CN107785620B - 锂离子二次电池和电池组 - Google Patents

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Abstract

本发明提供实现高的容量维持率并且抑制电阻上升的具备高耐久性的扁平形状卷绕电极体的锂离子二次电池、以及将该二次电池作为单电池构建的电池组。由本发明提供的锂离子二次电池(单电池)，具备扁平形状的卷绕电极体(20)，在卷绕电极体的横截面中，将从内侧弯曲顶点V到外侧弯曲顶点P的厚度定义为弯曲R部中心厚度D，并且将从内侧弯曲顶点V沿着R部/F部边界线W到卷绕电极体的外表面S的厚度定义为弯曲R部边界厚度B，以与构建电池组时相同的条件，在向该卷绕电极体的扁平面的方向上施加束缚力时，D/B比为1.01以上且1.07以下。

Description

锂离子二次电池和电池组
技术领域
本发明涉及具备扁平形状的卷绕电极体的锂离子二次电池和将多个该二次电池(单电池)束缚排列在一起而成的电池组。
背景技术
锂离子二次电池的重量轻且能够得到高能量密度，因此作为车辆(EV、HV、PHV等)所搭载的驱动用高输出电源或个人电脑、便携终端等其它电器产品等所使用的电源，其重要性不断提高。
作为这种锂离子二次电池的一典型例，可举出将卷绕电极体收纳于相对应的扁平的长方体形状的电池壳体中的所谓的方型锂离子二次电池，所述卷绕电极体是长条的正负极片和将该正负极片电隔离的隔板片层叠并在长度方向上卷绕而成的。例如，以下的专利文献1和2中，分别记载了包含壳体的外形为方型的锂离子二次电池所具备的卷绕电极体的结构例。
将该方型的锂离子二次电池(单电池)以与该卷绕电极体的宽幅的扁平面相对应的电池壳体的宽幅的侧面彼此相对的方式排列多个，进而在该排列方向上施加束缚力将多个单电池束缚，由此形成电池组(battery pack)，该电池组优选用作车辆所搭载的驱动用高输出电源。
然而，近年来，对于EV、HV和PHV的高性能化的要求逐渐提高，与此相应地需求作为驱动电源的锂离子二次电池的高性能化。
作为用于实现该锂离子二次电池的高性能化的一方案，可举出为了高输出化，采用具有含高电位正极活性物质的正极活性物质层的正极，所述高电位正极活性物质以锂金属为基准(vs.Li/Li+)的开路电压(OCV)为4.3V以上。
并且，可举出在具有该高电位正极活性物质层的正极活性物质层中含有磷酸锂等无机磷酸盐的方案。通过使正极活性物质层中含有无机磷酸盐，能够防止由于与非水电解液的氧化分解相伴的酸的产生导致过渡金属从正极活性物质溶出(即无机磷酸盐作为酸消耗材料发挥作用)，能够抑制容量劣化。
在先技术文献
专利文献1：日本特许第5923431号公报
专利文献2：日本专利申请公开第2006-278184号公报
发明内容
本发明人通过详细调查具备具有含高电位正极活性物质和无机磷酸盐的正极活性物质层的正极的扁平形状的卷绕电极体的形态(例如卷绕的状态)，发现具备具有含无机磷酸盐的正极活性物质层的正极的扁平形状的卷绕电极体中，根据卷绕的状态，具备该卷绕电极体的锂离子二次电池的耐久性能会产生差异。并且发现通过适当控制卷绕电极体的卷绕状态，无论是否存在上述磷酸盐，都能够实现高的容量维持率并且抑制电池内部电阻的上升，从而完成了本发明。即，本发明的目的是提供具备高耐久性的扁平形状卷绕电极体的锂离子二次电池以及将该二次电池作为单电池构建的电池组，其维持具备含无机磷酸盐的正极在性能方面的优点，并且使卷绕的状态最佳化，由此无论是否含有无机磷酸盐，都能够实现高的容量维持率并抑制电阻上升。
为实现上述目的，本发明提供电池组和构成该电池组的锂离子二次电池(单电池)，所述电池组具备沿预定方向排列的多个锂离子二次电池，它们以在该排列方向上受到束缚力的状态被束缚在一起。
在此公开的构成电池组的单电池，即上述多个锂离子二次电池的每一个，具备扁平形状的卷绕电极体、非水电解液、以及与上述卷绕电极体的扁平形状相对应的长方体形状的电池壳体，
所述卷绕电极体是在长条的正极集电体上具备正极活性物质层的片状正极、在长条的负极集电体上具备负极活性物质层的片状负极、和将该片状正负极电隔绝的长条的隔板片重叠在一起并在长度方向上卷绕而成的。
并且，上述正极活性物质层中包含正极活性物质和作为与该正极活性物质不同的化合物的至少一种无机磷酸盐。
另外，上述卷绕电极体，在与卷绕中心轴正交的该电极体的横截面中，由位于两端的两个弯曲R部、和位于该两个弯曲R部之间的包含扁平的外表面的扁平F部构成，所述两个弯曲R部由分别包含弯曲的外表面。
