CN111312989A - 用于可再充电锂电池的电极和含该电极的可再充电锂电池 - Google Patents

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Abstract

公开了用于可再充电锂电池的电极和含该电极的可再充电锂电池，所述电极包括：集流体；第一活性物质层，形成在集流体上并且包括第一活性物质；以及第二活性物质层，形成在第一活性物质层上，其中，第二活性物质层包括含有活性物质和设置在活性物质的表面上的熔化聚合物的第二活性物质。

Description

用于可再充电锂电池的电极和含该电极的可再充电锂电池
技术领域
公开了一种用于可再充电锂电池的电极和包括该电极的可再充电锂电池。
背景技术
可再充电锂电池因高的放电电压和高的能量密度而作为各种电子装置的电源备受关注。
关于可再充电锂电池的正极活性物质，已经使用了具有能够嵌入锂离子的结构的锂-过渡金属氧化物(诸如LiCoO2、LiMn2O4、LiNi1-xCoxO2(0<x<1)等)。
关于可再充电锂电池的负极活性物质，已经使用了能够嵌入和脱嵌锂离子的各种碳基材料(诸如人造石墨、天然石墨和硬碳)。
关于可再充电锂电池的电解质，已经使用了其中溶解有锂盐的有机溶剂。
发明内容
实施例提供了一种用于可再充电锂电池的电极，所述电极在充电和放电期间具有改善的锂利用率并且展示出改善的安全性。
另一实施例提供了一种包括电极的可再充电锂电池。
根据实施例，一种用于可再充电锂电池的电极包括：集流体；第一活性物质层，形成在集流体上并且包括第一活性物质；以及第二活性物质层，形成在第一活性物质层上，其中，第二活性物质层包括含有活性物质和设置在活性物质的表面上的熔化聚合物的第二活性物质。
活性物质的表面的至少一部分可以不与熔化聚合物接触。
熔化聚合物可以以岛型设置在活性物质的表面上。可选地，熔化聚合物可以以颗粒形状或者以由针状形状形成的海胆形状被设置为附着到活性物质的表面。
熔化聚合物可以是聚乙烯、聚丙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚(1-丁烯)、聚酰亚胺或它们的组合。
基于第二活性物质的总重量，熔化聚合物可以以大约0.1wt％至大约5.5wt％的量存在。
熔化聚合物可以经由粘合剂附着到活性物质的表面。
熔化聚合物可以具有颗粒形状，并且熔化聚合物的尺寸可以为大约1μm至大约10μm。
熔化聚合物可以具有针状形状，并且熔化聚合物的长度可以为大约0.5μm至大约10μm。
相对于100％的活性物质的表面积，熔化聚合物可以以大约0.1％至大约80％的面积设置在活性物质的表面上。
第二活性物质层的厚度可以为大约2μm至大约8μm。另外，相对于100％的第一活性物质层和第二活性物质层的总厚度，第二活性物质层的厚度可以为大约0.1％至大约30％。
电极可以是正电极或负电极，根据实施例，可以是负电极。
另一实施例提供了一种可再充电锂电池，所述可再充电锂电池包括：第一电极，第一电极是所述电极；第二电极；以及电解质。
其它实施例的具体细节包括在以下详细说明中。
根据实施例的用于可再充电锂电池的电极可以提供呈现出改善的锂离子效率和改善的安全性的可再充电锂电池。
附图说明
图1是示出根据实施例的用于可再充电锂电池的电极的示意图。
图2A是示出根据实施例的包括在电极中的第二活性物质的示意图。
图2B是示出根据实施例的包括在电极中的第二活性物质的示意图。
图3是示出根据实施例的可再充电锂电池的结构的示意图。
具体实施方式
在下文中，详细地描述了本发明的实施例。然而，这些实施例是示例性的，本发明不限于此，而本发明由权利要求的范围来限定。
实施例提供了用于可再充电锂电池的电极，所述电极包括：集流体；第一活性物质层，设置在集流体上并且包括第一活性物质；以及第二活性物质层，设置在第一活性物质层上，其中，第二活性物质层包括含有活性物质和设置在活性物质的表面上的熔化聚合物(meltdown polymer)的第二活性物质。
如图1中所示，根据实施例的用于可再充电锂电池1的电极包括集流体3、形成在集流体3上的第一活性物质层5以及设置在第一活性物质层5上的第二活性物质层7。
第一活性物质层5包括第一活性物质，第二活性物质层7包括含有活性物质和设置在活性物质表面上的熔化聚合物的第二活性物质。
活性物质的表面的至少一部分可以不与熔化聚合物接触。
根据实施例，熔化聚合物可以以岛型设置在活性物质的表面上。另外，熔化聚合物可以具有颗粒形状或由针状形状形成的海胆形状。
根据实施例，如图2A中所示，第二活性物质9可以包括以岛型且以颗粒形状设置在活性物质9a的表面上的熔化聚合物9b。根据另一实施例，如图2B中所示，第二活性物质9可以包括呈岛型的熔化聚合物9d，熔化聚合物9d呈针状形状并附着在活性物质9c的表面上以形成海胆形状。也就是说，针状形状的熔化聚合物9d沿长度方向设置在活性物质9c的表面上。
如此，熔化聚合物可以以岛型不连续地设置在活性物质上，并且可以例如以颗粒形状的形式存在，或者以由针状形状形成的海胆形状存在。以此方式，当熔化聚合物以岛型设置时，由于活性物质的表面的一部分被暴露，所以在充电和放电期间锂离子可以顺利地从活性物质迁移，因此，可以获得优异的锂离子利用率。当熔化聚合物以层型连续地设置在活性物质的表面上(即，基本完全覆盖活性物质的表面)时，在充电和放电期间锂离子迁移被抑制，结果不发生充电和放电。或者，即使在熔化聚合物形成覆盖活性物质层的聚合物层时，在充电和放电期间锂离子迁移仍被抑制。
