CN115312672B - 挠性图像显示装置用层叠体及挠性图像显示装置 - Google Patents

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Abstract

本发明的目的在于通过使用至少含有偏振膜的光学膜和多个特定的粘合剂层，提供一种对反复的弯曲也不会发生剥离、断裂、且耐弯曲性、密合性优异的挠性图像显示装置用层叠体、以及配置有上述挠性图像显示装置用层叠体的挠性图像显示装置。上述挠性图像显示装置用层叠体包含多个粘合剂层和至少含有偏振膜的光学膜，其中，上述偏振膜的厚度为20μm以下，在上述多个粘合剂层中，将上述层叠体弯折时凸侧的最外表面的粘合剂层在25℃下的储能模量G’与其它粘合剂层在25℃下的储能模量G’基本相同、或者小于其它粘合剂层在25℃下的储能模量G’。

Description

挠性图像显示装置用层叠体及挠性图像显示装置
本申请是申请日为2017年8月2日、申请号为201780048755.0、发明名称为“挠性图像显示装置用层叠体及挠性图像显示装置”的申请的分案申请。
技术领域
本发明涉及至少包含偏振膜的光学膜、及包含多个特定的粘合剂层的挠性图像显示装置用层叠体、以及配置有上述挠性图像显示装置用层叠体的挠性图像显示装置。
背景技术
作为触摸传感器一体型的有机EL显示装置，如图1所示，在有机EL显示面板10的可视侧设置有光学层叠体20，在光学层叠体20的可视侧设置有触摸面板30。光学层叠体20包含在两面接合有保护膜2-1、2-2的偏振膜1和相位差膜3，在相位差膜3的可视侧设置有偏振膜1。另外，触摸面板30具有透明导电膜4-1、4-2隔着衬垫7而配置的结构，上述透明导电膜4-1、4-2具有层叠有基材膜5-1、5-2和透明导电层6-1、6-2而成的结构(例如，参照专利文献1)。
另外，期待实现便携性更优异的可弯折有机EL显示装置。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2014-157745号公报
发明内容
发明所要解决的问题
然而，专利文献1所示的现有的有机EL显示装置并非考虑到弯折的情况而设计的。在有机EL显示面板基材中使用塑料膜时，可以对有机EL显示面板赋予弯曲性。另外，在触摸面板中使用塑料膜并装入有机EL显示面板中的情况下，也可以对有机EL显示面板赋予弯曲性。但是，层叠于有机EL显示面板的、包含现有的偏振膜等的光学膜会发生妨碍有机EL显示装置的弯曲性的问题。
因此，本发明的目的在于通过使用至少包含偏振膜的光学膜和多个特定的粘合剂层，提供对于反复弯曲也不会剥离、断裂、且耐弯曲性、密合性优异的挠性图像显示装置用层叠体、以及配置有上述挠性图像显示装置用层叠体的挠性图像显示装置。
解决课题的方法
本发明的挠性图像显示装置用层叠体包含多个粘合剂层和至少含有偏振膜的光学膜，其中，上述偏振膜的厚度为20μm以下，在上述多个粘合剂层中，将上述层叠体弯折时凸侧的最外表面的粘合剂层在25℃下的储能模量G’与其它粘合剂层在25℃下的储能模量G’基本相同、或者小于其它粘合剂层在25℃下的储能模量G’。
优选在本发明的挠性图像显示装置用层叠体中，上述光学膜为包含上述偏振膜、在上述偏振膜的第1面所具有的透明树脂材料的保护膜、以及在上述偏振膜的与上述第1面不同的第2面所具有的相位差膜的光学层叠体。
优选在本发明的挠性图像显示装置用层叠体的上述多个粘合剂层内，在上述保护膜的与上述偏振膜接触的一面的相反侧配置有第1粘合剂层。
优选在本发明的挠性图像显示装置用层叠体的上述多个粘合剂层内，在上述相位差膜的与上述偏振膜接触的一面的相反侧配置有第2粘合剂层。
优选在本发明的挠性图像显示装置用层叠体中，在上述第2粘合剂层的与上述相位差膜接触的一面的相反侧配置有构成触摸传感器的透明导电层。
优选在本发明的挠性图像显示装置用层叠体中，在上述构成触摸传感器的透明导电层的与上述第2粘合剂层接触的一面的相反侧配置有第3粘合剂层。
优选在本发明的挠性图像显示装置用层叠体中，在上述第1粘合剂层的与上述保护膜接触的一面的相反侧配置有构成触摸传感器的透明导电层。
优选在本发明的挠性图像显示装置用层叠体的上述多个粘合剂层内，在上述构成触摸传感器的透明导电层的与上述第1粘合剂层接触的一面的相反侧配置有第3粘合剂层。
优选在本发明的挠性图像显示装置用层叠体中，上述多个粘合剂层由相同的粘合剂组合物形成。
优选本发明的挠性图像显示装置包含上述挠性图像显示装置用层叠体和有机EL显示面板，其中，在上述有机EL显示面板的可视侧配置有上述挠性图像显示装置用层叠体。
优选在本发明的挠性图像显示装置中，在上述挠性图像显示装置用层叠体的可视侧配置有窗口。
发明的效果
根据本发明，可以通过使用至少包含偏振膜的光学膜和多个特定的粘合剂层，得到对于反复弯曲也不会剥离、断裂、且耐弯曲性、密合性优异的挠性图像显示装置用层叠体，另外，可以得到配置有上述挠性图像显示装置用层叠体的挠性图像显示装置，是有用的。
以下，参照附图等对本发明的光学膜、挠性图像显示装置用层叠体、挠性图像显示装置的实施方式进行详细说明。
附图说明
图1是示出现有的有机EL显示装置的剖面图。
图2是示出本发明的一个实施方式的挠性图像显示装置的剖面图。
图3是示出本发明的另一个实施方式的挠性图像显示装置的剖面图。
图4是示出本发明的另一个实施方式的挠性图像显示装置的剖面图。
图5是示出抗折强度的测定方法的图。
图6是示出实施例中使用的评价用样品的剖面图(结构A)。
图7是示出实施例中使用的评价用样品的剖面图(结构B)。
图8是示出实施例中使用的相位差的制造方法的图。
图9是示出实施例中使用的相位差的制造方法的图。
符号说明
1 偏振膜
2 保护膜
2-1 保护膜
2-2 保护膜
3 相位差层
4-1 透明导电膜
4-2 透明导电膜
5-1 基材膜
5-2 基材膜
6 透明导电层
6-1 透明导电层
6-2 透明导电层
7 衬垫
8 透明基材
8-1 透明基材(PET膜)
8-2 透明基材(PET膜)
9 基材(PI膜)
10 有机EL显示面板
10-1 有机EL显示面板(带有触摸传感器)
11 挠性图像显示装置用层叠体(有机EL显示装置用层叠体)
12 粘合剂层
12-1 第1粘合剂层
12-2 第2粘合剂层
12-3 第3粘合剂层
13 装饰印刷膜
20 光学层叠体
30 触摸面板
40 窗口
100 挠性图像显示装置(有机EL显示装置)
具体实施方式
[挠性图像显示装置用层叠体]
本发明的挠性图像显示装置用层叠体的特征在于包含多个粘合剂层和光学膜。
[光学膜]
本发明的挠性图像显示装置用层叠体的特征在于包含至少含有偏振膜的光学膜，作为上述光学膜，除了上述偏振膜以外，也包含例如由透明树脂材料形成的保护膜、相位差膜等膜。
另外，在本发明中，将包含上述偏振膜、在上述偏振膜的第1面所具有的透明树脂材料的保护膜、以及在上述偏振膜的与上述第1面不同的第2面所具有的相位差膜作为上述光学膜的结构称为光学层叠体。需要说明的是，上述光学膜中不包含后述的第1粘合剂层等多个粘合剂层。
上述光学膜的厚度优选为92μm以下，更优选为60μm以下，进一步优选为10～50μm。在上述范围内时，不会阻碍弯曲，成为优选的方式。
