CN112004855A - 热固化性组合物、预浸料、层叠板、覆金属箔层叠板、印刷电路板和多层印刷电路板 - Google Patents
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Abstract
一种热固化性组合物，其至少包含热固化性化合物，所述热固化性组合物满足下述式(i)和(ii)所示的关系。0.80≤b/a≤0.98…(i)0.05≤c/a≤0.30…(ii)(上述式中，a、b和c分别表示对将前述热固化性组合物浸渗或涂布于基材而得到的预浸料进行固化而成的固化物的30℃、100℃和260℃下的储能模量(单位：GPa))。
Description
技术领域
本发明涉及热固化性组合物、预浸料、层叠板、覆金属箔层叠板、印刷电路板和多层印刷电路板。
背景技术
近年来，随着电子设备、通信机、个人电脑等中广泛使用的半导体封装体的高功能化、小型化推进，半导体封装体用的各部件的高集成化、高密度安装化近年来日益加速。伴随于此，对半导体封装体用的印刷电路板要求的各特性变得越来越来严苛。作为对这样的印刷电路板要求的特性，例如可以举出低吸水性、吸湿耐热性、阻燃性、低介电常数、低介电损耗角正切、低热膨胀率、耐热性、耐化学药品性、高镀覆剥离强度等。
例如，专利文献1中，出于进行低温固化时也同时满足低热膨胀性、高的玻璃化转变温度、阻燃性、和高的固化度的目的，公开了一种热固化性组合物，其含有：具有特定结构的咪唑化合物、环氧化合物、酚化合物和马来酰亚胺化合物。该文献的实施例中公开了如下内容：用在E玻璃织布上浸渗涂覆上述热固化性组合物而得到的预浸料而形成的铜箔层叠板具有优异的低热膨胀率、高的玻璃化转变温度、阻燃性、高的固化度、高的吸湿耐热性、和高的剥离强度。
专利文献2中，出于降低多层印刷电路板的制造工序和半导体装置的制造工序中的翘曲的目的，公开了一种层叠板，其由基材和热固化性组合物构成，热固化性组合物包含含芳香环骨架的环氧树脂，层叠板的规定温度下的线膨胀系数为规定范围内，30℃下的储能模量为22～40GPa，180℃下的储能模量为10～18GPa。该文献中公开了如下内容：通过使线膨胀系数、和规定温度下的储能模量处于上述范围内，从而多层印刷电路板的翘曲降低，使用多层印刷电路板的半导体装置的制造工序中，多层印刷电路板部的翘曲变小。该文献的实施例1～6中公开了如下内容：具有上述构成的层叠板(两面覆铜层叠板)的回流处理前和回流处理后的低翘曲性良好。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2014-37485号公报
专利文献2：日本专利第5056787号公报
发明内容
发明要解决的问题
近年来，降低使用印刷电路板(特别是多层无芯基板)制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)成为重要的课题。为了解决上述课题，通常，如专利文献1和2那样，考虑了通过降低印刷电路板的面方向的热膨胀率，从而减小印刷电路板与搭载于印刷电路板的半导体元件的热膨胀率差。然而，即使采用上述那样的方法，也要求进一步降低封装体翘曲。
因此，本发明的目的在于，提供：能降低制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)的热固化性组合物、预浸料、层叠板、覆金属箔层叠板、印刷电路板和多层印刷电路板。
用于解决问题的方案
本发明人等为了解决前述课题而反复深入研究，结果发现：以使预浸料进行固化而成的固化物的形态，由规定温度的储能模量限定的物性参数满足规定范围的热固化性组合物能降低制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)，至此完成了本发明。
即，本发明如下所述。
(1)
一种热固化性组合物，其至少包含热固化性化合物，
所述热固化性组合物满足下述式(i)和(ii)所示的关系。
0.80≤b/a≤0.98…(i)
0.05≤c/a≤0.30…(ii)
(上述式中，a、b和c分别表示对将前述热固化性组合物浸渗或涂布于基材而得到的预浸料进行固化而成的固化物的30℃、100℃和260℃下的储能模量(单位：GPa)。)
(2)
根据(1)所述的热固化性组合物，其还满足下述式(x)所示的关系。
100≤Tg≤220…(x)
(上述式中，Tg表示对将前述热固化性组合物浸渗或涂布于基材而得到的预浸料进行固化而成的固化物的玻璃化转变温度(单位：℃)。)
(3)
根据(1)或(2)所述的热固化性组合物，其还满足下述式(y)所示的关系。
D≥0.1…(y)
(上述式中，D表示对将前述热固化性组合物浸渗或涂布于基材而得到的预浸料进行固化而成的固化物的玻璃化转变温度下的弹性模量的损耗角正切。)
(4)
根据(1)～(3)中任一项所述的热固化性组合物，其中，
前述热固化性化合物含有：2官能性的2官能热固化性化合物和3官能以上的多官能热固化性化合物，
前述2官能热固化性化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份为40～90质量份，
前述多官能热固化性化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份为10～50质量份。
(5)
根据(1)～(3)中任一项所述的热固化性组合物，其中，
前述热固化性化合物含有：2官能环氧化合物和多官能环氧化合物，
前述2官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份为20～70质量份，
前述多官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份为10～50质量份。
(6)
根据(5)所述的热固化性化合物，其中，前述2官能环氧化合物和前述多官能环氧化合物中的至少一者含有萘型环氧树脂。
(7)
根据(1)～(6)中任一项所述的热固化性组合物，其中，前述热固化性化合物包含酚化合物。
(8)
根据(7)所述的热固化性组合物，其中，前述酚化合物包含2官能酚化合物，
前述2官能酚化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份为20～60质量份。
(9)
根据(1)～(8)中任一项所述的热固化性组合物，其中，
还含有无机填充材料，
前述无机填充材料的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份为30质量份以上且700质量份以下。
(10)
根据(9)所述的热固化性组合物，其中，前述无机填充材料为选自由二氧化硅、勃姆石和氧化铝组成的组中的1种以上。
(11)
根据(1)～(10)中任一项所述的热固化性组合物，其用于覆金属箔层叠板。
(12)
根据(1)～(10)中任一项所述的热固化性组合物，其用于印刷电路板。
(13)
根据权利要求1～10中任一项所述的热固化性组合物，其用于多层印刷电路板。
(14)
一种预浸料，其包含：基材；和浸渗或涂布于该基材的(1)～(13)中任一项所述的热固化性组合物。
(15)
根据(14)所述的预浸料，其中，前述基材由选自如下组中的1种以上的玻璃的纤维构成：由E玻璃、D玻璃、S玻璃、T玻璃、Q玻璃、L玻璃、NE玻璃和HME玻璃组成的组。
(16)
一种层叠板，其具有(14)或(15)所述的预浸料。
(17)
一种覆金属箔层叠板，其具有：
(14)或(15)所述的预浸料；和
配置于该预浸料的单面或两面的金属箔。
(18)
一种印刷电路板，其具有：由(14)或(15)所述的预浸料形成的绝缘层；和形成于该绝缘层的表面的导体层。
(19)
一种多层印刷电路板，其具有：
多个绝缘层，其包含第1绝缘层、和层叠于第1绝缘层的单面侧的1个或多个第2绝缘层；和
多个导体层，其包含配置于前述多个绝缘层的各个之间的第1导体层、和配置于前述多个绝缘层的最外层的表面的第2导体层，
前述第1绝缘层和前述第2绝缘层分别具有(14)或(15)所述的预浸料的固化物。
发明的效果
根据本发明，可以提供：能降低制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)的热固化性组合物、预浸料、层叠板、覆金属箔层叠板、印刷电路板和多层印刷电路板。
附图说明
图1为示出制作多层无芯基板的面板的步骤的一例的工艺流程图(但是，多层无芯基板的制造方法不限定于此。以下的图2～图8中同样。)。
图2为示出制作多层无芯基板的面板的步骤的一例的工艺流程图。
图3为示出制作多层无芯基板的面板的步骤的一例的工艺流程图。
图4为示出制作多层无芯基板的面板的步骤的一例的工艺流程图。
图5为示出制作多层无芯基板的面板的步骤的一例的工艺流程图。
图6为示出制作多层无芯基板的面板的步骤的一例的工艺流程图。
图7为示出制作多层无芯基板的面板的步骤的一例的工艺流程图。
图8为示出制作多层无芯基板的面板的步骤的一例的工艺流程图。
图9为示出多层无芯基板的面板的一例的构成的部分截面图。
具体实施方式
以下。对用于实施本发明的方式(以下称为“本实施方式”)详细地进行说明，但本发明不限定于此，在不脱离其主旨的范围内可以进行各种变形。
本说明书中所谓“热固化性组合物固体成分”只要没有特别记载，就是指本实施方式的热固化性组合物中的、除溶剂和填充材料之外的成分，热固化性组合物固体成分100质量份是指，热固化性组合物中的除溶剂和填充材料之外的成分的总计为100质量份。
[热固化性组合物]
本实施方式的热固化性组合物至少包含热固化性化合物，所述热固化性组合物满足下述式(i)和(ii)所示的关系。
0.80≤b/a≤0.98…(i)
0.05≤c/a≤0.30…(ii)
各式中，a、b和c分别表示对将本实施方式的热固化性组合物浸渗或涂布于基材而得到的预浸料进行固化而成的固化物的30℃、100℃和260℃下的储能模量(单位：GPa)。
本实施方式的热固化性组合物通过具备上述构成，从而能降低制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)。其因素如以下考虑。需要说明的是，以下的记载中包含考察，但本发明不受该考察的任何限定。
对于本实施方式的热固化性组合物，首先，对于预浸料的固化形态，主要起因于使100℃下的储能模量相对于30℃下的储能模量的比率为规定范围内(满足上述关系(i))，可以充分改善预浸料的玻璃化转变温度。其结果，即使提高温度，也可以充分确保刚性，因此，可以改善印刷电路板(特别是多层无芯基板等薄型基板)的制造工序中的操作性(加工性)。
另外，主要起因于使260℃下的储能模量相对于30℃下的储能模量的比率为规定范围内(满足上述关系(ii))，例如，用于在印刷电路板(特别是多层无芯基板)上安装半导体芯片的安装工序时可以体现粘性行为，其结果，可以降低制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)。
另外，本实施方式的热固化性组合物通过满足上述关系(ii)，从而包括加热处理的工序(例如加压成型工序、退火工序等)时可以体现粘性行为，其结果，可以降低覆金属箔层叠板、印刷电路板和多层印刷电路板(特别是多层无芯基板)的翘曲。
[热固化性组合物的特性]
本实施方式的热固化性组合物如上述，将浸渗或涂布于基材而得到的预浸料进行固化而得到的固化物(以下，也简称为“固化物”或“预浸料的固化物”)中，由规定温度的储能模量限定的物性参数满足规定范围内。
0.80≤b/a≤0.98…(i)
0.05≤c/a≤0.30…(ii)
式中，a、b和c分别表示固化物的30℃、100℃和260℃下的储能模量(单位：GPa)。