另外，当在充电和放电期间在包括熔化聚合物的电池内部产生热、或者物理冲击被施加到电池或在刺穿(或针刺)电池期间产生热失控时，即，在电极中产生热时，熔化聚合物在隔膜关闭之前首先熔化，从而整体覆盖活性物质的表面并抑制锂离子迁移，即，停止充电和放电，因此，确保安全性。
另外，由于熔化聚合物未包括在第一活性物质层中，而是仅包括在第二活性物质层中，即，第二活性物质层仅包括在表面上具有熔化聚合物的第二活性物质，所以由于熔化聚合物而获得了安全改善效果，同时保持电池容量。当在表面上具有熔化聚合物的活性物质被用于形成电极的整个活性物质层时，活性物质的量相对减少，因此会减小相对电池容量。
另外，即使熔化聚合物以针状形状存在，当针状形状的熔化聚合物在长度方向上与活性物质的表面基本水平地接触时，针状形状的熔化聚合物也部分地团聚而无法获得预期效果，另外，由于熔化聚合物水平地存在，因此完全覆盖活性物质的表面，所以几乎不能获得预期效果。
熔化聚合物可以是可在特定温度(例如，大约110℃至大约140℃)下熔化的聚合物，特定温度(例如，大约110℃至大约140℃)会发生在充电和放电期间。例如，熔化聚合物可以是具有大约110℃至大约140℃的熔点的聚乙烯、聚丙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚(1-丁烯)、聚酰亚胺或它们的组合。如果熔点低于大约110℃，则使用熔化聚合物制造的电极会被损坏，而如果熔点高于大约140℃，则隔膜会首先关闭，从而不能获得熔化聚合物的效果。
当熔化聚合物具有颗粒形状时，其尺寸(即，它的最长长度，例如，当它是球体型时，它的直径，或者当它是椭圆形型时，它的主轴长度)可以是大约1μm至大约10μm或大约2μm至大约5μm。当熔化聚合物是板状型时，它的尺寸可以是它的边的最长长度。考虑到它的厚度范围，熔化聚合物的长度可以在具有小于大约2的长径比的范围内调节。
当熔化聚合物的尺寸包括在所述范围内时，在充电和放电期间可以从活性物质顺利地发生锂离子迁移，因此，可以获得优异的锂离子利用率。
在实施例中，当熔化聚合物具有针状形状时，熔化聚合物可以具有大约0.5μm至大约10μm或大约1μm至大约5μm的长度。当熔化聚合物具有在所述范围内的长度时，可以保持活性物质之间的导电性，在放电期间可以顺利地发生从活性物质的锂离子迁移，因此，可以获得优异的锂离子利用率。
可以通过使用SEM来检查熔化聚合物是否以针状形状存在，当熔化聚合物与活性物质的表面的接触面积同熔化聚合物的厚度之比大于或等于大约1:2时，熔化聚合物被认为是针状形状。另外，熔化聚合物的颗粒尺寸和针状长度都可以通过使用SEM来测量。利用SEM的测量在相关技术中是公知的。
基于第二活性物质的总重量，熔化聚合物可以以大约0.1wt％至大约5.5wt％或大约0.2wt％至大约3.0wt％的量使用。当熔化聚合物的量包括在所述范围内时，可以确保锂迁移率同时确保优异的电池安全性。当熔化聚合物的量小于所述范围时，不会获得电池安全改善效果，但是当熔化聚合物的量大于所述范围时，会阻止锂迁移，从而不会实现容量。
基于第二活性物质层的总量，包括在表面上具有熔化聚合物的活性物质的第二活性物质的量可以是大约95wt％至大约99wt％。除了第二活性物质之外，第二活性物质层还可以包括粘合剂和可选的导电材料。
这里，如上提及的基于第二活性物质的总量，熔化聚合物的量可以是大约0.1wt％至大约5.5wt％，基于第二活性物质层的总量，包括在活性物质的表面上的熔化聚合物的第二活性物质可以是大约95wt％至大约99wt％，并且可以包括大约1wt％至大约5wt％的量的粘合剂。另外，当第二活性物质层还包括导电材料时，基于第二活性物质层的总量，第二活性物质可以在大约90wt％至大约98wt％的范围内使用，粘合剂的量可以是大约1wt％至大约5wt％，导电材料的量可以是大约1wt％至大约5wt％。
该熔化聚合物通过用于熔化聚合物的粘合剂粘合在活性物质的表面上，即，该熔化聚合物通过使用用于熔化聚合物的粘合剂设置在活性物质的表面上。当熔化聚合物通过使用用于熔化聚合物的粘合剂粘合在活性物质的表面上时，熔化聚合物和活性物质可以通过强大的粘合力结合，因此，由于在制造电极期间熔化聚合物不会从活性物质的表面脱离，而是牢固地存在，所以可以很好地获得使用熔化聚合物的效果。
当混合熔化聚合物时，即，熔化聚合物与活性物质物理组合时，熔化聚合物会在制造电极期间从活性物质的表面轻易地脱离，从而不产生熔化聚合物的效果。
当熔化聚合物具有颗粒形状时，用于熔化聚合物的粘合剂可以是用于正电极或负电极的任何粘合剂。此外，当熔化聚合物具有颗粒形状时，可以使用诸如苯乙烯-丙烯酸酯共聚物的两亲性粘合剂。另外，当熔化聚合物具有由针状形状形成的海胆形状时，可以使用两亲性粘合剂，例如，可以使用苯乙烯-丙烯酸酯共聚物等，但不限于此，两亲性粘合剂可以包括能够将熔化聚合物附着到活性物质的表面的任何两亲性粘合剂。
另外，基于第二活性物质的总重量，用于熔化聚合物的粘合剂可以以大约0.05wt％至大约3wt％或大约0.1wt％至大约3wt％的量使用。当用于熔化聚合物的粘合剂在所述范围内使用时，熔化聚合物可以更好地附着到活性物质的表面而不增加阻抗。
