CN104603647B - 白色反射性膜 - Google Patents

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Abstract

一种白色反射性膜，所述白色反射性膜包含反射层A和至少形成一侧的最外层的支持层B，所述支持层B由热塑性树脂和分散于其中而含有的惰性粒子形成，而且在形成最外层的支持层B的与反射层A相反侧的表面具有由上述惰性粒子导致的突起。该膜可充分抑制与导光板的粘贴，与此同时，抑制导光板的损伤，抑制粒子脱落。另外，也可带来以下优点：即使回收膜，将其用作自回收原料制备膜，得到的膜的成膜性也优异。

Description

白色反射性膜
技术领域
本发明涉及白色反射性膜。特别是涉及用于液晶显示装置的白色反射性膜。
背景技术
液晶显示装置(LCD)的背光单元有正下型和侧光(edgelight)型，所述正下型在液晶显示面板的背面具备光源，进而在光源背面具备反射膜；所述侧光型在液晶显示面板的背面配置在背面具备反射板的导光板，在这样的导光板的侧面具备光源。以往，作为用于大型LCD的背光单元，从画面的亮度和画面内的亮度的均匀性优异的观点出发，主要使用正下型(主要为正下型CCFL)，侧光型常用于笔记本型PC等较小型的LCD，但近年来由于光源、导光板的发展，即使在侧光型背光单元中亮度和画面内的明度的均匀性也得到提高，不仅在较小型的设备中，在大型LCD中也开始使用侧光型背光单元。另外，其原因在于，由此也有可减薄LCD的优点。
在侧光型背光单元中，形成导光板与反射膜直接接触的结构。因此，在这样的结构中，若导光板与反射膜粘贴，则粘贴的部分的亮度变得异常，有产生亮度的面内偏差的问题。因此，需要在导光板与反射膜之间具有间隙(gap)，并将这样的间隙保持一定。例如，可以通过在反射膜的表面具有珠而将导光板与反射膜之间的间隙保持一定，可以防止它们的粘贴。
但是，此时若由较软的原料形成的导光板与反射膜接触，则有因反射膜或表面的珠而损伤导光板的问题。作为其对策，例如像日本特开2003-92018号公报、日本特表2008-512719号公报那样，有具备使用弹性体类珠的防损伤层的反射片材的报告。
但是，若像上述日本特开2003-92018号公报、日本特表2008-512719号公报那样使用软的珠，则虽然可抑制导光板的损伤，但无法达成近年来所要求的确保间隙，例如若施加较大的应力，则可能无法确保间隙，无法抑制粘贴。对于这样的确保间隙的问题，作为珠，考虑使用真球状二氧化硅等无机粒子或具有交联结构的有机粒子等硬度高的珠，但它们无法抑制导光板的损伤。另外，在使用这样的硬度高的珠（所述珠具有可充分达成确保间隙的程度的大小）时，本发明人新发现并关注以下问题：在回收未形成制品的膜，将其用作自回收原料再次制备新的膜的情况下，残存在回收原料中的珠混入膜中、特别是反射层中，由此膜破裂多发，膜的成膜性变低，实质上不可自回收。
发明内容
因此，本发明的目的在于，第1，提供一种白色反射性膜，所述白色反射性膜可充分抑制与导光板的粘贴，与此同时，抑制导光板的损伤，并抑制粒子脱落。
本发明的另一个目的在于，第2，提供一种可回收的白色反射性膜，所述白色反射性膜可充分抑制与导光板的粘贴，与此同时，即使回收膜并将其用作自回收原料制备膜，得到的膜的成膜性也优异。
本发明另外的其它目的和优点可通过以下说明明确。
根据本发明，本发明的上述目的和优点可通过一种白色反射性膜达成，所述白色反射性膜包含反射层A和至少形成一侧的最外层的支持层B，所述支持层B由热塑性树脂和分散地含有在该热塑性树脂中的惰性粒子形成，而且在形成最外层的支持层B的与反射层A相反侧的表面具有由上述惰性粒子形成的突起，其特征在于，
a.上述热塑性树脂为聚酯树脂，上述惰性粒子的平均粒径(d)为2~100μm，上述相反侧的表面的十点平均粗糙度(Rz)为5~100μm且高度为5μm以上的突起的频率为106~1010个/m2，上述突起通过用上述聚酯树脂以50nm~10μm的被覆厚度被覆上述惰性粒子的表面而形成；
或
b.上述惰性粒子为一次粒径(dp)为3μm以下，二次粒径(ds)超过10μm且为100μm以下的凝集粒子，以支持层B的体积为基准，支持层B中的该凝集粒子的含量为1~50%，上述相反侧的表面的十点平均粗糙度(Rz)满足下列式(1)：
0.1×ds(μm)≤Rz(μm)≤0.7×ds(μm)···(1)。
根据具有上述a的特征的白色反射性膜(以下称为白色反射性膜a)，可顺利地达成本发明的上述第1目的；根据具有上述b的特征的本发明的白色反射性膜(以下称为白色反射性膜b)，可顺利地达成本发明的上述第2目的。
附图说明
图1为示出本发明的导光板损伤评价和粒子脱落评价的方法的示意图。
图2为示出用于本发明的粘附斑(密着斑)评价的结构体的示意图。
图3为示出本发明的突起的截面的一个实例的照片。
实施发明的最佳方式
本发明的白色反射性膜中，不论白色反射性膜a还是白色反射性膜b，均具有反射层A和支持层B。
以下详细地对构成本发明的各构成成分进行说明。
首先，对白色反射性膜a进行说明。
[反射层A]
本发明的反射层A为，由热塑性树脂和空隙形成剂形成，通过含有空隙形成剂而在层中含有空隙，使得呈现白色的层。作为这样的空隙形成剂，详情在后叙述，例如可使用无机粒子、与构成该反射层A的热塑性树脂不相容的树脂(以下有称为不相容树脂的情况。)。另外，反射层A在550nm波长下的反射率优选为95%以上，进一步优选为96%以上，特别优选为97%以上。由此变得易将白色反射性膜a的反射率设为优选的范围。
如上所述，反射层A在层中具有空隙，这样的空隙的体积相对于反射层A的体积所占的比例(空隙体积率)优选在15~70体积%的范围内。通过设为这样的范围，可使反射率的提高效果变高，变得易得到如上所述的反射率。另外，可使成膜性的提高效果变高。在空隙体积率过低的情况下，有难得到优选的反射率的趋势。从这样的观点出发，反射层A的空隙体积率的下限进一步优选为30体积%，特别优选为40体积%。另一方面，在过高的情况下，有成膜性的提高效果变低的趋势。从这样的观点出发，反射层A的空隙体积率的上限进一步优选为65体积%，特别优选为60体积%。
空隙体积率可通过调整反射层A的空隙形成剂的种类、大小、量来达成。
(热塑性树脂)
作为构成反射层A的热塑性树脂，例如可列举出由聚酯、聚烯烃、聚苯乙烯、丙烯酸树脂(acryl)形成的热塑性树脂。其中，从得到机械特性和热稳定性优异的白色反射性膜的观点出发，优选聚酯。
作为这样的聚酯，优选使用由二羧酸成分和二醇成分形成的聚酯。作为该二羧酸成分，可列举出来源于对苯二甲酸、间苯二甲酸、2,6-萘二甲酸、4,4’-联苯二甲酸、己二酸、癸二酸等的成分。作为二醇成分，可列举出来源于乙二醇、1,4-丁二醇、1,4-环己烷二甲醇、1,6-己二醇等的成分。在这些聚酯中，优选芳族聚酯，特别优选聚对苯二甲酸乙二醇酯。虽然聚对苯二甲酸乙二醇酯可为均聚物，但从将膜在单轴或双轴拉伸时抑制结晶而使拉伸性、成膜性变得良好的方面出发，优选共聚物。作为共聚成分，可列举出上述二羧酸成分、二醇成分，但从耐热性与成膜性并存的观点出发，优选间苯二甲酸、2,6-萘二甲酸。以聚酯的所有二羧酸成分100摩尔%为基准，共聚成分的比例例如为1~20摩尔%，优选为2~18摩尔%，进一步优选为3~15摩尔%，特别优选为7~11摩尔%。通过将共聚成分的比例设为该范围，成膜性的提高效果优异。另外，热尺寸稳定性优异。
(空隙形成剂)
在反射层A中，在使用无机粒子作为空隙形成剂的情况下，作为无机粒子，优选白色无机粒子。作为该白色无机粒子，可示例出硫酸钡、二氧化钛、二氧化硅、碳酸钙的粒子。这些无机粒子只要选择平均粒径和含量来使白色反射性膜具有适当的反射率即可，它们无特殊限定。优选只要使反射层A、白色反射性膜的反射率变为本发明的优选范围即可。另外，只要使反射层A的空隙体积率变为本发明的优选范围即可。考虑到这些情况，无机粒子的平均粒径例如为0.2~3.0μm，优选为0.3~2.5μm，进一步优选为0.4~2.0μm。另外，以反射层A的质量为基准，无机粒子的含量优选20~60质量%，进一步优选25~55质量%，最优选为31~53质量%。另外，通过采用如上所述的粒子形态，可在聚酯中适度地分散，粒子的凝集难发生，可得到无粗大突起的膜，另外，同时也可抑制粗大粒子成为起点的拉伸时的破裂。无机粒子可为任意的粒子形状，例如可为板状、球状。无机粒子还可进行用以提高分散性的表面处理。
