JP7496851B2 - 二次電池 - Google Patents

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Description

本発明は、二次電池に関する。
リチウムイオン二次電池等の二次電池は、一対の電極板（正極板と負極板）を備えた電極体を有している。かかる電極体の一例として、セパレータを介して、長尺な帯状の正極板と負極板とを捲回した捲回電極体が挙げられる。かかる捲回電極体では、各々の電極板の一方の端部（始端部）が電極体内部に配置され、他方の端部（終端部）が電極体の外側に配置される。また、この種の捲回電極体の外形は扁平形状に成形され得る。当該扁平形状の捲回電極体は、外表面が湾曲した一対の湾曲部と、当該一対の湾曲部を連結する外表面が平坦な平坦部とを有している。
上記扁平形状の捲回電極体を備えた二次電池の一例が特許文献１に開示されている。特許文献１に記載の二次電池では、捲回電極体の平坦部の内部に、正極の巻内端（正極始端部）と負極の巻内端（負極始端部）が配置されている。そして、負極の巻内端は、正極の巻内端よりも湾曲部側に延出した延出部を有しており、当該負極の延出部は、正極と重ならない範囲で折り返されている。かかる特許文献１に記載の二次電池によると、電極体の平坦部における厚みのばらつきが抑制されるため、電池ケースに電極体を容易に収容できる。また、正極と負極との距離（極間距離）のばらつきも抑制できるため、充放電反応の偏りによる金属リチウム（金属Ｌｉ）の析出を抑制するという効果も有している。
特開２０１９－１６９３５３号公報
ところで、近年では、二次電池の耐久性向上や長寿命化に対する要求が益々高まっており、金属リチウムの析出をより適切に抑制できる技術が求められている。本発明は、かかる要求を鑑みてなされたものであり、金属リチウムの析出を適切に抑制できる二次電池を提供することを目的とする。
上記目的を実現するべく、ここに開示される技術によって以下の構成の二次電池が提供される。
ここに開示される二次電池は、セパレータを介して正極板と負極板とが捲回された扁平状の捲回電極体と、捲回電極体を収容する電池ケースとを備えている。かかる二次電池の扁平状の捲回電極体は、外表面が湾曲した一対の湾曲部と、当該一対の湾曲部を連結する外表面が平坦な平坦部とを有し、正極板の長手方向の一方の端部は、正極始端部として捲回電極体の内部に配置され、他方の端部は正極終端部として捲回電極体の外側に配置され、かつ、負極板の長手方向の一方の端部は、負極始端部として捲回電極体の内部に配置され、他方の端部は負極終端部として捲回電極体の外側に配置されている。そして、正極始端部は、平坦部に沿って延びる第１領域を有し、負極始端部は、平坦部に沿って延びる第２領域と、一対の湾曲部の一方である第１湾曲部に沿うように第２領域の端部から折り返される折り返し部と、折り返し部の端部から平坦部に沿って延びる第３領域とを有し、平坦部の一部に、厚み方向において第１領域と第２領域と第３領域とが重なった電極始端積層部が形成され、正極終端部と負極終端部が第１湾曲部に配置されている。
この種の二次電池は、通常、電池ケースの外側から捲回電極体の平坦部を加圧し、電極体内部の正極板と負極板との距離（極間距離）を小さくした状態で使用する。しかしながら、従来の捲回電極体では、湾曲部近傍の平坦部に、シート状部材（正極板、負極板、セパレータ）の積層数が他の領域よりも少なく厚みが薄い領域（積層不足領域）が生じることがある。この積層不足領域では、局所的な加圧不良が生じるため、極間距離が増大して金属Ｌｉの析出が促進されるおそれがある。これに対して、ここに開示される二次電池では、負極板の始端部（負極始端部）を湾曲部に沿うように折り返し、正極板の第１領域と、負極板の第２領域と、負極板の第３領域とが重なった電極始端積層部を形成する。これによって、湾曲部近傍の平坦部に積層不足領域が生じることを防止し、局所的な加圧不良による金属Ｌｉの析出を抑制できる。
また、一般的な二次電池では、充放電時の化学反応によって捲回電極体が発熱する。このとき、捲回電極体の中心線を挟んで対向する第１積層部と第２積層部との間で電極板（正極板、負極板）の積層数が異なっていると、捲回電極体における発熱分布が不均一になる。この状態で充放電を繰り返すと、特定の領域における電極板の劣化が進み、捲回電極体における充放電反応の分布に偏りが生じる。このような電極板の局所的な劣化も、金属Ｌｉの析出が促進される原因になり得る。これに対して、ここに開示される二次電池では、負極始端部の折り返し部が配置された方の湾曲部に、正極板と負極板の終端部を配置する。これによって、電極始端積層部を除く平坦部において、捲回軸を挟んで対向する捲回電極体の第１積層部と第２積層部の各々における電極板の積層数を同一にすることができる。この結果、充放電中の捲回電極体における発熱分布を均一化し、電極板の局所的な劣化による金属Ｌｉの析出を抑制できる。
以上の通り、ここに開示される二次電池によると、局所的な加圧不良と発熱分布の不均一化の各々に起因する金属リチウムの析出を抑制できる。これによって、二次電池の耐久性や寿命の向上に貢献することができる。
ここに開示される二次電池の一態様では、セパレータの終端部は、一対の湾曲部の何れか一方の最外側に配置され、巻止めテープによって湾曲部の最外側に貼り付けられている。これによって、平坦部における局所的な加圧不良をより好適に防止できる。
ここに開示される二次電池の一態様では、捲回電極体の最外周においてセパレータのみが一周以上捲回されている。これによって、捲回電極体の外形を好適に保持できる。
ここに開示される二次電池の一態様では、平坦部の幅方向における全長ｗ１に対する電極始端積層部の幅方向における長さｗ２の比率（ｗ２／ｗ１）が０．５％以上２０％以下である。これによって、平坦部における局所的な加圧不良を好適に防止できる。
ここに開示される二次電池の一態様では、平坦部は、第３領域に沿って延びた中心線を挟む第１積層部と第２積層部に区分されており、第１積層部と第２積層部の各々における正極板と負極板の合計積層数が４０枚以上２００枚以下である。ここに開示される技術は、上述のように正極板と負極板を積層させた捲回電極体に特に好適に適用できる。
ここに開示される二次電池の一態様では、捲回電極体は、第１セパレータ、負極板、第２セパレータおよび正極板が、この順に積層された積層体を捲回することによって作製されている。また、かかる態様において、第１セパレータの長手方向の一方の端部に負極始端部から延出した第１延出部が形成され、かつ、第２セパレータの長手方向の一方の端部に負極始端部から延出した第２延出部が形成されていることが好ましい。これによって、平坦部の全域における面圧分布を均一化し、Ｌｉ析出耐性をより向上できる。
また、第１延出部および第２延出部を形成する態様において、第１延出部および第２延出部の各々は、一対の湾曲部の他方である第２湾曲部に沿うように折り返され、第１セパレータおよび第２セパレータのみが積層されたセパレータ積層部を形成することが好ましい。これによって、平坦部における面圧分布をさらに均一化し、Ｌｉ析出耐性をさらに向上できる。
ここに開示される二次電池の一態様では、第１セパレータおよび第２セパレータの少なくとも一方の表面に接着層が設けられている。これによって、正極始端部、負極始端部、正極終端部及び負極終端部の各々の位置ずれを抑制できるため、ここに開示される技術によるＬｉ析出抑制効果をより好適に発揮できる。
一実施形態に係る密閉型電池を模式的に示す断面図である。 一実施形態に係る二次電池の捲回電極体の斜視図である。 図２に示す捲回電極体の分解斜視図である。 図２中のＩＶ－ＩＶ線における捲回電極体の断面矢視図である。 他の実施形態における捲回電極体の断面図である。 従来技術における捲回電極体の断面構造を模式的に示す図である。
以下、ここで開示される技術の実施形態について図面を参照しながら説明する。なお、本明細書において特に言及している事項以外の事柄であって、ここで開示される技術の実施に必要な事柄（例えば、各部材の材料および電池の製造プロセスなど）は、当該分野における従来技術に基づく当業者の設計事項として把握され得る。ここで開示される技術は、本明細書に開示されている内容と当該分野における技術常識とに基づいて実施することができる。なお、本明細書において範囲を示す「Ａ～Ｂ」の表記は、「Ａ以上Ｂ以下」の意と共に、「好ましくはＡより大きい」および「好ましくはＢより小さい」の意を包含するものとする。
