CN113396056B - 中空器件用干膜、固化物和电子部件 - Google Patents
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Abstract
抑制密封材料流入至中空器件的中空部分、能良好地进行密封的本发明的中空器件用干膜在载体膜(2)上具备由包含溶剂的固化性树脂组合物形成的树脂层(3)，该树脂层(3)在厚度方向上具备至少一个前述固化性树脂组合物中的溶剂的残余含量相对多的区域(3a)、和至少一个溶剂的残余含量相对少的区域(3b)，前述溶剂的残余含量相对多的区域的该溶剂的残余含量与前述残余含量相对少的区域的该溶剂的残余含量之差为0.2质量％以上。
Description
技术领域
本发明涉及中空器件用干膜、固化物和电子部件。
背景技术
随着近年的小型化而有功能元件用树脂进行密封而成的电子部件。用树脂密封而成的电子部件中，SAW器件、水晶振子、压电振子等由于能使功能元件振动，因此，在封装体内具有中空部分。本说明书中将这种在树脂封装体内具有中空部分的电子部件称为中空器件。中空器件通常具有如下结构：功能元件借助凸块连接于基板，由该凸块的高度在封装体内形成中空部分。
有中空器件中的功能元件的密封中使用干膜的技术(专利文献1)。通过使用干膜，从而可以抑制凭借使用液态密封材料的分配法难以进行的、密封材料流入至与功能元件的活动面对置而形成的中空部分。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2006-19714号公报
发明内容
发明要解决的问题
通过专利文献1中记载的技术，也未必可以抑制密封材料流入至中空器件的中空部分。另一方面，密封时空间大幅形成在比功能元件端部还靠近外侧时，密封变得不充分，还存在切割时功能元件间的分隔壁变薄而变得容易剥离的问题。
因此，本发明的目的在于，提供：抑制密封材料流入至中空器件的中空部分、可以良好地进行密封的中空器件用干膜、该干膜的树脂层的固化物、具有该固化物的电子部件。
用于解决问题的方案
本发明人等为了解决上述而反复深入研究，结果发现：对于中空器件的密封中使用的干膜，由包含溶剂的固化性树脂组合物形成的树脂层在厚度方向上具备溶剂的残余含量相对多的区域、和溶剂的残余含量相对少的区域，从而可以有效地抑制该树脂层(也称为密封材料)流入至中空器件的中空部分，可以良好地进行密封，完成了本发明。
即，本发明的中空器件用干膜的特征在于，在载体膜上具备由包含溶剂的固化性树脂组合物形成的树脂层，该树脂层在厚度方向上具备至少一个溶剂的残余含量相对多的区域、和至少一个溶剂的残余含量相对少的区域，前述溶剂的残余含量相对多的区域的该溶剂的残余含量与前述溶剂的残余含量相对少的区域的该溶剂的残余含量之差为0.2质量％以上。
本发明的前述中空器件用干膜中，优选前述树脂层的厚度为40μm以上，
进而，优选前述溶剂分别包含沸点为60℃以上且低于130℃的溶剂和沸点为130℃以上且250℃以下的溶剂。
本发明的固化物的特征在于，其是使前述中空器件用干膜的树脂层固化而得到的。
本发明的电子部件的特征在于，具有前述固化物。
发明的效果
根据本发明，制造中空器件时，可以抑制密封材料流入至中空器件的中空部分，可以良好地进行密封。另外，根据本发明，密封功能元件时，可以防止干膜相对于功能元件的错位。
附图说明
图1为本发明的中空器件用干膜的一实施方式的示意性截面图。
图2为以时序性制造工序说明使用本发明的中空器件用干膜的中空器件的示意性截面图。
图3为示出本发明的中空器件用干膜的树脂层的另一方式的示意性截面图。
具体实施方式
使用附图的同时，对本发明的中空器件用干膜(以下，有时简称为“干膜”。)更具体地进行说明。
本发明的中空器件用干膜在载体膜上具备由包含溶剂的固化性树脂组合物形成的树脂层，该树脂层在厚度方向上具备至少一个前述固化性树脂组合物中的溶剂的残余含量相对多的区域、和至少一个溶剂的残余含量相对少的区域，前述溶剂的残余含量相对多的区域的该溶剂的残余含量与前述溶剂的残余含量相对少的区域的该溶剂的残余含量之差为0.2质量％以上。
