的恒定电流下放电并且直到它到达0.9V的放电时间被测量并且放电时间定义为放电特性。较长的放电时间显示较好的特性。
工业适用性
由深拉成形方法、DI成形方法或DTR成形方法获得的、在内侧上的最外表面处具有镍磷合金或镍钴磷合金的扩散层的电池外壳，与在现存电池外壳内侧上的表面处具有镍层或镍铁层的电池外壳相比较，具有较好的电池性能(内阻、短路电流和放电特性)。

Claims (22)

1.一种电池外壳表面处理钢板，其中镍磷合金的扩散层在电池外壳内侧上的表面处形成。
2.一种电池外壳表面处理钢板，其中铁镍扩散层作为低层并且镍磷合金的扩散层作为上层在内侧上的表面处形成，以及铁镍扩散层作为低层并且镍层作为上层在电池外壳外侧上的表面处形成。
3.一种电池外壳表面处理钢板，其中铁镍扩散层作为低层，镍层作为中间层，并且镍磷合金的扩散层作为上层在内侧上的表面处形成，以及铁镍扩散层作为低层并且镍层作为上层在电池外壳外侧上的表面处形成。
4.根据权利要求1～3中任何一个的电池外壳表面处理钢板，其中镍磷合金的扩散层包含Ni3P。
5.根据权利要求1～4中任何一个的电池外壳表面处理钢板，其中镍磷合金的厚度在从0.1到2μm的范围内。
6.根据权利要求1～5中任何一个的电池外壳表面处理钢板，其中镍磷合金中的磷含量在按重量从1到12％的范围内。
7.一种电池外壳表面处理钢板，其中镍钴磷合金的扩散层在电池外壳内侧上的表面处形成。
8.一种电池外壳表面处理钢板，其中铁镍扩散层作为低层并且镍钴磷合金的扩散层作为上层在内侧上的表面处形成，以及铁镍扩散层作为低层并且镍层作为上层在电池外壳外侧上的表面处形成。
9.一种电池外壳表面处理钢板，其中铁镍扩散层作为低层，镍层作为中间层，并且镍钴磷合金的扩散层作为上层在内侧上的表面处形成，以及铁镍扩散层作为低层并且镍层作为上层在电池外壳外侧上的表面处形成。
10.根据权利要求7～9中任何一个的电池外壳表面处理钢板，其中镍钴磷合金的厚度在从0.1到2μm的范围内。
11.根据权利要求7～10中任何一个的电池外壳表面处理钢板，其中在镍钴磷合金中，钴含量在按重量从5到30％的范围内以及磷含量在按重量从1到12％的范围内。
12.一种电池外壳，其中镍磷合金的扩散层在内侧上形成。
13.一种电池外壳，其中铁镍扩散层作为低层并且镍磷合金层作为上层在内侧上形成，以及铁镍扩散层作为低层并且镍层作为上层在外侧上形成。
14.一种电池外壳，其中铁镍扩散层作为低层，镍层作为中间层，并且镍磷合金层作为上层在内侧上形成，以及铁镍扩散层作为低层并且镍层作为上层在外侧上形成。
15.根据权利要求12～14中任何一个的电池外壳表面处理钢板，其中镍磷合金的扩散层包含Ni3P。
16.根据权利要求12～15中任何一个的电池外壳表面处理钢板，其中镍磷合金中的磷含量在按重量从1到12％的范围内。
17.一种电池外壳，其中镍钴磷合金的扩散层在内侧上形成。
18.一种电池外壳，其中铁镍扩散层作为低层并且镍钴磷合金的扩散层作为上层在内侧上形成，以及铁镍扩散层作为低层并且镍层作为上层在外侧上形成。
19.一种电池外壳，其中铁镍扩散层作为低层，镍层作为中间层，并且镍钴磷合金的扩散层作为上层在内侧上形成，以及铁镍扩散层作为低层并且镍层作为上层在外侧上形成。
20.根据权利要求17～19中任何一个的电池外壳表面处理钢板，其中在镍钴磷合金中，钴含量在按重量从5到30％的范围内以及磷含量在按重量从1到12％的范围内。
21根据权利要求12～20中任何一个的电池外壳，其由拉伸成形方法、DI成形方法或DTR成形方法获得。
22.一种电池，使用根据权利要求12～21中任何一个的电池外壳，并且将正电极活性物质和负电极活性物质填充到电池外壳内部。
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