上述偏振膜只要不损害本发明的特性，就可以在至少一侧利用粘接剂(层)贴合有保护膜(未通过附图图示)。偏振膜与保护膜的粘接处理中可以使用粘接剂。作为粘接剂，可例示出异氰酸酯类粘接剂、聚乙烯醇类粘接剂、明胶类粘接剂、乙烯基系胶乳类、水性聚酯等。上述粘接剂通常作为由水溶液形成的粘接剂使用，通常含有0.5～60重量％的固体成分而成。除上述以外，作为偏振膜与保护膜的粘接剂，可列举紫外固化型粘接剂、电子束固化型粘接剂等。电子束固化型偏振膜用粘接剂对上述各种保护膜显示出合适的粘接性。另外，在本发明中使用的粘接剂中可以含有金属化合物填料。需要说明的是，在本发明中，有时将通过粘接剂(层)使偏振膜与保护膜贴合而成的材料称为偏振膜(偏振片)。
<偏振膜>
本发明的光学膜中包含的偏振膜(也称为起偏镜)可以使用通过气体氛围中拉伸(干式拉伸)、硼酸水溶液中拉伸工序等拉伸工序拉伸后的使碘取向而成的聚乙烯醇(PVA)类树脂。
作为代表性的偏振膜的制造方法，有如日本特开2004-341515号公报中记载的包括对PVA类树脂的单层体进行染色的工序和进行拉伸的工序的制法(单层拉伸法)。另外，可列举：如日本特开昭51-069644号公报、日本特开2000-338329号公报、日本特开2001-343521号公报、国际公开第2010/100917号、日本特开2012-073563号公报、日本特开2011-2816号公报中记载的包括对PVA类树脂层和拉伸用树脂基材以层叠体的状态进行拉伸的工序和进行染色的工序的制法。根据该制法，即使PVA类树脂层薄，但由于被拉伸用树脂基材所支撑，因此也可以进行拉伸而不发生因拉伸导致的断裂等不良情况。
在包括以层叠体的状态进行拉伸的工序和进行染色的工序的制法中，有如上述的日本特开昭51-069644号公报、日本特开2000-338329号公报、日本特开2001-343521号公报所记载的气体氛围中拉伸(干式拉伸)法。而且，从可以以高倍率进行拉伸而提高偏振性能的方面考虑，优选如国际公开第2010/100917号、日本特开2012-073563号公报中记载的包括在硼酸水溶液中进行拉伸的工序的制法，特别优选如日本特开2012-073563号公报那样的包括在硼酸水溶液中进行拉伸之前进行气体氛围中辅助拉伸的工序的制法(2步拉伸法)。另外，也优选如日本特开2011-2816号公报所记载的将PVA类树脂层和拉伸用树脂基材以层叠体的状态进行拉伸后，对PVA类树脂层过度染色，然后进行脱色的制法(过度染色脱色法)。本发明的光学膜中包含的偏振膜可以为如上所述的由使碘取向而成的聚乙烯醇类树脂形成、且通过由气体氛围中辅助拉伸和硼酸水溶液中拉伸构成的2步拉伸工序进行拉伸后的偏振膜。另外，上述偏振膜可以为如上所述的由使碘取向而成的聚乙烯醇类树脂形成、且对拉伸后的PVA类树脂层和拉伸用树脂基材的层叠体进行过度染色、然后进行脱色而制作的偏振膜。
上述偏振膜的厚度为20μm以下，优选为12μm以下，更优选为9μm以下，进一步优选为1～8μm，特别优选为3～6μm。在上述范围内时，不会阻碍弯曲，成为优选的方式。
<相位差膜>
本发明所使用的光学膜可以包含相位差膜，上述相位差膜(也称为相位差薄膜)可以使用对高分子膜进行拉伸而得到的膜、使液晶材料取向、固定化而得到的膜。在本说明书中，相位差膜是指在面内和/或厚度方向具有双折射的膜。
作为相位差膜，可列举防反射用相位差膜(参照日本特开2012-133303号公报〔0221〕、〔0222〕、〔0228〕)、视角补偿用相位差膜(参照日本特开2012-133303号公报〔0225〕、〔0226〕)、视角补偿用的倾斜取向相位差膜(参照日本特开2012-133303号公报〔0227〕)等。
作为相位差膜，只要是实质上具有上述的功能的相位差膜，则对例如相位差值、配置角度、3维双折射率、单层或多层等没有特别限定，可使用公知的相位差膜。
上述相位差膜的厚度优选为20μm以下，更优选为10μm以下，进一步优选为1～9μm，特别优选为3～8μm。在上述范围内时，不会阻碍弯曲，成为优选的方式。
＜保护膜＞
本发明所使用的光学膜可以包含由透明树脂材料形成的保护膜，上述保护膜(也称为透明保护膜)可以使用降冰片烯类树脂等环烯烃类树脂、聚乙烯、聚丙烯等烯烃类树脂、聚酯类树脂、(甲基)丙烯酸类树脂等。
上述保护膜的厚度优选为5～60μm，更优选为10～40μm，进一步优选为10～30μm，可以适当设置防眩层、防反射层等表面处理层。在上述范围内时，不会阻碍弯曲，成为优选的方式。
[第1粘合剂层]
在本发明的挠性图像显示装置用层叠体所使用的多个粘合剂层内，第1粘合剂层优选设置在上述保护膜的与上述偏振膜接触的一面的相反侧。
构成本发明的挠性图像显示装置用层叠体所使用的第1粘合剂层的粘合剂层可以列举：丙烯酸类粘合剂、橡胶类粘合剂、乙烯基烷基醚类粘合剂、有机硅类粘合剂、聚酯类粘合剂、聚酰胺类粘合剂、氨基甲酸酯类粘合剂、含氟类粘合剂、环氧类粘合剂、聚醚类粘合剂等。需要说明的是，构成上述粘合剂层的粘合剂可以单独使用，或者组合2种以上使用。其中，从透明性、加工性、耐久性、密合性、耐弯曲性等的观点考虑，优选单独使用丙烯酸类粘合剂。
＜(甲基)丙烯酸类聚合物＞
在使用丙烯酸类粘合剂作为上述粘合剂组合物的情况下，优选含有(甲基)丙烯酸类聚合物，上述(甲基)丙烯酸类聚合物包含具有碳原子数1～24的直链状或支链状烷基的(甲基)丙烯酸类单体作为单体单元。通过使用上述具有直链状或支链状的碳原子数为1～24的烷基的(甲基)丙烯酸类单体，可得到弯曲性优异的粘合剂层。需要说明的是，本发明中的(甲基)丙烯酸类聚合物是指丙烯酸类聚合物和/或甲基丙烯酸类聚合物，另外，(甲基)丙烯酸酯是指丙烯酸酯和/或甲基丙烯酸酯。
作为构成上述(甲基)丙烯酸类聚合物的主骨架的具有直链状或支链状的碳原子数1～24的烷基的(甲基)丙烯酸类单体的具体例子，可列举：(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸仲丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸正戊酯、(甲基)丙烯酸异戊酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸异己酯、(甲基)丙烯酸异庚酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸正壬酯、(甲基)丙烯酸异壬酯、(甲基)丙烯酸正癸酯、(甲基)丙烯酸异癸酯、(甲基)丙烯酸正十二烷基酯、(甲基)丙烯酸正十三烷基酯、(甲基)丙烯酸正十四烷基酯等，其中，玻璃化转变温度(Tg)低的单体通常在弯曲时的快速区域也成为粘弹性体，因此从弯曲性的观点出发，优选为具有直链状或支链状的碳原子数4～8的烷基的(甲基)丙烯酸类单体。作为上述(甲基)丙烯酸类单体，可使用1种或2种以上。
上述具有碳原子数1～24的直链状或支链状烷基的(甲基)丙烯酸类单体是构成(甲基)丙烯酸类聚合物的全部单体中的主成分。这里，主成分是指，在构成(甲基)丙烯酸类聚合物的全部单体中，具有碳原子数1～24的直链状或支链状烷基的(甲基)丙烯酸类单体优选为80～100重量％，更优选为90～100重量％，进一步优选为92～99.9重量％，特别优选为94～99.9。
在使用丙烯酸类粘合剂作为上述粘合剂组合物的情况下，优选含有(甲基)丙烯酸类聚合物，上述(甲基)丙烯酸类聚合物包含具有反应性官能团的含羟基单体作为单体单元。通过使用上述含羟基单体，可以得到密合性和弯曲性优异的粘合剂层。上述含羟基单体使在其结构中包含羟基、且包含(甲基)丙烯酰基、乙烯基等聚合性不饱和双键的化合物。
