CN108463433B - 用于气体分离的电化学方法 - Google Patents

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Abstract

本公开内容一般性地涉及用于通过电化学过程从气体混合物(例如，气体流)中分离目标物质(例如，CO2)的设备、系统和方法。

Description

用于气体分离的电化学方法
相关申请
本申请要求于2015年10月27日提交的题为“ELECTROCHEMICAL SWINGPSEUDOCAPACITIVE PROCESS FOR GAS SEPARATION”的美国临时专利申请序列第62/246,640号的优先权，其出于所有目的通过引用整体并入本文。
技术领域
本发明一般性地涉及用于通过电化学过程从气体流中分离目标物质的设备、系统和方法。
背景技术
已做出努力来从气体混合物中除去目标物质。例如，过去的二十年来，已经持续努力地通过限制人为二氧化碳(CO2)排放来缓解全球变暖。碳捕集和储存(carbon captureand storage，CCS)是为了此目的迄今为止提出的研究最多的解决方案之一，并且已经采取了许多方法以在二氧化碳产生的不同阶段处理二氧化碳：或者在发电厂进行燃烧后捕集；或者将其从大气中浓缩，然后对其进行加压并储存在地质构造中或者将其转化为商业上有用的化合物。因此，已经设计了许多碳捕集方法并取得了不同程度的成功。然而，目前的方法/系统具有许多缺点，包括高能量需求和废物。此外，常规的捕集二氧化碳的热方法无法满足管理机构设定的日益严格的效率和容量标准。因此，需要改进的设备、方法和/或系统。
发明内容
本公开内容一般性地涉及用于通过电化学过程从气体混合物(例如，气体流)中分离目标物质(例如，CO2)的设备、系统和方法。
在一些实施方案中，提供了电化学电池。所述电化学电池可以包括：第一负电极和第二负电极，其各自包括透气层和主电活性复合层；正电极，其位于所述第一负电极与所述第二负电极之间，并且包括面向所述第一负电极的第一互补电活性复合层和面向所述第二负电极的第二互补电活性复合层；位于所述第一负电极与所述正电极之间的第一隔离件；以及位于所述第二负电极与所述正电极之间的第二隔离件，其中所述第一隔离件和所述第二隔离件中的每一者能够被离子液体饱和。
在一些实施方案中，提供了气体分离系统。所述气体分离系统可以包括与气体入口和气体出口流体连通的复数个电化学电池。所述复数个电化学电池中的每一者可以包括：第一多孔负电极和第二多孔负电极，其各自包含第一电活性物质；包含第二电活性物质的正电极；位于所述第一多孔负电极与所述正电极之间的第一隔离件；以及位于所述第二多孔负电极与所述正电极之间的第二隔离件，其中所述第一隔离件和所述第二隔离件中的每一者能够被离子液体饱和。
在一些实施方案中，提供了处理气体流的方法。所述方法可以包括施加跨越电化学电池的第一电势差。所述电化学电池可以包括：包含第一电活性物质的至少一个多孔负电极；包含第二电活性物质的正电极；以及隔离件，其被导电液体饱和并且位于所述至少一个多孔负电极与所述正电极之间。所述方法还可以包括将包含目标物质的气体流引入所述电化学电池以使所述目标物质结合至所述第一电活性物质，产生经处理的气体流。
在一些实施方案中，提供了操作气体分离系统的方法。所述气体分离系统可以包括第一组电化学电池和第二组电化学电池。所述方法可以包括将包含目标物质的气体流引入所述气体分离系统。所述方法还可以包括以充电模式操作所述第一组电化学电池以使所述目标物质结合至所述第一组电化学电池的第一电活性物质，产生经处理的气体流。所述方法还可以包括同时以放电模式操作所述第二组电化学电池以从所述第二组电化学电池的第一电活性物质中释放所述目标物质，产生富含目标物质的气体流。所述第一组电化学电池和所述第二组电化学电池中的每个电化学电池可以包括：包含第一电活性物质的至少一个多孔负电极；包含第二电活性物质的正电极；以及隔离件，其被离子液体饱和并且位于所述至少一个多孔负电极与所述正电极之间。
附图说明
图1示出了根据一个或更多个实施方案的示例性电化学电池的分解图；
图2A示出了根据一个或更多个实施方案的以充电模式操作的示例性电化学电池的分解图；
图2B示出了根据一个或更多个实施方案的以放电模式操作的示例性电化学电池的分解图；
图3示出了根据一个或更多个实施方案的示例性电化学电池的示意图；
图4示出了根据一个或更多个实施方案的示例性气体分离系统的示意图；
图5示出了根据一个或更多个实施方案的执行气体分离过程的示例性系统的示意图；
图6示出了根据一个或更多个实施方案的示例性气体分离系统的示意图；
图7A示出了根据一个或更多个实施方案的执行气体分离过程的示例性系统的示意图；
图7B示出了根据一个或更多个实施方案的执行气体分离过程的示例性系统的示意图；以及
图8A至8C示出了根据一个或更多个实施方案的通过气体分离过程的CO2捕集和释放的实验结果的图示；
图9示出了根据一个或更多个实施方案的通过气体分离过程的CO2捕集和释放的实验结果的图示；以及
图10示出了根据一个或更多个实施方案的通过气体分离过程的CO2捕集和释放的实验结果的图示。
当结合附图考虑时，根据以下的详细描述，本发明的其他方面、实施方案和特征将变得明显。附图是示意性的并且不旨在按比例绘制。为了清楚起见，并非在每个附图中都对每个组件进行标注，并且本发明的每个实施方案的每个组件也不是都示出，其中对于使本领域普通技术人员理解本发明并不必需的图示没有被示出。通过引用并入本文的所有专利申请和专利都通过引用整体并入本文。在冲突的情况下，以本说明书(包括定义) 为准。
具体实施方式
本公开内容一般性地涉及用于通过电化学过程从气体混合物(例如，气体流)中分离目标物质(例如，CO2)的设备、系统和方法。
根据一些实施方案，使用电化学摆动(swing)过程来提供气体分离。电化学摆动过程是可以在一个电势下沿一个方向驱动而在不同电势下反向驱动的过程。这可以使用可以在一个电势下活化并且在不同电势下去活化的氧化还原活性物质来实现。在电化学摆动分离中，与在失活状态下相比，氧化还原活性物质在活化状态下可以具有更高的与elate(或被吸附物) 如目标物质的亲和力。根据这样的实施方案，能量被有效地传递以影响导致捕集目标物质(例如CO2)的电化学反应。在一些实施方案中，所应用的电化学摆动过程依赖于通过施加跨越电化学电池的电势差(其中在电极处发生氧化还原半反应)来调节电活性物质的氧化态。电解质物质在电极处的这种氧化态变化及其随后在电解质中的迁移引起电子在外电路中移动或者是电子在外电路中移动的结果。
在一些实施方案中，提供电化学电池以执行分离过程。电化学电池可以包含电活性材料，所述电活性材料在处于其还原形式时选择性地结合至 CO2或其他目标物质。在一些实施方案中，电化学电池的组件可以以使暴露于气体的电活性表面积最大化的方式布置。
根据一个或更多个实施方案，描述了使用电化学电池从气体混合物或气体流中分离目标物质(例如，二氧化碳)的方法。负电极的电活性物质与目标化学物质的亲和力可以通过改变电活性物质的氧化态来改变。以这种方式，可以利用电活性物质来捕集和释放目标化学物质。正电极中的氧化还原物质或电活性物质可以分别用作用于使负电极电活性材料还原和氧化的电子源和电子阱(electron sink)。