基于100％的活性物质的表面积，在活性物质表面上的熔化聚合物的面积％可以是大约0.1％至大约80％。当熔化聚合物在所述面积％范围内存在于活性物质的表面上时，由于在确保锂离子的迁移率的状态下实现了优异的关闭性能，所以可以获得电池安全性。
第二活性物质层的厚度可以在大约2μm至大约8μm的范围内。另外，基于100％的第一活性物质层和第二活性物质层的厚度之和，第二活性物质层的厚度可以是大约0.1％至大约30％或大约1％至大约10％。以此方式，第二活性物质层的厚度可以包括在大约2μm至大约8μm的范围内，基于100％的第一活性物质层和第二活性物质层的总厚度之和，第二活性物质层的厚度可以占大约0.1％至大约30％，根据实施例，可以占大约1％至大约10％。另外，当第二活性物质层具有所述范围内的厚度时，可以实现最佳性能，并且还可以确保安全性。
电极可以是负电极或正电极，根据实施例，电极可以是负电极。
当电极是负电极时，第一活性物质是负极活性物质，并且活性物质也是负极活性物质。
这里，可以使用可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料、锂金属、锂金属合金、能够掺杂/去掺杂锂的材料或过渡金属氧化物作为负极活性物质。
可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料可以包括碳材料，即，可再充电锂电池中常规使用的碳基负极活性物质。碳基负极活性物质的示例可以包括结晶碳、非晶碳或它们的混合物。结晶碳可以是无定型的(没有特定形状)、板状、片状、球形或纤维状的天然石墨或人造石墨。非晶碳可以是软碳、硬碳、中间相沥青碳化产物、烧结焦炭等。
锂金属合金包括从Na、K、Rb、Cs、Fr、Be、Mg、Ca、Sr、Si、Sb、Pb、In、Zn、Ba、Ra、Ge、Al和Sn中选择的金属与锂的合金。
能够掺杂/去掺杂锂的材料可以是Si、SiOx(0<x<2)、Si-Q合金(其中，Q是从碱金属、碱土金属、13族元素、14族元素、15族元素、16族元素、过渡金属、稀土元素和它们的组合中选择的元素，但不是Si)、Si-碳复合物、Sn、SnO2、Sn-R合金(其中，R是从碱金属、碱土金属、13族元素、14族元素、15族元素、16族元素、过渡金属、稀土元素和它们的组合中选择的元素，但不是Sn)、Sn-碳复合物等，并且这些材料中的至少一者可以与SiO2混合。元素Q和R可以选自于Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、Rf、V、Nb、Ta、Db、Cr、Mo、W、Sg、Tc、Re、Bh、Fe、Pb、Ru、Os、Hs、Rh、Ir、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、B、Al、Ga、Sn、In、Ge、P、As、Sb、Bi、S、Se、Te、Po和它们的组合。
过渡金属氧化物包括锂钛氧化物。
第一活性物质和活性物质可以是负极活性物质，并且它们可以相同或不同。当第一活性物质与活性物质相同时，第一活性物质层和第二活性物质层两个基于它们的边界具有类似的锂迁移特性，因此，它们的界面可能不太可能起锂迁移阻力的作用。
第一活性物质层包括粘合剂，并且还可以可选地包括导电材料。
当电极是负电极时，基于第一活性物质层的总量，第一活性物质层中的负极活性物质的含量可以为大约95wt％至大约99wt％。基于第一活性物质层的总量，在第一活性物质层中的粘合剂的含量可以为大约1wt％至大约5wt％。另外，当还包括导电材料时，可以使用大约90wt％至大约98wt％的负极活性物质、大约1wt％至大约5wt％的粘合剂和大约1wt％至大约5wt％的导电材料。
粘合剂改善负极活性物质颗粒彼此的粘合性质和负极活性物质颗粒与集流体的粘合性质。粘合剂包括非水溶性粘合剂、水溶性粘合剂或它们的组合。
非水溶性粘合剂可以选自于苯乙烯-丁二烯橡胶、乙烯-丙烯共聚物、聚丙烯腈、聚苯乙烯、聚氯乙烯、羧化聚氯乙烯、聚氟乙烯、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、聚酰胺酰亚胺、聚酰亚胺或它们的组合。
水溶性粘合剂可以是丙烯酸酯化的苯乙烯-丁二烯橡胶、丙烯腈-丁二烯橡胶、丙烯酸橡胶、丁基橡胶、氟橡胶、含氧化乙烯的聚合物、聚乙烯吡咯烷酮、聚环氧氯丙烷、聚磷腈、乙烯-丙烯共聚物、聚乙烯吡啶、氯磺化聚乙烯、乳胶、聚酯树脂、丙烯酸树脂、酚树脂、环氧树脂、聚乙烯醇或它们的组合。
当水溶性粘合剂用作负电极粘合剂时，可以进一步使用纤维素类化合物作为增粘剂来提供粘性。纤维素类化合物包括羧甲基纤维素、羟丙基甲基纤维素、甲基纤维素或它们的碱金属盐中的一种或更多种。碱金属可以是Na、K或Li。基于100重量份的第一活性物质层中的负极活性物质，可以以0.1重量份至3重量份的量包括增粘剂。
包括导电材料以提供电极导电性，可以使用任何导电的材料作为导电材料，除非它引起化学变化。导电材料的示例包括诸如天然石墨、人造石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、超导电乙炔黑(denka black)、碳纤维等的碳基材料；包括铜、镍、铝、银等的金属粉末或金属纤维的金属基材料；诸如聚亚苯基衍生物的导电聚合物；或它们的混合物。
