TW202218736A - 酸性氣體分離設備、空氣清淨機、空氣調節器、及酸性氣體濃縮裝置 - Google Patents

酸性氣體分離設備、空氣清淨機、空氣調節器、及酸性氣體濃縮裝置 Download PDF

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Abstract

本發明的一態樣為一種酸性氣體分離設備，其具備電解質層、夾持前述電解質層而設置的一對電極、與在前述一對電極間施加電壓之電壓施加部，前述一對電極為分別可穿透氣體的電極，前述電解質層包含：選自包含自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物、分子內具有醌基的高分子量氧化還原化合物、及分子內具有亞胺基的高分子量氧化還原化合物之群組中的至少1種、與不揮發性的電解液。

Description

酸性氣體分離設備、空氣清淨機、空氣調節器、及酸性氣體濃縮裝置
本發明係關於酸性氣體分離設備、空氣清淨機、空氣調節器、及酸性氣體濃縮裝置。
二氧化碳已知為酸性氣體，不僅為占大氣中約0.04%之廣泛存在於地球上的物質，而且在產業上也被廣泛使用。作為二氧化碳的利用方法，可列舉例如碳酸飲料、入浴劑、及滅火器等的發泡用氣體、用於冷卻等的乾冰、及對於自行車輪胎的緊急補充用氣體等。又，藉由製成超臨界狀態，二氧化碳亦可作為用於萃取咖啡因等的萃取溶劑使用。又，二氧化碳還用於工業領域中使用於加工的雷射、用於醫療用雷射手術刀等的二氧化碳雷射。再者，還可使用二氧化碳取代氟氯烷系冷媒作為壓縮機的冷媒。又，二氧化碳在農業領域中，亦用於例如草莓的促成栽培及用以加速觀賞用水槽的水草等植物的成長的二氧化碳施肥等。又，二氧化碳還用於生鮮農產品的CA(受控氛圍，Controlled Atmosphere)儲存。
如上所述，二氧化碳被用於各式各樣的領域，因此需要一種藉由從空氣等的包含二氧化碳的氣體分離二氧化碳等，而得到二氧化碳的方法。又，二氧化碳也被說是導致地球暖化的物質。也因此需要從包含二氧化碳的氣體分離二氧化碳，以利用二氧化碳。
再者，人類的活動狀態會因室內中的二氧化碳濃度而有很大的差異，一般而言若二氧化碳濃度超過1000ppm，則注意力就會下降。為此，即使在汽車等的封閉空間、及起居室等也需要降低二氧化碳濃度，但是由於為了避免室內溫度的變化、臭氣等的理由，要定期地進行換氣藉此降低二氧化碳濃度，在實際生活上大多有困難。從這種觀點來看，需要一種藉由從包含二氧化碳的氣體分離二氧化碳，並優先排出經分離的二氧化碳，來降低室內的二氧化碳濃度的技術。
作為從空氣等的包含氧與二氧化碳的混合氣體，分離二氧化碳的方法，已提案有各式各樣的方法。作為此分離方法，可列舉例如：使用二氧化碳的吸附劑，吸附空氣中的二氧化碳，然後，將吸附於吸附劑的二氧化碳脫附，藉此從空氣中分離二氧化碳的方法等。作為吸附二氧化碳的吸附劑，可列舉例如活性碳、胺系溶劑及碳酸鉀水溶液等。又，作為使用吸附劑之二氧化碳的分離方法，更具體而言，可列舉：在高壓下將二氧化碳吸附於吸附劑，然後，使其減壓，以從吸附劑使二氧化碳脫附的變壓吸附(PSA：Pressure Swing Adsorption)法等。作為利用此PSA法分離二氧化碳時所使用的吸附劑，可列舉專利文獻1中記載的吸附劑等。
專利文獻1記載了一種二氧化碳的吸附劑，其包含：含鈉的鋁矽酸鹽的鈉離子的2～80當量%被鋇離子進行了離子交換之組成物。
又，還需要從包含酸性氣體的氣體，不僅分離二氧化碳，而且也分離NOx、SOx、及硫化氫等的其他酸性氣體。作為吸附及分離二氧化碳等酸性氣體的裝置，可列舉例如專利文獻2及專利文獻3中記載的裝置等。
專利文獻2記載了一種酸性氣體吸附脫附設備，其係具有：包含能進行氧化及還原藉此進行酸性氣體的吸附及脫附的化合物以及基材之酸性氣體吸附脫附層、與夾持前述酸性氣體吸附脫附層之一對電極。
專利文獻3記載了一種二氧化碳分離裝置，其係具備：電解質層、夾持前述電解質層而設置在前述電解質層上的一對電極、與在前述一對電極間施加電壓之電壓施加部，前述一對電極為分別可穿透氣體的電極，前述電解質層包含可溶解二氧化碳的電解液與分子內具有N-氧自由基的氧化還原化合物。
根據專利文獻1，揭示了能提供一種吸附劑，其係二氧化碳的選擇比率高，且即使在水分多的條件下吸收容量也大。又，揭示了此吸附劑能適合使用於利用PSA法將二氧化碳分離濃縮。
在這種利用PSA法分離二氧化碳的方法、例如使用專利文獻1中記載的吸附劑等的方法中，如上所述，需要加壓及減壓。又，若為使用了吸附劑的二氧化碳的分離方法，即使是PSA法以外的方法，亦不僅需要將二氧化碳吸附於吸附劑的操作，而且還需要將經吸附於吸附劑的二氧化碳予以脫附的操作，例如加熱處理等。為此，使用了吸附劑的二氧化碳的分離方法有時需要比較多的能量、或需要比較大型的裝置。
根據專利文獻2，揭示了能以固體狀態進行酸性氣體的分離脫附。具體而言，專利文獻2記載的裝置中，首先，在電極間施加電壓，使酸性氣體吸附於酸性氣體吸附脫附層。然後，反轉施加在電極間的電壓，使得流過配置在電極間的酸性氣體吸附脫附層的電流與吸附時呈相反方向，從前述酸性氣體吸附脫附層使酸性氣體脫附。如此，專利文獻2所記載的裝置中，在使酸性氣體吸附於酸性氣體吸附脫附層時、與使經吸附的酸性氣體從酸性氣體吸附脫附層脫附時，需要使施加在電極間的電壓反轉。即使欲以此專利文獻2所記載的裝置分離酸性氣體，如上所述，也需要使施加在電極間的電壓反轉。為此，專利文獻2所記載的裝置，不能從包含酸性氣體的氣體連續分離酸性氣體。因此，專利文獻2所記載的裝置，與前述專利文獻1所記載的使用吸附劑的情形一樣，有需要比較多的能量、或需要比較大型的裝置的情形。
另一方面，根據專利文獻3，揭示了只要在一對電極間施加電壓，不用使施加在電極間的電壓反轉，就能分離二氧化碳，因此能從包含二氧化碳的氣體簡單地分離二氧化碳。為此，若使用專利文獻3記載的裝置，則不需要使施加在電極間的電壓反轉，因此能從包含二氧化碳的氣體連續分離二氧化碳。又，能以小型的裝置，從包含二氧化碳的氣體容易地分離二氧化碳。
作為能分離這種二氧化碳等酸性氣體的裝置，需要更有效率地從包含酸性氣體的氣體進行酸性氣體的分離的同時，能長時間地從包含二氧化碳等酸性氣體的氣體重複分離酸性氣體等。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本特開平7-39752號公報 [專利文獻2]日本特開2015-36128號公報 [專利文獻3]日本特開2018-1131號公報
[發明欲解決之課題]
本發明係有鑑於這樣的實情而完成者，目的在於提供一種能從包含酸性氣體的氣體簡單地分離酸性氣體，並能長期間地重複此分離之酸性氣體分離設備。又，本發明的目的在於提供一種具備前述酸性氣體分離設備之空氣清淨機、空氣調節器、及酸性氣體濃縮裝置。
本發明的一態樣係一種酸性氣體分離設備，其特徵係具備電解質層、夾持前述電解質層而設置的一對電極、與在前述一對電極間施加電壓之電壓施加部，前述一對電極為分別可穿透氣體的電極，前述電解質層包含：選自包含自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物、分子內具有醌基的高分子量氧化還原化合物、及分子內具有亞胺基的高分子量氧化還原化合物之群組中的至少1種、與不揮發性的電解液。
上述以及其他的本發明的目的、特徵及優點，能從以下的詳細記載與附圖而清楚明白。
[用以實施發明的形態]
以下，針對本發明的實施形態進行說明，但是本發明不限定於此等。
如圖1所示，本發明的實施形態之酸性氣體分離設備10具備：電解質層13、夾持前述電解質層13而設置的一對電極11、12、與在一對電極11、12間施加電壓的電壓施加部14。一對電極11、12為分別可穿透氣體的電極。又，電解質層13包含：選自包含自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物、分子內具有醌基的高分子量氧化還原化合物、及分子內具有亞胺基的高分子量氧化還原化合物之群組中的至少1種、與不揮發性的電解液。又，從長期重複耐久性之觀點來看，重要的是電解質層13包含前述高分子量氧化還原化合物之任一者。前述高分子量氧化還原化合物係分別藉由電解還原而吸附酸性氣體，並藉由電解氧化而脫附經吸附的酸性氣體的化合物。此外，圖1係表示構成本發明的實施形態之酸性氣體分離設備10的構成之概略剖面圖。
此外，不揮發性係指在常溫常壓下，該物質不蒸發，或不立刻蒸發，具體而言，意指即使在常溫常壓下放置24小時，也保持該物質的質量99質量%以上等。亦即，不揮發性的電解液係指在常溫常壓下，不蒸發、或不立刻蒸發的電解液，具體而言，意指即使在常溫常壓下放置24小時，也保持該物質的質量99質量%以上的電解液等。
本實施形態之酸性氣體分離設備10係藉由電壓施加部14進行施加以提高一對電極11、12間之任一個電極的電位，不論在任何一種情形下均能分離酸性氣體。此處，針對藉由電壓施加部14在電極11、12間進行施加使得一方的電極11的電位比另一方的電極12的電位低的情形進行說明。在該情形下，一方的電極11成為從包含酸性氣體的氣體吸入酸性氣體之側的電極(第1電極：陰極電極)11，另一方的電極12成為從電解質層13釋放酸性氣體之側的電極(第2電極：陽極電極)12。
酸性氣體分離設備10可具備：氣體在與第1電極11接觸的同時進行流通的第1流路15、與氣體在與前述第2電極12接觸的同時進行流通的第2流路16。
本實施形態之酸性氣體分離設備10能簡單地從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體。具體而言，當酸性氣體分離設備10藉由電壓施加部14在此等電極11、12間施加，使得第1電極11的電位比第2電極12的電位低時，如下所述，從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體。酸性氣體分離設備10中，當包含酸性氣體的氣體、例如空氣等在第1流路15流通，使酸性氣體接觸第1電極11時，酸性氣體優先穿透電解質層13，並從第2電極12側釋放。如此酸性氣體優先穿透電解質層13，所以酸性氣體濃度高的氣體在第2流路16中流通。如此，酸性氣體分離設備10只要在第1電極11與第2電極12之間施加電壓，即可使酸性氣體優先穿透。因此，若使用酸性氣體分離設備10，則酸性氣體從包含酸性氣體的氣體分離。此外，當在酸性氣體分離設備10中，從第1流路15的供給口15a供給包含酸性氣體、氮及氧的氣體、例如空氣時，則在從第2流路16排出酸性氣體(空氣的情形，主要為二氧化碳)的同時，從前述第1流路15的排出口15b，係排出酸性氣體濃度(例如，二氧化碳濃度)比所供給的氣體還低的氣體。又，伴隨於此，由於酸性氣體濃度(例如，二氧化碳濃度)下降了，所以氮及氧各自的濃度相對提高的氣體從第1流路15的排出口15b排出。
