CN110074333A - 用于增加食品添加剂的稳定性的组合物和方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及了用于增加食品添加剂的稳定性的组合物和方法。所述组合物含有粉末状绿茶提取物和包含多不饱和脂肪酸的粉末状制备物。还公开了制备所述组合物和在食品中使用所述组合物的方法，以及含有或制备自所述组合物的食品。

Description

用于增加食品添加剂的稳定性的组合物和方法
本申请是基于申请日为2012年5月21日、申请号为201280074826.1(国际申请号为PCT/IB2012/001131)、名称为“用于增加食品添加剂的稳定性的组合物和方法”的发明专利申请的分案申请。
发明领域
本申请公开的主题一般地涉及含有粉末状绿茶提取物和包含多不饱和脂肪酸的粉末状制备物的组合物。同样地，本申请公开的主题一般地涉及制备所述组合物和在食品中使用所述组合物的方法，以及含有所述公开的组合物或由所述公开的组合物制备的食品。
发明背景
多不饱和脂肪酸(PUFAs)，包括Ω-3、Ω-6和Ω-9脂肪酸，对于日常生活和功能非常重要。例如，Ω-3脂肪酸像顺式-5,8,11,14,17-二十碳五烯酸(EPA)和顺式-4,7,10,13,16,19-二十二碳六稀酸(DHA)在降低血清甘油三酯方面的有益效果已得到普遍认同。全顺式-9,12,15-十八碳三烯酸(ALA)是EPA和DHA的重要前体脂肪酸。全顺式-5,8,11,14-二十碳四稀酸(AA)及其前体全顺式-6,9,12-十八碳三烯酸(GLA)和全顺式-9,12-十八碳二烯酸(LA)已显示对婴儿有益。
这些化合物的一些也因其他心脏保护益处而闻名，例如预防心律失常、稳定性动脉粥样硬化斑块、血小板聚集减少、以及血压降低。参见例如：Dyrberg等,In:Omega-3FattyAcids:Prevention and Treatment of Vascular Disease.Kristensen等编,Bi&GiPubl.,Verona-Springer-Verlag,London,pp.217-26,1995；O’Keefe和Harris,Am.J.Cardiology 2000,85:1239-41；Radack等,“The effects of low doses of omega-3fatty acid supplementation on blood pressure in hypertensive subjects:arandomized controlled trial.”Arch.Intern.Med.1991,151:1173-80；Harris,“Extending the cardiovascular benefits of omega-3fatty acids.”Curr.Atheroscler.Rep.2005,7:375-80；Holub,“Clinical nutrition:4omega-3fattyacids in cardiovascular care.”CMAJ 2002,166(5):608-15。实际上，美国心脏协会(American Heart Association)也报道了Ω-3脂肪酸能降低心血管和心脏病风险。Ω-3脂肪酸的其他益处是涉及预防和/或治疗炎症和神经退行性疾病的那些，以及改善认知发育。参见例如：Sugano和Michihiro,“Balanced intake of polyunsaturated fatty acidsfor health benefits.”J.Oleo Sci.2001,50(5):305-11。
脂肪酸EPA和DHA能够在人体内由ALA合成，然而，由前体分子的转换率是有限的(Muskiet等,“Is docosahexaenoic acid(DHA)essential？Lessons from DHAstatusregulation,our ancient diet,epidemiology and randomized controlled trials.”J.Nutr.2004,134(1):183-6)。因此，EPA和DHA在体内主要来源于饮食来源(例如油性的鱼类(oily fish))。已知富含鱼油的饮食对于心脏病、癌症、关节炎、过敏以及其他慢性疾病具有许多有益的效果。流行病学临床试验显示，增加鱼类或鱼油补充物形式的Ω-3脂肪酸的饮食摄入，可减少心血管疾病相关的多种风险因素。参见例如：美国心脏协会，科学声明：“Fish Consumption,Fish Oil,Omega-3Fatty Acids and Cardiovascular Disease,”November 2002；Appe等,“Does supplementation of diet with‘fish oil’reduce bloodpressure？A meta-analysis of controlled clinical trials.”Arch.Intern.Med.1993,153(12):1429-1438；GISSI-Prevenzione Investigators.“Dietary supplementationwith omega-3polyunsaturated fatty acids and vitamin E after myocardialinfarction:results of the GISSI-Prevenzione trial.”Lancet 1999,354:447-55。
除了鱼油来源的EPA和DHA之外，这些PUFAs以及ALA、AA和GLA也可以是并且是源自微生物来源，包括而不限于：ARA的Mortiarella alpina来源和EPA和DHA的多种破囊壶菌(Thraustochytrids)来源。现在对植物进行遗传修饰以在未来的工作中包含产生多种PUFAs的基因，从而降低这些油类的商业生产相关的成本。
尽管有有力的证据证明PUFAs像EPA和DHA一样具有多种益处，但北美人对这些脂肪酸的平均每日消耗量估计在0.1-0.2克之间，相比于要赋予益处而建议的每日摄入量为0.65克(Webb,“Alternative sources of omega-3fatty acids.”Natural FoodsMerchandiser 2005,XXVI(8):40-4)。因为改变人群的饮食模式是困难的，许多人不喜欢吃鱼，而消耗来源于微生物PUFAs的概念尚未被普遍接受，所以以PUFAs补充饮食是解决这个问题的重要途径。遗憾的是，PUFAs对于氧化是敏感的，并且具有难闻的感觉特性。
鉴于PUFAs的健康益处，需要向受试者递送PUFAs的替代方法和减少PUFAs的氧化的方法。本申请公开的主题解决了这些和其他需要。
发明概述
根据公开的材料、化合物、组合物、和方法的目的，如本申请所呈现和广泛公开的，在一个方面，公开的主题涉及包含粉末状绿茶提取物和粉末状制备物的组合物，所述粉末状制备物包含PUFAs。在一个进一步的方面，公开的主题涉及制备所述组合物的方法。在一个更进一步的方面，公开的主题涉及包含所述组合物的食品和制造所述食品的方法。其他优势将在接下来的说明中陈述，并且某种程度上从说明书来看是明显的，或可以通过实践以下方面而学到。如下描述的优势可通过所附的权利要求中具体指出的要素和组合的方式来实现和取得。同样理解的是，前述的一般描述和接下来的具体描述都仅是典型性的和解释性的，而并非限制性的。
具体地，本发明涉及如下各项：
1.一种组合物，其包含：粉末状绿茶提取物和包含多不饱和脂肪酸的粉末状制备物，其中所述粉末状绿茶提取物和包含多不饱和脂肪酸的粉末状制备物的组合量按重量计为所述组合物的至少约90％，并且其中基于所述粉末状绿茶提取物的重量，所述粉末状绿茶提取物包含至少40wt.％的表没食子儿茶素没食子酸酯(EGCG)和约5至约20wt.％的表没食子儿茶素(EGC)。
2.项1的组合物，其中所述包含多不饱和脂肪酸的粉末状制备物包含微囊。
3.项1的组合物，其中所述包含多不饱和脂肪酸的粉末状制备物包含粉末状乳剂。
4.项1-3中任一项的组合物，其中所述绿茶提取物和包含多不饱和脂肪酸的粉末状制备物的比例是1:50-1:10。
5.项1-4中任一项的组合物，其中基于所述粉末状绿茶提取物的重量，所述绿茶提取物含有大于约80wt.％总多酚，以及大于45wt.％的EGCG含量。
