CN102959760A - 柔性电池及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种柔性电池，其具有：片材状的电极组，电解质，以及收纳着所述电极组和所述电解质、且具有柔韧性的外包覆体。外包覆体包含对折的薄膜材料，从而使电极组夹持其间。薄膜材料包含：与电极组的2个主面分别对置的2个对置部，在2个对置部之间将该薄膜材料折弯而成的折痕，以及分别位于2个对置部的周围的2个接合边缘。2个接合边缘相互接合而形成接合部。在1片薄膜材料中，至少2个对置部形成为具有相互平行的多根棱线和多根谷线的波形。在2个对置部中，一方所形成的多根棱线和另一方所形成的多根谷线重合在一起。折痕与多根棱线和多根谷线平行。

Description

柔性电池及其制造方法
技术领域
本发明涉及具有由薄膜状基材构成的外包覆体的柔性电池及其制造方法。
背景技术
近年来，手机、助听器等设计紧凑的便携式电子设备得到广泛的普及。
另外，在与生物体的皮肤等接触的状态下工作的器件正在增加。例如，人们正在开发测定或监视体温、血压、脉搏等生物体信息、并将由此得到的信息自动地传送给医院等的生物体信息发送装置。另外，也正在开发通过施加电位、从而通过皮肤供给药剂的生物体贴附型药剂供给装置。
在这样的背景下，对于向上述各设备供给电力的电池，要求薄型化、柔性化。
作为薄型电池，已经开发了纸电池、薄型扁平电池、或者板状电池。然而，这些电池具有坚固的外包覆体，虽然强度优良，但这可能成为谋求电池的柔性化和进一步的薄型化的障碍。
因此，人们正在开发将薄而柔软的薄膜状基材（例如层叠薄膜）用作外包覆体、且柔软性高的电池（以下称之为柔性电池）（例如专利文献1以及2）。这些电池在能量密度方面也是有利的。专利文献1提出了一种柔性电池，其将片材状的电极组收纳在由层叠薄膜构成的外包覆体（以下也称之为层叠外包覆体）中，其中，片材状的电极组是使隔膜介于片材状的正极和负极之间并将其层叠而成的。
可是，作为层叠外包覆体基材的层叠薄膜通常包括作为阻挡层的金属层、以及作为密封层和保护层的树脂层。这样的层叠薄膜缺乏伸缩性，如果只是将其直接用作电池的外包覆体，则电池的柔性化存在界限。另外，如果勉强将这样缺乏伸缩性的层叠外包覆体弯曲，则有时破袋。一旦层叠外包覆体破袋，则往往招致电解液的挥发、或电池性能的降低。
因此，以前为了增加柔性电池的柔软性，提出了在层叠外包覆体上形成波状部的方案（例如参照专利文献3）。
如果在层叠外包覆体上形成波状部，则使层叠外包覆体弯曲时，在弯曲部的外侧，波的间隔扩展，沿应力方向拉伸；另一方面，在弯曲部的内侧，波的间隔变窄，沿应力方向收缩。这样一来，能够追随层叠外包覆体的弯曲而使层叠薄膜变形，从而可以增加柔性电池的柔软性。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平11-345599号公报
专利文献2：日本特开2008-71732号公报
专利文献3：日本特开2000-173559号公报
发明内容
发明所要解决的课题
然而，当如专利文献3所提案的那样，由形成有波状部的层叠薄膜形成外包覆体时，水分往往容易从外包覆体的周缘部侵入外包覆体的内部等，从而使外包覆体的密封可靠性降低。
于是，本发明的目的在于：提供具有较高的柔软性，而且能够提高密封可靠性的柔性电池及其制造方法。
用于解决课题的手段
本发明的一个方面涉及一种柔性电池，其具有：片材状的电极组，电解质，以及收纳着所述电极组和所述电解质、且具有柔韧性的外包覆体；其中，
所述外包覆体包含对折的薄膜材料，以便使所述电极组夹持其间；
所述薄膜材料包含：与所述电极组的2个主面分别对置的2个对置部，在所述2个对置部之间将该薄膜材料折弯而成的折痕，以及分别位于所述2个对置部的周围的2个接合边缘（bonding margin）；
所述2个接合边缘相互接合而形成接合部；
所述薄膜材料的至少所述2个对置部形成为具有相互平行的多根棱线（ridge line）和多根谷线（valley line）的波形，而且在所述2个对置部中，一方所形成的所述多根棱线和另一方所形成的所述多根谷线重合在一起；
所述折痕与所述多根棱线和所述多根谷线平行。
本发明的另一个方面涉及一种柔性电池的制造方法，所述柔性电池具有：片材状的电极组，电解质，以及收纳着所述电极组和所述电解质、且具有柔韧性的外包覆体；其中，所述制造方法包括以下工序：
将薄膜材料形成为包含相互平行的多根棱线和多根谷线的波形之后，将该薄膜材料对折，从而以与所述多根棱线和所述多根谷线平行的1条折痕，使处于应该相对的部分的一方的所述多根棱线和处于另一方的所述多根谷线重合；或者将薄膜材料以1条折痕对折之后，将该薄膜材料成形为包含所述多根棱线和所述多根谷线的波形，从而使处于相对的部分的一方的多根棱线和处于另一方的多根谷线重合的工序；
采用以所述1条折痕对折而成的薄膜材料夹持所述电极组的工序；以及
将除了具有所述折痕的一侧以外而在所述薄膜材料的与所述电极组的2个主面分别对置的2个对置部的周围设置的2个接合边缘相互接合的工序。
发明的效果
根据本发明，可以赋予包含具有柔韧性的外包覆体的柔性电池以较高的柔软性，而且可以提高柔性电池的密封可靠性。其结果是，例如，当作为电源的电池为使用于在与生物体接触的状态下工作的生物体贴附型供给装置等中的电池时，通过将本发明适用于该电池，便可以抑制因电池刚性的原因而产生的不协调感。再者，不仅柔软性，而且密封可靠性也优良，因此，不会产生电解质的液体泄漏等而可以进行器件长时间的保存或使用。
附图说明
图1是表示本发明的一实施方式的柔性电池的外观的立体图。
图2是表示电极组的结构的局部剖视图。
图3是表示负极的一个例子的俯视图。
图4是表示正极的一个例子的俯视图。
图5是表示作为外包覆体基材的层叠薄膜的结构的局部剖视图。
图6是表示外包覆体的接合部的局部剖视图。
图7是表示在对折前、使用波形成用模具而将层叠薄膜形成为波形时的局部剖视图。
图8是表示形成为波形的层叠薄膜的一个例子的俯视图。
图9是表示将电极组夹持在对折的图8的层叠薄膜之间的状态的立体图。
图10是表示热粘接接合部的接合部热粘接用模具的一个例子的立体图。
图11是表示使用图10的模具而将图9的状态下的层叠薄膜的、形成为波形的接合边缘彼此之间热粘接时的局部剖视图。
图12是表示在形成为波形前对折的层叠薄膜的一个例子的俯视图。
图13是表示在将层叠薄膜对折后、使用波形成用模具而将层叠薄膜形成为波形时的局部剖视图。
图14是表示热粘接接合部的接合部热粘接用模具的另一个例子的立体图。
图15是表示使用图14的模具而将图13时的层叠薄膜的、形成为波形的接合边缘彼此之间热粘接时的局部剖视图。
图16是表示形成为波形的层叠薄膜的另一个例子的俯视图。