与第一活性物质层类似，第二活性物质层也可以包括粘合剂和包括熔化聚合物的第二活性物质，并且还可以包括导电材料，所述熔化聚合物具体地通过用于熔化聚合物的粘合剂结合在活性物质的表面上。粘合剂和导电材料的类型可以与前面提及的粘合剂和导电材料的类型相同。在第二活性物质层中，可以以大约1wt％至大约5wt％的量使用粘合剂，可以以大约1wt％至大约5wt％的量使用导电材料。
当电极是负电极时，集流体可以包括从铜箔、镍箔、不锈钢箔、钛箔、泡沫镍、泡沫铜、涂覆有导电金属的聚合物基底和它们的组合中选择的一种。
当电极是正电极时，第一活性物质是正极活性物质，活性物质也是正极活性物质。
正极活性物质可以包括能够嵌入和脱嵌锂的化合物(锂化嵌入化合物)，具体地，可以包括锂与选自于钴、锰、镍和它们的组合的金属的一种或更多种复合氧化物。作为具体示例，可以使用由化学式中的一个表示的化合物。LiaA1-bXbD2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5)；LiaA1-bXbO2-cDc(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05)；LiaE1-bXbO2-cDc(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05)；LiaE2-bXbO4-cDc(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05)；LiaNi1-b- cCobXcDα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.5，0<α≤2)；LiaNi1-b-cCobXcO2-αTα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0<α<2)；LiaNi1-b-cCobXcO2-αT2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0<α<2)；LiaNi1-b-cMnbXcDα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0<α≤2)；LiaNi1-b-cMnbXcO2-αTα(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0<α<2)；LiaNi1-b-cMnbXcO2-αT2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.5，0≤c≤0.05，0<α<2)；LiaNibEcGdO2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.9，0≤c≤0.5，0.001≤d≤0.1)；LiaNibCocMndGeO2(0.90≤a≤1.8，0≤b≤0.9，0≤c≤0.5，0≤d≤0.5，0.001≤e≤0.1)；LiaNiGbO2(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaCoGbO2(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaMn1-bGbO2(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaMn2GbO4(0.90≤a≤1.8，0.001≤b≤0.1)；LiaMn1-gGgPO4(0.90≤a≤1.8，0≤g≤0.5)；QO2；QS2；LiQS2；V2O5；LiV2O5；LiZO2；LiNiVO4；Li(3-f)J2(PO4)3(0≤f≤2)；Li(3-f)Fe2(PO4)3(0≤f≤2)；LiaFePO4(0.90≤a≤1.8)。
在化学式中，A选自于Ni、Co、Mn和它们的组合；X选自于Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素和它们的组合；D选自于O、F、S、P和它们的组合；E选自于Co、Mn和它们的组合；T选自于F、S、P和它们的组合；G选自于Al、Cr、Mn、Fe、Mg、La、Ce、Sr、V和它们的组合；Q选自于Ti、Mo、Mn和它们的组合；Z选自于Cr、V、Fe、Sc、Y和它们的组合；J选自于V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu和它们的组合。
所述化合物可以在表面上具有涂覆层，或者可以与具有涂覆层的另一化合物混合。涂覆层可以包括从涂覆元素的氧化物、涂覆元素的氢氧化物、涂覆元素的羟基氧化物、涂覆元素的碳酸氧盐(oxycarbonate)和涂覆元素的羟基碳酸盐(hydroxyl carbonate)中选择的至少一种涂覆元素化合物。用于涂覆层的化合物可以是非晶的或结晶的。包括在涂覆层中的涂覆元素可以包括Mg、Al、Co、K、Na、Ca、Si、Ti、V、Sn、Ge、Ga、B、As、Zr或它们的混合物。可以通过在化合物中使用这些元素而通过对正极活性物质的性质没有负面影响的方法来设置涂覆层，例如，所述方法可以包括任何涂覆方法(例如，喷涂、浸渍等)，但是由于其对相关领域技术人员而言是公知的，所以未进行更详细地说明。
第一活性物质和活性物质可以是正极活性物质，并且它们可以相同或不同。当第一活性物质和活性物质彼此相同时，由于第一活性物质层和第二活性物质层基于它们的边界具有类似的锂迁移特性，所以它们的界面可能不太可能起锂迁移阻力的作用。
