CN117987028A - 层叠体及图像显示装置 - Google Patents
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Abstract
本发明的课题在于提供一种耐湿热性优异的包含被粘合剂层夹住的光吸收各向异性层的层叠体及使用该层叠体的图像显示装置。本发明的层叠体为依次具有粘合剂层1、光吸收各向异性层及粘合剂层2的层叠体，其中，光吸收各向异性层包含有机二色性物质，光吸收各向异性层的厚度为5μm以下，粘合剂层1及粘合剂层2分别为在层叠体中从光吸收各向异性层观察时位于最近的位置的粘合剂层，下述式(I)所表示的H为10.0以下，H＝(粘合剂层1的厚度+粘合剂层2的厚度)/位于比粘合剂层1及粘合剂层2更靠内侧的位置的层的总厚度式(I)。
Description
本申请是申请日为2020年1月16日、优先权日为2019年1月17日、中国专利申请号为202080009110.8、发明名称为“层叠体及图像显示装置”的分案申请。
技术领域
本发明涉及一种层叠体及图像显示装置。
背景技术
近年来，正在进行有机电致发光(以下，简称为“EL”。)显示装置的薄型化，对所使用的各部件要求进一步的薄型化。
有机EL显示装置的反射率高，因此从防止外光的反射的观点考虑，使用由λ/4板及偏振器构成的圆偏振片，但对该圆偏振片也要求薄型化。
然而，在圆偏振片中通常使用的碘偏振器是通过使碘溶解或吸附于如聚乙烯醇那样的高分子材料上并将其膜沿一方向以高倍率拉伸为薄膜状来制作，难以进行足够的薄型化。
因此，正在研究在透明薄膜等基板上涂布二色性偶氮色素并利用分子间相互作用等使其取向而成的偏振元件。
例如，在专利文献1中提出有一种偏振元件，其具有高二色性偶氮色素浓度且为薄膜，并且具有高偏振度。
并且，在专利文献2中提出有一种偏振元件，其通过使用特定的液晶性化合物提高二色性偶氮色素化合物的结晶性而具有高取向度。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利第5437744号公报
专利文献2：国际公开第2018/124198号
发明内容
发明要解决的技术课题
本发明人等为了对专利文献1及2等中所记载的偏振元件(以下，也称为“光吸收各向异性层”。)贴合图像显示元件等而制作出具有用两个粘合剂层夹住光吸收各向异性层的层结构的层叠体，其结果明确了若将其暴露于高温高湿环境，则在光吸收各向异性层中产生褶皱。
因此，本发明的课题在于提供一种耐湿热性优异的包含被粘合剂层夹住的光吸收各向异性层的层叠体及使用该层叠体的图像显示装置。
用于解决技术课题的手段
本发明人等为了实现上述课题而进行了深入研究，其结果发现了在包含有机二色性物质的光吸收各向异性层被夹在粘合剂层之间的结构中，通过适当控制粘合剂层的总厚度和被夹在粘合剂层之间的层的总厚度，能够实现本发明的课题。
即，发现通过以下结构能够实现上述课题。
[1]一种层叠体，其依次具有粘合剂层1、光吸收各向异性层及粘合剂层2，其中，光吸收各向异性层包含有机二色性物质，
光吸收各向异性层的厚度为5μm以下，
粘合剂层1及粘合剂层2分别为在层叠体中从光吸收各向异性层观察时位于最近的位置的粘合剂层，
下述式(I)所表示的H为10.0以下。
H＝(粘合剂层1的厚度+粘合剂层2的厚度)/位于比粘合剂层1及粘合剂层2更靠内侧的位置的层的总厚度式(I)
[2]根据[1]所述的层叠体，其中，上述式(I)所表示的H为6.0以下。
[3]根据[1]或[2]所述的层叠体，其中，上述式(I)所表示的H为4.0以下。
[4]根据[1]至[3]中任一项所述的层叠体，其中，粘合剂层1及粘合剂层2中的至少一个的储能模量为0.1MPa以上。
[5]根据[4]所述的层叠体，其中，粘合剂层1及粘合剂层2这两个的储能模量分别为0.1MPa以上。
[6]根据[4]或[5]所述的层叠体，其中，粘合剂层1及粘合剂层2中的至少一个的储能模量为0.5MPa以上。
[7]根据[6]所述的层叠体，其中，粘合剂层1的储能模量为0.5MPa以上。
[8]根据[6]所述的层叠体，其中，粘合剂层1及粘合剂层2这两个的储能模量分别为0.5MPa以上。
[9]根据[1]至[8]中任一项所述的层叠体，其中，粘合剂层1的厚度为8μm以下。
[10]根据[1]至[9]中任一项所述的层叠体，其中，光吸收各向异性层的厚度为0.8μm以下。
[11]根据[1]至[10]中任一项所述的层叠体，其中，粘合剂层1及粘合剂层2中的至少一个含有具有下述式(A)所表示的重复单元的聚合物。
[化学式编号1]
上述式(A)中，R1表示氢原子或甲基，R2表示碳原子数1～6的烷基。
[12]根据[1]至[11]中任一项所述的层叠体，其依次具有粘合剂层1、光吸收各向异性层、固化型粘接剂层、光学各向异性层及粘合剂层2。
[13]根据[1]至[12]中任一项所述的层叠体，其依次具有粘合剂层1、阻氧层、固化层、光吸收各向异性层、固化型粘接剂层、光学各向异性层及粘合剂层2。
[14]根据[13]所述的层叠体，其依次相邻地具有粘合剂层1、阻氧层、固化层、光吸收各向异性层、固化型粘接剂层、光学各向异性层及粘合剂层2。
[15]根据[13]或[14]所述的层叠体，其中，固化型粘接剂层为紫外线固化型粘接剂层。
[16]根据[1]至[15]中任一项所述的层叠体，其在粘合剂层1的与具有光吸收各向异性层的一侧相反的一侧还具有表面保护层。
[17]一种图像显示装置，其具有[1]至[16]中任一项所述的层叠体及图像显示元件，
图像显示元件配置于粘合剂层2的与具有光吸收各向异性层的一侧相反的一侧。
[18]根据[17]所述的图像显示装置，其中，图像显示元件为有机EL显示元件。
发明效果
根据本发明，能够提供一种耐湿热性优异的包含被粘合剂层夹住的光吸收各向异性层的层叠体及使用该层叠体的图像显示装置。
附图说明
图1是表示本发明的层叠体的一例的示意性剖视图。
图2是表示本发明的层叠体的一例的示意性剖视图。
具体实施方式
以下，对本发明进行详细说明。
以下记载的构成要件的说明有时是根据本发明的代表性实施方式而进行的，但本发明并不限定于这种实施方式。
另外，在本说明书中，使用“～”表示的数值范围是指将记载于“～”的前后的数值作为下限值及上限值而包含的范围。
并且，在本说明书中，平行、正交、水平及垂直分别是指平行±10°的范围、正交±10°的范围、水平±10°及垂直±10°的范围，而不是分别指严格的意义上的平行、正交、水平及垂直。
并且，在本说明书中，各成分可以单独使用一种对应于各成分的物质，也可以并用两种以上。在此，关于各成分，当并用两种以上的物质时，只要没有特别指定，则关于该成分的含量是指并用的物质的合计含量。
并且，在本说明书中，“(甲基)丙烯酸酯”为表示“丙烯酸酯”或“甲基丙烯酸酯”的标记，“(甲基)丙烯酸”为表示“丙烯酸”或“甲基丙烯酸”的标记，“(甲基)丙烯酰基”为表示“丙烯酰基”或“甲基丙烯酰基”的标记。
(面内平均折射率测定方法)
面内平均折射率使用Woollam公司制造的分光椭圆偏振法M-2000U进行测定。将面内的折射率成为最大的方向设为x轴，将相对于其正交的方向设为y轴，将相对于面内的法线方向设为z轴，将各个方向上的折射率定义为nx、ny、nz。本发明中的面内平均折射率(nave)由下述式(1)表示。
式(1) nave＝(nx+ny)/2
[层叠体]
如图1所示，本发明的层叠体(100)为依次具有粘合剂层1(1)、光吸收各向异性层(2)及粘合剂层2(3)的层叠体(100)，其中，光吸收各向异性层(2)包含有机二色性物质，光吸收各向异性层(2)的厚度为5μm以下，粘合剂层1(1)及粘合剂层2(3)分别为在层叠体(100)中从光吸收各向异性层(2)观察时位于最近的位置的粘合剂层，
下述式(I)所表示的H(以下，也简称为“H值”。)为10.0以下。
H＝(粘合剂层1的厚度+粘合剂层2的厚度)/位于比粘合剂层1及粘合剂层2更靠内侧的层的总厚度式(I)。
其中，“粘合剂层1及粘合剂层2分别为在层叠体中从光吸收各向异性层观察时位于最近的位置”是指在粘合剂层1与粘合剂层2之间不具有其他粘合剂层。因此，例如，当本发明的层叠体具有3个以上的粘合剂层时，粘合剂层1为存在于光吸收各向异性层的与具有粘合剂2的一侧相反的一侧的最近的位置的粘合剂层，粘合剂层2为存在于光吸收各向异性层的与具有粘合剂1的一侧相反的一侧的最近的位置的粘合剂层。
在本发明中，出于耐湿热性变得更良好的原因，H值优选6.0以下，进一步优选4.0以下。下限并没有特别限定，但通常为0.1以上。
出于能够减小H值的原因，本发明的层叠体(200)优选为依次具有粘合剂层1、光吸收各向异性层、固化型粘接剂层、光学各向异性层及粘合剂层2的层叠体。
并且，出于能够减小H值的原因，如图2所示，本发明的层叠体(200)优选为依次具有粘合剂层1(1)、阻氧层(5)、固化层(6)、光吸收各向异性层(2)、固化型粘接剂层(7)、光学各向异性层(8)及粘合剂层2(3)的层叠体，更优选为彼此相邻地具有这些层的层叠体。
另外，出于表面的耐划伤性得到提高的原因，如图2所示，本发明的层叠体(200)优选在粘合剂层1(1)的与具有光吸收各向异性层(2)的一侧相反的一侧还具有表面保护层(4)。
〔光吸收各向异性层〕
本发明的层叠体所具有的光吸收各向异性层为包含有机二色性物质且厚度为5μm以下的光吸收各向异性层。
在本发明中，光吸收各向异性层的厚度优选为0.1～5μm，更优选为0.1～3μm。尤其，出于本发明的效果变得显著的原因，优选为0.8μm以下，更优选为0.1～0.8μm。
并且，在本发明中，光吸收各向异性层优选使用含有有机二色性物质的组合物(以下，也称为“光吸收各向异性层形成用组合物”。)来形成。
＜有机二色性物质＞
作为本发明中所使用的有机二色性物质，并没有特别限定。
作为有机二色性物质，优选二色性偶氮色素化合物，能够使用通常用于所谓的涂布型偏振器的二色性偶氮色素化合物。二色性偶氮色素化合物并不受特别限定，能够使用以往公知的二色性偶氮色素，但优选使用后述的化合物。
在本发明中，二色性偶氮色素化合物是指吸光度根据方向而不同的色素。
二色性偶氮色素化合物可以显示出液晶性，也可以不显示出液晶性。
当二色性偶氮色素化合物显示出液晶性时，可以显示出向列性或近晶性中的任一种。显示出液晶相的温度范围优选室温(约20℃～28℃)～300℃，从处理性及制造适用性的观点考虑，更优选为50℃～200℃。
在本发明中，从调整色泽的观点考虑，光吸收各向异性层优选至少具有在波长560～700nm的范围内具有极大吸收波长的至少一种色素化合物(以下，也简称为“第1二色性偶氮色素化合物”。)和在波长455nm以上且小于560nm的范围内具有极大吸收波长的至少一种色素化合物(以下，也简称为“第2二色性偶氮色素化合物”。)，具体而言，更优选至少具有后述的式(1)所表示的二色性偶氮色素化合物和后述的式(2)所表示的二色性偶氮色素化合物。
在本发明中，也可以并用3种以上的二色性偶氮色素化合物，例如，从使光吸收各向异性层接近黑色的观点考虑，优选并用第1二色性偶氮色素化合物、第2二色性偶氮色素化合物及在波长380nm以上且小于455nm(优选波长380～454nm的范围)的范围内具有极大吸收波长的至少一种色素化合物(以下，也简称为“第3二色性偶氮色素化合物”。)。
在本发明中，出于抗压性变得更良好的原因，优选二色性偶氮色素化合物具有交联性基团。
作为交联性基团，具体而言，例如可以举出(甲基)丙烯酰基、环氧基、氧杂环丁基、苯乙烯基等，其中，优选(甲基)丙烯酰基。
(第1二色性偶氮色素化合物)
第1二色性偶氮色素化合物优选为具有作为核的发色团(chromophore)和键合于发色团的末端的侧链的化合物。
作为发色团的具体例，可以举出芳香族环基(例如，芳香族烃基、芳香族杂环基)、偶氮基等，优选具有芳香族环基及偶氮基这两个的结构，更优选具有芳香族杂环基(优选噻吩并噻唑基)和两个偶氮基的双偶氮结构。
作为侧链，并不受特别限定，可以举出后述的式(1)的L3、R2或L4所表示的基团。
从调整偏振器的色泽的观点考虑，第1二色性偶氮色素化合物优选为在560nm以上且700nm以下(更优选560～650nm，尤其优选560～640nm)的范围内具有最大吸收波长的二色性偶氮色素化合物。
本说明书中的二色性偶氮色素化合物的最大吸收波长(nm)是根据使用将二色性偶氮色素化合物溶解于良溶剂中而成的溶液并利用分光光度计测定的波长380～800nm的范围内的紫外可见光光谱来求出。
在本发明中，出于所形成的光吸收各向异性层的取向度进一步得到提高的原因，第1二色性偶氮色素化合物优选为下述式(1)所表示的化合物。
[化学式编号2]
式(1)中，Ar1及Ar2分别独立地表示可以具有取代基的亚苯基或可以具有取代基的亚萘基，优选亚苯基。
式(1)中，R1表示氢原子、碳原子数1～20的可以具有取代基的直链或支链状的烷基、烷氧基、烷硫基、烷基磺酰基、烷基羰基、烷氧基羰基、酰氧基、烷基碳酸酯基、烷基氨基、酰氨基、烷基羰基氨基、烷氧基羰基氨基、烷基磺酰基氨基、烷基氨磺酰基、烷基氨甲酰基、烷基亚磺酰基、烷基脲基、烷基磷酸酰胺基、烷基亚氨基或烷基甲硅烷基。
构成上述烷基的-CH2-可以被-O-、-CO-、-C(O)-O-、-O-C(O)-、-Si(CH3)2-O-Si(CH3)2-、-N(R1’)-、-N(R1’)-CO-、-CO-N(R1’)-、-N(R1’)-C(O)-O-、-O-C(O)-N(R1’)-、-N(R1’)-C(O)-N(R1’)-、-CH＝CH-、-C≡C-、-N＝N-、-C(R1’)＝CH-C(O)-或-O-C(O)-O-取代。
当R1为除氢原子以外的基团时，各基团所具有的氢原子可以被卤原子、硝基、氰基、-N(R1’)2、氨基、-C(R1’)＝C(R1’)-NO2、-C(R1’)＝C(R1’)-CN或-C(R1’)＝C(CN)2取代。
R1’表示氢原子或碳原子数1～6的直链或支链状的烷基。当在各基团中存在多个R1’时，可以彼此相同也可以不同。
式(1)中，R2及R3分别独立地表示氢原子、碳原子数1～20的可以具有取代基的直链或支链状的烷基、烷氧基、酰基、烷氧基羰基、烷基酰胺基、烷基磺酰基、芳基、芳基羰基、芳基磺酰基、芳氧基羰基或芳基酰胺基。
构成上述烷基的-CH2-可以被-O-、-S-、-C(O)-、-C(O)-O-、-O-C(O)-、-C(O)-S-、-S-C(O)-、-Si(CH3)2-O-Si(CH3)2-、-NR2’-、-NR2’-CO-、-CO-NR2’-、-NR2’-C(O)-O-、-O-C(O)-NR2’-、-NR2’-C(O)-NR2’-、-CH＝CH-、-C≡C-、-N＝N-、-C(R2’)＝CH-C(O)-或-O-C(O)-O-取代。
当R2及R3为除氢原子以外的基团时，各基团所具有的氢原子可以被卤原子、硝基、氰基、-OH基、-N(R2’)2、氨基、-C(R2’)＝C(R2’)-NO2、-C(R2’)＝C(R2’)-CN或-C(R2’)＝C(CN)2取代。
R2’表示氢原子或碳原子数1～6的直链或支链状的烷基。当在各基团中存在多个R2’时，可以彼此相同也可以不同。
R2及R3可以彼此键合而形成环，R2或R3也可以与Ar2键合而形成环。
从耐光性的观点考虑，R1优选为吸电子基团，R2及R3优选为供电子性低的基团。
关于这种基团的具体例，作为R1，可以举出烷基磺酰基、烷基羰基、烷氧基羰基、酰氧基、烷基磺酰基氨基、烷基氨磺酰基、烷基亚磺酰基及烷基脲基等，作为R2及R3，可以举出下述结构的基团等。另外，下述结构的基团在上述式(1)中以包含R2及R3所键合的氮原子的形态表示。
[化学式编号3]
以下示出第1二色性偶氮色素化合物的具体例，但并不限定于此。
[化学式编号4]
(第2二色性偶氮色素化合物)
第2二色性偶氮色素化合物为与第1二色性偶氮色素化合物不同的化合物，具体而言，其化学结构不同。
第2二色性偶氮色素化合物优选为具有作为二色性偶氮色素化合物的核的发色团和键合于发色团的末端的侧链的化合物。
作为发色团的具体例，可以举出芳香族环基(例如，芳香族烃基、芳香族杂环基)、偶氮基等，优选具有芳香族烃基及偶氮基这两个的结构，更优选具有芳香族烃基和2或3个偶氮基的双偶氮或三偶氮结构。
作为侧链，并不受特别限定，可以举出后述的式(2)的R4、R5或R6所表示的基团。
第2二色性偶氮色素化合物为在波长455nm以上且小于560nm的范围内具有最大吸收波长的二色性偶氮色素化合物，从调整偏振器的色泽的观点考虑，优选为在波长455～555nm的范围内具有最大吸收波长的二色性偶氮色素化合物，更优选为在波长455～550nm的范围内具有最大吸收波长的二色性偶氮色素化合物。