图1为本发明的中空器件用干膜的一实施方式的示意性截面图。图1的干膜1具备形成于载体膜2上的树脂层3。树脂层3是通过涂布固化性树脂组合物并干燥而得到的，具备溶剂的残余含量相对多的区域3a与溶剂的残余含量相对少的区域3b，区域3a的溶剂的残余含量与区域3b的溶剂的残余含量之差为0.2质量％以上。中空器件用干膜1使用前，保护树脂层3的保护膜4覆盖树脂层而形成。需要说明的是，图1中，为了理解容易，用线段区分溶剂的残余含量相对多的区域3a与溶剂的残余含量相对少的区域3b，但实际的树脂层3不限定于有清晰的边界。溶剂的残余含量可以如从树脂层3的厚度方向的一个表面向另一个表面阶段地或连续地减少那样的、在树脂层3的厚度方向上具有溶剂的残余含量的浓度梯度。
以利用图2的(a)～(d)所示的示意性截面图的时间序列制造工序说明使用图1的中空器件用干膜1的中空器件10。
图2的(a)示出用干膜1密封前的状态，设置于基板11上的电极垫(图中未示出)与功能元件12借助凸块13连接。凸块的高度大致为20μm，功能元件12的高度大致为200～250μm。
接着，如图2的(b)所示，将图1的中空器件用干膜1的保护膜4剥离，使树脂层3的表面与功能元件12对置。
接着，如图2的(c)所示，将中空器件用干膜1的树脂层3加热并向功能元件12和基板11按压，使树脂层3在功能元件12的周围流动，将功能元件12密封。
接着，如图2的(d)所示，树脂层3固化后将载体膜2剥离，通过切割分离成各中空器件10。中空器件10由树脂层3固化了的树脂封装体14密封，具有基板11与功能元件12与两凸块13之间成为中空的结构。
中空器件10重要的是，图2的(c)中使树脂层3流动时，在比凸块13还靠近外侧停止流动，使得树脂层3不进入至内侧的中空部分是重要的，使得在比功能元件12端部还靠近外侧的空间不变大也是重要的。
因此，本发明的中空器件用干膜中，树脂层由包含溶剂的固化性树脂组合物形成，具备溶剂的残余含量相对多的区域、和溶剂的残余含量相对少的区域，前述溶剂的残余含量相对多的区域的该溶剂的残余含量与前述相对少的区域的该溶剂的残余含量之差为0.2质量％以上。树脂层中的溶剂的残余含量相对多的区域在密封时流动性高，树脂层中的溶剂的残余含量相对少的区域在密封时流动性低。因此，树脂层中的溶剂的残余含量相对低的区域在密封时成为树脂层的所谓芯部，以限制树脂层中的溶剂的残余含量相对多的区域的流动的方式发挥作用。因此，本发明的中空器件用干膜在制造中空器件时，可以抑制密封材料流入至中空器件的中空部分。另外，由溶剂的残余含量相对多的区域，可以实现良好的密封而不会在比功能元件端部还靠近外侧形成大的空间。
为了抑制密封材料流入至中空器件的中空部分、良好地进行密封，通过整体地减少干膜的树脂层的溶剂的残余含量无法达成，根据本发明，重要的是，在树脂层中具有溶剂的残余含量相对多的区域、和溶剂的残余含量相对少的区域，且溶剂的残余含量相对多的区域的该溶剂的残余含量与溶剂的残余含量相对少的区域的该溶剂的残余含量之差为0.2质量％以上。
中空器件用干膜的树脂层具备至少一个溶剂的残余含量相对多的区域、和固化性树脂组合物中的溶剂的残余含量相对少的区域。这些区域在树脂层中可以分别有2个以上。
图3中仅用作为本发明的特征部分的树脂层示出中空器件用干膜的另一例。干膜的载体膜、保护膜省略图示。
图3所示的树脂层31有溶剂的残余含量相对多的区域31a、和溶剂的残余含量相对少的区域31b各2处，且以2处的树脂层中的溶剂的残余含量相对少的区域31b彼此接触的方式配置。由此，树脂层31作为整体在厚度方向的中心部具备溶剂的残余含量相对少的区域31b，在包含表面在内的厚度方向的两端部具备溶剂的残余含量相对多的区域31a。需要说明的是，本发明的中空器件用干膜作为整体在厚度方向的中心部具备溶剂的残余含量相对多的区域，在包含表面在内的厚度方向的两端部也可以具备溶剂的残余含量相对少的区域。
中空器件用干膜中，作为优选的一例，可以设为溶剂的残余含量相对多的区域的该溶剂的残余含量为0.5质量％以上、更优选0.6质量％以上且5质量％以下，相对少的区域的该溶剂的残余含量低于0.5质量％、更优选0.1质量％以上且0.4质量％以下。这种干膜中，通过使区域的边界的残余含量为0.5质量％，从而由溶剂的残余含量相对少的区域有效地进行抑制密封材料流入至中空器件的中空部分。另外，作为另一优选例，可以设为溶剂的残余含量相对多的区域的该溶剂的残余含量为2.8质量％以上、更优选3.0质量％以上且5质量％以下，相对少的区域的该溶剂的残余含量低于2.8质量％、更优选0.1质量％以上且2.5质量％以下。这种干膜中，有效地进行由溶剂的残余含量相对少的区域抑制密封材料流入至中空器件的中空部分。
