CN107001781A - 聚碳酸酯树脂组合物及成形品 - Google Patents

聚碳酸酯树脂组合物及成形品 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种聚碳酸酯树脂组合物及包含该聚碳酸酯树脂组合物的成形品，所述聚碳酸酯树脂组合物含有聚碳酸酯树脂(A)、磷系抗氧化剂(B)、脂肪酸酯(C)及紫外线吸收剂(D)，相对于聚碳酸酯树脂(A)100重量份，磷系抗氧化剂(B)、脂肪酸酯(C)及紫外线吸收剂(D)的量分别为0.04～0.1重量份、0.03～0.5重量份及0～1重量份，磷系抗氧化剂(B)为至少2种化合物，其中1种为亚磷酸酯系化合物，亚磷酸酯系化合物的量为磷系抗氧化剂(B)总量的40～80重量％。

Description

聚碳酸酯树脂组合物及成形品
技术领域
本发明涉及一种聚碳酸酯树脂组合物及成形品。
背景技术
聚碳酸酯树脂因其耐冲击性、耐热性、透明性等优异而一直以来被利用于例如导光板、各种透镜、标牌等成形品中。
例如专利文献1中公开了一种导光板用芳香族聚碳酸酯树脂组合物，其在重均分子量与数均分子量之比被规定到特定范围的芳香族聚碳酸酯树脂中配合有稳定剂及脱模剂。
专利文献2中公开了包含聚碳酸酯、聚甲基丙烯酸甲酯、环状烯烃共聚物等具有高透光率及低双折射性的热塑性树脂的树脂组合物作为导光板用树脂组合物。
专利文献3中公开了在聚碳酸酯树脂中配合有聚苯乙烯及1种磷系抗氧化剂的光学用成形品用聚碳酸酯树脂组合物。
专利文献4中公开了一种导光构件用聚碳酸酯树脂组合物，其在具有特定粘均分子量的芳香族聚碳酸酯树脂中配合有2种亚磷酸酯系稳定剂及脂肪酸酯，一种亚磷酸酯系稳定剂具有特定结构，且其量比另一种亚磷酸酯系稳定剂少。
然而，近年来，对光学用成形品不仅要求透光率而且要求兼具例如热稳定性、机械强度、色调、亮度、挤出成形性、耐候性、长期可靠性等各种特性中与其用途相应的特性，专利文献1～4中公开的树脂组合物并不能充分满足该要求。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2007－204737号公报
专利文献2：日本特开2007-214001号公报
专利文献3：日本特开2011-133647号公报
专利文献4：日本特开2013-234233号公报
发明内容
发明要解决的课题
本发明提供可以根据成形品的用途而赋予优异特性的聚碳酸酯树脂组合物。另外，本发明还提供将该聚碳酸酯树脂组合物成形而成且适合于各种用途的成形品。
用于解决课题的手段
本发明的聚碳酸酯树脂组合物含有聚碳酸酯树脂(A)、磷系抗氧化剂(B)、脂肪酸酯(C)和紫外线吸收剂(D)而成，
上述磷系抗氧化剂(B)的量相对于上述聚碳酸酯树脂(A)100重量份为0.04～0.1重量份，
上述脂肪酸酯(C)的量相对于上述聚碳酸酯树脂(A)100重量份为0.03～0.5重量份，
上述紫外线吸收剂(D)的量相对于上述聚碳酸酯树脂(A)100重量份为0～1重量份，
上述磷系抗氧化剂(B)为至少2种化合物，该至少2种化合物中的1种为通式(1)所示的化合物，
【化1】
(式中，R1表示碳数1～20的烷基，a表示0～3的整数)
上述通式(1)所示的化合物的量为磷系抗氧化剂(B)总量的40～80重量％。
本发明的成形品为将聚碳酸酯树脂组合物成形而成的成形品，所述聚碳酸酯树脂组合物含有聚碳酸酯树脂(A)、磷系抗氧化剂(B)、脂肪酸酯(C)和紫外线吸收剂(D)而成，
上述磷系抗氧化剂(B)的量相对于上述聚碳酸酯树脂(A)100重量份为0.04～0.1重量份，
上述脂肪酸酯(C)的量相对于上述聚碳酸酯树脂(A)100重量份为0.03～0.5重量份，
上述紫外线吸收剂(D)的量相对于上述聚碳酸酯树脂(A)100重量份为0～1重量份，
上述磷系抗氧化剂(B)为至少2种化合物，该至少2种化合物中的1种为通式(1)所示的化合物，
【化2】
(式中，R1表示碳数1～20的烷基，a表示0～3的整数)
上述通式(1)所示的化合物的量为磷系抗氧化剂(B)总量的40～80重量％。
发明效果
将本发明的聚碳酸酯树脂组合物成形而得的本发明的成形品不仅具有高透光率，而且具有优异的热稳定性、高机械强度、优异的色调、高亮度、优异的挤出成形性、优异的耐候性等，除此以外，即使在供于高温高湿条件下后，透光率的降低也少，并且还具有优异的长期可靠性。
具体实施方式
以下对实施方式进行详细地说明。但是，有时将省略必要以上的详细说明。例如，有时省略已知事项的详细说明和针对实质上相同结构的重复说明。这是为了使本领域技术人员容易理解而避免以下的说明变得过于冗长。
予以说明，发明人等为了本领域的技术人员充分理解本发明而提供了以下的说明，但并无意图通过这些来限定权利要求书所述的主题。
(实施方式1：聚碳酸酯树脂组合物)
实施方式1的聚碳酸酯树脂组合物含有聚碳酸酯树脂(A)、磷系抗氧化剂(B)、脂肪酸酯(C)和紫外线吸收剂(D)。予以说明，本发明的聚碳酸酯树脂组合物可以根据需要含有其他成分。