なお、本明細書において「二次電池」とは、電解質を介して一対の電極（正極と負極）の間で電荷担体が移動することによって充放電反応が生じる蓄電デバイス一般をいう。ここに開示される技術は、例えば、電荷担体としてリチウムイオン（Ｌｉ＋）を使用し、充放電反応に伴って電荷担体が金属リチウム（金属Ｌｉ）として析出し得る二次電池（典型的には、リチウムイオン二次電池）に対して適用され得る。
また、本明細書において参照する各図における符号Ｘは「幅方向」を示し、符号Ｙは「奥行方向」を示し、符号Ｚは「高さ方向」を示す。また、幅方向ＸにおけるＬは「左」を示し、Ｒは「右」を示す。奥行方向ＹにおけるＦｒは「前」を示し、Ｒｒは「後」を示す。そして、高さ方向ＺにおけるＵは「上」を示し、「Ｄ」は下を示す。但し、これらの方向は説明の便宜上の定めたものであり、ここに開示される二次電池を使用する際の設置形態を限定することを意図したものではない。
＜二次電池＞
以下、ここに開示される二次電池の一実施形態について図１～図４を参照しながら説明する。図１は、本実施形態に係る密閉型電池を模式的に示す断面図である。図２は、本実施形態に係る二次電池の捲回電極体の斜視図である。図３は、図２に示す捲回電極体の分解斜視図である。図４は、図２中のＩＶ－ＩＶ線における捲回電極体の断面矢視図である。
図１に示すように、本実施形態に係る二次電池１００は、捲回電極体４０と、電池ケース５０を備えている。また、この二次電池１００は、非水電解液（図示省略）と、正極端子６０と、負極端子７０も備えている。以下、これらの構成について説明する。
（１）電池ケース
電池ケース５０は、捲回電極体４０を収容する容器である。本実施形態における電池ケース５０は、扁平かつ有底の直方体形状（角形）の外形を有する。なお、電池ケース５０には、従来公知の材料を特に制限なく使用できる。例えば、電池ケース５０は、金属製であるとよい。かかる電池ケース５０の材料の一例として、アルミニウム、アルミニウム合金、鉄、鉄合金等が挙げられる。
電池ケース５０は、外装体５２と、封口板５４とを備えている。外装体５２は、上面に開口５２ｈを有する扁平な有底角型の容器である。一方、封口板５４は、外装体５２の開口５２ｈを塞ぐための平面略矩形の板状部材である。そして、封口板５４は、外装体５２の上端部と接合（例えば溶接）されている。また、封口板５４には、注液孔５５とガス排出弁５７が設けられている。注液孔５５は、外装体５２と封口板５４を接合した後に、電池ケース５０の内部へ非水電解液を注液するために設けられた貫通孔である。なお、注液孔５５は、非水電解液の注液後に封止部材５６によって封止される。また、ガス排出弁５７は、電池ケース５０内で大量のガスが発生した際に破断（開口）し、当該ガスを排出するように設計された薄肉部である。
（２）非水電解液
図示は省略するが、本実施形態に係る二次電池１００では、電池ケース５０の内部に非水電解液が収容されている。非水電解液には、従来公知の二次電池において使用されているものを特に制限なく使用できる。例えば、非水電解液は、非水系溶媒に支持塩を溶解させることによって調製される。非水系溶媒の一例として、エチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート等のカーボネート系溶媒が挙げられる。支持塩の一例として、ＬｉＰＦ６等のフッ素含有リチウム塩が挙げられる。
（３）電極端子
また、封口板５４の幅方向Ｘの一方（図１中の左側Ｌ）の端部には、正極端子６０が取り付けられている。かかる正極端子６０は、正極外部導電材６２と、正極内部導電材６４と、正極集電材６６とを備えている。正極外部導電材６２は、封口板５４を貫通する軸部６２ａと、電池ケース５０の外部に配置される板状のフランジ部６２ｂとを有している。次に、正極内部導電材６４は、電池ケース５０の内部に配置される板状の導電部材である。この正極内部導電材６４は、封口板５４の内表面に沿うように配置される。また、幅方向Ｘにおける正極内部導電材６４の一方（左側Ｌ）の端部は、正極外部導電材６２の軸部６２ａと接続される。また、正極集電材６６も、封口板５４の内表面に沿うように配置された板状の導電部材である。そして、幅方向Ｘにおける正極集電材６６の一方（左側Ｌ）の端部は、正極内部導電材６４と接続される。また、正極集電材６６の下面６６ａは、後述する捲回電極体４０の正極タブ群４２と接続される。また、本実施形態では、正極端子６０と封口板５４との間に種々の絶縁部材が取り付けられている。具体的には、正極外部導電材６２と封口板５４との間には、正極ガスケット８２が配置されている。また、正極内部導電材６４（又は正極集電材６６）と封口板５４との間には、正極内部絶縁板８４が配置されている。これらの絶縁部材によって、正極端子６０と電池ケース５０との導通を防止することができる。
一方、封口板５４の幅方向Ｘの他方（図１中の右側Ｒ）の端部には、負極端子７０が取り付けられている。かかる負極端子７０は、上述の正極端子６０と略同等の構造を有している。すなわち、負極端子７０は、負極外部導電材７２と、負極内部導電材７４と、負極集電材７６とを備えている。そして、負極外部導電材７２は、封口板５４を貫通する軸部７２ａと、電池ケース５０の外部に配置される板状のフランジ部７２ｂとを有している。次に、負極内部導電材７４は、電池ケース５０の内部に配置される板状の導電部材である。この負極内部導電材７４は、封口板５４の内表面に沿うように配置される。また、幅方向Ｘにおける負極内部導電材７４の他方（右側Ｒ）の端部は、負極外部導電材７２の軸部７２ａと接続される。また、負極集電材７６も、封口板５４の内表面に沿うように配置された板状の導電部材である。そして、幅方向Ｘにおける負極集電材７６の他方（右側Ｒ）の端部は、負極内部導電材７４と接続される。また、負極集電材７６の下面７６ａは、後述する捲回電極体４０の負極タブ群４４と接続される。また、負極端子７０と封口板５４との間にも、種々の絶縁部材が取り付けられている。負極外部導電材７２と封口板５４との間には、負極ガスケット９２が配置されている。また、負極内部導電材７４（又は負極集電材７６）と封口板５４との間には、負極内部絶縁板９４が配置されている。これらの絶縁部材によって、負極端子７０と電池ケース５０との導通を防止することができる。なお、本実施形態では、負極集電材７６と負極内部絶縁板９４に、注液孔５５と連通する貫通孔が形成されている。これによって、注液孔５５から電池ケース５０内に非水電解液を容易に注液することができる。
なお、正極端子６０及び負極端子７０には、従来公知の二次電池において使用されている導電材料を特に制限なく使用できる。これらの導電材料の一例として、アルミニウム、アルミニウム合金、銅、銅合金などが挙げられる。また、正極端子６０（又は負極端子７０）と封口板５４との間に配置する絶縁部材についても、従来公知の二次電池において使用されている絶縁材料を特に制限なく使用できる。かかる絶縁材料の一例として、ポリオレフィン系樹脂（例、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ））、フッ素系樹脂（例、パーフルオロアルコキシアルカン（ＰＦＡ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ））などが挙げられる。
（４）捲回電極体
図３に示すように、本実施形態における電極体は、セパレータ３０を介して正極板１０と負極板２０とが捲回された扁平状の捲回電極体４０である。図１に示すように、本実施形態に係る二次電池１００では、捲回電極体４０の捲回軸ＷＬと高さ方向Ｚが略一致するように、捲回電極体４０が電池ケース５０内に収容される。すなわち、以下の説明における「捲回軸方向」は、図中の高さ方向Ｚと略同一の方向である。また、捲回電極体４０は、絶縁性の電極体ホルダ９８に覆われた状態で電池ケース５０内に収容される。これによって、捲回電極体４０と電池ケース５０との導通を防止できる。以下、本実施形態における捲回電極体４０の構成について説明する。
（ａ）正極板