在此公开的电池组中，该结构的多个锂离子二次电池，在上述卷绕电极体和非水电解液被收纳于上述电池壳体中的状态下，以该壳体内的上述卷绕电极体的扁平面彼此相对的方式排列，在该排列方向受到上述束缚力的状态下被束缚在一起。
并且，在上述卷绕电极体的上述横截面中，将连结了位于上述两个弯曲R部各自的外表面上的外侧弯曲顶点P的直线定义为扁平中央线L，将与该扁平中央线L正交的、穿过成为上述两个弯曲R部各自之中最内侧的正极或负极的内侧弯曲顶点V的直线分别定义为R部/F部边界线W(参照后述的图4)，将从上述内侧弯曲顶点V到上述外侧弯曲顶点P的厚度定义为弯曲R部中心厚度D，将从上述内侧弯曲顶点V沿着上述R部/F部边界线W到上述卷绕电极体的外表面S的厚度定义为弯曲R部边界厚度B，
此时，在此公开的构成电池组的上述被束缚在一起的锂离子二次电池的每一个的D/B比为1.01以上为1.07以下。
换言之，在此公开的为了构成电池组而提供的锂离子二次电池(单电池)，其特征在于，在上述电池壳体中收纳有上述卷绕电极体和上述非水电解液的状态下，以与构建上述电池组时相同的条件，在从与该卷绕电极体的扁平面相对的壳体侧面的外侧向上述扁平面的方向上受到束缚力时，上述条件下的D/B比为1.01以上且1.07以下。
本发明人对于将多个具备上述结构的卷绕电极体的方型的锂离子二次电池作为单电池构建的电池组，详细研究了受到预定的束缚力而被束缚在一起的状态下单电池的内部所收纳的卷绕电极体的卷绕状态。并且发现通过在上述弯曲R部的中心厚度D与边界厚度B之间使卷绕的状态不同，将该弯曲R部的中心厚度D和边界厚度B调节成预定范围的比率，由此即使是正极活性物质层中含有无机磷酸盐的情况，也能够维持高的容量维持率，抑制电池内部电阻的上升。
即，通过以在上述条件下D/B比为1.01以上且1.07以下为特征的电池组以及用于构建该电池组的锂离子二次电池，即使正极活性物质层中含有无机磷酸锂，也能够保持容量维持率、抑制电阻上升率并提高耐久性。
在一优选方式中，上述D/B比为1.01以上且1.04以下。通过将D/B比调整为该范围，能够实现更高的容量维持率。
另外，在一优选方式中，上述正极活性物质层含有开路电压(OCV)为4.3V以上的高电位正极活性物质作为正极活性物质。
该结构的电池组和锂离子二次电池(单电池)中，通过含有高电位正极活性物质而实现电池的高电压化，并且在非水电解质氧化分解时，通过无机磷酸盐(酸消耗材料)的存在以及上述D/B比的调整，抑制过渡金属从高电位正极活性物质溶出。因此，能够提供实现高的容量维持率、耐久性高的高电位的电池组。
附图说明
图1是表示一实施方式涉及的电池组的结构的立体图。
图2是示意性地表示一实施方式涉及的单电池(锂离子二次电池)的内部结构的图。
图3是表示一实施方式涉及的卷绕电极体的结构的示意图。
图4是示意性地表示一实施方式涉及的卷绕电极体的横截面的说明图。
附图标记说明
20 卷绕电极体
22a、22b 弯曲R部
24 扁平F部
30 电池壳体
32 电池壳体主体
34 盖体
36 安全阀
42 正极端子
42a 正极集电板
44 负极端子
44a 负极集电板
50 正极(正极片)
52 正极集电体
53 正极集电体露出端部
54 正极活性物质层
60 负极(负极片)
62 负极集电体
63 负极集电体露出端部
64 负极活性物质层
70a、70b 隔板
100 锂离子二次电池(单电池)
110 间隔保持材料(间隔件)
120 端板
130 束缚带
140 连接部件
155 螺丝
200 电池组
C 卷绕轴
L 扁平中央线
P 外侧弯曲顶点
V 内侧弯曲顶点
D 弯曲R部中心厚度
B 弯曲R部边界厚度
W R部/F部边界线
S R部/F部边界线上的外表面
具体实施方式
以下，参照附图对在此公开的电池组和优选作为单电池的锂离子二次电池的一优选实施方式进行详细说明。在本说明书中除了特别提及的事项以外的实施所需的事项，可作为本领域技术人员基于该领域的现有技术的设计事项来掌握。本发明能够基于本说明书所公开的内容和该领域中的技术常识而实施。再者，本说明书中的数值范围的记载：A～B(A、B为特定数值)表示A以上且B以下。
首先，参照图1～图3对作为单电池的锂离子二次电池100和具备多个该单电池而成的电池组(典型地为多个单电池串联而成的电池组)200的一例进行说明。
如图2所示，本实施方式涉及的锂离子二次电池100，大致而言，是将扁平形状的卷绕电极体20和未图示的非水电解液收纳于电池壳体30中的电池。电池壳体30由一端(相当于电池的通常使用状态下的上端部)具有开口部的方型形状(即有底的长方体形状)的壳体主体32和将该壳体主体32的开口部密封的盖体34构成。壳体主体32能够经由其上部的开口而收纳卷绕电极体20。