上述预浸料可以为通过公知的方法而得到的预浸料。具体而言，上述预浸料可以如下得到：使本实施方式的热固化性组合物浸渗或涂布于基材后，在100～200℃的条件下进行加热干燥使其半固化(B阶化)，从而可以得到。此处所谓基材没有特别限定，例如可以为各种印刷电路板的材料中使用的公知的基材。另外，浸渗或涂布的方法也没有特别限定，也可以采用公知的方法。
上述固化物是指，使上述预浸料在200～230℃的加热温度和60～180分钟的加热时间的条件下进行热固化而得到的固化物。需要说明的是，用于固化的压力条件只要为不妨碍本发明的作用效果范围就没有特别限定，通常可以利用用于使预浸料固化的适合的条件，用于使预浸料固化的加热手段也只要为不妨碍本发明的作用效果的范围就没有特别限定，可以利用通常的加热手段(例如干燥机等)。
式(i)中，b/a(100℃下的储能模量相对于30℃下的储能模量的比率)为0.80以上的情况下，可以充分改善预浸料的玻璃化转变温度。其结果，即使提高温度也可以充分确保刚性，因此，可以改善印刷电路板(特别是多层无芯基板等薄型基板)的制造工序中的操作性(加工性)。从同样的观点出发，b/a优选0.85以上、更优选0.90以上、进一步优选0.94以上。
式(ii)中，c/a(260℃下的储能模量相对于30℃下的储能模量的比率)为上述范围内的情况下，例如，用于在印刷电路板(特别是多层无芯基板)上安装半导体芯片的安装工序时可以体现粘性行为，其结果，可以降低制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)。从同样的观点出发，c/a的下限值优选0.08以上、更优选0.10以上。c/a的上限值优选0.25以下、更优选0.20以下、进一步优选0.18以下。
本实施方式的热固化性组合物优选进一步满足下述式(iii)所示的关系。
15<a≤30…(iii)
式(iii)中，a(30℃下的储能模量)超过15GPa的情况下，有可以充分确保刚性的倾向。从同样的观点出发，a更优选16GPa以上、进一步优选18GPa以上。另一方面，a为30GPa以下的情况下，有可以进一步降低制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)，且可以进一步降低覆金属箔层叠板、印刷电路板(和多层印刷电路板(特别是多层无芯基板)的翘曲的倾向。从同样的观点出发，a优选25GPa以下、更优选23GPa以下。
本实施方式的热固化性组合物优选进一步满足下述式(iv)和/或下述式(v)所示的关系。
0.10≤d/a≤0.65…(iv)
0.05≤e/a≤0.25…(v)
各式中，d和e分别表示对将本实施方式的热固化性组合物浸渗或涂布于基材而得到的预浸料进行固化而成的固化物的200℃和330℃下的储能模量(单位：GPa)。
式(iv)中，d/a(200℃下的储能模量相对于30℃下的储能模量的比率)为上述范围内的情况下，包括加热处理的工序(例如加压成型工序、退火工序等)时可以体现粘性行为，其结果，有可以进一步降低制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)的倾向。从同样的观点出发，d/a的下限值更优选0.14以上、进一步优选0.16以上，d/a的上限值更优选0.40以下、进一步优选0.30以下。
式(v)中，e/a(330℃下的储能模量相对于30℃下的储能模量的比率)为上述范围内的情况下，用于在印刷电路板(特别是多层无芯基板)上安装半导体芯片的安装工序时可以体现粘性行为，其结果，有可以降低制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)的倾向。从同样的观点出发，e/a的下限值更优选0.08以上、进一步优选0.10以上，e/a的上限值更优选0.22以下、进一步优选0.16以下。
本实施方式的热固化性组合物优选进一步满足下述式(x)所示的关系。
100≤Tg≤220…(x)
式中，Tg表示对将本实施方式的热固化性组合物浸渗或涂布于基材而得到的预浸料进行固化而成的固化物的玻璃化转变温度(单位：℃)。
本实施方式的热固化性组合物通过后满足式(x)所示的关系，从而即使提高温度也可以充分确保刚性，因此，有可以进一步改善印刷电路板(特别是多层无芯基板等薄型基板)的制造工序中的操作性(加工性)的倾向。从同样的观点出发，固化物的玻璃化转变温度的下限值更优选130℃以上、进一步优选150℃以上，固化物的玻璃化转变温度的上限值更优选215℃以下、进一步优选210℃以下。
本实施方式的热固化性组合物优选进一步满足下述式(y)所示的关系。
D≥0.1…(y)
式中，D表示对将本实施方式的热固化性组合物浸渗或涂布于基材而得到的预浸料进行固化而成的固化物的玻璃化转变温度下的弹性模量的损耗角正切。
式(y)中，D为特定值以上，从而有可以进一步降低制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)，且可以进一步降低覆金属箔层叠板、印刷电路板(和多层印刷电路板(特别是多层无芯基板)的翘曲的倾向。从同样的观点出发，D更优选0.12以上(例如0.12～0.30)、进一步优选0.14以上。
固化物的储能模量、玻璃化转变温度和损耗角正切可以依据JIS C6481、通过DMA法(Dynamic Mechanical Analysis法)而测定。作为更详细的测定方法，首先，在1张预浸料的上下两面配置铜箔(3EC-VLP、三井金属矿业株式会社制品、厚度12μm)，在压力30kgf/cm2、温度220℃下进行100分钟的层叠成型(热固化)，得到具有规定厚度的覆铜箔层叠板。接着，将得到的覆铜箔层叠板用切割机切断成尺寸5.0mm×20mm后，通过蚀刻去除表面的铜箔，得到测定用样品。用动态粘弹性分析装置(TA Instruments制品)测定得到的测定用样品的储能模量、玻璃化转变温度和损耗角正切。测定值例如以3次测定值的算术平均值求出。
[构成成分]
本实施方式的热固化性组合物至少包含热固化性化合物作为构成成分，可以还包含无机填充材料、硅烷偶联剂、湿润分散剂和固化促进剂作为构成成分。
(热固化性化合物)
本实施方式的热固化性组合物包含热固化性化合物。本说明书中所谓“热固化性化合物”是指，通过加热而能固化的化合物。作为热固化性化合物，可以举出在分子中具有至少1个以上的通过加热而在相同官能团彼此或与不同的官能团之间能进行聚合反应或交联反应的官能团(也称为“热固化性官能团”)的化合物。作为热固化性官能团，没有特别限定，例如可以举出酚性羟基、环氧基、氰氧基(-O-C≡N)、烯丙基、马来酰亚胺基、烯基取代纳迪克酰亚胺基、羟基、氨基、异氰酸酯基、其他能聚合的不饱和基团等。
本实施方式中，热固化性化合物优选含有2官能性的2官能热固化性化合物和3官能以上的多官能热固化性化合物。本说明书中，“2官能热固化性化合物”是指，在1分子中具有2个热固化性官能团(1分子中的热固化性官能团的数量为2个)的化合物，“多官能热固化性化合物”是指，在1分子中具有3个以上热固化性官能团(1分子中的热固化性官能团的数量为3个以上)的化合物。本实施方式的热固化性化合物通过含有2官能性的2官能热固化性化合物和多官能热固化性化合物，从而有加热时的储能模量成为进一步适合于抑制封装体翘曲的值的倾向。本实施方式的热固化性组合物特别是通过含有2官能热固化性化合物，从而有翘曲(特别是封装体翘曲)的降低效果进一步改善的倾向。
热固化性化合物如果含有2官能热固化性化合物和多官能热固化性化合物，则加热时的储能模量成为进一步适合于抑制封装体翘曲的值的因素考虑如下。但因素不限定于此。即，起因于热固化性化合物含有2官能热固化性化合物，本实施方式的热固化性组合物有包括加热处理的工序(例如加压成型工序、退火工序、安装工序等)时可以进一步体现粘性行为的倾向。另一方面，起因于热固化性化合物含有多官能热固化性化合物，本实施方式的热固化性组合物可以充分改善预浸料的玻璃化转变温度，其结果，即使提高温度也可以充分确保刚性，因此，有可以进一步改善印刷电路板(特别是多层无芯基板等薄型基板)的制造工序中的操作性(加工性)的倾向。如此认为，本实施方式的热固化性化合物通过含有2官能热固化性化合物和多官能热固化性化合物，从而可以降低封装体的翘曲、制造工序中的印刷电路板的翘曲。
本实施方式的热固化性化合物中，2官能热固化性化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份，优选40～90质量份。通过含量处于上述范围内，从而有加热时的储能模量成为进一步适合于抑制翘曲(特别是封装体翘曲)的值的倾向，其结果，有可以进一步降低覆金属箔层叠板、印刷电路板和多层印刷电路板(特别是多层无芯基板)的翘曲、和制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)的倾向。从同样的观点出发，含量的下限值更优选55质量份以上，含量的上限值更优选80质量份以下、进一步优选68质量份以下。2官能热固化性化合物的含量例如通过后述的实施例中记载的方法求出。
本实施方式的热固化性化合物中，多官能热固化性化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份，优选10～50质量份。通过含量处于上述范围内，从而有加热时的储能模量成为进一步适合于抑制翘曲(特别是封装体翘曲)的值的倾向，其结果，有可以进一步降低覆金属箔层叠板、印刷电路板和多层印刷电路板(特别是多层无芯基板)的翘曲、和制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)的倾向。从同样的观点出发，含量的下限值更优选15质量份以上、进一步优选26质量份以上，含量的上限值更优选45质量份以下、进一步优选40质量份以下。多官能热固化性化合物的含量例如通过后述的实施例中记载的方法求出。
[2官能环氧化合物和多官能环氧化合物]
本实施方式的热固化性化合物优选含有2官能环氧化合物和3官能以上的多官能环氧化合物。本说明书中，“2官能环氧化合物”是指，在1分子中具有2个环氧基(1分子中的环氧基的数量为2个)的化合物，“多官能环氧化合物”是指，在1分子中具有3个以上环氧基(1分子中的环氧基的数量为3个以上)的化合物。另外，本说明书中所谓“环氧化合物”也可以为树脂的形态。本实施方式的热固化性化合物通过含有2官能环氧化合物和多官能环氧化合物，从而有加热时的储能模量成为进一步适合于抑制翘曲(特别是封装体翘曲)的值的倾向，其结果，有可以进一步降低覆金属箔层叠板、印刷电路板和多层印刷电路板(特别是多层无芯基板)的翘曲、和制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)的倾向。
本实施方式的热固化性化合物中，2官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份，优选20～70质量份。通过含量处于上述范围内，从而有加热时的储能模量成为进一步适合于抑制翘曲(特别是封装体翘曲)的值的倾向，其结果，有可以进一步降低覆金属箔层叠板、印刷电路板和多层印刷电路板(特别是多层无芯基板)的翘曲、和制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)的倾向。从同样的观点出发，含量的下限值更优选22质量份以上，含量的上限值更优选50质量份以下、进一步优选38质量份以下。