中空器件用干膜的溶剂的残余含量相对多的区域的该溶剂的残余含量与溶剂的残余含量相对少的区域的该溶剂的残余含量之差为0.2质量％以上。通过为0.2质量％以上，从而有效地进行由树脂层中的溶剂的残余含量相对少的区域抑制密封材料流入至中空器件的中空部分与良好的密封。更优选的差为0.4质量％以上且4质量％以下。
中空器件用干膜优选的是，树脂层的载体膜侧的表面、和与该载体膜侧相反侧(保护膜侧)的表面中的至少一者为树脂层中的溶剂的残余含量相对多的区域。通过使树脂层的至少一个表面为树脂层中的溶剂的残余含量相对多的区域，从而如图2的(b)所示，可以使该树脂层中的溶剂的残余含量相对多的区域3a的表面与功能元件12对置。树脂层中的溶剂的残余含量相对多的区域3a的粘性(粘附性)高，因此，可以抑制干膜与功能元件12的错位，进而可以改善密封时的作业性。
中空器件用干膜的树脂层的厚度没有特别限定，优选大致40μm以上。通过为40μm以上，从而可以以使溶剂从树脂层的一个表面挥发，该表面和其附近的区域的溶剂的残余含量与除此之外的区域相比变得低0.2质量％以上方式制作。树脂层的厚度的上限值例如为300μm。
需要说明的是，中空器件用干膜的树脂层的厚度可以设为与将功能元件的高度和凸块的高度相加而得的高度大致相同的厚度。也可以用辊层压机、真空层压机将具有规定的厚度的树脂层的多个层叠，制成与将功能元件的高度和凸块的高度相加而得的高度大致相同的厚度。
为了制造本发明的中空器件用干膜，例如，可以控制使涂布于载体膜上而形成的树脂层干燥时的干燥条件，使溶剂从树脂层的一个表面挥发使该表面和其附近的区域的溶剂的残余含量与除此之外的区域相比低0.2质量％以上。在载体膜上涂布固化性树脂组合物的方法没有特别限定，将树脂组合物用有机溶剂稀释而调整为适当的粘度，用棒涂机、模涂机、逗点涂布机、刮板涂布机、唇口涂布机、棒涂机、压涂机、逆式涂布机、传递辊涂布机、凹版涂布机、喷涂机等涂布成均匀的厚度即可。另外，涂布树脂组合物后，例如在50～130℃的温度下进行1～200分钟干燥，从而可以调整溶剂的残余含量。
作为涂布的固化性树脂组合物的溶剂，可以分别包含沸点为60℃以上且低于130℃的溶剂和沸点为130℃以上且250℃以下的溶剂，由此，可以容易地形成树脂层中的溶剂的残余含量相对多的区域、与溶剂的残余含量相对少的区域的溶剂的残余含量之差为0.2质量％以上。作为沸点为60℃以上且低于130℃的溶剂，例如可以举出甲乙酮、1-甲氧基-2-丙醇、乙醇等。作为沸点为130℃以上且250℃以下的溶剂，例如可以举出环己酮、二乙二醇单乙醚乙酸酯、丙二醇甲醚乙酸酯等。
另外，准备溶剂的残余含量少的固化性树脂组合物和溶剂的残余含量多的固化性树脂组合物，将一个固化性树脂组合物涂布于载体膜后，进行干燥或在不干燥的情况下重叠并涂布另一个固化性树脂组合物，整体地进行干燥，从而在树脂层中，也可以形成溶剂的残余含量相对多的区域与溶剂的残余含量相对少的区域，使得溶剂的残余含量之差成为0.2质量％以上。
进而，在载体膜上形成溶剂的残余含量相对多的树脂层，在不同于其另行准备的载体膜上形成溶剂的残余含量相对少的树脂层，使得到的溶剂的残余含量相对少的树脂层重叠并层叠在上述溶剂的残余含量相对多的树脂层上，从而在树脂层中，也可以形成溶剂的残余含量相对多的区域和溶剂的残余含量相对少的区域，使得溶剂的残余含量之差成为0.2质量％以上。
[树脂层的成分组成]
树脂层的成分组成对于溶剂和其残余含量的差以外没有特别限定，对树脂层的示例性的成分组成进行说明时，包含无机填料、环氧树脂和溶剂。
[环氧树脂]
环氧树脂是具有环氧基的树脂，可以使用以往公知者，均可。可以举出在分子中具有2个环氧基的2官能性环氧树脂、在分子中具有3个以上环氧基的多官能环氧树脂等。需要说明的是，也可以为经氢化的环氧树脂。例如，前述树脂层可以含有固体环氧树脂、液态环氧树脂、半固体环氧树脂、结晶性环氧树脂等。本说明书中，固体环氧树脂是指在40℃下为固体状的环氧树脂，半固体环氧树脂是指在20℃下为固体状、在40℃下为液态的环氧树脂，液态环氧树脂是指在20℃下为液态的环氧树脂。液态的判定依据涉及危险物的试验和性状的省令(平成元年自治省令第1号)的附件第2“液态的确认方法”而进行。例如，以日本特开2016-079384号公报的段落23～25中记载的方法进行。另外，结晶性环氧树脂是指结晶性强的环氧树脂，在熔点以下的温度下，高分子链规则良好地排列、为固体树脂且在熔融时成为与液态树脂相当的低粘度的热固性的环氧树脂。