如图所示，外部连接用的正极端子42和负极端子44以这些端子的一部分从盖体34向电池100的外侧突出的方式设置于盖体34。这些正极端子42和负极端子44分别与后述的正极集电板42a和负极集电板44a连结。
另外，在盖体34设有用于将电池壳体30内部产生的气体向电池壳体外部排出的安全阀36、和用于向该电池壳体30内注入非水电解液的注入口(未图示)。作为电池壳体30的材质，优选铝、铝合金、不锈钢等金属材料或树脂材料。
该结构的锂离子二次电池100，例如可以通过下述方式构建：在与盖体34一体形成的正极端子42和负极端子44上焊接卷绕电极体20，从壳体主体32的开口部将卷绕电极体20收纳于内部，并且将盖部34安装在壳体主体32的开口部并进行焊接之后，从设置于盖体34的注入口注入非水电解液，接着用预定的密封部件塞住该注入口。该锂离子二次电池的构建过程本身可以采用以往的工艺，不属于本发明的技术特征，因此省略更详细的说明。
如图3所示，卷绕电极体20是长条状的正极50和长条状的负极60隔着同样为长条状的两枚隔板70a、70b重叠在一起卷绕而成的。从更切实地使卷绕电极体20的表面与电池壳体30的内壁绝缘的观点出发，优选如图3所示，使卷绕电极体20的最外周为隔板70a(即在卷绕电极体20中位于最外周侧的负极60被隔板70a覆盖)。
如图3所示，正极50在长条状的正极集电体52的两面沿着片长度方向形成有正极活性物质层54，另一方面，负极60在长条状的负极集电体62的两面沿着片长度方向形成有负极活性物质层64。
典型地，负极活性物质层64和正极活性物质层54，考虑到电荷载体的吸藏和放出，如图所示，优选形成为负极活性物质层64的与长度方向正交的宽度方向的尺寸b1大于正极活性物质层54的与长度方向正交的宽度方向的尺寸a1(b1>a1)。另外，隔板70a、70b的与长度方向正交的宽度方向的尺寸c1、c2，为了切实地使正极活性物质层54和负极活性物质层64绝缘，优选形成为大于上述这些宽度方向的尺寸(典型地为c1&2>b1>a1)。
另外，如图3所示，上述两枚隔板70a、70b之中的至少一者的隔板70a的卷绕终端，配置在比负极卷绕终端向卷绕方向突出的位置。由此，通过比上述负极卷绕终端向卷绕方向突出的隔板70a的一部分，形成不与正极50和负极60的任一者接触的剩余部分。
如图3所示，正极50和负极60以负极活性物质层64的宽度方向的两端位于比正极活性物质层54宽度方向的两端在卷绕轴C方向上靠外侧的位置的方式重叠在一起。换言之，在负极活性物质层64的宽度方向的两端，存在没有与正极活性物质层54相对的正极活性物质层非相对部分68。典型地，隔板70a、70b以在与片长度方向正交的宽度方向上覆盖正极活性物质层54和负极活性物质层64的方式重叠在一起。
另外，如图2所示，在正极集电体52的与片长度方向正交的宽度方向的一侧的端部，沿着片长度方向呈带状形成了不具有正极活性物质层54的正极集电体露出端部53。同样地，在负极集电体62的上述宽度方向的另一侧的端部，沿着片长度方向呈带状形成了不具有负极活性物质层64的负极集电体露出端部63。在该正负极集电体露出端部53、63，分别焊接了正极集电板42a和负极集电板44a。由此，卷绕电极体20的正极50和负极60分别经由正极集电板42a和负极集电板44a而与上述正极端子42和上述负极端子44电连接。
构成卷绕电极体20的材料、部件，可以不特别限制地使用与以往一般的锂离子二次电池所使用的同样的材料、部件。
例如，正极集电体52可以不特别限制地使用作为这种锂离子二次电池的正极集电体52所使用的集电体。典型而言，优选具有良好的导电性的金属制的正极集电体52，例如由铝、镍、钛、不锈钢等金属材料构成。特别优选铝(例如铝箔)。对于正极集电体52的厚度不特别限定，从电池的容量密度与集电体的强度的并存出发，5μm以上且50μm以下左右是适当的，更优选为8μm以上且30μm以下左右。
作为正极活性物质，例如可举出层状结构、尖晶石结构等的锂复合金属氧化物(例如LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、LiNiO2、LiCoO2、LiFeO2、LiMn2O4、LiNi0.5Mn1.5O4、LiCrMnO4、LiFePO4等)。例如，LiNiCoMn复合氧化物(例如LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2)由于热稳定性优异且具有高能量密度，因此是优选的一例。