在使用不相容树脂作为空隙形成剂的情况下，作为不相容树脂，若与构成层的热塑性树脂不相容，则无特殊限定。例如，在这样的热塑性树脂为聚酯的情况下，优选聚烯烃、聚苯乙烯等。它们可为粒子的形态。另外，其含量只要与无机粒子的情况同样地选择平均粒径、含量来使白色反射性膜具有适当的反射率即可，它们无特殊限定。优选只要使反射层A、白色反射性膜的反射率变为本发明的优选范围即可。另外，只要使反射层A的空隙体积率变为本发明的优选范围即可。考虑到这些情况，以反射层A的质量为基准，含量优选10~50质量%，进一步优选12~40质量%，最优选13~35质量%。
(其它的成分)
只要不妨碍本发明的目的，反射层A可含有其它的成分，例如紫外线吸收剂、抗氧化剂、抗静电剂、荧光增白剂、蜡、不同于空隙形成剂的粒子或树脂等。
[支持层B]
本发明的支持层B由聚酯树脂形成，含有惰性粒子。
(聚酯树脂)
作为用作支持层B的聚酯树脂的聚酯，可列举出与上述反射层A的聚酯同样的聚酯。在这些聚酯中，从得到机械特性和热稳定性优异的白色反射性膜的观点出发，优选芳族聚酯，特别优选聚对苯二甲酸乙二醇酯。虽然聚对苯二甲酸乙二醇酯可为均聚物，但从可提高抑制导光板损伤的提高效果的观点出发，优选共聚物。作为这样的共聚成分，可列举出上述二羧酸成分、二醇成分，但同样从抑制损伤的观点出发，优选间苯二甲酸、2,6-萘二甲酸。以聚酯的所有二羧酸成分100摩尔%为基准，共聚成分的比例优选为1摩尔%以上，更优选为1.5摩尔%以上，进一步优选为2摩尔%以上，特别优选为3摩尔%以上。另外，优选为20摩尔%以下，更优选为18摩尔%以下，进一步优选为15摩尔%以下，特别优选为12摩尔%以下。通过将共聚成分的比例设为下限以上，可特别提高抑制导光板损伤的提高效果。另一方面，通过设为上限以下，变得易因结晶取向等而具有适度的硬度，由此可提高抑制粘贴的提高效果。
(惰性粒子)
作为支持层B的惰性粒子，可为有机惰性粒子、无机惰性粒子或有机无机复合惰性粒子。
作为有机惰性粒子，例如可列举出聚苯乙烯树脂粒子、有机硅树脂粒子、丙烯酸树脂粒子、苯乙烯-丙烯酸树脂粒子、二乙烯基苯-丙烯酸树脂粒子、聚酯树脂粒子、聚酰亚胺树脂粒子、三聚氰胺树脂粒子等高分子树脂粒子。其中，从易形成为了确保间隙而具有特别适度的硬度的突起的观点出发，特别优选有机硅树脂粒子、丙烯酸树脂粒子。
另外，作为无机惰性粒子，可列举出(1)二氧化硅(包含水合物、硅砂、石英等)，(2)各种结晶形态的氧化铝，(3)含有30质量%以上的SiO2成分的硅酸盐(例如非晶质或结晶质的粘土矿物、铝硅酸盐(包含煅烧物、水合物)、温石棉、锆石、粉煤灰(flyash)等)，(4)Mg、Zn、Zr和Ti的氧化物，(5)Ca和Ba的硫酸盐，(6)Li、Ba和Ca的磷酸盐(包含一氢盐、二氢盐)，(7)Li、Na和K的苯甲酸盐，(8)Ca、Ba、Zn和Mn的对苯二甲酸盐，(9)Mg、Ca、Ba、Zn、Cd、Pb、Sr、Mn、Fe、Co和Ni的钛酸盐，(10)Ba和Pb的铬酸盐，(11)碳(例如碳黑、石墨等)，(12)玻璃(例如玻璃粉、玻璃珠等)，(13)Ca和Mg的碳酸盐，(14)萤石，(15)尖晶石型氧化物等。其中，从易形成为了确保间隙而具有特别适度的硬度的突起的观点出发，优选二氧化硅粒子，特别优选凝集二氧化硅粒子。
另外，在本发明中，作为惰性粒子，也可使用如由有机物被覆的无机粒子、由无机物被覆的有机粒子那样的有机无机复合惰性粒子。具体而言，作为有机无机复合粒子，例如可列举出以下粒子：由在侧链或末端具有如甲硅烷基烷基那样的有机金属化合物基的高分子与如二氧化硅那样的无机化合物成分通过共价键复合而得的有机无机混合材料形成的粒子；在惰性无机粒子表面熔粘被覆有如交联聚苯乙烯那样的有机高分子微粒而得的粒子；或在惰性有机高分子粒子表面粘着被覆有如氧化铝那样的惰性无机微粒而得的粒子等。
在本发明中，从易发挥更优异的效果的观点出发，作为惰性粒子优选无机粒子。特别是在使用无机惰性粒子作为惰性粒子时，通常由于无机惰性粒子硬，所以易对导光板造成损伤，因此采用本发明特别有用。
为了抑制粘贴，支持层B的惰性粒子的平均粒径和含量只要选择如满足下述十点平均粗糙度Rz或突起频率那样的范围即可。
例如，从将导光板与膜的间隔保持一定，易抑制它们粘贴的观点出发，平均粒径优选为2μm~100μm。若平均粒径过小，则Rz有变小的趋势，有白色反射性膜部分地粘附于导光板的可能性变高的趋势。从这样的观点出发，平均粒径的下限值优选为5μm，进一步优选为10μm，特别优选为15μm。另一方面，在过大的情况下，有粒子变得易脱落的趋势，若发生脱落，则在背光单元中形成白点缺陷。从这样的观点出发，平均粒径的上限值优选为80μm，进一步优选为75μm，特别优选为70μm，最优选为65μm。
另外，例如以支持层B的体积为基准，含量优选为0.1体积%~20体积%。若过少，则有确保间隙的提高效果变低的趋势。因此，下限值进一步优选为0.2体积%，特别优选为0.3体积%。另一方面，若过多，则有抑制粒子脱落的提高效果变低的趋势。因此，上限值进一步优选为15体积%，特别优选为12体积%。
(其它的成分)
在不妨碍本发明的目的的范围内，支持层B可含有上述构成成分以外的成分。作为这样的成分，例如可列举出紫外线吸收剂、抗氧化剂、抗静电剂、荧光增白剂、蜡、不同于上述惰性粒子的粒子或树脂等。
另外，支持层B可含有反射层A中列举的空隙形成剂，通过设为这样的形态，可提高反射率的提高效果。反之，若使支持层B的空隙形成剂的含量减少或不含有空隙形成剂，则可使成膜性的提高效果变高。从这些观点出发，支持层B的空隙体积率(支持层B的空隙的体积相对于支持层B的体积的比例)优选为0体积%~低于15体积%，进一步优选为0~5体积%，特别优选为0~3体积%。特别是在本发明中，由于可同时发挥反射特性和拉伸性的提高效果，所以特别优选同时采用上述反射层A的优选的空隙体积率和所述支持层B的优选的空隙体积率。
(支持层B的形态)
在本发明中，由如上所述的聚酯树脂形成且含有如上所述的惰性粒子的支持层B形成白色反射性膜的至少一侧的最外层。而且，在形成这样的最外层的支持层B的与反射层A相反侧的表面上具有由上述惰性粒子形成的突起。此外，该突起为通过构成支持层B的聚酯树脂被覆上述惰性粒子的结构。
在聚酯树脂被覆惰性粒子时，被覆厚度在50nm~10μm的范围内。此处，被覆厚度是指突起的顶点处聚酯树脂的厚度。由于被覆厚度在上述范围内，可抑制导光板的损伤。另外，使得突起具有适度的硬度，由此可确保间隙，可抑制粘贴。若被覆厚度过薄，则不仅无法抑制导光板的损伤，而且有因摩擦而引起粒子脱落的可能性。另外，变得难确保间隙。另一方面，被覆厚度过厚使得形成该突起的粒子存在于支持层B的内部深处，由此有突起形状也变为曲率大的“平缓”形状的可能性，从而难以防止与导光板的粘贴。从这些观点出发，突起的惰性粒子由聚酯树脂形成的被覆厚度的下限值优选为200nm，更优选为1μm；另外，上限值优选为8μm，更优选为7.5μm。
这样，由于本发明的白色反射性膜中，在白色反射性膜的最外层具有通过聚酯树脂以特定被覆厚度被覆惰性粒子的结构的突起，由此，在与导光板连接使用时，可抑制因该突起而损伤导光板。另外，可抑制粒子脱落。另外，可确保间隙。需说明的是，此时使具备这样的突起的一侧的表面为导光板侧。
此外，从确保导光板与反射膜的间隙的观点出发，在形成最外层的支持层B的与反射层A相反侧的表面，上述突起需要具有适度的高度，并以适度的频率存在。