聚碳酸酯树脂(A)为利用使各种二羟基二芳基化合物与光气反应的光气法、或者使二羟基二芳基化合物与碳酸二苯酯等碳酸酯反应的酯交换法得到的聚合物。作为代表例，可列举由2,2－双(4－羟基苯基)丙烷(双酚A)制造的聚碳酸酯树脂。
作为上述二羟基二芳基化合物，除双酚A以外，还可列举例如：双(4－羟基苯基)甲烷、1,1－双(4－羟基苯基)乙烷、2,2－双(4－羟基苯基)丁烷、2,2－双(4－羟基苯基)辛烷、双(4－羟基苯基)苯基甲烷、2,2－双(4－羟基苯基－3－甲基苯基)丙烷、1,1－双(4－羟基－3－叔丁基苯基)丙烷、2,2－双(4－羟基－3－溴苯基)丙烷、2,2－双(4－羟基－3、5－二溴苯基)丙烷、2,2－双(4－羟基－3,5－二氯苯基)丙烷等双(羟基芳基)烷烃类；1,1－双(4－羟基苯基)环戊烷、1,1－双(4－羟基苯基)环己烷等双(羟基芳基)环烷烃类；4,4′－二羟基二苯基醚、4,4′－二羟基－3,3′－二甲基二苯基醚等二羟基二芳基醚类；4,4′－二羟基二苯基硫醚等二羟基二芳基硫醚类；4,4′－二羟基二苯基亚砜、4,4′－二羟基－3,3′－二甲基二苯基亚砜等二羟基二芳基亚砜类；4,4′－二羟基二苯基砜、4,4′－二羟基－3,3′－二甲基二苯基砜等二羟基二芳基砜类。这些化合物可以单独使用或混合使用2种以上。除这些化合物以外，还可以混合使用哌嗪、二哌啶基对苯二酚、间苯二酚、4,4′－二羟基联苯等。
进而，还可以混合使用上述二羟基二芳基化合物和例如以下所示的三元以上的酚化合物。
作为上述三元以上的酚化合物，可列举例如间苯三酚、4,6－二甲基－2,4,6－三－(4－羟基苯基)－庚烯、2,4,6－二甲基－2,4,6－三－(4－羟基苯基)－庚烷、1,3,5－三－(4－羟基苯基)－粗苯、1,1,1－三－(4－羟基苯基)－乙烷及2,2－双－[4,4－(4,4′－二羟基二苯基)－环己基]－丙烷等。
聚碳酸酯树脂(A)的粘均分子量优选为10000～100000、更优选为12000～30000。予以说明，在制造此种聚碳酸酯树脂(A)时可以根据需要使用分子量调节剂、催化剂等。
磷系抗氧化剂(B)为提高所得的聚碳酸酯树脂组合物的热稳定性及色调的成分。
本发明的聚碳酸酯树脂组合物中含有至少2种化合物作为磷系抗氧化剂(B)。至少2种化合物中的1种为通式(1)所示的化合物。
【化3】
(式中，R1表示碳数1～20的烷基，a表示0～3的整数)
上述通式(1)中，R1为碳数1～20的烷基，但更优选为碳数1～10的烷基。
作为通式(1)所示的化合物，可列举例如亚磷酸三苯酯、亚磷酸三甲苯酯、亚磷酸三(2,4－二－叔丁基苯基)酯、亚磷酸三(壬基苯基)酯等。其中，特别优选亚磷酸三(2,4－二－叔丁基苯基)酯，例如在商业上可以取得BASF公司制的Irgafos168(“Irgafos”为BASFSocietas·Europaea的注册商标)。
作为除上述通式(1)所示的化合物以外的磷系抗氧化剂(B)，可列举例如通式(2)所示的化合物。
【化4】
(式中,R2、R3、R5及R6分别独立地表示氢原子、碳数1～8的烷基、碳数5～8的环烷基、碳数6～12的烷基环烷基、碳数7～12的芳烷基或苯基。R4表示氢原子或碳数1～8的烷基。X表示单键、硫原子或式：－CHR7－(其中，R7表示氢原子、碳数1～8的烷基或碳数5～8的环烷基)所示的基团。A表示碳数1～8的亚烷基或式：＊－COR8－(其中，R8表示单键或碳数1～8的亚烷基，＊表示为氧侧的键合位)所示的基团。Y及Z中的任一者表示羟基、碳数1～8的烷氧基或碳数7～12的芳烷基氧基，另一方表示氢原子或碳数1～8的烷基)
通式(2)中，R2、R3、R5及R6分别独立地表示氢原子、碳数1～8的烷基、碳数5～8的环烷基、碳数6～12的烷基环烷基、碳数7～12的芳烷基或苯基。
在此，作为碳数1～8的烷基，可列举例如甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、叔戊基、异辛基、叔辛基、2－乙基己基等。作为碳数5～8的环烷基，可列举例如环戊基、环己基、环庚基、环辛基等。作为碳数6～12的烷基环烷基，可列举例如1－甲基环戊基、1－甲基环己基、1－甲基－4－异丙基环己基等。作为碳数7～12的芳烷基，可列举例如苄基、α－甲基苄基、α,α－二甲基苄基等。
上述R2、R3及R5分别独立地优选为碳数1～8的烷基、碳数5～8的环烷基或碳数6～12的烷基环烷基。尤其是R2及R5分别独立地优选为叔丁基、叔戊基、叔辛基等叔烷基；环己基或1－甲基环己基。尤其是R3优选为甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、叔戊基等碳数1～5的烷基，更优选为甲基、叔丁基或叔戊基。
上述R6优选为氢原子、碳数1～8的烷基或碳数5～8的环烷基，更优选为氢原子、甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、叔戊基等碳数1～5的烷基。