作为上述含羟基单体的具体例子，可列举例如：(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸3-羟基丙酯、(甲基)丙烯酸4-羟基丁酯、(甲基)丙烯酸6-羟基己酯、(甲基)丙烯酸8-羟基辛酯、(甲基)丙烯酸10-羟基癸酯、(甲基)丙烯酸12-羟基月桂酯等(甲基)丙烯酸羟基烷基酯、丙烯酸(4-羟基甲基环己基)甲酯等。在上述含羟基单体中，从耐久性、密合性的观点考虑，优选为(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸4-羟基丁酯。需要说明的是，作为上述含羟基单体，可以使用1种或2种以上。
另外，作为构成上述(甲基)丙烯酸类聚合物的单体单元，可以含有具有反应性官能团的含羧基单体、含氨基单体、以及含酰胺基单体等单体。通过使用这些单体，从湿热环境下的密合性的观点考虑，是优选的。
在使用丙烯酸类粘合剂作为上述粘合剂组合物的情况下，可以含有(甲基)丙烯酸类聚合物，上述(甲基)丙烯酸类聚合物包含具有反应性官能团的含羧基单体作为单体单元。通过使用上述含羧基单体，可以得到湿热环境下的密合性优异的粘合剂层。上述含羧基单体是在其结构中包含羧基、且包含(甲基)丙烯酰基、乙烯基等聚合性不饱和双键的化合物。
作为上述含羧基单体的具体例子，可以列举：(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸羧基乙酯、(甲基)丙烯酸羧基戊酯、衣康酸、马来酸、富马酸、丁烯酸等。
在使用丙烯酸类粘合剂作为上述粘合剂组合物的情况下，可以含有(甲基)丙烯酸类聚合物，上述(甲基)丙烯酸类聚合物包含具有反应性官能团的含氨基单体作为单体单元。通过使用上述含氨基单体，可以得到湿热环境下的密合性优异的粘合剂层。上述含氨基单体是在其结构造中包含氨基、且包含(甲基)丙烯酰基、乙烯基等聚合性不饱和双键的化合物。
作为上述含氨基单体的具体例子，可以列举：(甲基)丙烯酸N,N-二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸N,N-二甲基氨基丙酯等。
在使用丙烯酸类粘合剂作为上述粘合剂组合物的情况下，可以含有(甲基)丙烯酸类聚合物，上述(甲基)丙烯酸类聚合物包含具有反应性官能团的含酰胺基单体作为单体单元。通过使用上述含酰胺基单体，可以得到密合性优异的粘合剂层。上述含酰胺基单体是在其结构中含有酰胺基、且含有(甲基)丙烯酰基、乙烯基等聚合性不饱和双键的化合物。
作为上述含酰胺基单体的具体例子，可列举：(甲基)丙烯酰胺、N,N-二甲基(甲基)丙烯酰胺、N,N-二乙基(甲基)丙烯酰胺、N-异丙基丙烯酰胺、N-甲基(甲基)丙烯酰胺、N-丁基(甲基)丙烯酰胺、N-己基(甲基)丙烯酰胺、N-羟甲基(甲基)丙烯酰胺、N-羟甲基-N-丙烷(甲基)丙烯酰胺、氨基甲基(甲基)丙烯酰胺、氨基乙基(甲基)丙烯酰胺、巯基甲基(甲基)丙烯酰胺、巯基乙基(甲基)丙烯酰胺等丙烯酰胺类单体；N-(甲基)丙烯酰基吗啉、N-(甲基)丙烯酰基哌啶、N-(甲基)丙烯酰基吡咯烷等N-丙烯酰基杂环单体；N-乙烯基吡咯烷酮、N-乙烯基-ε-己内酰胺等含有N-乙烯基的内酰胺类单体等。
作为构成上述(甲基)丙烯酸类聚合物的单体单元，在构成上述(甲基)丙烯酸类聚合物的全部单体中，上述具有反应性官能团的单体的配合比例(总量)优选为20重量％以下，更优选为10重量％以下，进一步优选为0.01～8重量％，特别优选为0.01～5重量％，最优选为0.05～3重量％。在超过20重量％时，交联位点增多，粘合剂(层)的柔软性丧失，因此存在应力松弛性变得欠缺的倾向。
作为构成上述(甲基)丙烯酸类聚合物的单体单元，除了上述具有反应性官能团的单体以外，在不损害本发明效果的范围内，还可以导入其它共聚单体。其配合比例没有特别限定，在构成上述(甲基)丙烯酸类聚合物的全部单体中优选为30重量％以下，更优选不含有。在大于30重量％时，特别是在使用了除(甲基)丙烯酸类单体以外的情况下，与膜的反应位点减少，存在密合力降低的倾向。
在本发明中，在使用上述(甲基)丙烯酸类聚合物的情况下，通常使用重均分子量(Mw)为100万～250万的范围的聚合物。考虑到耐久性、特别是耐热性、弯曲性，优选为120万～220万、更优选为140万～200万。重均分子量小于100万时，为了确保耐久性，而使聚合物链彼此交联时，与重均分子量为100万以上的聚合物相比，交联位点增多，粘合剂(层)的柔软性丧失，因此，无法松弛弯曲时在各膜间产生的弯曲外侧(凸侧)和弯曲内侧(凹侧)的尺寸变化，容易发生膜的断裂。另外，在重均分子量大于250万时，为了调整至用于涂敷的粘度，需要大量的稀释溶剂，成本提高，因此不优选，另外，得到的(甲基)丙烯酸类聚合物的聚合物链彼此之间的缠绕变得复杂，因此，柔软性变差，在弯曲时容易发生膜的断裂。需要说明的是，重均分子量(Mw)是指通过GPC(凝胶渗透色谱法)测定、并通过聚苯乙烯换算而计算出的值。
这样的(甲基)丙烯酸类聚合物的制造可以适当选择溶液聚合、本体聚合、乳液聚合、各种自由基聚合等公知的制造方法。另外，得到的(甲基)丙烯酸类聚合物可以为无规共聚物、嵌段共聚物、接枝共聚物等的任意共聚物。
在上述溶液聚合中，作为聚合溶剂，可以使用例如乙酸乙酯、甲苯等。作为具体的溶液聚合例子，在氮气等非活性气流下，添加聚合引发剂，通常在50～70℃左右、5～30小时左右的反应条件下进行。
对于自由基聚合中使用的聚合引发剂、链转移剂、乳化剂等，没有特别限定，可以适当选择使用。需要说明的是，(甲基)丙烯酸类聚合物的重均分子量可以通过聚合引发剂、链转移剂的用量、反应条件来控制，可根据其种类而适当调整其用量。
作为上述聚合引发剂，可以举出例如：2,2’-偶氮二异丁腈、2,2’-偶氮二(2-脒基丙烷)二盐酸盐、2,2’-偶氮二[2-(5-甲基-2-咪唑啉-2-基)丙烷]二盐酸盐、2,2’-偶氮二(2-甲基丙基脒)二硫酸盐、2,2’-偶氮二(N,N’-二亚甲基异丁基脒)、2,2’-偶氮二[N-(2-羧基乙基)-2-甲基丙基脒]水合物(商品名：VA-057，和光纯药株式会社制造)等偶氮类引发剂、过硫酸钾、过硫酸铵等过硫酸盐、过氧化二碳酸二(2-乙基己基)酯、过氧化二碳酸二(4-叔丁基环己基)酯、过氧化二碳酸二仲丁酯、过氧化新癸酸叔丁酯、过氧化新戊酸叔己酯、过氧化新戊酸叔丁酯、过氧化二月桂酰、过氧化二正辛酰、过氧化2-乙基己酸1,1,3,3-四甲基丁酯、过氧化二(4-甲基苯甲酰)、过氧化二苯甲酰、过氧化异丁酸叔丁酯、1,1-二(过氧化叔己基)环己烷、叔丁基过氧化氢、过氧化氢等过氧化物类引发剂、过硫酸盐与亚硫酸氢钠的组合、过氧化物与抗坏血酸钠的组合等组合了过氧化物与还原剂而成的氧化还原类引发剂等，但并不限定于此。
上述聚合引发剂可以使用1种或混合2种以上使用，例如，相对于构成上述(甲基)丙烯酸类聚合物的全部单体100质量份，总体含量优选为0.005～1重量份左右，更优选为0.02～0.5重量份左右。
另外，在使用链转移剂、进行乳化聚合时使用的乳化剂、或反应性乳化剂的情况下，它们可以适当使用现有公知的物质。另外，作为它们的添加量，可以在不损害本发明效果的范围内适当确定。
<交联剂>