作为半固体环氧树脂，可以举出DIC株式会社制EPICLON860、EPICLON900-IM、EPICLON EXA-4816、EPICLON EXA-4822、东都化成株式会社制EPOTOTO YD-134、三菱化学株式会社制jER834、jER872、住友化学株式会社制ELA-134等双酚A型环氧树脂；DIC株式会社制EPICLON HP-4032等萘型环氧树脂；DIC株式会社制EPICLON N-740等苯酚酚醛清漆型环氧树脂等。
作为结晶性环氧树脂，例如可以使用具有联苯结构、硫醚结构、亚苯基结构、萘结构等的结晶性环氧树脂。联苯型的环氧树脂例如以三菱化学株式会社制jER YX4000、jERYX4000H、jER YL6121H、jER YL6640、jER YL6677提供，二苯基硫醚型环氧树脂例如以东都化成株式会社制EPOTOTO YSLV-120TE提供，亚苯基型环氧树脂例如以东都化成株式会社制EPOTOTO YDC-1312提供，萘型环氧树脂例如以DIC株式会社制EPICLON HP-4032D、EPICLONHP-4700提供。另外，作为结晶性环氧树脂，也可以使用东都化成株式会社制EPOTOTO YSLV-90C、日产化学株式会社制TEPIC-S(异氰脲酸三缩水甘油酯)。
作为固体环氧树脂，可以举出DIC株式会社制EPICLON HP-4700(萘型环氧树脂)、日本化药株式会社制NC-7000(含萘骨架的多官能固体环氧树脂)等萘型环氧树脂；日本化药株式会社制EPPN-502H(三酚环氧树脂)等酚类与具有酚性羟基的芳香族醛的缩合物的环氧化物(三酚型环氧树脂)；DIC株式会社制EPICLON HP-7200H(含二环戊二烯骨架的多官能固体环氧树脂)等二环戊二烯芳烷基型环氧树脂；日本化药株式会社制NC-3000H(含联苯骨架的多官能固体环氧树脂)等联苯芳烷基型环氧树脂；日本化药株式会社制NC-3000L等联苯/苯酚酚醛清漆型环氧树脂；DIC株式会社制EPICLON N660、EPICLON N690、N770、日本化药株式会社制EOCN-104S等酚醛清漆型环氧树脂；新日铁住金化学株式会社制TX0712等含磷环氧树脂；日产化学株式会社制TEPIC等三(2,3-环氧丙基)异氰脲酸酯等。
作为液态环氧树脂，可以举出双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚AF型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、叔丁基-邻苯二酚型环氧树脂、缩水甘油胺型环氧树脂、氨基苯酚型环氧树脂、脂环式环氧树脂等。
本发明的干膜的树脂层可以含有例如异氰酸酯化合物、封端异氰酸酯化合物、氨基树脂、苯并噁嗪树脂、碳二亚胺树脂、环碳酸酯化合物、多官能氧杂环丁烷化合物、环硫化物树脂等公知常用的热固性树脂作为环氧树脂以外的热固性树脂。
[无机填料]
前述树脂层可以含有无机填料。通过配混无机填料，从而可以抑制得到的固化物的固化收缩，可以改善密合性、硬度、耐裂纹性等热特性。作为无机填料，可以使用以往公知的无机填料，不限定于特定的物质，例如可以举出：硫酸钡、钛酸钡、无定形二氧化硅、结晶性二氧化硅、熔融二氧化硅、球状二氧化硅等二氧化硅、滑石、粘土、诺易堡硅土颗粒、勃姆石、碳酸镁、碳酸钙、氧化钛、氧化铝、氢氧化铝、氮化硅、氮化铝、锆酸钙等体质颜料、铜、锡、锌、镍、银、钯、铝、铁、钴、金、铂等的金属粉体。无机填料优选为球状颗粒。无机填料的平均粒径(中值粒径、D50)优选0.01～20μm。需要说明的是，本说明书中，无机填料的平均粒径是不仅包括一次颗粒的粒径、而且还包括二次颗粒(聚集体)的粒径在内的平均粒径。平均粒径可以通过激光衍射式粒径分布测定装置和基于动态光散射法的测定装置而求出。作为基于激光衍射法的测定装置，可以举出MicrotracBEL Corp.制的Microtrac MT3300EXII，作为基于动态光散射法的测定装置，可以举出MicrotracBEL Corp.制的NanotracWave IIUT151。