6.项1-4中任一项的组合物，其中基于所述粉末状绿茶提取物的重量，所述绿茶提取物含有大于约80wt.％总多酚、约45至约55wt.％的EGCG含量、以及约10至约13wt.％的EGC含量。
7.项1-4中任一项的组合物，其中基于所述粉末状绿茶提取物的重量，所述绿茶提取物含有约6至约15wt.％的表儿茶素(EC)含量。
8.项1-2或4-7中任一项的组合物，其中所述微囊包含初级微囊和加载物质的团块(agglomeration)，每个初级微囊具有初级外壳，其中所述加载物质包含多不饱和脂肪酸并且被初级外壳包囊，并且其中所述团块被外层外壳包囊。
9.项8的组合物，其中所述初级外壳、外层外壳、或初级和外层外壳两者包含表面活性剂、明胶、多磷酸盐、多糖、或其混合物。
10.项8-9中任一项的组合物，其中所述初级外壳、外层外壳、或初级和外层外壳两者包含任何一种或多种如下蛋白：A型明胶、B型明胶、猪肉明胶、牛肉明胶、鱼明胶、犹太教明胶(kosher gelatin)、非犹太教明胶(non-kosher gelatin)、清真明胶(Halalgelatin)、非清真明胶(non-Halal gelatin)、乳蛋白、酪蛋白、酪蛋白酸盐、乳清蛋白、大豆蛋白、豌豆蛋白、水稻蛋白、芸苔蛋白(canola protein)、白蛋白、α乳白蛋白、β乳球蛋白(beta-lactoglobumin)、或卵清蛋白，与任何一种或多种如下聚合物的组合：多磷酸盐、阿拉伯胶、结冷胶、木聚糖胶、琼脂、藻酸盐、几丁质、壳聚糖、角叉菜胶、果胶、淀粉、改性淀粉、多聚山梨糖(polysorbiton)、麦芽糊精、环糊精、纤维素、甲基纤维素、乙基纤维素、羟丙基甲基纤维素(hydropropylmethylcellulose)、或羧甲基纤维素。
11.项8-10中任一项的组合物，其中所述初级外壳、外层外壳或初级和外层外壳两者包含鱼明胶、猪肉明胶、或牛肉明胶。
12.项8-11中任一项的组合物，其中所述初级外壳、外层外壳或初级和外层外壳两者包含复合物团聚体(complex coacervate)。
13.项8-12中任一项的组合物，其中所述复合物团聚体是明胶或多磷酸盐的复合物团聚体。
14.项8-13中任一项的组合物，其中所述外层外壳具有约1μm至约2000μm的平均直径。
15.项8-14中任一项的组合物，其中所述初级外壳具有约40nm至约10μm的平均直径。
16.项8-15中任一项的组合物，其中所述加载物质按重量计是所述微囊的约20％至约90％。
17.项1或3-7中任一项的组合物，其中所述乳剂包含聚合物组分和加载物质，所述加载物质包含多不饱和脂肪酸。
18.项17的组合物，其中所述聚合物组分包括表面活性剂、明胶、多磷酸盐、多糖、或其混合物。
19.项17-18中任一项的组合物，其中所述聚合物组分包含如下的任何一种或多种：A型明胶、B型明胶、猪肉明胶、牛肉明胶、鱼明胶、犹太教明胶、非犹太教明胶、清真明胶、非清真明胶、乳蛋白、酪蛋白、酪蛋白酸盐、乳清蛋白、大豆蛋白、豌豆蛋白、水稻蛋白、芸苔蛋白、白蛋白、α乳白蛋白、β乳球蛋白、卵清蛋白、多磷酸盐、阿拉伯胶、结冷胶、木聚糖胶、琼脂、藻酸盐、几丁质、壳聚糖、角叉菜胶、果胶、淀粉、改性淀粉、多聚山梨糖、麦芽糊精、环糊精、纤维素、甲基纤维素、乙基纤维素、羟丙基甲基纤维素、和羧甲基纤维素，包括任何这些的混合物或组合。
20.项17-19中任一项的组合物，其中所述聚合物组分包含鱼明胶、猪肉明胶或牛肉明胶。
21.项17-20中任一项的组合物，其中所述乳剂含有小于约1000nm的平均液滴尺寸。
22.项8-21中任一项的组合物，其中所述加载物质按重量计是所述乳化剂的约1％至约50％。
23.项8-22中任一项的组合物，其中所述加载物质包含选自微生物油、藻类油、真菌油、和植物油的一种或多种油。
24.项8-23中任一项的组合物，其中所述加载物质包含鱼油。
25.项8-24中任一项的组合物，其中所述加载物质包含Ω-3脂肪酸、Ω-3脂肪酸酯、和/或其混合物。
26.项8-25中任一项的组合物，其中所述Ω-3脂肪酸酯包含Ω-3脂肪酸烷基酯、Ω-3脂肪酸甘油单脂、Ω-3脂肪酸甘油二脂、Ω-3脂肪酸甘油三脂、Ω-3脂肪酸甘油植物甾醇酯、Ω-3脂肪酸和抗氧化剂的酯、Ω-3脂肪酸的呋喃型酯、和/或其混合物。
27.项8-26中任一项的组合物，其中所述加载物质包含二十二碳六稀酸、和/或二十碳五烯酸、其C1-C6烷基酯、其甘油三酯、其植物甾醇酯、和/或其混合物。
28.项8-27中任一项的组合物，其中所述加载物质进一步包含如下的一种或多种：维生素A、维生素D、维生素E、维生素K、生育三烯酚、番茄红素、叶黄素、虾青素、玉蜀黍黄素(zeazanthin)、植物甾醇或其酯类、甾烷醇(stanol)或其酯类、辅酶Q10、泛醇(ubiquinol)、疏水氨基酸、或精油。
29.项8-28中任一项的组合物，其中所述加载物质进一步包括另外的生物活性物质或营养补充剂。
30.项1-29中任一项的组合物，其中所述组合物是基本上无矿物质的。
31.项1-30中任一项的组合物，其进一步包含柠檬酸。
32.一种包含项1-30中任一项的组合物的食品。
33.项32的食品，其中所述食品是营养棒。
34.项32的食品，其中所述食品是格兰诺拉麦棒(granola bar)。
35.一种用于制备组合物的方法，其包括：将粉末状绿茶提取物和包含多不饱和脂肪酸的粉末状制备物共混。
36.一种用于制备格兰诺拉麦棒的方法，包括：
在升高的温度提供结合糖浆；
将结合糖浆冷却；
任选地向冷却的结合糖浆添加柠檬酸；
任选地向冷却的结合糖浆添加调味剂、掩蔽调味剂、或这些的混合物；
添加包含粉末状绿茶提取物和粉末状制备物的组合物，所述粉末状制备物包含多不饱和脂肪酸；以及
将得到的混合物与格兰诺拉组合物共混。
37.项36的方法，其中按所述包含粉末状绿茶提取物和粉末状制备物的组合物的重量计，所述柠檬酸以1-7.5％的量存在，所述粉末状制备物包含多不饱和脂肪酸。
附图简述
附图并入本说明书且组成了说明书的一部分，所述附图阐述了如下所述的方面。
图1是描绘用格兰诺拉麦棒(granola bar)和不同量的柠檬酸以及绿茶提取物在35℃储存12周后的感觉评分的图，所述格兰诺拉麦棒是用微囊包囊的PUFAs(其每35g格兰诺拉麦棒含有50mg EPA/DHA)来制备的。感觉评分超过3.5被认为是不合格的。
图2是描绘用格兰诺拉麦棒以及绿茶提取物和不同量的柠檬酸在环境条件下储存12个月后的感觉评分的图，所述格兰诺拉麦棒是用微囊包囊的PUFAs(其每35g格兰诺拉麦棒含有50mg EPA/DHA)来制备的。感觉评分超过3.5被认为是不合格的。
图3是阐述了含有微囊包囊的PUFAs格兰诺拉麦棒在有和没有绿茶提取物情况下的氧化稳定性的图。
图4是描绘用格兰诺拉麦棒以及绿茶提取物和不同量的柠檬酸在35℃超过6周的感觉评分的图，所述格兰诺拉麦棒是含有微囊包囊的PUFAs(其每35g格兰诺拉麦棒含有75mg的EPA/DHA)和不同的抗氧化剂，包括叔丁基羟基茴香醚(BHA)、TEAVIGOTM、VITAGREENTM、SUNPHENON XLBTM、SUNPHENON 90LBTM、和SUNPHENON 90DCF-TTM。感觉评分超过3.5被认为是不合格的。
发明详述
通过对如下的公开主题的具体方面的具体描述以及本申请包含的实施例和附图的提述，本申请描述的材料、化合物、组合物、和方法能更容易地理解。
在本材料、化合物、组合物、制品、和方法被公开和描述之前，需要了解的是，下述方面并不限于具体的合成方法或具体试剂，其本身当然是可以变动的。同样需要理解的是，本申请所用的术语仅是出于描述具体方面的目的，而不是打算进行限定。
还有，本说明书中引用了各种的出版物。这些出版物的公开内容通过提述以其整体在此并入本申请，从而充分地描述了所述公开主题所属领域的现有技术水平。公开的提述也因为其中含有的材料而分别地和具体地通过提述在此并入，在所依赖的提述所在的语句中讨论了所述材料。
定义
在本说明书和随后的权利要求中，参考了一些术语，其应定义为具有如下的含义：
在本说明书和权利要求中，词语“包含”，和所述词语的其他形式如“包括”和“含有”，表示包括但不限于，并且并不是意为排除例如其他添加剂、组分、整数或方法。
如说明书和所附的权利要求中所用，单数形式“一个/一种(a/an)”和“所述”包括复数的指代，除非上下文明确另有指明。因而，例如提述“组合物”包括包括两个或更多这种组合物的混合物，提述“抗氧化剂”包括两个或更多这种抗氧化剂的混合物，提述“所述多不饱和脂肪酸”包括两个或更多这种多不饱和脂肪酸的混合物，等等。