突起的高度为如下高度：在形成最外层的支持层B的与反射层A相反侧的表面，十点平均粗糙度(Rz)为5~100μm。通过此高度和下述突起频率，可充分确保与导光板的间隙，粘贴抑制效果优异。若Rz过小，则粘贴抑制效果差。另一方面，若Rz过大，则粒子脱落抑制效果差。从这些观点出发，Rz的下限值优选为7μm，更优选为10μm；另外，上限值优选为75μm，更优选为50μm。需说明的是，这样的Rz的形态主要通过上述突起得到。其原因在于，若通过不具备上述突起形态的突起形成主要的高的突起，则得不到导光板的损伤抑制效果。
另外，高度为5μm以上的突起的频率为，在形成最外层的支持层B的与反射层A相反侧的表面，每单位面积的个数为106~1010个/m2。通过该频率和上述Rz，可充分确保与导光板的间隙，粘贴抑制效果优异。若突起频率过少，则粘贴抑制效果差。另一方面，若突起频率过多，则有粒子脱落的概率提高或反射率降低的趋势。从这些观点出发，突起频率的下限值优选为107个/m2，更优选为5×107个/m2；另外，上限值优选为2×109个/m2，更优选为5×108个/m2。
此外，为了进一步抑制导光板的损伤，在将导光板与反射膜压接时也易确保足够的间隙，并且进一步防止粒子从膜表面脱落而变为异物、显示品质因画面缺陷而降低的目的，上述突起优选硬度为100~103。
若硬度过硬，则有易对导光板造成损伤的趋势。另一方面，若过软，则有确保间隙的效果变低的趋势，或有抑制粒子脱落的效果变低的趋势。从这样的观点出发，突起硬度的下限值的更优选的值为5，进一步优选为10；另外，上限值更优选为500，进一步优选为200。
上述突起硬度可用以下值表示：基于JISZ2244，用显微硬度计(例如ElionixInc.制ENT-1100a)测定的值。可使用Berkovich(バーコビッチ)压头(棱间角=115°的正三角锥状前端)，将压入载荷(P)设为500mgf(约4.9mN)，根据测定的最大压入深度(h[μm])的值，通过下式算出硬度(H)。
H=0.038×P/h2
测定优选对从样品随机抽取的突起(选择高度为5μm以上的突起的方法为优选的测定法的一种)，例如对如30点以上的多个突起进行，将它们的平均值作为突起的硬度。另外，突起的高度可通过激光显微镜来确认。
[层结构]
本发明的反射层A的厚度优选为80~300μm。由此可使反射率的提高效果变高。若过薄，则反射率的提高效果低；另一方面，过厚则效率低。从这样的观点出发，进一步优选为150~250μm。
另外，支持层B的厚度(在具有多个的情况下，是形成成为导光板侧的最外层的1层的厚度)优选为10~70μm。由此，与上述优选的惰性粒子的形态结合，易设为优选的Rz和突起频率的形态，易确保与导光板的间隙。另外，可使反射率的提高效果和拉伸性的提高效果变高。若过薄，则难达成优选的Rz，有粒子脱落抑制效果降低的趋势。另外，有拉伸性的提高效果变低的趋势。另一方面，若过厚，则有反射率的提高效果变低的趋势，并有难得到优选的Rz和突起频率的趋势。从这样的观点出发，厚度的下限值进一步优选为20μm；另外，上限值进一步优选为60μm。
在本发明中，为了易使以上述惰性粒子的被覆厚度和Rz所表示的突起高度为本发明中规定的范围，支持层B中的惰性粒子的平均粒径(d)与支持层B的厚度(t)优选满足下列式(2)-1，
0.05≤d(μm)/t(μm)≤20···(2)-1
更优选满足下列式(2)-2，
0.1≤d(μm)/t(μm)≤10···(2)-2
进一步优选满足下列式(2)-3。
0.2≤d(μm)/t(μm)≤2.5···(2)-3。
在该d/t值过小的情况下，变得难生成足够高度的突起，有确保与导光板的间隙的提高效果变低的趋势；另一方面，在过大的情况下，有被覆厚度变得易不足的趋势，有抑制粒子脱落的提高效果变低的趋势。从这些观点出发，上述比率的下限值特别优选为0.5，进一步优选为0.6；另外，上限值特别优选为2.0，进一步优选为1.8。
在将反射层A表示为A、将支持层B表示为B时，白色反射性膜的层叠结构可列举出B/A的2层结构、B/A/B的3层结构、B/A/B/A的4层结构或将B至少配置于任一侧的最外层的5层以上的多层结构。特别优选为B/A的2层结构、B/A/B的3层结构。最优选为B/A/B的3层结构，难产生卷曲等问题。
关于反射层A和支持层B，在将白色反射性膜整体的厚度计为100%时，优选反射层A的厚度比例为50~90%且支持层B的厚度比例为5~50%、进而为5~25%的形态，可使各特性的平衡变得更良好。此处，在具有多个各层的情况下，各层的厚度比例指它们的累积厚度彼此的比例。
在本发明中，除反射层A和支持层B以外，只要不损害本发明的目的，可具有其它的层。例如，可具有用以赋予抗静电性或导电性、耐紫外线性等功能的层。
[反射膜的特性]
(反射率、亮度)
本发明的白色反射性膜的从支持层B侧测定的反射率优选为96%以上，更优选为97%以上，进一步优选为97.5%以上。由于反射率为96%以上，在用于液晶显示装置或照明等的情况下，可得到高的亮度。这样的反射率可通过设为使反射层A的空隙体积率变高等优选的形态，或者通过使反射层A的厚度变厚或使支持层B的厚度变薄等将各层的形态设为优选的形态来达成。
另外，从支持层B侧测定的亮度可通过下述测定方法求得，优选5400cd/m2以上，进一步优选5450cd/m2以上，特别优选5500cd/m2以上。
在白色反射性膜中，在与导光板使用时，上述反射率和亮度为成为导光板侧的一侧的面的值。
(挥发有机溶剂量)
本发明的白色反射性膜中，用下述方法测定的挥发有机溶剂量优选为10ppm以下。由此，例如在侧光液晶显示器中可示例出与反射膜直接接触的导光板的耐久性提高等优点。从这样的观点出发，更优选为5ppm以下，进一步优选为3ppm以下，理想地为0ppm。在本发明中，为了使挥发有机溶剂量变少，优选在支持层B的形成中不采用使用有机溶剂的溶液涂布法，而采用下述的方法。
接着，对白色反射性膜b进行说明。
[反射层A]
对反射层A的说明可直接应用对白色反射性膜a的上述说明。即，对白色反射性膜a的上述说明也包括(热塑性树脂)、(空隙形成剂)和(其它的成分)的说明，对于白色反射性膜b，可直接应用。
[支持层B]
本发明的支持层B由热塑性树脂形成，含有凝集粒子。
(热塑性树脂)
作为构成支持层B的热塑性树脂，可使用与构成上述反射层A的热塑性树脂同样的热塑性树脂。其中，从得到机械特性和热稳定性优异的白色反射性膜的观点出发，优选聚酯树脂。
作为这样的聚酯树脂，可使用与上述反射层A的聚酯同样的聚酯。在这些聚酯中，从得到机械特性和热稳定性优异的白色反射性膜的观点出发，优选芳族聚酯，特别优选聚对苯二甲酸乙二醇酯。虽然聚对苯二甲酸乙二醇酯可为均聚物，但从将膜在单轴或双轴拉伸时可抑制结晶而使拉伸性变得良好的方面出发，优选共聚物。作为这样的共聚成分，可列举出上述二羧酸成分、二醇成分，但从耐热性与成膜性并存的观点出发，优选间苯二甲酸、2,6-萘二甲酸。以聚酯的所有二羧酸成分100摩尔%为基准，共聚成分的比例例如为1~20摩尔%，优选为2~18摩尔%，进一步优选为3~17摩尔%，特别优选为12~16摩尔%。通过将共聚成分的比例设为该范围，成膜性的提高效果优异。另外，热尺寸稳定性优异。
(凝集粒子)
在本发明中，作为形成用以确保间隙、抑制与导光板的粘贴的表面凹凸的粒子，通过采用本发明规定的凝集粒子，使得可以进行膜的自回收，即使使用自回收原料制备膜，膜的成膜性仍优异。认为其原因在于，若为凝集粒子，则在制备自回收原料时粒子被适度地粉碎。
作为支持层B的凝集粒子，可为有机凝集粒子或无机凝集粒子。作为有机凝集粒子，例如可列举出聚酯凝集粒子、丙烯酸树脂(acryl)凝集粒子、聚氨酯凝集粒子、聚乙烯凝集粒子等。其中，优选聚酯凝集粒子，聚酯凝集粒子被认为即使在自回收工序中粉碎不充分，与作为主要原料的聚酯的相容性仍良好，对成膜性等的影响有限。作为无机凝集粒子，例如可列举出二氧化硅凝集粒子、氧化铝凝集粒子、陶瓷凝集粒子等。若粒子过硬，则在拉伸膜时易破裂，成膜性差，所以从该观点出发优选二氧化硅凝集粒子。