图17是表示将电极组夹持在对折的图16的层叠薄膜之间的状态的立体图。
图18是表示热粘接接合部的接合部热粘接用模具的再一个例子的立体图。
图19是表示使用图18的模具而将图17的状态下的层叠薄膜的、形成为波形的接合边缘彼此之间热粘接时的局部剖视图。
图20是表示形成为波形的层叠薄膜的再一个例子的俯视图。
图21是表示将电极组夹持在对折的图20的层叠薄膜之间的状态的立体图。
图22是表示使用图14的模具而将图21的状态下的层叠薄膜的、形成为波形的接合边缘彼此之间热粘接时的局部剖视图。
图23是表示本发明的比较例的、形成为波形的层叠薄膜的俯视图。
图24是表示使用图14的模具而将图23的层叠薄膜的、形成为波形的接合边缘彼此之间热粘接时的局部剖视图。
图25是表示本发明的另一比较例的、形成为波形的各层叠薄膜的俯视图。
图26是在对本发明的实施例的薄型电池的柔软性进行评价时、示意表示该电池和评价装置的状态的侧视图。
图27是示意表示上述状态的顶视图。
图28是在对本发明的实施例的薄型电池的弯曲性能进行评价时、示意表示该电池和评价用夹具的状态的侧视图。
具体实施方式
本发明涉及一种柔性电池，其具有：片材状的电极组，电解质，以及收纳着电极组和电解质、且具有柔韧性的外包覆体。外包覆体包含对折的薄膜材料，从而使电极组夹持其间。薄膜材料包含：与电极组的两个主面分别对置的2个对置部，在2个对置部之间将该薄膜材料折弯而成的折痕，以及分别位于2个对置部的周围的2个接合边缘。
2个接合边缘相互接合而形成接合部。在薄膜材料中，至少2个对置部形成为具有相互平行的多根棱线和多根谷线的波形。而且上述折痕被形成为与棱线和谷线平行。此外，2个对置部各自的至少一部分可以形成为波形。所谓多根棱线，是指从成为外包覆体外侧的表面一侧观察上述的薄膜材料时，遍历成为波的凸（岭）的部分的顶点且相互平行的多根线。所谓多根谷线，是指从成为外包覆体外侧的表面一侧观察上述的薄膜材料时，遍历成为波的凹（谷）的部分的最低部且相互平行的多根线。
根据以上的结构，作为在本发明的柔性电池中使用的外包覆体的代表性的例子，例如具有如下的形态：将长方形的1片薄膜材料（例如层叠薄膜）对折，并将例如长方形的电极组夹持其间。而且与电极组的2个主面对置的2个对置部例如以与折痕相接的方式形成于对折的薄膜材料的各部分。2个对置部的例如除折痕一侧以外的周围的部分例如通过热粘接而相互接合在一起，从而形成为外包覆体的接合部。这样一来，薄膜材料便形成为薄的袋状。
在1片薄膜材料中，至少2个对置部形成为波形，由此，可以增大追随外包覆体的弯曲而使薄膜材料变形时的自由度。因此，可以赋予柔性电池以较高的柔软性。
再者，根据本发明，在2个对置部中，形成有与棱线和谷线平行的折痕，从而使在一方形成的多根棱线和在另一方形成的多根谷线重合。因此，可以容易地提高柔性电池的密封可靠性。下面就这一点进行说明。
在以前的柔性电池中，例如正如由专利文献3所提案的那样，使各自形成为波形的薄膜材料重合（参照专利文献3的图1），或者使形成为波形的1片薄膜材料以与其波形的棱线和谷线垂直的折痕折弯（参照专利文献3的图7）。因此，在将薄膜材料的周缘部（接合边缘）相互接合时，在各接合边缘的波形之间容易产生偏移。
作为其原因，可以列举出在使单独的2片薄膜材料重合时，难以对2片薄膜材料进行定位以便使各接合边缘的波形不会偏移而嵌合在一起。其结果是，接合部的接合容易变得不充分。另一方面，在将1片薄膜材料以与棱线和谷线垂直的折痕对折的情况下，必然处于相对的各接合边缘的棱线彼此之间重合、而相对的各接合边缘的谷线彼此之间重合的状态（图24所示的状态，下面也将这样的状态称为“波形的相位偏移180°的状态”）。在这样的状态下，如果对各接合边缘施加非常大的压力而进行热粘接，则在形成的接合部容易产生空隙。因此，接合部的接合非常容易变得不充分。
在本发明的柔性电池中，薄膜材料对折时的折痕被形成为与形成于2个对置部的棱线和谷线相平行。因此，在将2个接合边缘以波与2个对置部连续的方式而形成为波形的情况下，各接合边缘的波形以正确嵌合的状态（图6所示的状态，下面也将这样的状态称为“波形的相位一致的状态”）而将各接合边缘进行接合时，可以容易地进行正确的定位。因此，可以容易地制作密封可靠性优良的柔性电池。
在本发明的一个方式中，外包覆体的接合部包括垂直于上述的折痕而延伸的多个垂直部、和在该折痕的相反侧平行于折痕而延伸的平行部。而且多个垂直部各自形成为波形，而且2个对置部的波与垂直部的波连续。其结果是，在对应于垂直部的2个接合边缘的部分中，在一方形成的棱线和在另一方形成的谷线处于重合的状态（波形的相位一致的状态）。因此，如上所述，可以容易地进行定位，从而以波形的相位一致的状态将各接合边缘进行接合。其结果是，可以容易地提高接合部的密封可靠性。
在本发明的另一方式中，上述多个垂直部不是分别形成为波形，而且保持平坦的状态。这样一来，不将接合部的垂直部形成为波形，也可以防止在各接合边缘的波形之间产生偏移。因此，可以提高所形成的接合部的密封可靠性。
在此，上述接合部的平行部既可以形成为波形，也可以不形成为波形。在将平行部形成为波形的情况下，通过如上述那样地设定折痕的位置，便可以容易地进行定位，从而使2个接合边缘的分别对应于平行部的部分的波形的相位精确一致。因此，可以容易地提高柔性电池的密封可靠性。另一方面，在不将平行部形成为波形而保持平坦的状态不变的情况下，2个接合边缘的分别对应于平行部的部分的波形不会产生偏移。因此，可以容易地提高柔性电池的密封可靠性。
此时，接合部的宽度优选设定为1～10mm。通过将接合部的宽度设定为1mm以上，抑制水分向外包覆体内部的浸入便变得容易。另一方面，通过将接合部的宽度设定为10mm以下，则可以抑制无助于电池反应的部位的比例增大。因此，可以防止柔性电池的能量密度的降低。在此，通过在电解质中含有聚合物电解质，便可以容易地抑制电解质的液体泄漏，因而是更为优选的。
在此，薄膜材料可以使用具有金属层以及树脂层的层叠薄膜。通过使薄膜材料含有金属层或者陶瓷层，便可以防止电解质的蒸发以及水向内部的侵入。除此以外，通过使薄膜材料含有树脂层，便可以保护金属层，而且使接合部的密封性得以提高。此时，树脂层以使金属层夹持其间的方式设置于金属层的两面能够以机械的或化学的方式保护金属层，因而是优选的。
再者，本发明还涉及一种柔性电池的制造方法，所述柔性电池具有：片材状的电极组，电解质，以及收纳着电极组和电解质、且具有柔韧性的外包覆体。该制造方法包括以下工序：将薄膜材料形成为包含相互平行的多根棱线和多根谷线的波形之后，将该薄膜材料对折，从而以与多根棱线和多根谷线平行的1条折痕，使处于应该相对的部分的一方的多根棱线和处于另一方的多根谷线重合；或者将薄膜材料以1条折痕对折之后，将该薄膜材料成形为包含多根棱线和多根谷线的波形，从而使处于相对的部分的一方的多根棱线和处于另一方的多根谷线重合的工序；采用以1条折痕对折而成的薄膜材料夹持电极组的工序；以及将除了具有折痕的一侧以外而在薄膜材料的与电极组的2个主面分别对置的2个对置部的周围设置的2个接合边缘相互接合的工序。在此，当将薄膜材料形成为波形时，与2个接合边缘对应的部分既可以不形成为波形而使其平坦，也可以形成为波形。
