JP2023173789A - 二酸化炭素回収システム - Google Patents
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Abstract
【課題】電気化学反応によってＣＯ2含有ガスからＣＯ2を回収する二酸炭素回収システムにおいて、ＣＯ2回収効率を向上させる。
【解決手段】電気化学反応によってＣＯ2を含有するＣＯ2含有ガスからＣＯ2を分離する二酸化炭素回収システムであって、ＣＯ2吸着材１０２ｂを含む作用極１０２と、対極１０３とが電解液１０６を挟むように設けられた電気化学セル１０１を備える。作用極と対極との間に電圧が印加されることで、対極から作用極に電子が供給され、ＣＯ2吸着材はＣＯ2を吸着する。ＣＯ2吸着材は、電解液のイオン径を上回る細孔径の細孔を有する多孔質体である。
【選択図】図３
【解決手段】電気化学反応によってＣＯ2を含有するＣＯ2含有ガスからＣＯ2を分離する二酸化炭素回収システムであって、ＣＯ2吸着材１０２ｂを含む作用極１０２と、対極１０３とが電解液１０６を挟むように設けられた電気化学セル１０１を備える。作用極と対極との間に電圧が印加されることで、対極から作用極に電子が供給され、ＣＯ2吸着材はＣＯ2を吸着する。ＣＯ2吸着材は、電解液のイオン径を上回る細孔径の細孔を有する多孔質体である。
【選択図】図３
Description
本発明は、ＣＯ2含有ガスからＣＯ2を回収する二酸化炭素回収システムに関する。
特許文献１では、電気化学反応によってＣＯ2含有ガスからＣＯ2を分離する方法が提案されている。この方法では、電気化学セルのカソードとアノードとの間に電位差を与えた状態で、カソードにＣＯ2含有ガスを供給することで、ＣＯ2からＣＯ3
2-が生成する電気化学反応と、ＣＯ3
2-からＣＯ2が生成する電気化学反応が行われる。
しかしながら、電気化学セルの作用極材に空隙が少ない場合には、ＣＯ2含有ガスや電解液イオンが作用極材の内部に充分に拡散しない。この結果、作用極材において、ＣＯ2を吸着可能な有効活性サイトの割合が減少し、ＣＯ2回収効率が低下する。
本発明は上記点に鑑み、電気化学反応によってＣＯ2含有ガスからＣＯ2を回収する二酸炭素回収システムにおいて、ＣＯ2回収効率を向上させることを目的とする。
上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明は、電気化学反応によってＣＯ2を含有するＣＯ2含有ガスからＣＯ2を分離する二酸化炭素回収システムであって、ＣＯ2吸着材（１０２ｂ）を含む作用極（１０２）と、対極（１０３）とが電解液（１０６）を挟むように設けられた電気化学セル（１０１）を備える。作用極と対極との間に電圧が印加されることで、対極から作用極に電子が供給され、ＣＯ2吸着材はＣＯ2を吸着する。ＣＯ2吸着材は、電解液のイオン径を上回る細孔径の細孔（２００）を有する多孔質体である。
これにより、ＣＯ2吸着材の細孔内部にＯ2、ＣＯ2、および電解液のイオンが充分に拡散することができる。このため、ＣＯ2吸着材における有効活性サイトの割合を増大させることができ、ＣＯ2回収効率を向上させることができる。
なお、上記各構成要素の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係を示すものである。
以下に、図面を参照しながら本開示を実施するための複数の形態を説明する。各形態において先行する形態で説明した事項に対応する部分には同一の参照符号を付して重複する説明を省略する場合がある。各形態において構成の一部のみを説明している場合は、構成の他の部分については先行して説明した他の形態を適用することができる。各実施形態で具体的に組合せが可能であることを明示している部分同士の組合せばかりではなく、特に組合せに支障が生じなければ、明示してなくとも実施形態同士を部分的に組み合せることも可能である。
（第１実施形態）