尤其，若使用最大吸收波长为560～700nm的第1二色性偶氮色素化合物和最大吸收波长为455nm以上且小于560nm的第2二色性偶氮色素化合物，则更容易调整偏振器的色泽。
从偏振器的取向度进一步得到提高的观点考虑，第2二色性偶氮色素化合物优选为式(2)所表示的化合物。
[化学式编号5]
式(2)中，n表示1或2。
式(2)中，Ar3、Ar4及Ar5分别独立地表示可以具有取代基的亚苯基、可以具有取代基的亚萘基或可以具有取代基的杂环基。
作为杂环基，可以为芳香族或非芳香族中的任一种。
作为构成芳香族杂环基的除碳以外的原子，可以举出氮原子、硫原子及氧原子。当芳香族杂环基具有多个除碳以外的构成环的原子时，它们可以相同也可以不同。
作为芳香族杂环基的具体例，例如可以举出亚吡啶基(吡啶-二基)、哒嗪-二基、咪唑-二基、亚噻吩(噻吩-二基)、亚喹啉基(喹啉-二基)、亚异喹啉基(异喹啉-二基)、噁唑-二基、噻唑-二基、噁二唑-二基、苯并噻唑-二基、苯并噻二唑-二基、邻苯二甲酰亚胺-二基、噻吩并噻唑-二基、噻唑并噻唑-二基、噻吩并噻吩-二基及噻吩并噁唑-二基等。
式(2)中，R4的定义与式(1)中的R1相同。
式(2)中，R5及R6的定义分别与式(1)中的R2及R3相同。
从耐光性的观点考虑，R4优选为吸电子基团，R5及R6优选为供电子性低的基团。
在这种基团中，R4为吸电子基团时的具体例与R1为吸电子基团时的具体例相同，R5及R6为供电子性低的基团时的具体例与R2及R3为供电子性低的基团时的具体例相同。
以下示出第2二色性偶氮色素化合物的具体例，但并不限定于此。
[化学式编号6]
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(logP值之差)
logP值为表现化学结构的亲水性及疏水性的性质的指标。第1二色性偶氮色素化合物的侧链的logP值与第2二色性偶氮色素化合物的侧链的logP值之差的绝对值(以下，也称为“logP差”。)优选2.30以下，更优选2.0以下，进一步优选1.5以下，尤其优选1.0以下。若logP差为2.30以下，则第1二色性偶氮色素化合物与第2二色性偶氮色素化合物的亲和性得到提高而更容易形成排列结构，因此光吸收各向异性层的取向度进一步得到提高。
另外，当第1二色性偶氮色素化合物或第2二色性偶氮色素化合物的侧链存在多个时，优选至少一个logP差满足上述值。
在此，第1二色性偶氮色素化合物及第2二色性偶氮色素化合物的侧链是指键合于上述发色团的末端的基团。例如，当第1二色性偶氮色素化合物为式(1)所表示的化合物时，式(1)中的R1、R2及R3为侧链，当第2二色性偶氮色素化合物为式(2)所表示的化合物时，式(2)中的R4、R5及R6为侧链。尤其，当第1二色性偶氮色素化合物为式(1)所表示的化合物且第2二色性偶氮色素化合物为式(2)所表示的化合物时，优选R1与R4的logP值之差、R1与R5的logP值之差、R2与R4的logP值之差及R2与R5的logP值之差中至少一个logP差满足上述值。
在此，logP值是表现化学结构的亲水性及疏水性的性质的指标，有时被称为亲疏水参数。logP值能够使用ChemBioDraw Ultra或HSPiP(Ver.4.1.07)等软件来进行计算。并且，也能够通过OECD Guidelines for the Testing of Chemicals，Sections 1，TestNo.117的方法等实验地求出。在本发明中只要没有特别指定，则采用在HSPiP(Ver.4.1.07)中输入化合物的结构式来计算的值作为logP值。
(第3二色性偶氮色素化合物)
第3二色性偶氮色素化合物为除第1二色性偶氮色素化合物及第2二色性偶氮色素化合物以外的二色性偶氮色素化合物，具体而言，其化学结构与第1二色性偶氮色素化合物及第2二色性偶氮色素化合物的化学结构不同。若光吸收各向异性层含有第3二色性偶氮色素化合物，则具有容易调整光吸收各向异性层的色泽的优点。
第3二色性偶氮色素化合物的最大吸收波长为380nm以上且小于455nm，优选385～454nm。
作为第3二色性偶氮色素化合物的具体例，可以举出国际公开第2017/195833号中所记载的式(1)所表示的化合物中的除上述第1二色性偶氮色素化合物及上述第2二色性偶氮色素化合物以外的化合物。
以下示出第3二色性色素化合物的具体例，但本发明并不限定于此。另外，在下述具体例中，n表示1～10的整数。
[化学式编号7]
[化学式编号8]
(二色性偶氮色素化合物的含量)
二色性偶氮色素化合物的含量相对于光吸收各向异性层的总固体成分质量，优选15～30质量％，更优选18～28质量％，进一步优选20～26质量％。若二色性偶氮色素化合物的含量在上述范围内，则即使在将光吸收各向异性层设为薄膜的情况下，也能够得到高取向度的光吸收各向异性层。因此，容易得到柔性优异的光吸收各向异性层。并且，若超过30质量％，则难以通过折射率调整层抑制内反射。
第1二色性偶氮色素化合物的含量相对于光吸收各向异性层形成用组合物中的二色性偶氮色素化合物整体的含量100质量份，优选40～90质量份，更优选45～75质量份。
第2二色性偶氮色素化合物的含量相对于光吸收各向异性层形成用组合物中的二色性偶氮色素化合物整体的含量100质量，优选6～50质量份，更优选8～35质量份。
第3二色性偶氮色素化合物的含量相对于光吸收各向异性层形成用组合物中的二色性偶氮色素化合物的含量100质量，优选3～35质量份，更优选5～30质量份。
为了调整光吸收各向异性层的色泽，能够任意地设定第1二色性偶氮色素化合物、第2二色性偶氮色素化合物及根据需要使用的第3二色性偶氮色素化合物的含有比。但是，第2二色性偶氮色素化合物相对于第1二色性偶氮色素化合物的含有比(第2二色性偶氮色素化合物/第1二色性偶氮色素化合物)以摩尔换算优选0.1～10，更优选0.2～5，尤其优选0.3～0.8。若第2二色性偶氮色素化合物相对于第1二色性偶氮色素化合物的含有比在上述范围内，则可以提高取向度。
＜液晶性化合物＞
光吸收各向异性层形成用组合物可以含有液晶性化合物。通过含有液晶性化合物，能够抑制有机二色性物质(尤其是二色性偶氮色素化合物)的析出，并且使有机二色性物质(尤其是二色性偶氮色素化合物)以高取向度取向。
液晶性化合物为不显示出二色性的液晶性化合物。
作为液晶性化合物，能够使用低分子液晶性化合物及高分子液晶性化合物中的任一种，但是在得到高取向度的方面，更优选高分子液晶性化合物。在此，“低分子液晶性化合物”是指在化学结构中不具有重复单元的液晶性化合物。并且，“高分子液晶性化合物”是指在化学结构中具有重复单元的液晶性化合物。
作为低分子液晶性化合物，例如可以举出日本特开2013-228706号公报中所记载的液晶性化合物。
作为高分子液晶性化合物，例如可以举出日本特开2011-237513号公报中所记载的热致液晶性高分子。并且，高分子液晶性化合物可以在末端具有交联性基团(例如，丙烯酰基及甲基丙烯酰基)。
液晶性化合物可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
液晶性化合物的含量相对于光吸收各向异性层形成用组合物中的有机二色性物质(尤其是二色性偶氮色素化合物)的含量100质量份，优选100～600质量份，更优选200～450质量份，进一步优选250～400质量份。通过液晶性化合物的含量在上述范围内，光吸收各向异性层的取向度进一步得到提高。
出于有机二色性物质(尤其是二色性偶氮色素化合物)的取向度更优异的原因，液晶性化合物优选为包含下述式(3-1)所表示的重复单元(以下，也称为“重复单元(3-1)”)的高分子液晶性化合物。
[化学式编号9]
上述式(3-1)中，P1表示重复单元的主链，L1表示单键或2价的连接基，SP1表示间隔基团，M1表示介晶基团，T1表示末端基。
重复单元(3-1)中，P1、L1及SP1的logP值与M1的logP值之差优选为4以上。进一步优选为4.5以上。由于主链、L1及间隔基团的logP值与介晶基团的log值相差规定值以上，因此处于从主链到间隔基团为止的结构与介晶基团的相容性低的状态。由此，推测高分子液晶性化合物的结晶性变高，处于高分子液晶性化合物的取向度高的状态。如此，推测若高分子液晶性化合物的取向度高，则高分子液晶性化合物与有机二色性物质(尤其是二色性偶氮色素化合物)的相容性下降(即，二色性偶氮色素化合物的结晶性得到提高)，从而二色性偶氮色素化合物的取向度得到提高。其结果，认为所得到的光吸收各向异性层的取向度变高。
作为P1所表示的重复单元的主链，具体而言，例如可以举出下述式(P1-A)～(P1-D)所表示的基团，其中，从成为原料的单体的多样性及容易处理的观点考虑，优选下述式(P1-A)所表示的基团。
[化学式编号10]
式(P1-A)～(P1-D)中，“*”表示与式(3-1)中的L1的键合位置。
上述式(P1-A)～(P1-D)中，R1、R2、R3及R4分别独立地表示氢原子、卤原子、氰基或碳原子数1～10的烷基、碳原子数1～10的烷氧基。上述烷基可以为直链或支链状的烷基，也可以为具有环状结构的烷基(环烷基)。并且，上述烷基的碳原子数优选1～5。
上述式(P1-A)所表示的基团优选为通过(甲基)丙烯酸酯的聚合而得到的聚(甲基)丙烯酸酯的部分结构的一单元。
上述式(P1-B)所表示的基团优选为使具有环氧基的化合物的环氧基进行开环聚合而形成的乙二醇单元。
上述式(P1-C)所表示的基团优选为使具有氧杂环丁烷基的化合物的氧杂环丁烷基进行开环聚合而形成的丙二醇单元。
上述式(P1-D)所表示的基团优选为通过具有烷氧基甲硅烷基及硅烷醇基中的至少一个基团的化合物的缩聚而得到的聚硅氧烷的硅氧烷单元。在此，作为具有烷氧基甲硅烷基及硅烷醇基中的至少一个基团的化合物，可以举出具有式SiR14(OR15)2-所表示的基团的化合物。式中，R14的含义与(P1-D)中的R14的含义相同，多个R15分别独立地表示氢原子或碳原子数1～10的烷基。
L1表示单键或2价的连接基。
作为L1所表示的2价的连接基，可以举出-C(O)O-、-OC(O)-、-O-、-S-、-C(O)NR3-、-NR3C(O)-、-SO2-及-NR3R4-等。式中，R3及R4分别独立地表示氢原子、可以具有取代基的碳原子数1～6的烷基。
当P1为式(P1-A)所表示的基团时，出于光吸收各向异性层的取向度更优异的原因，L1优选-C(O)O-所表示的基团。
当P1为式(P1-B)～(P1-D)所表示的基团时，出于光吸收各向异性层的取向度更优异的原因，L1优选单键。
出于容易显现液晶性或原材料的获得性等原因，SP1所表示的间隔基团优选包含选自包括氧乙烯结构、氧丙烯结构、聚硅氧烷结构及氟化亚烷基结构的组中的至少一种结构。
在此，SP1所表示的氧乙烯结构优选为*-(CH2-CH2O)n1-*所表示的基团。式中，n1表示1～20的整数，*表示与上述式(3-1)中的L1或M1的键合位置。出于光吸收各向异性层的取向度更优异的原因，n1优选为2～10的整数，更优选为2～4的整数，最优选为3。
并且，出于光吸收各向异性层的取向度更优异的原因，SP1所表示的氧丙烯结构优选为*-(CH(CH3)-CH2O)n2-*所表示的基团。式中，n2表示1～3的整数，*表示与L1或M1的键合位置。
并且，出于光吸收各向异性层的取向度更优异的原因，SP1所表示的聚硅氧烷结构优选为*-(Si(CH3)2-O)n3-*所表示的基团。式中，n3表示6～10的整数，*表示与L1或M1的键合位置。
并且，出于光吸收各向异性层的取向度更优异的原因，SP1所表示的氟化亚烷基结构优选为*-(CF2-CF2)n4-*所表示的基团。式中，n4表示6～10的整数，*表示与L1或M1的键合位置。
M1所表示的介晶基团是指表示有助于形成液晶的液晶分子的主要骨架的基团。液晶分子显示出结晶态与各向同性液态的中间状态(中间相)的液晶性。关于介晶基团，并没有特别限制，例如能够参考“Flussige Kristalle in Tabellen II”(VEB DeutscheVerlag fur Grundstoff Industrie,Leipzig，1984年刊)、尤其第7页～第16页的记载及液晶便览编辑委员会编、液晶便览(丸善，2000年刊)、尤其第3章的记载。
作为介晶基团，例如优选具有选自包括芳香族烃基、杂环基及脂环式基团的组中的至少一种环状结构的基团。
出于光吸收各向异性层的取向度更优异的原因，介晶基团优选具有芳香族烃基，更优选具有2～4个芳香族烃基，进一步优选具有3个芳香族烃基。
作为介晶基团，从液晶性的显现、液晶相变温度的调整、原料获得性及合成适用性的观点考虑以及由于光吸收各向异性层的取向度更优异，优选下述式(M1-A)或下述式(M1-B)所表示的基团，更优选式(M1-B)所表示的基团。
[化学式编号11]
式(M1-A)中，A1为选自包括芳香族烃基、杂环基及脂环式基团的组中的2价的基团。这些基团可以被烷基、氟化烷基、烷氧基或取代基取代。
A1所表示的2价的基团优选为4～6元环。并且，A1所表示的2价的基团可以为单环，也可以为稠环。
*表示与SP1或T1的键合位置。
作为A1所表示的2价的芳香族烃基，可以举出亚苯基、亚萘基、芴-二基、蒽-二基及并四苯-二基等，从介晶骨架的设计的多样性或原材料的获得性等观点考虑，优选亚苯基或亚萘基，更优选亚苯基。
作为A1所表示的2价的杂环基，可以为芳香族或非芳香族中的任一种，但从取向度进一步得到提高的观点考虑，优选为2价的芳香族杂环基。
作为构成2价的芳香族杂环基的除碳以外的原子，可以举出氮原子、硫原子及氧原子。当芳香族杂环基具有多个除碳以外的构成环的原子时，它们可以相同也可以不同。
作为2价的芳香族杂环基的具体例，例如可以举出亚吡啶基(吡啶-二基)、哒嗪-二基、咪唑-二基、亚噻吩(噻吩-二基)、亚喹啉基(喹啉-二基)、亚异喹啉基(异喹啉-二基)、噁唑-二基、噻唑-二基、噁二唑-二基、苯并噻唑-二基、苯并噻二唑-二基、邻苯二甲酰亚胺-二基、噻吩并噻唑-二基、噻唑并噻唑-二基、噻吩并噻吩-二基及噻吩并噁唑-二基等。
作为A1所表示的2价的脂环式基团的具体例，可以举出亚环戊基及亚环己基等。
式(M1-A)中，a1表示1～10的整数。当a1为2以上时，多个A1可以相同也可以不同。
式(M1-B)中，A2及A3分别独立地为选自包括芳香族烃基、杂环基及脂环式基团的组中的2价的基团。A2及A3的具体例及优选方式与式(M1-A)的A1相同，因此省略其说明。
式(M1-B)中，a2表示1～10的整数，当a2为2以上时，多个A2可以相同也可以不同，多个A3可以相同也可以不同，多个LA1可以相同也可以不同。出于光吸收各向异性层的取向度更优异的原因，a2优选为2以上的整数，更优选为2。
式(M1-B)中，当a2为1时，LA1为2价的连接基。当a2为2以上时，多个LA1分别独立地为单键或2价的连接基，多个LA1中的至少一个为2价的连接基。当a2为2时，出于光吸收各向异性层的取向度更优异的原因，优选两个LA1中一个为2价的连接基且另一个为单键。
式(M1-B)中，作为LA1所表示的2价的连接基，可以举出-O-、-(CH2)g-、-(CF2)g-、-Si(CH3)2-、-(Si(CH3)2O)g-、-(OSi(CH3)2)g-(g表示1～10的整数。)、-N(Z)-、-C(Z)＝C(Z’)-、-C(Z)＝N-、-N＝C(Z)-、-C(Z)2-C(Z’)2-、-C(O)-、-OC(O)-、-C(O)O-、-O-C(O)O-、-N(Z)C(O)-、-C(O)N(Z)-、-C(Z)＝C(Z’)-C(O)O-、-O-C(O)-C(Z)＝C(Z’)-、-C(Z)＝N-、-N＝C(Z)-、-C(Z)＝C(Z’)-C(O)N(Z”)-、-N(Z”)-C(O)-C(Z)＝C(Z’)-、-C(Z)＝C(Z’)-C(O)-S-、-S-C(O)-C(Z)＝C(Z’)-、-C(Z)＝N-N＝C(Z’)-(Z、Z’、Z”独立地表示氢、C1～C4烷基、环烷基、芳基、氰基或卤原子。)、-C≡C-、-N＝N-、-S-、-S(O)-、-S(O)(O)-、-(O)S(O)O-、-O(O)S(O)O-、-SC(O)-及-C(O)S-等。
其中，出于光吸收各向异性层的取向度更优异的原因，优选-C(O)O-。
LA1也可以为将这些基团组合两个以上而成的基团。
作为M1的具体例，例如可以举出以下结构。另外，在下述具体例中，“Ac”表示乙酰基。
[化学式编号12]