通式(2)中，R4表示氢原子或碳数1～8的烷基。作为碳数1～8的烷基，可列举例如上述R2、R3、R5及R6的说明中所例示的烷基。尤其是R4优选为氢原子或碳数1～5的烷基，更优选为氢原子或甲基。
通式(2)中，X表示单键、硫原子或式：－CHR7－所示的基团。其中，式：－CHR7－中的R7表示氢原子、碳数1～8的烷基或碳数5～8的环烷基。作为碳数1～8的烷基及碳数5～8的环烷基，可列举例如分别在上述R2、R3、R5及R6的说明中所例示的烷基及环烷基。尤其是X优选为单键、亚甲基或被甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基等取代后的亚甲基，更优选为单键。
通式(2)中，A表示碳数1～8的亚烷基或式：＊－COR8－所示的基团。作为碳数1～8的亚烷基，可列举例如亚甲基、亚乙基、亚丙基、亚丁基、五亚甲基、六亚甲基、八亚甲基、2,2－二甲基－1,3－亚丙基等，优选为亚丙基。另外，式：＊－COR8－中的R8表示单键或碳数1～8的亚烷基。作为表示R8的碳数1～8的亚烷基，可列举例如在上述A的说明中所例示的亚烷基。R8优选为单键或亚乙基。另外，式：＊－COR8－中的＊为氧侧的键合位且表示羰基与亚磷酸酯基的氧原子键合。
通式(2)中，Y及Z中的任一者表示羟基、碳数1～8的烷氧基或碳数7～12的芳烷基氧基，另一者表示氢原子或碳数1～8的烷基。作为碳数1～8的烷氧基，可列举例如甲氧基、乙氧基、丙氧基、叔丁氧基、戊氧基等。作为碳数7～12的芳烷基氧基，可列举例如苄基氧基、α－甲基苄基氧基、α,α－二甲基苄基氧基等。作为碳数1～8的烷基，可列举例如在上述R2、R3、R5及R6的说明中所例示的烷基。
作为通式(2)所示的化合物，可列举例如2,4,8,10－四－叔丁基－6－〔3－(3－甲基－4－羟基－5－叔丁基苯基)丙氧基〕二苯并〔d，f〕〔1,3,2〕二氧杂磷七环(dioxaphosphepin)、6－[3－(3,5－二－叔丁基－4－羟基苯基)丙氧基]－2,4,8,10－四－叔丁基二苯并[d，f][1,3,2]二氧杂磷七环、6－[3－(3,5－二－叔丁基－4－羟基苯基)丙氧基]－4,8－二－叔丁基－2,10－二甲基－12H－二苯并[d，g][1,3,2]二氧磷杂八环(dioxaphosphocin)、6－[3－(3,5－二－叔丁基－4－羟基苯基)丙酰氧基]－4,8－二－叔丁基－2,10－二甲基－12H－二苯并[d，g][1,3,2]二氧磷杂八环等。其中，尤其在要求光学特性的领域中使用所得的聚碳酸酯树脂组合物的情况下，优选2,4,8,10－四－叔丁基－6－〔3－(3－甲基－4－羟基－5－叔丁基苯基)丙氧基〕二苯并〔d，f〕〔1,3,2〕二氧杂磷七环，例如在商业上可以取得住友化学(株)制的SumilizerGP(“Sumilizer”为注册商标)。
进而，作为除通式(1)所示的化合物以外的磷系抗氧化剂(B)，可列举例如通式(3)所示的化合物。
【化5】
(式中，R9及R10分别独立地表示碳数1～20的烷基或可以被烷基取代的芳基，b及c分别独立地表示0～3的整数)
上述通式(3)中，R9及R10为碳数1～20的烷基或可以被烷基取代的芳基，更优选为碳数1～10的烷基或可以被烷基取代的芳基。
作为通式(3)所示的化合物，可列举例如3,9－双(2,6－二－叔丁基－4－甲基苯氧基)－2,4,8,10－四氧杂－3,9－二磷杂螺[5,5]十一烷、3,9－双(十八烷氧基)－2,4,8,10－四氧杂－3,9－二磷杂螺[5,5]十一烷等，例如在商业上可以取得(株)ADEKA制的ADKSTAB PEP－36A、ADK STAB PEP－8(“ADK STAB”为注册商标)。其中，优选3,9－双(2,6－二－叔丁基－4－甲基苯氧基)－2,4,8,10－四氧杂－3,9－二磷杂螺[5,5]十一烷。
进而，作为除通式(1)所示的化合物以外的磷系抗氧化剂(B)，可列举例如通式(4)所示的化合物。
【化6】
(式中，R11、R12、R13及R14分别独立地表示碳数1～20的烷基或可以被烷基取代的芳基)
作为通式(4)所示的化合物，可列举例如[1,1′－联苯]－4,4′－二基双[双(2,4－二－叔丁基苯氧基)膦]等，例如在商业上可以取得ClariantJAPAN(株)制的Sandostab P－EPQ(商品名)。
磷系抗氧化剂(B)的量相对于聚碳酸酯树脂(A)100重量份为0.04～0.1重量份，优选为0.05～0.09重量份。在磷系抗氧化剂(B)的量不足0.04重量份的情况下，热稳定性及色调的提高效果不充分。相反，在磷系抗氧化剂(B)的量超过0.1重量份的情况下，也会导致热稳定性及色调的提高效果不充分。
作为除通式(1)所示的化合物以外的磷系抗氧化剂(B)，例如只要从上述通式(2)～(4)所示的化合物等中适当选择至少1种即可。