以下、本発明の第１実施形態について図面を用いて説明する。図１に示すように、本実施形態の二酸化炭素回収システム１０は、圧縮機１１、ＣＯ2回収装置１００、流路切替弁１２、ＣＯ2利用装置１３、制御装置１４が設けられている。
以下、本発明の第１実施形態について図面を用いて説明する。図１に示すように、本実施形態の二酸化炭素回収システム１０は、圧縮機１１、ＣＯ2回収装置１００、流路切替弁１２、ＣＯ2利用装置１３、制御装置１４が設けられている。
圧縮機１１は、ＣＯ2含有ガスをＣＯ2回収装置１００に圧送する。ＣＯ2含有ガスは、ＣＯ2とＣＯ2以外のガスを含有する混合ガスであり、例えば大気を用いることができる。ＣＯ2含有ガスには、ＣＯ2以外のガスとして少なくともＯ2が含まれている。
ＣＯ2回収装置１００は、ＣＯ2含有ガスからＣＯ2を分離して回収する装置である。ＣＯ2回収装置１００は、ＣＯ2含有ガスからＣＯ2が回収された後のＣＯ2除去ガス、あるいはＣＯ2含有ガスから回収したＣＯ2を排出する。ＣＯ2回収装置１００の構成については、後で詳細に説明する。
流路切替弁１２は、ＣＯ2回収装置１００の排出ガスの流路を切り替える三方弁である。流路切替弁１２は、ＣＯ2回収装置１００からＣＯ2除去ガスが排出される場合は、排出ガスの流路を大気側に切り替え、ＣＯ2回収装置１００からＣＯ2が排出される場合は、排出ガスの流路をＣＯ2利用装置１３側に切り替える。
ＣＯ2利用装置１３は、ＣＯ2を利用する装置である。ＣＯ2利用装置１３としては、例えばＣＯ2を貯蔵する貯蔵タンクやＣＯ2を燃料に変換する変換装置を用いることができる。変換装置は、ＣＯ2をメタン等の炭化水素燃料に変換する装置を用いることができる。炭化水素燃料は、常温常圧で気体の燃料であってもよく、常温常圧で液体の燃料であってもよい。
制御装置１４は、ＣＰＵ、ＲＯＭおよびＲＡＭ等を含む周知のマイクロコンピュータとその周辺回路から構成されている。制御装置１４は、ＲＯＭ内に記憶された制御プログラムに基づいて各種演算、処理を行い、各種制御対象機器の作動を制御する。本実施形態の制御装置１４は、圧縮機１１の作動制御、ＣＯ2回収装置１００の作動制御、流路切替弁１２の流路切替制御等を行う。
次に、ＣＯ2回収装置１００について図２を用いて説明する。図２に示すように、ＣＯ2回収装置１００は、電気化学セル１０１が設けられている。電気化学セル１０１は、作用極１０２、対極１０３、絶縁層１０４を有している。図２に示す例では、作用極１０２、対極１０３、絶縁層１０４をそれぞれ板状に構成している。なお、図２では、作用極１０２、対極１０３、絶縁層１０４をそれぞれ間隔を設けて図示しているが、実際はこれらの構成要素は接するように配置されている。
電気化学セル１０１は、図示しない容器内に収容されるようにしてもよい。容器には、ＣＯ2含有ガスを容器内に流入させるガス流入口と、ＣＯ2除去ガスやＣＯ2を容器内から流出させるガス流出口を設けることができる。
ＣＯ2回収装置１００は、電気化学反応によってＣＯ2の吸着および脱離を行い、ＣＯ2含有ガスからＣＯ2を分離して回収する。ＣＯ2回収装置１００は、作用極１０２と対極１０３に所定の電圧を印加する電源１０５が設けられており、作用極１０２と対極１０３の電位差を変化させることができる。作用極１０２は負極であり、対極１０３は正極である。
電気化学セル１０１は、作用極１０２と対極１０３の電位差を変化させることで、作用極１０２でＣＯ2を回収するＣＯ2回収モードと、作用極１０２からＣＯ2を放出するＣＯ2放出モードを切り替えて作動することができる。ＣＯ2回収モードは電気化学セル１０１を充電する充電モードであり、ＣＯ2放出モードは電気化学セル１０１を放電する放電モードである。
ＣＯ2回収モードでは、作用極１０２と対極１０３の間に第１電圧Ｖ１が印加され、対極１０３から作用極１０２に電子が供給される。第１電圧Ｖ１では、作用極電位＜対極電位となっている。第１電圧Ｖ１は、例えば０．５～２．０Ｖの範囲内とすることができる。