根据一个或更多个实施方案，一般性地描述了用于这种过程的电化学电池。在一些实施方案中，电化学电池可以包括负电极和正电极。在一些实施方案中，电化学电池可以包括第一负电极和第二负电极，以及位于负电极之间的正电极。
根据一些实施方案，一个或更多个负电极可以包括透气层(也被称为基底层)和电活性复合层(本文中也被称为主电活性复合层)。在包括两个负电极的电化学电池中，各电极的材料和组分可以相同或不同。
正电极相应地可以包括面向第一负电极的电活性复合层和面向第二负电极的第二电活性复合层。正电极的电活性复合层也可以被称为互补电活性复合层，因为其内的电活性物质用作负电极的电活性材料的电子阱或电子源。
电化学电池还可以包括位于各负电极与正电极之间的隔离件。第一隔离件和第二隔离件中的每一者能够被导电液体(例如，离子液体)饱和，使得在操作装置时导电液体(例如，离子液体)存在于隔离件中。
主电活性复合层包含第一电活性物质，所述第一电活性物质能够在第一电活性物质处于还原态时与目标物质气体(例如CO2)结合，以及能够在第一电活性物质处于氧化态时释放目标物质气体。电活性物质可以被选择为使得其在处于还原态时对用于预期特定应用的预期目标物质具有强的亲和力。例如，在其中CO2为目标物质的一些实施方案中，所选择的电活性物质与二氧化碳的结合常数可以为101M-1至103M-1。在一些实施方案中，所选择的电活性物质与不同目标物质的结合常数可以为101M-1至 103M-1。蒽醌，例如其中进一步讨论的聚合形式的聚蒽醌，是可以使用的电活性物质。在一些实施方案中，在CO2的存在下，蒽醌在单个步骤中被还原成其二价阴离子，然后与CO2结合形成复合物。也可以使用还原后会与CO2形成共价键以形成羧酸根部分的其他电活性物质。这种电活性物质的另外的实例包括硫醇酯/盐和联吡啶。
如本文所使用的术语聚蒽醌通常是指聚蒽醌的任何异构体。可以用作电活性物质的聚蒽醌的异构体的实例包括如式(I)所示的聚(1,4-蒽醌) (P14AQ)：
Figure BDA0001706517280000051
其他可能的异构体包括：聚(1,5-蒽醌)(P15AQ)、聚(1,8-蒽醌)(P18AQ) 和聚(2,6-蒽醌)(P26AQ)。其他异构体也是可能的。
除了电活性物质之外，负电极的电活性复合层还可以包含含碳材料。合适的材料的实例包括碳纳米管(例如，单壁碳纳米管、多壁碳纳米管)、炭黑、科琴黑(KetjenBlack)、炭黑Super P或石墨烯。
根据一些实施方案，因为异构体P14AQ在氯仿或其他溶剂中的溶解度，所以选择异构体P14AQ并入复合层中，这允许含碳材料在溶液中更好的分散。
在一些实施方案中，电活性化学物质可以被固定到负电极上。这样的实施方案可以与其中电活性化学物质通过对流从一个电极传输至另一个电极的其他系统的实施方案区分开。在一些实施方案中，电活性复合层包含经固定的聚合物复合材料，其为电活性物质和含碳材料的经固定的聚合物复合材料。例如，在一些实施方案中，电活性复合层包含聚蒽醌(pAQ) -碳纳米管(CNT)复合材料。
根据一个或更多个实施方案，负电极的电活性复合层可以具有特定的电活性材料与含碳材料的重量比。可以选择该重量比以有助于单位质量的电活性材料的高电流。在一些实施方案中，电活性材料的质量与含碳材料的质量的重量比可以为约1:1至约1:10。在一些实施方案中，其可以为约 1:3。其他重量比也是可能的。
负电极还可以包括透气层。透气层(其也可以被称为基底层)可以靠近电活性复合层并且从电化学电池面向外。气体流可以扩散通过透气层以与电活性复合层接触。透气层可以包含导电材料并且充当电池内的集电体。
透气层可以包含多孔材料。在一些实施方案中，该层的孔隙率可以为例如约70％至90％。其他孔隙率也是可能的。用于透气层的合适材料的实例包括而不限于碳纸(经处理的、经TEFLON处理的、或未经处理的)、碳布和非织造碳垫。也可以使用其他材料。
转向正电极，在一些实施方案中，正电极可以包括电活性层(有时被称为互补电活性层)。互补电活性层可以包含第二电活性物质。在操作中，该第二电活性物质可以充当用于还原存在于负电极中的第一电活性物质的电子源。同样，第二电活性物质可以充当第一电活性物质的氧化期间的电子阱。以这种方式，正电极的电活性层可以被描述为“互补”。第二电活性物质可以包含例如聚乙烯基二茂铁。第二电活性物质可以包含例如聚 (3-(4-氟苯基)噻吩)，或者还原电势比第一电活性物质(例如蒽醌)的第一还原电势正至少0.5伏特的的其他法拉第氧化还原物质。
如同负电极的主电活性复合层一样，正电极的互补电活性复合层可以包含经固定的聚合物复合材料，其为电活性物质和含碳材料的经固定的聚合物复合材料。含碳材料的实例包括碳纳米管(例如，单壁碳纳米管、多壁碳纳米管)、炭黑、科琴黑、炭黑Super P或石墨烯。其他材料也是可能的。
根据一个或更多个实施方案，正电极的电活性复合层可以具有特定的电活性材料与含碳材料的重量比。可以选择该重量比以有利于单位质量的电活性材料的高电流。在一些实施方案中，电活性材料质量与含碳材料质量的重量比可以为约1:2至约2:1。在一些实施方案中，其可以为约1:1。其他重量比也是可能的。
在其中正电极在任一侧上具有负电极的电化学电池的实施方案中，正电极可以包括各自面向一个负电极的两个电活性复合层。
正电极还可以包括靠近一个或更多个电活性复合层或者位于其之间的基底层。正电极的基底层可以包含与负电极的基底层相同或不同的材料。例如，基底层可以包含材料例如碳纸(经处理的、经TEFLON处理的、或未经处理的)、碳布或非织造碳垫。其他材料也是可能的。正电极的基底层可以包含导电材料并且充当电池内的集电体。
隔离件可以位于正电极与各负电极之间。隔离件可以充当保护层以将不同的电极彼此隔开和/或将其与电化学电池中的其他组件隔开。隔离件可以包含多孔结构。用于隔离件的材料可以包括例如纤维素膜、聚合物材料或聚合物-陶瓷复合材料。隔离件的另外的实例包括PVDF隔离件、PVDF-氧化铝隔离件或Celgard。
在一些实施方案中，电化学电池可以设置有在导电液体(例如，离子液体)中饱和的一个或更多个隔离件。在一些实施方案中，电化学电池可以被设置成在隔离件中不存在导电液体，但是设置有在将其投入操作以执行气体分离过程时能够被导电液体饱和的隔离件。在一些实施方案中，导电液体可以包含离子液体，例如室温离子液体(“RTIL”)。RTIL电解质可以具有低的挥发性(即，室温蒸气压小于10-5Pa，例如为10-10Pa至10-5Pa)，从而降低电极干燥的风险，并且允许气体流动经过电极而没有显著的蒸发或夹带损失。室温离子液体可以包含例如由下式(II)表示的1-丁基-3-甲基咪唑
Figure BDA0001706517280000071
四氟硼酸盐(“Bmim BF4”)：
Figure BDA0001706517280000081
离子液体可以包含阴离子组分和阳离子组分。离子液体的阴离子可以包括而不限于：卤离子、硫酸根、磺酸根、碳酸根、碳酸氢根、磷酸根、硝酸根、硝酸根、乙酸根、PF6-、BF4-、三氟甲磺酸根、全氟丁基磺酸根、双(三氟甲磺酰基)酰胺、三氟乙酸根、七氟丁酸根、卤代铝酸根、三唑胺 (triazolide)、和氨基酸衍生物(例如，氮上的质子被除去的脯氨酸)。离子液体的阳离子可以包括而不限于：咪唑
Figure BDA0001706517280000082
吡啶
Figure BDA0001706517280000083
吡咯
Figure BDA0001706517280000084