図３に示すように、正極板１０は、長尺な帯状の部材である。正極板１０は、帯状の金属箔である正極芯体１２と、正極芯体１２の表面に付与された正極活物質層１４とを備えている。なお、電池性能の観点から、正極活物質層１４は、正極芯体１２の両面に付与されていることが好ましい。また、捲回軸方向の一方（高さ方向Ｚの上方）における正極板１０の側縁には、捲回軸方向の外側（上方Ｕ）に向かって突出する正極タブ１２ｔが形成されている。この正極タブ１２ｔは、正極活物質層１４が付与されておらず、正極芯体１２が露出した領域である。また、捲回前の正極板１０において、正極タブ１２ｔは、長手方向（図３中の幅方向Ｘ）において所定の間隔を空けて複数形成されている。そして、捲回後の捲回電極体４０（図２参照）では、複数の正極タブ１２ｔが積層された正極タブ群４２が形成される。また、正極板１０の捲回軸方向の一方（高さ方向Ｚの上方Ｕ）の側縁部には、正極板１０の長手方向（幅方向Ｘ）に沿って延びるように保護層１６が形成される。
なお、正極板１０を構成する各部材には、一般的な二次電池（例えば、リチウムイオン二次電池）で使用され得る従来公知の材料を特に制限なく使用できる。例えば、正極芯体１２には、所定の導電性を有した金属材料を好ましく使用できる。かかる正極芯体１２は、例えば、アルミニウムやアルミニウム合金等から構成されていることが好ましい。また、正極芯体１２の厚みは、８μｍ～２０μｍが好ましく、１０μｍ～１８μｍがより好ましく、１２μｍ～１５μｍがさらに好ましい。
また、正極活物質層１４は、正極活物質を含む層である。正極活物質は、電荷担体を可逆的に吸蔵・放出できる材料である。高性能の正極板１０を安定的に作製するという観点から、正極活物質は、リチウム遷移金属複合酸化物が好適である。上記リチウム遷移金属複合酸化物は、ニッケル（Ｎｉ）、コバルト（Ｃｏ）およびマンガン（Ｍｎ）からなる群の少なくとも一種を遷移金属として含むことが好ましい。具体例としては、リチウムニッケルコバルトマンガン系複合酸化物（ＮＣＭ）、リチウムニッケル系複合酸化物、リチウムコバルト系複合酸化物、リチウムマンガン系複合酸化物、リチウムニッケルマンガン系複合酸化物、リチウムニッケルコバルトアルミニウム系複合酸化物（ＮＣＡ）、リチウム鉄ニッケルマンガン系複合酸化物等が挙げられる。また、Ｎｉ、ＣｏおよびＭｎを含まないリチウム遷移金属複合酸化物の好適例として、リチウムリン酸鉄系複合酸化物（ＬＦＰ）等が挙げられる。なお、本明細書における「リチウムニッケルコバルトマンガン系複合酸化物」とは、主要構成元素（Ｌｉ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｏ）の他に、添加的な元素を含む酸化物を包含する用語である。かかる添加的な元素の例としては、Ｍｇ、Ｃａ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｓｉ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｎａ、Ｆｅ、Ｚｎ、Ｓｎ等の遷移金属元素や典型金属元素等が挙げられる。また、添加的な元素は、Ｂ、Ｃ、Ｓｉ、Ｐ等の半金属元素や、Ｓ、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ等の非金属元素であってもよい。詳しい説明は省略するが、このことは「～系複合酸化物」と記載した他のリチウム遷移金属複合酸化物についても同様である。また、正極活物質層１４は、正極活物質以外の添加剤を含んでいてもよい。かかる添加剤の一例として、導電材、バインダ等が挙げられる。導電材の具体例としては、アセチレンブラック（ＡＢ）等の炭素材料が挙げられる。バインダの具体例としては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）等の樹脂バインダが挙げられる。なお、正極活物質層１４の固形分全体を１００質量％としたときの正極活物質の含有量は、概ね８０質量％以上であり、典型的には９０質量％以上である。
また、高さ方向Ｚにおける正極活物質層１４の寸法Ｚ１は、４５ｍｍ～１０５ｍｍが好ましく、７０ｍｍ～９３ｍｍがより好ましく、７３ｍｍ～７８ｍｍがさらに好ましく、例えば７５ｍｍ程度である。正極活物質層１４の寸法Ｚ１が４５ｍｍとなる捲回電極体４０は、局所的な加圧不良や発熱分布の不均一化が生じやすく、Ｌｉ析出耐性が低くなる傾向がある。しかし、ここに開示される技術によると、この種の大型の捲回電極体４０においても、局所的な加圧不良や発熱分布の不均一化を適切に防止できる。すなわち、ここに開示される技術は、この種の大型の捲回電極体４０を有する二次電池１００に特に好適に適用できる。また、正極芯体１２の片面における正極活物質層１４の厚みは、１０μｍ～１００μｍが好ましく、２０μｍ～８０μｍがより好ましく、５０μｍ～７５μｍがさらに好ましい。なお、本明細書において、捲回電極体および当該捲回電極体の構成部材の「厚み」とは、捲回電極体４０の平坦部４０ｆに対して垂直な方向（すなわち、奥行方向Ｙ）における寸法を指す。
一方、保護層１６は、正極活物質層１４よりも電気伝導性が低くなるように構成された層である。かかる保護層１６を正極板１０の端辺に隣接した領域に設けることによって、セパレータ３０が破損した際に、正極芯体１２と負極活物質層２４とが直接接触することを防止し、内部短絡の発生を抑制できる。例えば、保護層１６として、絶縁性のセラミック粒子を含む層を形成すると好ましい。かかるセラミック粒子としては、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、マグネシア（ＭｇＯ）、シリカ（ＳｉＯ２）、チタニア（ＴｉＯ２）等の無機酸化物や、窒化アルミニウム、窒化ケイ素等の窒化物、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム等の金属水酸化物や、マイカ、タルク、ベーマイト、ゼオライト、アパタイト、カオリン等の粘土鉱物や、ガラス繊維などが挙げられる。絶縁性や耐熱性を考慮すると、上述の中でも、アルミナ、ベーマイト、水酸化アルミニウム、シリカおよびチタニアが好適である。また、保護層１６は、上記セラミック粒子を正極芯体１２の表面に定着させるためのバインダを含有していてもよい。かかるバインダとしては、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）等の樹脂バインダが挙げられる。なお、保護層１６は、正極板の必須の構成要素ではない。すなわち、ここに開示される二次電池では、保護層が形成されていない正極板を使用することもできる。
（ｂ）負極板
図３に示すように、負極板２０は、長尺な帯状の部材である。かかる負極板２０は、帯状の金属箔である負極芯体２２と、負極芯体２２の表面に付与された負極活物質層２４とを備えている。なお、電池性能の観点から、負極活物質層２４は、負極芯体２２の両面に付与されていることが好ましい。さらに、捲回軸方向の一方（高さ方向Ｚの上方）における負極板２０の側縁には、捲回軸方向の外側（上方Ｕ）に向かって突出する負極タブ２２ｔが形成されている。この負極タブ２２ｔは、負極活物質層２４が付与されておらず、負極芯体２２が露出した領域である。なお、本実施形態に係る二次電池１００では、正極板１０の正極タブ１２ｔと負極板２０の負極タブ２２ｔが同じ方向（高さ方向Ｚの上方Ｕ）に向かって突出している。また、捲回前の負極板２０において、負極タブ２２ｔは、長手方向（図３中の幅方向Ｘ）において所定の間隔を空けて複数形成されている。そして、捲回後の捲回電極体４０（図２参照）では、複数の負極タブ２２ｔが積層された負極タブ群４４が形成される。
なお、負極板２０を構成する各部材には、一般的な二次電池（例えば、リチウムイオン二次電池）で使用され得る従来公知の材料を特に制限なく使用できる。例えば、負極芯体２２には、所定の導電性を有した金属材料を好ましく使用できる。かかる負極芯体２２は、例えば、銅や銅合金等から構成されていることが好ましい。また、負極芯体２２の厚みは、４μｍ～２０μｍが好ましく、６μｍ～１５μｍがより好ましく、８μｍ～１０μｍがさらに好ましい。