上述認為是由於以下的緣故。
與第1電極11接觸並穿透了第1電極11的酸性氣體，也與電解質層13接觸。具體而言，存在於第1電極11周邊的氣體中所包含的酸性氣體穿透第1電極11，與電解質層13的表面(前述第1電極11側的表面)接觸。此時，由於電壓施加部14所施加的電壓，在靠近第1電極11之一側，電解質層13中所包含的氧化還原化合物(高分子量氧化還原化合物)被電解還原，而成為還原體。與電解質層13的表面(第1電極11側的表面)接觸的酸性氣體與該還原體結合，而被吸入電解質層13。因此，促進了酸性氣體向第1電極11側的吸入。另一方面，藉由電壓施加部14所施加的電壓，在靠近第2電極12之一側，電解質層13中所包含的高分子量氧化還原化合物及高分子量氧化還原化合物的還原體被電解氧化，而成為自由基體或氧化體。因此，當結合有酸性氣體的高分子量氧化還原化合物在電解質層13中，從靠近第1電極11的一側流動至靠近第2電極12的一側時，經結合於高分子量氧化還原化合物的酸性氣體會從高分子量氧化還原化合物脫附。亦即，即使酸性氣體結合於高分子量氧化還原化合物的還原體，當在靠近第2電極12的一側，結合有酸性氣體的高分子量氧化還原化合物被電解氧化時，酸性氣體仍會從高分子量氧化還原化合物脫附。因此，在靠近第1電極11的一側，酸性氣體結合於高分子量氧化還原化合物，然後，當結合有酸性氣體的高分子量氧化還原化合物在前述電解質層13內流動至靠近第2電極12的一側時，在靠近第2電極12的一側，酸性氣體會從高分子量氧化還原化合物脫附。然後，從高分子量氧化還原化合物脫附的酸性氣體，係從電解質層13的表面(前述第2電極12側的表面)釋放，並穿透第2電極12。如上所述，認為藉由酸性氣體對於高分子量氧化還原化合物的結合及脫附，酸性氣體分離設備10能在第1電極11側吸入酸性氣體，並能在前述第2電極側釋放酸性氣體。
此外，當施加電壓使得一方的電極11的電位比另一方的電極12的電位高時，則一方的電極11成為從電解質層13釋放酸性氣體之側的電極(第2電極)，另一方的電極12成為從包含酸性氣體的氣體吸入酸性氣體之側的電極(第1電極)11。因此，能在另一方的電極12側吸入酸性氣體，在一方的電極11側釋放酸性氣體。
根據上述，酸性氣體分離設備10只要在一對的前述電極11、12間施加電壓，不用反轉在電極間施加的電壓(不用切換各電極的電位高低)，即能連續地分離酸性氣體。亦即，當在前述酸性氣體分離設備10中，以電壓施加部14在一對電極11、12間持續施加電壓時，能從連續地供給於第1電極11側之包含酸性氣體的氣體連續地分離酸性氣體。因此，酸性氣體分離設備10能簡單地從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體。
另一方面，當從此包含酸性氣體的氣體連續地進行酸性氣體的分離(連續運轉)時，經由構成電解質層的氧化還原化合物的擴散、或電泳而發生的在表面或內部因氧化還原化合物的自身凝聚所引起的偏析，有妨礙酸性氣體的分離之虞。相對於此，在前述酸性氣體分離設備10的情形，由於藉由使電解質層13中所包含的氧化還原化合物成為高分子量氧化還原化合物，可促進分子鏈的纏繞而抑制氧化還原化合物的分子運動性，所以不易形成凝聚構造，其結果，能抑制在電解質層之中的氧化還原化合物的偏析。因此，前述酸性氣體分離設備10能更長期間地重複實施酸性氣體分離。
電解質層13只要包含選自包含自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物、分子內具有醌基的高分子量氧化還原化合物、及分子內具有亞胺基的高分子量氧化還原化合物之群組中的至少1種、與不揮發性的電解液即可，並未特別限定。又，電解質層13是有助於分離酸性氣體的酸性氣體分離體。
此處，高分子量氧化還原化合物係指實質上或概念上具有重複單元的氧化還原化合物。具體而言，高分子量氧化還原化合物可列舉以單體為主成分所製造之聚合物或其交聯物等的氧化還原化合物。作為自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物，係在這樣的高分子量氧化還原化合物之中，自由基化率為90%以上者。又，作為分子內具有醌基的高分子量氧化還原化合物，係在如上述的高分子量氧化還原化合物之中，分子內具有醌基者，可列舉例如將包含醌基的單體聚合所得之高分子量氧化還原化合物(聚醌等)等。又，作為分子內具有亞胺基的高分子量氧化還原化合物，係在如上述的高分子量氧化還原化合物之中，分子內具有亞胺基者，可列舉例如將包含苯胺基的單體聚合所得之高分子量氧化還原化合物(聚苯胺等)等。
前述高分子量氧化還原化合物係藉由電解還原及電解氧化而吸附及脫附酸性氣體。亦即，高分子量氧化還原化合物係藉由電解還原使酸性氣體吸附於高分子量氧化還原化合物，並藉由電解氧化使吸附於高分子量氧化還原化合物的酸性氣體從高分子量氧化還原化合物脫附。
高分子量氧化還原化合物的重量平均分子量並未特別限定，但高分子量氧化還原化合物的重量平均分子量越大，有在前述電解質膜中高分子量氧化還原化合物越能抑制在膜的內部或表面的氧化還原化合物的偏析的傾向。因此，前述高分子量氧化還原化合物的重量平均分子量的下限較佳為1,000以上，更佳為2,000以上，進一步較佳為10,000以上，特佳為20,000以上。另一方面，藉由降低高分子量氧化還原化合物的重量平均分子量，高分子量氧化還原化合物的溶解性提高，能使電解質膜中包含足夠量的高分子量氧化還原化合物，其結果，能提高酸性氣體的分離性能。因此，前述高分子量氧化還原化合物的重量平均分子量的上限較佳為5,000,000以下，更佳為3,000,000以下，進一步較佳為1,000,000以下，特佳為500,000以下。又，前述高分子量氧化還原化合物的重量平均分子量的上限可為400,000以下，亦可為300,000以下，亦可為200,000以下，亦可為150,000以下，亦可為100,000以下。
此外，作為此處的高分子量氧化還原化合物的重量平均分子量的測定，可列舉使用凝膠滲透層析法(GPC)，藉由標準聚甲基丙烯酸甲酯換算的方法等。
作為自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物，較佳係以具有不成對電子的化合物、或是藉由氧化或還原而具有不成對電子的化合物作為單體之主成分的聚合物。所謂主成分係指在單體中占有的比例高，例如，相對於單體總量，較佳為80質量%以上。
作為自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物，只要是自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物即可，並未特別限定，可列舉例如自由基化率為90%以上的聚(N-氧自由基)及其衍生物等。聚(N-氧自由基)係在分子內具有N-氧自由基的高分子量氧化還原化合物。該高分子量氧化還原化合物，當藉由電壓施加部14而在電極11、12間施加電壓等，使N-氧自由基成為被還原的狀態時，N-氧自由基變成N-氧陰離子基。又，當藉由在電極11、12間施加電壓等，使N-氧陰離子基成為被氧化的狀況時，N-氧陰離子基恢復成N-氧自由基。
作為分子內具有醌基的高分子量氧化還原化合物，只要是分子內具有醌基的高分子氧化還原化合物即可，並未特別限定，可列舉例如聚醌及其衍生物等。該高分子量氧化還原化合物，當藉由電壓施加部14而在電極11、12間施加電壓等，使醌基成為被還原的狀態時，變成二氧陰離子基。又，當藉由在電極11、12間施加電壓等，使二氧陰離子基成為被氧化的狀況時，二氧陰離子基恢復成醌基。
分子內具有亞胺基的高分子量氧化還原化合物只要是分子內具有亞胺基的高分子量氧化還原化合物即可，並未特別限定，可列舉例如聚苯胺及其衍生物等。此外，聚苯胺係苯胺在對位鍵結而成的直鏈狀的高分子氧化還原化合物。該高分子量氧化還原化合物，當藉由電壓施加部14而在電極11、12間施加電壓等，使亞胺基成為被還原的狀態時，變成胺基陰離子基。又，當藉由在電極11、12間施加電壓等，使胺基陰離子基成為被氧化的狀況時，胺基陰離子基恢復成亞胺基。
如此，高分子量氧化還原化合物係藉由氧化還原，而使亞胺基、醌基、及N-氧自由基等的官能基進行電化學變化的化合物。具體而言，自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物係具有能藉由氧化還原反應而使自由基與陰離子基或陽離子基相互轉換的官能基的化合物，適宜為其官能基部分包含具有能藉由氧化還原反應而使自由基與陰離子基或陽離子基相互轉換的官能基的單體單元作為其構成單元的聚合物。前述聚合物可將具有前述能藉由氧化還原反應而使自由基與陰離子基或陽離子基相互轉換的官能基的單體予以聚合而獲得，或可以對聚合物的單體單元的一部分或全部利用後改質導入前述能藉由氧化還原反應而使自由基與陰離子基或陽離子基相互轉換的官能基。又，高分子量氧化還原化合物可以是交聯的。
具有能藉由氧化還原反應而使自由基與陰離子基或陽離子基相互轉換的官能基的單體單元的量，相對於構成聚合物(包含具有能藉由氧化還原反應而使自由基與陰離子基或陽離子基相互轉換的官能基的單體單元作為其構成單元的聚合物)的全部單體單元，較佳為80莫耳%以上，更佳為90莫耳%以上，進一步較佳為95莫耳%以上。若在前述範圍內，則就酸性物質的保持及轉移效率之觀點而言是適宜的。
作為構成自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物的單體單元，可列舉例如將選自4-丙烯醯基氧基-2,2,6,6-四甲基哌啶基氧自由基、4-甲基丙烯醯基氧基-2,2,6,6-四甲基哌啶基氧自由基、3-丙烯醯基氧基-2,2,6,6-四甲基吡咯啶基氧自由基、3-甲基丙烯醯基氧基-2,2,6,6-四甲基吡咯啶基氧自由基、4-乙烯醛氧基(vinyloyloxy)-2,2,6,6-四甲基哌啶基氧自由基、及4-乙烯醛氧基-2,2,5,5-四甲基吡咯啶基氧自由基等之至少1種作為單體進行聚合時的單體單元。亦即，自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物可列舉將此等化合物作為單體進行聚合所得之聚合物等。