或者，可举出由通式LipMn2-qMqO4+α表示的尖晶石结构的锂锰复合氧化物作为优选例。在此，p为0.9≤p≤1.2；q为0≤q<2，典型地为0≤q≤1(例如0.2≤q≤0.6)；α为-0.2≤α≤0.2且满足电荷中性条件而确定的值。在q大于0的情况下(0<q)，M可以是选自除了Mn以外的任意金属元素或非金属元素之中的一种或两种以上。更具体而言，可以是Na、Mg、Ca、Sr、Ti、Zr、V、Nb、Cr、Mo、Fe、Co、Rh、Ni、Pd、Pt、Cu、Zn、B、Al、Ga、In、Sn、La、W、Ce等。其中，可优选采用Fe、Co、Ni等过渡金属元素的至少一种。作为具体例，可举出LiMn2O4、LiCrMnO4等。
其中，优选将Li、Ni和Mn作为必要元素的尖晶石系正极活性物质。更具体而言，可举出由通式：Lix(NiyMn2-y-zM1z)O4+β表示的尖晶石结构的锂镍锰复合氧化物。其中，M1可以不存在或者可以是除了Ni、Mn以外的任意过渡金属元素或典型金属元素(例如选自Fe、Co、Cu、Cr、Zn和Al之中的一种或两种以上)。其中，M1优选含有3价的Fe和Co的至少一者。或者，也可以是半金属元素(例如选自B、Si和Ge之中的一种或两种以上)、非金属元素。另外，x为0.9≤x≤1.2；y为0<y；z为0≤z；y+z<2(典型地为y+z≤1)；β可以与上述α相同。在一优选方式中，y为0.2≤y≤1.0(更优选为0.4≤y≤0.6，例如0.45≤y≤0.55)；z为0≤z<1.0(例如0≤z≤0.3)。作为特别优选的具体例可举出LiNi0.5Mn1.5O4等。
这样的正极活性物质能够成为可实现以锂金属为基准(vs.Li/Li+)的开路电压(OCV)为4.3V以上的高电位正极活性物质，因此是优选的正极活性物质。
正极活性物质层可以含有上述正极活性物质以外的成分，例如导电材料、粘合剂等。作为导电材料，可优选使用乙炔黑(AB)等炭黑、其它(石墨等)碳材料。作为粘合剂，可使用聚偏二氟乙烯(PVDF)等。
正极活性物质层54的厚度例如可以设为10μm以上(典型地为50μm以上)且200μm以下(典型地为100μm以下)。另外，对于正极活性物质层54的密度不特别限定，例如可以设为1.5g/cm3以上(典型地为2g/cm3以上)且4.5g/cm3以下(典型地为4.2g/cm3以下)。这样的形态的正极活性物质层54，能够实现高的电池性能(例如高的能量密度、输出密度)。
这样的正极活性物质层54可以通过下述方式形成：将正极活性物质和根据需要而使用的材料(导电材料、粘合剂等)分散于适当的溶剂(例如N-甲基-2-吡咯烷酮：NMP)中，调制糊状(或浆液状)的组成物，将适当量的该组成物赋予正极集电体52的表面并进行干燥。另外，可以根据需要通过实施适当的压制处理来调整正极活性物质层54的性状(例如平均厚度、密度、孔隙率等)。
另一方面，负极集电体62可以不特别限制地使用作为这种锂离子二次电池的负极集电体62所使用的集电体。典型地，优选具有良好的导电性的金属制的负极集电体62，例如可使用铜(例如铜箔)、以铜为主体的合金。对于负极集电体62的厚度不特别限定，但从电池的容量密度和集电体的强度的并存出发，5μm以上且50μm以下左右是适当的，更优选为8μm以上且30μm以下左右。
作为负极活性物质，可以不特别限定地使用一直以来锂离子二次电池所使用的材料的一种或两种以上。例如可举出至少一部分包含石墨结构(层状结构)的粒子状(或球状、鳞片状)的碳材料、锂过渡金属复合氧化物(例如Li4Ti5O12等的锂钛复合氧化物)、锂过渡金属复合氮化物等。作为碳材料，例如可举出天然石墨、人造石墨(人工石墨)、难石墨化碳(硬碳)、易石墨化碳(软碳)等。或者，可以是作为核的石墨粒子由非晶质(无定形)的碳材料被覆(涂布)的形态的碳粒子。
另外，负极活性物质层64中除了上述负极活性物质以外，可以根据需要含有粘结剂(粘合剂)、增粘剂等任意成分。
作为上述粘合剂和增粘剂，可适当采用以往这种锂离子二次电池的负极中所使用的材料。例如，作为粘合剂可优选使用苯乙烯丁二烯橡胶(SBR)等，作为增粘剂可使用羧甲基纤维素(CMC)等。
负极活性物质层64的厚度例如优选为20μm以上(典型地为50μm以上)且200μm以下(典型地为100μm以下)。另外，对于负极活性物质层64的密度不特别限定，例如优选为0.5g/cm3以上且2g/cm3以下(典型地为1g/cm3以上且1.5g/cm3以下)左右。