当电极是正电极时，基于第一活性物质层的总量，第一活性物质层中的正极活性物质的量可以是大约90wt％至大约98wt％。
第一活性物质层还可以包括粘合剂和导电材料。这里，基于第一活性物质层的总量，粘合剂和导电材料中的每个的量可以为大约1wt％至大约5wt％。
粘合剂改善正极活性物质颗粒彼此的粘合性质以及正极活性物质颗粒与集流体的粘合性质，并且粘合剂的示例可以为聚乙烯醇、羧甲基纤维素、羟丙基纤维素、二乙酰纤维素、聚氯乙烯、羧化聚氯乙烯、聚氟乙烯、含氧化乙烯的聚合物、聚乙烯吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、苯乙烯-丁二烯橡胶、丙烯酸酯化的苯乙烯-丁二烯橡胶、环氧树脂、尼龙等，但不限于此。
包括导电材料以提供电极导电性，可以使用任何导电的材料作为导电材料，除非它引起化学变化。导电材料的示例可以包括：碳基材料，诸如天然石墨、人造石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、碳纤维等；包括铜、镍、铝、银等的金属粉末或金属纤维的金属基材料；导电聚合物，诸如聚亚苯基衍生物；或者它们的混合物。
与第一活性物质层类似，第二活性物质层也可以包括粘合剂和包括熔化聚合物的第二活性物质，并且还可以包括导电材料，所述熔化聚合物具体地通过粘合剂结合在活性物质的表面上。粘合剂和导电材料的类型与前面提及的粘合剂和导电材料的类型相同。在第二活性物质层中，可以以大约1wt％至大约5wt％的量使用粘合剂，可以以大约1wt％至大约5wt％的量使用导电材料。
当电极是正电极时，集流体可以是铝箔、镍箔或它们的组合，但不限于此。
可以通过如下步骤来制造根据实施例的用于可再充电锂电池的电极：在集流体上涂覆第一活性物质层组合物以形成第一活性物质层，然后在第一活性物质层上涂覆第二活性物质层组合物以形成第二活性物质层。
可以通过在第一溶剂中混合第一活性物质、粘合剂和可选的导电材料来制备第一活性物质层组合物。形成第一活性物质层和第二活性物质层的方法在相关技术中是公知的，因此在本公开中将不详细地说明。第一溶剂可以是N-甲基吡咯烷酮、水等，但不限于此。另外，当第一活性物质层是负极活性物质层，并且针对负极活性物质层而使用水溶性粘合剂时，制备负极活性物质层组合物的溶剂可以是水。
可以通过在第二溶剂中混合第二活性物质、粘合剂和可选的导电材料，或者通过向包括第二活性物质的混合溶液(而在制备第二活性物质的工艺期间不去除溶剂)添加粘合剂和可选的导电材料来制备第二活性物质层组合物，其中，第二活性物质包括活性物质和位于活性物质的表面上的熔化聚合物。当使用包括第二活性物质的混合溶液时，可以不使用附加溶剂。可以通过将活性物质、用于熔化聚合物的粘合剂和熔化聚合物混合来制备第二活性物质。具体地，可以通过如下步骤来获得第二活性物质：首先将熔化聚合物和用于熔化聚合物的粘合剂混合以将熔化聚合物与用于熔化聚合物的粘合剂粘合，然后向其添加活性物质。这里，当熔化聚合物具有颗粒形状时，熔化聚合物以岛型设置在活性物质的表面上，但是当熔化聚合物具有针状形状时，熔化聚合物粘附在活性物质的表面上从而以海胆形状设置。
当调整用于熔化聚合物的粘合剂的量时，熔化聚合物可以以岛型设置在活性物质的表面上，例如，当基于100wt％的活性物质，以大约1wt％至大约50wt％的量使用用于熔化聚合物的粘合剂时，熔化聚合物可以以岛型设置在活性物质的表面上。
可以以大约99.8:0.1:0.1至大约92:3:5的重量比来混合活性物质、用于熔化聚合物的粘合剂和熔化聚合物。当活性物质、用于熔化聚合物的粘合剂和熔化聚合物在该范围内被混合时，可以通过确保锂离子的迁移率来实现电池性能，并且可以通过使用熔化聚合物的关闭性质来实现电池安全性。
第二溶剂可以是N-甲基吡咯烷酮、水等。
以此方式，当首先将熔化聚合物与用于熔化聚合物的粘合剂混合，然后向其中加入活性物质，从而获得在作为长度方向的竖直方向上设置在活性物质的表面上的熔化聚合物(即，呈海胆形状)时，可以适当地获得预期效果。然而，当一次性将活性物质、用于熔化聚合物的粘合剂和熔化聚合物混合在溶剂中，或者即使使用针状型熔化聚合物，仍将活性物质、熔化聚合物、粘合剂和可选的导电材料混合，以制备活性物质浆料，并使用该浆料来制造电极时，针状形状的熔化聚合物没有很好地分散而容易聚集(即，团聚)，结果变得粘稠而无法制备成浆料，因而不可以涂覆在集流体上，而无法制造成电极。
另一实施例提供了包括第一电极、第二电极和电解质的可再充电锂电池。第一电极可以是负电极，第二电极可以是正电极，或者第一电极可以是正电极，而第二电极可以是负电极。
电解质包括非水有机溶剂和锂盐。
非水有机溶剂作为用于传输参与电池的电化学反应的离子的介质。
非水有机溶剂可以包括碳酸酯类溶剂、酯类溶剂、醚类溶剂、酮类溶剂、醇类溶剂或非质子溶剂。
碳酸酯类溶剂可以包括碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸甲乙酯(MEC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)等。酯类溶剂可以包括乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸叔丁酯、丙酸甲酯，丙酸乙酯、丙酸丙酯、γ-丁内酯、癸内酯、戊内酯、甲羟戊酸内酯、己内酯等。