前述无机填料可以经表面处理。作为表面处理，可以进行基于偶联剂的表面处理、氧化铝处理等不导入有机基团的表面处理。无机填料的表面处理方法没有特别限定，只要用公知常用的方法即可，可以用具有固化性反应基团的表面处理剂、例如具有固化性反应基团作为有机基团的偶联剂等对无机填料的表面进行处理。
无机填料可以单独使用1种，也可以以2种以上的混合物的形式使用。无机填料的配混量以干膜的树脂层的固体成分总量基准计、优选10～90质量％。
[固化剂]
前述树脂层可以含有固化剂。作为固化剂，可以举出：具有酚性羟基的化合物、多元羧酸和其酸酐、具有氰酸酯基的化合物、具有活性酯基的化合物、具有马来酰亚胺基的化合物、脂环式烯烃聚合物等。固化剂可以单独使用1种或组合2种以上而使用。
作为前述具有酚性羟基的化合物，可以使用：苯酚酚醛清漆树脂、烷基苯酚酚醛清漆树脂、双酚A酚醛清漆树脂、二环戊二烯型酚醛树脂、Xylok型酚醛树脂、萜烯改性酚醛树脂、甲酚/萘酚树脂、聚乙烯基酚类、苯酚/萘酚树脂、含α-萘酚骨架的酚醛树脂、含三嗪骨架的甲酚酚醛清漆树脂、联苯芳烷基型酚醛树脂、Xylok型苯酚酚醛清漆树脂等以往公知的物质。
前述具有氰酸酯基的化合物优选在一分子中具有2个以上氰酸酯基(-OCN)的化合物。具有氰酸酯基的化合物可以使用以往公知的物质，均可。作为具有氰酸酯基的化合物，例如可以举出苯酚酚醛清漆型氰酸酯树脂、烷基苯酚酚醛清漆型氰酸酯树脂、二环戊二烯型氰酸酯树脂、双酚A型氰酸酯树脂、双酚F型氰酸酯树脂、双酚S型氰酸酯树脂。另外，也可以为一部分经三嗪化的预聚物。
作为市售的具有氰酸酯基的化合物，可以举出苯酚酚醛清漆型多官能氰酸酯树脂(Lonza Japan公司制、PT30S)、双酚A二氰酸酯的一部分或全部经三嗪化成为三聚体的预聚物(Lonza Japan公司制、BA230S75)、含二环戊二烯结构的氰酸酯树脂(Lonza Japan公司制、DT-4000、DT-7000)等。
前述具有活性酯基的化合物优选在一分子中具有2个以上活性酯基的化合物。具有活性酯基的化合物通常可以通过羧酸化合物与羟基化合物的缩合反应而得到。其中，优选使用苯酚化合物或萘酚化合物作为羟基化合物而得到的具有活性酯基的化合物。作为苯酚化合物或萘酚化合物，可以举出对苯二酚、间苯二酚、双酚A、双酚F、双酚S、酚酞、甲基化双酚A、甲基化双酚F、甲基化双酚S、苯酚、邻甲酚、间甲酚、对甲酚、邻苯二酚、α-萘酚、β-萘酚、1,5-二羟基萘、1,6-二羟基萘、2,6-二羟基萘、二羟基二苯甲酮、三羟基二苯甲酮、四羟基二苯甲酮、间苯三酚、苯三醇、二环戊二烯基二苯酚、苯酚酚醛清漆等。另外，作为具有活性酯基的化合物，可以为萘二醇烷基/苯甲酸型。
作为市售的具有活性酯基的化合物，可以举出二环戊二烯型的二苯酚化合物、例如HPC8000-65T(DIC株式会社制)、HPC8100-65T(DIC株式会社制)、HPC8150-65T(DIC株式会社制)。
固化剂的配混量例如相对于环氧树脂100质量份为20～100质量份。
前述树脂层可以含有固化促进剂。固化促进剂用于促进热固化反应，用于更进一步改善密合性、耐化学药品性、耐热性等特性。作为这种固化促进剂的具体例，可以举出：咪唑和其衍生物；甲基胍胺、苯并胍胺等胍胺类；二氨基二苯基甲烷、间苯二胺、间二甲苯二胺、二氨基二苯基砜、双氰胺、脲、脲衍生物、三聚氰胺、多元酰肼等多胺类；它们的有机酸盐和/或环氧加合物；三氟化硼的胺络合物；乙基二氨基-均三嗪、2,4-二氨基-均三嗪、2,4-二氨基-6-二甲苯基-均三嗪等三嗪衍生物类；三甲胺、三乙醇胺、N,N-二甲基辛胺、N-苄基二甲胺、吡啶、N-甲基吗啉、六(N-甲基)三聚氰胺、2,4,6-三(二甲基氨基苯酚)、四甲基胍、间氨基苯酚等胺类；聚乙烯基苯酚、聚乙烯基苯酚溴化物、苯酚酚醛清漆、烷基苯酚酚醛清漆等多酚类；三丁基膦、三苯基膦、三-2-氰基乙基膦等有机膦类；三正丁基(2,5-二羟基苯基)溴化鏻、十六烷基三丁基氯化鏻等鏻盐类；苄基三甲基氯化铵、苯基三丁基氯化铵等季铵盐类；前述多元酸酐；二苯基碘鎓四氟硼酸盐、三苯基锍六氟锑酸盐、2,4,6-三苯基硫代吡喃鎓六氟磷酸盐等光阳离子聚合催化剂；苯乙烯-马来酸酐树脂；苯基异氰酸酯与二甲胺的等摩尔反应物、甲苯二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯等有机多异氰酸酯与二甲胺的等摩尔反应物、金属催化剂等以往公知的固化促进剂。