[化学式编号13]
[化学式编号14]
[化学式编号15]
[化学式编号16]
[化学式编号17]
/>
[化学式编号18]
作为T1所表示的末端基，可以举出氢原子、卤原子、氰基、硝基、羟基、碳原子数1～10的烷基、碳原子数1～10的烷氧基、碳原子数1～10的烷硫基、碳原子数1～10的烷氧基羰氧基、碳原子数1～10的烷氧基羰基(ROC(O)-：R为烷基)、碳原子数1～10的酰氧基、碳原子数1～10的酰氨基、碳原子数1～10的烷氧基羰基氨基、碳原子数1～10的磺酰基氨基、碳原子数1～10的氨磺酰基、碳原子数1～10的氨甲酰基、碳原子数1～10的亚磺酰基及碳原子数1～10的脲基、含有(甲基)丙烯酰氧基的基团等。作为上述含有(甲基)丙烯酰氧基的基团，例如可以举出-L-A(L表示单键或连接基。连接基的具体例与上述L1及SP1相同。A表示(甲基)丙烯酰氧基)所表示的基团。
出于光吸收各向异性层的取向度更优异的原因，T1优选为碳原子数1～10的烷氧基，更优选为碳原子数1～5的烷氧基，进一步优选为甲氧基。这些末端基可以进一步被这些基团或日本特开2010-244038号公报中所记载的聚合性基团取代。
出于光吸收各向异性层的取向度更优异的原因，T1的主链的原子数优选1～20，更优选1～15，进一步优选1～10，尤其优选1～7。通过T1的主链的原子数为20以下，光吸收各向异性层的取向度进一步得到提高。在此，T1中的“主链”是指与M1键合的最长的分子链，氢原子不计入T1的主链的原子数。例如，当T1为正丁基时，主链的原子数为4，T1为仲丁基时的主链的原子数为3。
出于光吸收各向异性层的取向度更优异的原因，重复单元(3-1)的含量相对于高分子液晶性化合物所具有的所有重复单元100质量％，优选20～100质量％。
在本发明中，高分子液晶性化合物中所包含的各重复单元的含量根据用于得到各重复单元的各单体的装入量(质量)来进行计算。
在高分子液晶性化合物中可以单独包含一种重复单元(3-1)，也可以包含两种以上。若高分子液晶性化合物包含两种以上的重复单元(3-1)，则具有高分子液晶性化合物对溶剂的溶解性得到提高及容易调整液晶相变温度等优点。当包含两种以上的重复单元(3-1)时，优选其合计量在上述范围内。
当高分子液晶性化合物包含两种重复单元(3-1)时，出于光吸收各向异性层的取向度更优异的原因，优选一个(重复单元A)中T1所表示的末端基为烷氧基且另一个(重复单元B)中T1所表示的末端基为除烷氧基以外的基团。
出于光吸收各向异性层的取向度更优异的原因，上述重复单元B中T1所表示的末端基优选为烷氧基羰基、氰基或含有(甲基)丙烯酰氧基的基团，更优选为烷氧基羰基或氰基。
出于光吸收各向异性层的取向度更优异的原因，高分子液晶性化合物中的上述重复单元A的含量与高分子液晶性化合物中的上述重复单元B的含量的比例(A/B)优选为50/50～95/5，更优选为60/40～93/7，进一步优选为70/30～90/10。
＜重复单元(3-2)＞
本发明的高分子液晶性化合物还可以包含有下述式(3-2)所表示的重复单元(在本说明书中，也称为“重复单元(3-2)”。)。由此，具有高分子液晶性化合物对溶剂的溶解性得到提高及容易调整液晶相变温度等优点。
重复单元(3-2)与上述重复单元(3-1)的不同点在于，至少不具有介晶基团。
当高分子液晶性化合物包含重复单元(3-2)时，高分子液晶性化合物为重复单元(3-1)与重复单元(3-2)的共聚物(也可以为进一步包含重复单元A、B的共聚物)、嵌段聚合物、交替聚合物、无规聚合物及接枝聚合物等任一种聚合物。
[化学式编号19]
式(3-2)中，P3表示重复单元的主链，L3表示单键或2价的连接基，SP3表示间隔基团，T3表示末端基。
式(3-2)中的P3、L3、SP3及T3的具体例分别与上述式(3-1)中的P1、L1、SP1及T1相同。
在此，从光吸收各向异性层的强度得到提高的观点考虑，式(3-2)中的T3优选具有聚合性基团。
含有重复单元(3-2)时的含量相对于高分子液晶性化合物所具有的所有重复单元100质量％，优选0.5～40质量％，更优选1～30质量％。
在高分子液晶性化合物中可以单独包含一种重复单元(3-2)，也可以包含两种以上。当包含两种以上的重复单元(3-2)时，优选其合计量在上述范围内。
(重均分子量)
出于光吸收各向异性层的取向度更优异的原因，高分子液晶性化合物的重均分子量(Mw)优选1000～500000，更优选2000～300000。若高分子液晶性化合物的Mw在上述范围内，则容易处理高分子液晶性化合物。
尤其，从抑制涂布时的裂纹的观点考虑，高分子液晶性化合物的重均分子量(Mw)优选10000以上，更优选10000～300000。
并且，从取向度的温度宽容度的观点考虑，高分子液晶性化合物的重均分子量(Mw)优选小于10000，优选2000以上且小于10000。
在此，本发明中的重均分子量及数均分子量为通过凝胶渗透色谱(GPC)法测定出的值。
·溶剂(洗脱液)：N-甲基吡咯烷酮
·装置名称：TOSOH HLC-8220GPC
·柱：将3根TOSOH TSKgelSuperAWM-H(6mm×15cm)连接使用
·柱温度：25℃
·试样浓度：0.1质量％
·流速：0.35ml/min
·校准曲线：使用由TOSOH制造的TSK标准聚苯乙烯Mw＝2800000～1050(Mw/Mn＝1.03～1.06)的7个样品得到的校准曲线
〔粘合剂层〕
本发明的层叠体所具有的粘合剂层1及粘合剂层2(以下，当不区分它们时，简称为“粘合剂层”。)只要为通常用于相位差膜或显示元件的贴合的粘合剂层，则没有特别限定。
并且，粘合剂层1及粘合剂层2的厚度、材料等可以相同也可以不同。
在此，粘合剂层中所包含的粘合剂是贴合之后仅施加力，便显现出粘接性的粘弹性体，不包括通过贴合之后的干燥或反应而显现出粘接性的后述的粘接剂。
作为粘合剂层中所使用的粘合剂，例如可以举出橡胶类粘合剂、丙烯酸类粘合剂、硅酮类粘合剂、氨基甲酸酯类粘合剂、乙烯基烷基醚类粘合剂、聚乙烯吡咯烷酮类粘合剂、聚丙烯酰胺类粘合剂、纤维素类粘合剂等。
在这些之中，从透明性、耐候性、耐热性等观点考虑，优选为丙烯酸类粘合剂(压敏粘合剂)。
在本发明中，出于耐湿热性变得更良好的原因，优选粘合剂层1及粘合剂层2中的至少一个含有具有下述式(A)所表示的重复单元的聚合物。
[化学式编号20]
上述式(A)中，R1表示氢原子或甲基，R2表示碳原子数1～6的烷基。
在此，作为烷基，可以为直链状、支链状及环状中的任一种，作为直链状的烷基，具体而言，例如可以举出甲基、乙基、正丙基、丁基等。
作为支链状的烷基，优选碳原子数3～6的烷基，具体而言，例如可以举出异丙基、叔丁基等。
作为环状的烷基，优选碳原子数3～6的烷基，具体而言，例如可以举出环丙基、环戊基、环己基等。
粘合剂层例如能够通过如下方法等来形成：将粘合剂的溶液涂布于脱模片上，进行干燥之后，将其转印到透明树脂层的表面的方法；将粘合剂的溶液直接涂布于透明树脂层的表面，并进行干燥的方法。
粘合剂的溶液例如制备成在甲苯或乙酸乙酯等溶剂中溶解或分散有粘合剂的10～40质量％左右的溶液。
涂布法能够采用逆向涂布、凹版涂布等辊涂法、旋涂法、丝网涂布法、喷注涂布法、浸渍法、喷涂法等。
并且，作为脱模片的构成材料，例如可以举出聚乙烯、聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二酯等合成树脂薄膜；橡胶片；纸；布；无纺布；丝网；发泡片；金属箔等适当的薄片体等。
本发明中所使用的粘合剂层的储能模量优选0.1MPa以上，更优选0.5MPa以上。
优选粘合剂层1及粘合剂层2中的任一个满足上述储能模量，更优选两个满足上述储能模量。
在本发明中，出于铅笔硬度得到提高的原因，粘合剂层1的储能模量优选为0.5MPa以上。
《储能模量的测定方法》
在本发明中，储能模量是指使用IT Keisoku Seigyo Co.,Ltd.制造的动态粘弹性测定装置(DVA-200)在频率1Hz、25℃的条件下测定出的值。
在本发明中，粘合剂层的厚度并不受特别限定，但优选为1～50μm，更优选为3～30μm。
尤其，出于铅笔硬度得到提高的原因，粘合剂层1的厚度优选为8μm以下，更优选为3～8μm。
〔粘接剂层〕
本发明的层叠体可以具有粘接剂层。
作为粘接剂，只要能够通过贴合之后的干燥或反应而显现出粘接性，则不受特别限定。
聚乙烯醇类粘接剂(PVA类粘接剂)通过干燥显现出粘接性，能够将材料彼此进行粘接。
作为通过反应而显现出粘接性的固化型粘接剂的具体例，可以举出如(甲基)丙烯酸酯类粘接剂那样的活性能量射线固化型粘接剂或阳离子聚合固化型粘接剂。另外，(甲基)丙烯酸酯是指丙烯酸酯和/或甲基丙烯酸酯。作为(甲基)丙烯酸酯类粘接剂中的固化性成分，例如可以举出具有(甲基)丙烯酰基的化合物、具有乙烯基的化合物。
并且，作为阳离子聚合固化型粘接剂，也能够使用具有环氧基或氧杂环丁基的化合物。具有环氧基的化合物只要在分子内具有至少两个环氧基，则不受特别限定，能够使用通常已知的各种固化性环氧化合物。作为优选的环氧化合物，作为例子可以举出在分子内具有至少两个环氧基和至少一个芳香环的化合物(芳香族类环氧化合物)、或在分子内具有至少两个环氧基且其中至少一个形成于构成脂环式环的相邻的两个碳原子之间的化合物(脂环式环氧化合物)等。
〔光学各向异性层〕
如上所述，本发明的层叠体可以具有光学各向异性层。
在本发明中，用于赋予防反射功能的层叠体为最优选的方式，在该情况下，光学各向异性层优选为λ/4板。
λ/4板为具有将某一特定波长的直线偏振光转换为圆偏振光(或者将圆偏振光转换为直线偏振光)的功能的板，并且是特定波长λnm下的面内延迟Re(λ)满足Re(λ)＝λ/4的板(相位差膜)，优选将正A板的Re调整为λ/4来制作。为了改善从倾斜方向视觉辨认时的色泽变化或黑显示时的漏光，优选进一步组合正C板。此时，优选调整为使防反射板的总Rth接近零。
防反射板优选用于如液晶显示装置(LCD)、等离子显示面板(PDP)、电致发光显示器(ELD)或阴极射线管显示装置(CRT)那样的图像显示装置的防反射用途，其能够提高显示光的对比度比。
例如，能够在有机EL显示装置的光取出面侧设置防反射板。在该情况下，外光通过偏振器成为直线偏振光，接着通过相位差板成为圆偏振光。当它被有机EL面板的金属电极等反射时，圆偏振光状态反转，当再次通过相位差板时，成为从入射时开始倾斜90°的直线偏振光，到达偏振器并被其吸收。其结果，能够抑制外光的影响。
本发明中所使用的光学各向异性层可以存在于光吸收各向异性层与粘合剂层2之间，也可以存在于粘合剂层2的外侧。当在光吸收各向异性层与粘合剂层2之间具有光学各向异性层时，各层的贴合中优选能够使用后述的固化型粘接剂层，而不是粘合剂层。
本发明的层叠体例如能够通过将光吸收各向异性层和作为光学各向异性层的λ/4的正A板及正C板利用粘接剂等进行贴合来制造。
当光学各向异性层由λ/4的正A板及正C板构成时，可以在正C板侧的面上与光吸收各向异性层粘接，也可以在与其相反的一侧的面上与光吸收各向异性层粘接。
或者，能够通过在光吸收各向异性层上直接形成λ/4的正A板及正C板来制造。也优选如日本专利第6243869号公报的实施例19中所记载那样，在光吸收各向异性层与正A板之间添加取向层。并且，如日本专利第6123563号公报的实施例1所述，也能够在光吸收各向异性层与正A板之间添加保护层。或者，也能够采用在形成λ/4的正A板及正C板之后形成光吸收各向异性层的方法。
防反射板的正A板的慢轴方向与光吸收各向异性层的吸收轴方向所成的角优选在45°±10°的范围内。作为正A板及正C板的光学特性，尤其从抑制色泽变化的观点考虑，优选Re或Rth的波长分散显示出逆分散性。
在制造防反射板时，例如优选包括将光吸收各向异性层和正A板及正C板分别以长条的状态连续层叠的工序。根据所使用的图像显示装置的画面的大小来剪裁长条的防反射板。
光学各向异性层若由液晶性化合物形成，则能够薄层化，因此在柔性化的观点上优选。并且，在光耐久性的观点上，优选包括使用包含后述的式(4)所表示的聚合性液晶性化合物的组合物来形成的层。
以下，首先对用于形成光学各向异性层的组合物(以下，也简称为“光学各向异性层形成用组合物”。)中的成分进行详细叙述，然后对光学各向异性层的制造方法及特性进行详细叙述。
(式(4)所表示的聚合性液晶性化合物)
光学各向异性层形成用组合物中包含式(4)所表示的聚合性液晶性化合物。式(4)所表示的聚合性液晶性化合物为显示出液晶性的化合物。
[化学式编号21]
上述式(4)中，D1、D2、D3及D4分别独立地表示单键、-CO-O-、-C(＝S)O-、-CR1R2-、-CR1R2-CR3R4-、-O-CR1R2-、-CR1R2-O-CR3R4-、-CO-O-CR1R2-、-O-CO-CR1R2-、-CR1R2-O-CO-CR3R4-、-CR1R2-CO-O-CR3R4-、-NR1-CR2R3-或-CO-NR1-。R1、R2、R3及R4分别独立地表示氢原子、氟原子或碳原子数1～4的烷基。
并且，上述式(4)中，SP1及SP2分别独立地表示单键、碳原子数1～12的直链状或支链状的亚烷基或构成碳原子数1～12的直链状或支链状的亚烷基的-CH2-的一个以上取代为-O-、-S-、-NH-、-N(Q)-或-CO-的2价的连接基，Q表示取代基。
并且，上述式(4)中，L1及L2分别独立地表示1价的有机基团，L1及L2中的至少一个表示聚合性基团。其中，当Ar为下述式(Ar-3)所表示的芳香环时，L1及L2以及下述式(Ar-3)中的L3及L4中的至少一个表示聚合性基团。
上述式(4)中，作为SP1及SP2所表示的碳原子数1～12的直链状或支链状的亚烷基，例如可以举出亚甲基、亚乙基、亚丙基、亚丁基、亚戊基、亚己基、甲基亚己基及亚庚基。另外，如上所述，SP1及SP2也可以为构成碳原子数1～12的直链状或支链状的亚烷基的-CH2-的一个以上取代为-O-、-S-、-NH-、-N(Q)-或-CO-的2价的连接基，作为Q所表示的取代基，可以举出与后述的(Ar-1)中的Y1可以具有的取代基相同的取代基。
上述式(4)中，作为L1及L2所表示的1价的有机基团，例如可以举出烷基、芳基及杂芳基。
烷基可以为直链状、支链状或环状，但优选直链状。烷基的碳原子数优选1～30，更优选1～20，进一步优选1～10。
并且，芳基可以为单环，也可以为多环，但优选单环。芳基的碳原子数优选6～25，更优选6～10。
并且，杂芳基可以为单环，也可以为多环。构成杂芳基的杂原子的数量优选1～3。构成杂芳基的杂原子优选氮原子、硫原子或氧原子。杂芳基的碳原子数优选6～18，更优选6～12。
并且，烷基、芳基及杂芳基可以未取代，也可以具有取代基。作为取代基，可以举出与后述的式(Ar-1)中的Y1可以具有的取代基相同的取代基。
上述式(4)中，L1及L2中的至少一个所表示的聚合性基团并不受特别限制，但优选能够进行自由基聚合或阳离子聚合的聚合性基团。
作为自由基聚合性基团，能够使用通常已知的自由基聚合性基团，优选丙烯酰基或甲基丙烯酰基。在该情况下，已知丙烯酰基通常具有快的聚合速度，从提高生产率的观点考虑，优选丙烯酰基，但甲基丙烯酰基同样也能够用作聚合性基团。
作为阳离子聚合性基团，能够使用通常已知的阳离子聚合性基团，具体而言，可以举出脂环式醚基、环状缩醛基、环状内酯基、环状硫醚基、螺环原酸酯基及乙烯氧基等。其中，优选脂环式醚基或乙烯氧基，更优选环氧基、氧杂环丁基或乙烯氧基。
作为尤其优选的聚合性基团的例子，可以举出下述。另外，下述式中，*表示聚合性基团的键合位置。
[化学式编号22]
上述式(4)中，从层叠体的热耐久性更优异的观点(以下，也简称为“本发明的效果更优异的观点”)考虑，上述式(4)中的L1及L2均优选为聚合性基团，更优选为丙烯酰基或甲基丙烯酰基。
另一方面，上述式(4)中，Ar表示选自包括下述式(Ar-1)～(Ar-5)所表示的基团的组中的任一芳香环。另外，下述式(Ar-1)～(Ar-5)中，*表示与上述式(4)中的D1或D2的键合位置。
[化学式编号23]
其中，上述式(Ar-1)中，Q1表示N或CH，Q2表示-S-、-O-或-N(R5)-，R5表示氢原子或碳原子数1～6的烷基，Y1表示可以具有取代基的碳原子数6～12的芳香族烃基或碳原子数3～12的芳香族杂环基。
作为R5所表示的碳原子数1～6的烷基，例如可以举出甲基、乙基、丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基及正己基。