本发明的聚碳酸酯树脂组合物中含有上述通式(1)所示的化合物和除其以外的化合物共计至少2种作为磷系抗氧化剂(B)，通式(1)所示的化合物的量为磷系抗氧化剂(B)总量的40～80重量％，优选为42～70重量％。在通式(1)所示的化合物的量不足磷系抗氧化剂(B)总量的40重量％的情况下，尤其使热稳定性的提高效果不充分，利用高温下的成形加工不会抑制黄变而导致色调降低。相反，在通式(1)所示的化合物的量超过磷系抗氧化剂(B)总量的80重量％的情况下，也尤其使热稳定性的提高效果不充分，利用在高温下的成形加工不会抑制黄变而导致色调降低。
脂肪酸酯(C)是与上述磷系抗氧化剂(B)一起发挥作用、抑制所得的聚碳酸酯树脂组合物的黄变且使色调提高的成分。进而，脂肪酸酯(C)是对聚碳酸酯树脂组合物赋予在利用挤出成形制造成形品时的挤出成形性的成分。
作为脂肪酸酯(C)，可以使用通常的脂肪族羧酸与醇的缩合化合物。
作为上述脂肪族羧酸，可列举饱和或不饱和的单羧酸、二羧酸、三羧酸等。予以说明，该脂肪族羧酸中也包含脂环式羧酸。其中，优选碳数6～36的单羧酸及二羧酸，更优选碳数6～36的饱和单羧酸。
作为上述脂肪族羧酸的具体例，可列举例如棕榈酸、硬脂酸、戊酸、己酸、癸酸、月桂酸、花生酸、山嵛酸、木蜡酸、蜡酸、蜂花酸、三十四酸、褐煤酸、戊二酸、己二酸、壬二酸等。
作为上述醇，可列举饱和或不饱和的一元醇及多元醇，这些醇可以具有氟原子、氯原子、溴原子、芳基等取代基。其中，优选碳数30以下的饱和醇，更优选碳数30以下的脂肪族饱和一元醇及脂肪族饱和多元醇。予以说明，脂肪族醇还包括脂环式醇。
作为上述醇的具体例，可列举例如辛醇、癸醇、十二烷醇、十四烷醇、硬脂醇、二十二烷醇、乙二醇、二乙二醇、甘油、季戊四醇、2,2－二羟基全氟丙醇、新戊二醇、二(三羟甲基)丙烷、二季戊四醇等。
作为脂肪酸酯(C)的具体例，可列举例如山萮酸二十二烷基酯、山萮酸辛基十二烷基酯、硬脂酸硬脂酯、甘油单棕榈酸酯、
甘油单硬脂酸酯、甘油单油酸酯、甘油二硬脂酸酯、甘油三硬脂酸酯、季戊四醇单棕榈酸酯、季戊四醇单硬脂酸酯、季戊四醇二硬脂酸酯、季戊四醇三硬脂酸酯、季戊四醇四硬脂酸酯等，这些脂肪酸酯可以单独使用或组合使用2种以上。其中，优选甘油单硬脂酸酯、季戊四醇二硬脂酸酯等硬脂酸酯，例如在商业上可以取得理研维生素(株)制的RIKEMALS－100A(商品名)、日油(株)制的Unistar H476DP(“Unistar”为注册商标)。
上述脂肪酸酯(C)的量相对于聚碳酸酯树脂(A)100重量份为0.03～0.5重量份，优选为0.05～0.2重量份。在脂肪酸酯(C)的量不足0.03重量份的情况下，抑制黄变而提高色调的效果或赋予挤出成形性的效果不充分。相反，在脂肪酸酯(C)的量超过0.5重量份的情况下，导致提高色调的效果或赋予挤出成形性的效果不充分。
紫外线吸收剂(D)为进一步提高所得聚碳酸酯树脂组合物的耐候性的成分，可以根据成形聚碳酸酯树脂组合物而得的成形品的用途而适当使用。如后述那样，例如在成形品为光学透镜的情况下，通过使用配合有该紫外线吸收剂(D)的聚碳酸酯树脂组合物，从而即使在基于太阳光或LED照明等的照射后，也可以使成形品的透光率维持在较高的状态。
作为紫外线吸收剂(D)，例如可以单独或组合2种以上地使用苯并三唑系化合物、三嗪系化合物、草酰替苯胺系化合物等通常配合于聚碳酸酯树脂的紫外线吸收剂。
作为苯并三唑系化合物，可列举例如通式(5)所示的化合物等。
【化7】
(式中，R15及R16分别独立地表示碳数1～20的烷基或可以被烷基取代的芳基，d及e分别独立地表示0～3的整数)
作为通式(5)所示的化合物，可列举例如2－(2－羟基－5－叔辛基苯基)苯并三唑等，例如在商业上可以取得BASF公司制的TINUVIN 329(TINUVIN为注册商标)、ShiproKasei(株)制的Seesorb 709、Chemipro Kasei(株)制的Kemisorb 79等。
作为三嗪系化合物，可列举例如2,4－二苯基－6－(2－羟基苯基－4－己基氧基苯基)1,3,5－三嗪等，例如在商业上可以取得BASF公司制的TINUVIN 1577等。
作为草酰替苯胺系化合物，可列举例如式(6)所示的化合物等，例如在商业上可以取得ClariantJAPAN(株)制的Sanduvor VSU等。
【化8】
紫外线吸收剂(D)的量相对于聚碳酸酯树脂(A)100重量份为0～1重量份，优选为0.05～0.5重量份。在紫外线吸收剂(D)的量超过1重量份的情况下，存在使所得的聚碳酸酯树脂组合物的初始的色调降低的风险。予以说明，在紫外线吸收剂(D)的量为0.1重量份以上的的情况下，尤其大大发挥进一步提高聚碳酸酯树脂组合物的耐候性的效果。
进而，在实施方式1的聚碳酸酯树脂组合物中可以在不损害本发明的效果的范围内适当配合例如抗氧化剂、着色剂、脱模剂、软化剂、抗静电剂、冲击性改良剂等各种添加剂、除聚碳酸酯树脂(A)以外的聚合物等。