下面，参照附图就本发明的实施方式进行说明。
（实施方式1）
图1采用立体图表示了由本发明的一实施方式的柔性电池的制造方法制造的柔性电池的外观。图2采用局部剖视图表示了图1的电池中含有的电极组的一个例子。图3以及图4各自采用俯视图表示了电极组中含有的正极和负极的一个例子。图5采用局部剖视图表示了作为外包覆体的基材的一个例子的层叠薄膜的结构。
图示例的柔性电池（以下简称为电池）10具有：将电解质层（使电解质浸渍于片材状隔膜中所得到的材料）15夹持在片材状负极20和片材状正极30之间并将其层叠而成的片材状电极组12、以及密闭并收纳该电极组12的外包覆体11。电池10的形状既可以呈平板状，也可以呈弯板状。此外，图示例的电池10为二次电池，但本发明也可以适用于具有片材状电极组的一次电池。
负极20具有片材状负极集电体21、和在负极集电体21的一个或两个表面设置的负极活性物质层22。正极30具有片材状正极集电体31、和在正极集电体31的一个或两个表面设置的正极活性物质层32。而且正极30和负极20使电解质层15夹持其间，使正极活性物质层32和负极活性物质层22面对面地配置。
图2中例示的2个负极20仅在负极集电体21的一个表面设置有负极活性物质层22。正极30在正极集电体31的两个表面设置有正极活性物质层32。而且在图示例的电极组12中，2个负极20使1个正极30夹持其间，并使设置有负极活性物质层22的一侧朝向正极30而配置。
正如图3以及图4所例示的那样，负极集电体21以及正极集电体31具有矩形、或者与矩形近似的平面形状，各自的一条边具有向外侧延伸的负极集电体突出部23以及正极集电体突出部33。在负极集电体突出部23上连接着负极引线13，在正极集电体突出部33上连接着正极引线14。这些引线从外包覆体11的内部导出至外部。导出至外部的部分作为负极端子和正极端子发挥作用。也可以对各引线的至少1个角部实施倒角。如果设计为这样的形状，则可以抑制因引线角部的挂住所引起的突出部的损伤。另外，可以采用焊接或铆钉接合等而将负极集电体突出部23以及正极集电体突出部33进行串联和／或并联连接。
图5采用剖视图表示了作为外包覆体的基材的层叠薄膜的一个例子。图示例的层叠薄膜40由包含金属箔的水蒸气阻挡层41、以及形成于阻挡层41的两面的树脂层42a和42b形成。此外，本发明的外包覆体11并不局限于层叠薄膜40，只要是具有可以形成波形的形状保持性、可以防止电解质的蒸发或水蒸气的侵入这种程度的水密性、耐腐蚀性以及柔韧性的基材，即便是由金属层、陶瓷层或树脂层构成的一层结构的薄膜材料也可以使用。
图示例的外包覆体11通过将长方形的1片层叠薄膜40以长度方向的大致中央的折痕2对折而形成。折痕2垂直于层叠薄膜40的长度方向。在对折的层叠薄膜40之间夹持着电极组12。分别将外包覆体11的与电极组12的2个主面对置的部分称为对置部43。2个对置部43与折痕2接近或者接触。此外，层叠薄膜40并不局限于长方形，只要是能够以1条折痕对折并重合的形状（线对称的形状），则无论怎样的形状均可。电极组12的形状也能够以与对折的层叠薄膜40的形状对应的方式自由地设定。
在外包覆体11的对置部43的周围，除具有折痕2的一侧以外，可以形成将对折的层叠薄膜40的各部分接合而成的接合部3。接合部3包括向垂直于折痕2的方向延伸的多个（在图示例中为2个）垂直部3a、和在该折痕2的相反侧平行于折痕2而延伸的平行部3b。
而且在图示例的外包覆体11中，它的整个区域形成为包含交互以等间距配置的相互平行的多根棱线44和多根谷线45的波形46。棱线44和谷线45也垂直于层叠薄膜40的长度方向。因此，折痕2与棱线44以及谷线45平行。在此，波形46的断面形状并没有特别的限定，作为例子可以列举出圆弧状、正弦曲线状、矩形状以及楔形。多根棱线44（或多根谷线45）的间距例如可以在1～50mm的范围内自由设定。再者，波形46的多根棱线44和多根谷线45的间距未必需要是恒定的，其间距可以根据离折痕2的距离而变化。例如，通过在图1的外包覆体11的长度方向的中央部附近减少棱线44和谷线45的间距，便可以进一步增大在该中央部的柔韧性。但是，该间距需要使外包覆体11的表面和背面相同。
图6采用局部剖视图表示了外包覆体的接合部的一个例子。在图示例的接合部3中，以折痕2将1片层叠薄膜40对折时，相对的2个接合边缘47的一个接合边缘47的波形46与另一个接合边缘47的波形46嵌合在一起。换句话说，在层叠薄膜40相对的2个接合边缘47的一个上形成的棱线44、和在另一个上形成的谷线45相重合，在一个上形成的谷线45和在另一个上形成的棱线44相重合。下面，也将这样的状态称之为2个接合边缘47的波形的相位一致。此外，所谓棱线44和谷线45，是将从成为外包覆体11外侧的表面一侧观察层叠薄膜40的情况作为基准的表达。
层叠薄膜40既可以在以折痕2将层叠薄膜40对折之前事先形成为波形46（第1方法），也可以在以折痕2将层叠薄膜40对折之后形成为波形46（第2方法）。
在第1方法中，如图7所示，使用包含波形成用上模51和下模52的模具，将以折痕2折弯前的层叠薄膜40形成为波形46。由此，如图8所示，将层叠薄膜40的整个区域形成为包含棱线44和谷线45的波形46。其中，如图8所示，应该成为层叠薄膜40的折痕2的部分的附近不形成为波形46由于使得在折痕2附近的密封性得以提高，因而是优选的。
然后，以使对折层叠薄膜40后的一个部分40a的波形46、与另一个部分40b的波形46的相位一致的配置，形成与棱线44以及谷线45平行的折痕2。然后，以该折痕2将层叠薄膜40对折。
接着，如图9所示，以使负极引线13和正极引线14各自的一部分作为负极端子和正极端子从折痕2的相反侧的端部向外部露出的方式，将电极组12夹持在对折的层叠薄膜40之间。此时，对电极组12进行配置，从而使长方形的电极组12的一边（在图示例中为1个短边）与折痕2相接，而且除具有折痕2的一侧以外，使对置部43的其余三方的周围形成接合边缘47。
然后，将处于图9的状态的层叠薄膜40置于调整为规定的气体组成和压力的气氛中。然后，在该气氛中，使用包含图10所示的上模53和下模54的接合部热粘接用模具，将相对的接合边缘47彼此之间进行接合。