关于支持层B的凝集粒子，作为凝集粒子的平均粒径的二次粒径(ds)必须超过10μm且为100μm以下。由此将导光板与膜的间隔保持一定，可良好地抑制它们粘贴，与此同时，包含使用自回收原料的情况，成膜时的拉伸性变得良好。若二次粒径过小，则有白色反射性膜变得易部分地粘附于导光板的趋势。从这样的观点出发，二次粒径的下限值优选为12μm，更优选为14μm，进一步优选为15μm，特别优选为16μm。另一方面，在过大的情况下，有拉伸性差的趋势，并有回收性差的趋势，即有自回收后膜的成膜性差的趋势。另外，有粒子变得易脱落的趋势，若发生脱落，则在背光单元中形成白点缺陷。从这样的观点出发，二次粒径的上限值优选为95μm，更优选为90μm，进一步优选为85μm，特别优选为80μm，最优选为30μm。
另外，构成凝集粒子的一次粒子的一次粒径(dp)优选为0.01μm以上，另外，优选为5μm以下。通过同时满足该一次粒径和上述二次粒径范围，可进一步提高使用自回收原料时的成膜性的提高效果。若一次粒径过小，则有凝集粒子的强度过度变弱的趋势，因此得到足够大的二次粒径变得困难。从这样的观点出发，一次粒径的下限值更优选为0.02μm，进一步优选为0.03μm，特别优选为0.05μm。另一方面，在过大的情况下，即使在制备自回收原料时将二次粒子破坏，仍然会残存粒径较大的粒子，有回收后的成膜性的提高效果变低的趋势。从这样的观点出发，上限值更优选为4μm，进一步优选为3μm，特别优选为2μm，最优选为1μm。
另外，以支持层B的体积为基准，支持层B的凝集粒子的含量为1~50体积%。若过少，则白色反射性膜的表面凹凸少，无法将与导光板的间隔保持一定。因此，下限值进一步优选为2体积%，特别优选为3体积%。另一方面，若过多，则支持层B的强度差，有成膜时的生产能力恶化或得到的膜的机械强度变得不足的趋势。此外，自回收时的粒子量变多，提高回收率变得困难，所以成为问题。因此，上限值进一步优选为45体积%，特别优选为40体积%。
(其它的成分)
对白色反射性膜a的上述(其它的成分)的说明可将该说明中的惰性粒子替换为凝集粒子而应用。
(支持层B的形态)
在本发明中，由如上所述的热塑性树脂形成、含有如上所述的凝集粒子的支持层B形成白色反射性膜的至少一侧的最外层。在形成这样的最外层的支持层B的与反射层A相反侧的表面(以下有称为最外层表面的情况)，具有由上述凝集粒子形成的突起。从确保导光板与反射膜的间隙的观点出发，在最外层表面，这样的突起需要具有适度的高度。
因此，在本发明中，最外层表面的十点平均粗糙度(Rz)与构成支持层B的凝集粒子的二次粒径(ds)需要满足下列式(1)。
0.1×ds(μm)≤Rz(μm)≤0.7×ds(μm)···(1)
由于满足上述式(1)，在最外层表面的凝集粒子适度地埋没于支持层中且适度地凸出，使得具有表面凹凸，所述表面凹凸具有适度的高度，由此可发挥优异的确保间隙的效果。在上述式中，Rz的值比左边的值小的情况表示凝集粒子过度埋没于支持层B中的形态，因此有确保间隙的效果差的趋势。从这样的观点出发，优选为满足0.2×ds(μm)≤Rz(μm)的形态，更优选为满足0.3×ds(μm)≤Rz(μm)的形态。另一方面，Rz的值比右边的值大的情况表示凝集粒子从支持层B过于突出的形态，有与导光板接触时的粒子脱落性差的趋势。从这样的观点出发，优选为满足Rz(μm)≤0.6×ds(μm)的形态，更优选为满足Rz(μm)≤0.5×ds(μm)的形态。
为了设为如上所述的形态，只要考虑使用的凝集粒子的二次粒径，调整支持层B的厚度即可。例如，在具有某种二次粒径的凝集粒子的情况下，若使支持层B的厚度变薄，则变为Rz的值接近右边的值的方向，若过度变薄，则超过右边的值。另一方面，若使支持层B的厚度变厚，则变为Rz的值接近左边的值的方向，如过度变厚，则低于左边的值。可考虑这样的趋势进行调整。
作为最外层表面的表面凹凸的形态，从确保导光板与反射膜的间隙的观点出发，优选为适度的突起频率。
在最外层表面，高度为5μm以上的突起的突起频率优选每单位面积的个数为106~1010个/m2。通过该突起频率和上述Rz，可更充分地确保与导光板的间隙，抑制粘贴的提高效果优异。若突起频率过少，则抑制粘贴的提高效果差。另一方面，若突起频率过多，则有粒子脱落的概率提高或反射率降低的趋势。
[层结构]
本发明的反射层A的厚度优选为80~300μm。由此可使反射率的提高效果变高。若过薄，则反射率的提高效果低；另一方面，过厚则效率低。从这样的观点出发，进一步优选为150~250μm。
另外，支持层B的厚度(在具有多个的情况下，是形成成为导光板侧的最外层的1层的厚度)优选为10~70μm。由此，与上述优选的凝集粒子的形态结合，易将凝集粒子的二次粒径ds与十点平均粗糙度Rz的关系设为如上所述的优选的形态，易确保与导光板的间隙。另外，易将Rz和突起频率的形态设为上述优选的形态。另外，可使反射率的提高效果和拉伸性的提高效果变高。若过薄，则难达成优选的Rz，有粒子脱落抑制效果降低的趋势。另外，有拉伸性的提高效果变低的趋势。另一方面，若过厚，则有反射率的提高效果变低的趋势，并有难得到优选的Rz和突起频率的趋势。从这样的观点出发，下限值进一步优选为20μm；另外，上限值进一步优选为60μm。
在本发明中，支持层B中的凝集粒子的二次粒径(ds)与支持层B的厚度(t)优选满足下列式(2)-1’，
0.05≤ds(μm)/t(μm)≤20···(2)-1’
更优选满足下列式(2)-2’，
0.1≤ds(μm)/t(μm)≤10···(2)-2’
进一步优选满足下列式(2)-3’。
0.2≤ds(μm)/t(μm)≤2.5···(2)-3’。
由于满足上述算式，在最外层表面，易具有表面凹凸，所述表面凹凸具有适度的高度，由此可使确保间隙的提高效果变高。在上述式(2)-1’中，在ds/t的值比左边的值小的情况下，有凝集粒子易埋没于支持层B中的趋势，有确保间隙的提高效果差的趋势。从这样的观点出发，下限值特别优选为满足0.07≤ds(μm)/t(μm)的形态，更优选为满足0.09≤ds(μm)/t(μm)的形态，进一步优选为满足0.3≤ds(μm)/t(μm)的形态，特别优选为满足0.4≤ds(μm)/t(μm)的形态。另一方面，在ds/t的值比上述式(2)-1’的右边的值大的情况下，有凝集粒子易从支持层B突出的趋势，有抑制与导光板接触时的脱落的提高效果差的趋势。从这样的观点出发，希望上限值特别优选满足ds(μm)/t(μm)≤19，更优选满足ds(μm)/t(μm)≤18，尤其优选满足ds(μm)/t(μm)≤2。
在将反射层A表示为A、将支持层B表示为B时，白色反射性膜的层叠结构可列举出B/A的2层结构、B/A/B的3层结构、B/A/B/A的4层结构或将B至少配置于任一侧的最外层的5层以上的多层结构。特别优选为B/A的2层结构、B/A/B的3层结构。最优选为B/A/B的3层结构，难产生卷曲等问题。
关于反射层A和支持层B，在将白色反射性膜整体的厚度计为100%时，优选反射层A的厚度比例为50~90%且支持层B的厚度比例为5~50%、进而为5~25%的形态，可使各特性的平衡变得更良好。此处，在具有多个各层的情况下，各层的厚度比例指它们的累积厚度彼此的比例。
在本发明中，除反射层A和支持层B以外，只要不损害本发明的目的，可具有其它的层。例如，可具有用以赋予抗静电性或导电性、耐紫外线性等功能的层。另外，特别是在通过涂布法或层压法设置支持层B时，也可设置用以提高具有反射层A的膜的成膜性的层。
[反射膜的特性]
(反射率、亮度)
相关的说明可直接应用对白色反射性膜a的说明。
(挥发有机溶剂量)
本发明的白色反射性膜中，用下述方法测定的挥发有机溶剂量优选为10ppm以下。由此，在得到自回收原料，使用其将膜成膜时，难产生气痕(gasmark)，拉伸性提高。从这样的观点出发，更优选为5ppm以下，进一步优选为3ppm以下，理想地为0ppm。在本发明中，为了使挥发有机溶剂量变少，优选在支持层B的形成中不采用使用有机溶剂的溶液涂布法而采用下述的方法。
接着，说明白色反射性膜a和b的制备方法。
[膜的制备方法]
以下说明制备本发明的白色反射性膜a或b的方法的一个实例。