ＣＯ2放出モードでは、作用極１０２と対極１０３の間に低い第２電圧Ｖ２が印加され、作用極１０２から対極１０３に電子が供給される。第２電圧Ｖ２は、第１電圧Ｖ１より低い電圧であればよく、作用極電位と対極電位の大小関係は限定されない。つまり、ＣＯ2放出モードでは、作用極電位＜対極電位でもよく、作用極電位＝対極電位でもよく、作用極電位＞対極電位でもよい。
図３に示すように、作用極１０２には、作用極集電体１０２ａおよびＣＯ2吸着材１０２ｂが設けられている。
作用極集電体１０２ａは、ＣＯ2を含んだガスが通過可能な孔を有する多孔質の導電性材料である。作用極集電体１０２ａとしては、例えば炭素質材料や金属多孔体を用いることができる。作用極集電体１０２ａを構成する炭素質材料としては、例えばカーボン紙、炭素布、不織炭素マット、多孔質ガス拡散層（ＧＤＬ）等を用いることができる。作用極集電体１０２ａを構成する金属多孔体としては、例えば金属（例えばＡｌ、Ｎｉ等）をメッシュ状にした金属メッシュを用いることができる。
ＣＯ2吸着材１０２ｂについては、後で詳細に説明する。
ＣＯ2吸着材１０２ｂには、バインダが添加されている。バインダは、ＣＯ2吸着材１０２ｂを作用極集電体１０２ａに保持するために設けられている。バインダは接着力を有しており、ＣＯ2吸着材１０２ｂと作用極集電体１０２ａの間に設けられている。
バインダとしては、導電性樹脂を用いることができる。導電性樹脂としては、導電性フィラーとしてＡｇ等を含有するエポキシ樹脂やポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等のフッ素樹脂等を用いることができる。
バインダは、ＮＭＰ（Ｎ－メチルピロリドン）等の有機溶媒を用いてＣＯ2吸着材１０２ｂを含む作用極集電体１０２ａと接触させることができる。あるいは、バインダの原材料とＣＯ2吸着材１０２ｂをホモジナイザー等を用いて分散、混合させた上で混合物を成形し、作用極集電体１０２ａに圧着させてもよく、バインダとＣＯ2吸着材１０２ｂの混合物を作用極集電体１０２ａにスプレーコーティングしてもよい。
対極１０３は、作用極１０２と同様の構成を有しており、対極集電体１０３ａおよび対極活物質１０３ｂが設けられている。
対極集電体１０３ａは、作用極集電体１０２ａと同じ導電性材料を用いてもよく、異なる材料を用いてもよい。
対極活物質１０３ｂは、酸化還元によって電子の授受を行う電気活性種である。対極活物質１０３ｂとしては、例えば金属イオンの価数が変化することで、電子の授受を可能とする金属錯体を用いることができる。このような金属錯体としては、フェロセン、ニッケロセン、コバルトセン等のシクロペンタジエニル金属錯体、あるいはポルフィリン金属錯体等を挙げることができる。本実施形態では、対極活物質１０３ｂとして、以下に示すポリビニルフェロセンを用いている。
絶縁層１０４は、作用極１０２と対極１０３の間に配置され、作用極１０２と対極１０３の間を分離するセパレータである。絶縁層１０４は、作用極１０２と対極１０３の物理的な接触を防ぎ、作用極１０２と対極１０３との間を電気的に絶縁している。
絶縁層１０４はイオン透過性を有している。本実施形態では、絶縁層１０４として多孔質体を用いている。絶縁層１０４の材料は、セルロース膜やポリマ、ポリマとセラミックの複合材料等を用いることができる。
電気化学セル１０１には、作用極１０２と対極１０３とが電解液１０６を挟むように設けられている。電解液１０６は、作用極１０２と対極１０３の間に設けられたイオン伝導性物質である。電解液１０６は、絶縁層１０４によって作用極１０２側と対極１０３側に仕切られている。
電解液１０６は、例えばイオン液体を用いることができる。イオン液体は、常温常圧下で不揮発性を有する液体の塩である。電解液１０６としてイオン液体を用いる場合には、電気化学セル１０１からの溶出を防ぐために、イオン液体をゲル化してもよい。