在此，上模53和下模54的相互的对置面分别形成为与波形46等间距的波形。如图11所示，对这样的上模53和下模54以相互的波形嵌合在一起的方式进行使相位一致的定位而配置于上下。然后，如图11所示，将相互的波形的相位一致的各接合边缘47以与模具的波形的相位也一致的方式配置在上模53和下模54之间。然后，采用上模53和下模54对各接合边缘47一边进行夹压一边加热，从而形成热粘接的接合部3。这样一来，采用第1方法，便可以制作将电极组12和电解质密闭在由层叠薄膜40构成的外包覆体11的内部的柔性电池。
另一方面，在第2方法中，将图12所示的尚未形成为波形的長长方形层叠薄膜40事先在长度方向的中央折弯，从而形成与长度方向垂直的折痕2。然后，如图13所示，使用波形成用上模51和下模52，将以折痕2对折过的层叠薄膜40形成为波形46。
由此，对折过的层叠薄膜40的整个区域形成为包含棱线44和谷线45的波形46。此时，与折痕2平行地形成有棱线44和谷线45。然后，通过与上述的第1方法同样地将各接合边缘47进行接合，便可以制作具有较高的柔软性、和优良的密封可靠性的柔性电池。
此外，在对上述的第1方法和第2方法进行的说明中，作为接合部的热粘接用模具，使用图10所示的将相互的对置面形成为波形的模具。本发明并不局限于此，作为接合部的热粘接用模具，可以使用图14所示的相互的对置面平坦的上模55和下模56。然后，如图15所示，将波形的相位一致且重合的各接合边缘47配置在上模55和下模56之间。在此状态下，采用上模55和下模56夹压各接合边缘47并进行加热，从而可以形成热粘接的接合部3。根据该方法，由于不需要在上模以及下模的波形与各接合边缘47的波形之间使相位一致，因而可以更加简易地形成接合部3。另一方面，如果使用在相互的对置面具有波形的上模51和下模52（参照图11），则可以沿着波形对各接合边缘47进行加压，因而可以更加切实地将各接合边缘47进行接合，从而在提高密封可靠性方面是有利的。
下面就本发明的柔性电池的各构成要素，例示出优选的基材进行说明。
［外包覆体］
外包覆体优选由耐弯曲性优良的柔软性高的材料（例如薄膜状的材料）构成。具体地说，外包覆体由层叠薄膜构成，层叠薄膜包含水蒸气阻挡层和在阻挡层单面或两面形成的树脂层。阻挡层为金属层或者陶瓷层。
金属层从强度和耐弯曲性的角度考虑，优选由铝、钛、镍、不锈钢、金、银等形成。另外，陶瓷层优选由氧化硅、氧化镁、氧化铝等形成。其中，在制造成本廉价、而且阻挡性优良方面，特别优选的是铝、氧化铝、氧化硅等。
阻挡层的厚度优选为5～50μm。关于树脂层的厚度，外包覆体的内表面侧和外表面侧均优选为5～100μm。层叠薄膜的厚度优选为15～300μm，更优选为30～150μm。通过使用这种厚度的层叠薄膜，可以确保作为外包覆体的强度和柔软性，而且容易减少薄型电池的厚度。
从强度、耐冲击性以及耐电解质性的角度考虑，在外包覆体的内表面侧形成的树脂层优选的是聚乙烯（PE）和聚丙烯（PP）之类的聚烯烃或其改性体、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）、聚对苯二甲酸丁二醇酯（PBT）、聚酰胺、聚氨酯、聚乙烯-醋酸乙烯共聚物（EVA）、离聚物树脂等。外包覆体的内表面侧的树脂层的表面粗糙度一般为0.01～1μm。
从强度、耐冲击性以及耐药品性的角度考虑，在外包覆体的外表面侧形成的树脂层优选的是6,6-尼龙、6-尼龙等聚酰胺（PA）、或PET、PBT等聚酯。
具体地说，作为外包覆体，可以列举出酸改性PP/PET/Al层/PET的层叠薄膜、酸改性PE/PA/Al层/PET的层叠薄膜、离聚物树脂/Ni层/PE/PET的层叠薄膜、EVA/PE/Al层/PET的层叠薄膜、离聚物树脂/PET/Al层/PET的层叠薄膜。另外，也可以使用Al2O3层、SiO2层等陶瓷层来代替Al层或Ni层。
［电极］
可以使用适用于薄型电池的片材状电极。电极的平面形状并没有特别的限定，但优选的是圆形、椭圆形、带状、矩形或可以与矩形近似的形状。所谓可以与矩形近似的形状，例如为4角倒角了的形状、或者4角加工成圆弧状（R状）的形状等。
（负极）
负极具有负极集电体、和在负极集电体的单面或两面附着的负极活性物质层。负极活性物质层是通过在负极集电体上，压焊或蒸镀负极活性物质、或者在涂布含有负极活性物质的合剂之后进行压延而形成的。
负极活性物质可以适当选择公知的材料和组成。另外，通过使用锂系负极、天然和人造的各种石墨、硅化物、硅氧化物、各种合金材料等，可以得到高能量密度的薄型电池。在它们之中，在可以实现更高容量和更高能量密度的薄型电池方面，优选的是锂系负极。
在使用锂系负极的情况下，负极活性物质层优选的是高容量的金属锂层或者锂合金层。作为锂合金，例如可以使用Li-Si合金、Li-Sn合金、Li-Al合金、Li-Ga合金、Li-Mg合金、Li-In合金等。从提高负极容量的角度考虑，锂合金中除Li以外的元素的含量优选为0.1～10质量%。
负极集电体可以使用金属箔。金属箔既可以是通过电解法而得到的电解金属箔，也可以是通过压延法而得到的压延金属箔。电解金属箔例如是采用如下的方法而得到的：将作为电极的滚筒浸渍在含有规定的金属离子的电解槽中，一边使滚筒旋转一边在滚筒上流过电流，从而在滚筒的表面析出规定的金属，然后将该金属剥离。电解法在批量生产率优良、制造成本比较低方面是有利的。压延法在金属箔容易薄型化、轻量化方面是有利的。压延金属箔由于使结晶沿压延方向取向，因而耐弯曲性优良，优选用于薄型电池。
（电解质层）
电解质层具有分隔正极和负极的功能，而且含有承担离子移动的电解质。电解质可以是液体、凝胶或者固体中的任一种状态。其中，非水电解质在具有宽广的电位窗方面是优选的。电解质层只要不损害其目的，也可以含有电解质以外的成分。例如，为了提高电解质层的强度、均匀性、离子传导性等，也可以在电解质层中添加无机粒子、树脂粒子等填料。作为无机粒子，例如可以列举出氧化铝、二氧化硅等微粒。另外，为了防止正极和负极的短路，电解质层中也可以含有无纺布或树脂的拉伸片材等作为隔膜（多孔质片材）。
隔膜优选具有离子透过性，而且机械强度和绝缘性优良。作为这样的隔膜的材料，可以列举出聚丙烯、聚乙烯、纤维素、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚苯硫醚、聚酰胺、聚酰亚胺等。拉伸片材之中，含有聚丙烯以及聚乙烯之中的至少一种的微多孔性薄膜在具有关闭功能方面是优选的。另外，在这样的微多孔性薄膜表面层叠聚酰胺等高耐热性的层所得到的隔膜除了关闭功能以外，耐短路性也优良。
液体电解质可以使用包含溶剂和溶解于溶剂中的溶质（支持盐）、并可以含有各种各样的添加剂的溶液。