また、負極活物質層２４は、負極活物質を含む層である。負極活物質には、上述した正極活物質との関係において電荷担体を可逆的に吸蔵・放出できれば特に限定されず、従来の一般的な二次電池で使用され得る材料を特に制限なく使用できる。かかる負極活物質としては、炭素材料、シリコン系材料などが挙げられる。炭素材料としては、例えば、黒鉛、ハードカーボン、ソフトカーボン、非晶質炭素等を使用し得る。また、黒鉛の表面が非晶質炭素で被覆された非晶質炭素被覆黒鉛などを使用することもできる。一方、シリコン系材料としては、シリコン、シリコン酸化物（シリカ）などが挙げられる。また、シリコン系材料は、他の金属元素（例えばアルカリ土類金属）や、その酸化物を含有していてもよい。また、負極活物質層２４は、負極活物質以外の添加剤を含んでいてもよい。かかる添加剤の一例として、バインダ、増粘剤等が挙げられる。バインダの具体例として、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）等のゴム系のバインダ、ポリアクリル酸（ＰＡＡ）等のアクリル系のバインダなどが挙げられる。また、増粘剤の具体例としては、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）等が挙げられる。なお、負極活物質層２４の固形分全体を１００質量％としたときの負極活物質の含有量は、概ね３０質量％以上であり、典型的には５０質量％以上である。なお、負極活物質は、負極活物質層２４の８０質量％以上を占めていてもよいし、９０質量％以上を占めていてもよい。
また、高さ方向Ｚにおける負極活物質層２４の寸法Ｚ２は、４９ｍｍ～１０８ｍｍが好ましく、７４ｍｍ～９７ｍｍがより好ましく、７７ｍｍ～８２ｍｍがさらに好ましく、例えば７９ｍｍ程度である。なお、負極活物質層２４の寸法Ｚ２は、上述した正極活物質層１４の寸法Ｚ１よりも長いことが好ましい。これによって、負極活物質層２４におけるＬｉ＋の吸蔵容量が相対的に大きくなるため、負極板２０側での金属Ｌｉの析出を抑制できる。また、負極芯体２２の片面における負極活物質層２４の厚みは、１０μｍ～２００μｍが好ましく、５０μｍ～１００μｍがより好ましく、７５μｍ～８５μｍがさらに好ましい。また、負極活物質層２４の厚み（塗布量）は、正極活物質層１４の厚みよりも大きいことが好ましい。これによって、正極活物質層１４に対する負極活物質層２４の容量比率である対向容量比が増大する。この結果、負極活物質層２４におけるＬｉ＋の吸蔵容量を相対的に大きくし、負極板２０側での金属Ｌｉの析出を抑制できる。なお、ここで
（ｃ）セパレータ
本実施形態における捲回電極体４０は、２枚のセパレータ３０を備えている。これらのセパレータ３０は、正極板１０と負極板２０との接触を防止すると共に、電荷担体（例えばリチウムイオン）を通過させる機能を有したシート状の部材である。かかるセパレータ３０の一例として、電荷担体が通過し得る微細な孔が複数形成された絶縁シートが挙げられる。なお、以下では、説明の便宜上、巻き始め時に負極板２０と正極板１０との間に配置されるセパレータ３０を「第１セパレータ３２」と称し、負極板２０の外側に配置されるセパレータ３０を「第２セパレータ３４」と称することがある（図４参照）。
セパレータ３０には、従来公知の二次電池において用いられるものを特に制限なく使用できる。セパレータ３０の好適例として、ポリオレフィン樹脂（例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ））等からなる樹脂基材層を含むセパレータが挙げられる。また、この樹脂基材層の表面には、絶縁性の無機材料を含む耐熱層が形成されていることが好ましい。これによって、温度上昇によるセパレータ３０の収縮や破損を抑制できる。かかる耐熱層の主成分である無機材料としては、アルミナ、ベーマイト、水酸化アルミニウム、チタニア等のセラミック粒子が挙げられる。また、耐熱層には、セラミック粒子を結着させるバインダが含まれている。バインダには、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、アクリル系樹脂等の樹脂バインダを使用できる。なお、本実施形態において使用される２枚のセパレータ３０（第１セパレータ３２と第２セパレータ３４）は、同じ材料で構成されていてもよいし、異なる材料で構成されていてもよい。また、各々のセパレータ３０の厚みは、４μｍ～３０μｍが好ましく、６μｍ～２０μｍがより好ましく、８μｍ～１６μｍがさらに好ましい。
また、セパレータ３０の耐熱層は、空隙率が３０％～６０％の範囲内のものであると特に好適である。このような空隙率の耐熱層を有したセパレータ３０は、捲回電極体４０のプレス成形の際に押し潰されるように変形し、当該捲回電極体４０の厚みのばらつきを吸収する緩衝材として機能し得る。すなわち、上記空隙率の耐熱層を有するセパレータ３０を使用することによって、平坦部４０ｆの面圧分布を均一化し、Ｌｉ析出耐性の向上に貢献することができる。なお、上述した耐熱層の空隙率は、捲回電極体４０を作製する前（プレス成形前）の空隙率を示している。プレス成形後の捲回電極体４０では、プレス成形の圧力が直接加わっていない領域に配置されたセパレータ３０の耐熱層の空隙率を測定することによって、プレス成形前の耐熱層の空隙率を調べることができる。なお、ここでの「プレス成形の圧力が直接加わっていない領域」としては、捲回電極体４０の湾曲部４０ｒに配置されたセパレータ３０の終端部３０ｅ（図４参照）などが挙げられる。
また、耐熱層を有するセパレータ３０を緩衝材として機能させる場合には、加圧後の樹脂基材層の厚みが、加圧前の厚みの７０％以下（より好適には６０％以下、さらに好適には５０％以下）まで減少するようにプレス成形を実施することが好ましい。このように耐熱層を充分に変形させることによって、捲回電極体４０の厚みのばらつきを充分に吸収できる。なお、作製後の捲回電極体４０において、プレス成形による樹脂基材層の厚みの減少率を調べるには、平坦部４０ｆの内部で正極板１０と負極板２０との間に介在したセパレータ３０の耐熱層の厚みと、湾曲部４０ｒに配置された終端部３０ｅにおける耐熱層の厚みとの割合を算出するとよい。
また、各々のセパレータ３０の少なくとも一方の表面には、接着層が設けられていてもよい。かかる接着層は、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、アクリル系樹脂等の樹脂バインダを含む層であり、圧力や熱等によって正極板１０や負極板２０と接着する。これによって、捲回電極体４０の内部におけるシート部材（正極板１０、負極板２０およびセパレータ３０）の位置ずれを防止できる。詳しくは後述するが、本実施形態に係る二次電池１００は、正極板１０と負極板２０の各々の端部（正極始端部１０ｓ、負極始端部２０ｓ、正極終端部１０ｅ及び負極終端部２０ｅ）を所定の位置に配置することによって金属Ｌｉの析出を抑制する。このため、接着層を有するセパレータ３０を用いて、正極板１０と負極板２０の各々の端部の位置ずれを防止することによって、ここに開示される技術によるＬｉ析出抑制効果を安定的に発揮できる。なお、シート部材の位置ずれをより適切に防止するという観点から、接着層は、セパレータ３０の両面に形成されている方が好ましい。また、セパレータ３０の片面のみに接着層を形成する場合、接着層は、正極板１０と接触する面に形成されている方が好ましい。これは、正極板１０の配置位置が負極板２０よりもずれやすい傾向があるためである。なお、耐熱層を有するセパレータ３０の場合には、耐熱層の表面に接着層を別途形成してもよいし、接着層の機能を兼ねた耐熱層を形成してもよい。当該接着層を兼ねた耐熱層は、バインダの含有割合を増加させることによって形成できる。例えば、耐熱層の総重量を１００質量％としたときのバインダの含有割合を５質量％以上（好ましくは１０質量％以上）とするとよい。これによって、一定以上の接着性を発揮し、接着層として機能する耐熱層を形成できる。但し、ここに開示される二次電池は、表面に接着層を有するセパレータを使用する形態に限定されるものではない。接着層を有さないセパレータを使用した場合には、当該セパレータにおけるイオン透過性が向上して電池性能が向上するという効果が得られる。
なお、接着層の表面には、平面視において網目状の凸部が形成されていることが好ましい。かかる網目状の凸部は、捲回電極体４０のプレス成形時に容易に押圧変形するため、シート状部材の間の緩衝材として機能し得る。この結果、プレス成形後の平坦部４０ｆの面内における拘束圧のばらつきを抑制し、金属Ｌｉの析出をより好適に抑制できる。なお、接着層は、上記形態に限定されない。例えば、接着層自体が網目状に形成されていてもよい。換言すると、樹脂基材層や耐熱層の表面に、平面視において網目状の接着層が形成されていてもよい。このような網目状の接着層も緩衝材として機能し得る。