作為構成分子內具有醌基的高分子量氧化還原化合物的單體單元，可列舉例如將選自2-乙烯基-1,4-苯醌、2-乙烯基-1,4-萘醌、2,5-二丙烯醯基氧基甲基-1,4-苯醌、2,6-二丙烯醯基氧基甲基-1,4-萘醌、1,4-二丙烯醯基氧基甲基蒽醌、1,4-二丙烯醯基氧基乙基萘醌、1,4-二氯蒽醌、1,4-二溴蒽醌、1,4-二氯萘醌、1,4-二溴萘醌、2,5-二氯苯醌、及2,5-二溴苯醌等之至少1種作為單體進行聚合時的單體單元。亦即，分子內具有醌基的高分子量氧化還原化合物可列舉將此等化合物作為單體進行聚合所得之聚合物等。
作為構成分子內具有亞胺基的高分子量氧化還原化合物的單體單元，可列舉例如將選自苯胺、1,4-二胺基萘、2-甲基-苯胺、2,3-二甲基苯胺、1,4-二胺基萘、及9,10-二胺基蒽等之至少1種作為單體進行聚合時的單體單元。亦即，分子內具有亞胺基的高分子量氧化還原化合物可列舉將此等化合物作為單體進行聚合所得之聚合物等。
作為前述高分子化合物，可僅包含1種的前述單體單元，亦可包含2種以上的前述單體單元。亦即，作為前述高分子化合物，可以是將單體單獨聚合所得之聚合物，亦可是組合2種以上的單體進行聚合所得之聚合物。又，作為高分子量氧化還原化合物，可以是僅使上述的單體聚合所得之化合物，亦可是使上述的單體與乙烯、丙烯、丁二烯、異戊二烯、苯乙烯、及乙酸乙烯酯等的共聚合單體經共聚合而成的共聚物。又，此共聚物單體也可以單獨使用，亦可組合2種以上使用。
前述高分子量氧化還原化合物，在上述例示的化合物之中，從電化學的安定性的觀點來看，較佳係自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物，更佳為包含下述式(1)所示之重複單元的化合物。包含下述式(1)所示之重複單元的化合物可包含單一的重複單元，亦可組合2種以上使用。
Figure 02_image001
式(1)中，R 1表示氫原子或甲基。
又，包含前述式(1)所示之重複單元的化合物可以是以規定的合成方法合成所得之化合物，亦可為市售品。作為合成方法，只要是能得到包含前述式(1)所示之重複單元的化合物的合成方法即可，並未特別限定，可列舉例如進行使二取代胺化合物的胺基氧化之氮氧自由基(Nitroxide)化的方法等。
自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物的自由基化率只要為90%以上即可，並未特別限定，例如較佳為90～99質量%，更佳為95～99質量%，進一步較佳為97～99質量%。若自由基化率過低，則與二氧化碳等酸性氣體的反應性變低，有輸送效率變低的傾向。在包含具有能藉由氧化還原反應而使自由基與陰離子基或陽離子基相互轉換的官能基的單體單元作為其構成單元的聚合物的情形中，所謂自由基化率是成為自由基之單體單元相對於全部單體單元(具有能藉由氧化還原反應而使自由基與陰離子基或陽離子基相互轉換的官能基的全部單體單元)的比例。又，在包含前述式(1)所示之重複單元的化合物之情形下，自由基化率係前述式(1)所示之重複單元相對於全部單體單元的含有率。
此外，作為此處的自由基化率(前述式(1)所示之重複單元的含有率)的測定方法，可列舉例如藉由使用基於氧化還原反應的化學滴定法(氧化還原滴定法)等，定量氮氧自由基的方法，及使用電子自旋共振(ESR法)定量反應生成物中的自旋濃度的方法等而算出的方法等。
電解質層13中包含不揮發性的電解液。前述電解液較佳為電化學安定且電位窗(potential window)廣的化合物。又，電解液只要是不揮發性且可作為電解液使用即可，並未特別限定。作為前述電解液，較佳為使用離子液體(離子性液體)。若使用離子液體作為電解液，則即使不包含電解質與溶劑，離子液體也能兼具此兩者的功能。又，如上所述，作為電解液，只要是不揮發性且能作為電解液使用即可，可以是離子液體中包含電解質的液體，可以是離子液體中包含溶劑的液體，可以是離子液體中包含電解質及溶劑的液體，也可以是由離子液體構成者。作為電解液，其中較佳為由離子液體構成者，亦即電解液為離子液體。又，使用離子液體作為電解液，從離子液體不易揮發，且阻燃性高之觀點而言為較佳。又，離子液體係離子電導性比較高。由此等來看，若使用離子液體作為電解液，則藉由酸性氣體分離設備，能更安全且更長時間地連續實施從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體。
作為前述離子液體，只要是眾所周知的離子液體即可，並未特別限定，可列舉例如咪唑鎓系離子液體、吡啶系離子液體、脂環式胺系離子液體及氮鎓胺系離子液體等。
作為前述離子液體，可列舉例如：1-乙基-3-甲基咪唑鎓雙(氟基磺醯基)醯亞胺、1-甲基-3-辛基咪唑鎓四氟硼酸鹽、1-乙基-3-甲基咪唑鎓四氟硼酸鹽、1-丁基-3-甲基咪唑鎓氯化物、1-丁基-3-甲基咪唑鎓四氟硼酸鹽、1-丁基-3-甲基咪唑鎓雙(三氟甲基磺醯基醯亞胺)、1-癸基-3-甲基咪唑鎓四氟硼酸鹽、1,3-二甲氧基咪唑鎓四氟硼酸鹽、1,3-二乙氧基咪唑鎓四氟硼酸鹽、1-甲基-3-辛基咪唑鎓六氟磷酸鹽、1-乙基-3-甲基咪唑鎓六氟磷酸鹽、1-丁基-3-甲基咪唑鎓六氟磷酸鹽、1-癸基-3-甲基咪唑鎓六氟磷酸鹽、1,3-二甲氧基咪唑鎓六氟磷酸鹽、及1,3-二乙氧基咪唑鎓六氟磷酸鹽等。又，作為離子液體，在前述例示的離子液體之中，較佳為1-乙基-3-甲基咪唑鎓雙(氟基磺醯基)醯亞胺、1-甲基-3-辛基咪唑鎓四氟硼酸鹽、1-乙基-3-甲基咪唑鎓四氟硼酸鹽、1-丁基-3-甲基咪唑鎓四氟硼酸鹽、1-丁基-3-甲基咪唑鎓雙(三氟甲基磺醯基醯亞胺)、1-丁基-3-甲基咪唑鎓氯化物、1,3-二甲氧基咪唑鎓四氟硼酸鹽、1-甲基-3-辛基咪唑鎓六氟磷酸鹽、及1-乙基-3-甲基咪唑鎓六氟磷酸鹽。又，作為離子液體，更佳為1-乙基-3-甲基咪唑鎓雙(氟基磺醯基)醯亞胺、1-甲基-3-辛基咪唑鎓四氟硼酸鹽、1,3-二甲氧基咪唑鎓四氟硼酸鹽、1-丁基-3-甲基咪唑鎓雙(三氟甲基磺醯基醯亞胺)、1-丁基-3-甲基咪唑鎓氯化物、及1-甲基-3-辛基咪唑鎓六氟磷酸鹽，進一步較佳為1-乙基-3-甲基咪唑鎓雙(氟基磺醯基)醯亞胺、1-丁基-3-甲基咪唑鎓雙(三氟甲基磺醯基醯亞胺)、1-丁基-3-甲基咪唑鎓氯化物、及1-甲基-3-辛基咪唑鎓四氟硼酸鹽。
如上所述，電解液只要是不揮發性且能作為電解液使用即可，並未特別限定，可列舉例如即使不是離子液體，但包含電解質及溶劑的電解液等。
溶劑只要是不揮發性且可作為電解液的溶劑使用即可，並未特別限定。溶劑需要為不揮發性，例如，沸點較佳為200℃以上。作為溶劑，可列舉例如聚醚等。作為聚醚，可列舉例如聚乙二醇、聚丙二醇、及聚四亞甲基醚二醇等。作為聚醚，可以是此等之均聚物，亦可以是此等之共聚物。作為聚乙二醇、聚丙二醇、聚四亞甲基醚二醇及此等之共聚物，可列舉例如：藉由將環氧乙烷、環氧丙烷及四氫呋喃等的單體，單獨或組合2種以上使用，使其進行開環聚合所得者等。從流動性的觀點來看，聚醚較佳為低分子量，具體而言，較佳係以重量平均分子量計為200～500左右。溶劑可單獨使用，亦可組合2種以上使用。
作為電解質，並未特別限定，可列舉例如四級銨鹽、無機鹽及氫氧化物等。作為四級銨鹽，可列舉例如：四甲基四氟硼酸銨、四-n-乙基四氟硼酸銨、四正丙基四氟硼酸銨、四正丁基四氟硼酸銨、正十六烷基三甲基四氟硼酸銨、四正十六烷基四氟硼酸銨、四正辛基四氟硼酸銨、四-n-乙基過氯酸銨、四正丁基過氯酸銨、及四-十八烷基過氯酸銨等。作為無機鹽，可列舉過氯酸鋰、過氯酸鈉、過氯酸鉀、乙酸鈉、乙酸鉀、硝酸鈉、及硝酸鉀等。作為氫氧化物，可列舉例如氫氧化鈉及氫氧化鉀等。作為電解質，在上述例示的電解質之中，較佳為四甲基四氟硼酸銨、四-n-乙基四氟硼酸銨、四正丙基四氟硼酸銨、四正丁基四氟硼酸銨、正十六烷基三甲基四氟硼酸銨、四正十六烷基四氟硼酸銨、四正辛基四氟硼酸銨、四-n-乙基過氯酸銨、四正丁基過氯酸銨、四-十八烷基過氯酸銨、過氯酸鋰、過氯酸鈉、乙酸鈉、及乙酸鉀。又，作為電解質，其中更佳為四-n-乙基四氟硼酸銨、四正丙基四氟硼酸銨、四正丁基四氟硼酸銨、過氯酸鋰、及過氯酸鈉，進一步較佳為四正丁基四氟硼酸銨及過氯酸鋰。又，電解質係能夠使碳酸離子、碳酸氫離子安定化作為其支援電解質(supporting electrolyte)，而具有pH緩衝能力。具體而言，作為該情形的電解質可列舉碳酸氫鈉、碳酸鈉、乙酸及乙酸鈉等。電解質可將上述例示的電解質單獨使用，亦可組合2種以上使用。
電解液較佳為不易溶解酸性氣體。本實施形態之酸性氣體分離設備中，由於酸性氣體向電解質層13的吸入係藉由與前述高分子量氧化還原化合物的還原體結合而進行，所以即使電解液不易溶解酸性氣體，在電解質層13的表面，酸性氣體結合於高分子量氧化還原化合物的還原體，而能夠將酸性氣體吸入於電解質層13。又，在使用不易溶解這種酸性氣體的電解液的情形下，當從電解質層13釋放酸性氣體時，由於酸性氣體不易溶解於電解液，所以酸性氣體容易被釋放。因此，以本實施形態之酸性氣體分離設備，更容易實施從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體。
在電解質層13中，前述電解液可以凝膠化。若使用包含這種凝膠的電解質層，則能抑制構成電解質層13的電解液的漏液。又，電解質層13即使為包含電解液與前述高分子量氧化還原化合物的凝膠，亦如上所述，能在第1電極側吸入酸性氣體，並在第2電極側釋放酸性氣體。因此，可以抑制因電解液的漏液等而妨礙從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體，並且能更長時間地連續進行。為了得到包含如前述凝膠的電解質，例如可以在電解液中添加用於凝膠化的凝膠化劑，可以使用凝膠化電解質或高分子電解質，也可以使前述高分子氧化還原化合物凝膠化。又，可以在電解質層中添加矽石矽膠、氧化鋁、二氧化鈦、及氧化鋯等的無機氧化物。可以藉由添加無機氧化物，來增強凝膠。例如，凝膠化劑能與無機氧化物進行化學性結合，而形成更堅固的凝膠。作為凝膠化劑，可列舉例如聚合物、利用聚合物交聯反應等手法的凝膠化劑、聚合性多官能單體及油凝膠化劑等。作為凝膠化電解質及高分子電解質，只要能作為凝膠化電解質、高分子電解質使用即可，並未特別限定，可列舉例如聚偏二氟乙烯等的偏二氟乙烯系聚合物、聚丙烯酸等的丙烯酸系聚合物、聚丙烯腈等的丙烯腈系聚合物、聚環氧乙烷等的聚醚系聚合物及構造中具有醯胺構造的化合物等。