本实施方式的热固化性化合物中，多官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份，优选10～50质量份。通过含量处于上述范围内，从而有加热时的储能模量成为进一步适合于抑制翘曲(特别是封装体翘曲)的值的倾向，其结果，有可以进一步降低覆金属箔层叠板、印刷电路板和多层印刷电路板(特别是多层无芯基板)的翘曲、和制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)的倾向。从同样的观点出发，含量的下限值更优选15质量份以上、进一步优选20质量份以上，含量的上限值更优选45质量份以下、进一步优选40质量份以下。
作为上述2官能环氧化合物和多官能环氧化合物的环氧化合物没有特别限定，例如可以举出：双酚型环氧树脂(例如双酚A型环氧树脂、双酚M型环氧树脂、双酚E型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂)、酚类酚醛清漆型环氧树脂(例如苯酚酚醛清漆型环氧树脂、双酚A酚醛清漆型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂)、芳烷基型环氧树脂、含有联苯骨架的联苯型环氧树脂、含有萘骨架的萘型环氧树脂、含有蒽骨架的蒽型环氧树脂、缩水甘油酯型环氧树脂、多元醇型环氧树脂、含异氰脲酸酯环的环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、含有芴骨架的芴型环氧树脂、由双酚A型结构单元和烃系结构单元形成的环氧树脂、它们的卤素化合物。这些环氧化合物可以单独使用1种，或组合2种以上而使用。这些环氧化合物无论在单独使用1种的情况下还是在组合2种以上而使用的情况下，从有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，均优选包含2官能环氧化合物和多官能环氧化合物。
这些之中，从得到的固化物的耐热性进一步优异的观点出发，2官能环氧化合物和多官能环氧化合物中的至少一者优选选自由芳烷基型环氧树脂、萘型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、和由双酚A型结构单元和烃系结构单元形成的环氧树脂组成的组中的1种以上，更优选包含萘型环氧树脂。另外，对于环氧化合物，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，作为多官能环氧化合物，优选包含：在1分子中含有包含3个以上环氧基的萘骨架的萘型环氧树脂(优选在1分子中包含3个以上环氧基的萘醚型环氧树脂)和/或在1分子中具有3个以上环氧基和萘环的萘芳烷基型环氧树脂、和2官能环氧化合物(优选萘型环氧树脂)。
(芳烷基型环氧树脂)
作为芳烷基型环氧树脂，例如可以举出下述式(3a)所示的化合物。
式(3a)中，Ar3各自独立地表示苯环或萘环，Ar4表示苯环、萘环、或联苯环，R3a各自独立地表示氢原子或甲基，k表示1～50的整数，各环可以具有除缩水甘油氧基以外的取代基(例如碳数1～5的烷基或苯基)。
式(3a)中，k表示1～50的整数，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，优选表示1～10的整数，优选表示1～6的整数，更优选1～3。
需要说明的是，芳烷基型环氧树脂包含式(3a)所示的化合物的情况下，可以包含k相同的多种化合物，也可以包含k不同的多种化合物。芳烷基型环氧树脂包含k不同的多种化合物的情况下，式(3a)中，优选包含k为1～3的化合物。
对于式(3a)所示的化合物，从可以更进一步降低翘曲(特别是封装体翘曲)的观点出发，优选式(3a)中Ar3为萘环、Ar4为苯环的化合物(“萘芳烷基型环氧树脂”)、和Ar3为苯环、Ar4为联苯环的化合物(也称为“联苯芳烷基型环氧树脂”)，更优选联苯芳烷基型环氧树脂。
从得到的固化物的耐热性和低吸水性、以及翘曲(特别是封装体翘曲)的降低效果进一步优异的观点出发，联苯芳烷基型环氧树脂优选下述式(3b)所示的化合物。
式(3b)中，ka表示1以上的整数，优选表示1～6的整数，更优选表示1～3的整数。
另外，芳烷基型环氧树脂也可以为下述式(3-a)或下述式(3-b)所示的化合物。
式(3-a)中，ky表示1～10的整数。
式(3-b)中，kz表示1～10的整数。
芳烷基型环氧树脂可以使用市售品，也可以使用通过公知的方法而制备的制备品。作为萘芳烷基型环氧树脂的市售品，例如可以举出新日铁住金化学株式会社制品的“Epotote(注册商标)ESN-155”、“Epotote(注册商标)ESN-355”、“Epotote(注册商标)ESN-375”、“Epotote(注册商标)ESN-475V”、“Epotote(注册商标)ESN-485”、“Epotote(注册商标)ESN-175”、日本化药株式会社制品的“NC-7000”、“NC-7300”、“NC-7300L”、DIC株式会社制品的“HP-9900”、“HP-9540”、“HP-9500”等。作为联苯芳烷基型环氧树脂的市售品，例如可以举出日本化药株式会社制品的“NC-3000”、“NC-3000L”、“NC-3000H”等。
(萘型环氧树脂)
作为萘型环氧树脂，没有特别限定，例如可以举出：除上述萘芳烷基型环氧树脂之外的、具有萘骨架的环氧树脂。作为萘型环氧树脂的具体例，例如可以举出下述式(3c-1)所示的环氧树脂、萘醚型环氧树脂等，从得到的固化物的耐热性和低吸水性、以及翘曲(特别是封装体翘曲)的降低效果进一步优异的观点出发，优选萘醚型环氧树脂。
上述式(3c-1)所示的环氧树脂可以使用市售品，也可以使用通过公知的方法而制备的制备品。作为市售品，可以举出DIC株式会社制品的“HP-4710”等。
(萘醚型环氧树脂)
作为萘醚型环氧树脂，例如可以举出下述式(3c-2)所示的化合物。
式(3c-2)中，R3b各自独立地表示氢原子、碳数1～5的烷基、芳烷基、苄基、萘基或含有缩水甘油氧基的萘基，k1表示0～10的整数。
式(3c-2)中，k1表示0～10的整数，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，优选表示0～6的整数，更优选表示0～4的整数，特别优选2～3。
式(3c-2)中，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，R3b各自独立地优选表示氢原子、碳数1～5的烷基、芳烷基和萘基。
式(3c-2)所示的化合物中，分子中的含有环氧基的缩水甘油氧基的数量优选2～6、更优选2～4。
需要说明的是，萘醚型环氧树脂包含式(3c-2)所示的化合物的情况下，可以包含k1相同的多种化合物，也可以包含k1不同的多种化合物。萘醚型环氧树脂包含k1不同的多种化合物的情况下，式(3c-2)中，优选包含k1为0～4的化合物，更优选包含k1为2～3的化合物。
作为式(3c-2)所示的化合物，例如可以举出式(3c-3)所示的化合物。
萘醚型环氧树脂可以使用市售品，也可以使用通过公知的方法而制备的制备品。作为萘醚型环氧树脂的市售品，例如可以举出DIC株式会社制品的“HP-4032”、“HP-6000”、“EXA-7300”、“EXA-7310”、“EXA-7311”、“EXA-7311L”、“EXA7311-G3”等。
(二环戊二烯型环氧树脂)
作为二环戊二烯型环氧树脂，例如可以举出下述式(3d)所示的化合物。
式(3d)中，R3c各自独立地表示氢原子或碳数1～5的烷基，k2表示0～10的整数。
式(3d)中，k2表示0～10的整数，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，优选表示0～6的整数，优选表示0～2的整数。
需要说明的是，二环戊二烯型环氧树脂包含式(3d)所示的化合物的情况下，可以包含k2相同的多种化合物，也可以包含k2不同的多种化合物。二环戊二烯型环氧树脂包含k2不同的多种化合物的情况下，式(3d)中，优选包含k2为0～2的化合物。
二环戊二烯型环氧树脂可以使用市售品，也可以使用通过公知的方法而制备的制备品。作为二环戊二烯型环氧树脂的市售品，可以举出DIC株式会社制品的“EPICLON HP-7200L”、“EPICLON HP-7200”、“EPICLON HP-7200H”、“EPICLON HP-7000HH”等。
(由双酚A型结构单元和烃系结构单元形成的环氧树脂)
由双酚A型结构单元和烃系结构单元形成的环氧树脂(也称为“特定的环氧树脂”)在分子中具有1个以上的双酚A型结构单元和1个以上的烃系结构单元。作为上述特定的环氧树脂，例如可以举出下述式(3e)所示的化合物。
式(3e)中，R1x和R2x各自独立地表示氢原子或甲基，R3x～R6x各自独立地表示氢原子、甲基、氯原子、或溴原子，X表示亚乙基氧基乙基、二(亚乙基氧基)乙基、三(亚乙基氧基)乙基、亚丙基氧基丙基、二(亚丙基氧基)丙基、三(亚丙基氧基)丙基、或碳数2～15的亚烷基，k3表示整数。
式(3e)中，k3表示整数，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，优选1～10的整数、更优选1～6的整数、进而优选1～2的整数、特别优选1。
式(3e)中，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，X优选亚乙基。
特定的环氧树脂可以使用市售品，也可以使用通过公知的方法而制备的制备品。作为特定的环氧树脂的市售品，可以举出DIC株式会社制品的“EPICLON EXA-4850-150”、“EPICLON EXA-4816”等。
环氧化合物的环氧当量优选100～500g/eq以下、更优选400g/eq以下、进一步优选350g/eq以下。通过环氧当量处于上述范围内，从而有得到的固化物的玻璃化转变温度、和加热时的储能模量成为进一步适合于抑制翘曲(特别是封装体翘曲)的值的倾向。
[酚化合物]
本实施方式的热固化性化合物优选包含酚化合物。本说明书中，“酚化合物”是指，在1分子中具有2个以上的酚性羟基的化合物，“化合物”是指包含树脂的概念。本实施方式的热固化性化合物通过包含酚化合物，从而有加热时的储能模量成为进一步适合于抑制翘曲(特别是封装体翘曲)的值的倾向，其结果，有可以进一步降低覆金属箔层叠板、印刷电路板和多层印刷电路板(特别是多层无芯基板)的翘曲、和制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)的倾向。
酚化合物只要为在1分子中具有2个以上的酚性羟基的化合物就没有特别限定，可以为树脂的形态。作为这样的酚化合物，例如可以举出在1分子中具有2个以上酚性羟基的酚类、双酚型酚醛树脂(例如双酚A型树脂、双酚E型树脂、双酚F型树脂、双酚S型树脂等)、酚类酚醛清漆树脂(例如苯酚酚醛清漆树脂、萘酚酚醛清漆树脂、甲酚酚醛清漆树脂等)、萘型酚醛树脂、蒽型酚醛树脂、二环戊二烯型酚醛树脂、联苯型酚醛树脂、脂环式酚醛树脂、多元醇型酚醛树脂、芳烷基型酚醛树脂、苯酚改性芳香族烃甲醛树脂等。这些酚化合物可以单独使用1种，或组合2种以上而使用。
这些之中，酚化合物优选2官能酚化合物。本说明书中所谓“2官能酚化合物”是指，在1分子中具有2个酚性羟基(1分子中的酚性羟基的数量为2)的化合物。酚化合物通过含有2官能酚化合物，从而有加热时的储能模量成为进一步适合于抑制翘曲(特别是封装体翘曲)的值的倾向，其结果，有可以进一步降低覆金属箔层叠板、印刷电路板和多层印刷电路板(特别是多层无芯基板)的翘曲、和制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)的倾向。