（ｄ）シート部材の配置位置
次に、捲回電極体４０におけるシート部材（正極板１０、負極板２０およびセパレータ３０）の具体的な配置位置について説明する。図３に示すように、本実施形態における捲回電極体４０は、２枚のセパレータ３０を介して正極板１０と負極板２０を捲回することによって作製される。具体的には、まず、第１セパレータ３２、負極板２０、第２セパレータ３４、正極板１０を、この順序で積層した積層体を作製する。このとき、捲回軸方向の一方（高さ方向Ｚの上方Ｕ）における積層体の側縁部から正極タブ１２ｔと負極タブ２２ｔが突出するように、各々のシート部材の積層位置を調節する。そして、作製した積層体を捲回して筒状体を作製する。そして、この筒状体をプレスすることによって、扁平形状の捲回電極体４０が作製される。
なお、図４に示すように、本実施形態では、第２セパレータ３４の長さが他のシート部材の長さよりも長くなっている。この第２セパレータ３４は、他のシート部材（第１セパレータ３２、負極板２０、正極板１０）の終端部を覆うように、他のシート部材よりも多く捲回される。この結果、最外周においてセパレータ３０のみが一周以上捲回された捲回電極体４０が作製される。これによって、捲回後の他のシート部材がほどけることを防止できるため、捲回電極体の外形を好適に保持できる。また、図２及び図４に示すように、第２セパレータ３４の終端部（第２終端部３４ｅ）は、第１湾曲部４０ｒ１の最外側に配置されている。そして、第２終端部３４ｅは、巻止めテープ３８によって第１湾曲部４０ｒ１の最外側に貼り付けられている。詳しくは後述するが、捲回電極体４０の平坦部４０ｆにおいて局所的な加圧不良が生じると、金属リチウムの析出が促進されるおそれがある。これに対して、セパレータ３０の終端部３０ｅと巻止めテープ３８を湾曲部４０ｒに配置すると、平坦部４０ｆにおける局所的な加圧不良を好適に抑制できる。
作製後の捲回電極体４０において、正極板１０の長手方向の一方の端部は、正極始端部１０ｓとして捲回電極体４０の内部に配置される。一方、正極板１０の他方の端部は、正極終端部１０ｅとして捲回電極体４０の外側に配置される。同様に、負極板２０の一方の端部は、負極始端部２０ｓとして捲回電極体４０の内部に配置される。一方、負極板２０の他方の端部は、負極終端部２０ｅとして捲回電極体４０の外側に配置される。なお、図４では記載を省略しているが、図４中の正極板１０は、長手方向において、正極始端部１０ｓから正極終端部１０ｅまで正極活物質層１４（図３参照）が付与されている。負極板２０についても同様に、長手方向において、負極始端部２０ｓから負極終端部２０ｅまで負極活物質層２４（図３参照）が付与されている。
また、上述の通り、本実施形態における捲回電極体４０は、扁平形状にプレス成形される。図２及び図４に示すように、かかる扁平形状の捲回電極体４０は、外表面が湾曲した一対の湾曲部４０ｒと、当該一対の湾曲部４０ｒを連結する外表面が平坦な平坦部４０ｆとを有する。なお、以下の説明では、正極始端部１０ｓと負極始端部２０ｓに近接する方の湾曲部４０ｒを「第１湾曲部４０ｒ１」と称し、反対側の湾曲部４０ｒを「第２湾曲部４０ｒ２」と称する。また、この二次電池１００では、電池ケース５０の外側から捲回電極体４０の平坦部４０ｆを加圧し、当該平坦部４０ｆにおける正極板１０と負極板２０との極間距離を小さくした状態で使用する。すなわち、本実施形態における捲回電極体４０では、平坦部４０ｆにおいて正極板１０と負極板２０とが対向した領域が、主な充放電反応の場となる。
ここで、本実施形態に係る二次電池１００は、各々の電極板の端部（正極始端部１０ｓ、負極始端部２０ｓ、正極終端部１０ｅ及び負極終端部２０ｅ）を所定の位置に配置することを特徴とする。これによって、局所的な加圧不良と発熱分布の不均一化の各々を適切に防止し、金属Ｌｉの析出を抑制することができる。以下、本実施形態における電極板の端部の配置位置について説明する。
（ｄ－１）始端部の配置位置
先ず、本実施形態に係る二次電池１００は、正極始端部１０ｓと負極始端部２０ｓを所定の位置に配置することによって、局所的な加圧不良の発生を防止する。かかる特徴について、従来の二次電池と比較しながら説明する。図６は、従来の二次電池の捲回電極体の断面構造を模式的に示す図である。なお、図６では、説明の便宜上、セパレータの記載を省略している。
先ず、図６に示す従来の捲回電極体１４０では、湾曲部１４０ｒ近傍の平坦部１４０ｆに、シート状部材の積層数が不足した積層不足領域１４１が形成され、部分的な厚み不足が生じることがある。具体的には、捲回電極体１４０の作製（シート部材の捲回やプレス成形など）では、正極板１１０と負極板１２０の各々に大きな張力が加わるため、正極始端部１１０ｓと負極始端部１２０ｓの両方（特に正極始端部１１０ｓ）が平坦部１４０ｆの方向に引っ張られる。このとき、正極始端部１１０ｓと負極始端部１２０ｓの位置がずれると、湾曲部１４０ｒの近傍の平坦部１４０ｆに積層不足領域１４１が形成される。この積層不足領域１４１を有する捲回電極体１４０を加圧しながら使用すると、積層不足領域１４１において局所的な加圧不良が生じて電気抵抗が高くなる。この場合、積層不足領域１４１の周囲に電流集中が生じて金属Ｌｉが析出するおそれがある。
これに対して、本実施形態では、捲回電極体４０の平坦部４０ｆに局所的な加圧不良が生じることを防止するために、正極始端部１０ｓと負極始端部２０ｓの配置位置が定められている。具体的には、図４に示すように、本実施形態における正極始端部１０ｓは、捲回電極体４０の平坦部４０ｆに沿って延びる第１領域１７を有している。一方、負極始端部２０ｓは、平坦部４０ｆに沿って延びる第２領域２７と、第１湾曲部４０ｒ１に沿うように第２領域２７の端部から折り返される折り返し部２８と、折り返し部２８の端部から平坦部４０ｆに沿って延びる第３領域２９とを有している。そして、本実施形態における捲回電極体４０では、平坦部４０ｆの一部に、厚み方向（奥行方向Ｙ）において第１領域１７と第２領域２７と第３領域２９とが重なった電極始端積層部４８が形成される。この電極始端積層部４８は、平坦部４０ｆの他の領域よりもシート部材の積層数が多くなる。このため、本実施形態によると、第１湾曲部４０ｒ１近傍の平坦部４０ｆに、積層不足領域（図６中の符号１４１）が形成されることを防止し、局所的な加圧不良が生じることを抑制できる。なお、電極始端積層部４８を除く平坦部４０ｆでは、電極始端積層部４８よりもシート部材の積層数が少なくなる。しかし、この平坦部４０ｆは、十分な広さを有しているため、電池ケース外部からの圧力が適切に分散され、局所的な加圧不良が生じないことが実験によって確認されている。このため、本実施形態によると、局所的な加圧不良に起因した金属Ｌｉの析出を適切に抑制することができる。
なお、本明細書では、第１領域１７、第２領域２７および第３領域２９の各々について、「平坦部４０ｆに沿って延びる」と説明している。しかし、かかる説明は、第１領域１７、第２領域２７および第３領域２９の各々が平坦部４０ｆの外表面に対して平行であることを意味するものではない。すなわち、第１領域１７、第２領域２７および第３領域２９の各々は、平坦部４０ｆの外表面に対して僅かに傾斜していてもよい。また、第１領域１７、第２領域２７および第３領域２９の各々は、厳密な直線状でなくてもよく、湾曲又は蛇行していてもよい。また、折り返し部２８についても同様であり、第１湾曲部４０ｒ１の外表面に対して平行である必要はない。また、この折り返し部２８も蛇行等をしていてもよい。
（ｄ－２）終端部の配置位置
次に、本実施形態に係る二次電池１００は、正極終端部１０ｅと負極終端部２０ｅを所定の位置に配置することによって、発熱分布の不均一化を抑制する。以下、かかる特徴について、従来の二次電池と比較しながら説明する。