凝胶电解质（凝胶聚合物电解质）一般可以使用由液体电解质和浸渍有液体电解质的聚合物材料构成的凝胶。成为凝胶聚合物电解质的基体的聚合物材料只要是吸收液体电解质而凝胶化的材料即可。例如，可以列举出聚硅氧烷、丙烯酸、丙烯酸酯、甲基丙烯酸、甲基丙烯酸酯等含有酯单元作为主成分（例如为90摩尔%以上）的聚（甲基）丙烯酸酯系高分子、聚丙烯腈、聚膦腈、聚环氧乙烷、聚环氧丙烷、氟聚合物等。这些聚合物材料既可以单独使用1种，也可以混合或复合化使用多种。另外，这些聚合物材料也可以适当地进行交联或者改性。
在上述的聚合物材料中，氟聚合物在对氧化还原的耐受性高、吸收液体的非水电解质方面是合适的。例如，优选单独使用或者混合多种使用聚偏氟乙烯、偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物、偏氟乙烯-三氟乙烯共聚物、偏氟乙烯-四氟乙烯共聚物等。
固体电解质可以使用各种各样的无机固体电解质的粉末或沉积膜、或者干态聚合物电解质。作为无机固体电解质，可以列举出碘化锂等卤化锂及其衍生物、氮化锂、含氧酸盐系材料、硫化物系材料等。所谓干态聚合物电解质，是指在聚合物材料中添加有溶质（支持盐）的材料，但不含有溶剂。
作为成为干态聚合物电解质基体的聚合物材料，可以列举出聚环氧乙烷或其交联结构之类的醚系高分子、聚（甲基）丙烯酸酯系高分子等。它们既可以是单一的单体的聚合物，也可以是多种单体的共聚物。另外，聚合物材料既可以单独使用1种，也可以混合或复合化使用多种。
在上述之中，从防止外包覆体损伤时电解质成分向外部泄漏的角度考虑，优选的是含有干态聚合物电解质或凝胶聚合物电解质的电解质层。在干态聚合物电解质或凝胶聚合物电解质中也可以添加各种各样的填料。另外，也可以将干态聚合物电解质或凝胶聚合物电解质浸渍或附着于成为支撑体的隔膜中，从而将其作为电解质层。
在使用干态聚合物电解质或凝胶聚合物电解质的情况下，不需要用于防止漏液的手段。因此，容易使薄型电池小型化、轻量化以及进一步的薄型化。另外，还容易使薄型电池高能量密度化。再者，通过使用干态聚合物电解质或凝胶聚合物电解质，还可以赋予电解质层以对于弯曲的随动性。因此，电极间的附着力得到更加提高，即使在反复进行弯曲后，也可以大大抑制电池性能的偏差和劣化。
（正极）
正极具有正极集电体、和在正极集电体的单面或两面附着的正极活性物质层。正极活性物质层是通过在正极集电体上，蒸镀正极活性物质、或者在涂布含有正极活性物质的合剂之后进行压延而形成的。正极合剂除正极活性物质以外，还含有粘结剂，并根据需要含有导电剂。
正极活性物质例如可以使用二氧化锰、氟化碳类、有机或无机的硫化物、含锂复合氧化物、钒氧化物和铌氧化物等金属氧化物或其锂化物、具有导电性的共轭系有机聚合物、谢弗雷尔相（Chevrel phase）化合物、橄榄石系化合物等。在它们之中，优选的是二氧化锰、氟化碳类、硫化物、含锂复合氧化物等，特别优选的是二氧化锰。
在假定二氧化锰于电池内的反应为一电子反应的情况下，正极活性物质每单位质量的理论容量为308mAh/g，属于高容量。另外，二氧化锰是廉价的。在入手容易方面，在二氧化锰之中，电解二氧化锰也是特别优选的。二氧化锰在制造工序上，也可以含有不可避免的微量的杂质。正极活性物质也可以是以二氧化锰为主成分、并含有氟化碳类、钒氧化物、橄榄石系化合物之类的除二氧化锰以外的材料的混合物。
作为氟化碳类，例如可以列举出用（CFw）m（式中，m为1以上的整数，0＜w≤1）表示的氟化石墨。作为硫化物，例如可以列举出TiS2、MoS2、FeS2。作为含锂复合氧化物，例如可以列举出LixaCoO2、LixaNiO2、LixaMnO2、LixaCoyNi1-yO2、LixaCoyM1-yOz、LixaNi1-yMyOz、LixbMn2O4、LixbMn2-yMyO4。上述各式中，M为选自Na、Mg、Sc、Y、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Al、Cr、Pb、Sb以及B之中的至少1种元素，xa＝0～1.2、xb＝0～2、y＝0～0.9、z＝2～2.3。xa以及xb为充放电开始前的值，随充放电而增减。
导电剂例如可以使用天然石墨、人造石墨等石墨类；乙炔黑、科琴碳黑、槽法碳黑、炉法碳黑、灯黑、热裂碳黑等碳黑类；碳纤维、金属纤维等导电性纤维类；铝粉等金属粉末类；氧化锌晶须、钛酸钾晶须等导电性晶须类；氧化钛等导电性金属氧化物；或者亚苯基衍生物等有机导电性材料等。它们既可以单独使用，也可以2种以上组合使用。从改善正极活性物质层的导电性以及确保正极容量的角度考虑，正极活性物质层中导电剂的含量相对于每100质量份的正极活性物质，优选为1～30质量份。
粘结剂例如可以使用聚偏氟乙烯（PVDF）、聚四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、芳族聚酰胺树脂、聚酰胺、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸、聚丙烯酸甲酯、聚丙烯酸乙酯、聚丙烯酸己酯、聚甲基丙烯酸、聚甲基丙烯酸甲酯、聚甲基丙烯酸乙酯、聚甲基丙烯酸己酯、聚醋酸乙烯酯、聚乙烯吡咯烷酮、聚醚、聚醚砜、聚六氟丙烯、丁苯橡胶、羧甲基纤维素。它们既可以单独使用，也可以2种以上组合使用。从改善正极活性物质层的粘结性以及确保正极容量的角度考虑，正极活性物质层中粘结剂的含量相对于每100质量份的正极活性物质，优选为1～15质量份。
粘结剂也可以使用聚合物电解质。通过使聚合物电解质存在于正极活性物质层内，锂离子便顺利地扩散，从而在正极集电体和正极活性物质层之间的锂离子的授受顺利地进行。既可以仅将聚合物电解质作为粘结剂单独使用，也可以将聚合物电解质和其它粘结剂组合使用。
正极集电体可以使用由金属薄膜、金属箔、金属纤维构成的无纺布等。作为构成正极集电体的金属材料，例如可以列举出银、镍、钯、金、铂、铝、铝合金、不锈钢等。它们既可以单独形成集电体，也可以2种以上组合形成集电体。正极集电体30的厚度例如为1～30μm。
（实施方式2）
下面，参照附图就本发明的实施方式2进行说明。
图16采用俯视图表示了本发明的实施方式2的柔性电池的制造方法中使用的层叠薄膜。
如图16所示，在该方式中，长方形的层叠薄膜40的长度方向的两端部分、即与接合部3的平行部3b对应的部分（接合边缘47）没有形成为波形，而是成为平坦部48。层叠薄膜40的除此以外的部分与实施方式1同样，形成为包含棱线44和谷线45的波形46。而且与实施方式1同样，在层叠薄膜40的长度方向的中央，以各接合边缘47的波形46的相位一致的配置，形成有与棱线44以及谷线45平行的折痕2。
此外，该实施方式2也与实施方式1同样，既可以在以折痕2对折之前将层叠薄膜40形成为波形46（第1方法），也可以在以折痕2对折之后将层叠薄膜40形成为波形46（第2方法）。然后，如图17所示，与实施方式1同样，将电极组12夹持在对折的层叠薄膜40之间。