磷
Figure BDA0001706517280000085
铵、硫
Figure BDA0001706517280000086
噻唑
Figure BDA0001706517280000087
吡唑
Figure BDA0001706517280000088
哌啶
Figure BDA0001706517280000089
三唑
Figure BDA00017065172800000810
吡唑
Figure BDA00017065172800000811
Figure BDA00017065172800000812
唑
Figure BDA00017065172800000813
胍
Figure BDA00017065172800000814
和二烷基吗啉
Figure BDA00017065172800000815
在一些实施方案中，导电液体可以包含低挥发性电解质溶液。
根据一个或更多个实施方案的具有一个或更多个上述组件的电化学电池的实例在图1中示出。电化学电池100包括位于两个负电极110之间的正电极120。隔离件130将正电极120与负电极110隔开。每个负电极 110包括远离电池100中心的透气层112和面向正电极120的主电活性复合层114。正电极120包括基底层122和沉积在其上的两个互补电活性复合层124。电化学电池100的不同组件可以具有贯穿本公开内容描述的某些特性，例如，包含上述电极材料。两个面向外的负电极110的配置，例如如图1所示，可以提供使暴露于气体的气体吸附面积加倍的优点。
根据一个或更多个实施方案，可以操作本文中一般性地描述的电化学电池以执行气体分离过程。该过程可以包括：施加跨越电化学电池的电势差，以及将包含目标物质(例如CO2)的气体流引入电化学电池以使目标物质结合至第一电活性物质，产生经处理的气体流。
根据一个或更多个实施方案，目标物质可以包含亲核分子。根据一个或更多个实施方案，目标物质可以包含非质子酸性气体。根据一个或更多个实施方案，目标物质可以包含能够与负电极的pAQ或其他电活性材料形成复合物的气体。根据一个或更多个实施方案，目标物质可以包含二氧化碳(CO2)。根据一个或更多个实施方案，目标物质可以包含二氧化硫 (SO2)。根据一个或更多个实施方案，目标物质可以包含硼烷(BR3)，其中每个R可以相同或不同并且为合适的取代基(例如，氢、烷基、芳基等，各自是任选经取代的)。在一些实施方案中，目标物质可以包含一种物质。在一些实施方案中，目标物质可以包含超过一种的物质。发生捕集和释放的电势窗可以取决于该实施方案的特定目标物质，并因此，目标物质的富集和溶出可以通过施加跨越电化学电池的适当的电势差来控制。
根据一些实施方案，在充电模式期间向电化学电池施加正电压引起负电极处的氧化还原半反应，其中电活性物质被还原。如所讨论的，在此，选择负电极的电活性物质以在其处于还原态时对目标物质(例如，CO2) 具有改善的亲和力的特性。通过使电活性物质还原并使气体流经过负电极的表面，目标物质(例如，CO2)可以结合至电活性物质。以这样的方式，可以从气体流中除去目标物质以提供经处理的气体流。
根据其中负电极的电活性物质为蒽醌的一些实施方案，电活性活性物质可以根据以下反应(1)被还原：
Figure BDA0001706517280000091
根据其中电活性物质在包含二氧化碳的目标物质的存在下被还原的一些实施方案，可以发生以下反应(2)：
Figure BDA0001706517280000092
根据一些实施方案，当第一电活性物质(例如，聚蒽醌)在负电极处被还原时，第二电活性物质(例如，聚乙烯基二茂铁)在正电极处被氧化。在充电模式期间，第二电活性物质的氧化为驱动第一电活性物质的还原提供电子源。
根据其中正电极的电活性物质包含聚乙烯基二茂铁的一些实施方案，该第二电活性物质可以根据以下反应(3)被氧化：
Figure BDA0001706517280000101
尽管反应(1)至(3)中的每一个都示出为沿一个方向发生，但也可以表现出一些可逆性。如本领域普通技术人员所理解的，使用不同的物质可以发生类似的反应。
根据一个或更多个实施方案，在通过施加跨越正电极与负电极的电势差来使电化学电池充电时，电子从正电极上的PVF-CNT复合材料中的二茂铁(Fc)单元通过外电路流动至负电极，由此将二茂铁氧化成二茂铁
Figure BDA0001706517280000102
(Fc+)(如反应(3)所示)。在负电极处，pAQ-CNT复合材料中的蒽醌单元在扩散到负电极处的CO2的存在下被还原成二价阴离子形式p(AQ2-)。二价阴离子容易通过共价键与CO2结合，如式(2)所示，形成复合物 p(AQ.[CO2]2-)。
在充电模式期间，跨越电化学电池的电势差可以具有特定的电压。例如，在一些实施方案中，电势差可以为至少0V、至少0.5V、至少1.0V、或至少1.5V。在一些实施方案中，电势差可以小于或等于2.0V、小于或等于1.5V、小于或等于1.0V、或者小于或等于0.5V。这些电压的组合也是可能的，例如，至少0.5V且小于或等于2.0V。其他值也是可能的。
图2A示出了根据一个或更多个实施方案的以充电模式操作的示例性电化学电池100a的分解图。电化学电池100a的组件可以与本文中关于图 1描述的关于电化学电池100所描述的组件相似。在图2A中，电源140a 和布线150a被用于施加跨越电化学电池100a的电势差。这引起外电路 150a中的电子流160a，电子流160a将电子引导至各负电极110a的主电活性复合层114a。在电活性复合层114a处发生氧化还原半电池反应以将固定在层114a中的电活性物质还原。在其还原状态下，电活性物质对气体流中的目标物质(未示出)表现出增加的亲和力。气体流的目标物质可以透过负电极的透气层112A，与复合层114A的被还原材料结合。
同时，在以充电模式操作期间，正电极120a用作电子源。在正电极 120a的互补电活性复合层124a处发生相应的氧化还原半电池反应以将其电活性物质氧化。氧化反应释放来自互补电活性物质的电子。这些电子反应产物然后可以穿过基底层122a和/或外部布线150a以完成回路。隔离件 130a将正电极120a与负电极110a隔开。
根据一个或更多个实施方案，电化学电池的操作还可以包括施加跨越电化学电池的第二电势差以从第一电活性物质中释放目标物质，产生富含目标物质的气体流。根据一些实施案，在以充电模式操作电化学电池一段时间(期间目标物质结合至负电极的电活性材料)之后，可以将操作切换成放电模式。在以放电模式操作期间，切换所施加的电压以提供与充电模式期间的电子流相反方向的电子流。当以放电模式操作时，可以施加跨越电化学电池的负电压。在放电模式下，在负电极处发生氧化还原半反应，其中负电极的电活性物质被氧化。在以放电模式操作期间，目标物质可以从在负电极中已经与其结合的材料中释放出来。
根据其中负电极的电活性物质为蒽醌的一些实施方案，在放电模式期间，电活性活化物质可以根据以下反应(4)被氧化：
Figure BDA0001706517280000111
根据其中电活性活化物质在结合至包含二氧化碳的目标物质之后被氧化的一些实施方案，可以发生以下反应(5)：
Figure BDA0001706517280000112
根据一些实施方案，当第一电活性物质(例如，聚蒽醌)在负电极处被氧化时，第二电活性物质(例如，聚乙烯基二茂铁)在正电极处被还原。在放电模式期间，第二电活性物质的还原用作电子阱。