作为Y1所表示的碳原子数6～12的芳香族烃基，例如可以举出苯基、2,6-二乙基苯基及萘基等芳基。
作为Y1所表示的碳原子数3～12的芳香族杂环基，例如可以举出噻吩基、噻唑基、呋喃基及吡啶基等杂芳基。
并且，作为Y1可以具有的取代基，例如可以举出烷基、烷氧基及卤原子。
作为烷基，例如优选碳原子数1～18的直链状、支链状或环状的烷基，更优选碳原子数1～8的烷基(例如，甲基、乙基、丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基及环己基等)，进一步优选碳原子数1～4的烷基，尤其优选为甲基或乙基。
作为烷氧基，例如优选碳原子数1～18的烷氧基，更优选碳原子数1～8的烷氧基(例如，甲氧基、乙氧基、正丁氧基、甲氧基乙氧基等)，进一步优选碳原子数1～4的烷氧基，尤其优选甲氧基或乙氧基。
作为卤原子，例如可以举出氟原子、氯原子、溴原子及碘原子，其中，优选氟原子或氯原子。
并且，上述式(Ar-1)～(Ar-7)中，Z1、Z2及Z3分别独立地表示氢原子、碳原子数1～20的1价的脂肪族烃基、碳原子数3～20的1价的脂环式烃基、碳原子数6～20的1价的芳香族烃基、卤原子、氰基、硝基、-OR6、-NR7R8或-SR9，R6～R9分别独立地表示氢原子或碳原子数1～6的烷基，Z1及Z2可以彼此键合而形成芳香环。
作为碳原子数1～20的1价的脂肪族烃基，优选碳原子数1～15的烷基，更优选碳原子数1～8的烷基，具体而言，进一步优选甲基、乙基、异丙基、叔戊基(1,1-二甲基丙基)、叔丁基或1,1-二甲基-3,3-二甲基-丁基，尤其优选甲基、乙基或叔丁基。
作为碳原子数3～20的1价的脂环式烃基，例如可以举出环丙基、环丁基、环戊基、环己基、环庚基、环辛基、环癸基、甲基环己基及乙基环己基等单环式饱和烃基；环丁烯基、环戊烯基、环辛烯基、环庚烯基、环辛烯基、环癸烯基、环戊二烯基、环己二烯基、环辛二烯基及环癸二烯等单环式不饱和烃基；双环[2.2.1]庚基、双环[2.2.2]辛基、三环[5.2.1.02,6]癸基、三环[3.3.1.13,7]癸基、四环[6.2.1.13,6.02,7]十二烷基及金刚烷基等多环式饱和烃基等。
作为碳原子数6～20的1价的芳香族烃基，例如可以举出苯基、2,6-二乙基苯基、萘基及联苯基，优选碳原子数6～12的芳基(尤其是苯基)。
作为卤原子，例如可以举出氟原子、氯原子、溴原子及碘原子，优选氟原子、氯原子或溴原子。
另一方，作为R6～R9所表示的碳原子数1～6的烷基，例如可以举出甲基、乙基、丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基及正己基。
并且，上述式(Ar-2)及(Ar-3)中，A1及A2分别独立地表示选自包括-O-、-N(R10)-、-S-及-CO-的组中的基团，R10表示氢原子或取代基。
作为R10所表示的取代基，可以举出与上述式(Ar-1)中的Y1可以具有的取代基相同的取代基。
并且，上述式(Ar-2)中，X表示氢原子或可以键合有取代基的第14～16族的非金属原子。
并且，作为X所表示的第14～16族的非金属原子，例如可以举出氧原子、硫原子、具有取代基的氮原子及具有取代基的碳原子，作为取代基，例如可以举出烷基、烷氧基、烷基取代的烷氧基、环状烷基、芳基(例如，苯基、萘基等)、氰基、氨基、硝基、烷基羰基、磺基及羟基。
并且，上述式(Ar-3)中，D5及D6分别独立地表示单键、-CO-O-、-C(＝S)O-、-CR1R2-、-CR1R2-CR3R4-、-O-CR1R2-、-CR1R2-O-CR3R4-、-CO-O-CR1R2-、-O-CO-CR1R2-、-CR1R2-O-CO-CR3R4-、-CR1R2-CO-O-CR3R4-、-NR1-CR2R3-或-CO-NR1-。R1、R2、R3及R4分别独立地表示氢原子、氟原子或碳原子数1～4的烷基。
并且，上述式(Ar-3)中，SP3及SP4分别独立地表示单键、碳原子数1～12的直链状或支链状的亚烷基或构成碳原子数1～12的直链状或支链状的亚烷基的-CH2-的一个以上取代为-O-、-S-、-NH-、-N(Q)-或-CO-的2价的连接基，Q表示取代基。作为取代基，可以举出与上述式(Ar-1)中的Y1可以具有的取代基相同的取代基。
并且，上述式(Ar-3)中，L3及L4分别独立地表示1价的有机基团，L3及L4以及上述式(4)中的L1及L2中的至少一个表示聚合性基团。
作为1价的有机基团，可以举出与在上述式(4)中的L1及L2中说明的有机基团相同的有机基团。
并且，作为聚合性基团，可以举出与在上述式(4)中的L1及L2中说明的聚合性基团相同的聚合性基团。
并且，上述式(Ar-4)～(Ar-7)中，Ax表示具有选自包括芳香族烃环及芳香族杂环的组中的至少一个芳香环的碳原子数2～30的有机基团。
并且，上述式(Ar-4)～(Ar-7)中，Ay表示氢原子、可以具有取代基的碳原子数1～12的烷基或具有选自包括芳香族烃环及芳香族杂环的组中的至少一个芳香环的碳原子数2～30的有机基团。
在此，Ax及Ay中的芳香环可以具有取代基，Ax和Ay也可以键合而形成环。
并且，Q3表示氢原子或可以具有取代基的碳原子数1～6的烷基。
作为Ax及Ay，可以举出国际公开第2014/010325号的[0039]～[0095]段中所记载的Ax及Ay。
并且，作为Q3所表示的碳原子数1～6的烷基，例如可以举出甲基、乙基、丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基及正己基，作为取代基，可以举出与上述式(Ar-1)中的Y1可以具有的取代基相同的取代基。
作为这种聚合性液晶性化合物(4)，例如可以举出日本特开2010-084032号公报中所记载的通式(1)所表示的化合物(尤其是段落号[0067]～[0073]中所记载的化合物)、日本特开2016-053709号公报中所记载的通式(II)所表示的化合物(尤其是段落号[0036]～[0043]中所记载的化合物)及日本特开2016-081035号公报中所记载的通式(1)所表示的化合物(尤其是段落号[0043]～[0055]中所记载的化合物)等。
并且，作为这种聚合性液晶性化合物(4)，例如可以优选举出下述式(1)～(22)所表示的化合物，具体而言，分别可以举出具有下述表1及表2所示的侧链结构作为下述式(1)～(22)中的K(侧链结构)的化合物。
另外，下述表1及表2中，K的侧链结构中所示的“*”表示与芳香环的键合位置。
并且，在以下的说明中，将由下述式(1)表示且具有下述表1中的1-1所示的基团的化合物标记为“化合物(1-1-1)”，关于具有其他结构式及基团的化合物，也以相同的方法进行标记。例如，将由下述式(2)表示且具有下述表2中的2-3所示的基团的化合物能够标记为“化合物(2-2-3)”。
并且，在下述表1中的1-2及下述表2中的2-2所表示的侧链结构中，分别与丙烯酰氧基及甲基丙烯酰基相邻的基团表示亚丙基(甲基取代为亚乙基的基团)，表示甲基的位置不同的位置异构体的混合物。
[化学式编号24]
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[表1]
[表2]
光学各向异性层形成用组合物中的式(4)所表示的聚合性液晶性化合物的含量并不受特别限制，相对于光学各向异性层形成用组合物中的总固体成分，优选50～100质量％，更优选70～99质量％。
固体成分是指，光学各向异性层形成用组合物中的除溶剂以外的其他成分，即使其性状为液态，也可以作为固体成分而进行计算。
光学各向异性层形成用组合物中可以包含除式(4)所表示的聚合性液晶性化合物以外的其他成分。
(液晶性化合物)
光学各向异性层形成用组合物可以包含有除式(4)所表示的聚合性液晶性化合物以外的其他液晶性化合物。作为其他液晶性化合物，可以举出公知的液晶性化合物(棒状液晶性化合物及圆盘状液晶性化合物)。其他液晶性化合物可以具有聚合性基团。
(聚合性单体)
光学各向异性层形成用组合物可以包含有除式(4)所表示的聚合性液晶性化合物及具有聚合性基团的其他液晶性化合物以外的其他聚合性单体。其中，在光学各向异性层的强度更优异的观点上，优选具有两个以上的聚合性基团的聚合性化合物(多官能聚合性单体)。
作为多官能聚合性单体，优选多官能性自由基聚合性单体。作为多官能性自由基聚合性单体，例如可以举出日本特开2002-296423号公报中的[0018]～[0020]段中所记载的聚合性单体。
并且，当在组合物中包含多官能聚合性单体时，多官能聚合性单体的含量相对于式(4)所表示的聚合性液晶性化合物的总质量，优选1～50质量％，更优选2～30质量％。
(聚合引发剂)
光学各向异性层形成用组合物可以包含有聚合引发剂。
作为聚合引发剂，优选能够通过紫外线照射而引发聚合反应的光聚合引发剂。
作为光聚合引发剂，例如可以举出α-羰基化合物(记载于美国专利第2367661号、美国专利第2367670号的各说明书)、偶姻醚(记载于美国专利第2448828号说明书)、α-烃取代的芳香族偶姻化合物(记载于美国专利第2722512号说明书)、多核醌化合物(记载于美国专利第3046127号、美国专利第2951758号的各说明书)、三芳基咪唑二聚物与对氨基苯基酮的组合(记载于美国专利第3549367号说明书)、吖啶及吩嗪化合物(记载于日本特开昭60-105667号公报、美国专利第4239850号说明书)、噁二唑化合物(记载于美国专利第4212970号说明书)、O-酰肟化合物(记载于日本特开2016-027384号的[0065])以及酰基氧化膦化合物(记载于日本特公昭63-040799号公报、日本特公平5-029234号公报、日本特开平10-095788号公报、日本特开平10-029997号公报)等。
作为聚合引发剂，优选肟型的聚合引发剂。
(溶剂)
从形成光学各向异性层的操作性的观点考虑，光学各向异性层形成用组合物可以包含有溶剂。
作为溶剂，例如可以举出酮类(例如，丙酮、2-丁酮、甲基异丁基酮、环己酮及环戊酮)、醚类(例如，二噁烷及四氢呋喃)、脂肪族烃类(例如，己烷等)、脂环式烃类(例如，环己烷)、芳香族烃类(例如，甲苯、二甲苯及三甲基苯)、卤代碳类(例如，二氯甲烷、二氯乙烷、二氯苯及氯甲苯)、酯类(例如，乙酸甲酯、乙酸乙酯及乙酸丁酯)、水、醇类(例如，乙醇、异丙醇、丁醇及环己醇)、溶纤剂类(例如，甲基溶纤剂及乙基溶纤剂)、溶纤剂乙酸酯类、亚砜类(例如，二甲基亚砜)及酰胺类(例如，二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺等)等。
可以将这些单独使用一种，也可以并用两种以上。
(流平剂)
从将光学各向异性层的表面保持为平滑的观点考虑，光学各向异性层形成用组合物可以包含有流平剂。
作为流平剂，出于相对于添加量的流平效果高的原因，优选氟类流平剂或硅类流平剂，从不易引起渗漏(起霜(bloom)、渗出)的观点考虑，更优选氟类流平剂。
作为流平剂，例如可以举出日本特开2007-069471号公报的[0079]～[0102]段中所记载的化合物、日本特开2013-047204号公报中所记载的通式(4)所表示的聚合性液晶性化合物(尤其是[0020]～[0032]段中所记载的化合物)、日本特开2012-211306号公报中所记载的通式(4)所表示的聚合性液晶性化合物(尤其是[0022]～[0029]段中所记载的化合物)、日本特开2002-129162号公报中所记载的通式(4)所表示的液晶取向促进剂(尤其是[0076]～[0078]段及[0082]～[0084]段中所记载的化合物)以及日本特开2005-099248号公报中所记载的通式(4)、(II)及(III)所表示的化合物(尤其是[0092]～[0096]段中所记载的化合物)等。另外，也可以兼备作为后述的取向控制剂的功能。
(取向控制剂)
光学各向异性层形成用组合物根据需要可以包含有取向控制剂。
利用取向控制剂，除了能够形成均匀取向以外，还能够形成垂直取向(homeotropic alignment)、倾斜取向、混合取向及胆甾醇取向等各种取向状态，并且能够更均匀且更精确地控制并实现特定的取向状态。
作为促进均匀取向的取向控制剂，例如能够使用低分子的取向控制剂及高分子的取向控制剂。
作为低分子的取向控制剂，例如能够参考日本特开2002-020363号公报的[0009]～[0083]段、日本特开2006-106662号公报的[0111]～[0120]段及日本特开2012-211306号公报的[0021]～[0029]段的记载，其内容被编入本申请说明书中。
并且，作为高分子的取向控制剂，例如能够参考日本特开2004-198511号公报的[0021]～[0057]段及日本特开2006-106662号公报的[0121]～[0167]段，其内容被编入本申请说明书中。
并且，作为形成或促进垂直取向的取向控制剂，例如可以举出硼酸化合物、鎓盐化合物，具体而言，能够参考日本特开2008-225281号公报的[0023]～[0032]段、日本特开2012-208397号公报的[0052]～[0058]段、日本特开2008-026730号公报的[0024]～[0055]段及日本特开2016-193869号公报的[0043]～[0055]段等中所记载的化合物，其内容被编入本申请说明书中。
含有取向控制剂时的含量相对于组合物中的总固体成分，优选0.01～10质量％，更优选0.05～5质量％。
(其他成分)
光学各向异性层形成用组合物可以包含有除上述成分以外的成分，例如可以举出表面活性剂、倾斜角控制剂、取向助剂、增塑剂及交联剂等。
(光学各向异性层的制造方法)
光学各向异性层的制造方法并不受特别限制，可以举出公知的方法。
例如，能够通过在规定的基板(例如后述的支撑体层)上涂布上述光学各向异性层形成用组合物而形成涂膜，并对所得到的涂膜实施固化处理(活性能量射线的照射(光照射处理)和/或加热处理)来制造固化的涂膜(光学各向异性层)。另外，根据需要也可以使用后述的取向膜。
组合物的涂布能够通过公知的方法(例如，绕线棒涂布法、挤压涂布法、直接凹版涂布法、逆向凹版涂布法及模涂法)来实施。
在上述光学各向异性层的制造方法中，优选在对上述涂膜进行固化处理之前进行上述涂膜中所包含的液晶性化合物的取向处理。
取向处理能够通过在室温(例如，20～25℃)下进行干燥或加热来进行。在热致性液晶性化合物的情况下，通常能够根据温度或压力的变化而使通过取向处理而形成的液晶相转变。在具有溶致性的液晶性化合物的情况下，也能够根据溶剂量等组成比而使其转变。
当取向处理为加热处理时，加热时间(加热熟化时间)优选10秒钟～5分钟，更优选10秒钟～3分钟，进一步优选10秒钟～2分钟。
上述的对涂膜的固化处理(活性能量射线的照射(光照射处理)和/或加热处理)也可以说是用于将液晶性化合物的取向固定的固定化处理。
固定化处理优选通过活性能量射线(优选紫外线)的照射来进行，通过液晶性化合物的聚合而液晶被固定化。
(光学各向异性层的特性)
光学各向异性层为使用上述组合物来形成的薄膜。
光学各向异性层的光学特性并不受特别限制，但优选作为λ/4板发挥作用。
λ/4板为具有将某一特定的波长的直线偏振光转换为圆偏振光(或者，将圆偏振光转换为直线偏振光)的功能的板，是指在特定波长λnm下的面内延迟Re(λ)满足Re(λ)＝λ/4的板(光学各向异性层)。
该式只要在可见光区域的任一波长(例如，550nm)下实现即可，但优选在波长550nm下的面内延迟Re(550)满足110nm≤Re(550)≤160nm的关系，更优选满足110nm≤Re(550)≤150nm。
光学各向异性层在波长450nm下测定出的面内延迟Re(450)、光学各向异性层在波长550nm下测定出的面内延迟Re(550)及光学各向异性层在波长650nm下测定出的面内延迟Re(650)优选具有Re(450)≤Re(550)≤Re(650)的关系。即，该关系可以说是表示逆波长分散性的关系。
光学各向异性层可以为A板，也可以为C板，优选为正A板。
正A板例如能够通过使式(4)所表示的聚合性液晶性化合物水平取向来得到。
光学各向异性层的厚度并不受特别限制，但从薄型化的观点考虑，优选0.5～10μm，更优选1.0～5μm。
〔取向层〕
本发明的层叠体可以具有取向层。
作为形成取向层的方法，例如可以举出对有机化合物(优选聚合物)的膜表面的摩擦处理、无机化合物的倾斜蒸镀、具有微槽的层的形成及基于朗格缪尔布洛杰特法(LB膜)的有机化合物(例如，ω-二十三烷酸、双十八烷基甲基氯化铵、硬脂酸甲酯等)的累积等方法。另外，还已知通过电场的赋予、磁场的赋予或光照射而产生取向功能的取向层。