例えば、図６に示す従来の捲回電極体１４０では、正極始端部１１０ｓや負極始端部１２０ｓと近接する湾曲部（第１湾曲部１４０ｒ１）ではなく、各電極の始端部から離間した湾曲部（第２湾曲部１４０ｒ２）の方に正極終端部１１０ｅと負極終端部１２０ｅが配置されている。具体的には、製造時のばらつきによって正極終端部１１０ｅや負極終端部１２０ｅが第１湾曲部１４０ｒ１に近い平坦部１４０ｆに配置されると、正極始端部１１０ｓ、負極始端部１２０ｓ、正極終端部１１０ｅ及び負極終端部１２０ｅの各々が近接することになる。この場合、第１湾曲部１４０ｒ１に近い平坦部１４０ｆにおいて局所的な加圧不良が生じる可能性が高くなる。このような局所的な加圧不良を防止するために、従来の捲回電極体１４０では、正極始端部１１０ｓや負極始端部１２０ｓから離間した第２湾曲部１４０ｒ２に、正極終端部１１０ｅと負極終端部１２０ｅを配置していた。しかしながら、図６に示すように、正極終端部１１０ｅと負極終端部１２０ｅを第２湾曲部１４０ｒ２に配置すると、発熱分布の不均一化に起因する金属Ｌｉの析出が促進されるおそれがある。具体的には、負極始端部１２０ｓに沿った線を捲回電極体１４０の中心線ＣＬとした場合、当該中心線ＣＬを挟んだ第１積層部１４０Ａと第２積層部１４０Ｂとの間で正極板１１０と負極板１２０の積層数が相違することになる。例えば、図６に示す捲回電極体１４０では、第１積層部１４０Ａにおける正極板１１０と負極板１２０の合計積層数が３枚になる。一方で、第２積層部１４０Ｂの大部分では、正極板１１０と負極板１２０の合計積層数が５枚になる。かかる構成の捲回電極体１４０を備えた二次電池で充放電を行うと、電極板の積層数が多い第２積層部１４０Ｂの方の発熱量が相対的に大きくなる。この状態で充放電を繰り返すと、第２積層部１４０Ｂが高温化して電極板の劣化が進むため金属Ｌｉの析出が促進される。
これに対して、本実施形態では、第１積層部４０Ａと第２積層部４０Ｂとの間で正極板１０と負極板２０の合計積層数を同一にするという観点で、正極終端部１０ｅと負極終端部２０ｅの配置位置が定められている。具体的には、図４に示すように、本実施形態では、負極始端部２０ｓの折り返し部２８が配置された方の湾曲部（第１湾曲部４０ｒ１）に正極終端部１０ｅと負極終端部２０ｅが配置されている。このように、捲回時の始端部と終端部の周方向における配置位置を揃えることによって、第１積層部４０Ａと第２積層部４０Ｂの各々における電極板の積層数を同一にすることができる。すなわち、本実施形態では、捲回電極体４０の中心線ＣＬを挟んだ第１積層部４０Ａと第２積層部４０Ｂとの間で正極板１０と負極板２０の合計積層数が同一になる。例えば、図４に示す捲回電極体４０では、第１積層部４０Ａと第２積層部４０Ｂの各々において、正極板１０と負極板２０の合計積層数が５枚になる。これによって、充放電時の第１積層部４０Ａと第２積層部４０Ｂの各々における発熱量がほぼ均一になるため、電極板の局所的な劣化による金属Ｌｉの析出を抑制できる。なお、本明細書における「捲回電極体４０の中心線ＣＬ」は、負極始端部２０ｓ（具体的には第３領域２９）に沿った線のことをいう。より具体的には、中心線ＣＬは、負極始端部２０ｓの第２領域２７と第３領域２９との間を通過し、平坦部４０ｆに沿って延びる線である。
なお、上述の通り、本実施形態における捲回電極体４０には、第１領域１７と第２領域２７と第３領域２９とが重なった電極始端積層部４８が形成されている。図４に示すように、この電極始端積層部４８では、平坦部４０ｆの他の領域よりも負極板２０の積層数が１枚多くなる。すなわち、この電極始端積層部４８では、第１積層部４０Ａと第２積層部４０Ｂにおける電極板の合計積層数が相違しているともいえる。しかし、電極始端積層部４８に配置された負極板２０の第３領域２９は、正極板１０と対向していないため充放電反応が生じない。すなわち、電極始端積層部４８における合計積層数の相違は、第１積層部４０Ａと第２積層部４０Ｂの各々における発熱量に影響しない。
なお、本実施形態における第１湾曲部４０ｒ１では、負極終端部２０ｅが正極終端部１０ｅから延出している。このように負極板２０を正極板１０よりも長くすることによって、長さ方向における正極板１０の全域を負極板２０と対向させることができるため、適切な電池容量を発揮させることができる。また、正極終端部１０ｅと負極終端部２０ｅは、第１湾曲部４０ｒ１の第１積層部４０Ａ側（奥行方向Ｙの前側Ｆｒ）の領域に配置されていることが好ましい。正極終端部１０ｅと負極終端部２０ｅが捲回電極体４０の中心線ＣＬを超えないように正極板１０と負極板２０を捲回することによって、捲回電極体４０の幅寸法を小さくすることができるため、捲回電極体４０を外装体５２に挿入する際の干渉をより好適に防止できる。なお、図４とは異なり、正極終端部のみが第１積層部側（奥行方向の前側）に配置されていてもよい。この場合でも、捲回電極体の幅寸法を小さくし、捲回電極体と外装体との干渉を防止できる。
また、平坦部４０ｆの幅方向Ｘにおける全長ｗ１に対する電極始端積層部４８の幅方向Ｘにおける長さｗ２の比率（ｗ２／ｗ１）は、０．５％以上が好ましく、３％以上がより好ましく、５％以上がさらに好ましく、７％以上が特に好ましい。電極始端積層部４８の長さｗ２を一定以上確保することによって、平坦部４０ｆを加圧した際に、第３領域２９が折り返し部２８側に滑り落ちて電極始端積層部４８が消失することを防止できる。一方、上記ｗ２／ｗ１は、２０％以下が好ましく、１５％以下がより好ましく、１３％以下がさらに好ましく、１２％以下が特に好ましい。これによって、電極始端積層部４８を除く平坦部４０ｆが狭くなって局所的な加圧不良が生じることを抑制できる。
また、電極始端積層部４８の長さｗ２の具体的な寸法は、１００ｍｍ～３００ｍｍが好ましく、１２５ｍｍ～１３５ｍｍがより好ましい。一方、平坦部４０ｆの全長ｗ１の具体的な寸法は、１ｍｍ～２０ｍｍが好ましく、１ｍｍ～１５ｍｍが特に好ましい。また、捲回電極体４０の厚み（奥行方向Ｙの寸法）は、８ｍｍ～３０ｍｍが好ましく、１０ｍｍ～１５ｍｍが特に好ましい。さらに、捲回電極体４０の高さ（高さ方向Ｚの寸法）は、４０ｍｍ～１３５ｍｍが好ましく、５５ｍｍ～１００ｍｍが特に好ましい。ここに開示される技術は、上述の寸法を有した捲回電極体に好適に適用することができる。
＜他の実施形態＞
以上、ここに開示される技術の一実施形態について説明した。なお、上述の実施形態は、ここに開示される技術が適用される一例を示したものであり、ここに開示される技術を限定するものではない。以下、ここに開示される技術の他の実施形態について説明する。
（１）捲回電極体の個数
例えば、上述の実施形態に係る二次電池１００では、電池ケース５０の内部に１個の捲回電極体４０が収容されている。しかし、１つの電池ケース内に収容される電極体の数は、特に限定されず、２つ以上（複数）であってもよい。なお、複数個の捲回電極体を備えた二次電池において発熱量の不均一化が生じると、複数個の捲回電極体の間での相互加熱によって、電池内部の発熱分布に大きな偏りが生じるおそれがある。この場合には、電極板の局所的な劣化による金属Ｌｉの析出がさらに促進され得る。これに対して、ここに開示される技術によると、複数個の捲回電極体の各々の発熱量を均一化できる。このため、ここに開示される技術は、複数個の捲回電極体を備えた二次電池に好適に適用できる。
（２）二次電池の容量
また、高容量の二次電池を構築するには、充電時に電荷担体を放出する正極活物質層の充填密度を高くし、正極容量を大きくすることが求められる。しかしながら、高密度の正極活物質層を形成すると、正極板のＬｉ＋容量に対する負極板のＬｉ＋容量の比率（対向容量比：負極容量／正極容量）が低下するため、負極板側で金属リチウムが析出しやすくなる。これに対して、ここに開示される技術によると、正極板と負極板の端部の配置位置の調節という構造面の改善によってＬｉ析出耐性を向上できる。このため、Ｌｉ析出耐性の観点で困難であった正極活物質層の高密度化を許容し、二次電池の高容量化に貢献することができる。例えば、ここに開示される技術によると、正極活物質層の充填密度が３．４ｇ／ｃｃ以上（例えば３．５ｇ／ｃｃ）であり、対向容量比が１．１以下（例えば１．０８）という捲回電極体を用いた場合であっても、金属Ｌｉの析出を好適に抑制できる。
（３）セパレータの端部の位置
上述した実施形態に係る二次電池１００では、図４に示すように、正極始端部１０ｓ、負極始端部２０ｓ、正極終端部１０ｅ及び負極終端部２０ｅの各々を所定の位置に配置することによって、金属Ｌｉの析出を抑制する。ここで、金属リチウムの析出をさらに好適に抑制するには、正極板と負極板だけでなく、セパレータの端部の配置位置も調節する方が好ましい。以下、セパレータの端部の配置位置を変更した実施形態について図５を参照しながら説明する。図５は、他の実施形態に係る二次電池の捲回電極体の模式的な断面図である。