“任选”或“任选地”意指随后描述的事件或情形能或不能发生，以及该描述包括所述事件或情形发生的情况，和所述事件或情形不发生的情况。
本申请的范围可以表达为从“约”一个具体值，和/或至“约”另一个具体值。“约”可以意指所述定值的5％以内。当表达这种范围时，另一个方面包括从一个具体值，和/或至另一个具体值。类似地，当值作为近似值表达时，通过使用前面的“约”，可以理解具体值形成了另一个方面。需要进一步了解的是，每个范围的端点均对另一个端点是有意义的，并且对另一个端点是独立的。同样需要进一步了解的是，本申请公开了一些值，而在每个值自身之外，每个“约”特定值的值也在本申请公开。例如，如果公开了值“5”，那么也公开了“约5”。
在本说明书和最后的权利要求中，提述具体要素或组分在组合物中的重量份数指的是所述要素或组分和组合物质任何其他用重量份数表达的要素和或组分之间的重量关系。因而，在包含1个重量份数的组分X(例如粉末状的绿茶提取物)和10个重量份数的组分Y(例如包含PUFAs的粉末状制备物)的组合物中，X和Y以1:10的重量比存在，并且不管组合物(例如共混物)中是否包含附加组分都以此比值存在。
组分的重量百分数(wt.％)是基于含有所述组分的配制物或组合物总重量的，除非有专门的相反说明。
如本申请所用，“受试者”意指个体。因而，“受试者”可以包括饲养的动物(例如猫、狗等)、牲畜(例如牛、马、猪、绵羊、山羊等)、实验室动物(例如小鼠、兔、大鼠、豚鼠等)、鱼、和鸟类。“受试者”还可以包括陆生和水生的哺乳动物，例如鲸、灵长类或人。
现在将对公开的材料、化合物、组合物、和方法(在随附的实施例和附图中阐述)的具体方面进行详细提述。
材料和方法
本申请公开了能用于、能协同使用、或能用于制备公开的方法和组合物的材料、化合物、组合物、和方法，或公开的方法和组合物的产品。这些和其他材料在本申请公开，并且应理解，当公开了这些材料的组合、子集、相互作用、组等，而每种各类的个体和集合的组合和这些化合物的排列可能没有明确公开时，每一个在本申请都是具体涵盖和描述的。例如，如果公开了一个组合物，并且讨论了可对一些组分进行的一些修饰，则每一个可能的组合和排列都被具体地涵盖了，除非另有特别说明。因而，如果公开了一类组分A、B和C和一类组分D、E和F，并且公开了组合物A-D的组合的实施例，则即使没有分别单独记载，每一种都分别单独和集合地被涵盖。这样，在这个例子中，A-E,A-F,B-D,B-E,B-F,C-D,C-E,和C-F的每个组合都是具体涵盖的，且应认为其从A,B和C、D,E和F、以及实施例组合A-D的公开处已经公开了。同样的，这些的任何子集或组合也是具体涵盖和公开了的。因而，例如亚组A-E,B-F和C-E是具体涵盖的，并且应当认为其从A,B和C、D,E和F、以及实施例组合A-D的公开处已经公开了。这个概念适用于本公开的所有方面，包括但不限于制造和施用所述公开的组合物的方法中的步骤。因而，如果如果有多种的额外步骤可以进行，需要了解的是，这些额外步骤每个都能用公开的方法的任何具体方面或方面的组合来进行，并且每个这种组合都是具体涵盖且应认为是公开的。
本申请公开的是组合物(也称为“共混物”)，其包含：(i)粉末状绿茶提取物和(ii)包含PUFAs的粉末状制备物。“包含PUFAs的粉末状制备物”意指粉末状乳剂或具有加载物质的微囊，所述加载物质包含一种或多种PUFAs。在公开的组合物中，所述粉末状绿茶提取物和包含PUFAs的粉末状制备物按重量计共同占组合物的约90％，例如按重量计组合物的约92,94,06或96,98或100％。因而，公开的组合物在组合物中的能含有按重量计约0％至约10％的附加材料(即粉末状绿茶提取物和包含PUFAs的粉末状制备物之外的材料)。进一步地，如本申请别的地方所公开的，所述公开的组合物非常适合于用作多种食品中的成分，如格兰诺拉麦棒。
包含PUFAs的粉末状制备物
微囊
在一些方面，包含PUFAs的粉末状制备物可以是微囊，所述微囊包含一种或多种PUFAs作为其核心或加载物质。用于所述公开的组合物和方法的合适微囊包含了初级微囊和加载物质的团块，每个初级微囊个体具有初级外壳，其中加载物质是由初级外壳包囊的，并且其中所述团块是由外层外壳包囊的。具体的合适的微囊在美国专利号6,974,592、6,969,530、7,727,629和8,034,450以及美国公布Nos.2005/0019416、2010/0055281、2010/0173002和2011/0117180中公开，所述专利和公布，至少对于其微囊、其制备方法以及其用途的公开，在此均通过提述以其整体并入。
还预料到，可以在微囊的外层外壳上安置一种或多种额外的外壳层。此技术能用于给微囊添加额外的外壳层，此技术在国际公开No.WO 2004/041251中描述，且至少对于其微囊和其制备方法，通过提述以其整体并入。
在进一步的实施例中，所述初级外壳和/或外层外壳可以由复合物团聚体(complex coacervate)来形成。当两种不同的聚合物组分(即外壳材料)通过静电相互作用聚在一起并形成不可溶解的复合物或围绕加载物质液滴的“复合物团聚体”时，复合物团聚体形成。形成初级外壳的复合物团聚体可以与形成外层外壳的复合物团聚体不同。在这种情况下，可以用含有3种或更多不同外壳材料的聚合物系统来形成复合物团聚体。在其他实施例中，可以用相同的两种外壳材料(二聚合物组分系统)来形成初级外壳和外层外壳。例如，初级外壳和外层外壳可以由明胶或多磷酸盐的复合物团聚体来形成。
在这些胶囊中，用于形成初级和/或外层外壳的外壳材料可以包括明胶和阿拉伯胶、乳清蛋白和阿拉伯胶、明胶或多磷酸盐的复合物团聚体等等。进一步的用于初级外壳和/或外层外壳的合适材料的例子包括但不限于任意一种或多种如下蛋白的复合物团聚体：A型明胶、B型明胶、猪肉明胶、牛肉明胶、鱼明胶、犹太教明胶(kosher gelatin)、非犹太教明胶(non-kosher gelatin)、清真明胶(Halal gelatin)、非清真明胶(non-Halalgelatin)、乳蛋白、酪蛋白、酪蛋白酸盐、乳清蛋白、大豆蛋白、豌豆蛋白、水稻蛋白、芸苔蛋白(canola protein)、白蛋白、α乳白蛋白、β乳球蛋白(beta-lactoglobumin)、或卵清蛋白，与任何一种或多种如下聚合物的组合：多磷酸盐、阿拉伯胶、结冷胶、木聚糖胶、琼脂、藻酸盐、几丁质、壳聚糖、角叉菜胶、果胶、淀粉、改性淀粉、多聚山梨糖(polysorbiton)、麦芽糊精、环糊精、纤维素、甲基纤维素、乙基纤维素、羟丙基甲基纤维素(hydropropylmethylcellulose)、或羧甲基纤维素。
在进一步的例子中，用于初级外壳和/或外层外壳的材料能具有约0至约300的Bloom数，最优选的是约200至约300。同样预料到的还有外壳材料可以没有Bloom数(0)或1-50的低Bloom数。所述Bloom数描述了在10℃、6.67％溶液胶凝18小时所形成的胶凝强度。确定物质的Bloom数可以通过本领域已知的方法来完成。在一些具体实施例中，初级外壳和/或外层外壳材料能具有约0至约50的Bloom数，而在另一些具体实施例中初级外壳和/或外层外壳材料能具有约51至约300的Bloom数。又一些具体实施例包括微囊，所述微囊包含Bloom数约0、约210、约220、或约240的初级外壳和/或外层外壳材料。同样预料到的还有，当任何设定值能形成范围的上或下端点时，初级外壳和/或外层外壳材料能具有约0,10,20,30,40,50,60,70,80,90,100,110,120,130,140,150,160,165,170,180,190,200,210,220,230,240,250,260,270,280,290或300的Bloom数。
微囊的外层外壳能具有约1μm至约2000μm、约20μm至约1000μm、或约30μm至约80μm的平均直径。在进一步的实施例中，当任何设定值能形成范围的上或下端点时，外层外壳能具有约1,10,20,30,40,50,60,70,80,90,200,300,400,500,600,700,800,900,1000,1200,1300,1400,1500,1600,1700,1800,1900或2000μm的平均直径。在优选的实施例中，微囊的外层外壳能具有低于约500μm、低于200μm、或低于约100μm的平均直径。