在制备本发明的白色反射性膜时，优选在通过熔融挤出法等得到的反射层A上通过熔融树脂涂布法(包括熔融挤出树脂涂布法)、共挤出法和层压法等形成支持层B，从而形成层叠结构。其中，本发明的白色反射性膜特别优选通过共挤出法将反射层A和支持层B层叠而制备。另外，优选通过共挤出法将反射层A和支持层B直接层叠。通过这样用共挤出法进行层叠，不仅可使反射层A与支持层B的界面粘附性变高，而且无需经历用于将膜贴合或在将膜成膜后再形成支持层B的工序，所以可廉价、容易地进行量产。
以下对采用聚酯作为构成反射层A的热塑性树脂和构成支持层B的热塑性树脂、采用共挤出法作为层叠方法的情况进行说明，但本发明并不限定于这样的制备方法，还可以下述内容为参考对其它的形态也同样地进行制备。此时，在不含有挤出工序的情况下，只要将以下的“熔融挤出温度”替换为“熔融温度”即可。需说明的是，此处将使用的聚酯的熔点记为Tm(单位：℃)，将玻璃化转变温度记为Tg(单位：℃)。
首先，作为用以形成反射层A的聚酯组合物，准备将聚酯、空隙形成剂和其它的任意成分混合而成的组合物。另外，作为用以形成支持层B的聚酯组合物，准备将聚酯、惰性粒子和其它的任意成分混合而成的组合物。将这些聚酯组合物干燥而充分除去水分而使用。
接着，将已干燥的聚酯组合物分别投入至不同的挤出机中，进行熔融挤出。熔融挤出温度需要为Tm以上，只要设为Tm+40℃左右即可。
另外，此时用于制备膜的聚酯组合物、特别是用于反射层A的聚酯组合物优选用线径为15μm以下的不锈钢细丝制成的平均孔径为10~100μm的无纺布型过滤器进行过滤。通过进行该过滤，可抑制通常易凝集而形成粗大凝集粒子的粒子的凝集，得到粗大异物少的膜。需说明的是，无纺布的平均孔径优选为20~50μm，进一步优选为15~40μm。已过滤的聚酯组合物在熔融的状态下通过使用供料块(feedblock)的同时多层挤出法(共挤出法)以多层状态从模头挤出，制备未拉伸层叠片材。用流延鼓(castingdrum)将由模头挤出的未拉伸层叠片材冷却固化，制成未拉伸层叠膜。
接着，通过辊加热、红外线加热等将该未拉伸层叠膜加热，在成膜机械轴方向(以下有称为纵向、长度方向或MD的情况。)拉伸得到纵向拉伸膜。该拉伸优选利用2个以上的辊的圆周速度差进行。纵向拉伸后的膜接着导入至拉幅机中，在与纵向和厚度方向垂直的方向(以下有称为横向、宽度方向或TD的情况。)拉伸，制成双轴拉伸膜。
作为拉伸温度，优选在聚酯(优选构成反射层A的聚酯)的Tg以上且Tg+30℃以下的温度进行，成膜性优异，并易优选地形成空隙。另外，作为拉伸倍率，在纵向、横向均优选为2.5~4.3倍，进一步优选为2.7~4.2倍。若拉伸倍率过低，则有膜的厚度不均恶化的趋势，并有难形成空隙的趋势；另一方面，若过高，则有在成膜中易发生破裂的趋势。
此处，在本发明的白色反射性膜a的制备中，为了制成适合的惰性粒子被覆的形态，优选采用高取向拉伸条件。高取向拉伸条件指易形成高的分子取向的拉伸条件，例如使延伸温度变低或使拉伸倍率变高或者将它们组合的拉伸条件。因此，在低拉伸倍率时设为低拉伸温度条件，反之在高拉伸温度时设为高拉伸倍率，优选设为这样的组合。
另外，也优选采用适度的拉伸速度。其原因在于，若拉伸速度过慢，则有树脂变得易松弛的趋势，所以有难以形成突起的趋势，有被覆厚度变薄的趋势；另外，若拉伸速度过快，则有拉伸应力变高的趋势，所以有易将惰性粒子压入支持层B内的趋势，有被覆厚度变厚的趋势。具体而言，作为纵向的拉伸速度，优选为5~1000%/秒，特别优选为200~500%/秒。另外，作为横向的拉伸速度，优选为0.2~100%/秒，特别优选为3~10%/秒。
那么，若回到本发明的白色反射性膜a或b的制备方法继续记载，则在如实施纵向拉伸、然后进行横向拉伸这样的依次双轴拉伸时，优选使第2阶段(该情况下为横向拉伸)比第1阶段的拉伸温度高10~50℃左右。其原因在于，通过在第1阶段的拉伸中取向，作为单轴膜的Tg上升。
另外，优选在各次拉伸前将膜预热。例如横向拉伸的预热处理只要从比聚酯(优选构成反射层A的聚酯)的Tg+5℃高的温度开始逐渐升温即可。横向拉伸过程的升温可为连续或分步(依次)，通常依次地进行升温。例如将拉幅机的横向拉伸区域沿膜移动方向分为多个，在每个区域中通过流过规定温度的加热介质而进行升温。
双轴拉伸后的膜接着依次实施热定型、热松弛处理而制成双轴取向膜，从熔融挤出直至拉伸，这些处理也可在膜移动的同时进行。
双轴拉伸后的膜可在用夹子把持两端的状态下，在将聚酯(优选构成反射层A的聚酯)的熔点记为Tm时的(Tm-20℃)~(Tm-100℃)下，以恒定宽度或10%以下的宽度减少进行热处理而热定型，降低热收缩率。若这样的热处理温度过高，则有膜的平面性变差的趋势，有厚度不均变大的趋势。另一方面，若过低，则有热收缩率变大的趋势。
另外，为了调整热收缩量，可将把持的膜的两端切除，调整膜纵向的牵拉速度，使其在纵向松弛。作为松弛的方法，调整拉幅机出口侧的辊组的速度。作为松弛的比例，相对于拉幅机的膜线速度进行辊组的降速，实施优选0.1~2.5%、进一步优选0.2~2.3%、特别优选0.3~2.0%的降速，从而将膜松弛(将该值称为“松弛率”)，通过控制松弛率来调整纵向的热收缩率。另外，膜横向在将两端切除为止的过程中宽度减少，可得到所希望的热收缩率。
需说明的是，在双轴拉伸时，除如上所述的纵向-横向的依次双轴拉伸法以外，也可为横向-纵向的依次双轴拉伸法。另外，可使用同时双轴拉伸法进行成膜。在同时双轴拉伸法的情况下，在纵向、横向的拉伸倍率均例如为2.7~4.3倍，优选为2.8~4.2倍。
这样可得到本发明的白色反射性膜。
最后，特别对与本发明的白色反射性膜b的制备密切相关的膜的回收进行说明。
[自回收原料的制备]
在本发明中，可使用将得到的白色反射性膜通过粉碎、熔融挤出料屑(chip)化而得的物质作为自回收原料，添加于膜中，优选添加于反射层A中，与上述同样地制备白色反射性膜。此时，若作为自回收原料的起源的膜为具备本发明的形态的白色反射性膜，则即使在制备自回收原料的工序或使用其将膜成膜的工序中，将支持层B中的凝集粒子粉碎，并使其在新制备的膜中含有，也不发生成膜性或反射率等光学特性的降低，可得到良好的成膜性。因此，作为制备该料屑的工序，虽然并无特殊限制，但考虑如上所述的机制，希望具备粉碎机构，使含有的凝集粒子尽可能地粉碎。由此，在使用自回收原料作为膜原料进行再次使用时，也可使含有凝集粒子的影响变得更小，得到成膜性等更优异的白色反射性膜。
在将这样的自回收原料添加于膜中时，以膜整体的质量为基准，优选设为5~50质量%，可使上述成膜性的提高效果变高。另外，更优选的形态为同时添加于支持层B和反射层A中的形态，和实质上不添加于支持层B中而添加于反射层A中的形态。在这样的情况下，以反射层A的质量为基准，反射层A的自回收原料的含量优选设为10~70质量%，成膜性的提高效果更优异。需说明的是，虽然也可向支持层B中添加自回收原料，但特别优选将自回收原料用于反射层A而实质上不用于支持层B。通过制成这样的形态，不仅可维持良好的成膜性、反射率，而且可得到抑制与导光板的粘贴的表面性以及优异的生产能力，所以优选。
实施例
以下通过实施例详细叙述本发明。需说明的是，各特性值用以下方法测定。
(A)针对实施例1~17和比较例1~11的测定方法
(1)光线反射率
在分光光度计(岛津制作所制UV-3101PC)上安装积分球，在550nm波长下测定将BaSO4白板的反射率计为100%时的反射率，将该值作为反射率。需说明的是，测定在支持层B侧的表面进行。在表、背具有不同的支持层B的情况下，在导光板侧的支持层表面进行测定。
(2)空隙形成剂(无机粒子)的平均粒径
用粒度分布计(堀场制作所制LA-950)，求得粒子的粒度分布，将d50的粒径作为平均粒径。
(3)挥发有机溶剂量