本发明的粘合剂组合物中可以含有交联剂。作为交联剂，可以使用有机类交联剂、多官能金属螯合物。作为有机类交联剂，可列举异氰酸酯类交联剂、过氧化物类交联剂、环氧类交联剂、亚胺类交联剂等。多官能金属螯合物是多价金属与有机化合物共价键合或配位键合而成的。作为多价金属原子，可列举：Al、Cr、Zr、Co、Cu、Fe、Ni、V、Zn、In、Ca、Mg、Mn、Y、Ce、Sr、Ba、Mo、La、Sn、Ti等。作为共价键合或配位键合的有机化合物中的原子，可列举氧原子等，作为有机化合物，可列举：烷基酯、醇化合物、羧酸化合物、醚化合物、酮化合物等。其中，从耐久性的观点考虑，优选为异氰酸酯类交联剂(特别是三官能的异氰酸酯类交联剂)，另外，从弯曲性的方面考虑优选过氧化物类交联剂和异氰酸酯类交联剂(特别是二官能的异氰酸酯类交联剂)。过氧化物类交联剂、二官能的异氰酸酯类交联剂均形成柔软的二维交联，与此相对，三官能的异氰酸酯类交联剂形成更牢固的三维交联。在弯曲时，作为更柔软的交联的二维交联是有利的。但是，在仅二维交联的情况下，耐久性欠缺、容易发生剥离，因此，二维交联与三维交联的混合交联良好，因此，组合使用三官能的异氰酸酯类交联剂和过氧化物类交联剂、二官能的异氰酸酯类交联剂是优选的方式。
例如，相对于(甲基)丙烯酸类聚合物100质量份，上述交联剂的用量优选为0.01～10重量份，更优选为0.03～2重量份。在上述范围内时，耐弯曲性优异，成为优选的方式。
<其它添加剂>
在本发明中的粘合剂组合物中可以进一步含有其它公知的添加剂，例如可以根据待使用的用途适当添加各种硅烷偶联剂、聚丙二醇等聚亚烷基二醇这样的聚醚化合物、着色剂、颜料等粉体、染料、表面活性剂、增塑剂、增粘剂、表面润滑剂、流平剂、软化剂、抗氧剂、抗老化剂、光稳定剂、紫外线吸收剂、阻聚剂、抗静电剂(作为离子性化合物的碱金属盐、离子液体等)无机或有机的填充剂、金属粉、粒状、箔状物等。另外，还可以在能够控制的范围内采用添加还原剂的氧化还原类。
[其它粘合剂层]
在本发明的挠性图像显示装置用层叠体中使用的多个粘合剂层内，可以将第2粘合剂层配置在上述相位差膜的与上述偏振膜接触的一面的相反侧。
在本发明的挠性图像显示装置用层叠体中使用的多个粘合剂层内，可以将第3粘合剂层配置在上述构成触摸传感器的透明导电层的与上述第2粘合剂层接触的一面的相反侧。
在本发明的挠性图像显示装置用层叠体中使用的多个粘合剂层内，可以将第3粘合剂层配置在上述构成触摸传感器的透明导电层的与上述第1粘合剂层接触的一面的相反侧。
需要说明的是，在除了第1粘合剂层以外，还使用第2粘合剂层及其它粘合剂层(例如，第3粘合剂层等)的情况下，这些粘合剂层可以是具有相同组成(相同粘合剂组合物)、具有相同特性的层，也可以是具有不同的特性的层，没有特别限制，在上述多个粘合剂层中，将上述层叠体弯折时，要求凸侧的最外表面的粘合剂层在25℃下的储能模量G’与其它粘合剂层在25℃下的储能模量G’基本相同、或者小于其它粘合剂层在25℃下的储能模量G’。另外，从操作性、经济性、弯曲性的观点考虑，全部的粘合剂层优选为实质上具有相同组成、相同特性的粘合剂层。
<粘合剂层的形成>
本发明中的多个粘合剂层优选由上述粘合剂组合物形成。作为形成粘合剂层的方法，可列举例如将上述粘合剂组合物涂布于经过了剥离处理的隔膜等、并将聚合溶剂等干燥除去从而形成粘合剂层的方法。另外，也可以通过在偏振膜等上涂布上述粘合剂组合物、并将聚合溶剂等干燥除去从而将粘合剂层形成于偏振膜等的方法等来制作。需要说明的是，在涂布粘合剂组合物时，也可以适当地新添加除聚合溶剂以外的一种以上溶剂。
作为经过了剥离处理的隔膜，优选使用有机硅剥离衬垫。在这样的衬垫上涂布本发明的粘合剂组合物、并使其干燥而形成粘合剂层的情况下，作为使粘合剂干燥的方法，可根据目的适当采用合适的方法。优选使用将上述涂布膜加热干燥的方法。对于加热干燥温度而言，例如在制备使用了(甲基)丙烯酸类聚合物的丙烯酸类粘合剂的情况下，优选为40～200℃、进一步优选为50～180℃、特别优选为70～170℃。通过将加热温度设为上述的范围，可以得到具有优异的粘合特性的粘合剂。
干燥时间可以适当采用合适的时间。对于上述干燥时间而言，例如在制备使用了(甲基)丙烯酸类聚合物的丙烯酸类粘合剂的情况下，优选为5秒钟～20分钟、进一步优选为5秒钟～10分钟、特别优选为10秒钟～5分钟。
作为上述粘合剂组合物的涂布方法，可以使用各种方法。具体而言，可列举例如：辊涂法、辊舐涂布法、凹版涂布法、反向涂布法、辊刷法、喷涂法、浸渍辊涂法、棒涂法、刮刀涂布法、气刀涂布法、淋涂法、模唇涂布法、利用模涂机等的挤出涂布法等方法。
本发明的挠性图像显示装置用层叠体所使用的粘合剂层的厚度优选为1～200μm，更优选为5～150μm，进一步优选为10～100μm。粘合剂层可以为单层，也可以具有层叠结构。在上述范围内时，不会阻碍弯曲，而且，从密合性(耐保持性)的观点考虑，也成为优选的方式。另外，在具有多个粘合剂层的情况下，优选全部的粘合剂层为上述范围内。
本发明的挠性图像显示装置用层叠体所使用的多个粘合剂层中，将上述层叠体弯折时凸侧的最外表面的粘合剂层在25℃下的储能模量G’与其它粘合剂层在25℃下的储能模量G’基本相同、或者小于其它粘合剂层在25℃下的储能模量G’。在多个储能模量(G’)基本相同的情况下，弯曲时(弯折时)产生的应力不会偏向于部分层，因此，可抑制各膜/各层(例如，偏振膜等光学膜)的断裂、粘合剂层/粘接剂层的剥离，因此优选。
另外，例如在使用上述光学层叠体作为上述光学膜的情况下，在使上述相位差膜侧成为凸侧(外侧)、将上述挠性图像显示装置用层叠体在中央弯折时储能模量(G’)朝向上述凸侧变小的情况下，相位差侧的粘合剂层受到拉伸方向的力，拉伸的力从凸侧(外侧)向凹侧(内侧)减小。受到拉伸方向的力的粘合剂层是使应力松弛的粘合剂层、即G’小时施加于光学膜等膜的应力减小，不易发生断裂、层间的剥离。由于从凸侧(外侧)向凹侧(内侧)施加的应力减小，因此即使G’比最表层侧大，也能够确保耐弯曲性。与向上述凸侧(外侧)增大的情况相比，各膜/各层的断裂、层间剥离消失，成为优选的方式。
需要说明的是，基本相同是指粘合剂层间的储能模量(G’)的差异相对于多个粘合剂层的储能模量(G’)的平均值为±15％范围内，优选为±10％范围内。
本发明的挠性图像显示装置用层叠体中使用的粘合剂层的储能模量(G’)在25℃下优选为1.0MPa以下、更优选为0.8MPa以下、进一步优选0.3MPa以下。粘合剂层的储能模量为这样的范围时，粘合剂层不易变硬，应力松弛性优异、耐弯曲性也优异，因此，能够实现可弯曲或可折叠的挠性图像显示装置。
特别是在将上述挠性图像显示装置用层叠体在中央弯折的情况下，上述凹侧(内侧)的最内侧的储能模量(G’)在25℃下优选为0.05～0.2MPa，更优选为0.05～0.15MPa。超过0.2MPa时，无法松弛弯曲时施加的应力，容易发生光学膜等膜的断裂。低于0.05Mpa时，完全跟随连续弯曲时的膜间的尺寸变化，因此，由于粘合剂层的疲劳劣化，弯曲部的耐久性变差，容易发生剥离、起泡。
另外，在将上述挠性图像显示装置用层叠体在中央弯折的情况下，上述凸侧(外侧)的最外侧的储能模量(G’)在25℃下优选为0.01～0.15MPa，更优选为0.01～0.1MPa。超过0.15MPa时，无法松弛弯曲时产生的剪切应力，容易发生光学膜等膜的断裂。另外，低于0.01MPa时，完全跟随连续弯曲时的膜间的尺寸变化，因此，由于粘合剂层的疲劳劣化，弯曲部的耐久性变差，容易发生剥离、起泡。
在存在多个粘合剂层的情况下，位于中间的粘合剂层的储能模量(G’)在25℃下优选为0.01～0.2MPa，更优选为0.01～0.15MPa。该粘合剂层位于层叠品的中间，因此最不容易施加应力，因此多个粘合剂层的凸侧(外侧)和凹侧(内侧)的粘合剂层的储能模量(G’)的范围的总和为适当范围。而且，在上述范围内时，弯曲时不发生凸侧的膜的断裂等，因此优选。