固化促进剂可以单独使用1种或混合2种以上而使用。固化促进剂的使用不是必须的，但特别想要促进固化的情况下，例如，相对于环氧树脂100质量份，可以以0.01～5质量份的范围使用。金属催化剂的情况下，相对于具有氰酸酯基的化合物100质量份，以金属换算计、优选10～550ppm、更优选25～200ppm。
本发明的干膜的树脂层包含有机溶剂等溶剂。作为有机溶剂，没有特别限制，例如可以举出酮类、芳香族烃类、二醇醚类、二醇醚乙酸酯类、酯类、醇类、脂肪族烃、石油系溶剂等。具体而言，除甲乙酮、环己酮、甲基丁基酮、甲基异丁基酮等酮类；甲苯、二甲苯、四甲基苯等芳香族烃类；溶纤剂、甲基溶纤剂、丁基溶纤剂、卡必醇、甲基卡必醇、丁基卡必醇、乙二醇单甲醚、乙二醇单乙醚、乙二醇单丁醚、丙二醇单甲醚、二丙二醇单甲醚、二丙二醇二乙醚、三乙二醇单乙醚等二醇醚类；乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙酸异丁酯、乙二醇单乙醚乙酸酯、二丙二醇甲醚乙酸酯、丙二醇甲醚乙酸酯、丙二醇乙醚乙酸酯、丙二醇丁醚乙酸酯等酯类；乙醇、丙醇、2-甲氧基丙醇、正丁醇、异丁醇、异戊醇、乙二醇、丙二醇等醇类；辛烷、癸烷等脂肪族烃；石油醚、石油石脑油、氢化石油石脑油、溶剂石脑油等石油系溶剂等之外，还可以举出N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、四氯乙烯、松节油等。另外，也可以使用丸善石油化学株式会社制Swazole 1000、Swazole 1500、三共化学株式会社制Solvent#100、Solvent#150、ShellChemicals Japan公司制Shellsol A100、Shellsol A150、出光兴产株式会社制Ipsol 100号、Ipsol 150号等有机溶剂。有机溶剂可以单独使用1种，也可以以2种以上的混合物的形式使用。本发明的干膜的树脂层中，优选分别包含沸点为60℃以上且低于130℃的溶剂和沸点为130℃以上且250℃以下的溶剂。需要说明的是，本发明的干膜的树脂层根据需要可以还包含沸点超过250℃的溶剂。
(弹性体)
前述树脂层可以含有弹性体。作为弹性体，可以使用热塑性树脂、橡胶状颗粒、玻璃化转变点为20℃以下且重均分子量为1万以上的高分子树脂等。作为弹性体，可以举出Nagase ChemteX公司制“SG-P3”、“SG-80H”、“SG-600LB”、“SG-280”、“SG-790”、“SG-K2”等。
前述树脂层根据需要还可以使用：酞菁蓝、酞菁铜绿、碘绿、双偶氮黄、结晶紫、氧化钛、碳黑、萘黑等以往公知的着色剂、石绵、ORUBEN、膨润土、微粉二氧化硅等以往公知的增稠剂、有机硅系、氟系、高分子系等的消泡剂和/或流平剂、噻唑系、三唑系、硅烷偶联剂等密合性赋予剂、阻燃剂、钛酸盐系、铝系的以往公知的添加剂类。
[载体膜]
载体膜例如可以使用：由聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯等聚酯薄膜、聚酰亚胺薄膜、聚酰胺酰亚胺薄膜、聚乙烯薄膜、聚四氟乙烯薄膜、聚丙烯薄膜、聚苯乙烯薄膜等热塑性树脂所形成的薄膜、和经表面处理的纸等。载体膜的厚度没有特别限制，在大致10～150μm的范围内根据用途而适宜选择。对载体膜的设有树脂层的面可以实施脱模处理。
(保护膜)
本发明的干膜根据需要可以在树脂层上设置保护膜。保护膜是指，出于防止灰尘等附着于干膜的树脂层的表面且改善操作性的目的而设置于树脂层的与载体膜相反的表面的膜。作为保护膜，例如可以使用前述载体膜中示例的由热塑性树脂所形成的薄膜、和经表面处理的纸等，保护膜的厚度没有特别限制，在大致10～150μm的范围内根据用途而适宜选择。对保护膜的设有树脂层的面可以实施脱模处理。
实施例
以下，示出本发明的实施例、比较例和试验例，对本发明具体地进行说明，但本发明当然不限定于这些实施例。需要说明的是，表中的成分组成只要没有特别限定就全部为质量份。
〈热固性树脂组合物的制作〉
在容器中放入表1所示的处方的溶剂，加热至50℃使得溶剂不挥发，加入各环氧树脂充分搅拌并溶解。之后，加入添加剂和无机填料用三辊磨进行混炼，进一步加入固化剂、固化促进剂、高分子树脂，利用搅拌机充分搅拌，得到热固性树脂组合物。