然后，使用包含图18所示的接合部热粘接用上模57和下模58的模具，形成接合部3。上模57和下模58在相互的对置面中，与平行部3b对应的部分是平坦的，而且与垂直部3a对应的部分形成为波形。此时，如图19所示，在上模57和下模58的形成为波形的对置面之间，各接合边缘47中与垂直部3a对应的部分以与各模具的波形的相位一致的方式进行配置。另一方面，各接合边缘47中与平行部3b对应的部分（平坦部48）被夹压在各模具对置面中的平坦的部分之间而进行热粘接。由此，便形成各垂直部3a为波形、平行部3b为平坦的接合部3。
（实施方式3）
下面，参照附图就本发明的实施方式3进行说明。
图20采用俯视图表示了本发明的一实施方式的柔性电池的制造方法中使用的层叠薄膜的概略构成。
如图20所示，该实施方式的层叠薄膜40与实施方式2同样，也是长方形的层叠薄膜40的长度方向的两端部分没有形成为波形。也就是说，2个接合边缘47中，与接合部3的平行部3b对应的部分没有形成为波形，而是成为平坦部48。再者，该实施方式在2个接合边缘47中，与各垂直部3a对应的部分也没有形成为波形，而是成为平坦部49。而且只是层叠薄膜40的与2个对置部43对应的部分形成为包含棱线44和谷线45的波形46。在层叠薄膜40的长度方向的中央，形成有与棱线44以及谷线45平行的折痕2。
此外，该实施方式3也与实施方式1同样，既可以在以折痕2对折之前将层叠薄膜40形成为波形46（第1方法），也可以在以折痕2对折之后将层叠薄膜40形成为波形46（第2方法）。然后，如图21所示，与实施方式1同样，将电极组12夹持在对折的层叠薄膜40之间。
然后，使用包含图14所示的、相互的对置面平坦的接合部热粘接用上模55和下模56的模具，形成接合部3。此时，使层叠薄膜40的各接合边缘47的平坦部48和49彼此之间受到上模55和下模56的平坦面夹压而热粘接在一起。由此，便形成各垂直部3a和平行部3b没有形成为波形的接合部3。
以下，就本发明的实施例进行说明。此外，本发明并不局限于这些实施例。
（实施例1）
按照以下的步骤，制作图1所示的接合部的垂直部和平行部都为波形的柔性电池。此外，以下的项目（1）～（5）中记载的步骤在露点为-30℃以下的干燥空气气氛中实施。
（1）负极的制作
准备作为负极活性物质层的锂金属箔（31mm×31mm、厚度为20μm）。将其以100N/cm的线压压接在由具有12×5mm的突出部的31×31mm的铜箔（厚度为25μm）构成的负极集电体的一个面（表面粗糙度为2.6μm）上，从而得到负极。然后，采用超声波焊接将宽度为3mm、长度为20mm的铜制负极引线焊接在突出部上。
（2）正极的制作
将作为正极活性物质的在350℃下加热所得到的电解二氧化锰、作为导电剂的乙炔黑、作为粘结剂的含有聚偏氟乙烯（PVDF）的N-甲基-2-吡咯烷酮（NMP）溶液（（株）Kureha生产、商品型号：＃8500）以二氧化锰、乙炔黑和PVDF的质量比为100∶5∶5的方式进行混合。然后，在该混合物中添加适量的NMP，便得到浆料状正极合剂。
在作为正极集电体的铝箔（厚度为15μm）的一个面上涂布正极合剂，并将其在85℃下干燥10分钟，从而在正极集电体上形成正极活性物质层。采用辊压机并以12000N/cm的线压对其进行压延，从而得到正极。
将该正极裁切成具有宽度为12mm、长度为5mm的突出部的29×29mm的正方形。将裁切所得到的正极于120℃、且在减压至3×10-6大气压的状态下干燥2小时。然后，采用超声波焊接将宽度为5mm、长度为20mm的铝正极引线焊接在该正极的突出部上。
（3）凝胶聚合物电解质向隔膜中的浸渍
在将碳酸亚丙酯（PC）和二甲氧基乙烷（DME）以6∶4（质量比）的比例混合而得到的非水溶剂中，溶解作为电解质盐的高氯酸锂（LiClO4），使其浓度为1mol/kg，从而制作出液体电解质。
使用六氟丙烯和聚偏氟乙烯的共聚物（六氟丙烯含量：7%）作为基体高分子，以1∶10（质量比）的比例将基体高分子与上述的液体电解质混合，采用碳酸二甲酯（DMC）将其溶解，从而调配出凝胶聚合物电解质的溶液。
将得到的溶液均匀地涂布在厚度为9μm的由多孔质聚乙烯构成的隔膜的两面以及上述正极的正极活性物质层上，然后使溶剂（DMC）挥发，从而使凝胶聚合物电解质浸渍在正极和隔膜中。
（4）电极组的制作
将负极和浸渍有凝胶状非水电解质层的正极隔着浸渍有凝胶聚合物电解质的隔膜（电解质层）而以正极活性物质层与负极活性物质层相对置的方式层叠在一起。然后，将层叠而成的组件在90℃、0.5MPa下热压1分钟，从而制作出电极组。
（5）外包覆体的制作
准备具有作为阻挡层的铝箔、作为密封层（外包覆体内侧的树脂层）的聚丙烯层、以及作为保护层（外包覆体外侧的树脂层）的尼龙层的42×92mm的层叠薄膜（厚度为110μm）。准备图7所示的包含波形成用上模51和下模52的模具（棱线间距：5mm）。使用该模具，对上述的层叠薄膜进行加压成形，从而制作出图8所示的、大致所有的区域形成为波形的层叠薄膜。
接着，通过与棱线以及谷线平行的折痕，将该层叠薄膜以保护层成为外包覆体的外侧、密封层成为外包覆体的内侧的方式对折（第1方法）。此时，设定折痕的位置，从而使以折痕为边界的层叠薄膜各部分的波形的相位一致。
接着，将上述的电极组夹持在对折的层叠薄膜之间。此时，使正极引线和负极引线的一部分从折痕相反侧的端部向外部露出。然后，如图9所示，以使层叠薄膜的与电极组对置的各对置部周围的部分中、除具有折痕的一侧以外的三个部分作为接合边缘残存下来的配置夹持电极组。
然后，将处于夹持电极组的状态的层叠薄膜置于被调整为660mmHg的压力的气氛中。准备图10所示的包含对置面具有波形的上模53和下模54的模具。使用该模具，在上述的气氛中，对各接合边缘进行热粘接，从而使各构件的波形的相位一致。由此，便在对置部的周围形成宽度为5mm的接合部。通过以上的工序，便制作出厚度为400μm的柔性电池（称为电池A）。
（实施例2）
在将层叠薄膜对折后，将上述的层叠薄膜的大致所有的区域形成为波形（第2方法），除此以外，与实施例1同样地制作出厚度为400μm的柔性电池（称为电池B）。
（实施例3）
使用包含图14所示的、对置面平坦的热粘接用上模55和下模56的模具，除此以外，与实施例1同样地制作出厚度为400μm的柔性电池（电池C）。
（实施例4）
如图16所示，在各接合边缘中，层叠薄膜的长度方向的两端部不形成为波形，除此以外的部分形成为波形。作为接合部的热粘接用模具，使用包含图18所示的、与接合部的平行部对应的部分平坦、与接合部的垂直部对应的部分为波形的上模57和下模58的模具。除此以外，与实施例1同样地制作出厚度为400μm的柔性电池（电池D）。
（比较例1）