作为2官能酚化合物，没有特别限定，可以举出双酚、联甲酚、具有芴骨架的双酚类(例如具有芴骨架的双酚、具有芴骨架的联甲酚等)、二烯丙基双酚(例如二烯丙基双酚A等)、联苯酚(例如p,p’-联苯酚等)、二羟基二苯醚(例如4,4’-二羟基二苯醚等)、二羟基二苯基酮(例如4,4’-二羟基二苯醚等)、二羟基二苯基硫醚(例如4,4’-二羟基二苯基硫醚等)、二羟基芳烃(例如氢醌等)。这些2官能酚化合物可以单独使用1种，或组合2种以上而使用。这些之中，从可以进一步改善翘曲(特别是封装体翘曲)的降低效果的观点出发，2官能酚化合物优选双酚、联甲酚、具有芴骨架的双酚类。
作为双酚，可以举出双酚A、双酚M、双酚E、双酚F、双酚AD、双酚B、双酚AP、双酚S、双酚Z、双酚TMC等。这些双酚可以单独使用1种，或组合2种以上而使用。这些之中，从进一步改善翘曲(特别是封装体翘曲)的降低效果的观点出发，双酚优选双酚A、双酚M。
酚化合物的苯酚当量(酚性羟基的羟基当量)优选500g/eq以下(例如100～500g/eq)、更优选400g/eq以下、进一步优选350g/eq以下。通过苯酚当量处于上述范围内，从而有得到的固化物的玻璃化转变温度、和加热时的储能模量成为进一步适合于抑制翘曲(特别是封装体翘曲)的值的倾向。
本实施方式的热固化性化合物中，2官能酚化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份，优选20～60质量份。通过含量处于上述范围内，从而有加热时的储能模量成为进一步适合于抑制翘曲(特别是封装体翘曲)的值的倾向，其结果，本实施方式的热固化性组合物有可以进一步降低覆金属箔层叠板、印刷电路板和多层印刷电路板(特别是多层无芯基板)的翘曲、和制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)的倾向。从同样的观点出发，含量的下限值更优选25质量份以上、进一步优选30质量份以上，含量的上限值更优选50质量份以下、进一步优选45质量份以下。
本实施方式的热固化性化合物含有环氧化合物和酚化合物的情况下，环氧化合物和酚化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份，优选50质量份以上、更优选60质量份以上、进一步优选70质量份以上、特别优选80质量份以上(优选85质量份以上、更优选90质量份以上)。通过总计含量处于上述范围内，从而有加热时的储能模量成为进一步适合于抑制翘曲(特别是封装体翘曲)的值的倾向。
热固化性组合物含有酚化合物和环氧化合物的情况下，环氧当量相对于酚当量的比率优选0.5～1.5。通过比率处于上述范围内，从而有加热时的储能模量成为进一步适合于抑制翘曲(特别是封装体翘曲)的值的倾向。从同样的观点出发，比率的下限值优选0.5以上、更优选0.6以上、进一步优选0.7以上，比率的上限值优选1.5以下、更优选1.4以下、进一步优选1.3以下。
树脂组合物含有酚化合物和/或氰酸酯化合物、以及环氧化合物的情况下，树脂组合物中的酚基量(含有质量份/酚当量)和/或氰酸酯基量(含有质量份/氰酸酯当量)相对于树脂组合物中的环氧基量(含有质量份/环氧当量)的比率优选0.5～1.5。需要说明的是，树脂组合物含有酚化合物和氰酸酯化合物这两者的情况下，上述比率成为上述酚基量和上述氰酸酯基量的总计量相对于上述环氧基量的比率。通过比率处于上述范围内，从而有加热时的储能模量成为适合于抑制翘曲的值的倾向。从同样的观点出发，比率的下限值优选0.5以上、更优选0.6以上、进一步优选0.7以上、特别优选0.9以上，比率的上限值优选1.5以下、更优选1.4以下、进一步优选1.3以下、特别优选1.2以下。需要说明的是，酚化合物的种类为多个的情况下，上述酚基量是指各酚化合物的酚基量的总计值，氰酸酯化合物的种类为多个的情况下，上述氰酸酯基量是指各氰酸酯化合物的氰酸酯基量的总计值，环氧化合物的种类为多个的情况下，上述环氧基量是指各环氧化合物的环氧基量的总计值。
[其他热固化性化合物]
本实施方式的热固化性化合物可以包含其他热固化性化合物。作为其他热固化性化合物，可以举出氰酸酯化合物、含烯丙基化合物、马来酰亚胺化合物、烯基取代纳迪克酰亚胺化合物等。这些热固化性化合物可以单独使用1种，或组合2种以上而使用。
(氰酸酯化合物)
热固化性化合物可以含有氰酸酯化合物。本说明书中，“氰酸酯化合物”是指在1分子中具有1个以上的氰氧基(氰酸酯基)的化合物，“化合物”是指包含树脂的概念。作为氰酸酯化合物，例如可以举出：在1分子中含有2个以上的氰氧基的芳香族烃化合物、含有2个以上的氰氧基的2个芳香环通过连接基团连接而成的化合物、酚醛清漆型氰酸酯、双酚型氰酸酯、二烯丙基双酚型氰酸酯(例如二烯丙基双酚A型氰酸酯、二烯丙基双酚F型氰酸酯、二烯丙基双酚F型氰酸酯、二烯丙基双酚S型氰酸酯等)、芳烷基型氰酸酯、这些氰酸酯的预聚物。氰酸酯化合物可以单独使用1种，或组合2种以上而使用。
作为在1分子中具有2个以上的氰氧基的芳香族烃化合物，例如可以举出式(I)：Ar-(OCN)p(式中，Ar表示苯环、萘环和联苯环中的任意者，p表示2以上的整数。)所示的化合物。式(I)中，作为p为2的化合物，没有特别限定，例如可以举出1,3-二氰氧基苯、1,4-二氰氧基苯、1,3,5-三氰氧基苯、1,3-二氰氧基萘、1,4-二氰氧基萘、1,6-二氰氧基萘、1,8-二氰氧基萘、2,6-二氰氧基萘、2,7-二氰氧基萘、1,3,6-三氰氧基萘、4,4’-二氰氧基联苯等。
作为含有2个以上的氰氧基的2个芳香环通过连接基团连接而成的化合物，没有特别限定，例如可以举出双(4-氰氧基苯基)醚、双(4-氰氧基苯基)硫醚、双(4-氰氧基苯基)砜等。
作为酚醛清漆型氰酸酯，例如可以举出下述式(1x)所示的化合物。
式(1x)中，R1a各自独立地表示氢原子、碳数1～5的烷基，R1b各自独立地表示氢原子或甲基(优选氢原子)，n表示1～10的整数。
式(1x)中，n为1～10的整数，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，优选1～6的整数。
需要说明的是，酚醛清漆型氰酸酯包含式(1x)所示的化合物的情况下，可以包含n相同的多种化合物，也可以包含n不同的多种化合物。
作为式(1x)所示的化合物，没有特别限定，例如可以举出双(3,5-二甲基4-氰氧基苯基)甲烷、双(4-氰氧基苯基)甲烷、2,2’-双(4-氰氧基苯基)丙烷等。
(双酚型氰酸酯)
作为双酚型氰酸酯，没有特别限定，例如可以举出：酚化合物的项中示例的双酚的酚性羟基的氢原子用氰基(-C≡N)取代而成的化合物。具体而言，可以举出双酚A型氰酸酯、双酚E型氰酸酯、双酚F型氰酸酯、双酚AD型氰酸酯、双酚B型氰酸酯、双酚AP型氰酸酯、双酚S型氰酸酯、双酚Z型氰酸酯、双酚TMC型氰酸酯等。
双酚型氰酸酯可以使用市售品，也可以使用通过公知的方法而制备的制备品。作为双酚型氰酸酯的市售品，例如可以举出三菱瓦斯化学株式会社制品的“CA210”等。
(芳烷基型氰酸酯)
作为芳烷基型氰酸酯，没有特别限定，例如可以举出萘酚芳烷基型氰酸酯、联苯芳烷基型氰酸酯等。
作为萘酚芳烷基型氰酸酯，例如可以举出下述式(1a)所示的化合物。
式(1a)中，R1d各自独立地表示氢原子或甲基(优选氢原子)，n1表示1～10的整数。
式(1a)中，n1为1～10的整数，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，优选1～6的整数。
需要说明的是，芳烷基型氰酸酯包含式(1a)所示的化合物的情况下，可以包含n1相同的多种化合物，也可以包含n1不同的多种化合物。
作为联苯芳烷基型氰酸酯，例如可以举出下述式(1b)所示的化合物。
式(1b)中，R1e各自独立地表示氢原子或碳数1～5的烷基，R1f各自独立地表示氢原子或甲基(优选氢原子)，n2表示1～10的整数。
式(1b)中，n2表示1～10的整数，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，优选表示1～6的整数。
需要说明的是，联苯芳烷基型氰酸酯包含式(1b)所示的化合物的情况下，可以包含n2相同的多种化合物，也可以包含n2不同的多种化合物。
芳烷基型氰酸酯可以使用市售品，也可以使用通过公知的方法而合成的制品。作为芳烷基型氰酸酯的合成方法，例如可以举出如下方法：使与目标芳烷基型氰酸酯对应的酚醛树脂(以下，也称为“对应的酚醛树脂”)与卤化氰与碱性化合物在非活性有机溶剂中进行反应的方法；使对应的酚醛树脂与碱性化合物在水溶液中进行反应从而形成盐，使形成的盐与卤化氰进行2相系界面反应的方法；等。任意方法中，均可以通过使对应的酚醛树脂的酚性羟基的氢原子进行氰酸酯化，从而得到芳烷基型氰酸酯。更详细地，例如使用实施例中记载的方法等。
氰酸酯化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份，例如可以为0～45质量份，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，优选35质量份以下、更优选25质量份以下、进一步优选15质量份以下、特别优选5质量份以下。
(马来酰亚胺化合物)
热固化性化合物可以还含有马来酰亚胺化合物。本说明书中，“马来酰亚胺化合物”是指在1分子中具有1个以上的马来酰亚胺基的化合物，也可以为树脂的形态。作为马来酰亚胺化合物，只要为在1分子中具有1个以上的马来酰亚胺基的化合物就没有特别限定，例如可以举出：在1分子中具有1个马来酰亚胺基的单马来酰亚胺化合物(例如N-苯基马来酰亚胺、N-羟基苯基马来酰亚胺等)、在1分子中具有2个以上马来酰亚胺基的多马来酰亚胺化合物(例如双(4-马来酰亚胺苯基)甲烷、双(3,5-二甲基-4-马来酰亚胺苯基)甲烷、双(3-乙基-5-甲基-4-马来酰亚胺苯基)甲烷、双(3,5-二乙基-4-马来酰亚胺苯基)甲烷)、这些马来酰亚胺化合物与胺化合物的预聚物等。这些马来酰亚胺化合物可以单独使用1种，或组合2种以上而使用。
作为多马来酰亚胺化合物，例如可以举出：在苯环上键合有多个马来酰亚胺基的化合物(例如间亚苯基双马来酰亚胺等亚苯基双马来酰亚胺、4-甲基-1,3-亚苯基双马来酰亚胺等)、在直链状或支链状烷基链的两末端键合有马来酰亚胺基的化合物(例如1,6-双马来酰亚胺-(2,2,4-三甲基)己烷等)、双酚A二苯醚双马来酰亚胺、下述式(4a)所示的化合物。
式中，R4a和R5a各自独立地表示氢原子或碳数1～5的烷基，优选表示氢原子。R4b各自独立地表示氢原子或甲基，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，优选表示氢原子。s表示1以上的整数。
作为式(4a)所示的化合物的具体例，可以举出双(4-马来酰亚胺苯基)甲烷、2,2-双{4-(4-马来酰亚胺苯氧基)-苯基}丙烷、双(3-乙基-5-甲基-4-马来酰亚胺苯基)甲烷。通过马来酰亚胺化合物包含式(4a)所示的马来酰亚胺化合物，从而有得到的固化物的热膨胀率进一步降低、耐热性、玻璃化转变温度(Tg)进一步改善的倾向。马来酰亚胺化合物可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
马来酰亚胺化合物可以使用市售品，也可以使用通过公知的方法而制备的制备品。作为马来酰亚胺化合物的市售品，可以举出K·I Chemical Industry Co.,LTD.制品的、“BMI-70”、“BMI-80”、大和化成工业株式会社制品的“BMI-1000P”、“BMI-3000”、“BMI-4000”、“BMI-5100”、“BMI-7000”、“BMI-2300”等。