（ａ）セパレータの始端部
図５に示すように、この実施形態では、２枚のセパレータ３０の始端部３０ｓが負極始端部２０ｓから延出している。具体的には、第１セパレータ３２の始端部（第１始端部３２ｓ）は、負極始端部２０ｓから延出した第１延出部３２ａを有している。同様に、第２セパレータ３４の始端部（第２始端部３４ｓ）は、負極始端部２０ｓから延出した第２延出部３４ａを有している。かかる構成によると、第１延出部３２ａと第２延出部３４ａの厚みによって、電極始端積層部４８と、その周囲の領域との間の厚みの違いを緩和できる。これによって、平坦部４０ｆにおける面圧分布をより均一化し、金属リチウムの析出をより好適に抑制できる。
また、図５に示す実施形態では、第１セパレータ３２の第１延出部３２ａおよび第２セパレータ３４の第２延出部３４ａの各々が第２湾曲部４０ｒ２に沿って折り返されている。これによって、電極始端積層部４８を除く平坦部４０ｆの内部に、第１セパレータ３２および第２セパレータ３４のみが積層されたセパレータ積層部４９が形成される。これによって、電極始端積層部４８と、電極始端積層部４８を除く平坦部４０ｆとの厚みをさらに近似させることができる。この結果、平坦部４０ｆにおける面圧分布をさらに均一化し、Ｌｉ析出耐性をさらに向上できる。なお、セパレータ積層部４９におけるセパレータ３０の積層数は、負極板２０（第３領域２９）の厚みとセパレータ３０の厚みを考慮して適宜調節することが好ましい。具体的には、加圧前の捲回電極体４０において、セパレータ積層部４９が第３領域２９よりも僅かに厚くなるようにセパレータ３０の積層数を調節することが好ましい。一例として、セパレータ積層部４９では、第１セパレータ３２が３層以上積層され、かつ、第２セパレータが２層以上積層されていることが好ましい。これによって、捲回電極体４０を加圧した際にセパレータ積層部４９が潰れるように変形するため、電極始端積層部４８と、電極始端積層部４８を除く平坦部４０ｆとの間で厚みをより適切に近似させることができる。
（ｂ）セパレータの終端部
また、上述の実施形態では、図４に示すように、セパレータ３０の終端部３０ｅと巻止めテープ３８を第１湾曲部４０ｒ１に配置している。しかしながら、セパレータ３０の終端部３０ｅと巻止めテープ３８を配置する位置は、第１湾曲部４０ｒ１に限定されない。例えば、図５に示すように、第１セパレータ３２の第１終端部３２ｅを第１湾曲部４０ｒ１に配置し、第２セパレータ３４の第２終端部３４ｅと巻止めテープ３８を第２湾曲部４０ｒ２に配置してもよい。このような構成を採用した場合でも、平坦部４０ｆにおける圧力分布を均一化させ、金属リチウムの析出を抑制することができる。
（４）電極板の積層数
上述した通り、ここに開示される技術によると、中心線を挟んだ第１積層部と第２積層部との間で電極板（正極板と負極板）の合計積層数を同一にすることができる。このとき、第１積層部と第２積層部の各々における電極板の合計積層数は、４０枚以上が好ましく、５０枚以上がより好ましく、６０枚以上が特に好ましい。電極板の合計積層数が増加するにつれて、電池性能が向上する傾向がある。一方で、ここに開示される技術は、電極板の合計積層数（捲回数）が少ない捲回電極体に特に好適に適用できる。具体的には、積層数が少ない捲回電極体は、第１積層部と第２積層部との間で電極板の積層数が一層相違するだけで、各領域における発熱量が異なりやすくなる。これに対して、ここに開示される技術は、第１積層部と第２積層部の積層数を同一にできるため、積層数が少ない捲回電極体における発熱量の不均一化を好適に防止できる。かかる観点から、第１積層部と第２積層部の各々における正極板と負極板の合計積層数は、３００枚以下が好ましく、２００枚以下が特に好ましい。
［試験例］
以下、本発明に関係する試験例を説明する。なお、以下に記載する試験例は、本発明を限定することを意図したものではない。
１．各サンプルの作製
本試験では、正極始端部、負極始端部、正極終端部及び負極終端部の配置位置が異なる２種類の捲回電極体を作製した。以下、各サンプルについて具体的に説明する。
（１）サンプル１
本試験では、２枚のセパレータを介して正極板と負極板を積層した積層体を作成し、当該積層体を捲回した後にプレス成形することによって、扁平形状の捲回電極体を作製した。なお、正極板には、正極芯体（厚み１３μｍのアルミニウム箔）の両面に正極活物質層（各層の厚さ６３μｍ、合計厚さ１２６μｍ、高さ方向の寸法７５ｍｍ）が付与されたものを準備した。この正極活物質層には、正極活物質と、導電材と、バインダとが９７．５：１．５：１．０の割合で含まれている。なお、正極活物質にはリチウムニッケルコバルトマンガン系複合酸化物（ＮＣＭ）を使用した。また、導電材にはアセチレンブラック（ＡＢ）を使用した。そして、バインダにはポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を使用した。一方、負極板には、負極芯体（厚み８μｍの銅箔）の両面に負極活物質層（各層の厚さ７６μｍ、合計厚さ１５２μｍ、高さ方向の寸法７９ｍｍ）が付与されたものを使用した。この負極活物質層には、負極活物質と、増粘剤と、バインダとが９８．３：０．７：１．０の割合で含まれている。なお、負極活物質には黒鉛（グラファイト）を使用し、増粘剤にはカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）を使用し、バインダにはスチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）を使用した。次に、セパレータには、ポリエチレン（ＰＥ）製の樹脂基材層の表面に、アルミナ粉末とポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を含む耐熱層が形成されたものを使用した。
ここで、サンプル１では、図４に示す構成の捲回電極体４０が作製されるように、正極板１０と負極板２０の配置位置を調節した。具体的には、正極始端部１０ｓから負極始端部２０ｓがはみ出るように、長さ方向における正極板１０と負極板２０の積層位置を調節した。そして、負極板２０の先端部分（第３領域２９に相当）が正極始端部１０ｓと重なるように、はみ出している負極始端部２０ｓを折り曲げた。そして、セパレータ３０を介在させながら正極板１０と負極板２０を１７回捲回した。その後、負極始端部２０ｓを折り曲げた位置の外側に正極終端部１０ｅと負極終端部２０ｅを配置した後、当該配置位置が第１湾曲部４０ｒ１となるようにプレス成形を行った。これによって、平坦部４０ｆの一部に、第１領域１７と第２領域２７と第３領域２９とが重なった電極始端積層部４８が形成され、かつ、正極終端部１０ｅと負極終端部２０ｅが第１湾曲部４０ｒ１に配置された捲回電極体４０が作製された。かかる捲回電極体４０では、第１積層部４０Ａにおける正極板１０と負極板２０の各々の積層数が１７層となり、第２積層部４０Ｂにおける正極板１０と負極板２０の各々の積層数が１７層となった。
次に、上記のとおり作製した捲回電極体４０の正極タブ群４２を正極端子６０と接続すると共に、負極タブ群４４を負極端子７０と接続した。そして、捲回電極体４０を電池ケース５０内に収容し、当該電池ケース５０内に非水電解液を注液した後に、電池ケース５０を密閉することによって評価試験用のリチウムイオン二次電池を構築した。なお、本試験では、非水電解液として、エチレンカーボネート（ＥＣ）とジメチルカーボネート（ＤＭＣ）とエチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）とを３：４：３の体積比で含む混合溶媒に支持塩（ＬｉＰＦ６）を約１ｍｏｌ／Ｌの濃度で含有させたものを使用した。
（２）サンプル２