図４は、本実施形態の電解液１０６に用いられるイオン液体のカチオンとアニオンを例示している。電解液１０６として用いられるイオン液体は、Ｅｍｉｎ、Ｂｍｉｎ、ＴＭＰＡ、Ｐ１４、Ｎ４４４１およびＰ４４４１の少なくとも何れかから選択されるカチオンと、Ｂ（ＣＮ）4およびＴＦＳＩの少なくとも何れかから選択されるアニオンを含んでいる。
ここで、作用極１０２のＣＯ2吸着材１０２ｂについて説明する。ＣＯ2吸着材１０２ｂは、電子を受け取ることでＣＯ2を吸着し、電子を放出することで吸着していたＣＯ2を脱離する。ＣＯ2吸着材１０２ｂは、ＣＯ2を吸着する際に化学骨格の構造変化を伴わない材料である。つまり、ＣＯ2吸着材１０２ｂは、材料自体にＣＯ2を吸着する活性サイトとなる化学構造を備えていない。
本実施形態では、ＣＯ2吸着材１０２ｂとして、対極１０３に対して負電位を印加することで、化学骨格の構造変化を伴わず電子を授受可能な材料を用いている。ＣＯ2吸着材１０２ｂは、対極１０３から電子が供給された際に、化学構造内の特定元素に電荷集中することなく、材料全体に電荷が非局在化する材料である。
作用極１０２と対極１０３との間に第１電圧Ｖ１が印加されることで、対極１０３から作用極１０２に電子が供給され、ＣＯ2吸着材１０２ｂは電子を取り込むとともにＣＯ2を吸着する。作用極１０２と対極１０３との間に第２電圧Ｖ２が印加されることで、作用極１０２から対極１０３に電子が供給され、ＣＯ2吸着材１０２ｂは電子を放出するとともにＣＯ2を脱離する。
ＣＯ2回収モードでは、作用極１０２で以下の反応式（１）に示す酸素還元反応と反応式（２）に示す炭酸イオン生成反応が進行し、作用極１０２にＣＯ2が吸着される。つまり、酸素還元反応が作用極１０２におけるＣＯ2吸着の契機となる。
Ｏ2＋２ｅ-→Ｏ2
-・・・（１）
Ｏ2 -＋ＣＯ2→１／２Ｏ2＋ＣＯ3 2-・・・（２）
作用極１０２では、ＣＯ2含有ガスに含まれるＯ2が電子を受け取って還元され、活性酸素の一種であるスーパーオキシドＯ2 -が生成する酸素還元反応が行われる。酸素還元反応で生成した活性酸素Ｏ2 -は反応性が高く、ＣＯ2を酸化してＣＯ2の酸化物イオンである炭酸イオンＣＯ3 2-を生成する炭酸イオン生成反応が行われ、ＣＯ2はＣＯ2吸着材１０２ｂに吸着される。つまり、作用極１０２でのＣＯ2吸着に、酸素還元反応で生成する活性酸素Ｏ2 -が寄与している。
Ｏ2 -＋ＣＯ2→１／２Ｏ2＋ＣＯ3 2-・・・（２）
作用極１０２では、ＣＯ2含有ガスに含まれるＯ2が電子を受け取って還元され、活性酸素の一種であるスーパーオキシドＯ2 -が生成する酸素還元反応が行われる。酸素還元反応で生成した活性酸素Ｏ2 -は反応性が高く、ＣＯ2を酸化してＣＯ2の酸化物イオンである炭酸イオンＣＯ3 2-を生成する炭酸イオン生成反応が行われ、ＣＯ2はＣＯ2吸着材１０２ｂに吸着される。つまり、作用極１０２でのＣＯ2吸着に、酸素還元反応で生成する活性酸素Ｏ2 -が寄与している。
ＣＯ2吸着材１０２ｂは、導電性を有する高比表面積材である。高比表面積材は、多数の細孔を有する多孔質体である。高比表面積材の細孔は、開口形状や断面形状が円形に限定されるものではない。
高比表面積材では、Ｏ2、ＣＯ2および電解液１０６のイオンが接触する部位が有効活性サイトとなり、ＣＯ2吸着部位となる。高比表面積材における有効活性サイトの割合を増大させ、ＣＯ2吸着材１０２ｂのＣＯ2吸着効率を向上させるためには、Ｏ2、ＣＯ2および電解液１０６のイオンが高比表面積材の細孔内に充分に拡散する必要がある。
このため、本実施形態では、ＣＯ2吸着材１０２ｂとして、Ｏ2の分子径、ＣＯ2の分子径、および電解液１０６のイオン径を上回る細孔径を備える高比表面積材を用いている。電解液１０６のイオン径はＯ2およびＣＯ2の分子径よりも大きいので、ＣＯ2吸着材１０２ｂとして用いる高比表面積材は、電解液１０６のイオン径を上回る細孔径を備えていればよい。
電解液１０６に大きさが異なる複数種類のイオンが含まれている場合は、「電解液のイオン径」は最も大きいイオンのイオン径を意味するものとする。高比表面積材の細孔径は、例えばガス吸着法によって測定することができる。ガス吸着法では、不活性ガス（Ｎ2など）を圧力を変えながら吸着量を計測することで、圧力と吸着量の関係から細孔径分布を測定することができる。
