CN105374848B - 显示装置及其制造方法 - Google Patents

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CN105374848B CN201510484923.3A CN201510484923A CN105374848B CN 105374848 B CN105374848 B CN 105374848B CN 201510484923 A CN201510484923 A CN 201510484923A CN 105374848 B CN105374848 B CN 105374848B
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Abstract

本发明提供一种显示装置及其制造方法，能够抑制由与密封膜有关的工序导致的对像素电路的不良影响。一种显示装置，在基板上依序形成有像素电路和具有多层结构的密封膜，其中，所述密封膜包含第一层，所述第一层以与所述像素电路接触的方式形成、且由含硅无机材料构成，所述第一层为其至少一部分成分沿着层合方向连续变化的混合成膜。

Description

显示装置及其制造方法
技术领域
本发明涉及一种在基板上形成有密封膜的显示装置、及其制造方法。
背景技术
例如，在具备有机场致发光元件(以下，记为有机EL元件)的显示装置中使用密封膜。具备有机EL元件的显示装置包括TFT(Thin Film Transistor)基板和对置基板，在TFT基板上，在显示区域形成有多个像素电路。作为像素电路的一部分，在TFT基板上形成有有机EL层。一般而言，有机EL元件等半导体器件容易受到空气中的水分、氧等的不良影响，基于保护像素电路的目的，形成有密封膜。TFT基板和对置基板被贴合在一起，将形成于显示区域的多个像素电路密封。
为了从外部输入显示图像信息、电源，显示装置具备用于与外部连接的端子部，端子部通常形成于TFT基板上。即，在TFT基板上，除了形成有与对置基板贴合的区域(显示区域及边框区域)之外，还形成有端子部。即，TFT基板比要贴合在一起的对置基板更宽大。在制造工序中，将形成于TFT基板上的密封膜中位于成为端子部的区域的部分除去。
发明内容
希望进一步抑制水分从外部大气侵入像素电路等、提高密封膜的特性。作为与密封膜相关的技术，例如，日本特开2011-213847号公报中公开了一种含硅密封膜，该含硅密封膜包含通过对聚硅氮烷(polysilazane)进行等离子体照射而形成的改性区域。此外，美国专利公开第2002/125822号说明书中公开了一种多层结构的密封膜。
然而，在制造密封膜的工序、将位于成为端子部的区域的密封膜除去的工序等中，当高温环境下的工序操作时间(产距时间、takt time)长时，会对形成于显示区域的像素电路(例如，有机EL层等)的可靠性造成不良影响。因此，为了抑制对像素电路的影响，希望一边维持保护形成于TFT基板上的像素电路、这一作为密封膜的功能，一边在温度更低的环境下及用更短的时间来形成密封膜、或除去位于端子部的密封膜。
然而，如日本特开2011-213847号公报中公开的技术那样，当通过等离子体照射从而在含硅密封膜上形成改性区域时，会在制造工序中对位于密封膜下的有机EL层等造成不良影响。
如美国专利公开第2002/125822号说明书中公开的技术那样，当密封膜为由多层形成的多层结构时，能提高作为密封膜的特性。然而，在形成多层结构的密封膜的工序中，在某个条件下层合某层，在层合下一层时需要在其他条件下进行。为了在所述其他条件下稳定，还需要额外的工序，需要更多的工序操作时间。而且，在将TFT基板上的位于成为端子部的区域的密封膜除去的工序中，在某个条件下除去某层，在除去位于其下方的下一层时需要在其他条件下进行，这需要额外的工序，需要更多的工序操作时间。
鉴于上述问题，本发明的目的在于提供一种能够抑制由与密封膜有关的工序导致的对像素电路的不良影响的显示装置及其制造方法。
(1)本发明涉及一种显示装置，该显示装置在基板上依序形成有像素电路和具有多层结构的密封膜，其中，所述密封膜包括第一层，所述第一层以与所述像素电路接触的方式形成，且由含硅无机材料构成，所述第一层为其至少一部分成分沿着层合方向连续变化的混合成膜。
(2)如上述(1)所述的显示装置，可以是，所述密封膜进一步包含第二层，所述第二层形成于所述第一层上表面的至少一部分、由树脂材料构成。
(3)如上述(2)所述的显示装置，可以是，与构成所述第一层下表面的组成相比，构成所述第一层上表面的组成相对于所述第二层下表面的密合性更高。
(4)如上述(1)至(3)中任一项所述的显示装置，可以是，构成所述第一层下表面的组成为选自氮化硅、氧氮化硅及氧化硅中的任一种。
(5)如上述(1)至(3)中任一项所述的显示装置，可以是，构成所述第一层下表面的组成为氮化硅，构成所述第一层上表面的组成为选自氧化硅及非晶硅中的任一种。
(6)如上述(2)或(3)所述的显示装置，可以是，所述第二层的所述树脂材料为有机树脂。
(7)如上述(1)至(6)中任一项所述的显示装置，可以是，所述像素电路包含有机场致发光层。
(8)本发明的显示装置的制造方法可以包括：
在基板上形成像素电路的工序；和
在所述像素电路上形成包括第一层且具有多层结构的密封膜的工序，所述第一层以与所述像素电路接触的方式形成，由含硅无机材料构成，
所述密封膜可以使至少一部分成分沿着层合方向连续变化从而依序成膜。
(9)如上述(8)所述的显示装置的制造方法，可以是，使用化学气相沉积法形成所述第一层，在该工序中，使流入的处理气体的种类和各自的流量连续变化。