[表1]
※1：双酚A型环氧树脂；三菱化学株式会社制
※2：苯酚酚醛清漆型环氧树脂；DIC株式会社制
※3：苯酚酚醛清漆型环氧树脂；DIC株式会社制
※4：苯酚酚醛清漆树脂；明和化成株式会社制
※5：硅烷化合物；信越化学株式会社制
※6：球状二氧化硅；Admatechs公司制
※7：2-乙基-4-甲基咪唑；四国化成工业株式会社制
※8：TEISANRESIN、固体成分15％的MEK(甲乙酮)溶液；Nagase ChemteX公司制。该溶液中的甲乙酮作为沸点为60℃以上且低于130℃的溶剂运用。
实施例1：1层型干膜的制作
用棒涂机，将得到的热固性树脂组合物涂布于PET薄膜(脱模处理PET薄膜；TN200：厚度38μm)，在热风循环式干燥炉中、以100℃干燥20分钟，得到在厚度200μm的单面(与PET薄膜相反侧的表面)溶剂的残余含量少的干膜。需要说明的是，对于实施例1的干膜，在树脂层的与PET薄膜相反的一侧层叠有保护膜。
〈溶剂的残余含量的测定〉
用TG/DTA(TA Instruments公司制TGA 5500)，将干膜的树脂层的PET薄膜侧和保护膜侧分别削去5mg左右，从30℃以10℃/分钟升温至250℃，测定在250℃下保持30分钟后的重量减少，从而测定树脂层两面的溶剂的残余含量，结果确认了单侧的残余溶剂分别为0.2质量％(与PET薄膜相反的一侧，即，保护膜侧)、1.9质量％(PET薄膜侧)。
实施例2：2层型干膜的制作
用棒涂机，将得到的热固性树脂组合物涂布于PET薄膜(脱模处理PET薄膜；TN200：厚度38μm)，在热风循环式干燥炉中、以110℃干燥15分钟，得到在厚度130μm的单面(与PET薄膜相反的一侧表面)溶剂的残余含量少的干膜。
与实施例1同样地用TG/DTA测定干膜的树脂层两面的溶剂的残余含量，结果确认了单侧的残余溶剂量分别为0.3质量％(与PET薄膜相反侧，即，保护膜侧)、1.8质量％(PET薄膜侧)。
用真空加压层压机MVLP-500(株式会社名机制作所制)，在5kgf/cm2、50℃、30秒、4hPa的条件下，使得到的干膜的溶剂的残余含量少的树脂层的面彼此重叠，得到具有在厚度260μm的中心部溶剂的残余含量少的树脂层的干膜。
实施例3：1层型干膜的制作
用棒涂机，将得到的热固性树脂组合物涂布于PET薄膜(脱模处理PET薄膜；TN201：厚度50μm)，在热风循环式干燥炉中以100℃干燥15分钟，得到在厚度200μm的单面(与PET薄膜相反的一侧表面)溶剂的残余含量少的干膜。
与实施例1同样地用TG/DTA测定干膜的树脂层两面的残余溶剂，结果确认了单侧的残余溶剂分别为2.3质量％(与PET薄膜相反的一侧)、3.3质量％(PET薄膜侧)。
比较例1：1层型干膜的制作
用棒涂机，将得到的热固性树脂组合物涂布于PET薄膜(脱模处理PET薄膜；TN200：厚度38μm)，在热风循环式干燥炉中以80℃干燥20分钟，得到具有厚度200μm的溶剂的残余含量多的树脂层的干膜。
与实施例1同样地用TG/DTA测定干膜的树脂层两面的残余溶剂量，结果确认了单侧的残余溶剂量分别为2.5质量％(与PET薄膜相反的一侧，即，保护膜侧)、2.6质量％(PET薄膜侧)。
比较例2：1层型干膜的制作
用棒涂机，将得到的热固性树脂组合物涂布于PET薄膜(脱模处理PET薄膜；TN200：厚度38μm)，在热风循环式干燥炉中、以80℃充分干燥45分钟，得到具有厚度200μm的溶剂的残余含量少的树脂层的干膜。
与实施例1同样地用TG/DTA测定干膜的树脂层两面的溶剂的残余含量，结果确认了单侧的残余溶剂分别为0.3质量％(与PET薄膜相反的一侧，即，保护膜侧)、0.35质量％(PET薄膜侧)。
＜试验用基板(芯片部件模型)的制作＞
用真空加压层压机MVLP-500(株式会社名机制作所制)，在0.1MPa、75℃、1分钟、4hPa的条件下将太阳油墨制的干膜PSR-4000AUS410(厚度：20μm)加热层压在厚度1.2mm的玻璃板上。然后，用金属卤化物灯(OAK公司制HMW680GW)，以500mJ/cm2的曝光量进行图案曝光。进一步在1质量％的Na2CO3水溶液中进行显影，在玻璃板上形成1mm见方的固化物9个。该1mm见方的固化物代替中空器件的凸块。