这样的负极活性物质层64可以通过下述方式形成：将负极活性物质和根据需要所使用的材料(粘合剂等)分散于适当的溶剂(例如离子交换水)中，调制糊状(或浆液状)的组成物，将适当量的该组成物赋予负极集电体62的表面并进行干燥。另外，可以根据需要通过实施适当的压制处理来调整负极活性物质层64的性状(例如平均厚度、密度、孔隙率等)。
作为隔板70a、70b，可以不特别限制地使用以往公知的微多孔片。例如可举出聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)等树脂制成的多孔树脂片(薄膜、无纺布等)。该多孔树脂片可以是单层结构，也可以是双层以上的多层结构(例如在PE层的两面层叠有PP层的三层结构)。另外，可以是在多孔树脂片的一面或两面具备多孔的耐热层的结构的隔板。该耐热层例如可以是包含无机填料和粘合剂的层。作为无机填料，例如可优选采用氧化铝、勃姆石、二氧化硅等。该隔板的厚度例如优选设定为大致10μm以上且40μm以下的范围内。
对于卷绕电极体20的尺寸不特别限定。如果例示优选的范围，卷绕轴C方向的长度典型地可优选设定为80mm～200mm(例如120mm～150mm)的范围，后述的弯曲R部22a、22b的曲面(外表面)的弧的长度可优选设定为10mm～40mm的范围，与卷绕轴C正交的方向的一侧的弯曲R部22a的顶点P到另一侧的弯曲R部22b的顶点P的长度可优选设定为50mm～120mm的范围。
另外，对于卷绕电极体20的卷绕数(圈数即环绕数)不特别限定。如果例示优选的范围，例如可以设为20圈～50圈(特别优选为25圈～39圈)。此时，优选以卷绕电极体20中的隔板70a、70b受到的卷绕张力(tension)大致为0.35N/mm2～4.3N/mm2的范围内进行卷绕。另外，通过一边适当调整该卷绕张力一边进行卷绕，能够利用电池组构建后的束缚力的调整而容易地控制上述D/B比。再者，这里“卷绕张力”是在长度方向上拉伸隔板的力(tension)，例如可作为相对于隔板片的卷绕轴C方向的截面垂直作用的力来掌握。并且，扁平形状的卷绕电极体20例如可以通过下述方式形成：将上述正极50、负极60和隔板70a、70b层叠而成的层叠体围绕与卷绕轴C方向正交的横截面为扁平的卷绕芯(未图示)卷绕，或者将该层叠体卷绕为圆筒状之后从侧面方向按压成为扁平形状等。
再者，卷绕电极体的制作工艺本身是公知的，本领域技术人员可以通过适当设定该工艺的条件来调整卷绕的状态(例如卷绕电极体的紧缩的程度、扁平F部与弯曲R部的比例)。并且，在此公开的卷绕电极体20中，定义卷绕电极体20的弯曲R部22a、22b和扁平F部24的形态以使得上述D/B比成为上述范围，稍后进行说明。
与卷绕电极体22一起收纳于电池壳体30中的非水电解液，在适当的非水溶剂中含有支持盐，作为用于锂离子二次电池的用途，可以不特别限制地采用以往公知的非水电解液。例如，作为非水溶剂，可使用碳酸亚乙酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(EMC)等。另外，作为支持盐，例如可优选使用LiPF6等锂盐。
非水电解液中除了上述非水溶剂和支持盐以外，可以添加各种添加剂(例如被膜形成材料等)。例如，可举出双草酸硼酸锂(LiB(C2O4)2)、LiBF2(C2O4)、LiPF2(C2O4)等以草酸络合物为阴离子的锂盐、二氟磷酸锂(LiPO2F2)、碳酸亚乙烯酯(VC)、碳酸乙烯亚乙酯(VEC)、氟碳酸亚乙酯(FEC)、亚硫酸乙烯酯(ES)、丙磺酸内酯(PS)、双三氟甲烷磺酰亚胺锂(LiTFSI)等。这些添加剂可以单独一种或组合两种以上使用。在将所使用的非水溶剂中的各添加剂的极限溶解量设为100％的情况下，上述添加剂在非水电解液中的浓度，优选为以5～90％溶解于非水电解液中的浓度。典型地，如果是使用LiB(C2O4)2、LiPO2F2的情况下，优选分别调整为0.01mol/L以上且0.2mol/L以下的范围内。例如，可以添加上述添加剂以使得非水电解液中的浓度分别成为0.01mol/L以上且0.1mol/L以下。
并且，将如上所述的结构的锂离子二次电池100作为单电池构建电池组。