(10)如上述(9)所述的显示装置的制造方法，可以是，所述密封膜进一步包含由树脂材料构成的第二层，在所述第一层的上表面的至少一部分形成所述第二层。
附图说明
图1是本发明的实施方式的显示装置的立体图。
图2是表示本发明的实施方式的显示装置的制造工序的过程的图。
图3是本发明的实施方式的显示装置的剖视图。
图4是本发明的实施方式的显示装置的TFT基板的剖视图。
图5是表示本发明的实施方式的显示装置的密封膜的结构的概念图。
图6A是示意性表示本发明的实施方式的第一例的密封膜的浓度变化的概念图。
图6B是示意性表示本发明的实施方式的第一例的密封膜的浓度变化的概念图。
图6C是示意性表示本发明的实施方式的第一例的密封膜的浓度变化的概念图。
图7A是示意性表示本发明的实施方式的第二例的密封膜的浓度变化的概念图。
图7B是示意性表示本发明的实施方式的第二例的密封膜的浓度变化的概念图。
图7C是示意性表示本发明的实施方式的第二例的密封膜的浓度变化的概念图。
图7D是示意性表示本发明的实施方式的第二例的密封膜的浓度变化的概念图。
图8A是本发明的实施方式的显示装置的剖视图。
图8B是本发明的实施方式的显示装置的剖视图。
图9是本发明的实施方式的显示装置的TFT基板的剖视图。
图10是本发明的实施方式的显示装置的TFT基板的剖视图。
图11A是本发明的实施方式的显示装置的TFT基板的剖视图。
图11B是本发明的实施方式的显示装置的TFT基板的剖视图。
符号说明
1有机EL显示装置，2托盘，3单元，11TFT基板，12CF基板，13IC驱动器，14FPC，20玻璃基板，21半导体膜，22栅极绝缘膜，23栅极电极膜，24绝缘膜，25金属层，26钝化膜，27平坦化膜，28阳极，29堤，30有机EL层，31第一阴极，32第二阴极，33密封膜，34密闭材料，35填充材料，40透明基板，41滤色器，51第一电极膜，53第二电极膜，54第三电极膜，55第四电极膜，100异物，101区域，DA显示区域，L1第一层，L2第二层，L3第三层，OLED有机EL元件，TFTCLTFT回路层。
具体实施方式
以下，针对本发明的各实施方式，一边参照附图一边进行说明。需要说明的是，公开的内容终究只是一个例子，本领域技术人员能容易想到的在保持发明主旨下进行的适当变更，当然包括在本发明的范围内。此外，附图为了使说明更明确，与实际的方案相比，存在对各部分的宽度、厚度、形状等进行示意性表示的情况，但这只是一个例子，并不限定本发明的说明。此外，在本说明书和各图中，有时对与已出现的图有关并与前文所述的内容相同的要素标注相同的附图标记，并适当省略详细说明。
图1是本发明的实施方式的显示装置的立体图。该实施方式的显示装置为有机EL显示装置1。如图1所示，有机EL显示装置1包括形成有像素电路的TFT基板11、形成有滤色器(CF)的CF基板12、IC驱动器13和FPC14(柔性印制电路基板)。在TFT基板11的上表面中的、包含显示区域DA的区域中，贴合有CF基板12，相对于外部大气被密封。有机EL面板由TFT基板11和CF基板12构成。在TFT基板11的上表面中的、贴合有CF基板12的部分的外侧，形成有端子部，使多个端子电极、多个布线露出。在端子部上设置有IC驱动器13，FPC14(其具备与端子部的多个端子电极分别连接的电力布线)隔着各向异性导电膜(AnisotropicConductive Film：ACF)以热压接(Thermocompression Bonding)的方式与端子部连接。
图2是表示该实施方式的显示装置的制造工序的过程的图。在并列配置有多个TFT基板11的1片基板(阵列基板)的整个表面范围内形成密封膜。在该基板(阵列基板)贴合并列配置有多个CF基板12(其与多个TFT基板11对应)的1片基板(有时也进一步进行研磨)，进而切成单片(切割)，形成多个单元3。在托盘(tray)2上并列配置多个单元3，实施除去密封膜中的对应部分的工序从而使TFT基板11上的作为端子部的部分露出。图2表示在托盘2上并列形成有多个单元3的状态。
图3是该实施方式的显示装置的剖视图。图3示意性表示将图1所示的显示装置沿纵向切割的剖面，即在FPC14从端子部延长的方向上切出的剖面。如图3所示，在玻璃基板20上形成有TFT电路层TFTCL，在TFT电路层TFTCL上形成有有机EL元件OLED。在TFT基板11的上表面形成有密封膜33，但如前文所述，将位于形成有端子部TU的区域的密封膜除去，使端子部TU的端子电极、布线露出。在端子部TU上设置有IC驱动器13，FPC14与端子部TU连接。
对于CF基板12而言，在由玻璃材料形成的透明基板40的表面(图3所示的下表面)形成有滤色器41。在滤色器41中，与形成于TFT基板11的多个像素电路分别对应的颜色的滤光片与该像素电路相对并规则排列。TFT基板11和CF基板12经由形成于边框区域(其位于显示区域DA的周围)的密闭材料34(阻塞剂，dam agent)以彼此相对的方式贴合在一起，相对于外部大气被密封。在TFT基板11和CF基板12所密封的空间中充满有填充材料35。填充材料35既可以为树脂，也可以为非活性气体。