根据其中正电极的电活性物质包含聚乙烯基二茂铁的一些实施方案，该第二电活性物质可以根据以下反应(6)被还原：
Figure BDA0001706517280000121
尽管反应(4)至(6)中的每一个都示出为沿一个方向发生，但也可以表现出一些可逆性。如本领域普通技术人员所理解的，使用不同的物质可以发生类似的反应。
根据这样的实施方案，当改变外电路的极化以允许电子沿相反方向流动时，负电极的电活性材料通过使电化学电池放电而被氧化。pAQ与CO2分子之间形成的共价键被破坏(如反应(5)所示)，释放CO2气体和电子， CO2气体从负电极扩散出来，电子流动至正电极将Fc+单元还原成Fc(如反应(6)所示)。根据这样的实施方案，pVF可以用作用于还原p(AQ)的电子源或者用于氧化p(AQ.[CO2]2 -)的电子阱。
在放电模式期间，跨越电化学电池的电势差可以具有特定电压。例如，在一些实施方案中，电势差可以小于0V、小于或等于-0.5V、小于或等于-1.0V、或者小于或等于-1.5V。在一些实施方案中，电势差可以为至少-2.0V、至少-1.5V、至少-1.0V或至少-0.5V。这些电压的组合也是可能的，例如，至少-2.0V且小于或等于-0.5V。其他值也是可能的。
图2B示出了根据一个或更多个实施方案的以放电模式操作的示例性电化学电池100b的分解图。电化学电池100b的组件与图2A 的电池100a 的组件相同。然而，已改变通过电源140b施加的电压以产生使通过外部布线150b的电子流160b的方向反转的电势差。在放电模式下，在负电极 110b的电活性复合层114b处发生氧化还原半电池反应以将固定在层114b 中的电活性物质氧化。在其氧化态下，电活性物质对目标物质表现出降低的亲和力，导致目标物质从电活性物质中释放。释放的目标物质通过透气层112b离开，并且可以导向进一步处理、封存(sequestration)或其他期望目的。
同时，在以放电模式操作期间，正电极120b用作电子阱。在正电极 120b的互补电活性复合层124b处发生半电池反应以将电活性物质还原。在还原反应期间，行进通过布线150b和基底层122b的电子结合至互补电活性物质，从而完成回路。隔离件130b将正电极120b与负电极110b隔开。
图3示出了根据一个或更多个实施方案的示例性电化学电池300的示意图。电化学电池300包括负电极310、正电极330和位于其间的隔离件 320。图3还示出了作为任选的与第一负电极310和第二隔离件320相对的第二负电极310。负电极310包含第一电活性物质，其在处于还原态时对目标物质(例如CO2)显示出相对增加的亲和力并且在处于氧化态时对目标物质(例如CO2)表现出相对降低的亲和力。正电极320包含不同的电活性物质。在以充电或放电模式操作期间，可以施加跨越电化学电池 300的电势差以引起在每个电极310和320处发生互补氧化还原反应，如本文其他地方所讨论的。
根据一个或更多个实施方案，一个或更多个如本文所述的电化学电池可以并入到气体分离系统中。气体分离系统可以包括与气体入口和气体出口流体连通的复数个根据本文所述任意实施方案的电化学电池。
气体分离系统可以包括将每个电化学电池的第一多孔负电极和第二多孔负电极以及正电极连接至电源的外电路，所述电源被配置为施加跨越每个电化学电池的第一负电极和第二负电极与正电极的电势差。
图4示出了根据一个或更多个实施方案的示例性气体分离系统400的示意图。系统400包括具有入口470和出口480的壳体460。位于壳体内的是电化学电池405。尽管为了清楚起见在图4中仅示出了一个电池405，但本领域普通技术人员将容易理解，复数个电池405可以位于壳体460中。可以位于壳体460内部或外部的电源440连接至电池405。负电极410通过布线450a连接至电源440，而正电极通过布线450b连接。当施加电压从而以充电模式操作电池(如本文其他地方所述)时，通过入口470输送待处理的气体流。气体流包含旨在至少部分通过系统400除去的目标物质。气体流然后行进靠近电池405，特别地靠近负电极410。负电极410 中的被还原的电负性材料与目标物质结合，从而从目标流中除去目标物质。任选的第二负电极410、第二隔离件420和相应的布线450a以虚线表示。尽管图4和其他图中所示的实施方案包括任选的壳体，但应理解，电化学电池可以位于各种环境中，例如在导管中串联，或者在其他情况下没有壳体。
图5示出了根据一个或更多个实施方案的在充电模式期间执行气体分离过程的示例性系统的示意图。在图5中，施加跨越每个电化学电池的电势差，使得每个电化学电池以充电模式操作。在充电模式下，负电极 510中的电活性物质的氧化还原反应(例如，还原)增加电活性物质与目标物质590之间的亲和力。包含目标物质590的气体流575被引入系统中并行进靠近负电极510。增加的亲和力导致目标物质(例如CO2)结合至电活性材料。以这种方式，从气体流575中分离出至少部分的目标物质以产生经处理的气体流585。
图4所示的系统400也可以通过改变由电源440施加的电压以引起与在充电模式下的流动方向相反的电子流而以放电模式操作。这种改变导致在负电极410处发生不同的氧化还原反应，例如，负电极的电活性材料被氧化的反应。电活性材料的氧化态的这种变化导致目标物质从电活性材料中释放，产生富含目标物质的气体流。富含目标物质的气体流可以通过出口480或替代出口(未示出)离开。
因为以放电模式操作导致目标物质被释放，所以通过入口470同时引入待处理的气体流将产生相反效果。因此，在以放电模式操作期间，关闭入口470或者将不同的流(例如，废物流)重新引导至入口。
根据一个或更多个实施方案，气体分离系统可以包括第一组电化学电池和第二组电化学电池。第一组和第二组中的每一组可以包括一个或更多个如贯穿本公开内容所述的电化学电池。第一组和第二组可以被布置成以交替方式并行运行，使得一组电池以充电模式操作并从气体混合物中捕集目标物质(例如CO2)，而另一组电池以放电模式操作并释放目标物质(例如CO2)。系统可以包括用于每组电化学电池的单独壳体。系统还可以包括被布置成以期望的方式引导流动的导管和阀。气体分离系统可以允许气体流的连续或半连续分离，其中在给定时刻将气体流引导至以充电/捕集模式操作的一组电池，同时通过以放电/释放模式操作的另一组电池产生单独的富含目标物质的流。此外，根据应用的需要，可以并联或串联地添加另外的组的电化学电池。
图6示出了这样的气体分离系统的一个实施方案的实例。在气体分离系统600中，第一组电化学电池605a位于第一壳体660a中，第二组电化学电池605b位于第二壳体660b中。导管将气体入口670连接至壳体入口 672a和672b。阀684可以被布置成将流引导至组605a和605b中的任一者，这取决于目前哪个组以充电模式操作。
在操作中，可以通过入口670将包含目标物质(例如，CO2)的气体流引入气体分离系统600中。当第一组电池605a以充电/捕集模式操作时，阀684可以被布置成引导流使其靠近第一组电池605a，其中目标物质可以结合至电池605a中的电活性材料以产生经处理的气体流(具有降低浓度的目标物质的气体流)，经处理的气体流然后通过出口673a离开壳体660a。在壳体出口673a下游的另外的阀686a可以被布置成引导经处理的气体流通过经处理的气体出口680。