马来酰亚胺化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份，例如可以为0～45质量份，从更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，优选35质量份以下、更优选25质量份以下、进一步优选15质量份以下、特别优选5质量份以下。
(烯基取代纳迪克酰亚胺化合物)
热固化性化合物可以还含有烯基取代纳迪克酰亚胺化合物。本说明书中，“烯基取代纳迪克酰亚胺化合物”是指，在分子中具有1个以上的烯基取代纳迪克酰亚胺基的化合物。烯基取代纳迪克酰亚胺化合物例如可以举出下述式(5a)所示的化合物。
式(5a)中，R6a各自独立地表示氢原子、或碳数1～6的烷基，R6b表示碳数1～6的亚烷基、亚苯基、亚联苯基、亚萘基、或下述式(5b)或(5c)所示的基团。
式(5b)中，R6c表示亚甲基、异亚丙基、或CO、O、S、或SO2所示的取代基。
式(5c)中，R6d各自独立地表示碳数1～4的亚烷基、或碳数5～8的亚环烷基。
另外，作为烯基取代纳迪克酰亚胺化合物，还可以举出下述式(12)和/或(13)所示的化合物。
烯基取代纳迪克酰亚胺化合物可以使用市售品，也可以使用通过公知的方法而制备的制备品。作为烯基取代纳迪克酰亚胺化合物的市售品，没有特别限定，例如可以举出丸善石油化学株式会社制品的“BANI-M”“BANI-X”等。
烯基取代纳迪克酰亚胺化合物优选包含2官能性烯基取代纳迪克酰亚胺化合物。本说明书中所谓“2官能性烯基取代纳迪克酰亚胺化合物”是指，在1分子中具有2个烯基取代纳迪克酰亚胺基(1分子中的烯基取代纳迪克酰亚胺基的数量为2)的化合物。
烯基取代纳迪克酰亚胺化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份，例如可以为0～45质量份，更有效且确实地发挥本发明的作用效果的观点出发，优选35质量份以下、更优选25质量份以下、进一步优选15质量份以下、特别优选5质量份以下。
为了在规定的温度下降低固化物的弹性模量，本实施方式的热固化性组合物可以含有弹性体(例如丙烯酸橡胶、有机硅橡胶、核壳型橡胶等)，也可以不含有弹性体。需要说明的是，弹性体不包含于热固化性化合物中。
弹性体的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份，例如低于30质量份、优选25质量份以下、更优选20质量份以下、进一步优选15质量份以下、特别优选10质量份以下(优选5质量份以下、更优选0质量份)。通过含量为特定值以下，从而有可以进一步改善得到的固化物的耐热性的倾向。此处所谓“热固化性组合物固体成分”是指，除溶剂、填充材料和弹性体之外的成分，热固化性组合物固体成分100质量份是指，热固化性组合物中的除溶剂、填充材料和弹性体之外的成分的总计为100质量份。
本实施方式的热固化性组合物只要不妨碍本发明的作用效果就可以含有以下所示的其他树脂。作为其他树脂，可以举出具有能聚合的不饱和基团的化合物、氧杂环丁烷树脂、苯并噁嗪化合物等。作为具有能聚合的不饱和基团的化合物，例如可以举出：乙烯、丙烯、苯乙烯、二乙烯基苯、二乙烯基联苯等乙烯基化合物；(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸2-羟基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羟基丙酯、聚丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯等一元醇或多元醇的(甲基)丙烯酸酯类；双酚A型环氧(甲基)丙烯酸酯、双酚F型环氧(甲基)丙烯酸酯等环氧(甲基)丙烯酸酯类；苯并环丁烯树脂等。作为氧杂环丁烷树脂，例如可以举出氧杂环丁烷、2-甲基氧杂环丁烷、2,2-二甲基氧杂环丁烷、3-甲基氧杂环丁烷、3,3-二甲基氧杂环丁烷等的烷基氧杂环丁烷、3-甲基-3-甲氧基甲基氧杂环丁烷、3,3’-二(三氟甲基)全氟氧杂环丁烷、2-氯甲基氧杂环丁烷、3,3-双(氯甲基)氧杂环丁烷、联苯型氧杂环丁烷、东亚合成株式会社制品的“OXT-101”、“OXT-121”等。作为苯并噁嗪化合物，只要为在1分子中具有2个以上的二氢苯并噁嗪环的化合物即可，例如可以举出小西化学株式会社制品的“双酚F型苯并噁嗪BF-BXZ”“双酚S型苯并噁嗪BS-BXZ”等。
[填充材料]
本实施方式的热固化性组合物可以还含有填充材料。作为填充材料，可以举出无机填充材料和/或有机填充材料。
作为无机填充材料，没有特别限定，可以举出：二氧化硅类、硅化合物(例如白炭黑等)、金属氧化物(例如氧化铝、钛白、氧化锌、氧化镁、氧化锆等)、金属氮化物(例如氮化硼、聚集氮化硼、氮化硅、氮化铝等)、金属硫酸化物(例如硫酸钡等)、金属氢氧化物(例如氢氧化铝、氢氧化铝加热处理品(例如对氢氧化铝进行加热处理而减少了结晶水的一部分而成者)、勃姆石、氢氧化镁等)、钼化合物(例如氧化钼、钼酸锌等)、锌化合物(例如硼酸锌、锡酸锌等)、粘土、高岭土、滑石、焙烧粘土、焙烧高岭土、焙烧滑石、云母、E-玻璃、A-玻璃、NE-玻璃、C-玻璃、L-玻璃、D-玻璃、S-玻璃、M-玻璃G20、玻璃短纤维(包含E玻璃、T玻璃、D玻璃、S玻璃、Q玻璃等玻璃微粉末类。)、中空玻璃、球状玻璃等。这些无机填充材料可以单独使用1种，或组合2种以上而使用。这些之中，从低热膨胀性、尺寸稳定性、阻燃性、刚性和翘曲(特别是封装体翘曲)的降低进一步优异的观点出发，填充材料优选选自由二氧化硅、金属氢氧化物和金属氧化物组成的组中的至少1种，更优选包含选自由二氧化硅、勃姆石和氧化铝组成的组中的至少1种，进一步优选二氧化硅。
作为二氧化硅类，例如可以举出天然二氧化硅、熔融二氧化硅、合成二氧化硅、无定形二氧化硅、Aerosil、中空二氧化硅等。这些之中，从低热膨胀性、刚性和翘曲(特别是封装体翘曲)的降低进一步优异的观点出发，优选熔融二氧化硅。
作为有机填充材料，例如可以举出：苯乙烯型粉、丁二烯型粉、丙烯酸型粉等橡胶粉；核壳型橡胶粉；有机硅型粉等。这些有机填充材料可以单独使用1种，或组合2种以上而使用。这些之中，从低热膨胀性、柔软性和翘曲(特别是封装体翘曲)的降低进一步优异的观点出发，优选有机硅型粉。
作为有机硅型粉，例如可以举出：有机硅树脂粉、有机硅橡胶粉、有机硅复合粉等。这些之中，从低热膨胀性、柔软性和翘曲(特别是封装体翘曲)的降低进一步优异的观点出发，优选有机硅复合粉。
从低热膨胀性、尺寸稳定性、柔软性、刚性和翘曲(特别是封装体翘曲)的降低进一步优异的观点出发，本实施方式的填充材料优选包含无机填充材料和有机填充材料。
无机填充材料的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份，优选30质量份以上且700质量份以下。通过含量为30质量份以上，从而得到的固化物的低热膨胀性进一步改善，通过含量为700质量份以下，从而有得到的固化物的开孔加工性进一步改善的倾向。从同样的观点出发，含量的下限值优选30质量份以上、更优选35质量份以上、进一步优选40质量份以上，可以为50质量份以上，也可以为90质量份以上。从同样的观点出发，含量的上限值优选700质量份以下、更优选600质量份以下、进一步优选500质量份以下、特别优选250质量份以下，可以为200质量份以下。
热固化性组合物包含有机填充材料的情况下，有机填充材料的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份，从低热膨胀性、柔软性和翘曲(特别是封装体翘曲)的降低进一步优异的观点出发，优选1质量份以上且50质量份以下。从同样的观点出发，含量的下限值优选1质量份以上、更优选5质量份以上，可以为10质量份以上，含量的上限值优选50质量份以下、更优选40质量份以下、进一步优选30质量份以下。
从低热膨胀性、尺寸稳定性、柔软性、刚性和翘曲(特别是封装体翘曲)的降低进一步优异的观点出发，填充材料的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份，优选40质量份以上且700质量份以下。从同样的观点出发，含量的下限值优选40质量份以上、更优选45质量份以上，可以为50质量份以上，含量的上限值优选700质量份以下、更优选600质量份以下、进一步优选500质量份以下、特别优选250质量份以下。
[硅烷偶联剂]
本实施方式的热固化性组合物可以还含有硅烷偶联剂。通过本实施方式的热固化性组合物含有硅烷偶联剂，从而有填充材料的分散性进一步改善、或本实施方式的热固化性组合物的成分与后述的基材的粘接强度进一步改善的倾向。
作为硅烷偶联剂，可以举出通常用于无机物的表面处理的硅烷偶联剂，可以举出：氨基硅烷系化合物(例如γ-氨基丙基三乙氧基硅烷、N-β-(氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷等)、环氧硅烷系化合物(例如γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷等)、丙烯酸硅烷系化合物(例如γ-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷等)、阳离子型硅烷系化合物(例如N-β-(N-乙烯基苄基氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷盐酸盐等)、苯基硅烷系化合物等。硅烷偶联剂可以单独使用1种，或组合2种以上而使用。这些之中，硅烷偶联剂优选环氧硅烷系化合物。作为环氧硅烷系化合物，例如可以举出信越化学工业株式会社制品的“KBM-403”、“KBM-303”、“KBM-402”、“KBE-403”等。
硅烷偶联剂的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份，可以为0.1～10.0质量份左右。
[湿润分散剂]
本实施方式的热固化性组合物可以还含有湿润分散剂。通过本实施方式的热固化性组合物含有湿润分散剂，从而有填充材料的分散性进一步改善的倾向。
作为湿润分散剂，只要为用于使填充材料分散的公知的分散剂(分散稳定剂)即可，例如可以举出：BYK Japan株式会社制的DISPERBYK-110、111、118、180、161、BYK-W996、W9010、W903等。
湿润分散剂的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份，优选0.5质量份以上且5.0质量份以下。通过含量处于上述范围内，从而有填充材料的分散性可以进一步改善的倾向。从同样的观点出发，含量的下限值优选0.5质量份以上、更优选1.0质量份以上、进一步优选1.5质量份以上。
[固化促进剂]
本实施方式的热固化性组合物可以还含有固化促进剂。作为固化促进剂，例如可以举出：咪唑类(例如三苯基咪唑等)、有机过氧化物(例如过氧化苯甲酰、过氧化月桂酰、过氧化乙酰、过氧化对氯苯甲酰、二过氧邻苯二甲酸二叔丁酯等)、偶氮化合物(例如偶氮二腈等)、叔胺类(例如N,N-二甲基苄胺、N,N-二甲基苯胺、N,N-二甲基甲苯胺、N,N-二甲基吡啶、2-N-乙基苯胺基乙醇、三正丁胺、吡啶、喹啉、N-甲基吗啉、三乙醇胺、三亚乙基二胺、四甲基丁二胺、N-甲基哌啶等)、有机金属盐(例如环烷酸铅、硬脂酸铅、环烷酸锌、辛酸锌、油酸锡、二丁基马来酸锡、环烷酸锰、环烷酸钴、乙酰丙酮铁等)、使这些有机金属盐溶解于苯酚、双酚等含羟基化合物而成者、无机金属盐(例如氯化锡、氯化锌、氯化铝等)有机锡化合物(例如二辛基氧化锡、其他烷基锡、烷基氧化锡等)。这些固化促进剂可以单独使用1种，或组合2种以上而使用。这些之中，对于固化促进剂，从促进固化反应的观点出发，优选咪唑类，从得到的固化物的玻璃化转变温度(Tg)进一步改善的观点出发，进一步优选三苯基咪唑。