其中，在本发明中，从取向层的预倾角的易控制性的观点考虑，优选通过摩擦处理而形成的取向层，但从对于本发明而言重要的取向的均匀性的观点考虑，更优选通过光照射而形成的光取向层。
＜摩擦处理取向层＞
作为通过摩擦处理而形成的取向层中所使用的聚合物材料，在多个文献中有记载，并且能够获得多个市售品。在本发明中，优选使用聚乙烯醇或聚酰亚胺及其衍生物。关于取向层，能够参考国际公开WO01/88574A1号公报的43页24行～49页8行的记载。取向层的厚度优选为0.01～10μm，进一步优选为0.01～2μm。
〔固化型粘接剂层〕
如上所述，本发明的层叠体可以具有固化型粘接剂层。
本发明中所使用的固化型粘接剂层只要为通常使用的固化型粘接剂层即可，可以举出水反应型固化型粘接剂层、热固化型粘接剂层、紫外线固化型粘接剂层等，优选为紫外线固化型粘接剂层。
当与光吸收各向异性层直接相邻地形成固化型粘接剂层时，在抑制从光吸收各向异性层的色素扩散的观点上，优选提高固化型粘接剂层的交联度。为了提高固化型粘接剂层的交联度，能够适当使用增大UV照射量或者提高反应性高的单体的比率的方法等。作为UV照射量，优选设在100mJ/cm2～1500mJ/cm2的范围内，更优选设在600mJ/cm2～1200mJ/cm2的范围内。
作为反应性高的单体的例子，优选将CEL2021P(Daicel Corporation制造)作为固体成分使用50％以上，进一步优选使用90％以上。
并且，也优选加厚固化型粘接剂层，优选将厚度设在0.1μm～8μm的范围内，进一步优选设在0.5μm～5μm的范围内。
〔阻氧层〕
本发明的层叠体可以以提高光吸收各向异性层的有机二色性物质(尤其是二色性偶氮色素化合物)的耐光性为目的而具有阻氧层。
“阻氧层”是指具有阻氧功能的阻氧膜，但在本发明中，是指氧透过率为200cc/m2/day/atm以下的阻氧膜。
并且，氧透过率是表示在每单位时间及每单位面积内通过膜的氧量的指标，在本发明中，采用在25℃、50％相对湿度的环境下，用氧浓度装置(例如，Hach UltraAnalytics,Inc.制造的MODEL3600等)测定出的值。
在本发明中，氧透过率优选100cc/m2/day/atm以下，更优选30cc/m2/day/atm以下，进一步优选10cc/m2/day/atm以下，最优选3cc/m2/day/atm以下。
作为阻氧层的具体例，可以举出包含聚乙烯醇、聚乙烯-乙烯醇、聚乙烯醚、聚乙烯吡咯烷酮、聚丙烯酰胺、聚丙烯酸、纤维素醚、聚酰胺、聚酰亚胺、苯乙烯/马来酸共聚物、明胶、偏二氯乙烯及纤维素纳米纤维等有机化合物的层。在阻氧能力高的观点上，优选聚乙烯醇或聚乙烯-乙烯醇，尤其优选聚乙烯醇。
在聚合性化合物中，作为阻氧功能高的化合物，可以举出氢键性高的聚合性化合物或每单位分子量具有多的聚合性基团的化合物。作为每单位分子量具有多的聚合性基团的化合物，例如可以举出季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯或二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯。
作为氢键性高的聚合性化合物，具体而言，例如可以举出下述式所表示的化合物，其中，优选下述CEL2021P所表示的3’,4’-环氧环己基甲基-3,4-环氧环己烷羧酸酯。
[化学式编号25]
并且，还可以举出由金属化合物构成的薄层(金属化合物薄层)。金属化合物薄层的形成方法只要是能够形成目标薄层的方法，则能够使用任何方法。例如，溅射法、真空蒸镀法、离子镀法及等离子体CVD(Chemical Vapor Deposition：化学气相沉积)法等是适合的，具体而言，能够采用日本专利第3400324号、日本特开2002-322561号、日本特开2002-361774号各公报中所记载的形成方法。
金属化合物薄层中所包含的成分只要能够发挥阻氧功能，则不受特别限定，例如能够使用包含选自Si、Al、In、Sn、Zn、Ti、Cu、Ce或Ta等中的一种以上的金属的氧化物、氮化物或氧化氮化物等。在这些之中，优选选自Si、Al、In、Sn、Zn及Ti中的金属的氧化物、氮化物或氧化氮化物，尤其优选选自Si、Al、Sn及Ti中的金属氧化物、氮化物或氧化氮化物。它们可以含有其他元素作为次要成分。也优选如日本特开2016-040120号公报或日本特开2016-155255号公报中所记载的由铝化合物与磷化合物的反应产物构成的层。
并且，阻氧层例如如美国专利第6413645号公报、日本特开2015-226995号公报、日本特开2013-202971号公报、日本特开2003-335880号公报、日本特公昭53-012953号公报、日本特开昭58-217344号公报中所记载那样，可以为包含上述有机材料的层与金属化合物薄层层叠的方式，如国际公开第2011/011836号公报、日本特开2013-248832号公报、日本专利第3855004号公报中所记载那样，也可以为将有机化合物与无机化合物混合而成的层。
在包含有机化合物的层的情况下，阻氧层的膜厚优选0.1～10μm，更优选0.5～5.5μm。在金属化合物薄层的情况下，阻氧层的膜厚优选5nm～500nm，更优选10nm～200nm。
例如，也优选对照射率调整层、粘接剂层或表面保护层等其他功能层赋予阻氧功能而整合功能。尤其优选照射率调整层与表面保护层的薄膜的粘接剂层具有阻氧功能。
〔固化层〕
如上所述，本发明的层叠体可以具有固化层。
本发明中所使用的固化层优选为以与光吸收各向异性层接触的方式配置的层，优选为由含有具有交联性基团的化合物的组合物形成且在波长550nm下的面内平均照射率为1.55以上且1.70以下的用于进行所谓的折射率匹配的照射率调整层。
折射率调整层的面内平均折射率只要在上述范围内即可，但优选1.58～1.70，进一步优选1.60～1.70。
折射率调整层的厚度并不受特别限制，但从薄型化的观点考虑，优选0.01～2.00μm，更优选0.01～0.80μm，进一步优选0.01～0.15μm。
只要含有具有交联性基团的化合物，则构成折射率调整层的成分的种类不受特别限制。通过具有交联性基团，能够确保层内的强度。优选为通过光或热而固化的化合物，例如具有(甲基)丙烯酰基或环氧基的聚合性化合物。并且，在可得到高的面内平均折射率的观点上，也优选聚合性液晶性化合物。并且，聚合性液晶性化合物在能够在面内控制折射率各向异性的观点上，与在面内具有折射率各向异性的光吸收各向异性层的折射率最优化的潜在力高。
折射率调整层中可以与具有交联性基团的化合物一同包含有粒子。作为粒子，可以举出有机粒子、无机粒子以及包含有机成分及无机成分的有机无机复合粒子。
作为有机粒子，可以举出苯乙烯树脂粒子、苯乙烯-二乙烯基苯共聚物粒子、丙烯酸树脂粒子、甲基丙烯酸树脂粒子、苯乙烯-丙烯酸共聚物粒子、苯乙烯-甲基丙烯酸共聚物粒子、三聚氰胺树脂粒子及包含这些中的两种以上的树脂粒子。
作为构成无机粒子的成分，可以举出金属氧化物、金属氮化物、金属氮氧化物及金属单体。作为上述金属氧化物、金属氮化物、金属氮氧化物及金属单体中所包含的金属原子，可以举出钛原子、硅原子、铝原子、钴原子及锆原子。作为无机粒子的具体例，可以举出氧化铝粒子、氧化铝水合物粒子、二氧化硅粒子、氧化锆粒子及粘土矿物(例如，蒙脱石)等无机氧化物粒子。从可得到高折射率的观点上，优选氧化锆粒子。
粒子的平均粒径优选1～300nm，更优选10～200nm。
若在上述范围内，则可得到粒子的分散性优异并且高温耐久性、耐湿热性及透明性更优异的固化物(透明树脂层)。
在此，粒子的平均粒径能够根据通过TEM(透射型电子显微镜)或SEM(扫描型电子显微镜)的观察而得到的照片来求出。具体而言，求出粒子的投影面积，将与其相对应的圆当量直径(圆的直径)设为粒子的平均粒径。另外，本发明中的平均粒径设为对100个粒子求出的圆当量直径的算术平均值。粒子可以为球状、针状、纤维(fiber状)、柱状及扁平状等中的任一形状。
折射率调整层中的粒子的含量并不受特别限制，但在容易调整折射率调整层的面内平均折射率的观点上，相对于折射率调整层总质量，优选1～50质量％，更优选1～30质量％。
折射率调整层的形成方法并不受特别限制，可以举出将折射率调整层形成用组合物涂布于偏振器上并且根据需要对涂膜实施固化处理的方法。
折射率调整层形成用组合物中包含能够构成折射率调整层的成分，例如可以举出树脂、单体及粒子。树脂及粒子的例示如上所述。
作为单体，可以举出光固化性化合物及热固性化合物(例如，热固性树脂)。作为单体，优选在一个分子中包含一个聚合性基团的单官能聚合性化合物及在一个分子中包含两个以上相同或不同的聚合性基团的多官能聚合性化合物。聚合性化合物可以为单体，也可以为低聚物或预聚物等多聚体。
作为聚合性基团，可以举出自由基聚合性基团及阳离子聚合性基团，优选自由基聚合性基团。作为自由基聚合性基团，可以举出烯属不饱和键基团等。作为阳离子聚合性基团，可以举出环氧基及氧杂环丁烷基等。
折射率调整层形成用组合物中可以包含表面改良剂、聚合引发剂及溶剂中的至少一种。作为这些成分，可以举出作为光吸收各向异性层形成用组合物中可以包含的成分而例示出的化合物。
折射率调整层形成用组合物的涂布方法并不受特别限制，可以举出上述光吸收各向异性层形成用组合物的涂布方法。
在涂布折射率调整层形成用组合物之后，根据需要可以对涂膜实施干燥处理。
并且，当折射率调整层形成用组合物包含单体等固化性化合物时，在涂布折射率调整层形成用组合物之后，可以对涂膜实施固化处理。
作为固化处理，可以举出光固化处理及热固化处理，可以根据所使用的材料选择最佳的条件。
当使用聚合性液晶性化合物作为具有交联性基团的化合物时，化合物并不受特别限定。
液晶性化合物根据其形状通常能够分类为棒状类型和圆盘状类型。进而，分别具有低分子和高分子类型。高分子通常是指聚合度为100以上的化合物(高分子物理·相变动力学，土井正男著，2页，岩波书店，1992)。
在本发明中，能够使用任一种液晶性化合物，但优选使用棒状液晶性化合物(以下，也简称为“CLC”。)或盘状液晶性化合物(以下，也简称为“DLC”。)，更优选使用棒状液晶性化合物。另外，也可以使用两种以上的棒状液晶性化合物、两种以上的圆盘状液晶性化合物或棒状液晶性化合物与圆盘状液晶性化合物的混合物。
在本发明中，为了上述液晶性化合物的固定化，需要使用具有聚合性基团的液晶性化合物，进一步优选液晶性化合物在一个分子中具有两个以上的聚合性基团。另外，当液晶性化合物为两种以上的混合物时，优选至少一种液晶性化合物在一个分子中具有两个以上的聚合性基团。另外，液晶性化合物通过聚合而被固定之后，已无需显示出液晶性。
并且，聚合性基团的种类并不受特别限制，优选能够进行加成聚合反应的官能团，优选聚合性烯属不饱和基团或环聚合性基团。更具体而言，可以优选举出(甲基)丙烯酰基、乙烯基、苯乙烯基、烯丙基等，更优选(甲基)丙烯酰基。另外，(甲基)丙烯酰基为表示甲基丙烯酰基或丙烯酰基的标记。
作为棒状液晶性化合物，例如能够优选使用日本特表平11-513019号公报的权利要求1或日本特开2005-289980号公报的[0026]～[0098]段中所记载的棒状液晶性化合物，作为盘状液晶性化合物，例如能够优选使用日本特开2007-108732号公报的[0020]～[0067]段或日本特开2010-244038号公报的[0013]～[0108]段中所记载的盘状液晶性化合物，但并不限定于这些。
＜其他成分＞
作为折射率调整层形成用组合物中所包含的其他成分，具体而言，例如能够举出在上述含有二色性偶氮色素化合物的组合物(光吸收各向异性层形成用组合物)中说明的聚合引发剂、表面活性剂及溶剂等。
＜形成方法＞
使用上述折射率调整层形成用组合物的折射率调整层的形成方法并不受特别限定，可以举出依次包括如下工序的方法：根据层结构将上述折射率调整层形成用组合物涂布于上述取向层或上述光吸收各向异性层上而形成涂布膜的工序(以下，也称为“涂布膜形成工序”。)；及使涂布膜中所包含的液晶性成分取向的工序(以下，也称为“取向工序”。)。
在此，作为涂布膜形成工序及取向工序，可以举出与在上述光吸收各向异性层的形成方法中说明的工序相同的工序。
〔表面保护层〕
本发明的层叠体可以在粘合剂层1的与具有光吸收各向异性层的一侧相反的一侧，即用作显示装置的一部分时的最靠视觉辨认侧的位置具有表面保护层。
表面保护层只要具有保护表面的功能，则不受限定，可以为一层，也可以为多层。既优选硬度高，也优选恢复性高。也优选抑制了在空气界面产生的表面反射的低反射层。
作为优选方式，可以举出具有支撑体和/或表面涂层的方式。以下，对支撑体及表面涂层进行记载。
＜支撑体＞
表面保护层优选具有支撑体，更优选具有透明支撑体。
在此，本发明中所说的“透明”表示可见光的透射率为60％以上，优选为80％以上，尤其优选为90％以上。
作为透明支撑体，具体而言，例如可以举出玻璃基板及塑料基板，其中，优选塑料基板。
作为构成塑料基板的塑料，例如可以举出聚乙烯、聚丙烯、降冰片烯类聚合物等聚烯烃；环状烯烃类树脂；聚乙烯醇；聚对苯二甲酸乙二酯；聚甲基丙烯酸酯；聚丙烯酸酯；三乙酰纤维素(TAC)、二乙酰纤维素及乙酸丙酸纤维素等纤维素酯；聚萘二甲酸乙二醇酯；聚碳酸酯；聚砜；聚醚砜；聚醚酮；聚苯硫醚；聚苯醚；聚酰亚胺树脂等。
其中，从能够从市场容易获得或透明性优异的观点考虑，优选为纤维素酯、环状烯烃类树脂、聚对苯二甲酸乙二酯、聚甲基丙烯酸酯，从柔性优异的观点考虑，优选为聚酰亚胺树脂。
聚酰亚胺具有高的折射率且折射率带隙有可能变大，但也优选利用混合二氧化硅粒子等方法来调整折射率。关于聚酰亚胺的详细内容，记载于国际公开第2018/062296号公报或国际公开第2018/062190号公报。
关于透明支撑体的厚度，从能够进行实用上的处理的程度的质量的观点及能够确保充分的透明性的观点考虑，优选薄至能够维持强度及加工性的程度。
玻璃基板的厚度优选100～3000μm，优选100～1000μm。
塑料基板的厚度优选5～300μm，优选5～200μm。
另外，当将本发明的层叠体用作圆偏振片时(尤其用作移动设备用途的圆偏振片时)，透明支撑体的厚度优选5～100μm左右。
＜表面涂层＞
作为表面涂层，可以举出选自包括防反射层、防眩层及硬涂层的组中的至少一个。其中，优选为硬涂层。它们使用公知的层材料。另外，这些层可以层叠多个层。
防反射层与由上述光学各向异性层和光吸收各向异性层构成的所谓的圆偏振片的防反射板不同，是指通过利用光的干涉的结构来减少反射的结构体。作为最简单的结构，防反射层可以为仅由低折射率层构成的结构。为了进一步降低反射率，优选组合折射率高的高折射率层与折射率低的低折射率层而构成防反射层。作为结构例，有从下侧依次为高折射率层/低折射率层的双层的结构、或将折射率不同的三层以中折射率层(折射率比下层高且折射率比高折射率层低的层)/高折射率层/低折射率层的顺序层叠的结构等，还提出了层叠更多的防反射层的结构。其中，从耐久性、光学特性、成本或生产率等考虑，优选在硬涂层上依次具有中折射率层/高折射率层/低折射率层，例如可以举出日本特开平8-122504号公报、日本特开平8-110401号公报、日本特开平10-300902号公报、日本特开2002-243906号公报、日本特开2000-111706号公报等中所记载的结构。并且，在日本特开2008-262187号公报中记载有对膜厚变动的鲁棒(Robust)性优异的三层结构的防反射膜。当将上述三层结构的防反射膜设置于图像显示装置的表面时，能够将反射率的平均值设为0.5％以下，能够明显减少映入，从而能够得到立体感优异的图像。并且，可以对各层赋予其他功能，例如可以举出设为防污性的低折射率层、抗静电性的高折射率层、抗静电性的硬涂层、防眩性的硬涂层的层(例如，日本特开平10-206603号公报、日本特开2002-243906号公报、日本特开2007-264113号公报等)等。
另一方面，作为硬涂层，能够优选使用利用日本特开2015-212353号公报或日本特开2017-008148号公报等中所记载的结构的硅倍半氧烷化合物的硬涂层。
〔光取向层〕
在提高有机二色性物质(尤其是二色性偶氮色素化合物)的取向度的观点上，本发明的层叠体中优选应用包含光活性化合物的光取向层。