作为本发明的挠性图像显示装置用层叠体中使用的粘合剂层的玻璃化转变温度(Tg)的上限值，优选为0℃以下，更优选为-20℃以下，进一步优选为-25℃以下。粘合剂层的Tg为这样的范围时，在弯曲时的快速区域粘合剂层也不易变硬，能够实现应力松弛性优异、可弯曲或可折叠的挠性图像显示装置。
本发明的挠性图像显示装置用层叠体中使用的粘合剂层的可见光波长区域中的总光线透射率(基于JIS K7136)优选为85％以上、更优选为90％以上。
本发明的挠性图像显示装置用层叠体中使用的粘合剂层的雾度(基于JIS K7136)优选为3.0％以下、更优选为2.0％以下。
需要说明的是，上述总光线透射率及上述雾度可使用例如雾度计(村上色彩技术研究所制造、商品名“HM-150”)进行测定。
[透明导电层]
作为具有透明导电层的构件，没有特别限制，可使用公知的构件，可列举在透明膜等透明基材上具有透明导电层的构件、具有透明导电层和液晶单元的构件。
作为透明基材，只要是具有透明性的基材即可，可列举例如由树脂膜等形成的基材(例如，片状、膜状、板状的基材等)等。透明基材的厚度没有特别限定，优选为10～200μm左右、更优选为15～150μm左右。
作为上述树脂膜的材料，没有特别限制，可列举具有透明性的各种塑料材料。例如，作为其材料，可列举：聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯等聚酯类树脂、乙酸酯类树脂、聚醚砜类树脂、聚碳酸酯类树脂、聚酰胺类树脂、聚酰亚胺类树脂、聚烯烃类树脂、(甲基)丙烯酸类树脂、聚氯乙烯类树脂、聚偏氯乙烯类树脂、聚苯乙烯类树脂、聚乙烯醇类树脂、聚芳酯类树脂、聚苯硫醚类树脂等。其中，特别优选的是聚酯类树脂、聚酰亚胺类树脂及聚醚砜类树脂。
另外，可以对上述透明基材的表面预先实施溅射、电晕放电、火焰、紫外线照射、电子束照射、化学转化、氧化等蚀刻处理、底涂处理，提高设置于其上的透明导电层对上述透明基材的密合性。另外，在设置透明导电层之前，根据需要也可以通过溶剂清洗、超声波清洗等进行除尘、净化。
作为上述透明导电层的构成材料，没有特别限定，可使用选自铟、锡、锌、镓、锑、钛、硅、锆、镁、铝、金、银、铜、钯、钨中的至少一种金属的金属氧化物。该金属氧化物中可以根据需要进一步含有上述所示的金属原子。例如，优选使用含有氧化锡的氧化铟(ITO)、含有锑的氧化锡等，特别优选使用ITO。作为ITO，优选含有氧化铟80～99重量％及氧化锡1～20重量％。
另外，作为上述ITO，可列举结晶性的ITO、非晶性(无定型)的ITO。结晶性ITO可以通过在溅射时施加高温、或进一步对非晶性ITO进行加热而得到。
本发明的透明导电层的厚度优选为0.005～10μm、更优选为0.01～3μm、进一步优选为0.01～1μm。在透明导电层的厚度小于0.005μm时，存在透明导电层的电阻值的变化增大的倾向。另一方面，在大于10μm的情况下，存在透明导电层的生产性降低、成本也上升、进而光学特性也降低的倾向。
本发明的透明导电层的总光线透射率优选为80％以上、更优选为85％以上、进一步优选为90％以上。
本发明的透明导电层的密度优选为1.0～10.5g/cm3、更优选为1.3～3.0g/cm3。
本发明的透明导电层的表面电阻值优选为0.1～1000Ω/□、更优选为0.5～500Ω/□、进一步优选为1～250Ω/□。
作为上述透明导电层的形成方法，没有特别限定，可采用现有公知的方法。具体而言，可示例出例如真空蒸镀法、溅射法、离子镀法。另外，也可以根据需要的膜厚而采用适当的方法。
另外，根据需要，可以在透明导电层与透明基材之间设置底涂层、防低聚物层等。
上述透明导电层构成触摸传感器，且要求可弯曲地构成。
在本发明的挠性图像显示装置用层叠体中，可以将上述构成触摸传感器的透明导电层配置在上述第2粘合剂层的与上述相位差膜接触的一面的相反侧。
在本发明的挠性图像显示装置用层叠体中，可以将上述构成触摸传感器的透明导电层配置在上述第1粘合剂层的与上述保护膜接触的一面的相反侧。
另外，在本发明的挠性图像显示装置用层叠体中，可以将上述构成触摸传感器的透明导电层配置在上述保护膜与窗口膜(OCA)之间。
上述透明导电层在用于挠性图像显示装置的情况下，可以合适地应用于被称作内嵌型或外嵌型的内置有触摸传感器的液晶显示装置，特别是可以在有机EL显示面板中内置(导入)有触摸传感器。
[导电性层(抗静电层)]
另外，本发明的挠性图像显示装置用层叠体也可以包含具有导电性的层(导电性层、抗静电层)。上述挠性图像显示装置用层叠体具有弯曲功能，成为非常薄的厚度的结构，因此，对在制造工序等中产生的微弱的静电的反应性大，容易受到损害，但通过在上述层叠体上设置导电性层，可以大幅减轻制造工序等中的静电带来的负担，成为优选的方式。
另外，包含上述层叠体的挠性图像显示装置的特征之一是具有弯曲功能，但在使其连续弯曲的情况下，由于弯曲部的膜(基材)间的收缩，有时会产生静电。因此，在对上述层叠体赋予了导电性的情况下，可以快速地去除产生的静电，可以减轻因图像显示装置的静电导致的损害，成为优选的方式。
另外，上述导电性层可以是具有导电性功能的底涂层，可以是包含导电成分的粘合剂，还可以是包含导电成分的表面处理层。例如，可以采用使用含有聚噻吩等导电性高分子及粘合剂的抗静电剂组合物、在偏振膜与粘合剂层之间形成导电性层的方法。此外，也可以使用含有作为抗静电剂的离子性化合物的粘合剂。另外，上述导电性层优选具有1层以上，也可以含有2层以上。
[挠性图像显示装置]
本发明的挠性图像显示装置包含上述的挠性图像显示装置用层叠体和有机EL显示面板，对于有机EL显示面板，在可视侧配置有挠性图像显示装置用层叠体，并可弯折地构成。尽管是任意的，但可以对于挠性图像显示装置用层叠体在可视侧配置窗口。
图2是示出本发明的挠性图像显示装置的一个实施方式的剖面图。该挠性图像显示装置100包含挠性图像显示装置用层叠体11和可弯折地构成的有机EL显示面板10。而且，对于有机EL显示面板10，在可视侧配置挠性图像显示装置用层叠体11，可弯折地构成挠性图像显示装置100。另外，尽管是任意的，但可以对于挠性图像显示装置用层叠体11通过第1粘合剂层12-1在可视侧配置透明的窗口40。
挠性图像显示装置用层叠体11包括光学层叠体20和进一步构成第2粘合剂层12-2及第3粘合剂层12-3的粘合剂层。
光学层叠体20包含偏振膜1、透明树脂材料的保护膜2及相位差膜3。透明树脂材料的保护膜2与偏振膜1的可视侧的第1面接合。相位差膜3与偏振膜1的与第1面不同的第2面接合。偏振膜1和相位差膜3用于例如为了防止从偏振膜1的可视侧入射至内部的光发生内部反射并向可视侧射出而生成圆偏振光、或对视角进行补偿。
在本实施方式中，与以往在偏振膜的两面设置有保护膜相对，设为仅在一面设置保护膜的结构，偏振膜自身与现有的有机EL显示装置中使用的偏振膜相比，通过使用非常薄的厚度(20μm以下)的偏振膜，可以减少光学层叠体20的厚度。另外，与在现有的有机EL显示装置中使用的偏振膜相比，偏振膜1非常薄，因此，因在温度或湿度条件下发生的伸缩所导致的应力变得极小。因此，可大幅降低因偏振膜的收缩而产生的应力使相邻的有机EL显示面板10发生翘曲等变形的可能性，可大幅抑制因变形引起的显示品质的降低、面板密封材料的破坏。另外，不会因使用厚度薄的偏振膜而阻碍弯曲，成为优选的方式。