对于聚碳酸酯树脂组合物的制造方法并无特别限定，可列举对聚碳酸酯树脂(A)、磷系抗氧化剂(B)、脂肪酸酯(C)及紫外线吸收剂(D)、以及根据需要添加的上述各种添加剂、除聚碳酸酯树脂(A)以外的聚合物等适当调整各成分的种类及量，并将它们用例如滚筒、带式混合机等公知的混合机进行混合的方法或者利用挤出机进行熔融混炼的方法。利用这些方法，可以容易地得到聚碳酸酯树脂组合物的颗粒。
对于如上述那样得到的聚碳酸酯树脂组合物的颗粒的形状及大小并无特别限定，只要为一般的树脂颗粒所具有的形状及大小即可。例如，作为颗粒的形状，可列举椭圆柱状、圆柱状等。作为颗粒的大小，适合使长度为2～8mm左右，在椭圆柱状的情况下，适合使截面椭圆的长径为2～8mm左右、短径为1～4mm左右，在圆柱状的情况下，适合使截面圆的直径为1～6mm左右。予以说明，可以使所得的每个颗粒均为这样的大小，也可以使形成颗粒集合体的全部颗粒为这样的大小，还可以使颗粒集合体的平均值为这样的大小，并无特别限定。
如上所述，作为在本申请中公开的技术的例示，对实施方式1进行了说明。然而，本发明的技术并不限定于此，也可以应用于适当进行了变更、替换、添加、省略等的实施方式。
(实施方式2：成形品)
实施方式2的成形品为将如上述那样得到的实施方式1的聚碳酸酯树脂组合物成形而得的成形品。
对于上述成形品的制造方法并无特别限定，可列举例如利用公知的注射成形法、压缩成形法等成形聚碳酸酯树脂组合物的方法。
作为本发明的成形品，优选例示光学透镜、车灯用导光件、导光膜、面发光体材料、标牌等。
尤其在成形品为光学透镜的情况下，通过配合上述紫外线吸收剂(D)，并且使用耐候性更优异的聚碳酸酯树脂组合物，从而即使在基于太阳光或LED照明等的照射后，也可以使成形品的透光率维持在较高的状态。
尤其在成形品为车灯用导光件的情况下，该车灯用导光件的热稳定性优异，即使在高温下成形加工的情况下，也具有高透光率，充分抑制黄变而使色调优异，并且作为利用在其附近所具备的LED等光源进行点灯而发挥高能见性的照明工具来利用。因此，即使该车灯用导光件为厚度0.4mm左右的薄型，也较少发生因色调变化而使外观降低、经过高温成形而使树脂本身劣化，工业上的利用价值极高。
予以说明，本发明的车灯用导光件(日间导光件)是指：在头灯等车辆前照灯、雾灯等辅助前照灯、日间行车灯等各种车辆用灯具附近所具备的日间点灯用导光件。
尤其在成形品为导光膜的情况下，该导光膜的热稳定性优异，即使在高温成形加工的情况下，也具有高透光率，充分抑制黄变而使色调优异。因此，该导光膜即使为600μm左右以下的厚度，也较少发生因色调变化而使外观降低、经过高温成形而使树脂本身劣化，亮度、透光率及色调稳定性的平衡良好，并且挤出成形性也优异，因此工业的利用价值极高。
予以说明，本发明的导光膜是指：例如在智能手机等携带型计算机的液晶显示装置等各种显示部所使用的、优选厚度600μm以下、更优选厚度400μm以下的膜。
本发明的导光膜通过将上述聚碳酸酯树脂组合物的颗粒进行挤出成形等而得到。对于导光膜的制造方法并无特别限定，可以采用例如公知的T模挤出成形法、压延成形法等以往的成形法。另外，也可以利用公知的注射成形法、压缩成形法等而得到聚碳酸酯树脂组合物的片状成形品，并根据需要利用切削加工等从该片状成形品加工成所需厚度的膜。
如上所述，作为在本申请中公开的技术的例示，对实施方式2进行了说明。然而，本发明的技术并不限定于此，也可以应用于适当进行了变更、替换、添加、省略等的实施方式。
实施例
以下，利用实施例对本发明进行更具体地说明，但本发明不受这些实施例的限制。予以说明，只要没有特别说明，“份”及“％”分别为重量基准。
作为原料，使用了以下物质。
1.聚碳酸酯树脂(A)
由双酚A和碳酰氯合成的聚碳酸酯树脂
Calibre 200－30
(商品名，Sumika Styron Polycarbonate(株)制、“Calibre”为Styron EuropeGmbH的注册商标、粘均分子量：18000，以下称为“PC”)
2.磷系抗氧化剂(B)
2－1.以下的式子所示的亚磷酸三(2,4－二－叔丁基苯基)酯
【化9】
(商品名，BASF公司制，以下称为“B1”)
2－2.以下的式子所示的3,9－双(2,6－二－叔丁基－4－甲基苯氧基)－2,4,8,10－四氧杂－3,9－二磷杂螺[5,5]十一烷
【化10】
(商品名，(株)ADEKA制，以下称为“B2”)
3.脂肪酸酯(C)
甘油单硬脂酸酯
RIKEMALS－100A
(商品名，理研维生素(株)制，以下称为“GM”)
4.紫外线吸收剂(D)
2－(2－羟基－5－叔辛基苯基)苯并三唑
TINUVIN 329
(商品名，BASF公司制，以下称为“UV”)
(1)第1实施方式
实施例1－1～1－3及比较例1－1～1－2
将上述各原料按照表1所示的比例一并投入到滚筒中，干式混合10分钟后，使用双螺杆挤出机((株)日本制钢所制、TEX30α)，在熔融温度240℃下进行熔融混炼，得到聚碳酸酯树脂组合物的颗粒。