[溶剂]
本实施方式的热固化性组合物可以还含有溶剂。通过本实施方式的热固化性组合物包含溶剂，从而有制备热固化性组合物时的粘度降低、操作性(加工性)进一步改善、或对基材的浸渗性进一步改善的倾向。
作为溶剂，只要能使热固化性组合物中的有机树脂的一部分或全部溶解就没有特别限定，例如可以举出：酮类(丙酮、甲乙酮、甲基溶纤剂等)、芳香族烃类(例如甲苯、二甲苯等)、酰胺类(例如二甲基甲醛等)、丙二醇单甲醚和其乙酸酯等。这些溶剂可以单独使用1种，或组合2种以上而使用。
作为本实施方式的热固化性组合物的制造方法，没有特别限定，例如可以举出如下方法：将各成分一并或依次配混于溶剂并搅拌的方法。此时，为了使各成分均匀地溶解或分散，可以使用搅拌、混合、混炼处理等公知的处理。
[用途]
本实施方式的热固化性组合物如上述，能降低制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)，因此，本实施方式的热固化性组合物用于预浸料、层叠板、覆金属箔层叠板、印刷电路板、多层印刷电路板。特别是多层无芯基板中翘曲的问题显著，因此，本实施方式的热固化性组合物适合用于多层无芯基板。
[预浸料]
本实施方式的预浸料包含：基材；和，浸渗或涂布于基材的本实施方式的热固化性组合物。预浸料如前述，可以为通过公知的方法而得到的预浸料，具体而言，可以如下得到：使本实施方式的热固化性组合物浸渗或涂布于基材，然后在100～200℃的条件下进行加热干燥，从而使其半固化(B阶化)，由此可以得到。
本实施方式的预浸料也包含如下形态：使半固化状态的预浸料在200～230℃的加热温度和60～180分钟的加热时间的条件下进行热固化而得到的固化物。
前述预浸料中的热固化性组合物的含量相对于预浸料的总量，以固体成分换算计，优选30～90体积％、更优选35～85体积％、进而优选40～80体积％。通过热固化性组合物的含量为上述范围内，从而有成型性进一步改善的倾向。需要说明的是，预浸料的固体成分是指，从预浸料中去除溶剂而得到的成分，例如填充材料包含于预浸料的固体成分中。
(基材)
作为基材，没有特别限定，例如可以举出用于各种印刷电路板的材料的公知的基材。作为基材的具体例，可以举出：玻璃基材、除玻璃以外的无机基材(例如由除石英等玻璃以外的无机纤维构成的无机基材)、有机基材(例如由全芳香族聚酰胺、聚酯、聚对亚苯基苯并噁唑、聚酰亚胺等有机纤维构成的有机基材)等。这些基材可以单独使用1种，或组合2种以上而使用。这些之中，从进一步改善刚性、或加热尺寸稳定性进一步优异的观点出发，优选玻璃基材。
(玻璃基材)
作为构成玻璃基材的纤维，例如可以举出：E玻璃、D玻璃、S玻璃、T玻璃、Q玻璃、L玻璃、NE玻璃、HME玻璃等。这些之中，从强度和低吸水性进一步优异的观点出发，构成玻璃基材的纤维优选选自由E玻璃、D玻璃、S玻璃、T玻璃、Q玻璃、L玻璃、NE玻璃、和HME玻璃组成的组中的1种以上的纤维。
作为基材的形态，没有特别限定，例如可以举出织布、无纺布、粗纱、短切毡、表面毡等形态。作为织布的编制方式，没有特别限定，例如已知有平织、鱼子织、斜织等，它们可以从公知的基材中根据目标用途、性能而适宜选择并使用。另外，可以适合使用将它们进行了开纤处理而成者、用硅烷偶联剂等进行了表面处理而成的玻璃织布。基材的厚度、质量没有特别限定，通常适合使用0.01～0.3mm左右的基材。
[层叠板]
本实施方式的层叠板具有本实施方式的预浸料。本实施方式的层叠板包含1个或多个预浸料，包含多个的情况下，具有层叠有预浸料的形态。通过本实施方式的层叠板具有本实施方式的预浸料，从而可以充分降低翘曲(特别是封装体翘曲)。
[覆金属箔层叠板]
本实施方式的覆金属箔层叠板具有：本实施方式的预浸料；和，配置于预浸料的单面或两面的金属箔。本实施方式的覆金属箔层叠板包含1个或多个预浸料。预浸料的数量为1个的情况下，覆金属箔层叠板具有在预浸料的单面或两面配置有金属箔的形态。预浸料的数量为多个的情况下，覆金属箔层叠板具有在层叠后的预浸料(预浸料的层叠体)的单面或两面配置有金属箔的形态。通过本实施方式的覆金属箔层叠板具有本实施方式的预浸料，从而可以充分降低翘曲(特别是封装体翘曲)。
作为金属箔(导体层)，只要为用于各种印刷电路板材料的金属箔即可，例如可以举出铜、铝等的金属箔，作为铜的金属箔，可以举出压延铜箔、电解铜箔等铜箔。导体层的厚度例如为1～70μm、优选1.5～35μm。
层叠板和覆金属箔层叠板的成型方法和其成型条件没有特别限定，可以应用一般的印刷电路板用层叠板和多层板的方法和条件。例如，层叠板或覆金属箔层叠板的成型时可以使用多级加压机、多级真空加压机、连续成型机、高压釜成型机等。另外，层叠板或覆金属箔层叠板的成型(层叠成型)中，通常温度为100～300℃、压力为面压2～100kgf/cm2、加热时间为0.05～5小时的范围。进而，根据需要，也可以在150～300℃的温度下进行后固化。特别是使用多级加压机的情况下，从充分地促进预浸料的固化的观点出发，优选温度200℃～250℃、压力10～40kgf/cm2、加热时间80分钟～130分钟，更优选温度215℃～235℃、压力25～35kgf/cm2、加热时间90分钟～120分钟。另外，将上述预浸料与另行制成的内层用的电路板组合并进行层叠成型，从而也可以形成多层板。
[印刷电路板]
本实施方式的印刷电路板具有：由本实施方式的预浸料形成的绝缘层；和，形成于该绝缘层的表面的导体层。本实施方式的印刷电路板例如可以如下形成：将本实施方式的覆金属箔层叠板的金属箔蚀刻成规定的布线图案形成导体层，从而可以形成。通过本实施方式的印刷电路板具有本实施方式的预浸料，从而可以充分降低翘曲(特别是封装体翘曲)。
本实施方式的印刷电路板具体而言例如可以通过以下的方法而制造。首先，准备本实施方式的覆金属箔层叠板。将覆金属箔层叠板的金属箔蚀刻成规定的布线图案，制成具有导体层(内层电路)的内层基板。接着，在内层基板的导体层(内装电路)表面依次层叠规定数量的预浸料与外层电路用的金属箔，进行加热加压，并进行一体成型(层叠成型)，从而得到层叠体。需要说明的是，层叠成型的方法和其成型条件与上述层叠板和覆金属箔层叠板中的层叠成型的方法和其成型条件同样。接着，对层叠体实施通孔、导通孔用的开孔加工，在由此形成的孔的壁面形成用于导通导体层(内装电路)与外层电路用的金属箔的镀金属覆膜。接着，将外层电路用的金属箔蚀刻成规定的布线图案，制成具有导体层(外层电路)的外层基板。如此制造印刷电路板。
另外，不使用覆金属箔层叠板的情况下，在上述预浸料上形成作为电路的导体层，也可以制作印刷电路板。此时，为了形成导体层，也可以使用化学镀的方法。
[多层印刷电路板(多层无芯基板)]
本实施方式的多层印刷电路板具有：多个绝缘层，其包含第1绝缘层、和层叠于前述第1绝缘层的单面侧的1个或多个第2绝缘层；和，多个导体层，其包含配置于前述多个绝缘层的各个之间的第1导体层、和配置于前述多个绝缘层的最外层的表面的第2导体层，前述第1绝缘层和前述第2绝缘层分别具有本实施方式的预浸料的固化物。将本实施方式的多层印刷电路板的具体例示于图9。图9所示的多层印刷电路板包含：第1绝缘层(1)、和层叠于第1绝缘层(1)的单面方向(图示下面方向)的2个第2绝缘层(2)，第1绝缘层(1)和2个第2绝缘层(2)分别由1个本实施方式的预浸料形成。另外，图9所示的多层印刷电路板具有多个导体层，其包含配置于多个绝缘层(1，2)的各个之间的第1导体层(3)、和配置于这些多个绝缘层(1，2)的最外层的第2导体层(3)。
本实施方式的多层印刷电路板例如为仅在第1绝缘层的单面方向上层叠第2绝缘层的、所谓无芯型的多层印刷电路板(多层无芯基板)。多层无芯基板中，通常仅在由预浸料形成的绝缘层的单面方向上层叠由其他预浸料形成的其他绝缘层，因此，基板的翘曲的问题显著。与此相对，通过本实施方式的多层印刷电路板具有本实施方式的预浸料，从而可以充分降低翘曲。另外，能降低制造电子部件(封装体)时的翘曲(封装体翘曲)。因此，对于本实施方式的热固化性组合物，在多层无芯基板中，可以充分降低上述翘曲(达成低翘曲)，因此，作为半导体封装体用多层无芯基板可以有效地使用。
本实施方式的多层印刷电路板的制造方法例如可以参照本申请实施例中记载的方法。
实施例
以下利用实施例和比较例对本发明进而进行说明，但本发明不受这些实施例的任何限定。
[实施例1]
将酚化合物(东京化成工业株式会社制双酚A)33质量份、环氧化合物(DIC株式会社制“EPICLON HP-4710”)10质量份、环氧化合物(DIC株式会社制“EPICLON HP-6000”)57质量份、浆料二氧化硅X(Admatechs Co.,Ltd.制“SC2050-MB”、平均粒径0.7μm)100质量份、浆料二氧化硅Y(Admatechs Co.,Ltd.制“SC5050-MOB”、平均粒径1.5μm)100质量份、湿润分散剂X(BYK Japan株式会社制“DISPERBYK-161”)1质量份、湿润分散剂Y(BYK Japan株式会社制“DISPERBYK-111”)1质量份、硅烷偶联剂X(信越化学工业株式会社制“KBM-403”)5质量份、2,4,5-三苯基咪唑(东京化成工业株式会社制)0.5质量份进行配混(混合)，之后用甲乙酮稀释得到清漆(热固化性组合物)。该例子中，2官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为26.0质量份，多官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为36.3质量份，2官能酚化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为30.7质量份。2官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为56.7质量份，多官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为36.3质量份。将该清漆(热固化性组合物)浸渗涂覆于E玻璃织布(IPC#1280)，以150℃进行3分钟加热干燥，得到具有约80μm的厚度的预浸料。得到的预浸料中的热固化性组合物(固体成分量(包含填料))的含量为73体积％。
需要说明的是，各化合物的2官能热固化性化合物与多官能热固化性化合物的比率通过基于下述条件的凝胶渗透色谱法(GPC)而求出。即，在株式会社岛津制作所制LC-20AD泵上连接RID-10A检测器，柱连接昭和电工株式会社制Shodex GPC KF-801、KF-802、KF-803、KF-804，在柱温40℃下使用。流动相以流速1.0mL/分钟使用四氢呋喃。将各化合物调整成5％的四氢呋喃溶液，将其中的20μL注入测定机，由其峰面积求出各化合物中含有的2官能性化合物与多官能性化合物的比率。
[实施例2]
使浆料二氧化硅X的配混量为50质量份代替100质量份，使浆料二氧化硅Y的配混量为50质量份代替100质量份，除此之外，与实施例1同样地得到具有约80μm的厚度的预浸料。该例子中，2官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为26.0质量份，多官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为36.3质量份，2官能酚化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为30.7质量份。2官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为56.7质量份，多官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为36.3质量份。得到的预浸料中的热固化性组合物的含量为73体积％。