图4是该实施方式的显示装置的TFT基板11的剖视图。图4表示在TFT基板11上具备有像素电路的部分(显示区域DA)的剖面。像素电路包含TFT(薄膜晶体管)，在玻璃基板20上形成有TFT。图4所示的TFT为顶栅型TFT，TFT的半导体膜为低温多晶硅(polysilicon)(LTPS)。如图4所示，在玻璃基板20上形成有规定形状的半导体膜21(LTPS)。进而，在基板的整面上形成有栅极绝缘膜22，以与半导体膜21的沟道区域相对的方式在栅极绝缘膜22上形成有规定形状的栅极电极膜23，进而在基板的整面范围内形成有绝缘膜24。在半导体膜21的沟道区域的两侧添加有(p型或n型的)杂质。以分别到达半导体膜21的杂质区域的方式，局部地除去绝缘膜24及栅极绝缘膜22并形成通孔。在栅极电极膜23两侧分别形成金属层25，该金属层25填埋通孔，并且形成于位于通孔周围的绝缘膜24上。进而，在基板的整面上形成有钝化膜26，在钝化膜26上形成有平坦化膜27。此处，金属层25中，一个作为源电极，另一个作为漏电极。由半导体膜21、栅极电极膜23及金属层25构成TFT。在设置于显示区域DA的多个像素电路中分别形成有TFT。此外，图3所示的TFT电路层TFTCL为图4所示的半导体膜21、栅极绝缘膜22、栅极电极膜23、绝缘膜24，金属层25、钝化膜26，及平坦化膜27。
以到达TFT的一个金属层25(源电极/漏电极)的方式，局部地除去平坦化膜27及钝化膜26并形成通孔。在各像素电路分别形成填埋通孔并具有规定形状的阳极28。以将相邻的阳极28彼此绝缘的方式形成有堤29。而且，依次层合如下：以覆盖阳极28及堤29的方式在整面范围内层合有机EL层30、以覆盖有机EL层30的方式层合第一阴极31、以覆盖第一阴极31的方式层合第二阴极32、进而以覆盖第二阴极32的方式层合密封膜33。此处，第一阴极31为IZO(氧化铟锌：注册商标)膜、ITO膜等，第二阴极32为导电性有机膜。该导电性有机膜可使用乙炔聚合物、聚噻吩类或聚合物复合材料(polymer composite)。此外，可以为PEDOT:PSS[聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚(苯乙烯磺酸盐)]，还可以为与电荷生成层(CGL：ChargeGeneration Layer)相同的材料。由各像素电路所具备的1个阳极28、(多个像素电路所共用的)有机EL层30、第一阴极31和第二阴极32构成图3所示的1个有机EL元件OLED。即，像素电路包含有机EL元件OLED。需要说明的是，阳极(阳极28)、阴极(第一阴极31及第二阴极32)的透过性及材料可以根据有机EL元件OLED的发光型进行选择。该实施方式的有机EL元件OLED为顶发射(top emission)型，分别使阳极为反射电极、使阴极为透光性高的电极。具体而言，阳极28具有由ITO膜、Ag膜、及ITO膜形成的3层结构。需要说明的是，此处，阴极为由第一阴极31(其由IZO膜形成)和第二阴极32(其由导电性有机膜形成)构成的2层结构。在第一阴极31上形成第二阴极32，由此能使阴极成为所期望的低阻抗。然而，阴极的构成并非限定于此，还可以使阴极为ITO膜、IZO膜等一层结构。进而，还可以使阴极为下述3层结构，即，由薄的Ag、Al、AlMg、AlLi、MgAg等低功函数的金属层、该低功函数的金属层上的ITO膜、IZO膜等透明金属氧化膜层和该透明金属氧化膜层上的导电性有机膜层构成的3层结构。
图5是表示该实施方式的显示装置的密封膜33的结构的概念图。该实施方式的密封膜33从基板侧(玻璃基板20侧)沿着图5的箭头所示的层合方向依序层合，具有由第一层L1、第二层L2及第三层L3这三层形成的3层层合结构(多层结构)。即，第一层L1为密封膜33的多层结构中位于最下层的层，其与像素电路接触形成。此处，由于像素电路的最上层为阴极(第二阴极32)，所以第一层L1与阴极接触形成。本发明的主要特征在于，密封膜33的第一层L1的构成为混合成膜。此处，所谓混合成膜，是指下述膜：在不停止成膜工序的情况下连续形成多层，由此成为没有界面(或界面不明确)的1层。在混合成膜中，至少一部分成分在层合方向上连续变化。例如，在通过化学气相沉积(Chemical Vapor Deposition：以下，CVD)法形成该混合成膜的情况下，从用于某种组成的处理气体开始，一边在不停止成膜工序的情况下使该处理气体缓缓减少、停止，一边缓缓补加用于其他组成的其他处理气体，由此形成从所述某种组成向所述其他组成连续变化(即，没有界面)的1层。需要说明的是，混合成膜不包括停止成膜工序而依次形成2层(或其以上)的膜。
在该实施方式中，密封膜33是由下述层形成的3层结构，所述层为：由含硅(Si)无机材料形成的第一层L1、由树脂材料形成的第二层L2及由无机材料形成的第三层L3。第二层L2例如为丙烯酸树脂、聚酰亚胺树脂等有机树脂膜，第三层L3为SiN等无机膜(含Si无机膜)。在该实施方式的第一例中，从基板侧观察，第一层L1为从SiN(氮化硅)向SiO(氧化硅)连续变化的混合成膜。此外，在该实施方式的第二例中，从基板侧观察，第一层L1为从SiN向a-Si(非晶硅)连续变化的混合成膜。第一层L1及第三层L3的膜厚分别优选在200～1000nm的范围内，进一步优选在350nm～450nm的范围内。第二层L2的膜厚优选在200～1000nm的范围内。需要说明的是，如后文所述，可以将第二层L2形成于第一层L1上表面的至少一部分，第一层L1的上表面中也能有未形成有第二层L2的区域。此处所述的第二层L2的膜厚是指在形成有第二层L2的区域中最大的膜厚的值。
为了讨论本发明的效果，对形成SiN层及SiO层的2层来代替所述第一例的第一层L1的情形进行研究。这种情况下，密封膜具有依次层合有SiN层(第一SiN层)、SiO层、丙烯酸树脂层及SiN层(第二SiN层)的4层结构。将该密封膜作为第一比较例。