在第一组电池605a以充电模式操作时，第二组电池605b可以以放电模式操作，其中先前累积的目标物质从第二组电池605b的电活性材料中释放。在所示的实施方案中，阀684被布置成将气体处理流与以放电模式操作的电池组605b隔离。目标物质从电池组605b中释放，产生富含目标物质的气体流，然后通过出口673b离开壳体660b。阀686b可以被布置成将富含目标的流与经处理的流出口680隔开并将富含目标的流引导至废物出口682b，富含目标的流进而可以经历进一步处理、储存等。
在以上述方式操作一段时间之后，可以反转电池605a和605b的模式。第一组电池605b然后以放电模式操作以将累积的目标物质从其电极中释放。在此期间，阀684被重新布置成将处理流与第一组电池605a隔离。在此期间，阀686a被重新布置成将富含目标的的流引导至废物出口682a。
同时，反转第二组电池605b的操作使得其以充电模式操作以捕集目标物质并产生经处理的流。入口阀684被布置成通过导管将来自系统入口 670的处理流经由第二壳体入口672b引导至第二组电池605b。出口阀686b 被重新布置成将经处理的流引导至出口680。
以这样的方式，不同组电池605a和605b可以循环通过模式，同时一起提供包含目标物质的气体流的连续或半连续处理。虽然图6所示的特定实施方案示出了系统组件(例如，阀、导管、入口和出口)的一种特定布置，但本领域普通技术人员应理解，可以提供不同的配置以仍然满足提供被隔开的经处理的流和富含目标物质的流的连续操作的目标。
图7A示出了根据一个或更多个实施方案的与图6的系统类似的执行气体分离过程的示例性系统的示意图，其中第一组电池705a以充电模式操作而第二组电池705b以放电模式操作。在充电模式下，所施加的电压引起负电极710a中的电活性物质的氧化还原反应(例如，还原)，增加了电活性物质与目标物质790之间的亲和力。包含目标物质590的气体流575被引入电池组705a中并行进靠近负电极510a。增加的亲和力导致目标物质(例如CO2)790结合至电活性材料。以这种方式，从气体流775 中分离出至少部分的目标物质以产生经处理的气体流785。
在放电模式下，引起与充电模式期间的电子流方向相反的电子流的第二施加电压引起负电极710b中的电活性物质的第二氧化还原反应(例如，氧化)，降低了电活性物质与目标物质790之间的亲和力。所释放的目标物质790进入富含目标物质的气体流787。
图7B示出了与图6的系统类似的执行气体分离过程的示例性系统的示意图，其中图7A示出和描述的操作模式被反转。在图7B中，已改变跨越第一组电池705a施加的电压并且电池705a以放电模式操作以从负电极710a中释放所储存的目标物质790，产生富含目标物质的气体流。同时，也已改变跨越第二组电池705b施加的电压，使得其以充电模式操作。处理流775的目标物质790结合至负电极710b以产生经处理的流785。
本文所述的电化学电池、系统和方法可以在各种应用中实施。电池或电池组的数目可以根据需要按比例调节至特定应用的要求。在一些实施方案中，本文所述的系统和方法可以用于从工业烟气和封闭空间(例如，气密建筑、汽车舱(降低用于通风的进入空气的供热成本)以及潜艇和太空舱(其中CO2水平增加可能是灾难性的))中除去CO2。在涉及电力工业的实施方案中，它们可以用于捕集各种浓度的燃烧后二氧化碳。此外，它们可以用于从烟气中捕集二氧化硫和其他气体。在涉及油气工业的实施方案中，所公开的系统和方法可以用于捕集来自各种过程的二氧化碳和其他气体并将它们转至下游压缩和/或处理。所公开的系统和方法可以应用于捕集来自用于加热温和和寒冷气候下的温室的天然气燃烧的二氧化碳，然后将捕集的二氧化物转移至植物用温室中以供光合作用使用，即，供应给植物。
根据一个或更多个实施方案，可以将气体流或处理流以特定流量引入气体分离系统。在一些实施方案中，流量为1ml/分钟至100ml/分钟。在一些实施方案中，流量为1ml/分钟至20ml/分钟。考虑到系统的可缩放性，其他流量也是可能的。
根据一个或更多个实施方案，引入的气体流中的目标物质(例如， CO2)可以具有特定浓度。在一些实施方案中，目标物质浓度可以为10ppm 至500pm。在一些实施方案中，浓度可以为0.5体积％至15体积％。更高浓度也是可能的。
在一些实施方案中，电化学电池可以具有特定循环时间——执行一次充电模式和一次放电模式的时间段。循环时间可以为60秒至3600秒或 300秒至1800秒。其他循环时间也是可能的。
在一些实施方案中，负电极的电活性复合层可以具有用于吸收目标物质(例如，CO2)的特定容量。例如，在一些实施方案中，电活性复合层的吸收容量可以为0.01摩尔/m2至0.1摩尔/m2。在一些实施方案中，电活性复合层的吸收容量可以为0.01摩尔/m2至0.03摩尔/m2。其他吸收容量也是可能的。
在一些实施方案中，可以操作电化学电池，使负电极的电活性复合层能够以特定速率吸收目标物质(例如CO2)。例如，在一些实施方案中，电活性复合层的吸收容量速率可以为0.0001摩尔/m2/秒至0.001摩尔/m2/ 秒。在一些实施方案中，电活性复合层的吸收容量速率可以为0.0001摩尔/m2/秒至0.0005摩尔/m2/秒。其他吸收容量速率也是可能的。
在一些实施方案中，负电极的电活性复合层可以具有暴露于气体流的特定表面积，例如5cm2至20cm2。其他值也是可能的。
在一些实施方案中，负电极的透气层或正电极的基底层可以具有特定孔隙率，例如，孔隙率可以为60％至90％。其他值也是可能的。
根据一些实施方案，电化学电池和其组件可以具有特定厚度。在一些实施方案中，电化学电池的厚度可以为200μm至750μm。在一些实施方案中，负电极或正电极的电活性复合层的厚度可以为10μm至200μm。在一些实施方案中，负电极或正电极的厚度可以为50μm至200μm。其他值也是可能的。
如本文使用的术语“电化学电池”是指其中在负电极和正电极处发生氧化还原半反应的设备。术语“电化学电池”旨在包括即使电池的性能特征可能可论证地为比法拉第的赝电容性更大也满足这些标准的设备，并因此也可被称为一种类型的电容器。
如本文所使用的，电活性物质通常是指当暴露于电化学电池中的电势时经历氧化或还原的试剂(例如，化学实体)。
在一些实施方案中，使用包含多孔材料的电极。多孔电极可以由任何合适的材料制成和/或可以包括任何合适的形状或尺寸。在一个非限制性实施方案中，电极包含多孔含碳材料。术语含碳材料以其在本领域中的普通含义给出，并且是指导电的包含碳的材料或石墨。含碳材料的非限制性实例包括碳纳米管、碳纤维(例如碳纳米纤维)和/或石墨。在这样的实施方案中，电极可以部分地由含碳材料制造或者含碳材料可以沉积在底层材料上。底层材料通常包含导电材料，例如金属。本文中描述了导电材料的其他非限制性实例。
在一些实施方案中，电极为多孔的。电极的孔隙率可以以电极中空隙空间的百分比或分数来测量。电极的百分孔隙率可以使用本领域普通技术人员已知的技术来测量，例如使用体积/密度法、水饱和法，水蒸发法、汞侵入孔隙率测定法和氮气吸附法。在一些实施方案中，电极可以具有至少约10％的孔隙率、至少约20％的孔隙率、至少约30％的孔隙率、至少约40％的孔隙率、至少约50％的孔隙率、至少约60％的孔隙率、至少约 70％或更大的孔隙率。孔可以为开孔(例如，具有至少一部分的对于电极的外表面和/或另一孔开放的孔)。在一些情况下，仅电极的一部分可以为基本上多孔的。例如，在一些情况下，仅电极的单个表面可以为基本上多孔的。作为另一个实例，在一些情况下，电极的外表面可以为基本上多孔的并且电极的内芯可以为基本上无孔的。在一个特定实施方案中，整个电极为基本上多孔的。