如图1所示，电池组200，将多个(典型地为10个以上，优选为10个～50个左右)锂离子二次电池(单电池)100以各自的正极端子42和负极端子44交替配置的方式逐个翻转，并且在电池壳体30的宽面(即与内置的卷绕电极体20的扁平面相对的壳体侧面)面对的方向、换言之为电池壳体30内的卷绕电极体20的扁平面面对的方向上配列。并不是特别必须的要素，但在本实施方式中，在该排列的锂离子二次电池(单电池)100之间夹入了预定形状的间隔保持板(间隔件)110。该间隔保持板110优选为能够在使用时作为有效地将各单电池100内产生的热散热的放热部件发挥作用的材质和/或形状。例如，具有能够向单电池100之间导入冷却用流体(典型地为空气)的形状(例如在表面设置有从长方形的冷却板的一边垂直延伸到相对的一边的多个平行的槽的形状)。另外，优选热传导性优异的金属制或重量轻且硬质的聚丙烯等合成树脂制的冷却板。
在上述排列的单电池100和间隔保持板110的两端配置有一对端板(束缚板)120。上述排列的单电池100、间隔保持板110，通过以将两端板120之间桥接的方式安装的固定用的束缚带130，在上述单电池的排列方向上受到预定的束缚力而被束缚在一起。即，上述单电池，相对于该单电池中具备的扁平形状的卷绕电极体20的扁平面，在与该扁平面正交的方向上受到束缚力而被束缚在一起。
更详细而言，利用螺丝155将束缚带130的端部螺栓固定在端板120，由此使上述单电池100等以在该排列方向上受到预定的束缚力的方式被束缚在一起。再者，本实施方式中，在相邻的单电池100之间分别配置有间隔保持板110，因此在束缚时单电池的电池壳体30的宽面中的与该间隔保持板110接触的部分被该间隔保持板110按压。上述间隔保持板110与上述单电池的电池壳体30接触的宽面(束缚面)的大小可设定为，与各单电池100所具备的卷绕电极体20的扁平面的大小同等的大小。
并且，在相邻的单电池100之间，一侧的正极端子42与另一侧的负极端子44经由连接部件(母线)140而电连接。像这样通过将各单电池100串联，构建期望电压的电池组200。
对于束缚各单电池的束缚力不特别限定，可出于保持电池组的物理形态、维持目标电池性能等目的适当设定。对于束缚力并不特别限定，可设定为0.2MPa以上(更优选为0.5MPa以上)且10MPa以下(更优选为5MPa以下)。该束缚力会根据构成电池组的单电池的形状、尺寸、电池壳体的材质、厚度、或卷绕电极体的形态而不同，在此公开的电池组中，优选以上述D/B比维持预定的范围的方式，设定、调整束缚力的水平。
接着，参照附图对用于实现在此公开的电池组以及构成该电池组的单电池的D/B比进行说明。
如上所述，在此公开的构成电池组的单电池即锂离子二次电池100，关于被收纳在电池壳体30内的卷绕电极体20的状态，在受到束缚力的状态下，即，在电池壳体30中收纳有卷绕电极体20和非水电解液的状态下，以与构建电池组时同样的条件，在从与卷绕电极体20的扁平面相对的壳体侧面的外侧向扁平面的方向上受到束缚力时，上述D/B比为1.01以上且1.07以下(更优选为1.01以上且1.04以下)。
具体而言，如图4所示，在与卷绕轴C正交的横截面中，卷绕电极体20由位于两端的两个弯曲R部22a、22b、以及位于该两个弯曲R部22a、22b之间的包含扁平的外表面的扁平F部24构成，该两个弯曲R部22a、22b分别包含弯曲的外表面。
此时，将连结位于两个弯曲R部22a、22b各自的外表面上的外侧弯曲顶点P的直线定义为扁平中央线L，并且将与该扁平中央线L正交的、穿过成为两个弯曲R部22a、22b各自之中最内侧的正极或负极的内侧弯曲顶点V的直线分别定义为R部/F部边界线W。
将从内侧弯曲顶点V到外侧弯曲顶点P的厚度(换言之为V-P间的距离)定义为弯曲R部中心厚度D，并且将从内侧弯曲顶点V沿着R部/F部边界线W到卷绕电极体20的外表面S的厚度(换言之为V-S间的距离)定义为弯曲R部边界厚度B时，D/B比设定为1.01以上且1.07以下(更优选为1.01以上且1.04以下)。
如上所述，该D/B比可以通过卷绕工序时的卷绕张力等的调整和电池组构建后的束缚力的调整而容易地调整、控制。
在此公开的卷绕电极体20为扁平形状即可，不特别限定形状，如图4所示，可优选采用扁平F部24的沿着扁平中央线L的厚度(即两个内侧弯曲顶点V间的距离)大于沿着扁平中央线L的两个弯曲R部22a、22b的合计厚度(即2×弯曲R部中心厚度D)的扁平形状的卷绕电极体20。
再者，为了容易将这样形态的卷绕电极体20收纳于壳体主体中，电池壳体30中的与电极体厚度方向相对应的宽度尺寸(内径)优选为弯曲R部中心厚度D的2倍以上。
以下，对本发明涉及的试验例进行说明，并不意图限定本发明涉及的试验例(实施例)所示的内容。通过以下记载的材料、工艺，构建了表1所示的例1～8涉及的评价试验用锂离子二次电池。
<例1>