该实施方式的密封膜33的第一层L1形成于阴极(第二阴极32)上。为了抑制水分侵入位于密封膜33下层的阴极(第二阴极32、第一阴极31)、有机EL层30，优选构成第一层L1下表面的组成为SiN(也可记为SiNx)。但是，并不限定于此，构成第一层L1下表面的组成还可以为SiON(氧氮化硅：也可记为SiONNy)或SiO(也可记为SiOx)。此外，为了确保与第二层L2(其层合于第一层L1的上侧)的密合性，第一层L1的上表面优选为SiO、a-Si，但与构成第一层L1的下表面的组成相比，构成第一层L1的上表面的组成只要为相对于第二层L2下表面的密合性更高的组成即可。同样地，构成第三层L3的组成优选为SiN，但还可以为SiON或SiO。此外，构成第二层L2的组成为树脂材料，优选为丙烯酸树脂、聚酰亚胺树脂、环氧树脂等有机树脂，但还可以为硅氧烷等硅树脂等无机树脂。构成第一层L1的上表面的组成只要从确保相对于第二层L2的密合性的观点出发进行选择即可。
通过CVD法形成第一比较例的密封膜时，在第一SiN层的成膜与SiO层的成膜之间需要转换步骤。具体而言，用于将室内抽成真空的时间、用于转换处理气体并使流量稳定的时间及用于使等离子体状态稳定的时间等，实际上是进行成膜的处理以外的步骤。与之相对，通过CVD法形成该实施方式的密封膜33时，由于不需要上述步骤，能够缩短工序操作时间，所以能够减少对构成有机EL层30的有机EL材料等造成的不良影响。这是因为，环境温度高于100℃时，有机EL材料产生劣化、容易结晶。此外，在形成第一比较例的密封膜的SiO层的情况下，考虑到要形成10nm以下的薄膜，为了将所述薄膜稳定成膜而要求高控制性，导致成品率降低。与之相对，在本实施方式的密封膜33中，只要仅第一层L1和第二层L2的界面区域(即，第一层L1的上表面及上表面下侧的非常薄的区域)为SiO(或a-Si)即可，从与层合于上侧的层(第二层L2)的密合性的观点考虑，能够获得与第一比较例同等程度的密封效果。而且，还可以进一步取得不需要高控制性、成品率提高的效果。
在将位于作为端子部的区域的密封膜除去的工序中，例如通过干法蚀刻(dryetching)除去位于所述区域的密封膜时，还可以仅通过改变蚀刻速率(etching rate)，并在保持除此以外的蚀刻条件的状态下，将该实施方式的密封膜33的第一层L1除去。与之相对，对通过干法蚀刻除去第一比较例的密封膜的SiO层和SiN层的情形进行研究。由于SiN相对于SiO的选择率大，因而以与SiN相同的蚀刻条件除去SiO所花费的时间长。此外，由于除去SiO层和除去SiN层要改变蚀刻条件，所以需要转换步骤，使工序操作时间进一步变长。因此，与第一比较例的密封膜除去相比，能够以较短的工序操作时间实现该实施方式的密封膜33的除去。在该工序中，也能够减少对有机EL材料等造成的不良影响。例如，使用干法蚀刻时，通过缩短工序操作时间，能够减少蚀刻气体的使用量。由于氟类气体(特别是SF6气体)对环境的不良影响大，因此，当蚀刻气体使用氟类气体时，可以进一步取得抑制对环境的不良影响的效果。
由于能够缩短形成密封膜的工序、除去(位于端子部的)密封膜的工序中的工序操作时间，因此，能够在制造工序中将有机面板置于低温度的环境下，能够减少热对有机面板造成的不良影响，能够实现更高可靠性的显示装置。
以下，对该实施方式的TFT基板11的制造方法进行说明。利用已知的LTPS工序在玻璃基板20上形成TFT电路层TFTCL(从半导体膜21到平坦化膜27的多层：参见图4)。
接下来，对有机EL元件OLED的形成进行说明。在平坦化膜27上形成具有规定形状的多个阳极28，并将例如丙烯酸树脂、聚酰亚胺树脂或TEOS(正硅酸四乙酯：Si(OC2H5)4)等作为堤材料，覆盖阳极28的端部，形成堤29。阳极28上未形成有堤29的区域为开口部，通过开口部来限定发光区域。利用涂布法(旋转式、喷墨式等)将堤材料在基板整体上成膜，之后利用光掩模(photomask)来形成图案，由此形成堤29。
利用蒸镀法，以覆盖阳极28及堤29的方式在整面范围内形成有机EL层30(其由低分子材料形成)。有机EL层30具有堆栈(stack)结构(其通过多层膜将电子注入、电子传输、空穴传输等功能分离、分担)，该有机EL元件OLED为功能分离型元件。除蒸镀法外，在为高分子材料的情况下，也可适用印刷、喷墨及激光转录等。进而，以覆盖有机EL层30的方式在整面范围内依次形成第一阴极31、第二阴极32及密封膜33。
接下来，对密封膜33的形成进行说明。第一层L1及第三层L3通过CVD法形成。CVD法中的处理气体的种类和各自的流量的例子示于表1。流量的单位是slm(Standard Litersper Minute)。在形成分别由SiN、SiO及a-Si构成的层时，用于处理气体的气体种类和各自的流量示于下表中。在从设计到实际的制作中，由于可能存在改变密封膜的成膜条件的情况，所以优选设置适于气体流量的MFC(质量流量控制器)。
流量[slm] SiH4 NH3 N2O H2 N2 Ar
SiN 1.3 2.0 0 4 20 0
SiO 0.09 0 1.3 0 0 0
a-Si 0.33 0 0 0 0 16.5