サンプル２では、捲回電極体を作製する際の正極板と負極板の配置位置を異ならせた点を除いて、サンプル１と同じ条件で評価試験用のリチウムイオン二次電池を作製した。具体的には、サンプル２では、図６に示す構成の捲回電極体１４０が作製されるように、正極板１１０と負極板１２０の配置位置を次のように調節した。まず、正極始端部１１０ｓと負極始端部１２０ｓとが揃うように、長さ方向における正極板１１０と負極板１２０の積層位置を調節した。そして、セパレータを介在させながら正極板１１０と負極板１２０を１７回捲回した。その後、正極始端部１１０ｓと負極始端部１２０ｓを配置した位置の反対側に正極終端部１１０ｅと負極終端部１２０ｅを配置した。そして、正極始端部１１０ｓと負極始端部１２０ｓを配置した位置が第１湾曲部１４０ｒ１となるようにプレス成形を行った。そして、作製後の捲回電極体１４０を確認すると、捲回時やプレス成形時の張力によって、正極始端部１１０ｓと負極始端部１２０ｓがずれて、第１湾曲部４０ｒ１の近傍の平坦部１４０ｆに積層不足領域１４１が形成されていた。そして、このサンプル２の捲回電極体１４０では、第２湾曲部１４０ｒ２に正極終端部１１０ｅと負極終端部１２０ｅが配置された。かかる捲回電極体１４０では、第１積層部１４０Ａにおける正極板１１０と負極板１２０の各々の積層数が１７層となり、第２積層部１４０Ｂにおける正極板１１０と負極板１２０の各々の積層数が１８層となった。
２．評価試験
（１）圧力分布評価
本評価では、各サンプルの捲回電極体の平坦部を押圧した際の面圧分布を調べた。具体的には、まず、試験対象の捲回電極体の平坦部を挟み込むように一対の感圧紙（富士フィルム社製）を貼り付けた。そして、押圧面が平坦な押圧治具を用いて、捲回電極体の平坦部を挟み込むように押圧した。このときの圧力は２ｋＮに設定し、加圧時間は６０秒に設定した。その後、捲回電極体から感圧紙を取り外し、当該加圧紙の変色部分（被加圧部分）を目視で観察した。結果を表１に示す。
（２）温度分布評価
本評価では、各サンプルの捲回電極体の第１積層部と第２積層部の抵抗値を測定し、当該抵抗値に基づいて充放電中の温度分布を試算した。具体的には、本評価では、最初に、正極板の合計積層数が３４層の基準電池を構築した。この基準電池は、上記サンプル１、２のリチウムイオン二次電池と同じ材料を使用したものである。そして、この基準電池を充放電電源に接続し、５０Ａの電流を１０秒通電した時の電圧Ｖ１と、７５Ａの電流を１０秒通電した時の電圧Ｖ２と、１００Ａの電流を１０秒通電した時の電圧Ｖ３と、１５０Ａの電流を１０秒通電した時の電圧Ｖ４と、２００Ａの電流を１０秒通電した時の電圧Ｖ５とを測定した。次に、各々の通電電流値と１０秒後電圧Ｖ１～Ｖ５の傾きに基づいて電池抵抗を求めた。そして、算出後の電池抵抗を正極板の合計積層数（３４層）で割ることによって「１層あたりの抵抗値」を算出した。次に、この基準電池で求めた「１層あたりの抵抗値」と、各サンプルの第１積層部の積層数とを掛けることによって、各サンプルの第１積層部の抵抗値を算出した。同様に、基準電池で求めた「１層あたりの抵抗値」と、各サンプルの第２積層部の積層数とを掛けることによって、第２積層部の抵抗値を算出した。そして、各サンプルのリチウムイオン二次電池に３００Ａの直流電流を通電することを想定し、以下の式（１）に基づいて、第１積層部と第２積層部の各々における発熱量を算出した。結果を表１に示す。
発熱量（Ｊ）＝電流値（Ａ）×電流値（Ａ）×抵抗値（Ω） （１）
Figure 0007496851000001
（３）試験結果
まず、表１に示すように、圧力分布評価を実施した結果、サンプル２では、試験後の感圧紙に殆ど変色していない（圧力が加わっていない）未加圧領域が生じていることが確認された。そして、この未加圧領域は、積層不足領域１４１に対応した位置に生じていた。一方、サンプル１の面圧分布評価では、平坦部の全域に充分な圧力が加わっており、サンプル２のような未加圧領域は生じていなかった。以上の結果から、正極板１０の第１領域１７と、負極板２０の第２領域２７と、負極板２０の第３領域２９とが重なった電極始端積層部４８が形成されるように、正極始端部１０ｓと負極始端部２０ｓの配置位置を調節することによって、局所的な加圧不良に起因する金属Ｌｉの析出を抑制できることが分かった。
次に、表１に示すように、温度分布評価において、サンプル２の第２積層部１４０Ｂ（後方部分）は、第１積層部１４０Ａ（前方部分）よりも抵抗値が高く発熱しやすいという結果になった。一方、サンプル１では、第１積層部４０Ａ（前方部分）と第２積層部４０Ｂの抵抗値（後方部分）が同一であり、発熱しやすさも同程度になるという結果になった。以上の結果から、正極始端部１０ｓと負極始端部２０ｓに近接した第１湾曲部４０ｒ１の外側に正極終端部１０ｅと負極終端部２０ｅを配置すると、第１積層部４０Ａと第２積層部４０Ｂの電極板の積層数が同一になるため、発熱分布の不均一化に起因する金属Ｌｉの析出を抑制できると解される。
以上、本発明を詳細に説明したが、上述の説明は例示にすぎない。すなわち、ここで開示される技術には上述した具体例を様々に変形、変更したものが含まれる。
１０ 正極板
１０ｅ 正極終端部
１０ｓ 正極始端部
１７ 第１領域
２０ 負極板
２０ｅ 負極終端部
２０ｓ 負極始端部
２７ 第２領域
２８ 折り返し部
２９ 第３領域
３０ セパレータ
３８ 巻止めテープ
４０ 捲回電極体
４０Ａ 第１積層部
４０Ｂ 第２積層部
４０ｆ 平坦部
４０ｒ 湾曲部
４０ｒ１ 第１湾曲部
４０ｒ２ 第２湾曲部
４８ 電極始端積層部
４９ セパレータ積層部
５０ 電池ケース
６０ 正極端子
７０ 負極端子
１００ 二次電池

Claims (9)

  1. セパレータを介して正極板と負極板とが捲回された扁平状の捲回電極体と、前記捲回電極体を収容する電池ケースとを備えた二次電池であって、
    前記扁平状の捲回電極体は、外表面が湾曲した一対の湾曲部と、当該一対の湾曲部を連結する外表面が平坦な平坦部とを有し、
    前記正極板の長手方向の一方の端部は、正極始端部として前記捲回電極体の内部に配置され、他方の端部は正極終端部として前記捲回電極体の外側に配置され、かつ、
    前記負極板の長手方向の一方の端部は、負極始端部として前記捲回電極体の内部に配置され、他方の端部は負極終端部として前記捲回電極体の外側に配置されており、
    前記正極始端部は、前記平坦部に沿って延びる第１領域を有し、
    前記負極始端部は、前記平坦部に沿って延びる第２領域と、前記一対の湾曲部の一方である第１湾曲部に沿うように前記第２領域の端部から折り返される折り返し部と、前記折り返し部の端部から前記平坦部に沿って延びる第３領域とを有し、
    前記平坦部の一部に、厚み方向において前記第１領域と前記第２領域と前記第３領域とがこの順に重なった電極始端積層部が形成され、
    前記正極終端部と前記負極終端部が前記第１湾曲部に配置されている、二次電池。
  2. 前記セパレータの終端部は、前記一対の湾曲部の何れかの最外側に配置され、巻止めテープによって前記湾曲部の最外側に貼り付けられている、請求項１に記載の二次電池。
  3. 前記捲回電極体の最外周において前記セパレータのみが一周以上捲回されている、請求項１または２に記載の二次電池。
  4. 前記平坦部の幅方向における全長ｗ１に対する前記電極始端積層部の幅方向における長さｗ２の比率（ｗ２／ｗ１）が０．５％以上２０％以下である、請求項１～３のいずれか一項に記載の二次電池。
  5. 前記平坦部は、前記第３領域に沿って延びた中心線を挟む第１積層部と第２積層部に区分されており、
    前記第１積層部と前記第２積層部の各々における前記正極板と前記負極板の合計積層数が４０枚以上２００枚以下である、請求項１～４のいずれか一項に記載の二次電池。
  6. 前記捲回電極体は、第１セパレータ、前記負極板、第２セパレータおよび前記正極板が、この順に積層された積層体を捲回することによって作製されている、請求項１～５のいずれか一項に記載の二次電池。
  7. 前記第１セパレータの長手方向の一方の端部に前記負極始端部から延出した第１延出部が形成され、かつ、前記第２セパレータの長手方向の一方の端部に前記負極始端部から延出した第２延出部が形成されている、請求項６に記載の二次電池。
  8. 前記第１延出部および前記第２延出部の各々は、前記一対の湾曲部の他方である第２湾曲部に沿うように折り返され、前記第１セパレータおよび前記第２セパレータのみが積層されたセパレータ積層部を形成する、請求項７に記載の二次電池。
  9. 前記第１セパレータおよび前記第２セパレータの少なくとも一方の表面に接着層が設けられている、請求項６～８のいずれか一項に記載の二次電池。
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