在以保护膜2侧作为内侧将光学层叠体20弯折的情况下，通过减薄光学层叠体20的厚度(例如，92μm以下)，并具将有如上所述的储能模量的第1粘合剂层12-1配置于保护膜2的与相位差膜3相反的一侧，从而可以降低施加于光学层叠体20的应力，由此光学层叠体20可弯折。另外，因此可以根据挠性图像显示装置使用的环境温度相应地设定合适的储能模量的范围。例如，在假定使用环境温度为-20℃～+85℃时，可以使用使25℃下的储能模量为合适的数值范围的第1粘合剂层。
尽管是任意的，但对于相位差膜3，可以在与保护膜2相反的一侧进一步配置构成触摸传感器的可弯折的透明导电层6。透明导电层6可设为例如利用如日本特开2014-219667号公报所示的制造方法与相位差膜3直接接合的结构，由此可减少光学层叠体20的厚度，进一步降低将光学层叠体20弯折时施加于光学层叠体20的应力。
尽管是任意的，但对于透明导电层6，可以在与相位差膜3相反的一侧进一步配置构成第3粘合剂层12-3的粘合剂层。在本实施方式中，第2粘合剂层12-2与透明导电层6直接接合。通过设置第2粘合剂层12-2，可以进一步降低将光学层叠体20弯折时施加于光学层叠体20的应力。
图3中示出的挠性图像显示装置与图2中示出的装置基本相同，但在图2的挠性图像显示装置中，对于相位差膜3，在与保护膜2相反的一侧配置有构成触摸传感器的可弯折的透明导电层6，与此相对，在图3的挠性图像显示装置中，对于第1粘合剂层12-1，在与上述保护膜2相反的一侧配置有构成触摸传感器的可弯折的透明导电层6，在这一点是不同的。另外，在图2的挠性图像显示装置中，第3粘合剂层12-3配置于透明导电层2的与相位差膜3相反的一侧，与此相对，在图3的挠性图像显示装置中，第2粘合剂层12-2配置于相位差膜3的与保护膜2相反的一侧，在这一点是不同的。
另外，尽管是任意的，但对于挠性图像显示装置用层叠体11，在可视侧配置窗口40时，可以配置第3粘合剂层12-3。
作为本发明的挠性图像显示装置，可以合适地用作挠性的液晶显示装置、有机EL(电致发光)显示装置、电子纸等图像显示装置。另外，可以与电阻膜方式、静电电容方式等触摸面板等的方式无关地使用。
另外，作为本发明的挠性图像显示装置，如图4所示，也可以用作构成触摸传感器的透明导电层6内置于有机EL显示面板10-1的内嵌型的挠性图像显示装置。
实施例
以下，对与本发明相关的若干实施例进行说明，但并不意图将本发明限定于上述具体例所示的方式。另外，表中的数值是配合量(添加量)，表示固体成分或固体成分比(重量基准)。将配合内容及评价结果示于表1～表4。
[偏振膜]
作为热塑性树脂基材，准备具有间苯二甲酸单元7摩尔％的无定型的聚对苯二甲酸乙二醇酯(以下也称为“PET”)(IPA共聚PET)膜(厚度：100μm)，对表面实施了电晕处理(58W/m2/分)。另一方面，准备添加有乙酰乙酰基改性PVA(日本合成化学工业株式会社制造、商品名：GOHSEFIMER Z200(平均聚合度：1200、皂化度：98.5摩尔％、乙酰乙酰基化度：5摩尔％)1重量％的PVA(聚合度4200、皂化度99.2％)，准备PVA类树脂为5.5重量％的PVA水溶液的涂敷液，并进行涂敷，使得干燥后的膜厚达到12μm，在60℃的气氛下通过热风干燥进行10分钟的干燥，制作了在基材上设置有PVA类树脂的层的层叠体。
接下来，首先将该层叠体在空气中以130℃进行自由端拉伸至1.8倍(气体氛围中辅助拉伸)，生成拉伸层叠体。接着，进行如下工序：通过将拉伸层叠体浸渍于液体温度30℃的硼酸不溶化水溶液中30秒钟，对使拉伸层叠体中含有的PVA分子取向后的PVA层进行不溶化。本工序的硼酸不溶化水溶液中，将硼酸含量相对于水100质量份设为3质量份。通过对该拉伸层叠体进行染色，生成了着色层叠体。着色层叠体通过下述方式得到：以使最终生成的构成偏振膜的PVA层的单体透射率达到40～44％的方式，将拉伸层叠体在液体温度30℃的含有碘及碘化钾的染色液中浸渍任意时间，由此利用碘对拉伸层叠体中含有的PVA层进行染色。在本工序中，染色液以水作为溶剂，将碘浓度设为0.1～0.4重量％的范围内，并将碘化钾浓度设为0.7～2.8重量％的范围内。碘与碘化钾的浓度之比为1比7。接者，进行如下工序：通过将着色层叠体浸渍于30℃的硼酸交联水溶液中60秒钟，对吸附有碘的PVA层的PVA分子彼此实施交联处理。本工序的硼酸交联水溶液中，将硼酸含量相对于水100质量份设为3质量份，将碘化钾含量相对于水100质量份设为3质量份。
进而，在硼酸水溶液中，以拉伸温度70℃沿与先前气体氛围中的拉伸相同的方向将得到的着色层叠体拉伸至3.05倍(硼酸水溶液中拉伸)，得到了最终拉伸倍率为5.50倍的光学膜层叠体。将光学膜层叠体从硼酸水溶液中取出，用水溶液清洗附着于PVA层的表面的硼酸，在上述水溶液中，碘化钾含量相对于水100质量份为4质量份。通过将清洗后的光学膜层叠体利用60℃的暖风干燥工序进行干燥。得到的光学膜层叠体中含有的偏振膜的厚度为5μm。
[保护膜]
作为保护膜，使用了将具有戊二酰亚胺环单元的甲基丙烯酸树脂颗粒挤出并成型为膜状后进行拉伸而成的膜。该保护膜是厚度为20μm、透湿度为160g/m2的丙烯酸类膜。
接下来，使用下述所示的粘接剂将上述偏振膜与上述保护膜贴合，制成了偏振膜。
作为上述粘接剂(活性能量射线固化型粘接剂)，按照表1中记载的配合表将各成分混合，在50℃下搅拌1小时，制备了粘接剂(活性能量射线固化型粘接剂A)。表中的数值表示将组合物总量设为100重量％时的重量％。使用的各成分如下所述。
HEAA：羟乙基丙烯酰胺
M-220：ARONIX M-220、三丙二醇二丙烯酸酯)、东亚合成株式会社制造
ACMO：丙烯酰吗啉
AAEM：甲基丙烯酸2-乙酰乙酰氧基乙酯、日本合成化学株式会社制造
UP-1190：ARUFON UP-1190、东亚合成株式会社制造
IRG907：IRGACURE907、2-甲基-1-(4-甲硫基苯基)-2-吗啉代丙烷-1-酮、BASF公司制造
DETX-S：KAYACURE DETX-S、二乙基噻吨酮、日本化药株式会社制造
[表1]
(重量％) 粘接剂组成
HEAA 11.4
M-220 57.1
ACMO 11.4
AAEM 4.6
UP-1190 11.4
IRG907 2.8
DETX-S 1.3
需要说明的是，在使用了上述粘接剂的实施例及比较例中，通过该粘接剂将上述保护膜和上述偏振膜层叠后，照射紫外线，使该粘接剂固化，形成了粘接剂层。紫外线照射使用了封入镓的金属卤化物灯(Fusion UV Systems，Inc公司制造、商品名“LightHAMMER10”、阀：V阀、最大照度：1600mW/cm2、累积照射量1000/mJ/cm2(波长380～440nm))。
[相位差膜]
本实施例的相位差膜(1/4波长相位差板)是由使液晶材料取向并固定化而成的1/4波长板用相位差层、1/2波长板用相位差层这2层构成的相位差膜。具体而言，如下所述地进行制造。
(液晶材料)