从基板侧观察，该实施方式的第一层L1为从SiN向SiO(第一例)或a-Si(第二例)连续变化的混合成膜。换言之，形成第一例的第一层L1时，为了形成SiN，分别将SiH4气体、NH3气、H2气及N2气维持恒定以成为上表所示的规定流量，从基板侧以规定厚度进行成膜。然后，在不停止成膜工序的情况下，连续减少SiH4气体、NH3气、H2气及N2气的流量。使SiH4气体的流量变为0.09，同时使NH3气、H2气及N2气的流量变为零。进而，使N2O气体的流量从零增至1.3。由此，氮(N)的浓度、氢(H)的浓度沿着层合方向连续减少(单调减少)，同时，氧(O)的浓度沿着层合方向连续增加(单调增加)。因此，第一层L1的下表面(及下表面上侧的至少非常薄的区域)由SiN形成，第一层L1的上表面(及上表面下侧的至少非常薄的区域)由SiO形成。同样地，形成第二例的第一层L1时，从基板侧形成规定厚度的SiN膜，然后在不停止成膜工序的情况下，连续减少SiH4气体、NH3气、H2气及N2气的流量，使SiH4气体的流量变为0.33，同时使NH3气、H2气及N2气的流量变为零。进而，使Ar气的流量从零增至16.5。由此，N浓度、H的浓度沿着层合方向连续减少(单调减少)。因此，第一层L1的下表面由SiN形成，第一层L1的上表面由a-Si形成。
第二层L2例如为丙烯酸树脂等的有机树脂膜，可通过已知的涂布方法等来形成第二层L2。进而，通过CVD法形成第三层L3。根据上文，形成TFT基板11。之后，通过已知的工序来形成显示装置。需要说明的是，关于将位于TFT基板11上的作为端子部的区域的密封膜除去的工序，进行后述。
图6A至图6C是示意性表示该实施方式的第一例的密封膜33的浓度变化的概念图。图的横轴表示沿着层合方向的位置(高度)，单位为nm。图从右侧向左侧表示沿着层合方向的位置(高度)，右侧为TFT基板侧，左侧为CF基板侧。图的纵轴通过对数标度(logarithmicscale)表示相应成分的浓度，单位为任意单位。分别地，图6A表示O浓度，图6B表示N浓度，图6C表示H的浓度。图所示的相应各成分的浓度可以使用例如SIMS分析、剖面SEM-EDX分析进行测定。即，例如通过SIMS分析，能够测定出第一层L1中的相应成分为连续进行浓度变化的状态。需要说明的是，SIMS分析中，可以考虑对所形成曲线(profile)的影响来选择分析方向。通常，在沿着与层合方向为相反方向的方向上(从图的左侧朝向右侧的方向：从TFT基板的上方朝向下方的方向)、即以正向(front side)进行分析即可。然而，根据目的，可以在沿着层合方向的方向上、即以逆向(back side)进行分析，还可以在两个方向(双向)上进行分析。可以将在逆向上进行的分析称为SSDP-SIMS、Backside SIMS或背面SIMS等。但是，对于该实施方式的密封膜33的分析而言，通常(正向)的SIMS分析是适宜的。
对于该实施方式的第一例的密封膜33而言，图6A所示的O浓度的变化是显著的。在第一层L1的成膜工序中，沿着层合方向(从下方到上方)使N2O气体的流量缓缓增加，与之相伴，在第一层L1中从图6A的右侧到左侧O浓度连续上升(单调增加)。具体而言，在第一层L1的下表面处O浓度为低浓度(实质上为零)，随着开始使用N2O气体而使流量增加，O浓度朝向第一层L1的上表面连续上升。然后，在与第二层L2的界面处不连续地减少，在第二层L2为低浓度(实质上为零)。在实际的分析结果中，在第一层L1和第二层L2的界面处，O浓度在有限的范围内急剧变化，可观察到陡峭梯度的浓度变化，这与第一层L1中的O浓度的连续变化(平缓的梯度)明显不同。第一层L1中的O浓度从下方靠近上方(界面)时的极限值(外推值)与第二层L2中的O浓度从上方靠近下方(界面)时的极限值不同。此外，在第一层L1和第二层L2的界面的前后，O浓度的变化率(微分系数、differential coefficient)为不同的值，O浓度在有限的范围内急剧变化，在界面处变化率实质上无法计算(奇点、singularity)。
此外，在第一层L1的成膜工序中，缓缓使SiH4气体、NH3气、H2气及N2气的流量连续减少。因此，在第一层L1中，从图6B的右侧到左侧N浓度连续下降(单调减少)，从图6C的右侧到左侧H的浓度连续下降(单调减少)。在第一层L1的上表面附近，NH3气、N2气的流量实质上为零，N2O气体的流量低(1.3)，因此，第一层L1的上表面附近的N浓度低。此外，第二层L2的N浓度也同样低，在第一层L1和第二层L2的界面处，N浓度基本相等。即，第一层L1中的N浓度从下方靠近上方(界面)时的极限值与第二层L2中的N浓度从上方靠近下方(界面)时的极限值为近似值或相同值。然而，在第一层L1和第二层L2的界面的前后，N浓度的变化率(微分系数)为不同的值，在界面处变化率实质上为奇点。
同样地，在第一层L1中，第一层L1的上表面附近的NH3气、H2气的流量实质上为零，用于形成SiO的SiH4气体的流量低(0.09)，因此，第一层L1的上表面附近的H浓度非常低。由于丙烯酸树脂包含H，所以与第一层L1的上表面附近的H浓度相比，第二层L2的H浓度非常大。即，第一层L1中的H浓度从下方靠近上方(界面)时的极限值与第二层L2中的H浓度从上方靠近下方(界面)时的极限值不同。此外，在第一层L1和第二层L2的界面的前后，H浓度的变化率(微分系数)为不同的值，在界面处变化率实质上无法计算(奇点)。
第一层L1和第二层L2的成膜工序、及第二层L2和第三层L3的成膜工序均为不连续。换言之，在第一层L1的成膜工序与第二层L2的成膜工序之间包括转换步骤。第二层L2的成膜工序与第三层L3的成膜工序也是同样的。换言之，除了各成分的浓度实质上为零的情况、成分的浓度偶尔一致的情况之外，在第一层L1和第二层L2的界面处、及在第二层L2和第三层L3的界面处，各成分的浓度不连续地变化。此外，由于第二层L2通过涂布法进行成膜，所以在第二层L2中各成分的浓度基本维持为恒定，观察不到大的变化。同样地，在第三层L3的成膜工序中，由于用于CVD法的气体种类和其流量维持为恒定，所以在第三层L3中各成分的浓度基本维持为恒定，观察不到大的变化。