通过以下步骤进行了正极的制作。将相对于100份(100％)的活性物质预先混合有2.5份(2.50％)作为无机磷酸盐的磷酸锂(Li3PO4)的尖晶石系高电位正极活性物物质粉末LiNi0.5Mn1.5O4(LNM)、作为导电材料的AB和作为粘合剂的PVDF以LNM:AB:PVDF＝90:8:2的质量比与NMP混合，调制了浆液状的正极活性物质层形成用组成物。将该组成物带状涂布于厚度为15μm的长条状的铝箔(正极集电体)的两面并进行干燥、压制，由此制作了正极片。正极活性物质层的密度为2.35g/cm3。
通过以下步骤进行了负极的制作。作为负极活性物质粉末，准备了表面被非晶质碳涂布了的石墨(C)。并且将该石墨(C)、作为粘合剂的SBR和作为增粘剂的CMC以C:SBR:CMC＝98:1:1的质量比与离子交换水混合，调制了浆液状的负极活性物质层形成用组成物。将该组成物带状涂布于厚度为10μm的长条状的铜箔(负极集电体)的两面并进行干燥、压制，由此制作了负极片。负极活性物质层的密度为1.20g/cm3。
将如上所述制作的正极片和负极片隔着两枚四层结构的隔板片在长度方向上重叠在一起，通过市售的卷绕机适当调整卷绕张力并在长度方向上以扁平形状卷绕30圈，得到了本例涉及的卷绕电极体，所述隔板片在多孔聚乙烯层的两面形成有多孔聚丙烯层，并且在一个聚丙烯层的表面形成有由氧化铝粒子和粘合剂形成的层(所谓耐热层)。
接着，将所得到的卷绕电极体收纳在电池壳体的内部，从电池壳体的开口部注入非水电解液，将该开口部密封。作为非水电解液，在以EC:EMC:DMC＝30:40:30的体积比含有EC、EMC和DMC的混合溶剂中，以1.1mol/L的浓度溶解作为支持盐的LiPF6，并且作为添加剂以浓度大致为0.05mol/L含有LiB(C2O4)2。
然后，在电池壳体的外部侧面(宽面)安装束缚带和辅助工具(参照图1)，从壳体的外侧向电池壳体内的卷绕电极体的扁平面施加束缚力，制作了束缚后的电池壳体内的卷绕电极体的上述D/B比为1.00的例1涉及的评价试验用锂离子二次电池。
<例2～例8>
通过适当调节卷绕时的卷绕张力和束缚时的束缚力，将束缚后的电池壳体内的卷绕电极体的上述D/B比如表1所示控制在1.01～1.08的范围内，除此以外采用与例1同样的材料、制造工艺制作了例2～例7涉及的评价试验用锂离子二次电池。
另外，除了使用不含无机磷酸盐(Li3PO4)的尖晶石系高电位正极活性物质(LNM)粉末材料以外，采用与例7同样的材料、制造工艺制作了上述D/B比为1.08的例8涉及的评价试验用锂离子二次电池。
表1
Figure BDA0001386665420000161
<高速率充放电循环试验：容量维持率的测定>
对于如上所述制作的例1～8的束缚状态的锂离子二次电池，赋予反复进行高速率充放电的充放电模式，进行了高速率充放电循环试验。
具体而言，在25℃の温度条件下，对各例的电池反复进行3次以1/3C的速率恒流充电至4.9V，停止10分钟后，以1/3C的速率恒流放电至3.5V，停止10分钟的操作，进行了调节处理。测定此时的放电容量，设为初始容量。
接着，在-10℃的环境下，将各电池的SOC调整为80％，实施了500次以200A充电10秒之后进行放电的高速率的矩形波充放电循环。并且，将500次循环后的容量相对于初始容量的比例设为容量维持率(％)。结果示于表2的该栏。
另外，对于如上所述制作的另外的例1～8的束缚状态的锂离子二次电池，在上述调节处理之后，在25℃的环境下，将各电池的SOC调整为80％，实施了500次以200A充电10秒之后进行放电的高速率的矩形波充放电循环。根据该充放电循环试验前的IV电阻(电池的初始电阻)和充放电循环试验后的IV电阻算出了电阻上升率(％)。在此，电阻上升率(％)通过[充放电循环试验后的IV电阻/充放电循环试验前的IV电阻]求出。结果示于表2的该栏。
表2
供试电池 D/B比 容量维持率(％) 电阻上升率(％)
例1 1.00 71.0 1.02
例2 1.01 92.3 1.02
例3 1.02 99.4 1.02
例4 1.04 92.3 1.02
例5 1.06 80.2 1.06
例6 1.07 78.1 1.09
例7 1.08 71.0 1.22
例8 1.08 99.1 1.20
由表2所示的结果可知，在将D/B比调整为1.01以上且1.07以下的例2～例6涉及的锂离子二次电池中，与没有将D/B比调整为该范围的例1和例7的锂离子二次电池相比，明显能够实现容量维持率的提高。特别是D/B比为1.01以上且1.04以下的例2～例4涉及的锂离子二次电池，容量维持率的提高效果明显。另外，如果D/B比为1.08以上，则IV电阻的上升比例增高，从电池性能和耐久性的观点出发不优选。另外，由例7与例8的比较可知，在此公开的D/B比的调整，在正极活性物质层中含有磷酸锂等无机磷酸盐的情况下，能够发挥显著的效果。