予以说明，实施例1－1～1－3及比较例1－1～1－2中所得的颗粒均为大致椭圆柱状，包含100个颗粒的集合体的尺寸(平均值(mm))分别如以下所示。
使用所得的颗粒，按照以下的方法进行了各评价。其结果如表1所示。
(a)初始色调
将所得的颗粒在120℃下干燥4小时以上后，使用注射成形机(Fanuc(株)制、ROBOSHOT S2000i100A)，在成形温度280℃、模具温度80℃下制作JIS K 7139“塑料－试验片”中规定的A型多功能试验片(全长168mm×厚度4mm)。切削该168mm长光程试验片的端面，对切削端面使用树脂板端面镜面机(Megaro Technica(株)制、Pla-Beauty PB－500)进行镜面加工。
在分光光度计((株)日立制作所制、UH4150)上设置长光程测定附属装置，使用50W卤素灯作为光源，在使用光源前掩模5.6mm×2.8mm、试样前掩模6.0mm×2.8mm的状态下，在波长380～780nm的区域，对总长方向，使用标准光源D65，以10度视野测定每1nm的试验片的光谱透射率。基于所测定的光谱透射率，求出各自的黄色度，将其作为168mm长的初始色调YI。予以说明，将YI为13以下设为良好(表中以○表示)，若YI超过13，则设为不良(表中以×表示)。
(b)黄变抑制效果
使熔融颗粒在上述(a)初始色调中采用的注射成形机的料筒内在280℃下滞留15分钟后，与上述(a)同样地制作168mm长光程试验片。
对该试验片与上述(a)同样地求得168mm长的YI，并由所得的值减去(a)中所求的值，计算ΔYI。予以说明，将ΔYI为11以下设为良好(表中以○表示)，若ΔYI超过11，则设为不良(表中以×表示)。
(c)长期可靠性
与上述(a)同样地制作168mm长光程试验片。在分光光度计((株)日立制作所制、UH4150)上设置长光程测定附属装置，使用50W卤素灯作为光源，在使用光源前掩模5.6mm×2.8mm、试样前掩模6.0mm×2.8mm的状态下，在波长380～780nm的区域，对总长方向测定每1nm的试验片的光谱透射率。将测定得到的光谱透射率进行累计，并将十位进行四舍五入，由此求得试验前累计透射率。
接着，将上述试验片设置于恒温恒湿槽(ADVANTEC公司制、恒温恒湿器AG－327)中，在温度90℃、相对湿度90％的条件下进行500小时水解试验。试验结束后，与上述同样地求得试验片的试验后累计透射率，计算Δ累计透射率(累计透射率之差＝试验前累计透射率－试验后累计透射率)。Δ累计透射率表示试验前后的累计透射率的变化程度，且表示以下情况：Δ累计透射率越小，则即使在供于高温高湿条件后，透光率的降低也越小，长期可靠性越优异。予以说明，将Δ累计透射率不足5000设为良好(表中以○表示)，将Δ累计透射率为5000以上设为不良(表中以×表示)。
【表1】
实施例1－1～1－3的聚碳酸酯树脂组合物不仅配合2种化合物作为磷系抗氧化剂(B)，而且将通式(1)所示的化合物即亚磷酸三(2,4－二－叔丁基苯基)酯的量调整为磷系抗氧化剂(B)总量的40～80重量％的范围内。因此，由这些聚碳酸酯树脂组合物成形的168mm长光程试验片均不仅黄色度小、初始色调优异，而且即使是在280℃下滞留15分钟后所成形的168mm长光程试验片，也充分抑制黄变，热稳定性优异。而且，由这些聚碳酸酯树脂组合物成形的168mm长光程试验片即使在温度90℃、相对湿度90％的条件下进行长达500小时的水解试验，透光率的降低也非常少，长期可靠性也优异。
与此相对，比较例1－1的聚碳酸酯树脂组合物中，磷系抗氧化剂(B)的量相对于聚碳酸酯树脂(A)100重量份超过0.1重量份，且亚磷酸三(2,4－二－叔丁基苯基)酯的量低于磷系抗氧化剂(B)总量的40重量％。因此，由该聚碳酸酯树脂组合物成形的168mm长光程试验片不仅黄色度大、初始色调差，而且在280℃下滞留15分钟后所成形的168mm长光程试验片无法充分抑制黄变，热稳定性差。而且，由该聚碳酸酯树脂组合物成形的168mm长光程试验片在高温高湿条件下进行长时间的水解试验后，透光率的降低显著，长期可靠性也差。
比较例1－2的聚碳酸酯树脂组合物中，亚磷酸三(2,4－二－叔丁基苯基)酯的量高于磷系抗氧化剂(B)总量的80重量％。因此，由该聚碳酸酯树脂组合物成形的168mm长光程试验片不仅黄色度大、初始色调差，而且在280℃下滞留15分钟后所成形的168mm长光程试验片无法充分抑制黄变，热稳定性差。
(2)第2实施方式
实施例2－1～2-4及比较例2－1～2－2
将上述各原料按照表2所示的比例一并投入到滚筒中，利用与第1实施方式同样的方法得到聚碳酸酯树脂组合物的颗粒。予以说明，实施例2－1～2－4及比较例2－1～2－2中所得的颗粒均为大致椭圆柱状，包含100个颗粒的集合体的尺寸(平均值(mm))分别如以下所示。
使用所得的颗粒，利用与第1实施方式同样的方法进行各评价。其结果如表2所示。