醚类溶剂可以包括二丁醚、四甘醇二甲醚、二甘醇二甲醚、二甲氧基乙烷、2-甲基四氢呋喃、四氢呋喃等，酮类溶剂可以包括环己酮等。
醇类溶剂可以包括乙醇、异丙醇等，非质子溶剂可以包括诸如T-CN(其中，T是具有C2至C20直链、支链或环状结构的烃基，并且可以包括双键，芳香环或醚键)等的腈类、诸如1,3-二氧戊环等的二氧戊环、环丁砜等。
可以单独使用或以混合物使用非水有机溶剂。当以混合物使用非水有机溶剂时，可以根据期望的电池性能来控制混合比。
通过将环状碳酸酯和直链(链状)碳酸酯混合来制备碳酸酯类溶剂。当以1:1至1:9的体积比将环状碳酸酯和直链碳酸酯混合在一起时，可以改善电解质的性能。
除了碳酸酯类溶剂之外，非水有机溶剂还可以包括芳香烃类有机溶剂。这里，碳酸酯类溶剂和芳香烃类有机溶剂可以以1:1至30:1的体积比进行混合。
芳香烃类有机溶剂可以是化学式1的芳香烃类化合物。
[化学式1]
Figure BDA0002312855610000121
在化学式1中，R1至R6是相同的或不同的，并且选自于氢、卤素、C1至C10烷基、卤代烷基和它们的组合。
芳香烃类有机溶剂的具体示例可以选自于苯、氟苯、1,2-二氟苯、1,3-二氟苯、1,4-二氟苯、1,2,3-三氟苯、1,2,4-三氟苯、氯苯、1,2-二氯苯、1,3-二氯苯、1,4-二氯苯、1,2,3-三氯苯、1,2,4-三氯苯、碘苯、1,2-二碘苯、1,3-二碘苯、1,4-二碘苯、1,2,3-三碘苯、1,2,4-三碘苯、甲苯、氟甲苯、2,3-二氟甲苯、2,4-二氟甲苯、2,5-二氟甲苯、2,3,4-三氟甲苯、2,3,5-三氟甲苯、氯甲苯、2,3-二氯甲苯、2,4-二氯甲苯、2,5-二氯甲苯、2,3,4-三氯甲苯、2,3,5-三氯甲苯、碘甲苯、2,3-二碘甲苯、2,4-二碘甲苯、2,5-二碘甲苯、2,3,4-三碘甲苯、2,3,5-三碘甲苯、二甲苯和它们的组合。
为了改善电池的循环寿命，可再充电锂电池的电解质还可以包括由化学式2表示的碳酸亚乙酯类化合物。
[化学式2]
Figure BDA0002312855610000131
在化学式2中，R7和R8独立地为氢、卤素、氰基(CN)、硝基(NO2)和氟代C1至C5烷基，前提条件是R7和R8中的至少一个选自于卤素、氰基(CN)、硝基(NO2)和氟代C1至C5烷基，并且R7和R8不同时为氢。
碳酸亚乙酯类化合物的示例可以是碳酸二氟亚乙酯、碳酸氯代亚乙酯、碳酸二氯亚乙酯、碳酸溴代亚乙酯、碳酸二溴亚乙酯、碳酸硝基亚乙酯、碳酸氰基亚乙酯、碳酸氟代亚乙酯等。当进一步使用这种用于改善循环寿命的添加剂时，可以在适当的范围内控制用于改善循环寿命的添加剂的量。
溶解在非水有机溶剂中的锂盐在电池中供应锂离子，使可再充电锂电池的基本运行，并改善锂离子在正电极与负电极之间的传输。锂盐的示例包括从LiPF6、LiSbF6、LiAsF6、LiN(SO2C2F5)2、Li(CF3SO2)2N、LiN(SO3C2F5)2、Li(FSO2)2N(双(氟磺酰)亚胺锂：LiFSI)、LiC4F9SO3、LiClO4、LiAlO2、LiAlCl4、LiN(CxF2x+1SO2)(CyF2y+1SO2)(其中，x和y是自然数，例如是1至20范围的整数)、LiCl、LiI和LiB(C2O4)2(双(草酸)硼酸锂：LiBOB)中选择的至少一种支持盐。可以在大约0.1M至大约2.0M的浓度范围内使用锂盐。当包括上面的浓度范围的锂盐时，由于最佳的电解质导电性和粘性，电解质可以具有优异的性能和锂离子迁移率。
另外，取决于可再充电锂电池的类型，隔膜可以设置在正电极与负电极之间。这种隔膜可以包括聚乙烯、聚丙烯、聚偏二氟乙烯和它们的多层(诸如聚乙烯/聚丙烯双层隔膜、聚乙烯/聚丙烯/聚乙烯三层隔膜或聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯三层隔膜)。
图3是根据实施例的可再充电锂电池的分解透视图。根据实施例的可再充电锂电池被示出为袋型电池，但不限于此，并且可以包括各种形状的电池，诸如圆柱形电池、棱柱形电池等。
参照图3，根据实施例的可再充电锂袋式电池100包括电极组件40、容纳电极组件40的壳体50和提供电路径以向外引导电极组件40中产生的电流的电极接线片(未示出)，电极组件40通过卷绕正电极10、负电极20和设置在正电极10与负电极20之间的隔膜30制造。壳体50通过使彼此面对的两个侧面叠置而被密封。另外，电解质被注入到包括电极组件40的壳体50中，并且正电极10、负电极20和隔膜30浸渍在电解质溶液(未示出)中。
在下文中，描述了对比示例和本发明的示例。然而，这些示例在任何意义上都不应被解释为限制发明的范围。
(示例1)
将95wt％的LiCoO2正极活性物质、3wt％的聚偏二氟乙烯粘合剂和2wt％的科琴黑导电材料在N-甲基吡咯烷酮溶剂中混合以制备正极活性物质浆料。将正极活性物质浆料涂覆在铝集流体的两个表面上，然后，干燥并压制，从而制造具有正极活性物质层的正电极。
将颗粒形状的聚乙烯熔化聚合物(平均尺寸(厚度)：1μm，长径比：1.9)和苯乙烯-丙烯酸酯共聚物粘合剂在水溶剂中混合，并且将人造石墨活性物质添加到该混合物中以制备混合溶液。在该混合溶液中，熔化聚合物以岛型设置在人造石墨活性物质的表面上，基于100％的人造石墨活性物质的表面积，熔化聚合物的面积为10％，并且还呈现为颗粒形状，结果制备第二负极活性物质。