光取向层也能够在贴合光学各向异性层和光吸收各向异性层的工序中去除，但也优选将其保留配置于光学各向异性层与光吸收各向异性层之间。在该情况下，从层叠体的膜强度的观点考虑，优选由具有交联性基团的化合物形成。作为交联性基团，优选自由基聚合性基团及阳离子聚合性基团，进一步优选自由基聚合性基团。作为自由基聚合性基团，可以举出烯属不饱和键基团等。作为阳离子聚合性基团，可以举出环氧基及氧杂环丁烷基等。
二色性偶氮色素化合物光取向层是指，通过将包含具有光反应性基团的化合物和溶剂的组合物涂布于基材并照射偏振光(优选偏振光UV)而赋予了取向限制力的取向层。光反应性基团是指，通过照射光而产生液晶取向能力的基团。具体而言，是产生如通过照射光而产生的分子(称为光活性化合物)的取向诱导或异构化反应、二聚化反应、光交联反应或光分解反应那样的、成为液晶取向能力的起源的光反应的基团。作为光反应性基团，优选具有不饱和键、尤其具有双键的光反应性基团，更优选具有选自包括碳-碳双键(C＝C键)、碳-氮双键(C＝N键)、氮-氮双键(N＝N键)及碳-氧双键(C＝O键)的组中的至少一个的基团。
作为具有C＝C键的光反应性基团，例如可以举出乙烯基、多烯基、芪基、芪唑基、芪唑鎓基(stilbazolium group)、查耳酮基及肉桂酰基。作为具有C＝N键的光反应性基团，例如可以举出具有芳香族席夫碱及芳香族腙等结构的基团。作为具有C＝O键的光反应性基团，例如可以举出二苯甲酮基、香豆素基、蒽醌基及马来酰亚胺基。作为具有N＝N键的光反应性基团，例如可以举出偶氮苯基、偶氮萘基、芳香族杂环偶氮基、双偶氮基及甲臜基等或以氧化偶氮苯为基本结构的基团。这些基团可以具有烷基、烷氧基、芳基、烯丙氧基、氰基、烷氧基羰基、羟基、磺酸基或卤代烷基等取代基。其中，优选肉桂酰基或偶氮苯基，因为光取向所需要的偏振光照射量比较少，且可容易得到热稳定性或经时稳定性优异的光取向层。在日本专利5300776号公报的[0211]～[0263]中有具体的化合物的记载，并且优选使用这些化合物。
对由上述材料形成的光取向层实施直线偏振光或非偏振光照射来制造光取向层。
在本说明书中，“直线偏振光照射”、“非偏振光照射”是指用于使光取向材料产生光反应的操作。所使用的光的波长根据所使用的光取向材料而不同，只要是该光反应中所需要的波长，则不受特别限定。光照射中所使用的光的峰值波长优选200nm～700nm，更优选光的峰值波长为400nm以下的紫外光。
光照射中所使用的光源能够举出通常使用的光源，例如钨灯、卤素灯、氙气灯、氙气闪光灯、汞灯、汞氙气灯及碳弧灯等灯、各种激光器[例如，半导体激光器、氦氖激光器、氩离子激光器、氦镉激光器及YAG(钇铝石榴石)激光器]、发光二极管以及阴极射线管等。
作为得到直线偏振光的方法，能够采用使用偏振片(例如，碘偏振片、二色色素偏振片及线栅型偏振片)的方法、使用棱镜类元件(例如，格兰-汤姆逊棱镜)或利用布儒斯特角的反射型偏振器的方法或使用从具有偏振光的激光光源出射的光的方法。并且，可以使用滤光片或波长转换元件等来选择性地仅照射所需要的波长的光。
当所照射的光为直线偏振光时，采用从上表面向取向层或从背面向取向层表面垂直或倾斜地照射光的方法。光的入射角度根据光取向材料而不同，优选0～90°(垂直)，优选40～90°。
当为非偏振光时，向取向层倾斜地照射非偏振光。其入射角度优选10～80°，更优选20～60°，进一步优选30～50°。
照射时间优选1分钟～60分钟，更优选1分钟～10分钟。
当需要进行图案化时，能够采用将使用光掩模的光照射实施图案制作中所需要的次数的方法或通过激光扫描写入图案的方法。
[图像显示装置]
本发明的图像显示装置为如下图像显示装置：具有上述本发明的层叠体及图像显示元件，图像显示元件配置于粘合剂层2的与具有光吸收各向异性层的一侧相反的一侧。
用于本发明的图像显示装置的显示元件并不受特别限定，例如可以举出液晶单元、有机EL显示面板及等离子显示面板等。
在这些之中，优选为液晶单元或有机EL显示面板，更优选为液晶单元。即，作为本发明的图像显示装置，优选为使用液晶单元作为显示元件的液晶显示装置、使用有机EL显示面板作为显示元件的有机EL显示装置，更优选为有机EL显示装置。
〔有机EL显示装置〕
作为本发明的图像显示装置的一例的有机EL显示装置，例如可以优选举出从视觉辨认侧依次具有上述本发明的层叠体和有机EL显示面板的方式。在该情况下，层叠体从视觉辨认侧依次配置有表面保护层、根据需要配置的粘接剂层或粘合剂层、阻氧层、折射率调整层、光吸收各向异性层、根据需要配置的粘接剂层或粘合剂层、光学各向异性层。
并且，有机EL显示面板为使用在电极之间(阴极与阳极之间)夹持有机发光层(有机电致发光层)而成的有机EL元件来构成的显示面板。有机EL显示面板的结构并不受特别限制，可以采用公知的结构。
[其他结构]
本发明中所使用的粘合剂层或支撑体可以包含有紫外线吸收剂。
紫外线吸收剂并没有特别限定，能够利用各种公知的紫外线吸收剂，作为粘合剂层的透射率，优选在波长350～390nm的范围内设为0.1％以下，在410nm下设为20～70％，在450nm以上的范围内设为90％以上。在波长410nm下的透射率进一步优选为40～50％。
在本发明的图像显示装置中，当固化型粘接剂层配置于比光吸收各向异性层更靠视觉辨认侧时，为了提高光吸收各向异性层的耐光性，优选在固化型粘接剂层中包含紫外线吸收剂。当固化型粘接剂层为紫外线固化型粘接剂层时，优选将用于紫外线固化型粘接剂层的固化的波长与紫外线吸收剂的吸收波长错开。
本发明中所使用的阻氧层可以包含有自由基捕获剂。通过在阻氧层中包含自由基捕获剂，能够提高光吸收各向异性层的耐光性。
作为自由基捕获剂，优选具有TEMPO结构的化合物，进一步优选具有多个TEMPO结构的化合物。
作为市售的化合物，能够使用苯甲酰氧基(Benzoloxy)-TEMPO、乙酰胺(Acetamide)-TEMPO、异硫氰酸酯(Isothiocyanate)-TEMPO(Tokyo Chemical IndustryCo.,Ltd.)。
本发明的层叠体所具有的光吸收各向异性层优选通过使用二色性偶氮色素化合物而具有高的耐氨暴露性。
粘合粘接剂层的厚度小、储能模量高时铅笔硬度高，因此优选。尤其，与表面薄膜相邻的粘合粘接剂层的影响大。在铅笔硬度的观点上，优选不使用粘合剂而使用PVA粘接剂或UV粘接剂、热固化粘接剂等储能模量高的粘接剂。
在制造本发明的层叠体的工序中，通过涂布而在长条基材上形成包括本发明中所使用的光吸收各向异性层在内多个几μm以下的薄层，有时产生在其后的任一工序中剥离长条基材的工序。在该剥离时在端部产生应力的结果，可能会在样品的端部产生裂纹等而成为粉尘的产生源。为了解决该课题，有效的是减小施加于薄层层叠体的剥离时的弯曲应力的剥离方法，但适当调整各层的涂布宽度及涂布厚度也是有效的。作为优选方式的一例，有效的是在长条支撑体、取向层、光吸收各向异性层、固化层、阻氧层的结构中，使取向层的涂布宽度比其他层的涂布宽度宽。即，在端部，优选在长条支撑体上具有仅存在取向层的区域。并且，关于取向层的厚度，从在端部产生裂纹的观点，优选1μm～10μm，进一步优选2μm～5μm。
实施例
以下，根据实施例对本发明进行进一步详细的说明。以下实施例所示的材料、使用量、比例、处理内容、处理步骤等只要不脱离本发明的宗旨，则能够适当地进行变更。因此，本发明的范围不应通过以下所示的实施例进行限定性的解释。
[制作例1]
＜纤维素酰化物薄膜1的制作＞
(芯层纤维素酰化物浓液的制作)
将下述组合物投入到混合罐中，并进行搅拌而溶解各成分，从而制备出用作芯层纤维素酰化物浓液的乙酸纤维素溶液。
化合物F
[化学式编号26]
(外层纤维素酰化物浓液的制作)
向上述芯层纤维素酰化物浓液90质量份中加入下述消光剂溶液10质量份而制备出用作外层纤维素酰化物浓液的乙酸纤维素溶液。
(纤维素酰化物薄膜1的制作)
将上述芯层纤维素酰化物浓液和上述外层纤维素酰化物浓液用平均孔径34μm的滤纸及平均孔径10μm的烧结金属过滤器进行过滤之后，将上述芯层纤维素酰化物浓液和其两侧的外层纤维素酰化物浓液以3层同时从流延口流延到20℃的滚筒上(带式流延机)。
接着，在溶剂含有率大致为20质量％的状态下剥取，将薄膜的宽度方向的两端用拉幅机夹具进行固定，一边以1.1倍的拉伸倍率沿横向拉伸一边进行了干燥。
然后，通过在热处理装置的辊之间进行输送而进一步进行干燥，制作出厚度40μm的光学膜，将其作为纤维素酰化物薄膜1。所得到的纤维素酰化物薄膜1的面内延迟为0nm。
＜光取向层PA1的形成＞
用绕线棒将后述的取向层形成用涂布液PA1连续涂布于上述纤维素酰化物薄膜1上。通过用140℃的暖风将形成有涂膜的支撑体干燥120秒钟，接着，对涂膜进行偏振光紫外线照射(10mJ/cm2，使用超高压汞灯)来形成光取向层PA1，从而得到了带有光取向层的TAC薄膜。
光取向层PA1的膜厚为1.0μm。
聚合物PA-1
[化学式编号27]
产酸剂PAG-1
[化学式编号28]
产酸剂CPI-110F
[化学式编号29]
＜光吸收各向异性层P1的形成＞
用绕线棒在所得到的光取向层PA1上连续涂布下述光吸收各向异性层形成用组合物P1而形成了涂布层P1。
接着，在140℃下将涂布层P1加热30秒钟，并将涂布层P1冷却至变为室温(23℃)。
接着，在90℃下加热60秒钟，并再次冷却至变为室温。
然后，使用LED灯(中心波长365nm)在照度200mW/cm2的照射条件下照射2秒钟，由此在光取向层PA1上制作出光吸收各向异性层P1。
光吸收各向异性层P1的膜厚为0.4μm。
D-1
[化学式编号30]
D-2
[化学式编号31]
D-3
[化学式编号32]
高分子液晶性化合物P-1
[化学式编号33]
表面改良剂F-1
[化学式编号34]
界面改良剂F-2(分子量8000)
[化学式编号35]
＜固化层N1的形成＞
用绕线棒在所得到的光吸收各向异性层P1上连续涂布下述固化层形成用组合物N1而形成了固化层N1。
接着，在室温下干燥固化层N1，接着，使用高压汞灯在照度28mW/cm2的照射条件下照射15秒钟，由此在光吸收各向异性层P1上制作出固化层N1。
固化层N1的膜厚为0.05μm(50nm)。
棒状液晶性化合物的混合物L1(下述式中的数值表示质量％，R表示通过氧原子键合的基团。)
[化学式编号36]
改性三羟甲基丙烷三丙烯酸酯
[化学式编号37]
改性三羟甲基丙烷三丙烯酸酯
下述光聚合引发剂I-1
[化学式编号38]
表面活性剂F-3
[化学式编号39]
＜阻氧层B1的形成＞
用绕线棒在固化层N1上连续涂布了下述组成的涂布液。然后，用100℃的暖风干燥2分钟，由此制作出在固化层N1上形成有厚度1.0μm的聚乙烯醇(PVA)层的层叠膜1B。
改性聚乙烯醇
[化学式编号40]
＜表面保护层H1的制作＞
如下述所示，制备各层形成用涂布液并形成各层，从而制作出表面保护层H1。
(硬涂层形成用组合物的制备)
混合了三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(VISCOAT#295(Osaka Organic ChemicalIndustry Co.,Ltd.制造))(750.0质量份)、质均分子量15000的聚(甲基丙烯酸缩水甘油酯)(270.0质量份)、甲基乙基酮(730.0质量份)、环己酮(500.0质量份)及光聚合引发剂(IRGACURE184，Ciba Specialty ChemicalsCo.,Ltd.制造)(50.0质量份)。用孔径0.4μm的聚丙烯制过滤器过滤所得到的混合物而制备出硬涂层形成用组合物。
(中折射率层形成用组合物A的制备)
混合了含有ZrO2微粒的硬涂剂(Desolite Z7404[折射率1.72，固体成分浓度：60质量％，氧化锆微粒含量：70质量％(相对于固体成分)，氧化锆微粒的平均粒径：约20nm，溶剂组成：甲基异丁基酮/甲基乙基酮＝9/1，JSR Corporation)制造])(5.1质量份)、二季戊四醇五丙烯酸酯与二季戊四醇六丙烯酸酯的混合物(DPHA)(1.5质量份)、光聚合引发剂(IRGACURE907，Ciba Specialty Chemicals Co.,Ltd.制造)(0.05质量份)、甲基乙基酮(66.6质量份)、甲基异丁基酮(7.7质量份)及环己酮(19.1质量份)。充分搅拌所得到的混合物之后，用孔径0.4μm的聚丙烯制过滤器进行过滤而制备出中折射率层形成用组合物A。
(中折射率层形成用组合物B的制备)
混合了二季戊四醇五丙烯酸酯与二季戊四醇六丙烯酸酯的混合物(DPHA)(4.5质量份)、光聚合引发剂(IRGACURE184，Ciba Specialty Chemicals Co.,Ltd.制造)(0.14质量份)、甲基乙基酮(66.5质量份)、甲基异丁基酮(9.5质量份)及环己酮(19.0质量份)。充分搅拌所得到的混合物之后，用孔径0.4μm的聚丙烯制过滤器进行过滤而制备出中折射率层形成用组合物B。
混合适量中折射率层形成用组合物A和中折射率层形成用组合物B，以使折射率成为1.62，制作出中折射率层形成用组合物。
(高折射率层形成用组合物的制备)
混合了含有ZrO2微粒的硬涂剂(Desolite Z7404[折射率1.72，固体成分浓度：60质量％，氧化锆微粒含量：70质量％(相对于固体成分)，氧化锆微粒的平均粒径：约20nm，溶剂组成：甲基异丁基酮/甲基乙基酮＝9/1，JSR Corpo ration)制造])(15.7质量份)、甲基乙基酮(61.9质量份)、甲基异丁基酮(3.4质量份)及环己酮(1.1质量份)。用孔径0.4μm的聚丙烯制过滤器过滤所得到的混合物而制备出高折射率层形成用组合物。
(低折射率层形成用组合物的制备)
(全氟烯烃共聚物(1)的合成)
[化学式编号41]
全氟烯烃共聚物(1)
上述结构式中，50:50表示摩尔比。
向内容量100ml的不锈钢制的带有搅拌机的高压釜中装入乙酸乙酯(40ml)、羟基乙基乙烯醚(14.7g)及过氧化二月桂酰(0.55g)，将系统内除气并且用氮气置换。进一步将六氟丙烯(25g)导入高压釜中，并升温至65℃。高压釜内的温度达到65℃的时刻的压力为0.53MPa(5.4kg/cm2)。保持该温度，继续反应8小时，在压力达到0.31MPa(3.2kg/cm2)的时刻停止加热，自然冷却。在内温下降至室温的时刻排出未反应的单体，打开高压釜，取出反应液。将所得到的反应液投入到大量过剩的己烷中，通过倾析去除溶剂，并取出了沉淀的聚合物。另外，通过将所得到的聚合物溶解于少量的乙酸乙酯中，并从己烷进行2次再沉淀而完全去除残留的单体，干燥之后，得到了聚合物(28g)。
接着，将该聚合物(20g)溶解于N,N-二甲基乙酰胺(100ml)中而得到溶液之后，在冰冷下将丙烯酰氯(11.4g)滴加到溶液之后，在室温下搅拌了10小时。向反应液中加入乙酸乙酯进行水洗，提取有机相之后浓缩，用己烷使所得到的聚合物再沉淀，由此得到了全氟烯烃共聚物(1)(19g)。所得到的聚合物的折射率为1.422。
(溶胶液a的制备)
向具备搅拌机及回流冷却器的反应器中加入甲基乙基酮(120质量份)、丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(KBM-5103，Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.制造)(100质量份)及乙酰乙酸乙基铝二异丙酯(商品名：Chelope EP-12，Hope Chemical Co.,Ltd.制造)(3质量份)并进行了混合。然后，进一步加入离子交换水(31质量份)，使所得到的溶液在61℃下反应4小时之后，冷却至室温，得到了溶胶液a。
所得到的溶胶液a中的化合物的质均分子量为1620，低聚物成分以上的成分中分子量为1000～20000的成分是100％。并且，根据气相色谱分析可知，完全没有残留原料丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷。
(中空二氧化硅粒子分散液的制备)
混合中空二氧化硅粒子溶胶(异丙醇二氧化硅溶胶，Catalysts&ChemicalsIndustries Co.,Ltd.制造的CS60-IPA，平均粒径60nm，壳厚度10nm，二氧化硅浓度20％，二氧化硅粒子的折射率1.31)(500质量份)、丙烯酰氧丙基三甲氧基硅烷(30.5质量份)及二异丙氧基铝乙酸乙酯(1.51质量份)之后，进一步加入了离子交换水(9质量份)。
接着，在60℃下使所得到的溶液反应8小时之后冷却至室温，并添加乙酰丙酮(1.8质量份)而得到了分散液。然后，一边添加环己酮以使二氧化硅的含率大致恒定，一边在压力30Torr下进行基于减压蒸馏的溶剂置换，最后通过调整浓度而得到了固体成分浓度18.2质量％的中空二氧化硅粒子分散液。通过气相色谱分析了所得到的分散液的IPA(isopropyl alcohol：异丙醇)残留量，其结果为0.5％以下。