予以说明，在(a)初始色调的评价中，将YI为16以下设为良好(表中以○表示)，若YI超过16，则设为不良(表中以×表示)。另外，在(b)黄变抑制效果的评价中，将在注射成形机的料筒内的停留时间变更为10分钟，将ΔYI为18以下设为良好(表中以○表示)，若ΔYI超过18，则设为不良(表中以×表示)。
【表2】
实施例2－1～2－4的聚碳酸酯树脂组合物不仅配合2种化合物作为磷系抗氧化剂(B)，而且将通式(1)所示的化合物即亚磷酸三(2,4－二－叔丁基苯基)酯的量调整为磷系抗氧化剂(B)总量的40～80重量％的范围内。因此，由该聚碳酸酯树脂组合物成形的168mm长光程试验片不仅黄色度小、初始色调优异，而且即使为在280℃下滞留10分钟后所成形的168mm长光程试验片，也充分抑制黄变，热稳定性优异。而且，由这些聚碳酸酯树脂组合物成形的168mm长光程试验片即使在温度90℃、相对湿度90％的条件下进行长达500小时的水解试验后，透光率的降低也非常少，长期可靠性也优异。
与此相对，比较例2－1的聚碳酸酯树脂组合物中，紫外线吸收剂(D)的量相对于聚碳酸酯树脂(A)100重量份超过1重量份。因此，由该聚碳酸酯树脂组合物成形的168mm长光程试验片的黄色度大、初始色调低劣。
比较例2－2的聚碳酸酯树脂组合物中，磷系抗氧化剂(B)的量相对于聚碳酸酯树脂(A)100重量份超过0.1重量份，且亚磷酸三(2,4－二－叔丁基苯基)酯的量低于磷系抗氧化剂(B)总量的40重量％。因此，由该聚碳酸酯树脂组合物成形的168mm长光程试验片不仅黄色度大、初始色调差，而且在280℃下滞留10分钟后所成形的168mm长光程试验片无法充分抑制黄变，热稳定性差。而且，由该聚碳酸酯树脂组合物成形的168mm长光程试验片在高温高湿条件下进行长时间的水解试验后，透光率的降低显著，长期可靠性也差。
(3)第3实施方式
实施例3－1～3－4及比较例3－1～3－4
将上述各原料按照表3所示的比例一并投入到滚筒中，利用与第1实施方式同样的方法得到聚碳酸酯树脂组合物的颗粒。予以说明，实施例3－1～3－4及比较例3－1～3－4中所得的颗粒均为大致椭圆柱状，包含100个颗粒的集合体的尺寸(平均值(mm))分别如以下所示。
使用所得的颗粒，按照以下的方法进行各评价。其结果如表3所示。
(a)初始色调
将所得的颗粒在120℃下干燥4小时以上后，使用注射成形机(Fanuc(株)制、ROBOSHOT S2000i100A)，在成形温度280℃、模具温度80℃下制作JIS K 7139“塑料－试验片”中规定的A型多功能试验片(全长168mm×厚度4mm)。切削该168mm长光程试验片的端面，对切削端面使用树脂板端面镜面机(M egaro Technica(株)制、Pla-Beauty PB－500)进行镜面加工。
在分光光度计((株)日立制作所制、UH4150)上设置长光程测定附属装置，使用50W卤素灯作为光源，在使用光源前掩模5.6mm×2.8mm、试样前掩模6.0mm×2.8mm的状态下，在波长380～780nm的区域，对总长方向，使用标准光源D65，以10度视野测定每1nm的试验片的光谱透射率。基于所测定的光谱透射率，求出各自的黄色度，将其作为168mm长的初始色调YI。予以说明，将YI为13以下设为良好(表中以○表示)，若YI超过13，则设为不良(表中以×表示)。
(b)黄变抑制效果
使熔融颗粒在上述(a)初始色调中采用的注射成形机的料筒内在280℃下滞留15分钟后，与上述(a)同样地制作168mm长光程试验片。
对该试验片与上述(a)同样地求得168mm长的YI，并由所得的值减去(a)中所求的值，计算ΔYI。予以说明，将ΔYI为11以下设为良好(表中以○表示)，若ΔYI超过11，则设为不良(表中以×表示)。
(c)挤出成形性
使用挤出片材成形机(Tanabe Plastics Machinery(株)制、单螺杆40mm片材挤出机)，在螺杆转速90rpm、熔融温度260℃的条件下，从所得的颗粒成形宽度250mm、厚度0.5mm的片材。以目视观察所得片材的外观及由成形时的挥发成分所致的辊表面的污物，基于以下的评价基准进行了评价。予以说明，若评价为优良或良好，则为实用上没有问题的水平。
(评价基准)
优良(表中以◎表示)：
在片材表面完全没有条纹状的印迹，也没有辊表面的污物。
良好(表中以○表示)：
在片材表面几乎没有条纹状的印迹，也几乎没有辊表面的污物。
普通(表中以△表示)：
在片材表面具有条纹状的印迹，也有辊表面的污物。
不良(表中以×表示)：
在片材表面存在较多条纹状的印迹，辊表面的污物也显著。
(d)长期可靠性
利用与第1实施方式同样的方法进行长期可靠性的评价。
【表3】