系统的各种组件，如电极、电源、电解质、隔离件、容器、电路、绝缘材料等，可以由本领域普通技术人员由任意的各种组件和本文所述的那些专利申请中的任意专利申请所述的组件来制造。组件可以以生料或烧制状态来模制、机械加工、挤压、压制、等加压(isopress)、渗入、涂覆，或者通过任何其他合适的技术来形成。本领域普通技术人员很容易知道用于形成本文中的系统的组件的技术。
电极可以为任何尺寸或形状。形状的非限制性实例包括片、立方体、圆柱体、空心管、球体等。电极可以为任何尺寸。另外，电极可以包括将电极连接至另一电极、电源和/或另一电气设备的装置。
系统的各种电组件可以通过用于连接的装置与至少一个另外的电组件电连接。用于连接的装置可以为允许在第一组件与第二组件之间发生电流的任何材料。用于连接两个电组件的装置的非限制性实例为包含导电材料(例如，铜、银等)的线。在一些情况下，系统还可以包括在两个或更多个组件(例如，线与电极)之间的电连接器。在一些情况下，可以选择线、电连接器或用于连接的其他装置，使得材料的电阻较低。在一些情况下，电阻可以显著小于系统的电极、电解质和/或其他组件的电阻。
在一些实施方案中，电源可以向系统供应DC电压。非限制性实例包括蓄电池、电网、再生电源(例如，风力发电机、光伏电池、潮汐能发电机)、发电机等。电源可以包括一个或更多个这样的电源(例如，蓄电池和光伏电池)。
在一些实施方案中，系统可以包括隔离件，或者称为隔膜。隔膜可以由合适的材料如塑料膜制成。所包括的塑料膜的非限制性实例包括包含碳酸锂或氢氧化钾或过氧化钠-钾分散在其中的聚酰胺、聚烯烃树脂、聚酯树脂、聚氨酯树脂或丙烯酸树脂。
以下实施例旨在举例说明本发明的某些实施方案，但并不例示本发明的全部范围。
实施例
实施例1
该实施例描述了用于合成聚(1,4-蒽醌)(P14AQ)的非限制性方法，聚(1,4-蒽醌)可以用作根据本文所述的一个或更多个实施方案的电化学电池的负电极中的电活性材料。在氮气下，在65℃下搅拌下，将1.510g(5.45 mmol)二氯-1,4-蒽醌在20ml二甲基甲酰胺(DMF)中的溶液滴加至2.000 g(7.27mmol)双(1,5-环辛二烯)镍(0)、1.134g(7.27mmol)2,2'-联吡啶和0.7ml(5.45mmol)1,5-环辛二烯在50ml DMF中的溶液中。使混合物在65℃下反应72小时。冷却至室温后，将100ml 1M盐酸(HCl)添加至反应混合物中并在室温下搅拌1小时。然后将混合物过滤并用200ml 1M HCl洗涤，用200ml去离子水洗涤两次，用100ml DMF洗涤两次，然后用100ml水洗涤并用100ml甲醇洗涤。在真空下将残余物干燥24小时。该方法产生1.084g聚合物(96％产率)。
实施例2
该实施例描述了用于合成包含聚(1,4-蒽醌)(P14AQ)的聚合物-多壁碳纳米管(MWCNT)复合材料的非限制性方法，该复合材料可以用作根据本文所述的一个或更多个实施方案的电化学电池的主电活性复合层。该复合材料通过在15℃下对40mg P14AQ(根据实施例1中所述的方法制备)和120mg MWCNT在40ml氯仿中的悬浮体进行超声处理40分钟来制备，得到良好分散的墨。优化P14AQ与CNT之比，并且当P14AQ与 CNT的重量比为1:3时获得最大的单位质量活性材料(聚合物)的电流。与纯P14AQ相比，得到的复合材料由于暴露于电解质的聚合物的较高表面积而表现出大于30倍的电流提高，其中CNT通过π-π相互作用提供大部分电导率并且产生用于电解质渗透的由聚合物链修饰的多孔基体。相对于Ag|AgNO3参比电极(其在第一还原电势
Figure BDA0001706517280000191
下在CO2下变成单一的准可逆氧化还原电对)，P14AQ在N2下的两个还原电势为
Figure BDA0001706517280000201
和
Figure BDA0001706517280000202
实施例3
该实施例描述了用于合成包含聚乙烯基二茂铁(PVF)的聚合物-多壁碳纳米管(MWCNT)复合材料的非限制性方法，该复合材料可以用作根据本文所述的一个或更多个实施方案的电化学电池的互补电活性复合层。该PVF-CNT复合材料通过在15℃下对160mg PVF(购自Polysciencens, Inc.)和160mg MWCNT在40ml氯仿中的悬浮体进行超声处理60分钟来制备，得到分散良好的墨。这产生在CO2下约1.2V的电化学窗，即PVF 的还原电势(0.05V相比于Ag|AgNO3)和P14AQ的第一还原电势(-1.15V 相比于Ag|AgNO3)。发现该复合材料按重量计的最佳比为PVF:CNT＝1:1。用于负电极和正电极的电活性层复合材料的容量平衡通过重量电荷校准完成并且测定为m阳极＝1.12m阴极。
实施例4
该实施例描述了用于合成根据本文所述的一个或更多个实施方案的电化学电池的电极的非限制性方法。
为了形成电极，将可以用作负电极的透气层或正电极的基底层的基底材料(例如，经Teflon处理的Toray碳纸、未经处理的碳纸、碳布(购自ElectroChem Inc.)、非织造碳垫(购自Marktek,Inc.)多次浸涂到聚合物 -CNT墨(如根据实施例2或实施例3所述的方法制备)中以沉积一定质量的复合材料。或者，将墨滴浇注到电极基底(经Teflon处理的基底)上。
实施例5
该实施例描述了用于制造根据本文所述的一个或更多个实施方案的电化学电池的非限制性方法。通过将涂覆有P14AQ-CNT的电极基底、电解质隔离件、涂覆有PVF-CNT的电极基底、电解质隔离件、涂覆有 P14AQ-CNT的电极基底堆叠来组装电化学电池。电解质隔离件为在离子液体电解质1-丁基-3-甲基咪唑
Figure BDA0001706517280000203
四氟硼酸盐(BmimBF4)中饱和的Whatman纤维素滤纸、或者在离子液体电解质中饱和的Celgard 3501。使用铜线和导电铜带作为集电体。
实施例6
该实施例证明了根据以上实施例中描述的方法形成的电化学电池的成功操作。在大气压力下在填充有CO2的密封室内通过计时电流(恒电势差)实验测试电化学电池，并监测由于CO2的捕集和释放而引起的压力变化。考虑到CO2还原性加成至蒽醌单元的准可逆性质，相比于PVF阳极，通过跨越电池施加
Figure BDA0001706517280000211
的电势差实现P14AQ-CNT的还原，施加
Figure BDA0001706517280000212
(其为大的超电势以反向驱动反应)实现氧化。
在使电池充电(负电荷)时，还原的醌与CO2反应，降低电池中的总压力，而在放电(正电荷)时，蒽醌-CO2复合物由于碳酸根部分中的共价键破坏而解离，并且再生CO2分子和蒽醌单元，恢复室中的原始压力。法拉第效率由所捕集的CO2摩尔数和所施加的电荷来计算：
Figure BDA0001706517280000213
考虑到密封室的内体积为60cm3，发现法拉第效率为72％(最高)。另外，所捕集的每摩尔CO2的能量由电荷和电势差来计算：
E＝QV
根据一些实施方案，在最佳操作条件下，所捕集的每摩尔CO2的能量可以为30kJ至70kJ。