相对于该实施方式的第一例，也对第一比较例的密封膜的浓度变化进行研究。形成从基板侧依次层合有SiN层和SiO层的2层结构来代替第一例的第一层L1。换言之，O浓度在SiN层非常低(实质上为零)、在SiO层高。此外，N、H浓度在SiN层高、在SiO层非常低。分别在各层的成膜工序中，由于用于CVD法的气体种类和其流量维持为恒定，所以SiN层和SiO层各层中的各成分的浓度基本恒定，并在SiN层和SiO层的界面处是不连续的。即，SiN层中的各成分的浓度从下方靠近上方(界面)时的极限值与SiO层中的各成分的浓度从上方靠近下方(界面)时的极限值不同。此外，在SiN层和SiO层的界面的前后，各成分的浓度的变化率(微分系数)均是基本为零的值，在界面处各成分的变化率实质上为奇点。
因此，可得出如下结论：该实施方式的第一例中的第一层L1的至少一部分成分的浓度连续地变化，与之相对，第一比较例中的第一SiN层及SiO层的成分的浓度不连续地变化。此处，所谓不连续，是指在其位置(高度)前后，某种成分的浓度的极限值为不同的值；或即使在其极限值相等(或为十分相近的值)的情况下，在其位置(高度)前后，该成分的浓度的变化率为不同的值。此外，也可得出如下结论：在至少一部分成分的浓度不连续变化的位置(高度)处存在上下层的界面。即，该实施方式的第一层L1在内部不具有界面，而在第一比较例中，在SiN层与SiO层之间存在界面。
图7A至图7D是示意性表示该实施方式的第二例的密封膜33的浓度变化的概念图。图的纵轴及横轴与图6A至图6C的纵轴及横轴相同。分别地，图7A表示O浓度、图7B表示N浓度、图7C表示H浓度、图7D表示氩(Ar)浓度。
在该实施方式的第二例的密封膜33中，不使用含O气体，图7A所示的O浓度为恒定，几乎观察不到变化。但是，其可以根据制造装置的内部材料、CVD法中使用的气体的纯度等而有所波动。在第二例的密封膜33中，图7D所示的Ar浓度变化是显著的。在第一层L1的成膜工序中，沿着层合方向使Ar气体的流量缓缓增加，与之相伴，在第一层L1中Ar浓度连续上升(单调增加)。然后，在与第二层L2的界面处不连续地减少，在第二层L2及第三层L3中为低浓度(实质上为零)。
此外，在第一层L1的成膜工序中，与第一例同样地，缓缓使SiH4气体、NH3气、H2气及N2气的流量连续减少。因此，在第一层L1中，沿着层合方向N浓度及H浓度连续下降(单调减少)。与第一例不同，由于未使用N2O气体，所以与第一例相比，第一层L1的上表面(及其附近)的N浓度变得更小。此外，由于用于形成a-Si的SiH4气体的流量(0.33)比第一例中使用的SiH4气体的流量高，因此，虽然第一层L1的上表面附近的H浓度小，但比第一例大。
第二层L2及第三层L3的各成分的浓度与第一例基本相同。在第一例中，使第二层L2(丙烯酸树脂)的N浓度与第一层L1上表面的N浓度相等，如果使第二例中的第二层L2的N浓度与第一例相同，则图7B的第二层L2的浓度变化为上侧的虚线。如果使第二例中的第二层L2的N浓度与第二例中的第一层L1上表面的N浓度相等，则图7B的第二层L2的浓度变化为下侧的虚线。可得出如下结论：虽然它们依存于第二层L2的丙烯酸树脂的组成，但无论如何，在第一层L1和第二层L2的界面处，N浓度不连续地变化。
在该实施方式中，构成第一层L1下表面的组成为SiN，构成第一层L1上表面的组成为SiO(第一例)或a-Si(第二例)。如上所述，在第一层L1中，当沿着层合方向从某种组成(组成A)向其他组成(组成A)进行连续变化时，即在2种组成(组成A及组成B)之间进行连续变化时，除维持为恒定的成分外，各成分单调增加或单调减少。此处所述的单调增加(单调减少)即为所谓的狭义的单调增加(单调减少)，在变化的过程中，不包括变化率(微分系数)为零的状态，单调增加(单调减少)的变化率(微分系数)为正(负)。其中，存在组成的变化沿着第一层L1的层合方向在内部开始的情况、组成的变化在内部结束的情况。换言之，在从下表面直到开始变化、及从变化结束直到上表面期间，可能有变化率(微分系数)为零的情况。
该实施方式的密封膜33的第一层L1及第三层L3各层的层厚典型为400nm。对于第一例的第一层L1而言，沿着层合方向从SiN向SiO连续变化。合宜地，如下文那样使用O浓度来定义形成SiO的部分的厚度。求出图6A所示的第一层L1的下表面(右端)的浓度和上表面(左端)的浓度的平均值，将从取该平均值的位置到上表面的距离(厚度)设定为形成SiO的部分的厚度。第一例的第一层L1的形成SiO的部分的厚度优选为50nm以下，典型为10nm。同样地，在第二例中，合宜地，如下文那样使用N浓度来定义形成a-Si的部分的厚度。将从取下述平均值的位置到上表面的距离设定为形成a-Si的部分的厚度，所述平均值为图7B所示的第一层L1的下表面的浓度和上表面的浓度的平均值。第二例的第一层L1的形成a-Si的部分的厚度优选为50nm以下，典型为1nm。形成a-Si的部分优选为达到无法着色程度的厚度。
本发明的主要特征在于密封膜中包含混合成膜。该实施方式的密封膜33具有3层结构，相对于层合方向位于最下层、并形成于阴极上侧的第一层L1为混合成膜。可以通过1层混合成膜构成密封膜；密封膜还可以具有多层结构，多层中的1层或1层以上的层为混合成膜。例如，可以形成下述结构：将第一层L1及第二层L2作为1组(2层)层，在第三层L3的下层配置有多组层。而且，可以根据形成所述混合成膜的目的来选择混合成膜的构成。