实施例3－1－3－4的聚碳酸酯树脂组合物不仅配合2种化合物作为磷系抗氧化剂(B)，而且将通式(1)所示的化合物即亚磷酸三(2,4－二－叔丁基苯基)酯的量调整为磷系抗氧化剂(B)总量的40～80重量％的范围内。因此，由这些聚碳酸酯树脂组合物成形的168mm长光程试验片均不仅黄色度小、初始色调优异，而且即使为在280℃下滞留15分钟后所成形的168mm长光程试验片，也充分抑制黄变，热稳定性优异。进而，这些聚碳酸酯树脂组合物的成形为片材时的挤出成形性优异。而且，由这些聚碳酸酯树脂组合物成形的168mm长光程试验片即使在温度90℃、相对湿度90％的条件下进行长达500小时的水解试验，透光率的降低也非常少，长期可靠性也优异。
与此相对，比较例3－1的聚碳酸酯树脂组合物中，磷系抗氧化剂(B)的量相对于聚碳酸酯树脂(A)100重量份超过0.1重量份，且亚磷酸三(2,4－二－叔丁基苯基)酯的量低于磷系抗氧化剂(B)总量的40重量％。因此，由该聚碳酸酯树脂组合物成形的168mm长光程试验片不仅黄色度大、初始色调差，而且在280℃下滞留15分钟后所成形的168mm长光程试验片无法充分抑制黄变，热稳定性差。而且，由该聚碳酸酯树脂组合物成形的168mm长光程试验片在高温高湿条件下进行长时间的水解试验后，透光率的降低显著，长期可靠性也差。
比较例3－2的聚碳酸酯树脂组合物中，亚磷酸三(2,4－二－叔丁基苯基)酯的量高于磷系抗氧化剂(B)总量的80重量％。因此，由该聚碳酸酯树脂组合物成形的168mm长光程试验片不仅黄色度大、初始色调差，而且在280℃下滞留15分钟后所成形的168mm长光程试验片无法充分抑制黄变，热稳定性差。
比较例3－3的聚碳酸酯树脂组合物中，脂肪酸酯(C)的量相对于聚碳酸酯树脂(A)100重量份不足0.03重量份。因此，使该聚碳酸酯树脂组合物在280℃下滞留15分钟后所成形的168mm长光程试验片无法充分抑制黄变，热稳定性差。进而，该聚碳酸酯树脂组合物在成形为片材时的挤出成形性也差。
比较例3－4的聚碳酸酯树脂组合物中，脂肪酸酯(C)的量相对于聚碳酸酯树脂(A)100重量份超过0.5重量份。因此，由该聚碳酸酯树脂组合物成形的168mm长光程试验片的黄色度大、初始色调差。进而，该聚碳酸酯树脂组合物在成形为片材时的挤出成形性也差。
如上所述，作为本发明的技术的例示，对实施方式进行了说明。因此，提供了详细的说明。
因此，在详细的说明所记载的构成要素之中，不仅包含为了解决课题而必需的构成要素，而且还包含为了例示上述技术而并不是为了解决课题所必需的构成要素。因此，不应因将这些非必须的构成要素记载于详细的说明中而直接认定这些并非必须的构成要素为必需的要素。
另外，上述的实施方式用于例示本发明的技术，因此能够在权利要求书的范围或者其等同的范围内进行各种变更、替换、添加、省略等。
产业上的可利用性
本发明可以适合用作例如光学透镜、车灯用导光件、导光膜、面发光体材料、标牌等成形品。

Claims (7)

1.一种聚碳酸酯树脂组合物，其含有聚碳酸酯树脂(A)、磷系抗氧化剂(B)、脂肪酸酯(C)和紫外线吸收剂(D)而成，
所述磷系抗氧化剂(B)的量相对于所述聚碳酸酯树脂(A)100重量份为0.04～0.1重量份，
所述脂肪酸酯(C)的量相对于所述聚碳酸酯树脂(A)100重量份为0.03～0.5重量份，
所述紫外线吸收剂(D)的量相对于所述聚碳酸酯树脂(A)100重量份为0～1重量份，
所述磷系抗氧化剂(B)为至少2种化合物，该至少2种化合物中的1种为通式(1)所示的化合物，
式中，R1表示碳数1～20的烷基，a表示0～3的整数，
所述通式(1)所示的化合物的量为磷系抗氧化剂(B)总量的40～80重量％。
2.根据权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物，其中，通式(1)所示的化合物为亚磷酸三(2,4－二－叔丁基苯基)酯。
3.根据权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物，将其成形而成的168mm长光程试验片基于以下式子计算的Δ累计透射率不足5000，
Δ累计透射率＝试验前累计透射率－试验后累计透射率
其中，
试验前累计透射率：将对供于在温度90℃、相对湿度90％的条件下进行500小时的水解试验之前的试验片在波长380～780nm的区域每1nm进行测定得到的总长方向的光谱透射率累计所得的值；以及
试验后累计透射率：将对供于所述水解试验之后的试验片在波长380～780nm的区域每1nm进行测定得到的总长方向的光谱透射率累计所得的值。
4.根据权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物，由将其成形而成的168mm长光程试验片在波长380～780nm的区域每1nm进行测定得到的总长方向的光谱透射率求得的初始色调YI为13以下。
5.一种成形品，其将权利要求1所述的聚碳酸酯树脂组合物成形而成。
6.根据权利要求5所述的成形品，其为车灯用导光件。
7.根据权利要求5所述的成形品，其为导光膜。
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