電解質層13中可含有前述電解液及高分子量氧化還原化合物以外的成分(其他成分)。作為其他成分，可列舉例如：聚乙二醇、聚丙烯酸酯、聚甲基丙烯酸酯及聚乙烯醇縮醛等。
電解質層13中可包含基材(支撐體)，也可不包含基材(支撐體)，但較佳為包含基材(支撐體)。作為電解質層13，可列舉例如使包含前述高分子量氧化還原化合物的前述電解液含浸於基材(支撐體)而成者等。又，作為基材(支撐體)，從避免製造步驟的複雜性、強度的維持、及柔軟性的維持之觀點來看，例如較佳為紙狀物及不織布，更佳為不織布。作為構成不織布的纖維，並未特別限定，可列舉例如：聚烯烴系纖維；纖維素系纖維；(甲基)丙烯酸系纖維；聚乙烯醇系纖維；聚氯乙烯系纖維；聚苯乙烯系纖維；聚對苯二甲酸乙二酯纖維、聚對苯二甲酸丁二酯纖維、聚對苯二甲酸三亞甲基酯纖維、及熔融液晶形成性全芳香族聚酯纖維等的聚酯系纖維；聚醯胺系纖維；聚碳酸酯系纖維；及聚胺基甲酸酯系纖維等。構成不織布的纖維能使用選自從此等之中的1種，亦可組合2種以上使用。此等纖維之中，從展現基材(支撐體)的強度、或電解質層全體的強度之觀點來看，較佳為能適用包含聚酯系纖維或聚乙烯醇系纖維者。前述聚乙烯醇系纖維可為經改質者，可列舉聚乙烯醇纖維、乙烯改質聚乙烯醇纖維等作為一例。又，在包含聚酯系纖維的情形，上述例示之中，特佳能適用熔融液晶形成性全芳香族聚酯纖維。
作為不織布的種類，可列舉藉由濕式法、乾式法所形成的不織布、熔噴不織布、水刺不織布(spun lace non-woven fabric)、熱黏合不織布、及藉由針刺法所形成的不織布等。此等不織布之中，較佳為使用長纖維，較佳為熔噴不織布。作為紙狀物的製法也沒有特別限定，能使用以濕式抄紙等的方法製造者。
基材(支撐體)能藉由控制單位面積重量來設定通氣度與膜厚。從基材(支撐體)的單位面積重量越小，越提高通氣度，能適當地填充高分子量氧化還原化合物等的構成電解質層的成分來看，較佳為50g/m 2以下，更佳為45g/m 2以下，進一步較佳為40g/m 2以下。基材(支撐體)的單位面積重量可為35g/m 2以下、30g/m 2以下、25g/m 2以下，也可為20g/m 2以下。又，從電解質層的機械強度之觀點來看，基材(支撐體)的單位面積重量越大越佳。基材(支撐體)的單位面積重量較佳為1g/m 2以上，更佳為2g/m 2以上，進一步較佳為3g/m 2以上。基材(支撐體)的單位面積重量可為5g/m 2以上、7g/m 2以上，也可為10g/m 2以上。
基材(支撐體)的厚度並未特別限定，但為了調整電解質層13的厚度，而為其厚度以下，通常較佳為1μm以上，更佳為5μm以上，進一步較佳為6μm以上，特佳為7μm以上。又，基材(支撐體)的厚度較佳為1,000μm以下，更佳為800μm以下，進一步較佳為600μm以下。又，基材(支撐體)的厚度可為500μm以下、400μm以下、300μm以下、200μm以下、100μm以下、50μm以下，也可為30μm以下。
作為電解質層13的製造方法，並未特別限定。在電解質層13包含前述基材(支撐體)的情形，可列舉例如：將高分子量氧化還原化合物分散或溶解於電解液，使包含該高分子量氧化還原化合物的電解液含浸於基材(支撐體)的方法等。含浸較佳為對電解液、基材(支撐體)施加超音波振動的同時進行。藉由如此，能抑制在電解質層形成微小的孔、亦即針孔。
作為電解質層13的厚度，只要是不會因氣體的通過、針孔、及破裂等而引起破損的厚度即可，並未特別限定。作為電解質層13的厚度，例如較佳為1μm以上，更佳為5μm以上，進一步較佳為6μm以上，特佳為7μm以上。又，作為電解質層13的厚度，例如較佳為1000μm以下，更佳為800μm以下，進一步較佳為600μm以下。又，作為電解質層13的厚度，可為550μm以下、500μm以下、450μm以下、400μm以下、350μm以下、250μm以下、150μm以下、100μm以下、80μm以下、40μm以下，也可為30μm以下。若電解質層13的厚度為前述下限以上，則能抑制酸性氣體分離設備的製造過程中的複雜化。若電解質層13的厚度為前述上限以下，則容易減低用於轉移酸性氣體的電壓(為了分離酸性氣體，而施加在一對電極間的電壓)。
電解質層13的厚度與支撐體的厚度的差(由電解質層13的厚度減去支撐體的厚度的差：電解質層的厚度－支撐體的厚度)，並未特別限定，可為0μm，但若比0μm大，則電極與電解質層的密接性提升，作為結果能提高酸性氣體的轉移效率。由電解質層13的厚度減去支撐體的厚度的差，適宜為1μm以上且為500μm以下。若為有如此之差的電解質層，則能提高酸性氣體的轉移效率，能更適當地從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體。
支撐體的厚度相對於電解質層13的厚度的比(支撐體的厚度/電解質層的厚度)並未特別限定。支撐體的厚度相對於電解質層13的厚度的比，從提高電解質層與電極的密接性之觀點來看，較佳為1以下，較佳為0.99以下。又，支撐體的厚度相對於電解質層13的厚度的比，從謀求兼具電解質層的強度與維持之觀點來看，較佳為0.3以上，較佳為0.4以上。
接著，針對本實施形態之酸性氣體分離設備的構成成分之一的一對電極(電極11、12)進行說明。
一對電極11、12只要為能穿透氣體的電極即可，並未特別限定。亦即，電極11、12只要是能穿透二氧化碳等的氣體，且能使電流流過以一對電極11、12所夾持的電解質層13的導電構件即可。又，作為電極11、12，較佳為具有不妨礙電子移動的程度的導電性，且為通氣性優異的多孔質體，具體而言，可列舉以多孔性的導電材所構成的電極等。作為電極11、12，更具體而言，可列舉含有碳作為主成分的多孔質體、由碳構成的多孔質體及多孔性金屬層等。作為多孔性的導電材，可列舉例如多孔性金屬、包含碳作為主成分的多孔質體及由碳構成的多孔質體等。作為多孔性的導電材，可將此等單獨使用，亦可組合2種以上。亦即，作為一對電極11、12，此等多孔性的導電材之中，可為由單獨的導電材所構成的電極，亦可為組合2種以上的導電材所構成的電極。
前述多孔性金屬層為形成有多數個孔的金屬層。又，從通氣性優異之觀點來看，金屬層較佳為孔形成在整個金屬層全體。又，作為得到多孔性金屬層的方法，只要是能對未形成多數個孔的金屬層，施加會形成多數個孔的處理的方法(多孔化的方法)即可，並未特別限定。作為該方法，可列舉例如切削、研磨及噴砂等物理的方法、及使用酸、鹼等的蝕刻液之電解蝕刻、無電解蝕刻等化學的方法等。又，作為多孔化的方法，可將前述的各方法單獨進行，亦可組合2種以上進行。又，作為多孔化的方法，從增加表面積之觀點來看，為了使所形成的孔(細孔)更緻密地形成，較佳為化學性的方法。又，作為金屬層的材質，並未特別限定，可列舉例如，鋁、銅、銀、金、鐵、鈦、鉬、鎢、鎳、及此等的合金等。作為前述合金，可列舉例如不鏽鋼等。作為金屬層的材質，其中從耐久性及加工性之觀點來看，較佳為銅、銀、鈦、SUS316、及SUS321。
作為前述多孔質體中所包含的碳，具體而言，可列舉石墨、碳奈米管、活性碳、活性碳纖維及碳纖維等的碳質材料。又，作為該碳，從耐腐蝕性及比表面積之觀點來看，較佳為活性碳、活性碳纖維。又，作為該碳，可將各種碳質材料單獨使用，亦可組合2種以上使用。作為包含該碳的多孔質體，較佳為將碳質材料作成布狀、毯狀者。因此，作為多孔質體的電極，具體而言，可列舉碳片、碳布及複寫紙等。又，作為多孔質體的電極，亦可列舉使用活性碳、碳纖維的碳系電極、及使用針狀的導電材料之空隙率高的電極等。
作為一對電極11、12，上述各電極之中，較佳為含有選自包含多孔性金屬、石墨、碳奈米管及碳纖維之群組中的至少1種的電極。認為若為這樣的電極，能適當地穿透氣體，且能藉由電壓施加部14而在電極11、12間適當地施加電壓。因此，藉由使用該電極，可得到能從包含酸性氣體的氣體更適當地分離酸性氣體的酸性氣體分離設備。
在構成一對電極11、12的多孔質體為粒子狀的情形，可藉由使用黏合劑將此等成型為片狀而電極化，亦可在具有導電性的網眼上進行製膜而成型。作為可使用的黏合劑，並未特別限定，可列舉PVDF(聚偏二氟乙烯)、聚四氟乙烯、及SBR(苯乙烯-丁二烯橡膠)與CMC(羧甲基纖維素)的混合物、聚丙烯酸、丙烯酸、丙烯腈的共聚物、聚乙烯醇、及其部分改質物等。
將多孔質體的粒子狀物在網眼狀導電體上進行製膜的情形，作為能使用的網眼，可使用由鐵、鎳、及不鏽鋼等的細線形成的網眼、由金屬箔所得之膨脹金屬、在包含合成纖維或天然纖維的紙或不織布上施加導電鍍敷而成者。
網眼的厚度並未特別限定，為了調整電極11、12的厚度，而為其厚度以下，通常網眼的厚度較佳為5μm～1mm，較佳為6μm～800μm，進一步較佳為7μm～600μm。
電極11、12的BET比表面積並未特別限定，例如較佳為1m 2/g以上，更佳為100m 2/g以上，更佳為500m 2/g以上。電極11、12的BET比表面積，從氣體的穿透性(通氣性)之觀點來看越大越好，但從各電極11、12的強度等的關係來看，較佳為3000m 2/g以下。因此，電極11、12的BET比表面積較佳為1～3000m 2/g，更佳為100～2500m 2/g，更佳為500～2000m 2/g。若電極的BET比表面積過小時，則氣體的穿透性(通氣性)下降，二氧化碳的穿透有受到妨礙的傾向。又，若電極的BET比表面積過大，則有電極的強度等變得不充分的傾向。由此等來看，電極的BET比表面積若在上述範圍內，能長期間地重複實現二氧化碳的分離。此外，BET比表面積係利用BET法所測定的比表面積，能以眾所周知的方法測定。作為BET比表面積的測定方法，可列舉例如進行氮吸附等溫線測定，並從所得之吸附等溫線算出的方法等。
如上所述，電極11、12係能使電流流過以一對電極11、12夾持之電解質層13的導電構件，其表面電阻值越小越好，例如較佳為1kΩ/sq以下，更佳為200Ω/sq以下。又，電極的表面電阻值越小越好，但實際上其界限為1Ω/sq。因此，電極的表面電阻值較佳為1Ω/sq～1kΩ/sq，更佳為10～200Ω/sq。若為這樣的表面電阻值的電極，能使電流適當地流過電解質層13，並能適當地分離二氧化碳。