作为形成1/2波长板用相位差层、1/4波长板用相位差层的材料，使用了显示出向列型液晶相的聚合性液晶材料(BASF公司制造：商品名PaliocolorLC242)。将针对该聚合性液晶材料的光聚合引发剂(BASF公司制造：商品名Irgacure 907)溶解于甲苯。进而，为了提高涂敷性，根据液晶厚度添加DIC制的Megafac系列0.1～0.5％左右，制备了液晶涂敷液。通过棒涂机在取向基材上涂敷了该液晶涂敷液后，在90℃下进行2分钟的加热干燥，然后，在氮气氛围下通过紫外线固化使其取向固定化。基材使用了例如像PET那样的可随后转印液晶涂层的材料。进一步，为了提高涂敷性，根据液晶层的厚度添加DIC制的Megafac系列的氟类聚合物0.1％～0.5％左右，使用MIBK(甲基异丁基酮)、环己酮、或MIBK与环己酮的混合溶剂，溶解至固体成分浓度为25％，制作了涂敷液。通过线棒将该涂敷液涂敷于基材，设定为65℃，进行3分钟的干燥工序，在氮气氛围下通过紫外线固化进行取向固定，从而制作。基材使用例如像PET那样的可随后转印液晶涂层的材料。
(制造工序)
参照图8，对本实施例的制造工序进行说明。需要说明的是，图8中的编号与其它附图中的编号不同。在该制造工序20中，通过辊提供基材14，将该基材14供给至供给卷轴21。在制造工序20中，通过模头22在该基材14上涂布紫外线固化性树脂10的涂布液。该制造工序20中，辊版30是1/4波长相位差板的1/4波长板用取向膜的凹凸形状形成于圆周侧面的圆筒形状的赋型用模具。制造工序20中，通过加压辊24将涂布有紫外线固化性树脂的基材14按压至辊版30的圆周侧面，通过利用包括高压水银灯的紫外线照射装置25的紫外线照射使紫外线固化性树脂固化。由此，在制造工序20中，以使形成于辊版30的圆周侧面的凹凸形状相对于MD方向为75°的方式转印至基材14。然后，利用剥离辊26将基材14与固化后的紫外线固化性树脂10一体地从辊版30上剥离，利用模头29涂布了液晶材料。另外，然后，通过利用紫外线照射装置27的紫外线照射使液晶材料固化，由此制成了1/4波长板用相位差层的结构。
接着，在该工序20中，利用运送辊31将基材14运送至模头32，通过模头32在该基材14的1/4波长板用相位差层上涂布了紫外线固化性树脂12的涂布液。该制造工序20中，辊版40是1/4波长相位差板的1/2波长板用取向膜的凹凸形状形成于圆周侧面的圆筒形状的赋型用模具。制造工序20中，通过加压辊34将涂布有紫外线固化性树脂的基材14按压至辊版40的圆周侧面，通过利用包括高压水银灯的紫外线照射装置35的紫外线照射使紫外线固化性树脂固化。由此，在制造工序20中，以将形成于辊版40的圆周侧面的凹凸形状相对于MD方向为15°的方式转印至基材14。然后，通过剥离辊36将基材14与固化后的紫外线固化性树脂12一体地从辊版40上剥离，利用模头39涂布了液晶材料。另外，然后，通过利用紫外线照射装置37的紫外线照射使液晶材料固化，由此制成了1/2波长板用相位差层的结构，得到了由1/4波长板用相位差层、1/2波长板用相位差层这2层构成的厚度7μm的相位差膜。
[光学膜(光学层叠体)]
使用上述粘接剂、并利用辊对辊方式将如上所述得到的相位差膜和如上所述得到的偏振膜连续地贴合，以慢轴与吸收轴的轴角度为45°的方式制作了层叠膜(光学层叠体)。
接下来，将得到的层叠膜(光学层叠体)裁切成15cm×5cm。
[第2粘合剂层]
<(甲基)丙烯酸类聚合物A1的制备>
在具备搅拌叶片、温度计、氮气导入管、冷凝器的四颈烧瓶中加入了含有丙烯酸丁酯(BA)99质量份、丙烯酸4-羟基丁酯(HBA)1质量份的单体混合物。
进一步，对于上述单体混合物(固体成分)100质量份，将作为聚合引发剂的2,2’-偶氮二异丁腈0.1质量份连同乙酸乙酯一起投入，在缓慢搅拌的同时导入氮气而进行了氮气置换，然后将烧瓶内的液体温度保持在55℃附近，进行了7小时的聚合反应。然后，在得到的反应液中添加乙酸乙酯，制备了固体成分浓度调整至30％的重均分子量160万的(甲基)丙烯酸类聚合物A1的溶液。
<丙烯酸类粘合剂组合物的制备>
相对于得到的(甲基)丙烯酸类聚合物A1溶液的固体成分100质量份，配合异氰酸酯类交联剂(商品名：Takenate D110N、三羟甲基丙烷苯二亚甲基二异氰酸酯、三井化学株式会社制造)0.1质量份、过氧化物类交联剂过氧化苯甲酰(商品名：NYPER BMT、日本油脂株式会社制造)0.3质量份、以及硅烷偶联剂(商品名：KBM403、信越化学工业株式会社制造)0.08质量份，制备了丙烯酸类粘合剂组合物。
<带粘合剂层的光学层叠体的制作>
将上述丙烯酸类粘合剂组合物利用喷注式涂布器(fountain coater)均匀涂敷在用有机硅类剥离剂处理后的厚度38μm的聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(PET膜、透明基材、隔膜)的表面，在155℃的空气循环式恒温烘箱中干燥2分钟，在基材的表面形成了厚度25μm的粘合剂层1(第2粘合剂层)。
接着，使形成有粘合剂层1(第2粘合剂层)的隔膜转移至得到的光学层叠体的保护膜侧(已进行电晕处理)，制作了带粘合剂层的光学层叠体。
[第1粘合剂层]
与上述第2粘合剂层同样地将粘合剂层4(第1粘合剂层)基于表2及表3的配合内容形成为厚度50μm的粘合剂层4(第1粘合剂层)，将形成有粘合剂层4的隔膜转移至厚度75μm的PET膜(透明基材、三菱树脂株式会社制造、商品名：Diafoil)的表面(已进行电晕处理)，形成了带粘合剂层的PET膜。
[第3粘合剂层]
与上述第2粘合剂层同样地将粘合剂层2(第3粘合剂层)基于表2及表3的配合内容形成为厚度50μm的粘合剂层2(第3粘合剂层)，将形成有粘合剂层2的隔膜转移至厚度77μm的聚酰亚胺膜(PI膜、DuPont-Toray公司制造、KAPTON 300V、基材)的表面(已进行电晕处理)，形成了带粘合剂层的PI膜。
＜挠性图像显示装置用层叠体＞
如图6所示，将如上所述得到的第1～第3粘合剂层(与各透明基材一起)如下所述地粘贴：将第2粘合剂层12-2粘贴于作为保护膜2的(甲基)丙烯酸类树脂膜，将第3粘合剂层12-3粘贴于相位差膜3，进一步将第1粘合剂层12-1粘贴于贴附有第2粘合剂层12-2的透明基材8-2(PET膜)，由此，制作了相当于实施例1中使用的结构A的挠性图像显示装置用层叠体11。需要说明的是，相当于结构B的挠性图像显示装置用层叠体11示于图7。
＜(甲基)丙烯酸类聚合物A3的制备＞
在将烧瓶内的液体温度保持在55℃附近进行了7小时的聚合反应时，进行了聚合反应使乙酸乙酯与甲苯的配合比例(重量比)为95/5，除此以外，与(甲基)丙烯酸类聚合物A1的制备同样地进行。
＜(甲基)丙烯酸类低聚物(低聚物)的制备＞
在具备搅拌叶片、温度计、氮气导入管、冷却器的四颈烧瓶中加入丙烯酸丁酯(BA)99重量份、丙烯酸(AA)2重量份、2-巯基乙醇3重量份、作为聚合引发剂的2,2’-偶氮二异丁腈0.1重量份、以及甲苯140重量份，一边缓慢搅拌一边导入氮气，充分进行氮气置换，然后将烧瓶内的液体温度保持为70℃附近，进行8小时的聚合反应，制备了丙烯酸类低聚物溶液。上述丙烯酸类低聚物的重均分子量为4500。在混合交联剂等时添加给定量的得到的低聚物，制备了丙烯酸类粘合剂组合物。通过使用这样的低聚物，可以期待提高粘合剂层的耐久性、抑制起泡的效果。
〔实施例8〕
将加成反应型有机硅类粘合剂(商品名“X-40-3306”、信越化学工业株式会社制造)100重量份及铂系催化剂(商品名“CAT-PL-50T”、信越化学工业株式会社制造)0.2重量份混合，得到了有机硅类粘合剂组合物。将其涂布于作为透明基材的PET膜及PI膜，使得干燥后的厚度分别为第1粘合剂层及第3粘合剂层为50μm、第2粘合剂层为25μm，在100℃下干燥3分钟，得到了有机硅类粘合剂层(粘合剂层6)(第1～第3粘合剂层通用)。