在形成的9个固化物上，将18mm见方的厚度0.15mm的玻璃盖片(MATSUNAMI制)用真空加压层压机MVLP-500(株式会社名机制作所制)、在0.1MPa、100℃、1分钟、4hPa的条件下加热层压在试验用基板上，在热风循环式干燥炉中、以150℃加热30分钟，得到试验用基板。上述玻璃盖片为功能元件、即、芯片部件的替代。
＜评价基板的制作＞
对于实施例2和比较例1、2的干膜，用真空加压层压机MVLP-500(株式会社名机制作所制)，在0.5MPa、100℃、1分钟、4hPa的条件下进行加热层压使得树脂层与试验用基板的玻璃盖片接触，在热风循环式干燥炉中、以100℃加热30分钟，之后，剥离PET薄膜，在热风循环式干燥炉中、以180℃加热60分钟，使树脂层固化，得到试验用基板。对于实施例1、3的干膜，剥离PET薄膜后，进行加热层压使得树脂层与试验用基板的玻璃盖片接触，然后剥离保护膜，除此之外，按照与实施例2同样的步骤得到试验用基板。
＜对准性＞
对于层压前后的干膜的错位，以目视进行确认。评价基准如下述。
〇：无偏移
×：有偏移
＜埋入性＞
对于层压后的向芯片部件背侧的树脂层的埋入性，用光学显微镜进行确认。评价基准如下述。
〇：向芯片下部的流入低于100μm
×：向芯片下部的流入为100μm以上、或在比芯片端部还靠近外侧具有100μm以上的空间
[表2]
由上述表2所示的结果，实施例1、2、3的干膜的干膜的对准性优异，树脂向芯片下部的流入少。另一方面，比较例1的树脂层的流入多。而且比较例2的干膜的对准困难，而且埋入性不充分。
附图标记说明
1 干膜
2 载体膜
3 树脂层
4 保护膜
Claims (5)
1.一种中空器件用干膜，其特征在于，在载体膜上具备由包含溶剂的固化性树脂组合物形成的树脂层，
该树脂层在厚度方向上具备至少一个溶剂的残余含量相对多的区域、和至少一个溶剂的残余含量相对少的区域，
所述溶剂的残余含量相对多的区域的该溶剂的残余含量与所述溶剂的残余含量相对少的区域的该溶剂的残余含量之差为0.2质量％以上。
2.根据权利要求1所述的中空器件用干膜，其中，所述树脂层的厚度为40μm以上。
3.根据权利要求1或2所述的中空器件用干膜，其中，所述溶剂分别包含沸点为60℃以上且低于130℃的溶剂和沸点为130℃以上且250℃以下的溶剂。
4.一种中空器件的制造方法，其特征在于，其具有使用权利要求1～3中任一项所述的中空器件用干膜进行密封的工序。
5.根据权利要求4所述的中空器件的制造方法，其特征在于，所述密封工序使所述中空器件用干膜的树脂层中的溶剂的残余含量相对多的区域的表面与功能元件对置，所述功能元件在设置于基板上的电极垫与所述功能元件借助凸块连接的结构的器件中，加热并按压，使所述树脂层在所述功能元件的周围流动，将所述功能元件密封。
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Legal Events
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| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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| TA01 | Transfer of patent application right | ||
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Effective date of registration: 20230710 Address after: Saitama Prefecture, Japan Applicant after: TAIYO HOLDINGS Co.,Ltd. Address before: Saitama Prefecture, Japan Applicant before: TAIYO INK MFG. Co.,Ltd. |
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| GR01 | Patent grant | ||
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