[实施例3]
使浆料二氧化硅X的配混量为25质量份代替100质量份，使浆料二氧化硅Y的配混量为25质量份代替100质量份，除此之外，与实施例1同样地得到具有约80μm的厚度的预浸料。该例子中，2官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为26.0质量份，多官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为36.3质量份，2官能酚化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为30.7质量份。2官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为56.7质量份，多官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为36.3质量份。得到的预浸料中的热固化性组合物的含量为73体积％。
[实施例4]
使用E玻璃织布(IPC#2116)代替E玻璃织布(IPC#1280)，除此之外，与实施例1同样地得到具有约100μm的厚度的预浸料。该例子中，2官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为26.0质量份，多官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为36.3质量份，2官能酚化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为30.7质量份。2官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为56.7质量份，多官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为36.3质量份。得到的预浸料中的热固化性组合物的含量为58体积％。
[实施例5]
配混环氧化合物(DIC株式会社制“EPICLON HP-7200L”)57质量份代替环氧化合物(DIC株式会社制“EPICLON HP-6000”)57质量份，不使用湿润分散剂X，除此之外，与实施例2同样地得到具有约80μm的厚度的预浸料。该例子中，2官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为35.3质量份，多官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为27.6质量份，2官能酚化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为31.0质量份。2官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为66.3质量份，多官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为27.6质量份。得到的预浸料中的热固化性组合物的含量为73体积％。
[实施例6]
使酚化合物(使东京化成工业株式会社制双酚A的配混量为32质量份代替33质量份，使环氧化合物(DIC株式会社制“EPICLON HP-4710”)的配混量为5质量份代替10质量份，使用环氧化合物(DIC株式会社制“EPICLON HP-7200L”)63质量份代替环氧化合物(DIC株式会社制品的“EPICLON HP-6000”)57质量份，不使用湿润分散剂X，除此之外，与实施例2同样地得到具有约80μm的厚度的预浸料。该例子中，2官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为39.0质量份，多官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为24.8质量份，2官能酚化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为30.0质量份。2官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为69.1质量份，多官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为24.8质量份。得到的预浸料中的热固化性组合物的含量为73体积％。
[实施例7]
配混酚化合物(Osaka Gas Chemicals Co.,Ltd.,制“BCF(联甲酚芴)”)45质量份代替酚化合物(东京化成工业株式会社制双酚A)33质量份，使环氧化合物(DIC株式会社制“EPICLON HP-6000”)的配混量为45质量份代替57质量份，不使用湿润分散剂X，除此之外，与实施例1同样地得到具有约80μm的厚度的预浸料。该例子中，2官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为20.7质量份，多官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为30.9质量份，2官能酚化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为42.3质量份。2官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为63.0质量份，多官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为30.9质量份。得到的预浸料中的热固化性组合物的含量为73体积％。
[实施例8]
配混酚化合物(Mitsui Chemicals Fine Co.,Ltd.制双酚M)43质量份代替酚化合物(东京化成工业株式会社制双酚A)33质量份，使环氧化合物(DIC株式会社制“EPICLONHP-6000”)的配混量为47质量份代替57质量份，除此之外，与实施例1同样地得到具有约80μm的厚度的预浸料。该例子中，2官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为21.4质量份，多官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为31.6质量份，2官能酚化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为40.0质量份。2官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为61.4质量份，多官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为31.6质量份。得到的预浸料中的热固化性组合物的含量为73体积％。
[比较例1]
将环氧化合物(DIC株式会社制“EPICLON HP-7200L”)10质量份、多苯基甲烷马来酰亚胺化合物(大和化成工业株式会社制“BMI-2300”)18质量份、联苯芳烷基型酚醛树脂(日本化药株式会社制“KAYAHARD GPH-103”18质量份、苯酚改性二甲苯化合物(Fudow Co.,Ltd.制“Zeistor GP100”)15质量份、联苯芳烷基型环氧化合物(日本化药株式会社制“NC-3000H”)39质量份、浆料二氧化硅X100质量份、浆料二氧化硅Y100质量份、湿润分散剂X1质量份、湿润分散剂Y1质量份、硅烷偶联剂X5质量份、2,4,5-三苯基咪唑(东京化成工业株式会社制)0.5质量份进行配混(混合)，之后用甲乙酮稀释得到清漆(热固化性组合物)。将该清漆(热固化性组合物)浸渗涂覆于E玻璃织布(IPC#1280)，以150℃进行3分钟加热干燥，得到具有约80μm的厚度的预浸料。该例子中，2官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为17.0质量份，多官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为28.6质量份，2官能酚化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为6.3质量份。2官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为33.0质量份，多官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为60.0质量份。得到的预浸料中的热固化性组合物(固体成分量)的含量为73体积％。
[比较例2]
使浆料二氧化硅X的配混量为50质量份代替100质量份，使浆料二氧化硅Y的配混量为50质量份代替100质量份，除此之外，与比较例1同样地得到具有约80μm的厚度的预浸料。该例子中，2官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为17.0质量份，多官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为28.6质量份，2官能酚化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为6.3质量份。2官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为33.0质量份，多官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为60.0质量份。得到的预浸料中的热固化性组合物的含量为73体积％。
[比较例3]
使浆料二氧化硅X的配混量为25质量份代替100质量份，使浆料二氧化硅Y的配混量为25质量份代替100质量份，除此之外，与比较例1同样地得到具有约80μm的厚度的预浸料。该例子中，2官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为17.0质量份，多官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为28.6质量份，2官能酚化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为6.3质量份。2官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为33.0质量份，多官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为60.0质量份。得到的预浸料中的热固化性组合物的含量为73体积％。
[比较例4]