〔比较例1〕
[偏振膜]
将厚度50μm的聚乙烯醇膜在下述[1]～[5]的5种浴中通过圆周速度不同的多组辊之间，依次沿膜长度方向赋予张力并进行浸渍，进行拉伸，使得最终的拉伸倍率相对于膜的原长度为6.0倍。将该膜在50℃烘箱中干燥4分钟，得到了厚度22μm的偏振膜。[1]溶胀浴：30℃的纯水。[2]染色浴：相对于水100重量份，使碘浓度为0.02～0.2重量％的范围内，使碘化钾浓度为0.14～1.4重量％的范围内。碘与碘化钾的浓度之比为1比7。在含有它们的30℃的水溶液中浸渍任意时间，使得最终的偏振膜的单体透射率达到40～44％。[3]第1交联浴：含有3重量％的碘化钾和3重量％的硼酸的40℃水溶液。[4]第2交联浴：含有5重量％的碘化钾和4重量％的硼酸的60℃水溶液。[5]清洗浴：含有3重量％的碘化钾的25℃水溶液。
接着，使用实施例1所用的粘接剂贴合上述偏振膜和实施例1所用的保护膜，制成偏振膜。
[光学膜(光学层叠体)]
使用实施例1所用的粘接剂贴合实施例1所用的相位差膜和如上所述地得到的偏振膜，以慢轴与吸收轴的轴角度为45°的方式制作了层叠膜。
〔实施例2～8及比较例1～3〕
在制备待使用的聚合物((甲基)丙烯酸类聚合物)、粘合剂组合物及粘合剂层时，除了特别说明以外，如表2～表4所示进行了变更，除此以外，与实施例1同样地制作了挠性图像显示装置用层叠体。需要说明的是，仅实施例5采用了不包含第2粘合剂层的结构B(参照图7)。
表2及表3中的简称如下所述。
BA：丙烯酸正丁酯
2EHA：丙烯酸2-乙基己酯
AA：丙烯酸
HBA：丙烯酸4-羟基丁酯
HEA：丙烯酸2-羟基乙酯
D110N：三羟甲基丙烷/苯二亚甲基二异氰酸酯加成物(三井化学株式会社制造、商品名：Takenate D110N)
C/L：三羟甲基丙烷/甲苯二异氰酸酯(日本聚氨酯工业株式会社制造、商品名：Coronate L)
过氧化物：过氧化苯甲酰(过氧化物类交联剂、日本油脂株式会社制造、商品名：NYPER BMT)
[评价]
<(甲基)丙烯酸类聚合物的重均分子量(Mw)的测定>
得到的(甲基)丙烯酸类聚合物的重均分子量(Mw)通过GPC(凝胶渗透色谱法)来测定。
·分析装置：东曹株式会社制造、HLC-8120GPC
·柱：东曹株式会社制造、G7000HXL+GMHXL+GMHXL
·柱尺寸：分别为7.8mmφ×30cm总计90cm
·柱温：40℃
·流量：0.8ml/分
·注入量：100μl
·洗脱液：四氢呋喃
·检测器：差示折射计(RI)
·标准试样：聚苯乙烯
(厚度的测定)
偏振膜、相位差膜、保护膜、光学层叠体、以及粘合剂层等的厚度使用千分尺(MITUTOYO公司制造)进行了测定。
(粘合剂层的储能模量G’的测定)
从各实施例及比较例的粘合片上剥离隔膜，层叠多个粘合片，制作了厚度约1.5mm的试验样品。将该试验样品裁切成直径7.9mm的圆盘状，夹入至平行板，使用RheometricScientific公司制造的“Advanced Rheometric Expansion System(ARES)”按照以下的条件进行动态粘弹性测定，根据测定结果读取25℃下的粘合剂层的储能模量G’。
(测定条件)
变形模式：扭转
测定温度：-40℃～150℃
升温速度：5℃/分
(抗折性试验方法)
图5中示出了180°抗折性试验机(井元制作所制造)的示意图。本装置成为在恒温槽内、夹持心轴并使单侧的卡盘重复进行180°弯曲的机构，可以通过心轴的直径改变弯折半径。成为膜断裂时试验停止的机构。试验中，将通过各实施例及比较例得到的5cm×15cm的挠性图像显示装置用层叠体设置于装置，在温度25℃、弯曲角度180°、弯曲半径3mm、弯曲速度1秒/次、砝码100g的条件下实施。根据至挠性图像显示装置用层叠体断裂为止的次数评价了抗折强度。这里，弯折的次数达到了20万次时，停止试验。
需要说明的是，作为测定(评价)方法，对以挠性图像显示装置用层叠体的第1粘合剂层侧为内侧(凹侧)进行弯折的情况(仅实施例1)、以第1粘合剂层为外侧(凸侧)进行弯折的情况下的弯折(弯曲)方向这2种进行了评价。
＜有无断裂＞
○：无断裂
△：在弯曲部的端部稍有断裂(实用上没有问题)
×：弯曲部的整个面有断裂(实用上存在问题)
＜有无外观(剥离)＞
○：未确认到弯折/剥离等
△：确认到弯曲部稍有弯折/剥离等(实用上没有问题)
×：确认到弯曲部的整个面有弯折/剥离等(实用上存在问题)
[表2]
/>
[表3]
/>
根据表4的评价结果，在全部实施例中通过抗折性试验可以确认，在弯折、剥离方面为实用上不存在问题的水平。即，可以确认，在各实施例的挠性图像显示装置用层叠体中，通过减薄待使用的偏振膜的厚度、并使用多个特定的粘合剂层，可以得到对反复弯曲也不会发生剥离、断裂、且耐弯曲性、密合性优异的挠性图像显示装置用层叠体。
另一方面，在比较例1中可以确认，由于偏振膜的厚度超过了希望的范围，因此耐弯曲性差。另外，在比较例2及3中可以确认，由于弯折时凸侧的最外表面的粘合剂层在25℃下的储能模量G’大于其它粘合剂层在25℃下的储能模量G’，因此，发生弯折、剥离等，耐弯曲性、密合性差。
以上，参照附图针对特定的实施方式对本发明进行了说明，但本发明除了图示并说明的结构以外，也可以进行多种变更。因此，本发明并不限定于图示并说明的结构，其范围应仅通过附带的权利要求书及其等同等范围来限定。

Claims (5)

1.一种挠性图像显示装置用层叠体，其包含多个粘合剂层和光学层叠体，
所述光学层叠体包含：偏振膜、设置于所述偏振膜的第1面的透明树脂材料的保护膜、以及设置于所述偏振膜的与所述第1面不同的第2面的相位差膜，
其中，
在所述多个粘合剂层中，在设置有所述保护膜的所述偏振膜的第1面侧配置有第1粘合剂层，
在所述多个粘合剂层中，在所述相位差膜的与所述偏振膜接触的一面的相反侧配置有第2粘合剂层，
在所述第2粘合剂层的与所述相位差膜接触的一面的相反侧配置有构成触摸传感器的透明导电层，
在所述第1粘合剂层与所述保护膜之间、所述相位差膜与所述第2粘合剂层之间均不具有构成触摸传感器的透明导电层，
所述偏振膜的厚度为6μm以下，
在所述多个粘合剂层中，以所述层叠体的设置有保护膜的一侧为内侧弯折时凸侧的最外表面的粘合剂层在25℃下的储能模量G’小于所述第1粘合剂层在25℃下的储能模量G’，并且，所述凸侧的最外表面的粘合剂层在25℃下的储能模量G’与其它粘合剂层在25℃下的储能模量G’基本相同、或者小于其它粘合剂层在25℃下的储能模量G’，
上述基本相同是指粘合剂层间的储能模量G’的差异相对于多个粘合剂层的储能模量G’的平均值为±15％范围内。
2.根据权利要求1所述的挠性图像显示装置用层叠体，其中，
所述凸侧的最外表面的粘合剂层为所述第2粘合剂层。
3.根据权利要求1所述的挠性图像显示装置用层叠体，其中，
在所述构成触摸传感器的透明导电层的与所述第2粘合剂层接触的一面的相反侧配置有第3粘合剂层，所述凸侧的最外表面的粘合剂层为所述第3粘合剂层。
4.一种挠性图像显示装置，其包含权利要求1～3中任一项所述的挠性图像显示装置用层叠体和有机EL显示面板，其中，
在所述有机EL显示面板的可视侧配置有所述挠性图像显示装置用层叠体。
5.根据权利要求4所述的挠性图像显示装置，其中，
在所述挠性图像显示装置用层叠体的可视侧配置有窗口。
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