Ｏ2の分子径は０．３４ｎｍであり、ＣＯ2の分子径は０．４６ｎｍである。図４に示したイオン液体のカチオンおよびアニオンのイオン径は１～３ｎｍ程度である。このため、本実施形態では、ＣＯ2吸着材１０２ｂとして３ｎｍよりも大きい細孔径を備える高比表面積材を用いている。高比表面積材は、できるだけ多くの細孔がＯ2の分子径、ＣＯ2の分子径、および電解液１０６のイオン径を上回っていることが望ましく、すべての細孔がＯ2の分子径、ＣＯ2の分子径、および電解液１０６のイオン径を上回っていることが最も望ましい。
また、高比表面積材の細孔径が大きすぎると比表面積が小さくなり、ＣＯ2吸着効率が低下する。このため、ＣＯ2吸着材１０２ｂとして用いる高比表面積材の細孔径は、電解液１０６のイオン径の１００倍程度を下回っていることが望ましい。
図５は、ＣＯ2吸着材１０２ｂとして用いられる高比表面積材の細孔径分布の一例を示している。図５の斜線で示した部分は、Ｏ2の分子径、ＣＯ2の分子径、ＣＯ2吸着材１０２ｂとして用いられるイオン液体のイオン径に対応している。図５に示す例では、高比表面積材のほとんどの細孔径がＯ2の分子径、ＣＯ2の分子径、および電解液１０６のイオン径を上回っている。
ＣＯ2吸着材１０２ｂとして用いる高比表面積材の細孔径は、Ｏ2の分子径、ＣＯ2の分子径、および電解液１０６のイオン径を上回る所定範囲内であることが望ましい。図５に示す例では、高比表面積材の細孔径の大部分が所定範囲（例えば５～１２ｎｍ）に収まっている。
本実施形態では、ＣＯ2吸着材１０２ｂを構成する高比表面積材として、メソポーラスカーボンを用いている。メソポーラスカーボンは、２～５０ｎｍの細孔径を有するメソポーラス材料である。
図６では、ＣＯ2吸着材１０２ｂの細孔２００を拡大して模式的に示しており、電解液１０６のカチオンを「＋」で示し、アニオンを「－」で示している。図６では、実線が細孔２００の壁面を示し、実線で囲まれた各部位が細孔２００を示している。図６では、特に斜線を付した部位に符号を付して細孔２００として例示している。図６に示すように、本実施形態のＣＯ2吸着材１０２ｂでは、Ｏ2、ＣＯ2および電解液１０６に含まれるイオンが細孔内に容易に入り込んで拡散することができる。
次に、本実施形態の二酸化炭素回収システム１０の作動について説明する。図７に示すように、二酸化炭素回収システム１０は、ＣＯ2回収モードとＣＯ2放出モードを交互に切り替えて作動する。二酸化炭素回収システム１０の作動は、制御装置１４によって制御される。
まず、ＣＯ2回収モードについて説明する。ＣＯ2回収モードでは、圧縮機１１が作動してＣＯ2回収装置１００にＣＯ2含有ガスが供給される。ＣＯ2回収装置１００では、作用極１０２と対極１０３の間に印加される電圧を第１電圧Ｖ１とする。これにより、対極１０３の対極活物質１０３ｂは電子を放出して酸化状態となり、対極１０３から作用極１０２に電子が供給される。
作用極１０２では、ＣＯ2含有ガスに含まれるＯ2から活性酸素Ｏ2
-が生成される酸素還元反応と、活性酸素Ｏ2
-によってＣＯ2含有ガスに含まれるＣＯ2が酸化されて炭酸イオンＣＯ3
2-が生成する炭酸イオン生成反応が進行する。
本実施形態のＣＯ2吸着材１０２ｂは、Ｏ2の分子径、ＣＯ2の分子径、および電解液１０６のイオン径を上回る細孔径を備えていることから、ＣＯ2吸着材１０２ｂの細孔内部にＯ2、ＣＯ2、および電解液１０６のイオンが充分に拡散する。これにより、ＣＯ2吸着材１０２ｂにおける有効活性サイトの割合を増大させることができ、酸素還元反応および炭酸イオン生成反応の進行を促進することができる。
ＣＯ2含有ガスに含まれるＣＯ2はＣＯ2吸着材１０２ｂに効率的に吸着される。これにより、ＣＯ2回収装置１００は、ＣＯ2含有ガスからＣＯ2を回収することができる。