在室温(23℃)下，将1g的膜样品放入至10L的氟树脂制袋中，用纯氮将其中吹洗并密封。接着，立即以0.2/分钟的流量分别从这样的袋中的氮采集0.2L、1.0L的氮至2根分析用TENAX-TA捕集管中，使用它们，通过HPLC和GCMS，对采集的氮中所含有的有机溶剂成分的质量进行定量。将得到的值换算为10L氮中的量，求得从1g的膜样品挥发至10L的氮中的有机溶剂的质量，作为挥发有机溶剂量(单位：ppm，以膜样品的质量为基准)。需说明的是，关于醛类，用乙腈将醛衍生物从捕集管溶出，并通过HPLC进行定量。另外，在HPLC与GCMS的值不同的情况下，采用较多检出一方的值。
需说明的是，对于实施例10~17和比较例5~11，将挥发有机溶剂量为10ppm以下的情况评价为○，将超过10ppm的情况评价为×。
(4)膜厚度和层结构
用切片机将白色反射性膜切片，进行截面的露出，使用日立制作所制S-4700型场发射型扫描电子显微镜在500倍的倍率下对这样的截面进行观测，分别求得膜整体、反射层A、支持层B的厚度。需说明的是，膜整体和支持层B的厚度设为除去了凝集粒子或惰性粒子从支持层表面突出的部分的部分的厚度。在求得各层的厚度(μm)后计算各层的厚度比。
(5)空隙体积率的计算
根据要求得空隙体积率的层的聚合物、添加粒子、其它的各成分的密度与掺混比例求得计算密度。同时，将该层进行剥离等从而分离，测定质量和体积，根据它们计算实际密度，根据计算密度和实际密度通过下式求得。
空隙体积率=100×(1-(实际密度/计算密度))
需说明的是，将间苯二甲酸共聚聚对苯二甲酸乙二醇酯(双轴拉伸后)的密度设为1.39g/cm3，将硫酸钡的密度设为4.5g/cm3。
另外，仅分离测定空隙体积率的层，求得每单位体积的质量从而求得实际密度。就体积而言，将样品切取3cm2的面积，将用电子测微计(Anritsu(アンリツ)制K-402B)测定10个点的该尺寸下的厚度而得的平均值作为厚度，以面积×厚度进行计算。质量用电子天平进行称量。
需说明的是，作为凝集粒子的比重，使用用以下量筒法求得的毛体积比重的值。向容积为1000ml的量筒中填充绝对干燥状态的凝集粒子，测定整体的重量，由该整体的重量减去量筒的重量从而求得该凝集粒子的重量，测定该量筒的容积，通过用该凝集粒子的重量(g)除以该容积(cm3)来求得。
(6)熔点、玻璃化转变温度
使用差示扫描热量测定装置(TAInstruments2100DSC)，以20℃/分钟的升温速度进行测定。
(7)十点平均粗糙度(Rz)
用三维粗糙度测定装置SE-3CKT(株式会小坂研究所制)，在0.25mm的截止值、1mm的测定长度、2μm的扫描间距、100条的扫描条数下测定膜表面的突起分布图(profile)，在1000倍的高度倍率、200倍的扫描方向倍率下记录突起分布图。在得到的突起分布图中，从峰(Hp)高的一方取5个点，从谷(Hv)低的一方取5个点，通过下式求得10点平均粗糙度(Rz，单位：nm)。需说明的是，在解析中使用三维粗糙度解析装置SPA-11(株式会社小坂研究所制)。
另外，根据得到的突起分布图(横轴：突起高度、纵轴：突起个数的突起分布图)，求得高度为5μm以上的突起个数(个/mm2)，作为突起频率。
(8)导光板的损伤评价(刮削性评价)和粒子的脱落评价
如图1那样，在把手部分(1)的一端牢固地粘贴长度200mm×宽度200mm×厚度3mm的铁板(2，重量约为200g)，在其上，粘贴以评价面为上面的宽度250mm×长度200mm的反射膜(3)，使到宽度方向的两端为止各25mm的部分从铁板伸出(使中央的200mm×200mm的部分与铁板重叠)。此时，使反射膜的评价面(支持层面)成为外侧。另外，将在反射膜的宽度方向的两端多余的25mm的部分折叠至铁板的背侧，排除反射膜的端部(取样时因刀等而插入刀刃的部分)刮削导光板的影响。
接着，将以具有点(401)的点面为上面的导光板(4，至少400mm×200mm的尺寸的导光板)固定于水平的桌子上，将如上制备的固定于铁板的反射膜以反射膜侧的面向下地放置在导光板上，使评价面与导光板接触，进而在其上放置500g的砝码(5)，以200mm的距离(使得在400mm×200mm的区域内移动固定于铁板的反射膜)以1次往返约5~10秒的速度往返移动15次。然后，在导光板表面，使用20倍的放大镜对于其刮削情况和从反射膜脱落的粒子的有无进行观察，按照以下基准进行评价。
在导光板上的经摩擦的400mm×200mm的所有范围内，在往返移动15次后无可用放大镜观察到的损伤的情况记为“未刮削”(刮削评价为○)，在往返移动10次后无可观察到的损伤、但在往返移动15次后有可观察到的损伤的情况记为“难刮削”(刮削评价为△)，在往返移动10次后有可观察到的损伤的情况记为“刮削”(刮削评价为×)。
另外，在往返移动15次后，在导光板上的经摩擦的400mm×200mm的所有范围内，若无可用放大镜观察到的白色异物，则记为“粒子未脱落”(脱落评价为○)。另外，在有可观察到的白色异物时，通过显微镜观测这样的白色异物，若确认为惰性粒子(凝集粒子)，且脱落的粒子为5个以下，则记为“粒子几乎未脱落”(脱落评价为△)，若为6个以上，则记为“粒子脱落”(脱落评价为×)。
需说明的是，在进行上述评价时，应极力抑制点尺寸的影响，在导光板中，极力选择点尺寸大的区域，在各评价样品中一致地进行。
(9)粘附斑评价(粘贴评价)
从LG公司制LED液晶电视机(LG42LE5310AKR)取出机壳(6)，放置在水平的桌子上，使电视机内部侧朝上，在其上放置与机壳几乎相同大小的反射膜，使支持层面朝上，进而在其上放置电视机原来所具备的导光板和3片光学片材(扩散膜2片、棱镜1片)(7)。接着，在其面内，在包含机壳的凹凸最剧烈的部分的区域中，如图2所示地放置具备三根直径为5mm的圆形腿的正三角形型台座(801)，在其上进一步放置15kg的砝码(802)，通过目视观察这样的三根腿所包围的区域，若无异常明亮的部分，则记为“无粘附斑”(粘附斑评价为○)。另外，在有异常明亮的部分的情况下，在3片光学片材上进一步放置电视机原来所具备的DBEF片材，同样地通过目视进行观测，若未将异常明亮的部分复原，则记为“有粘附斑”(评价为×)，若不再有异常明亮的部分，则记为“几乎无粘附斑”(评价为△)。需说明的是，三个腿所围成的区域设为各边的长度为10cm的近似正三角形。
(B)针对实施例1~9和比较例1~4
(10)凝集粒子的一次粒径(dp)
对于含有凝集粒子的膜和回收原料，使用溶剂溶解树脂成分，由此回收的粒子(二次粒子)使用日立制作所制S-4700型场发射型扫描电子显微镜在1000倍的倍率下观察，观察二次粒子表面的一次粒子的凝集情况，对任意100个一次粒子进行粒径测定，根据其平均值求得一次粒径(dp)。
在上述方法中，在通过溶剂溶解树脂成分时凝集粒子也溶解的情况下(例如有机粒子的情况下)，使用掺混前的凝集粒子，使用日立制作所制S-4700型场发射型扫描电子显微镜，在10000倍的倍率下进行观察，观察二次粒子表面的一次粒子的凝集情况，对任意100个一次粒子进行粒径测定，根据其平均值求得一次粒径(dp)。
将1μm以上且低于3μm的情况记为“＜3”，将低于1μm的情况记为“＜1”。
(11)凝集粒子的二次粒径(ds)
对于含有凝集粒子的膜和回收原料，使用溶剂溶解树脂成分，由此回收的粒子(二次粒子)使用日立制作所制S-4700型场发射型扫描电子显微镜在1000倍的倍率下观察，对任意100个粒子进行粒径测定，根据其平均值求得二次粒径(ds)。需说明的是，在球状以外的情况下通过(长径+短径)/2求得。此处，短径指与长径垂直方向的最大直径。
在上述方法中，在通过溶剂溶解树脂成分时凝集粒子也溶解的情况下(例如有机粒子的情况下)，使用掺混前的凝集粒子，使用日立制作所制S-4700型场发射型扫描电子显微镜，在1000倍的倍率下进行观察，测定100个粒子的粒径，根据其平均值求得二次粒径(ds)。需说明的是，在具有长径和短径的情况下通过(长径+短径)/2求得。此处，短径指与长径垂直方向的最大直径。
(12)亮度
从LG公司制LED液晶电视机(LG42LE5310AKR)取出反射膜，设置于各种反射膜(将支持层侧作为画面侧(与导光板连接的面)上，在背光单元的状态下使用亮度计(大冢电子制ModelMC-940)，对背光的中心从正前方在500mm的测定距离下测定亮度。