初级外壳能具有约40nm至约10μm或约0.04μm至约5μm的平均直径。在进一步的实施例中，当任何设定值能形成范围的上或下端点时，初级外壳能具有约40nm,50nm,60nm,70nm,80nm,90nm,100nm,200nm,300nm,400nm,500nm,600nm,700nm,800nm,900nm,1000nm,2μm,3μm,4μm或5μm的平均直径。在优选的实施例中，初级外壳能具有低于的平均直径。
初级外壳和/或外层外壳的颗粒尺寸可以用任何本领域已知的典型设备来测量，例如Coulter LS230 Particle Size Analyzer(Beckman Coulter；Miami,Florida)。
乳剂
在其他方面，包含PUFAs的粉末状制备物可以是粉末状乳剂。所述乳剂包含多种尺寸的加载物质的液滴和一种或多种聚合物组分，均是以粉末状形态。例如，合适的乳剂可以是微乳剂和/或纳米乳剂。也就是说，所述乳剂的液滴可以在微米范围(即1-1000μm)或纳米范围(即1-1000nm，特别是低于约0.1μm)中。具体实施例包括但不限于，当任何设定值能形成范围的上或下端点时，具有低于约100,90,80,70,60,50,40,30,20或10μm的平均液滴尺寸的乳剂。加载物质的液滴尺寸可以通过本领域已知方法来确定，如光散射法、显微镜法、分光光度法等等。
乳剂的聚合物组分可以是任何本申请所述的关于微囊的外壳材料。具体而言，所述聚合物组分可以包含如下的任何一种或多种：A型明胶、B型明胶、猪肉明胶、牛肉明胶、鱼明胶、犹太教明胶、非犹太教明胶、清真明胶、非清真明胶、乳蛋白、酪蛋白、酪蛋白酸盐、乳清蛋白、大豆蛋白、豌豆蛋白、水稻蛋白、芸苔蛋白、白蛋白、α乳白蛋白、β乳球蛋白、卵清蛋白、多磷酸盐、阿拉伯胶、结冷胶、木聚糖胶、琼脂、藻酸盐、几丁质、壳聚糖、角叉菜胶、果胶、淀粉、改性淀粉、多聚山梨糖、麦芽糊精、环糊精、纤维素、甲基纤维素、乙基纤维素、羟丙基甲基纤维素、和羧甲基纤维素，包括这些的任何混合物或组合。
在合适的粉末状乳剂的一个具体的实施例中，所述聚合物组分包含明胶。
加载物质
包含PUFAs的粉末状制备物，不论是微囊还是乳剂，都含有载入试剂，所述载入试剂包含一种或多种PUFAs和/或其衍生物。PUFAs的衍生物可以包括烷基酯类(例如甲酯或乙酯)、甘油酯类(例如单、二和三酰甘油)、甾醇酯类(例如植物甾醇或胆固醇酯类)、抗氧化剂酯类(例如抗坏血酸基和柠檬酰基酯类)、呋喃型酯类、以及PUFAs的盐类(例如钠、钾、钙、镁、和铬盐)。PUFAs的任何混合物或组合和/或其组合也能适合用于本申请公开的组合物和方法中。
特别合适的PUFAs是Ω-3脂肪酸。Ω-3脂肪酸是含有CH3-CH2-CH＝CH—作为其末端的不饱和脂肪酸。通常，Ω-3脂肪酸具有下式：
其中R1是C3-C40的烷基或包含至少一个双键的烯基基团，而R2是H、金属、烷基、甘油、甾醇、抗坏血酸基、柠檬酰基、或呋喃型基团。如本申请所用，术语“烷基”是饱和烃基团(例如甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、异戊基、仲戊基、新戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、十二烷基、十四烷基、十六烷基、二十烷基、二十四烷基等等)。如本申请所用，术语“烯基”是含有至少一个碳-碳双键的碳氢化合物。非对称结构如(AB)C＝C(CD)意为包括E和Z异构体(顺式和反式)。在进一步的实施例中，R1可以是C5-C38,C6-C36,C8-C34,C10-C32,C12-C30,C14-C28,C16-C26或C18-C24烯基基团。在又一个实施例中，所述R1的烯基基团具有从2至6、从3至6、从4至6、或从5至6个双键。再进一步，当任何设定值能酌情形成范围的上或下端点时，所述R1的烯基基团能具有从1,2,3,4,5或6个双键。Ω-3脂肪酸的具体例子包括但不限于本申请其他地方所记载的那些。
在一些实施例中，载入试剂包含DHA和/或EPA、其C1-C6烷基酯、其三酰甘油酯、其植物甾醇或胆固醇酯、其盐、和/或这些的一种或多种的任何混合物。可以使用三酰甘油的油类(称为TG油类)。再进一步，所述公开的组合物和方法可以用包含再酯化的甘油三酯。
加载物质可以是固体、液体或固体和疏水液体的混合物，取决于温度和加载物质中的具体PUFAs。任选地，加载物质也可以包含其他生物活性物质、营养补充剂、和/或调味剂、包括这些的任何混合物或组合。在一些实施例中，含有PUFA的加载物质可以是微生物油、藻类油(例如来自甲藻(dinoflagellate)如寇氏隐甲藻(Crypthecodinium cohnii)的油)、真菌油(来自破囊壶菌属(Thraustochytrium)、裂殖壶菌属(Schizochytrium)或其混合物的油)、和/或植物油，包括这些的任何混合物或组合。
在其他实施例中，加载物质可以包括海洋油，例如天然的、半精制的、精制的、浓缩的、轻度压榨的、碱处理的、热处理的、浅棕色的(light brown)、或深棕色(heavy brown)的鱼油。碱处理的鱼油也是合适的加载物质。鱼油来自多种的来源。合适的鱼油的例子包括但不限于：大西洋鱼油、太平洋鱼油、地中海鱼油、以及任何这些的混合物或组合。合适的鱼油更具体的例子包括但不限于鲣鱼油、沙丁鱼油(pilchard oil)、海鲈鱼油、大比目鱼油、旗鱼油、梭鱼油、鳕鱼油、鲱鱼油(menhaden oil)、沙丁鱼油(sardine oil)、鲚鱼油、金枪鱼油、毛鳞鱼油(capelin oil)、鲱鱼油(herring oil)、鲭鱼油、鲑鱼油、鲑科鱼(salmonid)油、以及鲨鱼油，包括任何这些的混合物或组合。
虽然鱼油是最容易获得的，但其他海洋油类也能适用于本申请的用途。这些海洋油类包括但不限于：来源于海洋哺乳动物和/或海洋无脊椎动物的油，包括例如鱿鱼油、章鱼油、磷虾油、海豹油、鲸油等等，包括任何这些的混合物或组合。
加载物质还能包括植物油如橄榄油、玉米油、棕榈油、葵花油、亚麻籽(flaxseed)、大豆油、花生油、琉璃苣(borage)油、报春花(primrose)油、亚麻籽油(linseed oil)、菜籽油等等。也可以使用来自基因修饰以产生某种PUFAs的植物的油类但在一些实施例中，优选PUFA不是亚麻籽油。
本申请也可以通过加载物质中发现的EPA和DHA或其衍生物的近似比来提述合适的加载物质。例如，18:12的油通常包含约为18:12的EPA对DHA的比值(例如或其甘油三酯)。同样的，5:25的油类常包含约为18:12的EPA对DHA的比值。这些类型的油类每种都可以用在所述公开的组合物和方法中。
本申请预料到，可以使用一种或多种任何所述公开的加载物质。例如，如本申请所公开的，公开的组合物中可用的包含PUFAs的粉末状制备物和方法可以含有2种或更多不同的加载物质。进一步地，加载物质按重量计能以约10％至约90％的量的包含PUFAs的粉末状制备物存在。在具体实施例中，加载物质按重量计能以约20％至约80％、约30％至约70％、约40％至约60％、约50％至约70％、或约60％至约80％的量的包含PUFAs的粉末状制备物存在。
任选地，加载物质还可以含有抗氧化剂。合适的抗氧化剂例子包括但不限于：酚化合物、植物提取物、或含硫的化合物。在一些本申请公开的实施例中，所述抗氧化剂可以是抗坏血酸或其盐，例如抗坏血酸钠。在其他实施例中，抗氧化剂可以是柠檬酸或其盐。在又一些实施例中，抗氧化剂可以是维生素E、CoQ10、生育酚、更多极性抗氧化剂的脂溶性衍生物如抗坏血酸脂肪酸酯(例如抗坏血酸棕榈酸酯)、植物提取物(例如迷迭香、鼠尾草和牛至(oregano)油)、藻类提取物、以及合成的抗氧化剂(例如BHT、TBHQ、乙氧喹(ethoxyquin)、没食子酸烷基酯(alkyl gallates)、氢醌、和生育三烯酚)。
加载物质还可以含有其他营养物如维生素、其他微量元素、矿物质等等。例如加载物质可含有一种或多种脂溶性维生素(例如维生素A、D、E和K)、生育三烯酚、类胡萝卜素、叶黄素类(xanthophylls)(例如番茄红素、叶黄素(lutein)、虾青素、和玉蜀黍黄素)、脂溶性保健食品(包括植物甾醇、甾烷醇和其酯类)、辅酶Q10、泛醇、疏水氨基酸、或精油。进一步地，包含PUFAs的粉末状制备物可以包含其他组分如防腐剂、抗菌剂、螯合剂、增稠剂、矫味剂、稀释剂、乳化剂、分散助剂、或粘合剂。
具体实施例