ＣＯ2含有ガスは、ＣＯ2回収装置１００でＣＯ2を回収された後、ＣＯ2を含まないＣＯ2除去ガスとしてＣＯ2回収装置１００から排出される。流路切替弁１２は、ガス流路を大気側に切り替えており、ＣＯ2回収装置１００から排出されたＣＯ2除去ガスは大気に排出される。
次に、ＣＯ2放出モードについて説明する。ＣＯ2放出モードでは、圧縮機１１が作動停止し、ＣＯ2回収装置１００へのＣＯ2含有ガスの供給が停止する。ＣＯ2回収装置１００では、作用極１０２と対極１０３の間に印加される電圧を第２電圧Ｖ２とする。これにより、作用極１０２のＣＯ2吸着材１０２ｂの電子供与と、対極１０３の対極活物質１０３ｂの電子求引を同時に実現できる。対極１０３の対極活物質１０３ｂは、電子を受け取って還元状態となる。
作用極１０２のＣＯ2吸着材１０２ｂは電子を放出する。ＣＯ2吸着材１０２ｂは電子を放出することで、吸着していたＣＯ2を脱離する。ＣＯ2放出モードでは、作用極１０２でＣＯ2吸着材１０２ｂに吸着されていた炭酸イオンＣＯ3
2-がＣＯ2に解離する炭酸イオン解離反応が進行することで、ＣＯ2吸着材１０２ｂからＣＯ2が脱離する。
ＣＯ2吸着材１０２ｂから放出されたＣＯ2は、ＣＯ2回収装置１００から排出される。流路切替弁１２は、ガス流路をＣＯ2利用装置１３側に切り替えており、ＣＯ2回収装置１００から排出されたＣＯ2はＣＯ2利用装置１３に供給される。
以上説明した本実施形態では、ＣＯ2吸着材１０２ｂとして、Ｏ2の分子径、ＣＯ2の分子径、および電解液１０６のイオン径を上回る細孔径を備える多孔質体を用いている。このため、ＣＯ2吸着モードにおいて、ＣＯ2吸着材１０２ｂの細孔内部にＯ2、ＣＯ2、および電解液１０６のイオンが充分に拡散することができる。これにより、ＣＯ2吸着材１０２ｂにおける有効活性サイトの割合を増大させることができ、ＣＯ2回収効率を向上させることができる。
（第２実施形態）
次に、本発明の第２実施形態について説明する。以下、上記第１実施形態と異なる部分について説明する。
次に、本発明の第２実施形態について説明する。以下、上記第１実施形態と異なる部分について説明する。
本第２実施形態では、ＣＯ2吸着材１０２ｂを構成する高比表面積材として、金属有機構造体を前駆体とする多孔質炭素材料および金属有機構造体を前駆体とする多孔質無機材料の少なくともいずれかを用いている。金属有機構造体は、金属元素に有機配位子が配位結合した多孔質の三次元構造体である。以下の説明では、金属有機構造体を「ＭＯＦ」と称し、金属有機構造体を前駆体とする多孔質炭素材料を「ＭＯＦ前駆体炭素材料」と称し、金属有機構造体を前駆体とする多孔質無機材料を「ＭＯＦ前駆体無機材料」と称する。
ＭＯＦ前駆体炭素材料は「"Fabrication of symmetric supercapacitors based on MOF-derived nanoporous carbons", J. Mater. Chem. A2 (2014) 19848-19854」に記載された材料を用いることができる。ＭＯＦ前駆体無機材料は「"Porous Co3O4 materials prepared by solid-state thermolysis of a novel Co-MOF crystal and their superior energy storage performances for supercapacitors", J. Mater. Chem. A1 (2013) 7235-7241」に記載された材料を用いることができる。
ＭＯＦ前駆体炭素材料の前駆体となるＭＯＦは、例えばＺＩＦ－８、ＭＯＦ－５、ＭＯＦ－２、Ｚｎ－ＢＴＣ、ＺＩＦ－６９、Ｍｇ－ＢＤＣ、ＨＫＵＳＴ－１、Ａｌ－ＰＣＰ、ＩＲＭＯＦ－３の少なくともいずれかを用いることができる。ＭＯＦ前駆体炭素材料は、前駆体であるＭＯＦに含まれる炭素元素を基本骨格に備えている。ＭＯＦ前駆体炭素材料は、ナノサイズの細孔を有するナノポーラスカーボンである。