如图23所示，在将层叠薄膜40’以折痕2’对折后，将层叠薄膜40’的大致整个区域形成为包含与折痕2’平行的棱线44和谷线45的波形46。此时，使层叠薄膜40’的以折痕2’为边界而区分的一方的部分40a’和另一方的部分40b’的各波形的相位偏移180°。也就是说，以相对于该折痕2’、各部分40a’以及40b’的棱线44彼此之间重合、谷线45彼此之间重合的方式，将层叠薄膜40’形成为波形。
然后，使用包含图14所示的具有平坦的对置面的上模55和下模56的接合部热粘接用模具，如图24所示那样，在使各接合边缘47的波形的相位偏移180°的状态下，将各接合边缘47相互热粘接在一起。除此以外，与实施例1同样地制作出厚度为400μm的柔性电池（比较电池1）。
（比较例2）
如图25所示，准备各自具有阻挡层、密封层以及保护层的2片层叠薄膜61和62。然后，将各层叠薄膜61和62形成为相互平行的棱线44以及谷线45以等间距排列的波形46。在使各层叠薄膜61和62以波形46的相位一致的方式重合的状态下，将电极组夹持在层叠薄膜61和62之间的中央，并将与电极组对置的各自的对置部的周围的部分（各接合边缘）进行热粘接而使之接合在一起。此时，使正极引线和负极引线的一部分向外部露出，从而形成正极端子和负极端子。除此以外，与实施例1同样地制作出厚度为400μm的柔性电池（比较电池2）。
[评价]
（a）柔软性的评价（3点弯曲试验）
使用TENSILON万能试验机（Orientec公司生产的RTC-1150A），对薄型电池的柔软性采用3点弯曲试验进行了评价。
具体地说，如图26以及图27所示，在相向配置的一对台座100a、100b的上面端部的支点101a、101b上，分别载置薄型电池10的2个热熔敷的2个端部。然后，在由2个支点101a、101b支撑的薄型电池10的中央，使平板状压头102的带圆角的顶端从上方与之线接触，并由压头102向电池10的中央部施加压力。
台座100a、100b的支点101a、101b为曲率半径为2mm的曲面。支点间距离设定为30mm，压头102的顶端的曲率半径设定为5mm。载荷施加速度设定为100mm/分钟。此时观测得到的最大载荷为表示薄型电池柔软性的指标。最大载荷越小，柔软性越优良。
（b）密封性能的评价
（高温和多湿保存试验）
对各柔性电池进行了高温和多湿保存试验。电池A～D、以及比较电池1和2（以下总称为试验电池）分别准备2个。对于2个电池中的一个电池，在环境温度：25℃、放电电流密度：250μA/cm2（正极每单位面积的电流值）、以及放电终止电压：1.8V的条件下实施放电试验，从而求出其放电容量。将求出的放电容量作为该试验前的放电容量。
对另一个电池在高温和多湿的环境（60℃、90%RH）下保存100天，对于保存后的电池，在与上述相同的条件下实施放电试验，求出该试验后的放电容量。然后，将该试验后的放电容量除以该试验前的放电容量，由此求出容量维持率。
（弯曲和加压试验）
如图28所示，将具有曲率半径为20mm的曲面部的夹具120推到各试验电池上，使各试验电池沿夹具120的曲面部弯曲，然后将夹具120拉离，使各试验电池恢复到原来的状态，将这样的一系列工序反复进行10000次。然后，以5MPa的压力对各试验电池加压，以确认电解质泄漏的各试验电池的数量。这样一来，便对作为密封性能的一部分的耐漏液性能进行了评价。
以上的结果如表1所示。
表1
如表1所示，可以确认实施例1～4的电池A～D相对于比较电池1和2具有优良的密封性能。可以认为其原因在于：电池A～D在使各接合边缘的波形的相位一致而进行热粘接时，定位容易进行，结果可以进行密闭性高的密封。
另一方面，可以认为比较电池1由于各接合边缘之间波形的相位偏移180°，因而密闭性高的密封是非常困难的。另外，在比较电池2中，虽然将2片层叠薄膜以各接合边缘的波形的相位一致的方式进行层叠，但这些层叠薄膜不是通过折痕连接的1片层叠薄膜，因而可以认为波形的相位虽然稍微地产生偏移，密封性能也降低。
（实施例5）
在接合部中，将垂直于折痕而延伸的2个垂直部的宽度分别设定为1mm，将层叠薄膜的尺寸设定为38×92mm，除此以外，与实施例1同样地制作出厚度为400μm的柔性电池（电池E）。
（实施例6）
在接合部中，将在折痕的相反侧平行于折痕而延伸的平行部的宽度设定为10mm，将层叠薄膜的尺寸设定为56×92mm，除此以外，与实施例1同样地制作出厚度为400μm的柔性电池（电池F）。
（实施例7）
在接合部中，将垂直于折痕而延伸的2个垂直部的宽度分别设定为12mm，将层叠薄膜的尺寸设定为60×92mm，除此以外，与实施例1同样地制作出厚度为400μm的柔性电池（电池G）。
对于以上的电池E～G，通过实施上述的三点弯曲试验、高温和多湿保存试验、以及弯曲和加压试验而对各试验电池的柔软性以及密封性能进行了评价。另外，由将各试验电池近似地看作长方体时的体积算出了各试验电池的能量密度。以上的结果如表2所示。此外，在表2中也一并记载了对电池A的同样的评价结果。
表2
根据表2，可以理解接合部的宽度越大，密封性能越优良。而且电池E～G在高温和多湿环境下的长时间保存后，也都表现出高的容量维持率。然而，如实施例7的电池G那样，如果接合部的宽度过于增大，则电池的能量密度降低。这是因为无助于电池反应的部位的比例增大。因此，从保持电池的能量密度和密封可靠性的平衡的角度考虑，接合部的宽度优选设定为10mm以内。
（实施例8）
将电解质层设定为干态聚合物电解质，除此以外，与实施例1同样地制作出厚度为400μm的柔性电池（电池H）。
在此，将电解质层设定为干态聚合物电解质的电极组按照以下的步骤进行制作。
在乙腈100g中，溶解粘均分子量为100000的聚环氧乙烷（美国Sigma-Aldrich corp.生产）10g以及二甲氧基乙烷（DME）10g，从而得到聚环氧乙烷的乙腈溶液。然后，在该溶液中添加LiN（CF3SO2）2，从而使锂离子浓度［Li］和聚合物中的环氧乙烷部的醚氧键浓度［EO］的摩尔比率［Li］/［EO］为0.05。这样一来，便得到干态聚合物电解质的乙腈溶液。将得到的干态聚合物电解质的乙腈溶液流延在锂金属箔以及正极层上。然后，在室温下真空干燥48小时，将作为溶剂成分的乙腈和DME除去，从而在正极活性物质层以及负极活性物质层上形成电解质。然后，使由干态聚合物构成的电解质层介于负极、正极和电解质之间并使其层叠在一起，从而使正极活性物质层和负极活性物质层相对置。将该层叠而成的组件在90℃、0.5MPa下热压1分钟，从而制作出电极组。
（实施例9）
将电解质层设定为液体电解质，除此以外，与实施例1同样地制作出厚度为400μm的柔性电池（电池I）。
更具体地说，在不对正极和隔膜进行凝胶状电解质层的浸渍的状态下，层叠负极、正极以及隔膜而制作出电极组。再者，在对接合部进行接合之前，往外包覆体的内部注入非水电解质500μl。非水电解质使用以1mol/L的浓度溶解有LiClO4的非水溶剂。非水溶剂使用碳酸亚丙酯和二甲氧基乙烷的混合溶剂（体积比1∶1）。