施加跨越连接至电化学电池的供电通路的电势差，并使用压力传感器监测分别在捕集和释放时室中的压力降低和增加。使用压力传感器监测分别在捕集和释放时室中的压力降低和增加。图8A示出了在不同浓度的 CO2下的封闭系统中的电化学电池的三次充电和放电循环。图8B示出了由于由电池充电和放电引起的不同浓度CO2的捕集和释放而产生的压力波动。图8C示出了在100％CO2封闭系统中的叠加在压力波动上的电化学充电和放电。由封闭系统的压力变化表示的CO2吸收和释放证明电化学电池为其预期用途而操作。
实施例7
该实施例证明了流通(flow-through)系统的成功操作。在流动系统中重复在封闭系统(实施例6)中进行的计时电流实验，其中将组装的电化学电池的堆叠体放置在流动室中并且使具有不同浓度CO2的N2和CO2的气体混合物流动经过该堆叠体。
用两个负(PAQ-CNT)电极和一个正(PVF-CNT)电极组装十个电化学电池。每个电化学电池暴露于气体的表面积为45cm2，所有堆叠体暴露于气体的总面积为450cm2。PAQ-CNT电极具有500mg活性材料(375 mg CNT和125mg PAQ)的总负载。PVF-CNT电极具有600mg(300mgPVF和300mg CNT)的总负载。将以2mm隔开的这些电池的堆叠体放置在气体流动室(实验装置)中并且使气体流动经过它们。研究10ml/min 和三个CO2入口浓度的氮气和二氧化碳的混合物。该系统的床体积为270 cm3。
在PAQ-CNT电极被还原时，即电池以充电模式下操作时，CO2被从入口流(即，气体处理流)中除去(被捕集)，在出口流中检测到CO2浓度降低。处理约30倍床体积的气体混合物，床被饱和，然后释放CO2。在氧化时，即电池以放电模式操作时，CO2被释放到同一流中并在出口流中检测到CO2浓度增加，如图9所示。捕集期间总浓度降低的总和等于释放期间总浓度增加的总和，其为24ml CO2。图10示出了图9中的曲线的捕集部分的穿透(breakthrough)曲线。随着入口浓度增加，在较小倍数的床体积下实现穿透。基于该应用，可以设定阈值出口浓度，一旦达到该阈值出口浓度，则通过施加氧化电势来使电池的堆叠体再生。在实践中，多个这样的堆叠体将并行操作，其中一个或更多个堆叠体从富含CO2的流中捕集CO2以产生贫CO2的流，其他堆叠体通过将CO2释放进入净化流或吹扫流中来再生。
虽然本文已经描述并示出了本发明的若干实施方案，但是本领域普通技术人员将容易地想出用于执行功能和/或获得结果和/或一个或更多个本文所述优点的多种其他手段和/或结构，并且这些变化和/或修改中的每一个都被认为在本发明的范围内。更一般地，本领域技术人员将容易地理解，本文所述的所有参数、尺寸、材料和/或配置意在是示例性的，并且实际参数、尺寸、材料和/或配置将取决于具体应用或使用本发明的教导的应用。本领域技术人员将认识到或仅使用常规实验就能够确定本文所述的本发明的具体实施方案的许多等同方案。因此，应当理解，前述实施方案仅以实例的方式呈现，并且在所附权利要求及其等同方案的范围内，本发明可以以除具体描述和要求保护的方式以外的方式实施。本发明涉及本文所述的每个单独的特征、系统、物品、材料、套件和/或方法。此外，如果这样的特征、系统、物品、材料、套件和/或方法不相互不一致，则两个或更多个这样的特征、系统、物品、材料、套件和/或方法的任何组合都包括在本发明的范围内。
除非有明确的相反说明，否则如本文在说明书和权利要求书中使用的未用数量词限定的名词应理解为意指“至少一个”。
如本文在说明书和权利要求书中使用的短语“和/或”应理解为意指所连接要素的“之一或两者”，即在一些情况下要素共同存在，而在另一些情况下要素分开存在。除非有明确的相反说明，否则除“和/或”子句明确指出的要素之外，可以任选地存在其他要素，无论与明确指出的那些要素是否相关。因此，作为一个非限制性实例，当与开放式语言例如“包括”联合使用时，表达“A和/或B”在一个实施方案中可以指有A没有B (任选地包括除B以外的元素)；在另一个实施方案中可以指有B没有A (任选地包括除A以外的元素)；在另一个实施方案中可以指A和B二者 (任选地包括其他要素)等。
如本文在说明书和权利要求书中使用的“或”应理解为具有与上文定义的“和/或”相同的含义。例如，当在列表中分列项目时，“或”或者“和 /或”应理解为包括性的，即不但包括许多要素或要素列表中的至少一者，而且也包括超过一者，并且任选地包括另外的未列出要素。只有明确表示相反含义的术语，例如“仅一个”或“正好一个”，或者当在权利要求中使用时的“由……组成”，将指包含多个或列表要素中的正好一个要素。一般来说，当后面有其他排他性术语例如“任一”、“之一”、“仅之一”或“恰好之一”时，如本文使用的术语“或”仅应理解为排他性替代方案(即，“一个或另一个，但并非二者”)。当在权利要求中使用时，“基本上由……组成”应具有专利法领域中所使用的普通含义。
如本文在说明书和权利要求书中使用的，当提及一个或更多个要素的列表时，短语“至少一个”应理解为意指选自要素列表中的任意一个或更多个要素的至少一个要素，但不一定包括要素列表中明确列出的每一个和每个要素中的至少一个，并且不排除要素列表中要素的任意组合。该定义还允许，除短语“至少一个”所指要素列表中明确指出的要素之外，要素可以任选地存在，不论其与明确指出的那些要素是否相关。因此，作为一个非限制性实例，“A和B中的至少一个”(或者，等同地，“A或B中的至少一个”，或者，等同地，“A和/或B中的至少一个”)在一个实施方案中可以指至少一个A、任选地包括超过一个A，但不存在B(并且任选地包括除B以外的要素)；在另一个实施方案中可以指至少一个B、任选地包括超过一个B，但不存在A(并且任选地包括除A以外的要素)；在另一个实施方案中可以指至少一个A、任选地包括超过一个A，以及至少一个B、任选地包括超过一个B(并且任选地包括其他要素)等。
在权利要求中以及前述说明书中，所有过渡性短语(例如“包括”、“包含”、“带有”、“具有”、“含有”、“涉及”、“持有”等)应理解为开放性的，即，意指包括但不限于。仅过渡性短语“由……组成”和“基本上由……组成”应分别是封闭式或半封闭式过渡性短语，如美国专利局专利审查程序手册(United States Patent Office Manual of Patent ExaminingProcedures)2111.03部分所述。

Claims (49)

1.一种电化学电池，包括：
第一负电极和第二负电极，各自包括透气层和主电活性复合层；其中所述主电活性复合层包括第一电活性物质，所述第一电活性物质能够在所述第一电活性物质处于被还原的状态时与目标物质结合，以及在所述第一电活性物质处于被氧化的状态时释放所述目标物质；
正电极，位于所述第一负电极与所述第二负电极之间，并且包括面向所述第一负电极的第一互补电活性复合层和面向所述第二负电极的第二互补电活性复合层；
位于所述第一负电极与所述正电极之间的第一隔离件；以及
位于所述第二负电极与所述正电极之间的第二隔离件。
2.根据权利要求1所述的电化学电池，其中所述第一电活性物质能够在所述第一电活性物质处于被还原的状态时与二氧化碳气体结合，以及在所述第一电活性物质处于被氧化的状态时释放二氧化碳气体。
3.根据权利要求1或2所述的电化学电池，其中所述第一电活性物质处于被还原的状态时与二氧化碳的结合常数为101M-1至103M-1。