具备多个在此公开的锂离子二次电池作为单电池的电池组，能够应用于各种用途，由于兼具高的电池性能和耐久性，因此例如能够很好地用作车辆用的动力源(驱动电源)。

Claims (4)

1.一种电池组，具备沿预定方向排列的多个锂离子二次电池，它们以在该排列方向上受到束缚力的状态被束缚在一起，
所述电池组的特征在于，
所述多个锂离子二次电池的每一个，具备扁平形状的卷绕电极体、非水电解液、以及与所述卷绕电极体的扁平形状相对应的长方体形状的电池壳体，
所述卷绕电极体，是在长条的正极集电体上具备正极活性物质层的片状正极、在长条的负极集电体上具备负极活性物质层的片状负极、和将该片状正负极电隔离的长条的隔板片重叠在一起并在长度方向上卷绕而成的，
所述正极活性物质层，包含作为正极活性物质的开路电压(OCV)为4.3V以上的高电位正极活性物质以及作为与该正极活性物质不同的化合物的至少一种无机磷酸盐，
所述卷绕电极体，在与卷绕中心轴正交的该电极体的横截面中，由位于两端的两个弯曲R部、和位于该两个弯曲R部之间的包含扁平的外表面的扁平F部构成，所述两个弯曲R部分别包含弯曲的外表面，
所述多个锂离子二次电池，在所述电池壳体中收纳有所述卷绕电极体和非水电解液的状态下，以该壳体内的所述卷绕电极体的扁平面彼此相对的方式排列，以在该排列方向上受到所述束缚力的状态被束缚在一起，
在所述卷绕电极体的所述横截面中，将连结了位于所述两个弯曲R部各自的外表面上的外侧弯曲顶点P的直线定义为扁平中央线L，将与该扁平中央线L正交的、穿过成为所述两个弯曲R部各自之中最内侧的正极或负极的内侧弯曲顶点V的直线分别定义为R部/F部边界线W，将从所述内侧弯曲顶点V到所述外侧弯曲顶点P的厚度定义为弯曲R部中心厚度D，并且将从所述内侧弯曲顶点V沿着所述R部/F部边界线W到所述卷绕电极体的外表面S的厚度定义为弯曲R部边界厚度B，
此时，所述被束缚在一起的多个锂离子二次电池的每一个的D/B比为1.01以上且1.07以下，
所述正极活性物质层的厚度为50μm以上且200μm以下，
所述负极活性物质层的厚度为50μm以上且200μm以下。
2.根据权利要求1所述的电池组，
所述D/B比为1.01以上且1.04以下。
3.一种锂离子二次电池，用于构建具备沿预定方向排列的多个锂离子二次电池的电池组，所述多个锂离子二次电池以在该排列方向上受到束缚力的状态被束缚在一起，
所述锂离子二次电池的特征在于，
具备扁平形状的卷绕电极体、非水电解液、以及与所述卷绕电极体的扁平形状相对应的长方体形状的电池壳体，
所述卷绕电极体，是在长条的正极集电体上具备正极活性物质层的片状正极、在长条的负极集电体上具备负极活性物质层的片状负极、和将该片状正负极电隔离的长条的隔板片重叠在一起并在长度方向上卷绕而成的，
所述正极活性物质层，包含作为正极活性物质的开路电压(OCV)为4.3V以上的高电位正极活性物质以及作为与该正极活性物质不同的化合物的至少一种无机磷酸盐，
所述卷绕电极体，在与卷绕中心轴正交的该电极体的横截面中，由位于两端的两个弯曲R部、和位于该两个弯曲R部之间的包含扁平的外表面的扁平F部构成，所述两个弯曲R部分别包含弯曲的外表面，
在所述卷绕电极体的所述横截面中，将连结了位于所述两个弯曲R部各自的外表面上的外侧弯曲顶点P的直线定义为扁平中央线L，将与该扁平中央线L正交的、穿过成为所述两个弯曲R部各自之中最内侧的正极或负极的内侧弯曲顶点V的直线分别定义为R部/F部边界线W，将从所述内侧弯曲顶点V到所述外侧弯曲顶点P的厚度定义为弯曲R部中心厚度D，并且将从所述内侧弯曲顶点V沿着所述R部/F部边界线W到所述卷绕电极体的外表面S的厚度定义为弯曲R部边界厚度B，
在所述电池壳体中收纳有所述卷绕电极体和所述非水电解液的状态下，以与构建所述电池组时相同的条件，在从与该卷绕电极体的扁平面相对的壳体侧面的外侧向所述扁平面的方向上施加束缚力时，
D/B比为1.01以上且1.07以下，
所述正极活性物质层的厚度为50μm以上且200μm以下，
所述负极活性物质层的厚度为50μm以上且200μm以下。
4.根据权利要求3所述的锂离子二次电池，
以与构建所述电池组时相同的条件，在所述扁平面方向上施加束缚力时，所述D/B比为1.01以上且1.04以下。
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