使用所得到的中空二氧化硅粒子分散液及溶胶液a并混合下述组成的组合物，搅拌所得到的溶液之后，用孔径1μm的聚丙烯制过滤器进行过滤而制备出低折射率层形成用组合物。
以下示出在上述低折射率层形成用组合物中分别使用的化合物。
·PO-1：全氟烯烃共聚物(1)
·DPHA：二季戊四醇五丙烯酸酯与二季戊四醇六丙烯酸酯的混合物(NipponKayaku Co.,Ltd.制造)
·RMS-033：反应性硅酮(Gelest,Inc.制造)
·IRGACURE907：光聚合引发剂(BASF公司制造)
(硬涂层的制作)
使用凹版涂布机在支撑体S1(厚度40μm的TAC基材；TG40，Fujifilm Corporation)上涂布了硬涂层形成用组合物。在100℃下干燥涂膜之后，一边进行氮吹扫以便成为氧浓度为1.0体积％以下的环境气体，一边使用160W/cm的气冷金属卤化物灯(EYE GRAPHICS Co.,Ltd.制造)照射照度400mW/cm2、照射量150mJ/cm2的紫外线，使涂膜固化，从而形成了厚度12μm的硬涂层。折射率为1.52。
使用凹版涂布机在所得到的硬涂层上涂布分别调整为所期望的折射率的中折射率层形成用组合物、高折射率层形成用组合物及低折射率层形成用组合物而制作出防反射膜。
另外，各层的折射率通过将各层的形成用组合物以成为约4μm的厚度的方式涂布于玻璃板并利用多波长阿贝折射仪DR-M2(ATAGO CO.,LTD.制造)进行了测定。
并且，采用了使用“DR-M2、M4用干涉滤光片546(e)nm组件号：RE-3523”的滤光片测定出的折射率来作为在波长550nm下的折射率。
依次层叠中折射率层、高折射率层及低折射率层之后，使用反射分光膜厚计“FE-3000”(Otsuka Electronics Co.,Ltd.制造)计算出各层的膜厚。计算时的各层的折射率使用了用上述阿贝折射仪导出的值。
中折射率层的干燥条件设为90℃、30秒，紫外线固化条件设为一边进行氮吹扫以便成为氧浓度为1.0体积％以下的环境气体，一边使用180W/cm的气冷金属卤化物灯(EYEGRAPHICS Co.,Ltd.制造)设为照度300mW/cm2、照射量240mJ/cm2。
固化后的中折射率层的折射率为1.62，层厚为60nm。
高折射率层的干燥条件设为90℃、30秒，紫外线固化条件设为一边进行氮吹扫以便成为氧浓度为1.0体积％以下的环境气体，一边使用240W/cm的气冷金属卤化物灯(EYEGRAPHICS Co.,Ltd.制造)设为照度300mW/cm2、照射量240mJ/cm2。固化后的高折射率层的折射率为1.72，层厚为110nm。
低折射率层的干燥条件设为90℃、30秒，紫外线固化条件设为一边进行氮吹扫以便成为氧浓度为0.1体积％以下的环境气体，一边使用240W/cm的气冷金属卤化物灯(EYEGRAPHICS Co.,Ltd.制造)设为照度600mW/cm2、照射量600mJ/cm2。固化后的低折射率层的折射率为1.36，层厚为90nm。
这样，能够制作出表面保护层H1。
＜粘合剂片N1～N4的制作＞
接着，按照以下步骤制备出丙烯酸酯类聚合物。
在具备冷却管、氮导入管、温度计及搅拌装置的反应容器中，使丙烯酸丁酯95重量份、丙烯酸5重量份通过溶液聚合法聚合而得到了平均分子量200万、分子量分布(Mw/Mn)3.0的丙烯酸酯类聚合物A1。
接着，使用所得到的丙烯酸酯类聚合物A1以下述表3的组成制备出丙烯酸酯类粘合剂的组合物。
使用模涂机将所制备的组合物涂布于用硅酮类剥离剂进行了表面处理的分离膜(以下，也简称为“剥离膜”。)上，并在90℃的环境下使其干燥1分钟，并且对含有多官能丙烯酸酯单体及光聚合引发剂的组合物在下述条件下照射紫外线(UV)而得到了丙烯酸酯类粘合剂片N1～N4。
将丙烯酸酯类粘合剂的组成和粘合剂片的膜厚及储能模量示于下述表3。
(UV照射条件)
·Fusion公司的无极灯H灯泡
·照度600mW/cm2、光量150mJ/cm2
·UV照度·光量使用EYE GRAPHICS Co.,Ltd.制造的“UVPF-36”进行了测定。
[表3]
(A)多官能丙烯酸酯类单体：三(丙烯酰氧基乙基)异氰脲酸酯，分子量＝423，3官能型(TOAGOSEI CO.,LTD.制造，商品名“ARONIX M-315”)
(B)光聚合引发剂：二苯甲酮与1-羟基环己基苯基酮的质量比1:1的混合物，CibaSpecialty Chemicals Co.,Ltd.制造的“IRGACURE500”
(C)异氰酸酯类交联剂：三羟甲基丙烷改性甲苯二异氰酸酯(NipponPolyurethane Industry Co.,Ltd.制造的“CORONATE L”)
(D)硅烷偶联剂：3-缩水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷(Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.制造的“KBM-403”)
＜制作例1的层叠体的制作＞
使用上述粘合剂片N1作为粘合剂层1，在上述表面保护层H1的支撑体侧贴合了上述层叠膜1B的阻氧层侧。另外，仅去除纤维素酰化物薄膜1，将该去除的面和作为粘合剂层2的上述粘合剂片N1进行贴合而制成制作例1的层叠体。
[制作例2]
使用上述粘合剂片N2作为粘合剂层1，在上述表面保护层H1的支撑体侧贴合了上述层叠膜1B的阻氧层侧。另外，仅去除纤维素酰化物薄膜1，将该去除的面和作为粘合剂层2的粘合剂片N2贴合而制成制作例2的层叠体。
[制作例3]
使用上述粘合剂片N2作为粘合剂层1，在上述表面保护层H1的支撑体侧贴合了上述层叠膜1B的阻氧层侧。另外，仅去除纤维素酰化物薄膜1，将该去除的面和作为粘合剂层2的上述粘合剂片N1进行贴合而制成制作例3的层叠体。
[制作例4]
在制作例3的层叠膜1B的光取向层的形成中，将厚度由1μm变更为2μm，除此以外，通过与制作例3相同的方法得到了制作例4的层叠体。
在仅去除纤维素酰化物薄膜1时，抓住纤维素酰化物薄膜侧进行剥离，以免使除此以外的层弯曲，其结果，能够剥离成端部的锯齿状较少。另外，通过仅扩大取向层的涂布区域并缩小其他层的涂布区域，使纤维素酰化物薄膜1上的仅涂布有取向层的区域存在于相对于剥离方向平行的方向的端部，由此确认到端部的锯齿状进一步得到改善且成为干净的端面。
[制作例5]
在制作例4的层叠膜1B的光吸收各向异性层的形成中，将光吸收各向异性层形成用组合物P1变更为下述所示的光吸收各向异性层形成用组合物P2，且将厚度由0.4μm变更为0.8μm，除此以外，通过与制作例4相同的方法得到了制作例5的层叠体。
D-4
[化学式编号42]
D-5
[化学式编号43]
D-6
[化学式编号44]
高分子液晶性化合物P-1
[化学式编号45]
[制作例6]
在制作例1的层叠膜1B的光吸收各向异性层的形成中，将光吸收各向异性层形成用组合物P1变更为下述所示的光吸收各向异性层形成用组合物P2，且将厚度由0.4μm变更为0.8μm，除此以外，通过与制作例1相同的方法得到了制作例6的层叠体。
[制作例7]
将制作例4的粘合剂层2的粘合剂由N1变更为N3，除此以外，通过与制作例4相同的方法得到了制作例7的层叠体。
[制作例8]
在制作例3的层叠膜1B的阻氧层的形成中，将厚度由1μm变更为2μm，除此以外，通过与制作例3相同的方法得到了制作例8的层叠体。
[制作例9]
＜光取向层PA2的形成＞
用绕线棒将后述的取向层形成用涂布液PA2连续涂布于上述纤维素酰化物薄膜1上。通过用140℃的暖风将形成有涂膜的支撑体干燥120秒钟，接着，对涂膜进行偏振光紫外线照射(10mJ/cm2，使用超高压汞灯)来形成0.2μm厚度的光取向层PA2，从而得到了带有光取向层的TAC薄膜。
聚合物PA-2
[化学式编号46]
产酸剂PAG-1
[化学式编号47]
＜光学各向异性层(正A板A1)的制作＞
使用棒涂机将后述的组成的组合物A-1涂布于光取向层PA2上。将形成于光取向层PA2上的涂膜利用暖风加热至120℃，然后冷却至60℃之后，在氮环境气体下使用高压汞灯在波长365nm下将100mJ/cm2的紫外线照射到涂膜，接着一边加热至120℃一边将500mJ/cm2的紫外线照射到涂膜，由此使液晶性化合物的取向固定化，从而制作出具有正A板A1的TAC薄膜A1。
正A板A1的厚度为2.5μm，Re(550)为144nm。并且，正A板A1满足Re(450)≤Re(550)≤Re(650)的关系。Re(450)/Re(550)为0.82。
聚合性液晶性化合物L-1
[化学式编号48]
聚合性液晶性化合物L-2
[化学式编号49]
聚合性液晶性化合物L-3
[化学式编号50]
聚合性液晶性化合物L-4
[化学式编号51]
聚合引发剂PI-1
[化学式编号52]
流平剂T-1
[化学式编号53]
＜光学各向异性层(正C板C1)的制作＞
作为临时支撑体，使用了上述纤维素酰化物薄膜1。
使纤维素酰化物薄膜1通过温度60℃的介电式加热辊而将薄膜表面温度升温至40℃之后，使用棒涂机在薄膜的一面以涂布量14ml/m2涂布下述所示的组成的碱溶液，并加热至110℃，并且在Noritake Co.,Ltd.制造的蒸汽式远红外加热器的下方输送了10秒钟。
接着，同样使用棒涂机在薄膜上涂布了纯水3ml/m2。
接着，反复进行3次基于喷注式涂布机的水洗和基于气刀的脱水之后，将薄膜在70℃的干燥区域输送10秒钟而进行干燥，从而制作出经碱皂化处理的纤维素酰化物薄膜1。
使用#8的绕线棒将下述组成的取向层形成用涂布液3连续涂布于上述经碱皂化处理的纤维素酰化物薄膜1上。将所得到的薄膜用60℃的暖风干燥60秒钟，进一步用100℃的暖风干燥120秒钟而形成了厚度0.5μm的取向层。
将后述的正C板形成用涂布液C1涂布于取向层上，将所得到的涂膜在60℃下熟化60秒钟之后，在空气下使用70mW/cm2的气冷金属卤化物灯(EYE GR APHICS Co.,Ltd.制造)照射1000mJ/cm2的紫外线而将其取向状态固定化，由此使液晶性化合物垂直取向，从而制作出厚度0.5μm的正C板C1。
所得到的正C板的Rth(550)为-60nm。
[化学式编号54]
[化学式编号55]
[化学式编号56]
＜UV粘接剂1的制备＞
制备出下述UV粘接剂组合物。
CPI-100P
[化学式编号57]
＜制作例9的层叠体的制作＞
使用上述粘合剂片N2作为粘合剂层1，在上述表面保护层H1的支撑体侧贴合了上述层叠膜1B的阻氧层侧。接着，仅去除纤维素酰化物薄膜1，使用上述UV粘接剂在600mJ/cm2的UV照射下将该去除的面和上述正A板A1的相位差侧进行了贴合。以下，在相同的条件下使用了UV粘接剂。
此时，贴合成光吸收各向异性层的吸收轴与正A板A1的慢轴所成的角度成为45°。UV粘接剂层的厚度为3μm。另外，对用UV粘接剂贴合的表面分别进行了电晕处理(后述中也相同)。
接着，去除正A板侧的取向层和纤维素酰化物薄膜1，使用上述UV粘接剂形成UV粘接剂层B并将该去除的面和上述正C板C1的相位差侧进行了贴合。UV粘接剂层B的厚度为3μm。正A板A1、UV粘接剂层B及正C板C1的层叠体为光学各向异性层，厚度为6.0μm。
另外，去除正C板C1侧的取向层和纤维素酰化物薄膜1，将该去除的面和作为粘合剂层2的上述粘合剂片N4进行贴合而制成制作例9的层叠体。
[制作例10]
＜层叠膜2B的制作＞
对于层叠膜1B，将光取向层形成用涂布液PA1变更为PA2而形成了0.2μm厚度的光取向层，除此以外，通过与层叠膜1B相同的方法得到了层叠膜2B。
＜制作例10的层叠体的制作＞
使用上述粘合剂片N2作为粘合剂层1，在上述表面保护层1的支撑体侧贴合了上述层叠膜2B的阻氧层侧。接着，去除纤维素酰化物薄膜1和光取向层，使用上述UV粘接剂将该去除的面和上述正A板A1的相位差侧进行了贴合。
此时，贴合成光吸收各向异性层的吸收轴与正A板A1的慢轴所成的角度成为45°。UV粘接剂层的厚度为3μm。
接着，去除正A板A1侧的取向层和纤维素酰化物薄膜1，使用上述UV粘接剂形成UV粘接剂层B并将该去除的面和上述正C板C1的相位差侧进行了贴合。UV粘接剂层B的厚度为3μm。正A板A1、UV粘接剂层B及正C板C1的层叠体为光学各向异性层，厚度为6.0μm。
另外，去除正C板侧的取向层和纤维素酰化物薄膜1，将该去除的面和作为粘合剂层2的上述粘合剂片N4进行贴合而制成制作例10的层叠体。
[制作例11]
在制作例10中，将制作例10的粘合剂层2的粘合剂片由N4变更为N2，除此以外，通过与制作例10相同的方法得到了制作例11的层叠体。
[制作例12]
＜光学各向异性层(正C板C2)的制作＞
对于正C板C1，将取向层形成用涂布液3变更为下述取向层形成用涂布液4，除此以外，通过与正C板C1相同的方法得到了正C板C2。
(取向层形成用涂布液4的制备)
改性聚乙烯醇
[化学式编号58]
＜制作例12的层叠体的制作＞
使用上述粘合剂片N2作为粘合剂层1，在上述表面保护层1的支撑体侧贴合了上述层叠膜2B的阻氧层侧。接着，去除纤维素酰化物薄膜1和光取向层，使用上述UV粘接剂将该去除的面和上述正A板A1的相位差侧进行了贴合。
此时，贴合成光吸收各向异性层的吸收轴与正A板A1的慢轴所成的角度成为45°。UV粘接剂层的厚度为3μm。
接着，去除正A板侧的取向层和纤维素酰化物薄膜1，使用上述UV粘接剂形成UV粘接剂层B并将该去除的面和上述正C板C2的相位差侧进行了贴合。UV粘接剂层B的厚度为3μm。正A板A1、UV粘接剂层B及正C板C2的层叠体为光学各向异性层，厚度为6.0μm。另外，贴合正C板侧的纤维素酰化物薄膜1的面和作为粘合剂层2的上述粘合剂片N4而制成制作例12的层叠体。
[制作例13]
＜层叠膜3B的制作＞
对于层叠膜1B，将光取向层形成用涂布液PA1变更为下述光取向层形成用涂布液PA3而形成了0.3μm厚度的光取向层，除此以外，通过与层叠膜1B相同的方法得到了层叠膜3B。
(光取向层形成用涂布液PA3的制备)
＜制作例13的层叠体的制作＞
使用上述粘合剂片N1作为粘合剂层1，在上述表面保护层1的支撑体侧贴合了上述层叠膜3B的阻氧层侧。另外，在纤维素酰化物薄膜1的面上贴合作为粘合剂层2的上述粘合剂片N1而制成制作例13的层叠体。
[制作例14]
＜阻氧层的形成＞
对厚度40μm的TAC基材(TG40，FUJIFILM Co.,Ltd.制造)的表面进行皂化处理之后，用绕线棒涂布了上述中所制备的阻氧层形成用组成液B1。然后，用100℃的暖风干燥2分钟，由此得到了在TAC基材上形成有厚度1.0μm的阻氧层的透明支撑体1。
＜光取向层的形成＞
用绕线棒将上述取向层形成用涂布液PA3连续涂布于上述透明支撑体1的阻氧层上。通过用140℃的暖风将形成有涂膜的支撑体干燥120秒钟，接着，对涂膜进行偏振光紫外线照射(10mJ/cm2，使用超高压汞灯)来形成光取向层PA3，从而得到了带有光取向层的TAC薄膜1。膜厚为0.2μm。
＜固化层的形成＞
用绕线棒在所得到的光取向层PA3上连续涂布上述固化层形成用组合物N1而形成了固化层N1。
接着，在室温下干燥固化层N1，接着，使用高压汞灯在照度28mW/cm2的照射条件下照射15秒钟，由此在光取向层PA3上制作出固化层N1。
固化层N1的膜厚为0.05μm(50nm)。
＜光吸收各向异性层的形成＞
用绕线棒在所得到的固化层N1上连续涂布下述光吸收各向异性层形成用组合物P1而形成了涂布层P1。
接着，在140℃下将涂布层P1加热30秒钟，并将涂布层P1冷却至变为室温(23℃)。
接着，在90℃下加热60秒钟，并再次冷却至变为室温。
然后，通过使用LED灯(中心波长365nm)在照度200mW/cm2的照射条件下照射2秒钟而在固化层N1上制作出光吸收各向异性层P1。膜厚为0.4μm。
＜阻挡层的形成＞
用绕线棒在所得到的光吸收各向异性层P1上连续涂布下述阻挡层形成用组合物H1而形成了阻挡层H1。
接着，使阻挡层H1在室温下干燥，接着，使用高压汞灯在照度28mW/cm2的照射条件下照射10秒钟，由此在光吸收各向异性层P1上制作阻挡层H1，从而得到了层叠膜1A。阻挡层H1的膜厚为1.0μm。
＜制作例14的层叠体的制作＞
使用上述粘合剂片N2作为粘合剂层1，在上述表面保护层1的支撑体侧贴合了上述层叠膜1A的TG40侧。另外，在阻挡层H1的面上贴合作为粘合剂层2的上述粘合剂片N1而制成制作例14的层叠体。