无论包含PUFAs的粉末状制备物是微囊还是粉末状乳剂，其都能包含本申请公开的任何外壳材料和任何加载物质。一些具体的例子包括但不限于外壳材料由复合物团聚体形成的微囊，例如明胶和多磷酸盐的复合物团聚体。类似地，聚合物组分为明胶的粉末状乳剂，以及加载物质，是本申请公开的任何的那些。能用于许多实施例的加载物质包括海洋油类(例如鱼油和微生物油)。包含PUFAs的加载物质如EPA和DHA也是合适的。这些微囊或乳剂能具有至少约130mg/每克粉剂的DHA或至少约150mg/每克粉剂的EPA和DHA。进一步地，Ω-3脂肪酸的衍生物，如单、二和三酰甘油、烷基酯类、甾醇酯类、抗氧化剂酯类(例如抗坏血酸和柠檬酰基酯类)、以及呋喃型酯类，也可以是合适的加载物质。在一些方面，包含PUFAs的粉末状制备物可以是微囊包囊的Ω-3脂肪酸粉剂，所述粉剂可从Ocean Nutrition CanadaLimited(Dartmouth,Canada)商购，商品名为MEG-3TM。
所述微囊可根据美国专利Nos.6,974,592、6,969,530、7,727,629、8,034,450，以及美国公布Nos.2005/0019416、2007/0269566、2010/0055281、2010/0173002、和2011/0117180中描述的方法来制备，上述专利和公开，至少对于其制备微囊的方法的公开，在本申请通过提述以其整体并入。所述微囊可以用水洗涤并干燥以提供自由流动的粉剂。干燥可以一些本领域已知的方法通过来完成，例如冷冻干燥、用乙醇干燥、或喷雾干燥。在一个方面，喷雾干燥可以用于干燥所述微囊。喷雾干燥技术在“Spray Drying Handbook”,K.Masters,第5版,Longman Scientific Technical UK,1991中公开，该公开在此通过提述并入。
乳剂可以根据美国公布No.2010/0055281中公开的方法来制备，至少对于其制备粉末状乳剂的方法的公开，其在通过提述以其整体并入。通常来说，可以通过提供聚合物组分和加载物质的水混合物并将混合物乳化来制备乳剂。混合物的乳化可以通过本领域已知的方法和设备来完成，例如匀浆化和高压/高剪切泵。例如，乳化可以通过约1000至约15000rpm的乳化来进行。可以通过移除混合物的一个样品，并在如显微镜观测、光散射、浊度等的方法下分析它，来监测乳化步骤。通常，乳化可以进行直到得到低于约1,000,750,500,100或10nm的平均液滴尺寸。进一步预料到的是，也在本申请描述的抗氧化剂可以添加到所述水混合物。这些抗氧化剂可以在乳化步骤之前、在乳化步骤期间、和/或在乳化步骤之后添加。还预料到的是，在制备了乳剂之后，将它们脱水。将乳剂脱水的方法是本领域已知的，并且包括但不限于喷雾干燥、冷冻干燥、蒸发等等。
绿茶提取物
本申请公开的组合物进一步含有粉末状绿茶提取物。所述绿茶提取物是公开的组合物的一种组分，与包含PUFAs的粉末状制备物(微囊或乳剂)组合存在。绿茶提取物也是加载物质的一部分。
适合用于所述公开的组合物的绿茶提取物包括多种具有抗氧化剂的组分，如多酚类化合物(即儿茶素类)。可存在于绿茶提取物中的多酚类化合物的例子包括表没食子儿茶素没食子酸酯(EGCG)、表没食子儿茶素(EGC)、表儿茶素没食子酸酯(ECG)、表儿茶素(EC)、以及这些的混合物。可用在公开的组合物中的绿茶提取物具有一种或多种多酚类化合物，基于绿茶提取物的重量，所述多酚类化合物在提取物中以约40wt.％至约90wt.％、约45wt.％至约85wt.％、约50wt.％至约80wt.％、约60wt.％至约90wt.％、约65wt.％至约85wt.％、约70wt.％至约95wt.％、约75wt.％至约90wt.％、约80wt.％至约95wt.％、或约85wt.％至约90wt.％的量存在。一些优选的绿茶提取物含有大于约80wt.％多酚类。
可用在公开的组合物中的绿茶提取物具有一种或多种儿茶素，基于绿茶提取物的重量，所述儿茶素在提取物中以约40wt.％至约80wt.％、约45wt.％至约75wt.％、约50wt.％至约70wt.％、约55wt.％至约80wt.％、约60wt.％至约75wt.％、约65wt.％至约70wt.％、约75wt.％至约80wt.％、或约55wt.％至约65wt.％的量存在。一些优选的绿茶提取物含有大于约60wt.％儿茶素。
虽然不希望受到理论限制，认为EGCG和EGC的含量影响公开的组合物提供具有所需的感觉特征或稳定性的组合物的能力。基于绿茶提取物的重量，适合用于本申请的绿茶提取物能具有大于约40wt.％、大于约45wt.％、大于约50wt.％、或大于约55wt.％的表没食子儿茶素没食子酸酯(EGCG)含量。例如，基于绿茶提取物的重量，绿茶提取物能具有约40至约60wt.％、约45至约55wt.％、或约50wt.％EGCG。绿茶提取物也能具有约5至约20wt.％、约5至约15wt.％、约10至约13wt.％的表没食子儿茶素(EGC)含量。
更进一步地，基于绿茶提取物的重量，适合用于本申请的绿茶提取物能具有大于约6wt.％、约6至约15wt.％、约6至约12wt.％、约7至约10wt.％、或约7至约9wt.％的表儿茶素(EC)含量。基于绿茶提取物的重量，适合用于本申请的绿茶提取物能具有约2至约9wt.％、约3至约8wt.％、或约4至约7wt.％的表儿茶素没食子酸酯(ECG)含量。
同样合意的绿茶提取物为脱咖啡因的或具有低于1wt.％咖啡因。
公开的组合物中的绿茶提取物是粉末状的。
可商购的适合用于公开的组合物和方法中的粉末状绿茶提取物包括来自TaiyoKagaku Co.(Yokkaichi,Mie,Japan)的SUNPHENON 90LBTM和SUNPHENON 90DTM。进一步的合适的绿茶提取物的例子包括可从Pharmachem Laboratories,Inc.(Kearny,NJ)商购的TEAVIGOTM、以及VITAGREEN TX50TM(VitaGreen Natural Green Tea Extract，可从VitaGreen,Hong Kong,CN商购)。适合用于本申请的绿茶提取物含有纯化的多酚类。更进一步的合适的绿茶提取物的例子包括SUNPHENON XLBTM和SUNPHENON 90DCF-TTM，均可从TaiyoKagaku Co.商购。尽管可以使用这些绿茶提取物，但优选的是SUNPHENON 90LBTM。SUNPHENON90LBTM是一种脱去咖啡因的绿茶叶提取物(茶树(Camellia sinensis))，其含有大于约80wt.％总多酚，而约80wt.％为儿茶素。儿茶素EGCG以大于约45wt.％存在，而儿茶素EGCG以大于约8wt.％存在。
按组合物的重量计，绿茶提取物可以约2％至约10％、约3％至约9％、约4％至约8％、约5％至约7％的量存在。在一些实施例中，按重量计，绿茶提取物可以约组合物的5.0％(例如5.2％)存在。
如此前所述，公开的组合物可以用作多种食品的成分。在一些实施例中，用于公开的组合物中的绿茶提取物的量可以是导致所述绿茶提取物为食物终成品(例如格兰诺拉麦棒)的约50ppm至约1000ppm的量。在一些实施例中，绿茶提取物以约100ppm至约900ppm、约150ppm至约850ppm、约200ppm至约800ppm、约250ppm至约750ppm、约300ppm至约700ppm、约350ppm至约650ppm、约400ppm至约600ppm、或约450ppm至约550ppm的食物终成品的量存在。例如，当任何设定值能形成范围的上和/或下端点时，绿茶提取物能以约50ppm、约100ppm、约150ppm、约200ppm、约250ppm、约300ppm、约350ppm、约400ppm、约450ppm、约500ppm、约550ppm、约600ppm、约650ppm、约700ppm、约750ppm、约800ppm、约850ppm、约900ppm、约950ppm、或约1000ppm的最终食品的量存在。
组合物
如本申请所述，公开的组合物含有如本申请公开的包含PUFAs的粉末状制备物，以及如本申请公开的粉末状绿茶提取物。公开的组合物的制备方法包括提供粉末状绿茶提取物，提供包含PUFAs的粉末状制备物，以及共混两种组分以形成组合物或“共混物”。粉末状绿茶提取物和包含PUFAs的粉末状制备物可以任何顺序组合。例如，所述微囊或乳剂可以添加至粉末状绿茶提取物。或者，所述粉末状绿茶提取物可以添加至微囊或乳剂。在组合粉末状绿茶提取物和包含PUFAs的粉末状制备物时，其组分可以进行混合或共混以得到公开的组合物。这种混合可以通过本领域已知的方法来完成。