電極11、12的厚度並未特別限定，但較佳為能吸附二氧化碳，並能適當地防止電解液的漏液的厚度。電極11、12的厚度，例如較佳為20μm以上10mm以下，更佳為50μm以上5mm。若前述各電極過薄時，有電極的強度等變得不充分的傾向。又，若電極過厚時，氣體的穿透性(通氣性)下降，有二氧化碳的穿透受到妨礙的傾向。由此等來看，若電極的厚度在上述範圍內，能長期間地重複實現二氧化碳的分離。
又，電壓施加部14只要能在一對電極11、12間施加電壓即可，並未特別限定。亦即，如上所述，電壓施加部14係以提高一對電極11、12間之任一電極的電位的方式，在一對電極11、12間施加電壓。又，前述電壓施加部14較佳為以從包含酸性氣體的氣體吸入酸性氣體之側的第1電極的電位隨時比從前述電解質層釋放酸性氣體之側的第2電極低的方式施加。藉由如此，只要以電壓施加部進行施加，使第1電極的電位隨時比第2電極的電位低，即可在第1電極側吸入酸性氣體，且在第2電極側釋放酸性氣體。又，電壓施加部14可以是不能反轉施加在電極間的電壓的施加部，可列舉例如二次電池、外部電源、及電容器等。
又，第1流路15及前述第2流路16只要是能使氣體流通的流路即可，並未特別限定。
本實施形態之酸性氣體分離設備10只要是能製造前述構造者即可，其製造方法並未特別限定。具體而言，可列舉：使用一對電極11、12、電解質層13、電壓施加部14、第1流路15、及第2流路16，以成為圖1所示之構造的方式，以一般的組裝方法組裝的方法等。
作為前述酸性氣體，可列舉二氧化碳、NOx(氮氧化物)、SOx(硫氧化物)及硫化氫等。又，酸性氣體可包含1種的酸性氣體，亦可包含2種以上的酸性氣體。
本實施形態之酸性氣體分離設備的設置場所只要是需要分離酸性氣體的場所即可，並未特別限定。又，亦可作為具備酸性氣體分離設備的裝置使用。作為具備酸性氣體分離設備的裝置，可列舉例如空氣清淨機、空氣調節器及酸性氣體濃縮裝置等。更具體而言，可列舉用於將空氣中的酸性氣體分離濃縮的酸性氣體濃縮裝置等，例如可利用於農業用等。又，作為為了分離去除室內的酸性氣體，而具備前述酸性氣體分離設備的裝置，可列舉空氣清淨機及空氣調節器等。此等能為了在私人汽車、巴士、火車、飛機、太空站等中調節酸性氣體濃度而使用。
本發明的另一實施形態之空氣清淨機為具備前述酸性氣體分離設備的空氣清淨機。作為本實施形態之空氣清淨機，可列舉例如圖2所示之空氣清淨機20等。空氣清淨機20具備集塵･除臭過濾器21、酸性氣體分離設備10與風扇22。集塵･除臭過濾器21只要能實施藉由使經供給的空氣等氣體通過，而從氣體去除室內灰塵等的集塵處理，及使氣體除臭的除臭處理即可，並未特別限定，可列舉一般的空氣清淨機中具備的集塵･除臭過濾器等。風扇22只要是能使以酸性氣體分離設備10去除酸性氣體後的氣體，在室內等的設置有空氣清淨機20的場所流動即可，並未特別限定。空氣清淨機20係以集塵･除臭過濾器21將經實施集塵處理及除臭處理的空氣供給至酸性氣體分離設備10，以酸性氣體分離設備10分離酸性氣體，使經分離該酸性氣體的氣體以風扇22在室內等的設置有空氣清淨機20的場所流動。藉由如此，空氣清淨機20能將已實施集塵處理及除臭處理且已降低酸性氣體濃度的空氣，供給至室內等的設置有空氣清淨機20的場所。亦即，空氣清淨機20能藉由以酸性氣體分離設備10分離酸性氣體，且將該經分離的酸性氣體去除，使得由空氣清淨機20所供給之空氣等的氣體中包含的酸性氣體濃度下降。又，本實施形態之空氣清淨機只要具備前述酸性氣體分離設備即可，並未特別限定，不限定於如上所述的將經以集塵･除臭過濾器21實施集塵處理及除臭處理的空氣等的氣體供給至酸性氣體分離設備10的空氣清淨機。作為本實施形態之空氣清淨機，可為例如將經以前述酸性氣體酸分離設備去除酸性氣體的氣體供給至集塵･除臭過濾器，並以前述集塵･除臭過濾器對該氣體實施集塵處理及除臭處理的空氣清淨機等。
本發明的另一實施形態之空氣調節器係具備前述酸性氣體分離設備的空氣調節器。作為本實施形態之空氣調節器，可列舉例如圖3所示之空氣調節器30等。空氣調節器30具備室內機31與室外機32。室內機31只要具備酸性氣體分離設備10即可，並未特別限定，例如，除了具備酸性氣體分離設備10以外，可列舉與一般的空氣調節器的室內機相同的室內機等。又，室外機32並未特別限定，可列舉例如一般的空氣調節器的室外機等。室內機31具備熱交換器33、前述酸性氣體分離設備10與風扇34。熱交換器33只要能與室外機32一起運轉，能使經供給的空氣等氣體的氣溫下降(冷卻)或上升(加熱)來調整氣溫即可，並未特別限定，可列舉一般的空氣調節器所具備的熱交換器等。風扇34只要能使以酸性氣體分離設備10去除酸性氣體後的氣體，在設置有空氣調節器30的室內機31的場所(室內等)流動即可，並未特別限定。當室外機32與熱交換器33一起使經供給至熱交換器33的空氣等氣體的氣溫降低(冷卻)或上升(加熱)時，會使得經加熱或冷卻的冷媒等的溫度在室外機側冷卻或加熱。此時，以室外機32所具備的風扇35將室外機32內的氣體釋放至室外機32外。空氣調節器30將在熱交換器33及室外機32調整了氣溫的空氣供給至酸性氣體分離設備10，以酸性氣體分離設備10分離酸性氣體，並以風扇34使分離了該酸性氣體的氣體在設置有空氣調節器30的室內機31的場所(室內等)流動。藉由如此，能將氣溫經調整且酸性氣體濃度下降的空氣，供給至設置有空氣調節器30的室內機31的場所(室內等)。亦即，空氣調節器30能以酸性氣體分離設備10分離酸性氣體，去除該經分離的酸性氣體，藉此使從空氣調節器30供給的空氣等的氣體中所包含的酸性氣體濃度下降。又，前述空氣調節器只要具備前述酸性氣體分離設備即可，並未特別限定，不限定於如上所述的將以前述熱交換器33及前述室外機32調整了氣溫的空氣等的氣體供給至前述酸性氣體分離設備10的空氣調節器。作為本實施形態之空氣調節器，可以是例如將以前述酸性氣體分離設備去除了酸性氣體的氣體供給至熱交換器，並在熱交換器及室外機調整該氣體的氣溫的空氣調節器等。
本發明的另一實施形態之酸性氣體濃縮裝置係具備前述酸性氣體分離設備的酸性氣體濃縮裝置。作為前述酸性氣體濃縮裝置，可列舉例如圖1所示之酸性氣體分離設備10等。此外，圖1也是表示具備本發明的實施形態之酸性氣體分離設備的酸性氣體濃縮裝置之構成的概略圖。能藉由前述酸性氣體分離設備10，向前述第1流路15供給空氣等的包含酸性氣體的氣體，從前述第2流路16釋放酸性氣體濃度經提高的氣體。只要回收從此酸性氣體分離設備10的前述第2流路16釋放的氣體(酸性氣體濃度經提高的氣體)，則能濃縮酸性氣體。因此，此酸性氣體分離設備10成為具備前述酸性氣體分離設備的酸性氣體濃縮裝置。因此，前述酸性氣體濃縮裝置能藉由以前述酸性氣體分離設備分離酸性氣體，並回收該經分離的酸性氣體，而濃縮酸性氣體。又，前述酸性氣體濃縮裝置只要具備前述酸性氣體分離設備即可，也可以具備其他構件。
在這種酸性氣體濃縮裝置中，若酸性氣體為二氧化碳，則能應用作為二氧化碳濃縮裝置。二氧化碳濃縮裝置在農業用途等中的需求正在增加。具體而言，能應用於藉由將空氣中的二氧化碳濃縮並供給至大棚溫室，而促進植物成長的用途。又，還能應用於藉由濃縮空氣中的二氧化碳且增加水果與蔬菜的儲存庫內的二氧化碳濃度，而提高儲存性的CA儲存用途。
如上所述，本說明書揭示了各式各樣態樣的技術，但其中主要技術彙整如下。
本發明的一態樣係一種酸性氣體分離設備，其特徵係具備電解質層、夾持前述電解質層而設置的一對電極、與在前述一對電極間施加電壓之電壓施加部，前述一對電極為分別可穿透氣體的電極，前述電解質層包含：選自包含自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物、分子內具有醌基的高分子量氧化還原化合物、及分子內具有亞胺基的高分子量氧化還原化合物之群組中的至少1種、與不揮發性的電解液。
根據這樣的構成，可提供一種能簡單地從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體，且能長期間地重複該分離的酸性氣體分離設備。前述酸性氣體分離設備係例如以一方的電極的電位比另一方的電極的電位低的方式，在一對電極間施加電壓。藉由如此施加電壓，在靠近電位低的一方的電極之一側，前述電解質層中所含有的前述高分子量氧化還原化合物被電解還原成還原體。認為與前述電解質層的表面接觸的酸性氣體與該還原體結合，被吸入於前述電解質層。又，在靠近電位高的另一方的電極之一側，前述電解質層中所包含的前述高分子量氧化還原化合物被電解氧化成自由基體或氧化體。因此，認為若酸化氣體與前述高分子量氧化還原化合物結合，則該酸化氣體會從前述高分子量氧化還原化合物脫附，並從前述電解質層(前述另一方的電極側的表面側)釋放。因此，認為前述酸性氣體分離設備能在前述一方的電極側吸入二氧化碳，並在前述另一方的電極側釋放二氧化碳。又，認為在前述酸性氣體分離設備中，由於前述電解質層中所包含的氧化還原化合物為高分子量，再者電解液為不揮發性，所以能長期間地實施從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體。
根據上述，認為能簡單地從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體，且能長期間地重複該分離。
又，在前述酸性氣體分離設備中，較佳為前述一對電極包含：從包含酸性氣體的氣體吸入酸性氣體之側的第1電極、與從前述電解質層釋放酸性氣體之側的第2電極，前述電壓施加部係在前述一對電極間施加電壓使得前述第1電極的電位比前述第2電極的電位低。
根據這樣的構成，只要在前述一對電極間(前述第1電極與前述第2電極之間)施壓電壓，不用反轉在一對電極間施加的電壓，即可從包含酸性氣體的氣體連續分離酸性氣體。此外，連續進行該分離(連續運轉)有妨礙構成前述電解質層的電解液、氧化還原化合物的揮發之虞。然而，如上所述，在前述酸性氣體分離設備的情形，由於前述電解質層中所包含的氧化還原化合物為高分子量，再者電解液為不揮發性，所以能更長時間地連續實施從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體。因此，前述酸性氣體分離設備能更簡單地從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體，且能更長期間地重複該分離。
又，在前述酸性氣體分離設備中，前述電解質層的厚度較佳為1μm以上1,000μm。