[制作例15]
＜阻氧层的形成＞
用绕线棒在厚度40μm的TAC基材(TG40，FUJIFILM Co.,Ltd.制造)的表面上涂布了上述中所制备的阻氧层形成用组成液B1。然后，用100℃的暖风干燥2分钟，由此得到了在TAC基材上形成有厚度1.0μm的阻氧层的透明支撑体2。
＜光取向层的形成＞
用绕线棒将上述取向层形成用涂布液PA3连续涂布于上述透明支撑体2的阻氧层上。通过用140℃的暖风将形成有涂膜的支撑体干燥120秒钟，接着，对涂膜进行偏振光紫外线照射(10mJ/cm2，使用超高压汞灯)来形成了光取向层PA3。膜厚为0.2μm。
＜固化层的形成＞
用绕线棒在所得到的光取向层PA3上连续涂布上述固化层形成用组合物N1而形成了固化层N1。
接着，在室温下干燥固化层N1，接着，使用高压汞灯在照度28mW/cm2的照射条件下照射15秒钟，由此在光取向层PA3上制作出固化层N1。
固化层N1的膜厚为0.05μm(50nm)。
＜光吸收各向异性层的形成＞
用绕线棒在所得到的固化层N1上连续涂布下述光吸收各向异性层形成用组合物P1而形成了涂布层P1。
接着，在140℃下将涂布层P1加热30秒钟，并将涂布层P1冷却至变为室温(23℃)。
接着，在90℃下加热60秒钟，并再次冷却至变为室温。
然后，通过使用LED灯(中心波长365nm)在照度200mW/cm2的照射条件下照射2秒钟来在固化层N1上制作膜厚0.4μm的光吸收各向异性层P1，从而得到了层叠膜2A。
＜制作例15的层叠体的制作＞
使用上述UV粘接剂将上述层叠膜2A的光吸收各向异性层侧的面和上述正A板A1的相位差侧进行了贴合。
此时，贴合成光吸收各向异性层的吸收轴与正A板A1的慢轴所成的角度成为45°。UV粘接剂层的厚度为3μm。另外，对用UV粘接剂贴合的表面分别进行了电晕处理(后述中也相同)。
接着，去除正A板侧的取向层和纤维素酰化物薄膜1，使用上述UV粘接剂形成UV粘接剂层B并将该去除的面和上述正C板C1的相位差侧进行了贴合。UV粘接剂层B的厚度为3μm。正A板A1、UV粘接剂层B及正C板C2的层叠体为光学各向异性层，厚度为6.0μm。
另外，从所得到的层叠体中去除TG40，使用作为粘合剂层1的上述粘合剂片N2将该去除的面和上述表面保护层1的支撑体侧的面进行了贴合。
最后，去除正C板侧的取向层和纤维素酰化物薄膜1，在该去除的面上贴合作为粘合剂层2的上述粘合剂片N4而制成制作例15的层叠体。
[制作例16]
＜阻氧层的形成＞
用绕线棒在厚度40μm的TAC基材(TG40，FUJIFILM Co.,Ltd.制造)的表面上涂布了上述中所制备的阻氧层形成用组成液B1。然后，用100℃的暖风干燥2分钟，由此得到了在TAC基材上形成有厚度1.0μm的阻氧层的透明支撑体2。
＜带取向层的TAC薄膜2＞
对上述中所制作的透明支撑体2的阻氧层表面实施摩擦处理而得到了带取向层的TAC薄膜2。
＜固化层的形成＞
用绕线棒在所得到的带取向层的TAC薄膜2的取向层上连续涂布上述固化层形成用组合物N1而形成了固化层N1。
接着，在室温下干燥固化层N1，接着，使用高压汞灯在照度28mW/cm2的照射条件下照射15秒钟，由此在光取向层PA3上制作出固化层N1。
固化层N1的膜厚为0.05μm(50nm)。
＜光吸收各向异性层的形成＞
用绕线棒在所得到的固化层N1上连续涂布下述光吸收各向异性层形成用组合物P1而形成了涂布层P1。
接着，在140℃下将涂布层P1加热30秒钟，并将涂布层P1冷却至变为室温(23℃)。
接着，在90℃下加热60秒钟，并再次冷却至变为室温。
然后，通过使用LED灯(中心波长365nm)在照度200mW/cm2的照射条件下照射2秒钟来在固化层N1上制作膜厚0.4μm的光吸收各向异性层P1，从而得到了层叠膜3A。
＜制作例16的层叠体的制作＞
将制作例15的层叠体的上述层叠膜2A变更为上述层叠膜3A，除此以外，通过与制作例15相同的方法得到了制作例16的层叠体。
[评价]
〔耐湿热性〕
将所得到的层叠体裁剪成50mm×50mm的大小，并剥掉剥离膜，将粘合剂层2压接于玻璃基板(Corning Incorporated Co.,Ltd.的Eagle XG)上。将该玻璃基板压接样品在60℃、90％下进行耐久试验，肉眼观察样品，按以下基准进行了评价。将结果示于下述表4。
另外，裁剪通过冲孔来进行，但在端部观察不到层间的剥离，形状为笔直干净的形状。
AA：即使为400小时以上也未产生褶皱
A：在100小时以上且小于400小时时发生了褶皱
B：在50小时以上且小于100小时时发生了褶皱
C：在小于50小时时发生了褶皱
根据表4所示的结果可知，当H值大于10时，层叠体的耐湿热性差(制作例1及6)。
相对于此，可知当H值为10以下时，层叠体的耐湿热性变得良好(制作例2～5及7～16)。尤其，根据这些制作例的比较可知，若H值为4.0以下，则耐湿热性变得更良好。
[制作例17～26]
＜制作例17的层叠体的制作＞
对于制作例1的层叠体，将粘合剂层2和上述正A板A1的相位差侧进行了贴合。
此时，贴合成光吸收各向异性层的吸收轴与正A板A1的慢轴所成的角度成为45°。
接着，去除正A板侧的取向层和纤维素酰化物薄膜1，使用上述UV粘接剂将该去除的面和上述正C板C1的相位差侧进行了贴合。UV粘接剂层的厚度为3μm。
另外，去除正C板侧的取向层和纤维素酰化物薄膜1，在该去除的面上贴合上述粘合剂片N1而制成制作例17的层叠体。
＜制作例18～26的层叠体的制作＞
对于制作例2～8、13、14的层叠体，以与制作例17相同的方式制作出制作例18～26的层叠体。
[制作例27及28]
对于制作例4的层叠体，代替粘合剂片N2贴合粘合剂片N1作为粘合剂层1而制成制作例27的层叠体。该制作例27的层叠体的H＝8.7，在本发明的范围内，并且进行了上述耐久评价的结果为评价B。
对于制作例27的层叠体，贴合粘合剂层2和上述纤维素酰化物薄膜1而制成层叠体27B。
另一方面，使用上述UV粘接剂将上述正A板A1的相位差侧和上述正C板C1的相位差侧进行了贴合。UV粘接剂层的厚度为3μm。
接着，去除正A板A1侧的取向层和纤维素酰化物薄膜1，使用粘合剂片N1将该去除的面和上述层叠体27B的纤维素酰化物薄膜1侧的面进行了贴合。
此时，贴合成光吸收各向异性层的吸收轴与正A板A1的慢轴所成的角度成为45°。
接着，去除正C板C1侧的取向层和纤维素酰化物薄膜1，在该去除的面上贴合上述粘合剂片N1而制成制作例28的层叠体。
＜有机EL显示装置的制作＞
将搭载有有机EL面板(有机EL显示元件)的SAMSUNG Co.,Ltd.制造的GALAXY S4进行分解，从有机EL显示装置上剥离带有圆偏振片的触摸面板，进而从触摸面板上剥离圆偏振片，使有机EL显示元件、触摸面板及圆偏振片分别单独分离。接着，将单独分离的触摸面板再次与有机EL显示元件进行贴合，进而将上述制作例9～12、15～26、28的层叠体以粘合剂层侧成为面板侧的方式贴合于触摸面板上而制作有机EL显示装置，并确认到显现出防反射效果。
[制作例29～32]
＜粘合剂片N5～N7的制作＞
接着，按照以下步骤制备出丙烯酸酯类聚合物。
向具备冷却管、氮导入管、温度计及搅拌机的反应容器中装入作为溶剂的乙酸乙酯(81.8质量份)、丙烯酸2-乙基己酯(69.0质量份)、丙烯酸2-甲氧基乙酯(29.0质量份)、丙烯酸2-羟基丁酯(1.0质量份)及丙烯酸(1.0质量份)的混合溶液，通过溶液聚合法使其聚合而制备出丙烯酸酯类聚合物A2的乙酸乙酯溶液。
所得到的丙烯酸酯类聚合物A2基于GPC的聚苯乙烯换算的重均分子量Mw为200万，Mw/Mn为5.8。
接着，使用所得到的丙烯酸酯类聚合物A1或丙烯酸酯类聚合物A2，以下述表5的组成制备出丙烯酸酯类粘合剂的组合物。
使用模涂机将所制备的组合物涂布于用硅酮类剥离剂进行了表面处理的分离膜(以下，也简称为“剥离膜”。)，并在90℃的环境下使其干燥1分钟而得到了丙烯酸酯类粘合剂片N5～N7。
将丙烯酸酯类粘合剂的组成和粘合剂片的膜厚及储能模量示于下述表5。
[表5]
(C)异氰酸酯类交联剂：三羟甲基丙烷改性甲苯二异氰酸酯(NipponPolyurethane Industry Co.,Ltd.制造的“CORONATE L”)
(D)硅烷偶联剂：3-缩水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷(Shin-Etsu Chemical Co.,Ltd.制造的“KBM-403”)
＜制作例29的层叠体的制作＞
对于制作例2的层叠体，代替粘合剂片N2贴合粘合剂片N5作为粘合剂层2而制成制作例29的层叠体。
＜制作例30的层叠体的制作＞
对于制作例2的层叠体，代替粘合剂片N2贴合粘合剂片N6作为粘合剂层2而制成制作例30的层叠体。
＜制作例31的层叠体的制作＞
对于制作例1的层叠体，代替粘合剂片N1贴合粘合剂片N7作为粘合剂层2而制成制作例31的层叠体。
＜制作例32的层叠体的制作＞
对于制作例9的层叠体，代替粘合剂片N4贴合粘合剂片N7作为粘合剂层2而制成制作例32的层叠体。
[评价]
〔耐湿热性〕
将所得到的层叠体29～32裁剪成50mm×50mm的大小，并剥掉剥离膜，将粘合剂层2压接于玻璃基板(Corning Incorporated Co.,Ltd.的Eagle XG)上。将该玻璃基板压接样品在60℃、90％下进行耐久试验，与上述相同地肉眼观察样品并进行了评价。将结果示于下述表6。
根据表6所示的结果可知，当H值大于10时，层叠体的耐湿热性差(制作例31)。
相对于此，可知当H值为10以下时，层叠体的耐湿热性变得良好(制作例29、30及32)。尤其，根据制作例29与制作例30的比较可知，当构成粘合剂层2的粘合剂含有具有上述式(A)所表示的重复单元的聚合物时，耐久性变得更良好。
[制作例33～36]
＜粘合剂片N8～N10的制作＞
使用上述丙烯酸酯类聚合物A1，以下述表7的组成制备出丙烯酸酯类粘合剂的组合物。
使用模涂机将所制备的组合物涂布于用硅酮类剥离剂进行了表面处理的分离膜(以下，也简称为“剥离膜”。)，并在90℃的环境下使其干燥1分钟，并且在与粘合剂片N1相同的上述条件下照射紫外线(UV)而得到了丙烯酸酯类粘合剂片N8～N10。
将丙烯酸酯类粘合剂的组成和粘合剂片的膜厚及储能模量示于下述表7。
[表7]
＜粘合剂片N11的制作＞
加入了丙烯酸丁酯70份、丙烯酸甲酯30份、丙烯酸4份、N,N-二甲基甲基丙烯酰胺2份、偶氮二异丁腈0.1份及乙酸乙酯120份。使其通过溶液聚合法聚合而得到了重均分子量150万的丙烯酸共聚物1的溶液。
将对共聚物溶液1的固体成分100份混合CORONATE L(聚异氰酸酯，NipponPolyurethane Industry Co.,Ltd.制造)3份、铝螯合物A(三乙酰丙酮铝，Kawaken FineChemicals Co.,Ltd.制造)0.2份及KBM-803(γ-巯基丙基甲基二甲氧基硅烷，Shin-EtsuChemical Co.,Ltd.制造)0.1份而成的溶液作为粘合剂组合物N11。
使用模涂机将它们的组合物涂布于用硅酮类剥离剂进行了表面处理的分离膜(以下，也简称为“剥离膜”。)，并在90℃的环境下使其干燥1分钟而制作出具有厚度15μm的粘合剂层的粘合剂片N11。粘合剂层的储能模量为0.3MPa。
＜制作例33的层叠体的制作＞
对于制作例2的层叠体，代替粘合剂片N2贴合粘合剂片N8作为粘合剂层1而制成制作例33的层叠体。
＜制作例34的层叠体的制作＞
对于制作例2的层叠体，代替粘合剂片N2贴合粘合剂片N9作为粘合剂层1而制成制作例34的层叠体。
＜制作例35的层叠体的制作＞
对于制作例2的层叠体，代替粘合剂片N2贴合粘合剂片N10作为粘合剂层1而制成制作例35的层叠体。
＜制作例36的层叠体的制作＞
对于制作例2的层叠体，代替粘合剂片N2贴合粘合剂片N11作为粘合剂层1而制成制作例36的层叠体。
[评价]
〔耐湿热性〕
将所得到的层叠体33～36裁剪成50mm×50mm的大小，并剥掉剥离膜，将粘合剂层2压接于玻璃基板(Corning Incorporated Co.,Ltd.的Eagle XG)上。将该玻璃基板压接样品在60℃、90％下进行耐久试验，与上述相同地肉眼观察样品并进行了评价，其结果，全部为评价B以上且显现出本发明的效果。
[铅笔硬度]
作为耐划伤性的指标，进行了JIS K-5400中所记载的铅笔硬度评价。将所得到的层叠体33～36裁剪成50mm×50mm的大小，并剥掉剥离膜，将粘合剂层2压接于玻璃基板(Corning Incorporated Co.,Ltd.的Eagle XG)上。
将它们在温度25℃、湿度60％RH下调湿2小时之后，使用HB的试验用铅笔以4.9N的载荷摩擦层叠有硬涂层的面，并按以下基准进行了评价。将结果示于下述表8。
A：在n＝5的评价中全部都没有划伤
B：在n＝5的评价中没有划伤的有3个以上且4个以下
如表8所示，根据制作例34与制作例36的比较可知，若粘合剂层1的储能模量为0.5MPa以上，铅笔硬度得到提高。
并且，根据制作例33～35的比较可知，若粘合剂层1的厚度为8μm以下，则铅笔硬度得到提高。
符号说明
100、200 层叠体
1 粘合剂层
1、2 光吸收各向异性层
3 粘合剂层
2、4 表面保护层
5 阻氧层
6 固化层
7 固化型粘接剂层
8 光学各向异性层
9 粘合剂层。
Claims (15)
1.一种层叠体，其依次具有粘合剂层1、光吸收各向异性层、粘合剂层2及光学各向异性层，其中，
所述光吸收各向异性层包含有机二色性物质，
所述光吸收各向异性层的厚度为5μm以下，
所述光学各向异性层的厚度为0.5～5μm，且是使用包含聚合性液晶性化合物的组合物来形成的层，
所述粘合剂层1及所述粘合剂层2分别为在所述层叠体中从所述光吸收各向异性层观察时位于最近的位置的粘合剂层，
下述式(I)所表示的H为10.0以下，
H＝(粘合剂层1的厚度+粘合剂层2的厚度)/位于比粘合剂层1及粘合剂层2更靠内侧的层的总厚度式(I)。
2.一种层叠体，其依次具有粘合剂层1、光吸收各向异性层、粘合剂层2及光学各向异性层，其中，
所述光吸收各向异性层包含有机二色性物质，
所述光吸收各向异性层的厚度为5μm以下，
所述光学各向异性层的厚度为0.5～5μm，
所述粘合剂层1及所述粘合剂层2包含丙烯酸类粘合剂，
所述粘合剂层1及所述粘合剂层2分别为在所述层叠体中从所述光吸收各向异性层观察时位于最近的位置的粘合剂层，
下述式(I)所表示的H为10.0以下，
H＝(粘合剂层1的厚度+粘合剂层2的厚度)/位于比粘合剂层1及粘合剂层2更靠内侧的层的总厚度式(I)。
3.根据权利要求1或2所述的层叠体，其中，
所述式(I)所表示的H为6.0以下。
4.根据权利要求1或2所述的层叠体，其中，
所述式(I)所表示的H为4.0以下。
5.根据权利要求1或2所述的层叠体，其中，
所述粘合剂层1及所述粘合剂层2中的至少一个的储能模量为0.1MPa以上。
6.根据权利要求5所述的层叠体，其中，
所述粘合剂层1及所述粘合剂层2这两个的储能模量分别为0.1MPa以上。
7.根据权利要求5所述的层叠体，其中，
所述粘合剂层1及所述粘合剂层2中的至少一个的储能模量为0.5MPa以上。
8.根据权利要求7所述的层叠体，其中，
所述粘合剂层1的储能模量为0.5MPa以上。
9.根据权利要求7所述的层叠体，其中，
所述粘合剂层1及所述粘合剂层2这两个的储能模量分别为0.5MPa以上。
10.根据权利要求1或2所述的层叠体，其中，
所述粘合剂层1的厚度为8μm以下。
11.根据权利要求1或2所述的层叠体，其中，
所述光吸收各向异性层的厚度为0.8μm以下。
12.根据权利要求1或2所述的层叠体，其中，
所述粘合剂层1及所述粘合剂层2中的至少一个含有具有下述式(A)所表示的重复单元的聚合物，
[化学式编号1]
所述式(A)中，R1表示氢原子或甲基，R2表示碳原子数1～6的烷基。
13.根据权利要求1或2所述的层叠体，其在所述粘合剂层1的与具有所述光吸收各向异性层的一侧相反的一侧还具有表面保护层。
14.一种图像显示装置，其具有权利要求1至13中任一项所述的层叠体及图像显示元件，
所述图像显示元件配置于所述粘合剂层2的与具有所述光吸收各向异性层的一侧相反的一侧。
15.根据权利要求14所述的图像显示装置，其中，
所述图像显示元件为有机EL显示元件。
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