粉末状绿茶提取物和包含PUFAs的粉末状制备物能以不同的比值来组合到公开的组合物中。例如，公开的组合物能具有1:10-1:50的包含PUFAs的粉末状制备物对粉末状绿茶提取物的重量比。也可以用其他比值，但要取决于公开的组合物的最终用途、偏好、所需加载物质的量、食物终成品等等。
当任何设定值能形成范围的上或下端点时，包含PUFAs的粉末状制备物(无论微囊或乳剂)按重量计可以包含组合物的约98％,97％,96％,95％,94％,93％,92％,91％或90％。同样的，当任何设定值能形成范围的上或下端点时，粉末状绿茶提取物按重量计可以包含组合物的约10％,9％,8％,7％,6％,5％,4％,3％或2％。粉末状绿茶提取物和包含PUFAs的粉末状制备物的量将进行选择，从而使二者的组合按重量计至少约为组合物的90％。
附加组分
在公开的组合中，可以与绿茶提取物组合或附加使用一种或多种抗氧化剂。按重量计，这些附加组分可以在公开的组合物中以组合物的约0％至约10％存在。例如，公开的组合物可以进一步含有柠檬酸。在优选的方面，如果存在柠檬酸，则其可与绿茶提取物组合使用，而不是代替绿茶提取物。柠檬酸与金属如Fe和Cu螯合，所述金属引起储藏期间的自动氧化。因而，柠檬酸延长了公开的组合物和包含所述组合物的产品的氧化稳定性，从而允许所述组合物和产品长期储藏。按重量计，柠檬酸能够以从组合物的约1％至约7.5％存在于公开的组合物中。柠檬酸的量也能以与粉末状绿茶提取物的关系来表达。因而，在一些实施例中，公开的组合物可以含有比例为1:1-1:5的柠檬酸和粉末状绿茶提取物。
合适的用作公开的组合物中的附加组分的抗氧化剂的进一步的实施例包括生育酚、维生素E、辅酶Q10、鼠尾草提取物、迷迭香提取物、牛至提取物、藻类提取物、抗坏血酸棕榈酸酯、抗坏血酸、茄玉红(licopene)、羟基酪醇、虾青素、以及合成的抗氧化剂(例如BHT、BHA、EDTA、TBHQ、乙氧喹、没食子酸烷基酯、氢醌、和生育三烯酚)
方法和用途
本申请还公开了包含公开的组合物的食品。食品指受试者可消耗(例如吃和吞咽)的任何制品。在一些实施例中，公开的组合物可以被包含在营养棒和格兰诺拉麦棒中。在其他实施例中，公开的组合物可以被包含在制品中，如小袋或摇杯(shakers)中，其可用于将公开的组合物混合、倾倒、或倾洒在食品或其成分上或食品或其成分中。另一些实施例包括用本申请公开的组合物制备的焙烤食品(例如面包、卷(rolls)、曲奇饼、薄饼、水果馅饼、或蛋糕)、面食(pastas)、调味品、沙拉酱、汤粉(soup mixes)、小吃、加工果汁、酱料、肉质、糖浆、饮料、饮料干粉、果酱或果冻、或宠物伴侣食物。
含有公开的组合物的产品能够具有增强的感觉和氧化稳定性，尤其是与不含公开的组合物、而只有纯PUFAs或粉末状PUFA制备物的产品相比。这些产品的稳定性可以用例如ML Oxipres仪器(Mikrolab Aarhus A/S；Hojbjerg,Denmark)来测量。Oxipres仪器是用来定性测量氧化易感的化合物的氧化稳定性的快速预测性工具。测量是基于升高的温度和压力中的氧气消耗。氧化的引发期(induction period,IP)计为这样的时间，在所述时间后压力开始突减。引发期的增加表明氧化稳定性的提高。可以通过减少过氧化物的形成或通过除去/降解油中存在的过氧化物来增加含有公开的组合的食品的引发期。因而，由于本申请描述的组合物的用途，用本申请公开的组合物制备的食品具有更长的引发期。例如，公开的组合物和含有它们的产品能具有至少约180小时的引发期，优选为大于约185小时，更优选为大于约190小时，或最优选为大于约195小时。
另一个用于确定含有本申请公开的组合物的食品的氧化稳定性的方法是利用标准化的感觉评议组(sensory panel)的。标准化的感觉评议组评估所述组合物或食品的感官品质。这些评估中列入的评议组成员能从大量的规模中选择并分配感觉评分来评定测试产品的可接受性。与产品相关的具体气味和味道指标包括酸性的、熏肉味的、豆味的、苦的、温和的、焦味的、烧焦的焦糖味的、硬纸板味的、焦糖味的、玉米味的、酥炸的、腥味的、果味的、谷物的、草味的、青涩的/生的(green)、绿茶口味的、干草的、热油味的、油腻的(hully)、氢化油味的、猪油味的、轻度油的(light struck oil)、海洋味的、瓜味的、金属味的、霉味的、柔和的、果仁味的、燕麦味的、老式燕麦味的(old oat)、过度加热油的、氧化的、颜料味的、石蜡油味的、花生油味的、山核桃油味的、石油味的、酚味的、松树油味的、塑料味的、池塘味的、南瓜味的、葡萄干味的、腐臭的、生(肉)味的、回收油味的、橡胶味的、肥皂味的、酸味的、陈格兰诺拉麦片味的、陈燕麦味的、硫磺味的、葵花子壳味的、甜的、糖浆味的、刺鼻的、西瓜味的、蜡味的、杂草味的和木材味的。
公开的组合物能够特别适合一些类型的食物用途。对于包被在包衣中的食物，例如来自脂肪、糖和调味剂的包衣，PUFAs的氧化稳定性相对于口味来说是次要考虑的。但通常多孔的和无包被的食物非常适合用所述公开的组合物。这些食物的成分典型地更暴露于氧气中，因而氧稳定性是更需要考虑的。进一步地，没有用包衣来包被以掩蔽或盖掉原味(off flavored)的成分，则原味成分可以更为显著和被注意到。因而，用加糊状的(creamed)脂肪来包被一些含有PUFA油类的食品(参见WO 2008/24906)。糊状脂肪典型地含有载体油(例如约5-7wt.％的棕榈油)、抗氧化剂、卵磷脂、和浓郁的口味，像是苦且甜的巧克力和/或花生酱。用本申请公开的组合物，PUFAs的稳定性和感觉品质大大增加，并因而它们能用在不是用糊状脂肪的制成的、或不含糊状脂肪的食品中。当然，公开的组合物可以用在含有浓掩蔽调味剂和/或糊状脂肪的食品中，但它们非常适合不含浓掩蔽调味剂和/或糊状脂肪的食品。
根据本申请公开的方法生产的公开的组合物和产品可以延长时间储藏。在一些实施例中，将微生物污染最小化的话，含有所述组合物的产品能在室温储藏多达12个月。在其他实施例中，即使没有进行湿度控制，含有所述组合物的产品也能在35℃储藏12周。产品延长储存的稳定性可以根据本申请公开的方法来测量，包括感觉评议组或Oxipres仪器。
含有公开的组合物的产品能具有稳定性，所述稳定性特征为产品具有低于3.5的感觉评分，其中所述感觉评分是由至少8位评议组员的感觉评议组来确定的，所述评议组员将组合物的味道按照如下标度来评级：“1”意指评议组员极度喜欢其味道，并用术语如甜的、燕麦味的、温和的、糖浆味的、焦糖味的、谷物味的、或葡萄干味的来描述其味道；“2”意指评议组员非常喜欢其味道，并用术语如老式燕麦味的、陈燕麦味的、陈格兰诺拉麦片味的、烧焦的焦糖味的、酸性的、刺鼻的、或柔和的来描述其味道；“3”意指评议组员喜欢其味道，并用术语如奇怪的、草药味的、泥土味的、蘑菇味的、霉味的、或绿茶口味的来描述其味道；“4”意指评议组员态度中立，选择术语如明胶味的、金属味的和肥皂味的来描述其味道；“5”意指评议组员不喜欢其味道，并将其味道描述为青涩的或草味的；“6”意指评议组员非常不喜欢其味道，并将其味道描述为腥味的或海洋味的；而“7”意指评议组员极不喜欢其味道，并将其味道描述为颜料味的或腐臭的。每个评议组员对于味道给出的最高数字计算平均值，其结果为感觉分数。
含有公开的组合物的产品能具有稳定性，所述稳定性特征为按照Oxipress测量，产品具有大于约180小时、185小时、190小时、或195小时的引发期。
通过使用公开的组合物，制备的产品能具有稳定性，所述稳定性特征为合格的感觉评分(例如低于3.5)和引发期(例如大于180小时)。
格兰诺拉麦棒的制备方法
感觉稳定性提高的含有PUFAs的格兰诺拉麦棒能用本申请公开的组合物来制备。所述格兰诺拉麦棒可以是调味的或是原味的。所述方法可以包括制备一种粘合糖浆并在冷却阶段将公开的组合物添加至糖浆。