根據這樣的構成，能簡單地從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體，且能長期間地重複該分離。再者，能容易地製造酸性氣體分離設備，再者即使降低在一對電極間施加的電壓，也能適當地從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體。
又，在前述酸性氣體分離設備中，較佳為前述電解質層進一步包含支撐體。
根據這樣的構成，前述酸性氣體分離設備所具備的電解質層成為高機械強度等之狀態適宜的電解質層。因此，藉由具備該電解質層，可適當地得到能簡單地從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體，且能長期間地重複該分離的酸性氣體分離設備。
又，在前述酸性氣體分離設備中，前述支撐體的厚度較佳為1μm以上1,000μm。
根據這樣的構成，前述酸性氣體分離設備所具備的電解質層由於成為狀態更適宜的電解質層，所以能更適合地得到前述酸性氣體分離設備。
又，在前述酸性氣體分離設備中，從前述電解質層的厚度減去前述支撐體的厚度所得的差較佳為1μm以上500μm以下。
根據這樣的構成，能更適當地從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體。認為這是因為在前述酸性氣體分離設備中，前述電極與前述電解質層的密接性提高，結果能提高酸性氣體的轉移效率。
又，在前述酸性氣體分離設備中，前述支撐體的厚度相對於前述電解質層的厚度的比較佳為0.3以上0.99以下。
根據這樣的構成，能更適當地從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體。認為這是因為在前述酸性氣體分離設備中，前述電極與前述電解質層的密接性提高，結果能提高酸性氣體的轉移效率。再者，由於能提高前述酸性氣體分離設備所具備的電解質層的強度，所以前述酸性氣體分離設備能謀求兼具前述電解質層的強度的維持與前述分離。
又，在前述酸性氣體分離設備中，前述支撐體的單位面積重量較佳為1g/m 2以上50g/m 2以下。
根據這樣的構成，由於前述酸性氣體分離設備所具備的電解質層成為狀態更適宜的電解質層，所以能更適當地得到前述酸性氣體分離設備。認為這是因為前述支撐體的通氣度高，不僅能在前述支撐體適當地填充構成高分子量氧化還原化合物等電解質層的成分，而且因為前述支撐體的機械強度高，還能謀求提高電解質層的機械強度。
又，在前述酸性氣體分離設備中，前述支撐體較佳為不織布。
根據這樣的構成，由於前述酸性氣體分離設備所具備的電解質層成為狀態更適宜的電解質層，所以能更適當地得到前述酸性氣體分離設備。認為這是因為當前述支撐體為不織布時，在避免製造步驟中的複雜性、強度的維持、及柔軟性的維持方面優異。
又，在前述酸性氣體分離設備中，構成前述不織布的纖維較佳為含有選自包含聚烯烴系纖維、纖維素系纖維、(甲基)丙烯酸系纖維、聚乙烯醇系纖維、聚氯乙烯系纖維、聚苯乙烯系纖維、聚酯系纖維、聚醯胺系纖維、聚碳酸酯系纖維、及聚胺基甲酸酯系纖維之群組中的至少1種。
根據這樣的構成，由於前述酸性氣體分離設備所具備的電解質層成為狀態更適宜的電解質層，所以能更適當地得到前述酸性氣體分離設備。
又，在前述酸性氣體分離設備中，前述高分子量氧化還原化合物的重量平均分子量較佳為1,000以上。
根據這樣的構成，能更長期間地重複從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體。
又，在前述酸性氣體分離設備中，前述自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物較佳為在分子內具有下述式(1)所示之重複單元。
Figure 02_image001
式(1)中，R 1表示氫原子或甲基。
根據這樣的構成，能更適當地從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體。
又，本發明的另一態樣之空氣清淨機係具備前述酸性氣體分離設備的空氣清淨機。
根據這樣的構成，能夠以前述酸性氣體分離設備從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體，將該經分離的酸性氣體去除，藉此能使從前述空氣清淨機供給的氣體中所包含的酸性氣體濃度下降。
又，本發明的另一態樣之空氣調節器係具備前述酸性氣體分離設備的空氣調節器。
根據這樣的構成，能夠以前述酸性氣體分離設備從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體，將該經分離的酸性氣體去除，藉此能使前述空氣調節器供給的氣體中所包含的酸性氣體濃度下降。
又，本發明的另一態樣之酸性氣體濃縮裝置係具備前述酸性氣體分離設備的酸性氣體濃縮裝置。
根據這樣的構成，能夠以前述酸性氣體分離設備從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體，將該經分離的酸性氣體回收，藉此能濃縮酸性氣體。
根據本發明，可提供一種能簡單地從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體，且能長期間地重複該分離酸性氣體分離設備。具體而言，當前述酸性氣體分離設備在一方的電極側供給包含酸性氣體的氣體時，能從另一方的電極側優先釋放酸性氣體。又，根據本發明，提供一種具備前述酸性氣體分離設備之空氣清淨機、空氣調節器、及酸性氣體濃縮裝置。
以下，列舉實施例來具體地說明本發明，但本發明不限定於此等。 [實施例]
[實施例1] ＜酸性氣體分離設備的製作＞ 依以下的流程製作具有圖1所示之構造的酸性氣體分離設備。
(高分子量氧化還原化合物的製備) 在內容積200mL的三角燒瓶中，加入2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基甲基丙烯酸酯22.5g(100毫莫耳)、及作為溶劑的甲醇25mL，並混合以得到均勻溶液。在具備攪拌機、氮氣導入管、溫度計、及回流冷卻管的500mL容量的4頸燒瓶中，加入作為聚合起始劑的2,2’-偶氮雙-2,4-二甲基戊腈164毫克(1.00毫莫耳)、及甲醇200mL，將該溶液保持在25℃的同時，於攪拌下加入前述均勻溶液並混合。隨後，於通入氮氣去除反應系統內的氧後，在攪拌下，將聚合液保持在65℃的同時反應6小時。反應結束後，將反應液冷卻至室溫，加入500mL的水。將過濾所得之固體分別以300mL的水、接著500mL的己烷洗淨，並減壓乾燥以得到22.0g的聚合反應生成物。 接著，將前述步驟所得之聚合反應生成物10g、作為觸媒之鎢酸鈉二水合物0.73g(2.2毫莫耳)、及甲醇300mL，進料至具備攪拌機、氮氣導入管、溫度計、回流冷卻管、及滴液漏斗的500mL容量的4頸燒瓶，保持在25℃的同時通過氮氣去除反應系統內的氧後，歷時3小時滴下30%的過氧化氫水25.2g(222毫莫耳)。隨後使其在40℃反應8小時。反應結束後，將反應液冷卻至室溫，加入500mL的水。將過濾所得之固體以300mL的水洗淨，並減壓乾燥以得到10.2g的紅色固體。該紅色固體為高分子量氧化還原化合物。
(重量平均分子量的測定) 所得之高分子量氧化還原化合物係藉由使用島津製作所股份有限公司製的凝膠滲透層析裝置，在下述的條件下進行GPC測定，結果求得之重量平均分子量(Mw)為79,000。 管柱：昭和電工股份有限公司製的四氫呋喃系管柱「KF-806M」2根串聯連接 標準試料：聚甲基丙烯酸甲酯 溶劑及移動相：四氫呋喃(THF)(濃度20mM) 流量：1.0mL/分鐘 溫度：40℃ 試料溶液濃度：0.2重量%(以開口直徑0.45μm的過濾器過濾) 注入量：100μL 檢測器：RI
(利用化學滴定法測定自由基化率) 藉由基於氧化還原反應的化學滴定法(氧化還原滴定法)，測定前述高分子量氧化還原化合物中前述式(1)所示之重複單元的含量，由所得之含量算出前述(1)的含有率(自由基化率)。具體而言，藉由秤取試料(高分子量氧化還原化合物)100mg，以氯仿及乙酸使其溶解後，添加0.2N碘化鉀水溶液，以0.05N硫代硫酸鈉水溶液逆滴定游離的碘而算出。試驗係用2個檢體進行分析，將其平均值當作分析值(自由基化率)。其結果，所得之高分子量氧化還原化合物的自由基化率為99%。
(支撐體A的製作) 藉由雙軸擠出機將由對羥基苯甲酸與6-羥基-2-萘酸的共聚物組成的熔融液晶形成性全芳香族聚酯擠出，供給至熔噴不織布製造裝置，並以單孔吐出量0.10g/分鐘、樹脂溫度330℃進行擠出，得到單位面積重量為15g/m 2的不織布後，將所得之不織布在300℃加熱處理6小時。然後，將所得之不織布通過經加熱至110℃的金屬輥與樹脂製的彈性輥之間，並且使用加壓壓延機連續地處理。獲得所得之熔噴不織布的平均纖維直徑為2.8μm，單位面積重量如上所述為15g/m 2，厚度為25μm的熔噴不織布。使用該所得之不織布作為支撐體A。
(電解質層(酸性氣體分離體)) 首先，將支撐體A固定在玻璃板上。 在二甲基甲醯胺(富士軟片和光純藥股份有限公司製)100.0g中，添加6.0g的聚(偏二氟乙烯-共-六氟丙烯)(Poly(vinylidenefluoride-co-hexafluoropropylene))(西格瑪奧瑞奇(Sigma-Aldrich)公司製)，並在80℃攪拌3小時使其溶解。接著，在所得之溶液中，添加2.00g的高分子量氧化還原化合物(自由基化率90%以上之高分子量氧化還原化合物)，在80℃攪拌1小時使其溶解。接著，在所得之溶液中，添加12.0g的不揮發性的電解液之離子液體[1-乙基-3-甲基咪唑鎓雙(氟基磺醯基)醯亞胺(西格瑪奧瑞奇公司製的emimFSI)]，加熱至40℃，攪拌混合3小時。使用如此所得之液體，以塗抹機在經固定在玻璃板上的支撐體A上製作厚度(從玻璃板上起的塗敷厚度)600μm的液膜，並在60℃減壓乾燥8小時。從玻璃板剝離藉由前述乾燥所得之乾燥膜。藉由如此，得到附有厚度50μm的支撐體的乾燥膜作為電解質層。該電解質層中所包含的支撐體的厚度為25μm。由電解質層的厚度減去支撐體的厚度的差為25μm，支撐體的厚度相對於電解質層的厚度的比(支撐體的厚度/電解質層的厚度)為0.5。
(電極) 將複寫紙(東麗股份有限公司製的TGP-H-030)裁切成縱20mm×橫20mm×厚度0.1mm的尺寸。在該經裁切的複寫紙之一面貼附導電性銅箔帶。準備其2片作為各電極(陰極電極及陽極電極)使用。