该实施方式的密封膜33的第一层L1的下表面由SiN形成。SiN在防止水分侵入的耐湿性方面优异，与阴极接触的第一层L1的下表面优选由SiN形成。为了提高对异物的保护功能(覆盖、coverage)、提高突起部分的由密封膜产生的密封不充分的部位的密封性等，第二层L2由丙烯酸树脂形成。对于第一层L1的上表面来说，为了提高与第二层L2的密合性、抑制第二层L2从第一层L1剥离，优选由SiO(第一例)或a-Si(第二例)形成。此外，与第一层L1同样地，为了提高耐湿性，第三层L3由SiN形成。实际上，在形成于基板上整面的第一层L1的上表面中保持平坦性的区域(不包括存在有异物的部位)中，第二层L2没有形成，或即使形成层厚也非常小。即，在平坦且存在异物的部位、未保持平坦的区域(形成凹凸的部位)中，通过表面能(润湿性)，第二层L2形成为岛状。换言之，第一层L1、第三层L3以比较均等的层厚形成(层厚分布基本相同)，与之相对，第二层L2的层厚根据位置的不同有很大差别，层厚分布大(典型为0～800nm)。但是，如果增加形成第二层L2的材料的量，则第二层L2在保持平坦性的区域中也以膜的形式形成。
以下，对该实施方式的密封膜33的密封功能进行说明。图8A及图8B是该实施方式的显示装置的剖视图。图8A及图8B表示显示区域DA周边的密封部位(边框区域)的剖面。图8A表示基于剖面SEM观察而进行图像化后的剖面，图8B示意性地表示图8A所示的剖面。如图8B所示，在玻璃基板20上形成有绝缘膜，其上形成有平坦化膜27和堤29。此处，绝缘膜为栅极绝缘膜22，但并不限定于此。可以为栅极绝缘膜22、绝缘膜24或钝化膜26中的任一种、它们的组合等。而且，在堤29的平坦部位配置有密闭材料34，将TFT基板11和CF基板12贴合在一起，将显示区域DA密封。平坦化膜27及堤29从显示区域DA的周边进一步延伸，它们的端部位于TFT基板11的边缘的内侧。
在基板的整面范围内形成有密封膜33的第一层L1。但是，堤29的端部以从绝缘膜竖立的方式突出，在堤29的端部与绝缘膜相接触的部位无法稳定形成第一层L1。然而，通过表面能，如图8A及图8B所示，在堤29的端部的竖立部位附近形成有第二层L2。此处，第一层L1的上表面为SiO或a-Si，可确保第一层L1与第2层L2的密合性，抑制第二层L2从第一层L1剥离。进而，在基板的整面范围内形成有第三层L3，可提高密封膜33的密封功能。需要说明的是，图8A及图8B所示的构成终究只是一个例子，配置有密闭材料34的区域(密闭位置)、平坦化膜27的端部的位置、堤29的端部的位置可以根据设计进行变更。
图9是该实施方式的显示装置的TFT基板11的剖视图。图9示意性地表示在TFT基板11中显示区域DA(形成有像素电路的区域)的平坦面上异物100所附着的部位的剖面的一部分。如前文所述，在基板上的阴极(第二阴极32)上，在整面范围内形成有密封膜33的第一层L1。但是，在异物100附着在阴极上的情况下，在异物100的下侧几乎没有形成第一层L1，在异物100的上侧形成有第一层L1的一部分。即，所述部位为在阴极上无法稳定形成第一层L1的部位。然而，通过表面能，在异物100与基板(第一层L1、阴极)之间的空隙区域中形成有第二层L2。第一层L1的上表面为SiO或a-Si，能确保第一层L1和第二层L2的密合性。进而，在基板的整面范围内形成有第三层L3，能提高密封膜33的密封功能。假如在密封膜不含第二层L2、并具有均由SiN层形成的2层结构的情况下，在异物100与位于下层的SiN层之间的空隙区域(图9所示的区域101)中不能充分形成密封膜，而产生空隙(穴)，导致密封膜的该部位的密封性不充分。为了在没有第二层L2的情况下提高密封性，就必须使由SiN形成的密封膜的膜厚比该实施方式的密封膜33的膜厚大(例如，5nm以上)。与之相对，该实施方式的密封膜33为在第一层L1与第三层L3之间具有第二层L2的3层结构，不仅如此，第一层L1的上表面还形成SiO，因此，相对于异物100的保护功能提高，能够抑制在图9所示的区域101中产生空隙(穴)。
图10是该实施方式的显示装置的TFT基板11的剖视图。图10示意性地表示形成于TFT基板11中的显示区域DA(形成有像素电路的区域)中的像素电路的周边部位的剖面的一部分。如图4所示，在基板上的平坦化膜27上形成有具有规定形状的阳极28，以将相邻的阳极28彼此绝缘的方式形成有堤29。图10所示的剖面为在阳极28的端部形成有堤29的部位。堤29的端部以从阳极28竖立的方式突出，在堤29的端部与阳极28相接触的部位无法稳定形成第一层L1。然而，与图8A及图8B所示的剖面同样地，通过在所述部位形成有密封膜33的第二层L2，从而密封性提高。如果密封膜的密封性不充分，则水分侵入有机EL层30等，在显示区域DA上会产生成为缺陷的坏点、暗点(dark spot、DS)，但该实施方式的密封膜33能提高密封性，能抑制产生坏点、暗点。
以下，对该实施方式的TFT基板11的端子部的构成进行说明。图11A及图11B是该实施方式的TFT基板11的剖面图，表示配置于端子部的多个端子电极之一。图11A表示形成密封膜33的工序后的剖面的一部分，图11B表示除去密封膜33的工序后的剖面的一部分。在TFT基板11的端部设置有端子部。在形成前述的像素电路的工序中，形成端子部的多个端子电极。图11A及图11B所示的端子电极由4层电极膜(第一电极膜51、第二电极膜53、第三电极膜54及第4电极膜55)构成，但并不限定于此。
在形成像素电路的栅极电极膜23的工序中，使用相同材料，在基板上(栅极绝缘膜22的上侧)形成第一电极膜51。在形成绝缘膜24并形成通孔后，在形成像素电路的金属层25的工序中，使用相同材料，形成第二电极膜53。在形成像素电路的阳极28的工序中，形成第三电极膜54及第四电极膜55。阳极28具有由ITO膜、Ag膜及ITO膜形成的3层结构，第三电极膜54由下侧的ITO膜形成，第四电极膜55由上侧的ITO膜形成。在第三电极膜54与第四电极膜55之间可以设置Ag膜，也可以不设置。而且，在TFT基板11的端子部也形成密封膜33(图11A)。