使用E玻璃织布(IPC#2116)代替E玻璃织布(IPC#1280)，除此之外，与比较例1同样地得到具有约100μm的厚度的预浸料。该例子中，2官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为17.0质量份，多官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为28.6质量份，2官能酚化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为6.3质量份。2官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为33.0质量份，多官能热固化性化合物的总计含量相对于热固化性组合物固体成分量100质量份为60.0质量份。得到的预浸料中的热固化性组合物的含量为58体积％。
[物性测定评价]
使用实施例1～8和比较例1～4中得到的预浸料，根据以下各项目所示的步骤制作物性测定评价用的样品，对机械特性(30℃、100℃、200℃、260℃和330℃下的储能模量)、热膨胀系数(CTE)、玻璃化转变温度(Tg)、损耗系数(tanΔ)、翘曲量和吸水耐热性进行测定评价。将实施例和比较例的结果归纳示于表1。需要说明的是，表中E’(30)表示a(30℃下的储能模量)，E’(100)表示b(100℃下的储能模量)，E’(200)表示d(200℃下的储能模量)，E’(260)表示c(260℃下的储能模量)，E’(330)表示e(330℃下的储能模量)。另外，表中tanΔ表示D(将预浸料固化而成的固化物的玻璃化转变温度下的弹性模量的损耗角正切)。
[机械特性和玻璃化转变温度]
在实施例1～8和比较例1～4中得到的预浸料1张的上下两面配置铜箔(三井金属矿业株式会社制“3EC-VLP”、厚度12μm)，在压力30kgf/cm2、温度220℃下进行100分钟的层叠成型(热固化)，得到具有由预浸料形成的绝缘层和铜箔的覆铜箔层叠板。该覆铜箔层叠板的绝缘层的厚度为80～100μm左右。将得到的覆铜箔层叠板用切割机切成尺寸5.0mm×20mm，然后将表面的铜箔通过蚀刻去除，得到测定用样品。使用该测定用样品，依据JISC6481，用动态粘弹性分析装置(TA Instruments制)通过DMA法测定机械特性(30℃、100℃、200℃、260℃和330℃下的储能模量E’)、玻璃化转变温度(Tg)和玻璃化转变温度下的损耗角正切(tanΔ)(n＝3的平均值)。
[热膨胀系数(CTE(X、Y))]
在实施例1～8和比较例1～4中得到的预浸料1张的上下两面配置铜箔(三井金属矿业株式会社制品的“3EC-VLP”、厚度12μm)，在压力30kgf/cm2、温度220℃下进行100分钟的层叠成型(热固化)，得到具有由预浸料形成的绝缘层和铜箔的覆铜箔层叠板。该覆铜箔层叠板的绝缘层的厚度为80～100μm左右。将得到的覆铜箔层叠板用切割机切成尺寸4.5mm×20mm后，将表面的铜箔通过蚀刻去除，得到测定用样品。使用该测定用样品，依据JIS C6481，通过TMA法(Thermo-mechanical analysis)，测定层叠板的与绝缘层的层叠方向正交的方向的热膨胀系数(CTE(X、Y))(n＝3的平均值)。
[翘曲量：多层无芯基板]
首先，如图1所示那样，在成为支撑体(a)的预浸料的两面，使带载体的极薄铜箔(b1)(MT18Ex、三井金属矿业株式会社制、厚度5μm)的载体铜箔面朝向预浸料侧地配置，在其上进而配置实施例1～8和比较例1～4中得到的预浸料(c1)，在其上进而配置铜箔(d)(3EC-VLP、厚度12μm)，在压力30kgf/cm2、温度220℃下进行100分钟的层叠成型，得到图2所示的覆铜箔层叠板。
接着，将得到的图2所示的覆铜箔层叠板的上述铜箔(d)蚀刻成例如如图3所示那样规定的布线图案，形成导体层(d’)。接着，在形成有导体层(d’)的图3所示的层叠板的两面上，如图4所示那样，配置实施例1～8和比较例1～4中得到的预浸料(c2)，在其上下进而配置带载体的极薄铜箔(b2)(MT18Ex、厚度5μm)，在压力30kgf/cm2、温度220℃下进行100分钟的层叠成型，得到图5所示的覆铜箔层叠板。
接着，在图5所示的覆铜箔层叠板中，将配置于支撑体(a)(固化后的支撑体用预浸料)的带载体的极薄铜箔(b1)的载体铜箔与极薄铜箔剥离，从而如图6所示那样，从支撑体(a)剥离2张层叠板，进而，从这些各层叠板中的上部的带载体的极薄铜箔(b2)剥离载体铜箔。接着，在得到的各层叠板的上下的极薄铜箔上进行基于激光加工机的加工，如图7所示那样，利用化学镀铜形成规定的孔(v)。由此，例如如图8所示那样，蚀刻成规定的布线图案，形成导体层，得到多层无芯基板的面板(尺寸：500mm×400mm)。然后，用金属尺测定得到的面板的4个角中的翘曲量，将其平均值作为多层无芯基板的面板的“翘曲量”(n＝2的平均值)。
[翘曲量(封装体翘曲)]
进一步，从得到的多层无芯基板的面板(图8的覆铜箔层叠板)中切出20mm×200mm的条状板。接着，涂布液态底充胶(ThreeBond Holdings Co.,Ltd.制2274E)，粘接搭载半导体元件(尺寸10mm×10mm、厚度100μm)，首先，在温度50℃、30分钟、接着在温度120℃、30分钟、进一步在150℃、30分钟的条件下使底充胶固化。接着，切成14mm×14mm尺寸，得到封装体翘曲评价用的样品。封装体的翘曲量如下：用AKROMETRIX公司制TherMoire PS200L投影波纹(Shadow Moire)分析，将封装体样品从室温加热至260℃，之后冷却至室温，测定此时的最大翘曲值和最小翘曲值，将其差作为封装体的“翘曲量”(n＝3的平均值)。表1中示出使实施例1中的测定值为1时的各实施例和比较例的相对值(vs实施例1)。
[吸湿耐热性]
使实施例1～8和比较例1～4中得到的预浸料重叠2张，在上下两面配置铜箔(3EC-VLP、厚度12μm)，在压力30kgf/cm2、温度220℃下进行100分钟的层叠成型(热固化)，得到具有由预浸料形成的绝缘层和铜箔的覆铜箔层叠板。将得到的覆铜箔层叠板切成尺寸50mm×50mm，得到测定用样品。作为得到的样品的前处理，在120℃、饱和蒸气压下的密闭容器中放置1小时后，投入至260℃的焊料槽，浸渍30秒，从而进行评价。经过30秒后确认了样品的铜箔、样品间和样品的溶胀的发生的有无。将未发生溶胀的情况记作“A”、发生了溶胀的情况记作“B”。
[表1]
如前述，为了降低封装体翘曲，有效的是，降低印刷电路板的面方向的热膨胀率，但如比较例1～3那样，即使降低热膨胀率，在降低封装体翘曲的方面也存在限度。与此相对，本申请实施例中，例如由本申请实施例1与比较例1的比较表明，虽然热膨胀率相同，但是通过由规定温度的储能模量所限定的物性参数满足规定范围内，从而可以大幅降低封装体翘曲。进一步，如实施例3那样，即使不降低热膨胀率，通过由规定温度的储能模量所限定的物性参数满足规定范围内，从而也可以大幅降低封装体翘曲。
另外，对预浸料中的热固化性组合物(固体成分量)的含量相同的实施例4与比较例4进行比较的情况下，满足上述式(i)和(ii)的实施例4与不满足上述式(ii)的比较例4相比，得到了可以进一步降低翘曲量的抑制的结果。
本申请基于2018年4月20日向日本特许厅申请的日本专利申请(特愿2018-081070)，将其内容作为参照引入至此。
Claims (19)
1.一种热固化性组合物，其至少包含热固化性化合物，
所述热固化性组合物满足下述式(i)和(ii)所示的关系，
0.80≤b/a≤0.98…(i)
0.05≤c/a≤0.30…(ii)
所述式中，a、b和c分别表示对将所述热固化性组合物浸渗或涂布于基材而得到的预浸料进行固化而成的固化物的30℃、100℃和260℃下的储能模量(单位：GPa)。
2.根据权利要求1所述的热固化性组合物，其还满足下述式(x)所示的关系，
100≤Tg≤220…(x)
所述式中，Tg表示对将所述热固化性组合物浸渗或涂布于基材而得到的预浸料进行固化而成的固化物的玻璃化转变温度(单位：℃)。
3.根据权利要求1或2所述的热固化性组合物，其还满足下述式(y)所示的关系，
D≥0.1…(y)
所述式中，D表示对将所述热固化性组合物浸渗或涂布于基材而得到的预浸料进行固化而成的固化物的玻璃化转变温度下的弹性模量的损耗角正切。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的热固化性组合物，其中，
所述热固化性化合物含有：2官能性的2官能热固化性化合物和3官能以上的多官能热固化性化合物，
所述2官能热固化性化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份为40～90质量份，
所述多官能热固化性化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份为10～50质量份。
5.根据权利要求1～3中任一项所述的热固化性组合物，其中，
所述热固化性化合物含有：2官能环氧化合物和多官能环氧化合物，
所述2官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份为20～70质量份，
所述多官能环氧化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份为10～50质量份。
6.根据权利要求5所述的热固化性化合物，其中，所述2官能环氧化合物和所述多官能环氧化合物中的至少一者含有萘型环氧树脂。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的热固化性组合物，其中，所述热固化性化合物包含酚化合物。
8.根据权利要求7所述的热固化性组合物，其中，所述酚化合物包含2官能酚化合物，
所述2官能酚化合物的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份为20～60质量份。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的热固化性组合物，其中，
还含有无机填充材料，
所述无机填充材料的含量相对于热固化性组合物固体成分100质量份为30质量份以上且700质量份以下。
10.根据权利要求9所述的热固化性组合物，其中，所述无机填充材料为选自由二氧化硅、勃姆石和氧化铝组成的组中的1种以上。
11.根据权利要求1～10中任一项所述的热固化性组合物，其用于覆金属箔层叠板。
12.根据权利要求1～10中任一项所述的热固化性组合物，其用于印刷电路板。
13.根据权利要求1～10中任一项所述的热固化性组合物，其用于多层印刷电路板。
14.一种预浸料，其包含：基材；和浸渗或涂布于该基材的权利要求1～13中任一项所述的热固化性组合物。
15.根据权利要求14所述的预浸料，其中，所述基材由选自如下组中的1种以上的玻璃的纤维构成：由E玻璃、D玻璃、S玻璃、T玻璃、Q玻璃、L玻璃、NE玻璃和HME玻璃组成的组。
16.一种层叠板，其具有权利要求14或15所述的预浸料。
17.一种覆金属箔层叠板，其具有：
权利要求14或15所述的预浸料；和
配置于该预浸料的单面或两面的金属箔。
18.一种印刷电路板，其具有：由权利要求14或15所述的预浸料形成的绝缘层；和形成于该绝缘层的表面的导体层。
19.一种多层印刷电路板，其具有：
多个绝缘层，其包含第1绝缘层、和层叠于第1绝缘层的单面侧的1个或多个第2绝缘层；和
多个导体层，其包含配置于所述多个绝缘层的各个之间的第1导体层、和配置于所述多个绝缘层的最外层的表面的第2导体层，
所述第1绝缘层和所述第2绝缘层分别具有权利要求14或15所述的预浸料的固化物。
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