4.根据权利要求1或2所述的电化学电池，其中所述第一电活性物质含有聚蒽醌。
5.根据权利要求1或2所述的电化学电池，其中所述互补电活性复合层包含含有聚乙烯基二茂铁的第二电活性物质。
6.根据权利要求1或2所述的电化学电池，其中所述主电活性复合层包含第一经固定的聚合物复合材料，所述第一经固定的聚合物复合材料是所述第一电活性物质和第一含碳材料的第一经固定的聚合物复合材料。
7.根据权利要求6所述的电化学电池，其中所述第一含碳材料选自碳纳米管、石墨烯和炭黑。
8.根据权利要求6所述的电化学电池，其中所述互补电活性复合层包含第二经固定的聚合物复合材料，所述第二经固定的聚合物复合材料是第二电活性物质和第二含碳材料的第二经固定的聚合物复合材料。
9.根据权利要求8所述的电化学电池，其中所述第二含碳材料选自碳纳米管、石墨烯和炭黑。
10.根据权利要求1或2所述的电化学电池，其中所述正电极还包括位于所述第一互补电活性复合层与所述第二互补电活性复合层之间的基底层。
11.根据权利要求10所述的电化学电池，其中所述基底层包含选自碳纸、碳布和非织造碳垫的材料。
12.根据权利要求1或2所述的电化学电池，其中所述第一隔离件和所述第二隔离件中的每一者包含纤维素膜、聚合物材料或聚合物-陶瓷复合材料中的一种。
13.根据权利要求1或2所述的电化学电池，其中所述第一隔离件和所述第二隔离件中的每一者被室温离子液体饱和。
14.根据权利要求13所述的电化学电池，其中所述室温离子液体包含Bmim BF4。
15.根据权利要求1或2所述的电化学电池，其中所述透气层包含选自碳纸、碳布和非织造碳垫的材料。
16.根据权利要求1或2所述的电化学电池，其中所述透气层的孔隙率为70％至90％。
17.根据权利要求1或2所述的电化学电池，还包括将所述第一负电极和所述第二负电极以及所述正电极连接至电源的外电路，所述电源被配置成施加跨越所述第一负电极和所述第二负电极与所述正电极的电势差。
18.一种气体分离系统，包括：
与气体入口和气体出口流体连通的复数个电化学电池，所述复数个电化学电池中的每一者包括：
第一多孔负电极和第二多孔负电极，各自包含第一电活性物质；其中所述第一电活性物质能够在所述第一电活性物质处于被还原的状态时与目标物质结合，以及在所述第一电活性物质处于被氧化的状态时释放所述目标物质；
包含第二电活性物质的正电极；
位于所述第一多孔负电极与所述正电极之间的第一隔离件；以及
位于所述第二多孔负电极与所述正电极之间的第二隔离件。
19.根据权利要求18所述的气体分离系统，其中所述第一电活性物质被固定在第一聚合物复合材料中。
20.根据权利要求19所述的气体分离系统，其中所述第二电活性物质被固定在第二聚合物复合材料中。
21.根据权利要求18所述的气体分离系统，其中所述第一电活性物质包含聚蒽醌。
22.根据权利要求21所述的气体分离系统，其中所述第二电活性物质包含聚乙烯基二茂铁。
23.根据权利要求18所述的气体分离系统，其中所述第一隔离件和所述第二隔离件中的每一者被室温离子液体饱和。
24.根据权利要求23所述的气体分离系统，其中所述室温离子液体包含Bmim BF4。
25.根据权利要求18所述的气体分离系统，其中所述第一多孔负电极和所述第二多孔负电极中的每一者的孔隙率为70％至90％。
26.根据权利要求18所述的气体分离系统，还包括将每个电化学电池的所述第一多孔负电极和所述第二多孔负电极以及所述正电极连接至电源的外电路，所述电源被配置成施加跨越每个电化学电池的所述第一多孔负电极和所述第二多孔负电极与所述正电极的电势差。
27.一种处理气体流的方法，所述方法包括：
施加跨越电化学电池的第一电势差，所述电化学电池包括：
包含第一电活性物质的至少一个多孔负电极；
包含第二电活性物质的正电极；以及
隔离件，其位于所述至少一个多孔负电极与所述正电极之间，
其中所述第一电势差的施加引起还原或氧化反应，导致所述第一电活性物质处于活化状态；以及
将包含目标物质的气体流引入所述电化学电池以使所述目标物质结合至处于所述活化状态的所述第一电活性物质，以产生经处理的气体流。
28.根据权利要求27所述的方法，其中所述活化状态是被还原的状态。
29.根据权利要求27或28所述的方法，其中所述目标物质包含CO2。
30.根据权利要求27或28所述的方法，其中所述第一电势差为0.5V至2.0V。
31.根据权利要求27或28所述的方法，还包括施加跨越所述电化学电池的第二电势差以从所述第一电活性物质中释放所述目标物质，以产生富含目标物质的气体流。
32.根据权利要求31所述的方法，其中所述第二电势差为-0.5V至-2.0V。
33.根据权利要求27或28所述的方法，其中所述第一电活性物质包含聚蒽醌。
34.根据权利要求27或28所述的方法，其中所述第二电活性物质包含聚乙烯基二茂铁。
35.根据权利要求27或28所述的方法，其中所述隔离件被导电液体饱和。
36.根据权利要求35所述的方法，其中所述导电液体包含室温离子液体。
37.根据权利要求36所述的方法，其中所述室温离子液体包含Bmim BF4。
38.一种操作包括第一组电化学电池和第二组电化学电池的气体分离系统的方法，所述方法包括：
将包含目标物质的气体流引入所述气体分离系统；
以充电模式操作所述第一组电化学电池以：
引起还原或氧化反应，导致所述第一组电化学电池的第一电活性物质处于活化状态，以及
使所述目标物质结合至所述第一组电化学电池的处于所述活化状态的所述第一电活性物质，以产生经处理的气体流；以及
同时以放电模式操作所述第二组电化学电池以：
引起还原或氧化反应，导致所述第二组电化学电池的第一电活性物质处于去活化状态，以及
从所述第二组电化学电池的处于所述去活化状态的所述第一电活性物质中释放所述目标物质，以产生富含目标物质的气体流；
其中所述第一组电化学电池和所述第二组电化学电池中的每个电化学电池包括：
包含所述第一电活性物质的至少一个多孔负电极；
包含第二电活性物质的正电极；以及
隔离件，其位于所述至少一个多孔负电极与所述正电极之间。
39.根据权利要求38所述的方法，其中所述活化状态是被还原的状态，以及其中所述去活化状态是被氧化的状态。
40.根据权利要求38或39所述的方法，其中所述目标物质包含CO2。
41.根据权利要求38或39所述的方法，其中以所述充电模式操作所述第一组电化学电池包括施加跨越所述第一组中的每个电化学电池的0.0V至2.0V的第一电势差。
42.根据权利要求41所述的方法，其中以所述放电模式操作所述第二组电化学电池包括施加跨越所述第二组中的每个电化学电池的0.0V至-2.0V的第二电势差。
43.根据权利要求42所述的方法，还包括将所述第一电势差反转从而以所述放电模式操作所述第一组电化学电池。
44.根据权利要求43所述的方法，还包括将所述第二电势差反转从而以所述充电模式操作所述第二组电化学电池。
45.根据权利要求38或39所述的方法，其中所述第一电活性物质包含聚蒽醌。
46.根据权利要求38或39所述的方法，其中所述第二电活性物质包含聚乙烯基二茂铁。
47.根据权利要求38或39所述的方法，其中所述隔离件被导电液体饱和。
48.根据权利要求47所述的方法，其中所述导电液体包含室温离子液体。
49.根据权利要求48所述的方法，其中所述室温离子液体包含Bmim BF4。
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