(13)白点评价
使用在上述(8)的评价中使用的反射膜和导光板，在桌子上以使支持层面朝上的方式放置反射膜，在其上以使点面朝下的方式放置导光板，在导光板的四边分别放置并固定各200g的砝码，使用LG公司制LED液晶电视机(LG42LE5310AKR)的背光光源，从导光板的侧面入射光，若有可通过目视观察到的导光板点以外的明亮的点，则记为产生白点(评价为×)。另一方面，若无可通过目视观察到的异常明亮的点，则记为未产生白点(评价为○)。
(14)成膜拉伸性
观察通过使用拉幅机的连续成膜法将实施例所记载的膜成膜时的成膜稳定性，按照以下基准进行评价。
◎：可稳定地成膜3小时以上。
○：可稳定地成膜1小时以上。
△：在1小时内发生1次切断。
×：在1小时以内发生多次切断，无法稳定地成膜。
(C)针对实施例10~17和比较例5~11
(15)惰性粒子的被覆厚度
使用切片机，从环氧树脂包埋的膜切取切片样品。此时，注意插入刀刃的方向等以便不将突起压碎。对于切片样品的切断面，使用日立制作所制S-4700型场发射型扫描电子显微镜，在3000倍的倍率下进行观察。
对100个粒子断面进行拍照，如图3所示，在照片内引膜表面的水平线(a)、与(a)平行地通过突起顶点的直线(b)、与(a)平行地通过突起内的粒子最上部的直线(c)，根据(b)(c)的间隔测定突起顶点部的树脂被覆部分的厚度(d)，以其平均值作为粒子的被覆厚度。
制备例1：间苯二甲酸共聚聚对苯二甲酸乙二醇酯1的合成
将136.5质量份的对苯二甲酸二甲酯、13.5质量份(相对于得到的聚酯的所有酸成分100摩尔%为9摩尔%)的间苯二甲酸二甲酯、98质量份的乙二醇、1.0质量份的二甘醇、0.05质量份的醋酸锰、0.012质量份的醋酸锂装入具备精馏塔、蒸馏冷凝器的烧瓶中，边搅拌边加热至150~240℃而将甲醇蒸馏，进行酯交换反应。在将甲醇蒸馏后，添加0.03质量份的磷酸三甲酯、0.04质量份的二氧化锗，将反应物转移至反应器中。接着，在边搅拌边逐渐将反应器内减压至0.3mmHg的同时升温至292℃，进行缩聚反应，得到间苯二甲酸共聚聚对苯二甲酸乙二醇酯1。该聚合物的熔点为235℃。
制备例2：间苯二甲酸共聚聚对苯二甲酸乙二醇酯2的合成
变更为129.0质量份的对苯二甲酸二甲酯、21.0质量份(相对于得到的聚酯的所有酸成分100摩尔%为14摩尔%)的间苯二甲酸二甲酯，除此之外，与上述制备例1同样地得到间苯二甲酸共聚聚对苯二甲酸乙二醇酯2。该聚合物的熔点为215℃。
制备例3：间苯二甲酸共聚聚对苯二甲酸乙二醇酯3的合成
变更为142.5质量份的对苯二甲酸二甲酯、7.5质量份(相对于得到的聚酯的所有酸成分100摩尔%为5摩尔%)的间苯二甲酸二甲酯，除此之外，与上述制备例1同样地得到间苯二甲酸共聚聚对苯二甲酸乙二醇酯3。该聚合物的熔点为245℃。
制备例4：有机凝集粒子的制备
在高压釜中装入以下所记载的原料，于180~240℃加热120分钟，进行酯交换反应。接着，将反应体系升温至245℃，将体系内压力设为1~10mmHg，持续60分钟的反应，从而得到共聚聚酯。
对苯二甲酸二甲酯　　　　　　　　　　134质量份
间苯二甲酸二甲酯　　　　　　　　　　5质量份
5-磺酸钠间苯二甲酸二甲酯　　　　　　3质量份
对叔丁基苯甲酸甲酯　　　　　　　　　5质量份
乙二醇　　　　　　　　　　　　　　　136质量份
四丁氧基钛酸酯　　　　　　　　　　　0.1质量份
将得到的树脂缓慢凝集，得到有机凝集粒子(凝集聚酯粒子)。
制备例5：粒子母料屑1的制备
使用如上得到的间苯二甲酸共聚聚对苯二甲酸乙二醇酯1的一部分，并且使用平均粒径为1.0μm的硫酸钡粒子(表中标记为BaSO4。)作为空隙形成剂，用神户制钢社制NEX-T60串联式挤出机，以使硫酸钡粒子的含量相对于得到的母料屑(masterchip)的质量为63质量%的方式进行混合，在260℃的树脂温度下进行挤出，制备含有硫酸钡粒子的无机粒子母料屑1。
制备例6：粒子母料屑2的制备
向如上得到的间苯二甲酸共聚聚对苯二甲酸乙二醇酯2中，作为凝集二氧化硅粒子A，混合TosohSilicaCorporation(東ソー·シリカ株式会社)制AY-603使其为8质量%，在235℃的溶融温度下进行挤出，制备无机粒子母料屑2。
制备例7~14：粒子母料屑3~10的制备
向如上得到的间苯二甲酸共聚聚对苯二甲酸乙二醇酯3中，添加如表1所示的惰性粒子并进行混合以便为如表1所示的含量，在235℃的溶融温度下进行挤出，制备粒子母料屑3~10。
表1
需说明的是，作为有机硅树脂粒子使用信越有机硅树脂公司制KMP系列，作为丙烯酸树脂粒子使用积水化成品社制MBX系列。
制备例15：粒子母料屑11的制备
向如上得到的共聚间苯二甲酸的聚对苯二甲酸乙二醇酯2中，添加在制备例4中得到的凝集聚酯粒子并进行混合以使其含量为15质量%，在235℃的溶融温度下进行挤出，制备粒子母料屑11。
实施例1
(白色反射性膜的制备)
将上述得到的间苯二甲酸共聚聚对苯二甲酸乙二醇酯1和粒子母料屑1用作反射层(A层)的原料，将间苯二甲酸共聚聚对苯二甲酸乙二醇酯2和粒子母料屑2用作支持层(B层)的原料，以使各层为表2所记载的构成的方式进行混合，投入挤出机中，A层在255℃的熔融挤出温度下，B层在230℃的熔融挤出温度下，使用3层供料块装置进行合流，以形成如表2所示的B层/A层/B层的层结构，保持该层叠状态直接由模头成型为片状。此时，调整各挤出机的排出量，以使B层/A层/B层的厚度比在双轴拉伸后为10/80/10。进而将该片材用表面温度为25℃的冷却鼓制成冷却固化的未拉伸膜。将该未拉伸膜通过73℃的预热区，接着通过75℃的预热区，导入保持为92℃的纵向拉伸区，在纵向拉伸至2.9倍，用25℃的辊组进行冷却。接着，在膜的两端用夹子固定的同时通过115℃的预热区，导入保持为130℃的横向拉伸区，在横向拉伸至3.6倍。然后，在拉幅机内于185℃进行热定型，以2%的减宽率在130℃的减宽温度下进行横向的减宽(幅入れ)，接着将膜两端切除，以2%的纵向松弛率进行热松弛，冷却至室温，如表2所示地得到厚度为250μm的双轴拉伸膜。
将该膜回收并粉碎，进行熔融挤出而料屑化从而制备自回收原料，以反射层A的质量为基准，向反射层A中添加35质量%的这样的自回收原料，与上述同样地得到厚度为250μm的双轴拉伸膜，得到白色反射性膜。将得到的膜的评价结果示出于表3中。
实施例2
将凝集二氧化硅粒子A变更为凝集二氧化硅粒子B(GraceJapanCo.,Ltd.(グレースジャパン株式会社)制C812)，除此之外，与实施例1同样地制备双轴拉伸膜和自回收原料，使用它们制备白色反射性膜，实施评价。将评价结果示出于表3中。
实施例3
将凝集二氧化硅粒子A变更为凝集二氧化硅粒子C(将FujiSilysiaChemicalLtd.(富士シリシア化学株式会社)制Cariact(キャリアクト)P-10用风力分级机除去30μm以上而得到的粉体)，除此之外，与实施例1同样地制备双轴拉伸膜和自回收原料，使用它们制备白色反射性膜，实施评价。将评价结果示出于表3中。
实施例4
将凝集二氧化硅粒子A变更为凝集二氧化硅粒子D(FujiSilysiaChemicalLtd.(富士シリシア化学株式会社)制Cariact(キャリアクト)P-10)，除此之外，与实施例1同样地制备双轴拉伸膜和自回收原料，使用它们制备白色反射性膜，实施评价。将评价结果示出于表3中。
实施例5
(白色反射性膜的制备)
将粒子母料屑2变更为粒子母料屑11，除此之外，与实施例1同样地制备双轴拉伸膜和自回收原料，使用它们制备白色反射性膜，实施评价。将评价结果示出于表3中。
实施例6
将反射层A的空隙形成剂如表2所示地变更为与聚酯不相容的树脂(环烯烃，PolyplasticsCo.,Ltd.制“TOPAS6017S-04”)，除此之外，与实施例1同样地制备双轴拉伸膜和自回收原料，使用它们制备白色反射性膜，实施评价。将评价结果示出于表3中。
实施例7、8