如图2所示，对规则排列于托盘2上的单元3实施如下工序，即，除去位于TFT基板11上的端子部的密封膜33的工序。此处，利用干法蚀刻进行处理。由于CF基板12自身为硬掩模(hard mask)，因此，可以在不用抗蚀剂(resist)等来形成图案的情况下，通过干法蚀刻将位于端子部的密封膜33除去。所述工序中使用的蚀刻气体为氟类气体(例如，SF6、CF4、NF6等)及氧气(O2)的混合气体。进而，有时也添加氩气(Ar)气、氮气(N2)。特别值得一提的是，SiN相对于ITO的选择率非常高。换言之，在除去SiN的同时，对由ITO膜形成的第三电极膜54及第四电极膜55的损害小。这是因为，ITO在氯类气体中容易被蚀刻，而在氟类气体中几乎不被蚀刻。换言之，在该实施方式中，除去密封膜33的工序优选通过干法蚀刻来实施，但并不限定于此，可以利用湿法蚀刻、激光照射来除去位于端子部的密封膜33。
在该实施方式中，对TFT基板11及CF基板12两者进行玻璃摩擦(glass scrub)，切成单片，然后实施除去位于端子部的密封膜的工序，但当然不限定于此。可以在大幅面状(形成有多个TFT基板11的阵列基板)、长条状(形成有排成一列的TFT基板11)中实施除去工序。总之，将密封膜33在TFT基板11的整面范围内形成，然后除去位于端子部的密封膜。然而，与在作为端子部的区域中设置掩模从而部分(在包含显示区域DA的区域中)形成密封膜的情形相比，可以抑制对像素电路(有机EL层30等)的不良影响。这是因为，部分形成密封膜时，还需要准备掩模的工序、使掩模与TFT基板对齐的工序等。
以上，对本发明的实施方式的显示装置进行了说明，但本发明的显示装置并不限定于上述实施方式。在上述实施方式中，TFT基板11使用了玻璃基板20，但可以使用树脂基板、金属基板等，还可以为柔软(具有挠性)的基板。此外，在上述实施方式中，形成于基板上的TFT的半导体膜为LTPS，但TFT的半导体膜可以为a-Si、氧化物半导体，还可以使用有机TFT。此外，在上述实施方式中，贴合在TFT基板上的对置基板具备滤色器，但TFT基板可以具备滤色器。本发明最适于在制造工序中容易受到热环境影响的有机EL显示装置，但当然不限定于此。可以广泛适用于在基板上形成有像素电路和密封膜的显示装置。
在本发明构思的范围内，本领域技术人员能够想到各种变形例及修改例，可以理解的是，这些变形例及修改例也属于本发明的范围。例如，针对前文所述的各实施方式，本领域技术人员可以适当进行技术特征的追加、删除或设计变更，或者也可进行工序的追加、省略或条件变更，只要具备本发明的主旨就包括在本发明的范围内。

Claims (10)

1.一种显示装置，在基板上依序形成有包含有机发光元件的像素电路、和在所述有机发光元件上的密封膜，其特征在于，
所述有机发光元件形成在所述像素电路的上部，
所述密封膜形成在所述有机发光元件上，
所述密封膜包含第一层和在所述第一层的上表面的至少一部分上形成的第二层，所述第一层以与所述有机发光元件接触的方式形成，
构成所述第一层的下表面的组成为氮化硅或氧氮化硅中的任一种，其中，所述第一层的下表面位于靠近所述有机发光元件的那侧，
构成所述第一层的上表面的组成为氧化硅及非晶硅中的任一种，其中，所述第一层的上表面位于远离所述有机发光元件的那侧，
所述第二层为树脂材料，
所述第一层的组成以氮成分从所述下表面朝向上表面沿着层合方向连续减少的方式变化。
2.如权利要求1所述的显示装置，其特征在于，
所述密封膜进一步包含第三层，所述第三层形成在所述第二层上、且由无机材料构成。
3.如权利要求1所述的显示装置，其特征在于，
与构成所述第一层下表面的组成相比，构成所述第一层上表面的组成相对于所述第二层下表面的密合性更高。
4.如权利要求2所述的显示装置，其特征在于，
所述第三层的所述无机材料为氮化硅或氧氮化硅中的任一种。
5.如权利要求1～4中任一项所述的显示装置，其特征在于，
所述第一层的组成以氢成分从所述下表面朝向上表面沿着层合方向连续减少的方式变化。
6.如权利要求1～4中任一项所述的显示装置，其特征在于，
所述第二层的所述树脂材料为有机树脂。
7.如权利要求1～4中任一项所述的显示装置，其特征在于，
所述像素电路包含有机场致发光层。
8.一种显示装置的制造方法，其特征在于，包括：
在基板上形成包含有机发光元件的像素电路的工序；和
在所述有机发光元件上形成由树脂材料构成的密封膜的工序，
形成所述像素电路的工序包括在所述像素电路的上部形成所述有机发光元件的工序，
所述密封膜包含第一层和在所述第一层的上表面的至少一部分上形成的第二层，所述第一层以与所述有机发光元件接触的方式形成，
构成所述第一层的下表面的组成为氮化硅或氧氮化硅中的任一种，其中，所述第一层的下表面位于靠近所述有机发光元件的那侧，
构成所述第一层的上表面的组成为氧化硅及非晶硅中的任一种，其中，所述第一层的上表面位于远离所述有机发光元件的那侧，
在形成所述密封膜的工序中，以从所述下表面朝向上表面沿着层合方向连续减少的方式使氮成分变化，从而将所述第一层成膜。
9.如权利要求8所述的显示装置的制造方法，其特征在于，
使用化学气相沉积法形成所述第一层，在该工序中，使流入的处理气体的种类和各自的流量连续变化。
10.如权利要求8或9所述的显示装置的制造方法，其特征在于，在所述第一层的上表面的至少一部分形成所述第二层。
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