对于电池H以及I，通过实施上述的三点弯曲试验、高温和多湿保存试验、以及弯曲和加压试验而对各试验电池的柔软性以及密封性能进行了评价。其评价结果如表3所示。此外，在表3中也一并记载了对电池A的同样的评价结果。
表3
Figure BDA00002570643500251
如表3所示，使用凝胶聚合物电解质的电池A、使用干态聚合物电解质的电池H、以及使用液体电解质的电池的I都具有优良的柔软性和密封性能。其中，可知使用干态聚合物电解质或凝胶聚合物电解质的电池A以及电池H具有更为优良的密封可靠性。可以认为通过使电解质层如干态聚合物电解质或凝胶聚合物电解质那样具有粘弹性，可以得到更高的密封可靠性。另一方面，使用液体电解质的电池I从弯曲和加压试验的结果看时，密封性能不能说是良好的，但从高温和多湿保存试验的结果看时，密封性能是良好的，在这一点上表现出优良的密封可靠性。
（实施例10）
使用Li-Al合金（Al的质量%：3%）作为负极活性物质，除此以外，与实施例1同样地制作出厚度为400μm的柔性电池（电池J）。
对于电池J，通过实施上述的三点弯曲试验、高温和多湿保存试验、以及弯曲和加压试验而对各试验电池的柔软性以及密封性能进行了评价。其评价结果如表4所示。此外，在表4中也一并记载了对电池A的同样的评价结果。
表4
Figure BDA00002570643500261
如表4所示，电池J与电池A同样，具有优良的柔软性以及耐漏液性。
（实施例11）
采用第1方法，准备了图20所示的、周缘部（接合边缘）全部是平坦的、只是与电极组对置的对置部形成为波形的层叠薄膜。使用包含图14所示的对置面全部是平坦的上模55和下模56的模具，将各接合边缘进行接合。除此以外，与实施例1同样地制作出厚度为400μm的柔性电池（电池K）。
（实施例12）
在将层叠薄膜对折后，仅将层叠薄膜的各对置部形成为波形（第2方法），除此以外，与实施例12同样地制作出厚度为400μm的柔性电池（电池L）。
对于电池K以及L，通过实施上述的三点弯曲试验、高温和多湿保存试验、以及弯曲和加压试验而对各试验电池的柔软性以及密封性能进行了评价。其评价结果如表5所示。此外，在表5中也一并记载了对电池A的同样的评价结果。
表5
Figure BDA00002570643500271
如表5所示，可知电池K以及L与电池A同样，也具有优良的柔软性以及密封性能。可以认为其原因在于：由于密封时容易进行薄膜材料的定位，而且能够进行密封部的均匀的热粘接，结果能够进行高密闭性的密封。
产业上的可利用性
通过将本发明适用于在柔性电池与生物体接触的状态下工作的要求高柔软性的器件等，可以抑制因刚性电池的原因而产生的器件使用时的不协调感。其结果是，即使器件长时间使用，也可以没有不协调感地使用。另外，由于可以提供密封可靠性优良的柔性电池，因而也可以提高搭载的器件的可靠性。
符号说明：
2折痕       3接合部
3a垂直部    3b平行部
10电池      11外包覆体
12电极组    20负极
30正极      40层叠薄膜
43对置部    44棱线
45谷线      46波形
47接合边缘

Claims (11)

1.一种柔性电池，其具有：片材状的电极组，电解质，以及收纳着所述电极组和所述电解质、且具有柔韧性的外包覆体；其中，
所述外包覆体包含对折的薄膜材料，以便使所述电极组夹持其间；
所述薄膜材料包含：与所述电极组的2个主面分别对置的2个对置部，在所述2个对置部之间将该薄膜材料折弯而成的折痕，以及分别位于所述2个对置部的周围的2个接合边缘；
所述2个接合边缘相互接合而形成接合部；
所述薄膜材料的至少所述2个对置部形成为具有相互平行的多根棱线和多根谷线的波形，而且在所述2个对置部中，一方所形成的所述多根棱线和另一方所形成的所述多根谷线重合在一起；
所述折痕与所述多根棱线和所述多根谷线平行。
2.根据权利要求1所述的柔性电池，其中，所述接合部包括垂直于所述折痕而延伸的多个垂直部、和在所述折痕的相反侧平行于所述折痕而延伸的平行部；
所述多个垂直部各自形成为所述波形，而且所述2个对置部的波与所述垂直部的波连续；
在对应于所述垂直部的所述2个接合边缘的部分中，在一方形成的所述多根棱线和在另一方形成的所述多根谷线重合。
3.根据权利要求1所述的柔性电池，其中，所述接合部包括垂直于所述折痕而延伸的多个垂直部、和在所述折痕的相反侧平行于所述折痕而延伸的平行部；
所述多个垂直部不是分别形成为所述波形，而是平坦的。
4.根据权利要求2或3所述的柔性电池，其中，所述平行部形成为所述波形，
在对应于所述平行部的所述2个接合边缘的部分中，在一方形成的所述多根棱线和在另一方形成的所述多根谷线相互重叠。
5.根据权利要求2或3所述的柔性电池，其中，所述平行部不是形成为所述波形，而是平坦的。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的柔性电池，其中，所述接合部的宽度为1～10mm。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的柔性电池，其中，所述电解质含有聚合物电解质。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的柔性电池，其中，所述薄膜材料为具有金属层以及树脂层的层叠薄膜。
9.一种柔性电池的制造方法，所述柔性电池具有：片材状的电极组，电解质，以及收纳着所述电极组和所述电解质、且具有柔韧性的外包覆体；其中，所述制造方法包括以下工序：
将薄膜材料形成为包含相互平行的多根棱线和多根谷线的波形之后，将该薄膜材料对折，从而以与所述多根棱线和所述多根谷线平行的1条折痕，使处于应该相对的部分的一方的所述多根棱线和处于另一方的所述多根谷线重合；或者将薄膜材料以1条折痕对折之后，将该薄膜材料成形为包含所述多根棱线和所述多根谷线的波形，从而使处于相对的部分的一方的多根棱线和处于另一方的多根谷线重合的工序；
采用以所述1条折痕对折而成的薄膜材料夹持所述电极组的工序；以及
将除了具有所述折痕的一侧以外而在所述薄膜材料的与所述电极组的2个主面分别对置的2个对置部的周围设置的2个接合边缘相互接合的工序。
10.根据权利要求9所述的柔性电池的制造方法，其中，当将所述薄膜材料形成为所述波形时，与所述2个接合边缘对应的部分不是形成为所述波形，而是平坦的。
11.根据权利要求9所述的柔性电池的制造方法，其中，当将所述薄膜材料形成为所述波形时，将与所述2个接合边缘对应的部分形成为所述波形。
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