将凝集二氧化硅粒子A的添加量设为如表2所示，除此之外，与实施例1同样地制备双轴拉伸膜和自回收原料，使用它们制备白色反射性膜，实施评价。将评价结果示出于表3中。
实施例9
如表2所示地变更制备条件、层结构的形态，除此之外，与实施例1同样地制备双轴拉伸膜和自回收原料，使用它们制备白色反射性膜，实施评价。将评价结果示出于表3中。
比较例1
不向实施例1的支持层B中添加凝集粒子(使用间苯二甲酸共聚聚对苯二甲酸乙二醇酯2代替粒子母料屑2。而且，将这样的层作为表面层C。)，除此之外，在与实施例1同样地制备厚度为250μm的双轴拉伸膜后，在该膜的一面，用模头涂布装置涂布由下列调液配方1所示的组成构成的涂布液，在烘箱内于80℃进行干燥从而形成支持层B，得到膜。这样的支持层B的干燥厚度为2μm。接着，将本膜回收并粉碎，进行熔融挤出而料屑化从而制备自回收原料，将它们以反射层A的质量为基准在反射层A中添加35质量%进行使用，再次与上述同样地尝试膜的成膜，但在将膜成膜时大量产生未熔融物、气痕等异物，拉伸性大幅降低，所以无法采集样品。
(调液配方1，固体成分浓度为35质量%)
·粒子：积水化成品工业BM30X-8(交联丙烯酸树脂粒子，无孔粒子，粉体)···17.6质量%
·丙烯酸粘合剂：DICAcrydic(アクリディック)A-817BA···17.5质量%
·交联剂：日本聚氨酯工业社Koronate(コロネート)HL···11.7质量%
·有机溶剂：醋酸丁酯···53.2质量%
需说明的是，通过上述配方得到的支持层B的各成分的固体成分比例为如下所示。
·粒子：50质量%
·粘合剂：25质量%
·交联剂：25质量%。
比较例2
将凝集二氧化硅粒子A变更为凝集二氧化硅粒子E(TosohSilicaCorporation(東ソー·シリカ株式会社)制BY601)，除此之外，与实施例1同样地制备双轴拉伸膜和自回收原料，使用它们制备白色反射性膜，实施评价。将评价结果示出于表3中。
比较例3
将凝集二氧化硅粒子A变更为凝集二氧化硅粒子F(FujiSilysiaChemicalLtd.(富士シリシア化学株式会社)制Sylysia(サイリシア)350)，除此之外，与实施例1同样地制备双轴拉伸膜和自回收原料，使用它们制备白色反射性膜，实施评价。将评价结果示出于表3中。
比较例4
将凝集二氧化硅粒子A变更为球状二氧化硅粒子(水泽化学株式会社制Silton(シルトン)JC)，除此之外，与实施例1同样地制备双轴拉伸膜和自回收原料，使用它们制备白色反射性膜，实施评价。将评价结果示出于表3中。
由上述实施例1~9可知，根据本发明，可提供：可充分抑制与导光板的粘贴，同时，即使回收膜并将其用作自回收原料制备膜，成膜性仍优异的可回收的白色反射性膜。
实施例10
(白色反射性膜的制备)
将上述得到的间苯二甲酸共聚聚对苯二甲酸乙二醇酯1和粒子母料屑1作为反射层(A层)的原料，进行混合以使硫酸钡的含量为45重量%而使用，另一方面，将间苯二甲酸共聚聚对苯二甲酸乙二醇酯3和粒子母料屑3作为支持层(B层)的原料，进行混合以成为表4所记载的含量而使用，投入挤出机中，使用3层供料块装置进行合流，以形成B层/A层/B层的层结构，保持该层叠状态直接由模头成型为片状。此时，调整各挤出机的排出量，以使B层/A层/B层的厚度比在双轴拉伸后变为10/80/10。进而将该片材用表面温度为25℃的冷却鼓制成冷却固化的未拉伸膜。将该未拉伸膜导入感应加热辊组而预热至73℃，接着边从膜的上下用红外线灯照射2组轧辊之间以使膜表面温度变为95℃，边以350%/秒的拉伸速度利用前后的辊的圆周速度差在纵向拉伸至2.9倍，用25℃的辊组进行冷却。接着，在膜的两端用夹子固定的同时通过95℃的预热区，导入保持为110℃的横向拉伸区，扩大夹子的间隔以使拉伸速度为5.8%/秒，在横向拉伸至3.6倍。然后，在拉幅机内于185℃进行热定型，以2%的减宽率在130℃的减宽温度下进行横向的减宽，接着将膜两端切除，以2%的纵向松弛率进行热松弛，冷却至室温，得到厚度为250μm的双轴拉伸膜。将得到的膜的评价结果示出于表4中。
实施例11~17、比较例5~11
使添加于B层中的惰性粒子的形态(粒子母料屑)、膜的层结构、拉伸条件如表4、5所示，除此之外，与实施例10同样地得到膜。将得到的膜的评价结果示出于表4、5中。
由上述实施例10~17可知，根据本发明，可提供在可充分抑制与导光板的粘贴的同时，抑制导光板的损伤并抑制粒子脱落的白色反射性膜。
产业上的可利用性
本发明的白色反射性膜可充分抑制与导光板的粘贴，同时，抑制导光板的损伤并抑制粒子脱落，即使使用自回收原料仍难降低膜的成膜性，所以可特别适合用作具备导光板的面光源反射板，其中，可适合用作例如用于液晶显示装置等那样的用于侧光型背光单元的反射膜。

Claims (12)

1.一种白色反射性膜，所述白色反射性膜包含反射层A和支持层B，所述支持层B由热塑性树脂和分散地含有在该热塑性树脂中的惰性粒子形成，所述支持层B形成白色反射性膜的至少一侧的最外层，而且在形成最外层的支持层B的与反射层A相反侧的表面具有由所述惰性粒子形成的突起，其特征在于，
a.所述热塑性树脂为聚酯树脂，所述惰性粒子的平均粒径(d)为2~100μm，所述相反侧的表面的十点平均粗糙度(Rz)为5~100μm且高度为5μm以上的突起的频率为106~1010个/m2，所述突起通过用所述聚酯树脂以50nm~10μm的被覆厚度被覆所述惰性粒子的表面而形成；
或
b.所述惰性粒子为一次粒径(dp)为3μm以下，二次粒径(ds)超过10μm且为100μm以下的凝集粒子，以支持层B的体积为基准，支持层B中的该凝集粒子的含量为1~50体积%，所述相反侧的表面的十点平均粗糙度(Rz)满足下列式(1)：
0.1×ds(μm)≤Rz(μm)≤0.7×ds(μm)···(1)。
2.权利要求1的白色反射性膜，所述白色反射性膜为所述白色反射性膜a，其中，支持层B中的惰性粒子的平均粒径(d)与支持层B的厚度(t)满足下列式(2)-1：
0.05×d(μm)/t(μm)≤20···(2)-1。
3.权利要求1的白色反射性膜，所述白色反射性膜为所述白色反射性膜b，其中，支持层B中的凝集粒子的二次粒径(ds)与支持层B的厚度(t)满足下列式(2)-1’：
0.05×ds(μm)/t(μm)≤20···(2)-1’。
4.权利要求1的白色反射性膜，所述白色反射性膜为所述白色反射性膜a，其中，支持层B中的惰性粒子的平均粒径(d)与支持层B的厚度(t)满足下列式(2)-2：
0.1×d(μm)/t(μm)≤10···(2)-2。
5.权利要求1的白色反射性膜，所述白色反射性膜为所述白色反射性膜b，其中，支持层B中的凝集粒子的二次粒径(ds)与支持层B的厚度(t)满足下列式(2)-2’：
0.1×ds(μm)/t(μm)≤10···(2)-2’。
6.权利要求1的白色反射性膜，所述白色反射性膜为所述白色反射性膜a，其中，支持层B中的惰性粒子的平均粒径(d)与支持层B的厚度(t)满足下列式(2)-3：
0.2×d(μm)/t(μm)≤2.5···(2)-3。
7.权利要求1的白色反射性膜，所述白色反射性膜为所述白色反射性膜b，其中，支持层B中的凝集粒子的二次粒径(ds)与支持层B的厚度(t)满足下列式(2)-3’：
0.2×ds(μm)/t(μm)≤2.5···(2)-3’。
8.权利要求1的白色反射性膜，所述白色反射性膜为所述白色反射性膜a，其中，以支持层B的体积为基准，支持层B中的惰性粒子的含量为0.1~20体积%。
9.权利要求1~8中任一项的白色反射性膜，其中，挥发有机溶剂量为10ppm以下。
10.权利要求1~8中任一项的白色反射性膜，其中，反射层A的空隙体积率为15~70体积%，支持层B的空隙体积率为0~低于15体积%。
11.权利要求1~8中任一项的白色反射性膜，其用作具备导光板的面光源反射板。
12.权利要求1~8中任一项的白色反射性膜，其用作侧光式背光单元用反射板。
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