前駆体となるＭＯＦをＡｒ、Ｎ2などの不活性ガス雰囲気下で熱分解することで、ＭＯＦ前駆体炭素材料を得ることができる。例えばＺＩＦ－８を用いる場合は、熱分解温度を１０００℃とすることができる。
ＭＯＦ前駆体無機材料の前駆体となるＭＯＦは、例えばＣｏ－ＭＯＦ、Ｃｏ－ＢＤＣ、ＭＩＬ－１０１（Ｃｒ）、Ｃｅ－ＢＴＣ、ＭＯＦ－１００、ＺＩＦ－６７、Ｎｉ－ＢＤＣの少なくともいずれかを用いることができる。ＭＯＦ前駆体無機材料は、ＭＯＦに含まれる金属元素の酸化物である金属酸化物（例えばＣｏ3Ｏ4）を基本骨格に備えている。
前駆体となるＭＯＦを空気中で焼成することで、ＭＯＦ前駆体無機材料を得ることができる。例えばＣｏ－ＭＯＦを用いる場合には、加熱温度を４５０℃とし、加熱時間を２時間とすることができる。
ＭＯＦ前駆体炭素材料およびＭＯＦ前駆体無機材料は、均一な細孔径分布を有する多孔質体であり、高い導電性を有している。ＭＯＦ前駆体炭素材料は高い比表面積を有しており、ＭＯＦ前駆体無機材料は高い構造安定性を有している。
ＭＯＦ前駆体炭素材料およびＭＯＦ前駆体無機材料は、前駆体であるＭＯＦの三次元構造に対応する均一な細孔径分布を有している。ＭＯＦ前駆体炭素材料およびＭＯＦ前駆体無機材料の細孔径は、前駆体であるＭＯＦの細孔径と同程度になる。例えば、ＺＩＦ－８の細孔径は０．７ｎｍ程度であり、Ｃｏ－ＭＯＦの細孔径は１ｎｍ程度である。前駆体として用いるＭＯＦを細孔径に基づいて選択することで、ＭＯＦ前駆体炭素材料およびＭＯＦ前駆体無機材料の細孔径を調整できる。
以上説明した本第２実施形態では、ＣＯ2吸着材１０２ｂとしてＭＯＦを前駆体とするＭＯＦ前駆体炭素材料およびＭＯＦ前駆体無機材料の少なくともいずれかを用いている。これにより、ＣＯ2吸着材１０２ｂの細孔径を均一にできる。この結果、ＣＯ2吸着材１０２ｂがＯ2の分子径、ＣＯ2の分子径、および電解液１０６のイオン径を下回る細孔を含まないようにすることができ、有効活性サイトの割合を増大させることができる。さらに、ＣＯ2吸着材１０２ｂが電解液１０６のイオン径に対して大きすぎる細孔を含まないようにすることができ、高い比表面積を確保することができる。
（第３実施形態）
次に、本発明の第３実施形態について説明する。以下、上記各実施形態と異なる部分について説明する。
次に、本発明の第３実施形態について説明する。以下、上記各実施形態と異なる部分について説明する。
本第３実施形態では、ＣＯ2吸着材１０２ｂを構成する高比表面積材として、金属酸化物を炭素材料で被覆した複合体を前駆体とする多孔質炭素材料を用いている。以下の説明では、金属酸化物を前駆体とする多孔質炭素材料を「金属酸化物前駆体炭素材料」と称する。金属酸化物前駆体炭素材料は「"MgO鋳型カーボンの細孔構造と応用", 炭素 2010, No242, 60-68」に記載された材料を用いることができる。
金属酸化物前駆体炭素材料は、金属酸化物を鋳型とする鋳型炭素化法で得ることができる。鋳型炭素化法では、金属酸化物を炭素材料で被覆した複合体を酸洗浄することで、鋳型となっていた金属酸化物が溶解除去され、鋳型部分が中空となった多孔質炭素材料が得られる。酸洗浄は、低濃度の硫酸を用いることができる。前駆体に含まれる金属酸化物は、例えばＭｇＯを用いることができる。金属酸化物前駆体炭素材料の具体例として、例えば東洋炭素株式社のクノーベル（登録商標）を挙げることができる。
金属酸化物前駆体炭素材料は、均一な細孔径分布を有する多孔質体であり、高い導電性および高い比表面積を有している。金属酸化物前駆体炭素材料は、前駆体として用いる金属酸化物の粒径に対応する均一な細孔径分布を有している。金属酸化物前駆体炭素材料の細孔径は、金属酸化物の粒子径と同程度になる。例えば、ＭｇＯ粒子は１０～１００ｎｍ程度の粒径を有している。前駆体として用いる金属酸化物の粒径を選択することで、金属酸化物前駆体炭素材料の細孔径を調整できる。