这里，各自以0.1wt％、0.1wt％和99.8wt％的量使用颗粒形状的聚乙烯熔化聚合物、苯乙烯-丙烯酸酯共聚物粘合剂和人造石墨活性物质。
通过各自以95wt％、3wt％和2wt％的量使用第二负极活性物质、苯乙烯-丁二烯橡胶粘合剂和羧甲基纤维素增粘剂，将包括第二负极活性物质的混合溶液、苯乙烯-丁二烯橡胶粘合剂和羧甲基纤维素增粘剂混合，从而制备第二负极活性物质浆料。
另一方面，通过将95wt％的人造石墨负极活性物质、3wt％的苯乙烯-丁二烯橡胶粘合剂和2wt％的羧甲基纤维素增粘剂在水溶剂中混合来制备第一负极活性物质浆料。
将第一负极活性物质浆料涂覆在Cu集流体上，然后进行干燥从而形成第一负极活性物质层，并且将第二负极活性物质浆料涂覆在第一负极活性物质层上，然后进行干燥从而形成第二负极活性物质层。随后，执行压制工艺，从而制造具有顺序地形成在集流体上的第一负极活性物质层和第二负极活性物质层的负电极。第一负极活性物质层具有50μm的厚度，第二负极活性物质层具有5μm的厚度，在第二负极活性物质层中，基于100％的第二负极活性物质的总量，熔化聚合物的量为0.1wt％。
(示例2)
根据与示例1的方法相同的方法制造正电极。
根据与示例1的方法相同的方法，各自以1wt％、1wt％和98wt％的量使用颗粒形状的聚乙烯熔化聚合物(平均尺寸(厚度)：2μm，长径比：1.9)、苯乙烯-丙烯酸酯共聚物粘合剂和人造石墨活性物质，从而制备第二负极活性物质，其中，熔化聚合物以岛型设置在人造石墨活性物质的表面上，基于100％的人造石墨活性物质的表面积，熔化聚合物的面积为30％，并且还呈现为颗粒形状。
将95wt％的第二负极活性物质、3wt％的苯乙烯-丁二烯橡胶粘合剂和2wt％的羧甲基纤维素增粘剂在水溶剂中混合，从而制备第二负极活性物质浆料。
根据与示例1的方法相同的方法，使用第二负极活性物质浆料来制造负电极。这里，获得的第一负极活性物质层具有50μm的厚度，第二负极活性物质层具有5μm的厚度，在第二负极活性物质层中，基于100wt％的第二负极活性物质的总量，熔化聚合物的量为1wt％。
(示例3)
根据与示例1的方法相同的方法制造正电极。
根据与示例1的方法相同的方法，各自以3wt％、2wt％和95wt％的量使用颗粒形状的聚乙烯熔化聚合物(平均尺寸(厚度)：5μm，长径比：1.9)、苯乙烯-丙烯酸酯共聚物粘合剂和人造石墨活性物质，从而制备第二负极活性物质，其中，熔化聚合物以岛型设置在人造石墨活性物质的表面上，基于100％的人造石墨活性物质的表面积，熔化聚合物的面积为60％，并且还呈现为颗粒形状。
将95wt％的第二负极活性物质、3wt％的苯乙烯-丁二烯橡胶粘合剂和2wt％的羧甲基纤维素增粘剂在水溶剂中混合，从而制备第二负极活性物质浆料。
根据与示例1的方法相同的方法，使用第二负极活性物质浆料来制造负电极。这里，获得的第一负极活性物质层具有50μm的厚度，第二负极活性物质层具有5μm的厚度，在第二负极活性物质层中，基于100wt％的第二负极活性物质的总量，熔化聚合物的量为大约3.2wt％。
(示例4)
根据与示例1的方法相同的方法制造正电极。
根据与示例1的方法相同的方法，各自以5wt％、3wt％和92wt％的量使用颗粒形状的聚乙烯熔化聚合物(平均尺寸(厚度)：8μm，长径比：1.9)、苯乙烯-丙烯酸酯共聚物粘合剂和人造石墨活性物质，从而制备第二负极活性物质，其中，熔化聚合物以岛型设置在人造石墨活性物质的表面上，基于100％的人造石墨活性物质的总表面积，熔化聚合物的面积为80％，并且还呈现为颗粒形状。
将95wt％的第二负极活性物质、3wt％的苯乙烯-丁二烯橡胶粘合剂和2wt％的羧甲基纤维素增粘剂在水溶剂中混合，从而制备第二负极活性物质浆料。
根据与示例1的方法相同的方法，使用第二负极活性物质浆料来制造负电极。这里，第一负极活性物质层具有50μm的厚度，第二负极活性物质层具有5μm的厚度，在第二负极活性物质层中，基于100wt％的第二负极活性物质的总量，熔化聚合物的量为大约5.4wt％。
(参考示例1)
根据与示例1的方法相同的方法制造正电极。
根据与示例1的方法相同的方法，各自以7wt％、4wt％和89wt％的量使用颗粒形状的聚乙烯熔化聚合物(平均尺寸(厚度)：10μm，长径比：1.9)、苯乙烯-丙烯酸酯共聚物粘合剂和人造石墨活性物质，从而制备第二负极活性物质，其中，熔化聚合物以岛型设置在人造石墨活性物质的表面上，基于100％的人造石墨活性物质的总表面积，熔化聚合物的面积为90％，并且还呈现为颗粒形状。
将95wt％的第二负极活性物质、3wt％的苯乙烯-丁二烯橡胶粘合剂和2wt％的羧甲基纤维素增粘剂在水溶剂中混合，从而制备第二负极活性物质浆料。
根据与示例1的方法相同的方法，使用第二负极活性物质浆料来制造负电极。这里，第一负极活性物质层具有50μm的厚度，第二负极活性物质层具有5μm的厚度，在第二负极活性物质层中，基于100wt％的第二负极活性物质的总量，熔化聚合物的量为大约7.9wt％。
(参考示例2)
根据与示例1的方法相同的方法制造正电极。
除了使用示例3的第二负极活性物质浆料来形成具有1μm的厚度的第二负极活性物质层之外，根据与示例3的方法相同的方法制造负电极。
这里，第一负极活性物质层具有50μm的厚度，第二负极活性物质层具有1μm的厚度，在第二负极活性物质层中，基于100wt％的第二负极活性物质的总量，熔化聚合物的量为大约3.2wt％。