(流路) 將聚四氟乙烯製的樹脂板裁切成縱50mm×橫50mm×厚度5mm的尺寸，並在適當的地方打2個孔。在該經裁切的樹脂板挖掘與前述孔連結之深度1mm×縱20mm×橫20mm的溝槽。準備其2片作為各流路(第1流路及第2流路)使用。
(酸性氣體分離設備) 將前述電解質層、前述電極及前述流路組裝成如圖1所示之構造，將作為電壓施加部的電源連接至電極的導電性銅箔帶。藉由如此，製造了如圖1所示之構造的酸性氣體分離設備。
＜評價＞ 用以下的評價方法評價前述酸性氣體分離設備。此外，此處，使用二氧化碳(CO 2)作為酸性氣體來評價。亦即，作為包含酸性氣體的氣體，使用包含二氧化碳的氣體。 首先，將前述酸性氣體分離設備設置在25℃的環境下。然後，在陰極電極側之流路的孔中，安裝了以二氧化碳濃度成為2000ppm的方式填充了二氧化碳之1L氣囊與氣泵，以在陰極電極側的流路內循環。又，在陽極電極側之流路的孔中，安裝了以二氧化碳濃度成為400ppm的方式填充了二氧化碳之1L氣囊與氣泵，以在陽極電極側的流路內循環。二氧化碳濃度係使用放入各個氣囊內的攜帶式二氧化碳濃度計(FUSO股份有限公司製的FUSO-77535)來測定。然後，藉由調整前述電源，在前述電極間施加3.0V的電壓。在施加了電壓後，藉由分別安裝在陰極電極側的流路及陽極電極側的流路中的氣泵，以流量500mL/分鐘使氣囊內的氣體在各個電極的流路內循環。藉由如此，以流量500mL/分鐘將氣囊內的氣體在各個電極的流路內連續通過。測定60分鐘後的二氧化碳濃度。其結果，陰極電極側的流路內的二氧化碳濃度為150ppm。該評價試驗對同一個電解質膜重複10次，第10次的評價試驗結束後的陰極電極側的流路內的二氧化碳濃度為160ppm。將其結果示於表1。
[實施例2] 除了使用2,2’-偶氮雙-2,4-二甲基戊腈268毫克(2.00毫莫耳)作為聚合起始劑、使用甲苯替代甲醇、聚合液不在保持在65℃的同時進行反應6小時而是在保持在110℃的同時進行反應3小時以外，與實施例1同樣地製備高分子量氧化還原化合物。該所得之高分子量氧化還原化合物的重量平均分子量係藉由與實施例1同樣的方法測定為2,100。又，高分子量氧化還原化合物的自由基化率係藉由與實施例1同樣的方法測定為98質量%。 除了使用該所得之高分子量氧化還原化合物(自由基化率90%以上之高分子量氧化還原化合物)以外，與實施例1同樣地製造酸性氣體分離設備。此外，此酸性氣體分離設備中所包含的電解質層係厚度為50μm。電解質層中所包含的支撐體的厚度為25μm。由電解質層的厚度減去支撐體的厚度的差為25μm，支撐體的厚度相對於電解質層的厚度的比(支撐體的厚度/電解質層的厚度)為0.5。然後，使用所得之酸性氣體分離設備，進行與實施例1同樣的評價。將其結果示於表1。
[實施例3] 除了使用2,2’-偶氮雙-2,4-二甲基戊腈55毫克(0.67毫莫耳)作為聚合起始劑、及不使聚合液反應6小時而是反應12小時以外，與實施例1同樣地製備高分子量氧化還原化合物。該所得之高分子量氧化還原化合物的重量平均分子量係藉由與實施例1同樣的方法測定為310,000。又，高分子量氧化還原化合物的自由基化率係藉由與實施例1同樣的方法測定為97%。 除了使用該所得之高分子量氧化還原化合物(自由基化率90%以上之高分子量氧化還原化合物)以外，與實施例1同樣地製造酸性氣體分離設備。此外，此酸性氣體分離設備中所包含的電解質層係厚度為50μm。電解質層中所包含的支撐體的厚度為25μm。由電解質層的厚度減去支撐體的厚度的差為25μm，支撐體的厚度相對於電解質層的厚度的比(支撐體的厚度/電解質層的厚度)為0.5。然後，使用所得之酸性氣體分離設備，進行與實施例1同樣的評價。將其結果示於表1。
[實施例4] 在內容積50mL的3頸燒瓶中，加入1,4-二氯蒽醌1.51g(5.45毫莫耳)、及脫水二甲基甲醯胺20mL，於氮氣下混合以得到均勻溶液。接著，在具備攪拌機、氮氣導入管、溫度計、及回流冷卻管之300mL容量的4頸燒瓶中，於氮氣下混合1,4-二氯蒽醌1.51g(5.45毫莫耳)、雙(1,5-環辛二烯)鎳(0)2,2’聯吡啶1.13g(7.27毫莫耳)、1,5-環辛二烯590mg(5.45毫莫耳)、及脫水二甲基甲醯胺50mL，將該混合液保持在65℃並攪拌的同時，歷時30分鐘滴下前述均勻溶液。使反應溶液在65℃反應48小時後，將反應液冷卻至室溫，加入1M鹽酸100mL，在室溫下攪拌1小時。將過濾所得之固體依照1M鹽酸200mL、200mL的離子交換水2次、100mL的DMF 2次、離子交換水100mL的順序洗淨，並減壓乾燥，得到黃色固體0.78g(產率63%)。該黃色固體為高分子量氧化還原化合物(分子中具有醌基的高分子量氧化還原化合物)。該所得之高分子量氧化還原化合物的重量平均分子量係藉由與實施例1同樣的方法測定為140,000。 除了使用該所得之高分子量氧化還原化合物(分子中具有醌基的高分子量氧化還原化合物)以外，與實施例1同樣地製造酸性氣體分離設備。此外，此酸性氣體分離設備中所包含的電解質層係厚度為50μm。電解質層中所包含的支撐體的厚度為25μm。由電解質層的厚度減去支撐體的厚度的差為25μm，支撐體的厚度相對於電解質層的厚度的比(支撐體的厚度/電解質層的厚度)為0.5。然後，使用所得之酸性氣體分離設備，進行與實施例1同樣的評價。將其結果示於表1。
[實施例5] 除了使用2,2’-偶氮雙-2,4-二甲基戊腈11mg(0.067毫莫耳)作為聚合起始劑、不使聚合液反應6小時而是反應24小時以外，與實施例1同樣地製備高分子量氧化還原化合物。該所得之高分子量氧化還原化合物的重量平均分子量係藉由與實施例1同樣的方法測定為1,490,000。又，高分子量氧化還原化合物的自由基化率係藉由與實施例1同樣的方法測定為93質量%。 除了使用該所得之高分子量氧化還原化合物(自由基化率90%以上之高分子量氧化還原化合物)以外，與實施例1同樣地製造酸性氣體分離設備。此外，此酸性氣體分離設備中所包含的電解質層係厚度為50μm。電解質層中所包含的支撐體的厚度為25μm。由電解質層的厚度減去支撐體的厚度的差為25μm，支撐體的厚度相對於電解質層的厚度的比(支撐體的厚度/電解質層的厚度)為0.5。然後，使用所得之酸性氣體分離設備，進行與實施例1同樣的評價。將其結果示於表1。
[實施例6] 除了2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基甲基丙烯酸酯22.5g(100毫莫耳)外，還使用了乙二醇二甲基丙烯酸酯99mg(0.50毫莫耳)，除此之外係與實施例1同樣地製備高分子量氧化還原化合物。該所得之高分子量氧化還原化合物的自由基化率係藉由與實施例1同樣的方法測定為93質量%。 除了將該所得之高分子量氧化還原化合物(自由基化率90%以上之高分子量氧化還原化合物)在乳鉢中粉碎後，使用篩孔20μm的篩子以外，與實施例1同樣地製造酸性氣體分離設備。此外，此酸性氣體分離設備中所包含的電解質層係厚度為50μm。電解質層中所包含的支撐體的厚度為25μm。由電解質層的厚度減去支撐體的厚度的差為25μm，支撐體的厚度相對於電解質層的厚度的比(支撐體的厚度/電解質層的厚度)為0.5。然後，使用所得之酸性氣體分離設備，進行與實施例1同樣的評價。將其結果示於表1。此外，由於所得之高分子量氧化還原化合物不溶於四氫呋喃，所以重量平均分子量無法測定。
[實施例7] 在實施例1中，在固定於玻璃板上的支撐體上，作成塗敷厚度(從玻璃板上起的塗敷厚度)為300μm的液膜，並在60℃減壓乾燥8小時。從玻璃板剝離藉由前述乾燥所得之乾燥膜。藉由如此，得到附有厚度25μm的支撐體的乾燥膜作為電解質層。除了使用如此所得之電解質膜以外，與實施例1同樣地製造酸性氣體分離設備。此外，該電解質層中所包含的支撐體的厚度為25μm。由電解質層的厚度減去支撐體的厚度的差為0μm，支撐體的厚度相對於電解質層的厚度的比為1。然後，使用所得之酸性氣體分離設備，進行與實施例1同樣的評價。將其結果示於表1。
[實施例8] (支撐體B的作成) 將1.2dtex×3mm的聚乙烯醇系纖維(可樂麗(Kuraray)公司製，Vinylon、VPB103×3)75重量%、及1.1dtex×3mm的聚乙烯醇系黏合劑纖維(可樂麗公司製，Vinylon Binder：VPB105-1×3)25重量%分散於水中以製造漿料。使用該漿料，藉由抄紙機進行抄紙，用揚克型乾燥機(Yankee dryer)乾燥，以得到單位面積重量38.0g/m 2、厚度220μm的基材(支撐體B)。 在實施例1中，將支撐體A改為支撐體B，在固定於玻璃板上的支撐體(支撐體B)上，作成塗敷厚度(從玻璃板上的支撐體表面起的塗敷厚度)為220μm的液膜，並在60℃減壓乾燥1小時。重複該操作4次，最後在60℃減壓乾燥8小時，從玻璃板剝離藉由前述乾燥所得之乾燥膜。藉由如此，得到附有厚度220μm的支撐體的乾燥膜作為電解質層。除了使用如此所得之電解質膜以外，與實施例1同樣地製造酸性氣體分離設備。此外，該電解質層中所包含的支撐體的厚度為220μm。由電解質層的厚度減去支撐體的厚度的差為0μm，支撐體的厚度相對於電解質層的厚度的比為1。然後，使用所得之酸性氣體分離設備，進行與實施例1同樣的評價。將其結果示於表1。
[實施例9] (支撐體C的作成) 將1.2dtex×3mm的聚乙烯醇系纖維(可樂麗公司製，Vinylon、VPB103×3)75重量%、及1.1dtex×3mm的聚乙烯醇系黏合劑纖維(可樂麗公司製，Vinylon Binder：VPB105-1×3)25重量%分散於水中以製造漿料。使用該漿料，藉由抄紙機進行抄紙，用揚克型乾燥機乾燥，以得到單位面積重量78.0g/m 2、厚度450μm的基材(支撐體C)。 在實施例1中，將支撐體A改為支撐體C，在固定於玻璃板上的支撐體(支撐體C)上，作成塗敷厚度(從玻璃板上的支撐體表面起的塗敷厚度)為220μm的液膜，並在60℃減壓乾燥1小時。重複該操作4次，最後在60℃減壓乾燥8小時，從玻璃板剝離藉由前述乾燥所得之乾燥膜。藉由如此，得到附有厚度510μm的支撐體的乾燥膜作為電解質層。除了使用如此所得之電解質膜以外，與實施例1同樣地製造酸性氣體分離設備。此外，該電解質層中所包含的支撐體的厚度為450μm。由電解質層的厚度減去支撐體的厚度的差為60μm，支撐體的厚度相對於電解質層的厚度的比為約0.9(=450/510)。然後，使用所得之酸性氣體分離設備，進行與實施例1同樣的評價。將其結果示於表1。