具体来说，适于形成粘合糖浆的成分能进行混合和加热。这些有用于形成粘合糖浆的成分包括：例如卵磷脂、芸苔油(canola oil)、高果糖玉米糖、葡萄糖、糖、水以及任选地矫味剂。所述成分可以加热至升高的温度，并维持在约达到°Brix(°Brix＝1g糖/每100gH2O)。能混合成分的合适温度包括但不限于约50至约150℃、约70至约140℃、约80至约130℃、约90至约120℃、或约100至约110℃。在其他实施例中，当任何设定值能形成范围的上或下端点时，所述成分可以加热至约50,51,52,53,54,55,56,57,58,59,60,61,62,63,64,65,66,67,68,69,70,71,72,73,74,75,76,77,78,79,80,81,82,83,84,85,86,87,88,89,90,91,92,93,94,95,96,97,98,99,100,101,102,103,104,105,106,107,108,109,110,111,112,113,114,115,116,117,118,119,120,121,122,123,124,125,126,127,128,129,130,131,132,133,134,135,136,137,138,139,140,141,142,143,144,145,146,147,148,149或150℃。在一些具体实施例中，所述成分可以加热至约90℃，直到达到所需的°Brix(例如85°Brix)。
随后可以将得到的糖浆冷却，在这一点可以任选地添加不同的组分。例如，当所述糖浆冷却至约55℃到约58℃时，可以任选地向粘合糖浆添加柠檬酸。柠檬酸可以混合直到其完全溶于粘合糖浆。在进一步冷却至约55℃时，可以向粘合糖浆添加调味剂和/或掩蔽剂。合适的调味剂和掩蔽剂包括天然调味剂(例如天然水果调味剂)和人造调味剂(例如人造水果调味剂)。例如，所述调味剂可以包括薄荷、薄荷醇、焦糖、肉桂、香草、人造香草、巧克力、人造巧克力、泡泡糖、香蕉、樱桃、葡萄、橙子、草莓、瓜、和柠檬。优选用于本申请公开的格兰诺拉麦棒中的调味剂包括草莓、焦糖、和黑巧克力。在一些实施例中，不向含有柠檬酸的粘合糖浆添加调味剂。
在进一步冷却时，可以向粘合糖浆添加如本申请公开的组合物。可以在约40℃-55℃、约45℃-53℃、或约49℃-51℃的温度添加公开的组合物。例如，当任何设定值能形成范围的上或下端点时，可以在约41℃、约42℃、约43℃、约44℃、约45℃、约46℃、约47℃、约48℃、约49℃、约50℃、约51℃、约52℃、约53℃、约54℃、或约55℃的温度添加公开的组合物。优选的是在约50℃添加公开的组合物。得到的粘合糖浆能够添加进格兰诺拉组合物，并共混直到产物均匀。粘合糖浆可以在这样的温度添加到格兰诺拉组合物，所述温度与将公开的组合物添加到粘合糖浆的温度相同或更低。合适的格兰诺拉产品成分包括燕麦、米脆片(rice crisps)、麦片(wheat flakes)、以及这些的混合物。得到的格兰诺拉产品可以冷压到棒中并进一步加工。
实施例
下面陈述的实施例是为了阐述公开的主体所述的方法和结果。这些实施例并不是为了包括本申请公开的主题的所有方面，而是阐述代表性的方法和结果。这些实施例不是为了排除本领域技术人员显而易见的同等例或变化例。
进行了努力来确保关于数字的精确性(例如量、温度等)，但应考虑一些错误和偏差。除非另有说明，否则份数是指重量份数，温度为摄氏度(℃)或在环境温度，以及压强是在或接近大气压。反应条件有大量的变化和组合，例如组分浓度、温度、压强和其他可用于优化从公开的加工方法所得的产品纯度和产量的反应范围和条件。仅需要合理和常规的实验即可优化这些加工条件。
本申请公开的一些材料、化合物、组合物、和组分是可商购的或易于用本领域技术人员通常所知的技术来合成的。例如，制备公开的组合物中使用的起始材料和试剂或是可以从供应商如Ocean Nutrition Canada Limited(Dartmouth,Canada)、Acros Organics(Morris Plains,N.J.)、Fisher Scientific(Pittsburgh,Pa.)、或Sigma-Aldrich(St.Louis,Mo.)处商购的，或是通过本领域技术人员已知的方法遵照参考文献中所述的程序来制备的，所述参考文献如Fieser and Fieser’s Reagents for Organic Synthesis,第1-17卷(John Wiley and Sons,1991)；Rodd’s Chemistry of Carbon Compounds,第1-5卷及补充材料(Elsevier Science Publishers,1989)；Organic Reactions,第1-40卷(John Wiley and Sons,1991)；March’s Advanced Organic Chemistry,(John Wiley和Sons,第4版)；以及Larock’s Comprehensive Organic Transformations(VCH PublishersInc.,1989)。
实施例1：耐嚼格兰诺拉麦棒的制备和储藏
调味的和原味的耐嚼格兰诺拉麦棒用表1中所示的成分来制备。
表1
Q.S.＝足量
格兰诺拉麦棒是通过混合物粘合糖浆成分(即卵磷脂、芸苔油、含有42％果糖的高果糖玉米糖浆(表1中的“HFCS 42”)、葡萄糖浆和糖)并用双层锅将混合物加热至90℃来制备的。所述混合物保持在这个温度直至达到85°Brix。将所得的糖浆冷却至55-58℃。对于调味的麦棒，在这个点处添加柠檬酸并混合至溶解。对于调味的麦棒，在进一步冷却到55℃时向麦棒添加调味剂(例如草莓、焦糖和黑巧克力)和/或掩蔽剂，并混合至完全分散或溶解。将SUNPHENON 90LBTM——一种绿茶提取物(GTE)粉剂(可商购自Taiyo Kagaku Co.(Yokkaichi,Mie,Japan))和一种粉末状微囊包囊的PUFA(可商购自Ocean NutritionCanada Limited(Dartmouth,Canada))干混在一起。这些以绿茶提取物对粉末状微囊为1:20的比值共混在一起。然后将所得的组合物在添加冷却至50℃时添加到糖浆，并混合直至完全分散。对照麦棒不添加SUNPHENON90LBTM或粉末状微囊包囊的PUFA。在制备粘合糖浆后和当在50℃时，然后将混合物添加到格兰诺拉混合中，如表1所示(即糙米脆片、燕麦卷、和全麦片)，并混合直至样品均质。团块用9in x 9in x 0.5in(23cm x 23cm x 1.3cm)的模具制成片状。在模具中将麦棒进行切片后，将模具和其内容物在4℃冷却15至20分钟。从模具移出样品，切至一定尺寸，并包装在箔衬袋中。
原味的和调味的耐嚼格兰诺拉麦棒都在加速条件下(即35℃，无湿度控制)以及在环境(ambient)条件(即20-25℃)下储存。在加速条件下的样品以每周为基础评估12周，而普通环境条件下的样品则每月进行评估，评估12个月。
实施例2：耐嚼格兰诺拉麦棒的感觉测试
含有微囊包囊的PUFA的粉剂、粉末状绿茶提取物(SUNPHENON90LBTM)、和/或柠檬酸的样品如实施例1中的描述来制备。微囊包囊的PUFA的粉剂每35g粉剂含有32mg EPA/DHA(数据未显示)或50mg EPA/DHA。SUNPHENON 90LBTM以200ppm或500ppm提供。在剂量为32mgEPA/DHA的格兰诺拉中，样品中柠檬酸的量为100ppm或300ppm。对于那些剂量为50mg EPA/DHA的格兰诺拉，测试了300ppm至500ppm的柠檬酸。配方和相关数据在图1和2中提供。
样品通过训练有素的8位评议组员的评议组用描述性的感觉测试来评估，所述感觉测试中评估了原味的格兰诺拉麦棒的气味和味道。评议组员用快感程度来评定了味道接受度。“1”的评分意指评议组员极度喜欢其味道，并用术语如甜的、燕麦味的、温和的、糖浆味的、焦糖味的、谷物味的、或葡萄干味的来描述其味道；“2”的评分意指评议组员非常喜欢其味道，并用术语如老式燕麦味的、陈燕麦味的、陈格兰诺拉麦片味的、烧焦的焦糖味的、酸性的、刺鼻的、或柔和的来描述其味道；“3”的评分意指评议组员喜欢其味道，并用术语如奇怪的、草药味的、泥土味的、蘑菇味的、霉味的、或绿茶口味的来描述其味道；“4”的评分意指评议组员态度中立，选择术语如明胶味的、金属味的和肥皂味的来描述其味道；“5”的评分意指评议组员不喜欢其味道，并将其味道描述为青涩的或草味的；“6”的评分意指评议组员非常不喜欢其味道，并将其味道描述为腥味的或海洋味的；而“7”的评分意指评议组员极不喜欢其味道，并将其味道描述为颜料味的或腐臭的。
评议组员给出的最高的描述指标权重被用于分析数据(更糟糕的情况下(worsecase scenario))。给描述指标定的数字是基于排名最高的描述指标。例如：被描述为温和的、泥土味的、海洋味的调味剂可以给6分，而书面描述为温和的、掉味(off)、泥土味的、红茶味的将给出3的值。合议组员的排名最高的描述指标进行平均化。低于3.5的平均分数是合意的。