以上説明した本第３実施形態では、ＣＯ2吸着材１０２ｂとして金属酸化物を前駆体とする金属酸化物前駆体炭素材料を用いている。これにより、ＣＯ2吸着材１０２ｂの細孔径を均一にできる。この結果、ＣＯ2吸着材１０２ｂがＯ2の分子径、ＣＯ2の分子径、および電解液１０６のイオン径を下回る細孔を含まないようにすることができ、有効活性サイトの割合を増大させることができる。さらに、ＣＯ2吸着材１０２ｂが電解液１０６のイオン径に対して大きすぎる細孔を含まないようにすることができ、高い比表面積を確保することができる。
（他の実施形態）
本発明は上述の実施形態に限定されることなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲内で、以下のように種々変形可能である。また、上記各実施形態に開示された手段は、実施可能な範囲で適宜組み合わせてもよい。
本発明は上述の実施形態に限定されることなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲内で、以下のように種々変形可能である。また、上記各実施形態に開示された手段は、実施可能な範囲で適宜組み合わせてもよい。
例えば、上記各実施形態の構成において、ＣＯ2吸着材１０２ｂとして、材料自体にＣＯ2を吸着する活性サイトとなる化学構造を備えていない高比表面積材を用いた例について説明したが、このような高比表面積材と活性サイトとなる化学構造を備える材料（例えばポリアントラキノン）を同時に用いてもよい。
１０１ 電気化学セル
１０２ 作用極
１０２ｂ ＣＯ2吸着材
１０３ 対極
１０６ 電解液
２００ 細孔
１０２ 作用極
１０２ｂ ＣＯ2吸着材
１０３ 対極
１０６ 電解液
２００ 細孔
Claims (11)
- 電気化学反応によってＣＯ2を含有するＣＯ2含有ガスからＣＯ2を分離する二酸化炭素回収システムであって、
ＣＯ2吸着材（１０２ｂ）を含む作用極（１０２）と、対極（１０３）とが電解液（１０６）を挟むように設けられた電気化学セル（１０１）を備え、
前記作用極と前記対極との間に電圧が印加されることで、前記対極から前記作用極に電子が供給され、前記ＣＯ2吸着材はＣＯ2を吸着し、
前記ＣＯ2吸着材は、前記電解液のイオン径を上回る細孔径の細孔（２００）を有する多孔質体である二酸化炭素回収システム。 - 前記ＣＯ2吸着材はメソポーラスカーボンである請求項１に記載の二酸化炭素回収システム。
- 前記ＣＯ2吸着材は、金属有機構造体を前駆体とする多孔質炭素材料である請求項１に記載の二酸化炭素回収システム。
- 前記多孔質炭素材料は、前記金属有機構造体を熱分解して生成されている請求項３に記載の二酸化炭素回収システム。
- 前記金属有機構造体は、ＺＩＦ－８、ＭＯＦ－５、ＭＯＦ－２、Ｚｎ－ＢＴＣ、ＺＩＦ－６９、Ｍｇ－ＢＤＣ、ＨＫＵＳＴ－１、Ａｌ－ＰＣＰ、ＩＲＭＯＦ－３の少なくともいずれかである請求項３または４に記載の二酸化炭素回収システム。
- 前記ＣＯ2吸着材は、金属有機構造体を前駆体とする多孔質無機材料である請求項１に記載の二酸化炭素回収システム。
- 前記多孔質炭素材料は、前記金属有機構造体を焼成して生成されている請求項６に記載の二酸化炭素回収システム。
- 前記金属有機構造体は、Ｃｏ－ＭＯＦ、Ｃｏ－ＢＤＣ、ＭＩＬ－１０１（Ｃｒ）、Ｃｅ－ＢＴＣ、ＭＯＦ－１００、ＺＩＦ－６７、Ｎｉ－ＢＤＣの少なくともいずれかである請求項６または７に記載の二酸化炭素回収システム。
- 前記ＣＯ2吸着材は、金属酸化物に炭素材料を被覆した複合体を前駆体とする多孔質炭素材料である請求項１に記載の二酸化炭素回収システム。
- 前記多孔質炭素材料は、前記複合体から前記金属酸化物を除去して生成されている請求項９に記載の二酸化炭素回収システム。
- 前記金属酸化物はＭｇＯである請求項９または１０に記載の二酸化炭素回収システム。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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