[實施例10] 除了使用2,2’-偶氮雙-2,4-二甲基戊腈55毫克(0.67毫莫耳)作為聚合起始劑、及不使聚合液反應6小時而是反應12小時以外，與實施例1同樣地製備高分子量氧化還原化合物。該所得之高分子量氧化還原化合物的重量平均分子量係藉由與實施例1同樣的方法測定為310,000。又，高分子量氧化還原化合物的自由基化率係藉由與實施例1同樣的方法測定為97%。 除了使用該所得之高分子量氧化還原化合物(自由基化率90%以上之高分子量氧化還原化合物)、不使用支撐體以外，與實施例1同樣地製造酸性氣體分離設備。電解質膜的厚度為24μm。然後，使用所得之酸性氣體分離設備，進行與實施例1同樣的評價。將其結果示於表1。
[比較例1] 除了使用2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基甲基丙烯酸酯替代高分子氧化還原化合物以外，與實施例1同樣地製造酸性氣體分離設備。然後，使用所得之酸性氣體分離設備，進行與實施例1同樣的評價。將其結果示於表1。
[比較例2] 除了使用己二酸雙(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶酯)替代高分子氧化還原化合物以外，與實施例1同樣地製造酸性氣體分離設備。然後，使用所得之酸性氣體分離設備，進行與實施例1同樣的評價。將其結果示於表1。
[比較例3] 除了在實施例1中，將過氧化氫的使用量定為20g以外，與實施例1同樣地製備高分子量氧化還原化合物。該所得之高分子量氧化還原化合物的重量平均分子量係藉由與實施例1同樣的方法測定為79,000。該所得之高分子量氧化還原化合物的自由基化率係藉由與實施例1同樣的方法測定為78質量%。以與實施例1同樣的方式進行。 除了使用該所得之高分子量氧化還原化合物(自由基化率小於90%之高分子量氧化還原化合物)以外，與實施例1同樣地製造酸性氣體分離設備。然後，使用所得之酸性氣體分離設備，進行與實施例1同樣的評價。將其結果示於表1。
[比較例4] 除了在實施例1中，將過氧化氫的使用量定為22.5g以外，與實施例1同樣地製備高分子量氧化還原化合物。該所得之高分子量氧化還原化合物的重量平均分子量係藉由與實施例1同樣的方法測定為79,000。該所得之高分子量氧化還原化合物的自由基化率係藉由與實施例1同樣的方法測定為89質量%。以與實施例1同樣的方式進行。 除了使用該所得之高分子量氧化還原化合物(自由基化率小於90%之高分子量氧化還原化合物)以外，與實施例1同樣地製造酸性氣體分離設備。然後，使用所得之酸性氣體分離設備，進行與實施例1同樣的評價。將其結果示於表1。
此外，在表1中，重量平均分子量一欄中的「-」表示由於氧化還原化合物不溶於四氫呋喃，所以無法測定重量平均分子量。又，自由基化率一欄中的「-」也表示無法測定自由基化率。
[表1]
氧化還原化合物 分離60分鐘後的 CO 2濃度(ppm)
重量平均分子量 自由基化率(%) 第1次 第10次
實施例1 79,000 99 150 160
實施例2 2,100 98 80 120
實施例3 310,000 97 250 280
實施例4 140,000 - 300 330
實施例5 1,490,000 93 1,010 1,340
實施例6 - 92 970 1,220
實施例7 79,000 99 45 45
實施例8 79,000 99 320 360
實施例9 79,000 99 610 790
實施例10 310,000 97 240 250
比較例1 240 0 1,260 2,000
比較例2 456 0 490 1,780
比較例3 79,000 78 1,320 1,340
比較例4 79,000 89 1,270 1,300
由表1可知，將包含藉由電解還原吸附酸性氣體、藉由電解氧化將經吸附的酸性氣體脫附之高分子量氧化還原化合物的電解質層，以一對電極夾持的酸性氣體分離設備(實施例1～10)，與使用低分子量的氧化還原化合物的情形(比較例1、2)相比，即使在重複分離的情形下，也能從包含酸性氣體的氣體進一步分離酸性氣體。又，實施例1～3、及5～10之酸性氣體分離設備係使用自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物，而不論與使用自由基化率為小於90%之高分子量氧化還原化合物的情形(比較例3)相比，還是與使用自由基化率略為小於90%之高分子量氧化還原化合物的情形(比較例4)相比，即使在重複分離的情形下，也能從包含酸性氣體的氣體進一步分離酸性氣體。又，實施例5之酸性氣體分離設備，雖然所使用的高分子量氧化還原化合物的分子量大且初期的分離效率下降，但是與使用自由基化率小於90%之高分子量氧化還原化合物的情形(比較例3、4)相比，初期的分離良好，即使在重複分離的情形下，也能以與比較例3、4相比相同程度地從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體。又，實施例4之酸性氣體分離設備雖然使用分子內具有醌基的高分子量氧化還原化合物，但是與使用自由基化率小於90%之高分子量氧化還原化合物的情形(比較例3、4)相比，初期的分離良好，即使在重複分離的情形下，也能從包含酸性氣體的氣體進一步分離酸性氣體。
在實施例1中，若欲不使用支撐體，而作成酸性氣體分離設備，則有得不到合適的電解質層的情形。具體而言，在實施例1中，不使用支撐體，用塗抹機在玻璃板上製作厚度200μm的液膜，在60℃減壓乾燥8小時，並從玻璃板剝離藉由前述乾燥所得之乾燥膜。藉由如此，得到厚度15μm的乾燥膜作為電解質層。另一方面，當從玻璃板剝離該電解質層時有破裂的情形。因此，有不致作成酸性氣體分離設備的情形。為此，雖然有即使沒有支撐體也能作成酸性氣體分離設備的情形(也有即使在該情形下也能作成的情形，又，亦可列舉例如前述實施例10等)，但是從電解質層的機械強度等的觀點來看，可知較佳為電解質層中包含支撐體。此外，在能作成酸性氣體分離設備的情形，其所得之酸性氣體分離設備能適當地從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體。
本申請案係以2020年7月20日申請的日本專利申請特願2020-123383為基礎，其內容包含在本案中。
為了表現本發明，已在上述中通過實施形態來適當且充分地說明了本發明，但能理解若為發明所屬技術領域中具有通常知識者則能容易地變更及/或改良上述的實施形態。因此，只要發明所屬技術領域中具有通常知識者實施的變更形態或改良形態不是脫離申請專利範圍中所記載之如請求項的權利範圍的水準者，則該變更形態或該改良形態會被解釋成包括在該請求項的權利範圍。
[產業上利用之可能性] 根據本發明，提供一種能簡單地從包含酸性氣體的氣體分離酸性氣體，且能長期間地重複該分離之酸性氣體分離設備。又，根據本發明，提供一種具備前述酸性氣體分離設備之空氣清淨機、空氣調節器、及酸性氣體濃縮裝置。
10:酸性氣體分離設備 11,12:電極 13:電解質層 14:電壓施加部 15:第1流路 15a:第1流路的供給口 15b:第1流路的排出口 16:第2流路 20:空氣清淨機 21:集塵･除臭過濾器 22:風扇 30:空氣調節器 31:室內機 32:室外機 33:熱交換器 34,35:風扇
圖1係表示本發明的實施形態之酸性氣體分離設備的構成之概略剖面圖。
圖2係表示本發明的實施形態之具備酸性氣體分離設備之空氣清淨機的構成之概略圖。
圖3係表示本發明的實施形態之具備酸性氣體分離設備之空氣調節器的構成之概略圖。
10:酸性氣體分離設備
11,12:電極
13:電解質層
14:電壓施加部
15:第1流路
15a:第1流路的供給口
15b:第1流路的排出口
16:第2流路

Claims (15)

  1. 一種酸性氣體分離設備，其特徵係具備： 電解質層、 夾持該電解質層而設置的一對電極、與 在該一對電極間施加電壓之電壓施加部， 該一對電極為分別可穿透氣體的電極， 該電解質層包含：選自包含自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物、分子內具有醌基的高分子量氧化還原化合物、及分子內具有亞胺基的高分子量氧化還原化合物之群組中的至少1種、與不揮發性的電解液。
  2. 如請求項1之酸性氣體分離設備，其中該一對電極包含：從包含酸性氣體的氣體吸入酸性氣體之側的第1電極、與從該電解質層釋放酸性氣體之側的第2電極， 該電壓施加部係在該一對電極間施加電壓使得該第1電極的電位比該第2電極的電位低。
  3. 如請求項1之酸性氣體分離設備，其中該電解質層的厚度為1μm以上1,000μm。
  4. 如請求項1之酸性氣體分離設備，其中該電解質層進一步包含支撐體。
  5. 如請求項4之酸性氣體分離設備，其中該支撐體的厚度為1μm以上1,000μm。
  6. 如請求項4之酸性氣體分離設備，其中從該電解質層的厚度減去該支撐體的厚度所得的差為1μm以上500μm以下。
  7. 如請求項4之酸性氣體分離設備，其中該支撐體的厚度相對於該電解質層的厚度的比為0.3以上0.99以下。
  8. 如請求項4之酸性氣體分離設備，其中該支撐體的單位面積重量為1g/m 2以上50g/m 2以下。
  9. 如請求項4之酸性氣體分離設備，其中該支撐體為不織布。
  10. 如請求項9之酸性氣體分離設備，其中構成該不織布的纖維含有選自包含聚烯烴系纖維、纖維素系纖維、(甲基)丙烯酸系纖維、聚乙烯醇系纖維、聚氯乙烯系纖維、聚苯乙烯系纖維、聚酯系纖維、聚醯胺系纖維、聚碳酸酯系纖維、及聚胺基甲酸酯系纖維之群組中的至少1種。
  11. 如請求項1之酸性氣體分離設備，其中該高分子量氧化還原化合物的重量平均分子量為1,000以上。
  12. 如請求項1至11中任一項之酸性氣體分離設備，其中該自由基化率為90%以上的高分子量氧化還原化合物係在分子內具有下述式(1)所示之重複單元，
    Figure 03_image001
    [式(1)中，R 1表示氫原子或甲基]。
  13. 一種空氣清淨機，其具備如請求項1至12中任一項之酸性氣體分離設備。
  14. 一種空氣調節器，其具備如請求項1至12中任一項之酸性氣體分離設備。
  15. 一種酸性氣體濃縮裝置，其具備如請求項1至12中任一項之酸性氣體分離設備。
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