评议组员也用“0”(意指没有鱼腥味)至“6”(意指有明显鱼腥味)的标度评定了鱼腥味的强度。
如图1和2中所述的，使用含有绿茶提取物(SUNPHENON 90LBTM(Taiyo Kagaku Co.；Yokkaichi,Mie,Japan))的组合物和微囊包囊的PUFA的粉剂来形成原味冷压的格兰诺拉麦棒通过减少可检测鱼腥味的记录或非记录(notes or off notes)来提高了产品的感觉稳定性，所述记录或非记录是关于微囊包囊的PUFA的粉剂的。组合物也延长了麦棒的贮藏期从4-6个月至12个月(环境温度下)或12周(35℃，无湿度控制)。
实施例3：耐嚼格兰诺拉麦棒的氧化稳定性测试
为了进一步确认绿茶提取物Sunphenon 90LBTM在最小化和延滞微囊包囊的PUFA的粉剂的氧化变质方面的有效性，用ML Oxipres(Mikrolab Aarhus A/S；Hojbjerg,Denmark)来测量了氧化稳定性。
用原味的耐嚼格兰诺拉麦棒模式系统作为运载体进行了一组实验以合并微囊包囊的PUFA的粉剂和粉末状绿茶提取物SUNPHENON 90LBTM和SUNPHENON 90DTM，所述实验是用与上述实施例1中相同的加工条件进行的。所述试验是在ML Oxipres中在65℃的温度进行250小时。发现每份原味的耐嚼格兰诺拉麦棒仅含有50mg EPA/DHA的微囊包囊的PUFA的粉剂，其引发期(IP)为99.0小时。然而，当原味的耐嚼格兰诺拉麦棒含有同样的微囊包囊的PUFA的粉剂加上添加的500ppm的粉末状绿茶提取物SUNPHENON90LBTM，和SUNPHENON 90DTM，引发期分别为197和196小时(参见图3)。这些结果确认了实施例2中提供的感觉发现。在上述原味模式系统中使用含有末状绿茶提取物SUNPHENON 90LBTM或SUNPHENON 90DTM以及包含PUFA的粉末状制备物的组合物，提高了产品随时间的氧化稳定性和感觉稳定性。
实施例4：含有不同抗氧化剂的格兰诺拉麦棒的感觉稳定性测试
为了缩小天然抗氧化剂源的范围，进行了一项预筛选。用实施例1中所述的配方制备的格兰诺拉麦棒是多种多样的，除了微囊包囊的PUFA的粉剂和抗氧化剂的量之外。麦棒是用含有微囊包囊的PUFA的粉剂(每35g格兰诺拉麦棒含有75mg的EPA/DHA)和几种绿茶提取物源如TEAVIGOTM,SUNPHENON 90DCF-TTM,GUARDIAN 20STM和GUARDIAN 20MTM的组合物来制备的，并测试了具体的多酚类化合物如Capros,SABERRYTM,Ellagic Extract。结果，具有高多酚类量的绿茶提取物如Teavigo和SUNPHENON90DCF-TTM显示了不错的(fair)感觉稳定性，剩下的天然抗氧化剂不是感觉稳定的。为了进一步确认此前的发现，进行了另一组实验。用含有微囊包囊的PUFA的粉剂(每35g格兰诺拉麦棒含有75mg的EPA/DHA，并含有包括叔丁基羟基茴香醚(BHA)；TEAVIGOTM，一种可商购自Pharmachem Laboratories,Inc.(Kearny,NJ)的绿茶提取物；来自Vitiva的VITAGREENTM TX50；SUNPHENON XLBTM；SUNPHENON 90LBTM；或SUNPHENON 90DCF-TTM(可商购自Taiyo Kagaku Co.的绿茶提取物)的组合物来制备麦棒。评议组员用实施例2中所述的描述性感觉测试来评估样品。基于平均的评分，含有具有微囊包囊的PUFA的粉剂(在图4中标记为PUFA粉剂)和绿茶提取物Sunphenon90LBTM的组合物的格兰诺拉麦棒提供了最佳的感觉结果。
实施例5：调味的格兰诺拉麦棒的感觉稳定性测试
如实施例1中所述，冷压的、耐嚼的、调味的格兰诺拉麦棒是用微囊包囊的PUFA的粉剂和抗氧化剂来制备的，其除了Sunphenon 90LBTM绿茶提取物以外是多样的，并且未用柠檬酸。具体而言，制备的麦棒每份含有50mg EPA/DHA，以及200-500ppm的SUNPHENON 90LBTM绿茶提取物和如下调味剂中的一种：草莓、焦糖和黑巧克力。评议组员用实施例2中所述的描述性的感觉测试来评估样品。基于平均的评分，向含有微囊包囊的PUFA的粉剂的麦棒添加200-500ppm的绿茶提取物，在减少可检测的鱼腥味记录或非记录中提高了感觉稳定性，所述记录或非记录是关于微囊包囊的PUFA的粉剂成分的。此外，麦棒的储藏期限在环境温度(20-25℃)从4-6个月延长到12个月或在加速条件(35℃)下12周。
实施例6：多种抗氧化剂对粉末状微囊包囊的PUFAs的氧化稳定性的作用
如实施例1所述，用很有(每35g格兰诺拉麦棒50mg EPA/DHA)和多种天然抗氧化剂微囊包囊的PUFA的粉剂来制备格兰诺拉基本成分。结果在表2中显示。仅有微囊包囊的PUFA且没有抗氧化剂的麦棒具有99小时的引发期。
表2
*ND是“未确定”合格：感觉评分低于3.5；不合格：感觉评分3.5或高于3.5。
评估了多种来源的天然抗氧化剂在最小化或延滞粉末状微囊包囊的PUFA氧化变质方面的有效性。在这项通过Oxipres的定性测试中，大于约195小时的引发时间，表示天然抗氧化剂对于粉末状微囊包囊的PUFA的氧化稳定性有优良改善。较低的引发时间，例如低于约180小时，表示天然抗氧化剂对于粉末状微囊包囊的PUFA的氧化稳定性的性能差。Sunphenon 90LBTM或Sunphenon 90DTM显示了优异的随时间的引发期。其他Sunphenon绿茶提取物90DCF-t和XLB具有不良的感觉性能，即使它们具有好的引发期。虽然不希望受到理论限制，认为低量的EGC(对于90DCF-T)或EGCG(对于XLB)，或是EGC对EGCG的比值造成了不良的感觉评分。
所附权利要求的组合物和方法不受本申请所述具体组合物和方法范围的限制，本申请所述具体组合物和方法意欲说明权利要求的一些方面，而功能上等同的任何组合物和方法在本公开的范围内。对组合物和方法的多种修改，除了本申请显示和描述的之外，意欲落入所附权利要求的范围内。进一步地，当仅具体描述了一些代表性的组合物、方法、和这些组合物和方法的方面时，其他组合物和方法及组合物和方法的多种特征的组合意欲落入所附权利要求的范围内，即使没有具体记载。因而，步骤、要素、组分或成分的组合能在本申请明确提及，然而，所有其他步骤、要素、组分或成分的组合也包括在内，即使没有明确叙述。

Claims (10)

1.一种组合物，其包含：粉末状绿茶提取物和包含多不饱和脂肪酸的粉末状制备物，其中所述粉末状绿茶提取物和包含多不饱和脂肪酸的粉末状制备物的组合量按重量计为所述组合物的至少约90％，并且其中基于所述粉末状绿茶提取物的重量，所述粉末状绿茶提取物包含至少40wt.％的表没食子儿茶素没食子酸酯(EGCG)和约5至约20wt.％的表没食子儿茶素(EGC)。
2.权利要求1的组合物，其中所述包含多不饱和脂肪酸的粉末状制备物包含微囊或粉末状乳剂。
3.权利要求1或2的组合物，其中所述绿茶提取物和包含多不饱和脂肪酸的粉末状制备物的比例是1:50-1:10。
4.权利要求1-3中任一项的组合物，其中基于所述粉末状绿茶提取物的重量，所述绿茶提取物含有大于约80wt.％总多酚，以及大于45wt.％的EGCG含量。
5.权利要求1-3中任一项的组合物，其中基于所述粉末状绿茶提取物的重量，所述绿茶提取物含有大于约80wt.％总多酚、约45至约55wt.％的EGCG含量、以及约10至约13wt.％的EGC含量。
6.权利要求1-3中任一项的组合物，其中基于所述粉末状绿茶提取物的重量，所述绿茶提取物含有约6至约15wt.％的表儿茶素(EC)含量。
7.一种包含权利要求1-6中任一项的组合物的食品。
8.一种用于制备组合物的方法，其包括：将粉末状绿茶提取物和包含多不饱和脂肪酸的粉末状制备物共混。
9.一种用于制备格兰诺拉麦棒的方法，包括：
在升高的温度提供结合糖浆；
将结合糖浆冷却；
任选地向冷却的结合糖浆添加柠檬酸；
任选地向冷却的结合糖浆添加调味剂、掩蔽调味剂、或这些的混合物；
添加包含粉末状绿茶提取物和粉末状制备物的组合物，所述粉末状制备物包含多不饱和脂肪酸；以及
将得到的混合物与格兰诺拉组合物共混。
10.权利要求9的方法，其中按所述包含粉末状绿茶提取物和粉末状制备物的组合物的重量计，所述柠檬酸以1-7.5％的量存在，所述粉末状制备物包含多不饱和脂肪酸。
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