(参考示例3)
根据与示例1的方法相同的方法制造正电极。
除了使用示例3的第二负极活性物质浆料来形成具有10μm的厚度的第二负极活性物质层之外，根据与示例3的方法相同的方法制造负电极。
这里，第一负极活性物质层具有50μm的厚度，第二负极活性物质层具有10μm的厚度，在第二负极活性物质层中，基于100wt％的第二负极活性物质的总量，熔化聚合物的量为大约3.2wt％。
(参考示例4)
根据与示例1的方法相同的方法制造正电极。
除了使用示例3的第二负极活性物质浆料来形成具有15μm的厚度的第二负极活性物质层之外，根据与示例3的方法相同的方法制造负电极。
这里，第一负极活性物质层具有50μm的厚度，第二负极活性物质层具有15μm的厚度，在第二负极活性物质层中，基于100wt％的第二负极活性物质的总量，熔化聚合物的量为大约3.2wt％。
*电池制造
分别使用根据示例1至示例4和参考示例1至参考示例4的正电极和负电极，通过将隔膜设置在正电极与负电极之间并且使用电解质来制造可再充电锂电池单体。
通过使用溶解有1M LiPF6的碳酸亚乙酯和碳酸二乙酯(体积比为50:50)的混合溶剂来制备电解质，使用聚乙烯膜作为隔膜。
电池安全性的评价
分别制造10个可再充电锂电池单体，然后执行电池单体的穿刺测试，结果在表1中示出。
通过如下步骤执行穿刺测试：在0.5C下对可再充电锂电池单体充电3小时至4.4V，暂停充电大约10分钟(可以执行达72小时)，然后用具有5mm的直径的针以60Mm/秒完全穿透电池单体的中心。
*循环寿命特性评价
在25℃的室温下，将可再充电锂电池单体在1.0C、4.4V和0.1C的截止条件下进行恒流/恒压充电，并暂停5分钟，然后在1.0C和3.V的截止条件下进行恒流放电，并且暂停5分钟，这被视为一次充电和放电循环，并且总共重复300次。根据每次循环的放电容量与第一次循环的放电容量之比，来计算根据该充电和放电循环的容量保持率，结果在表1中示出。
(表1)
安全性(穿刺) 容量保持率
示例1 L2＝10个单体 85％
示例2 L1＝4个单体、L2＝6个单体 85％
示例3 L1＝8个单体、L2＝2个单体 85％
示例4 L1＝10个单体 85％
参考示例1 L1＝10个单体 80％
参考示例2 L2＝2个单体、L4＝8个单体 85％
参考示例3 L2＝10个单体 78％
参考示例4 L2＝10个单体 60％
在表1中，LX(X＝0至5)表示电池安全性，并且随着X越小，电池单体越安全。取决于X的结果如下所示。
L0：未改变
L1：泄漏
L2：冒烟
L4：200℃下放热
L5：爆炸
如表1中所示，根据示例1至示例4的电池单体呈现出优异于或类似于参考示例1至参考示例4的电池单体的安全性，并且与参考示例1至参考示例4的电池单体的容量保持率相比，根据示例1至示例4的电池单体还呈现出优异的容量保持率。
虽然已经结合目前被认为是实际的示例实施例描述了本发明，但是将理解的是，发明不限于所公开的实施例。相反，本发明意图覆盖包括在所附权利要求的精神和范围内的各种修改和等同布置。因此，上述实施例应被理解为是示例性的，而不应以任何方式限制本发明。

Claims (15)

1.一种用于可再充电锂电池的电极，所述电极包括：
集流体；
第一活性物质层，形成在集流体上并且包括第一活性物质；以及
第二活性物质层，形成在第一活性物质层上，其中，第二活性物质层包括第二活性物质，第二活性物质包括活性物质和设置在活性物质的表面上的熔化聚合物。
2.根据权利要求1所述的电极，其中，活性物质的表面的至少一部分不与熔化聚合物接触。
3.根据权利要求1所述的电极，其中，熔化聚合物以岛型设置在活性物质的表面上。
4.根据权利要求1所述的电极，其中，熔化聚合物以颗粒形状或者以由针状形状形成的海胆形状被设置为附着到活性物质的表面。
5.根据权利要求1所述的电极，其中，熔化聚合物包括聚乙烯、聚丙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚(1-丁烯)、聚酰亚胺或它们的组合。
6.根据权利要求1所述的电极，其中，基于第二活性物质的总重量，熔化聚合物以0.1wt％至5.5wt％的量存在。
7.根据权利要求1所述的电极，其中，熔化聚合物经由粘合剂附着到活性物质的表面。
8.根据权利要求1所述的电极，其中，熔化聚合物具有颗粒形状，并且熔化聚合物的尺寸为1μm至10μm。
9.根据权利要求1所述的电极，其中，熔化聚合物具有针状形状，并且熔化聚合物的长度为0.5μm至10μm。
10.根据权利要求1所述的电极，其中，相对于100％的活性物质的表面积，熔化聚合物以0.1％至80％的面积设置在活性物质的表面上。
11.根据权利要求1所述的电极，其中，第二活性物质层的厚度为2μm至8μm。
12.根据权利要求1所述的电极，其中，相对于100％的第一活性物质层和第二活性物质层的总厚度，第二活性物质层的厚度为0.1％至30％。
13.根据权利要求1所述的电极，其中，电极是正电极或负电极。
14.根据权利要求1所述的电极，其中，电极是负电极。
15.一种可再充电锂电池，所述可再充电锂电池包括：
第一电极，第一电极是根据权利要求1所述的电极；
第二电极；以及
电解质。
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