CN107851768A - 电化学器件的制造方法 - Google Patents

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Abstract

提供了一种电化学器件的制造方法，该电化学器件的制造方法能够通过解决当电极端子和活性物质未涂敷部接合时发生的边缘浮起所引起的问题，从而防止外部容器从内侧被损坏。一种电化学器件的制造方法，在所述电化学器件中，电极组件(17)容纳在外部容器中，在所述电极组件(17)中，两种电极(2，3)彼此叠置、且分隔件(4)介于所述两种电极之间，所述两种电极(2，3)分别包括：在集电体(9，11)上形成有活性物质层(10，12)的活性物质涂敷部；以及在所述集电体(9，11)上未形成有活性物质层(10，12)的活性物质未涂敷部，所述方法包括：针对每种电极(2，3)，将所述活性物质未涂敷部的堆积体和电极端子进行接合；在所述接合步骤之后，按压所述活性物质未涂敷部的堆积体和所述电极端子之间的连接部分；以及在所述按压步骤之后，将所述电极组件容纳在由柔性膜制成的外部容器中。

Description

电化学器件的制造方法
技术领域
本发明涉及电化学器件的制造方法。
背景技术
作为电化学器件的例子的二次电池被广泛使用，使得二次电池不仅被用作便携式设备(例如手机、数码相机和膝上型计算机)的电源，而且还被用作车辆的电源和家用的电源。在二次电池中，具有高能量密度和轻重量的锂离子二次电池是日常生活必需的蓄能设备。
二次电池可大致分为卷绕型和层叠型。卷绕型二次电池的电池元件(电极组件)具有以下结构：由分隔件彼此分隔并且叠置的长的正极片和长的负极片这两种长的电极片卷绕多次。层叠型二次电池的电极组件具有以下结构：正极片和负极片由介于两者之间的分隔件彼此分隔并且交替反复层叠。电极片(正极片和负极片)分别包括：在集电体上涂敷有活性物质(包括含有粘合剂、导电材料等的混合物)的活性物质涂敷部；以及为了与电极端子(正极端子和负极端子)连接而在集电体上未涂敷活性物质的活性物质未涂敷部。
在卷绕型二次电池和层叠型二次电池中，将电极组件密封在外部容器中，其中正极端子的一端电连接到正极片的活性物质未涂敷部(集电体)，另一端引出到外部容器(外壳)的外部，负极端子的一端电连接到负极片的活性物质未涂敷部(集电体)，另一端引出到外部容器的外部。电解质溶液也与电极组件一起密封在外部容器中。
为了将正极片的活性物质未涂敷部与正极端子连接，通常将叠置的正极片的活性物质未涂敷部设置在正极端子上，并且正极片的活性物质未涂敷部被共同接合到正极端子(通过例如超声焊)。负极片的活性物质未涂敷部也以与上述相同的方式与负极端子连接。
专利文献1公开了这样一种结构，其中当叠置的电极片的活性物质未涂敷部(集电体)与电极端子连接时，设置金属片，使得其在与电极端子相对的一侧上与活性物质未涂敷部接触。即，叠置的活性物质未涂敷部夹在电极端子和金属片之间。
作为背景技术，专利文献2公开了正极端子和负极端子中的每一个被倒角以去除在通过冲压金属板来形成正极端子和负极端子时产生的毛刺和毛边。如专利文献2所公开的那样，提出了如下方案，即，粘贴保护带，从而使毛刺和毛边不直接接触构成外部容器的柔性膜(层叠膜)。
专利文献3公开了这样一种构造，其中设置保护部件以覆盖活性物质未涂敷部(集电体)的角部和正极端子及负极端子的端部，以防止构成外部容器的柔性膜被损坏。
专利文献4公开了这样一种结构，其中金属板被卷绕以覆盖电极的活性物质未涂敷部与电极端子之间的连接部分。
现有技术文档
[专利文献]
专利文献1：JP2001-236947A
专利文献2：JP3997430B
专利文献3：JP4692772B
专利文献4：国际公开No.WO2013/031937
发明内容
本发明解决的问题
专利文献1提出，将活性物质未涂敷部叠置，通过超声焊将电极端子与金属片共同接合。超声焊是通过将角和砧按压到要接合的部分来进行的。典型地，在角和砧的接触面积小于待接合部分的面积，并且角和砧实质上与电极端子和金属片点接触的状态下，角施加压力和超声振动。活性物质未涂敷部、电极端子和金属片通过超声振动牢固地接合，但是在与角和砧接触的部分的周边，电极端子和金属片可能浮起和变形。在专利文献1中完全没有考虑接触部分的周边的这种变形。当在超声焊过程中电极端子和金属片因此而浮起时，即使如专利文献2、3中所公开的那样粘贴保护带或保护部件，浮起的电极端子和金属片的边缘也可能导致保护带或保护部件的断裂或刺穿，从而刺穿构成外部容器的柔性膜。特别是，当电极端子和金属片的边缘到达作为柔性膜的内层的金属层时，金属层和电极彼此短路而形成合金，这可能导致电池的性能劣化和外部容器的泄漏。
专利文献4中的金属板被弯曲以覆盖活性物质未涂敷部与电极端子之间的连接部分，但是并不在超声焊之前固定。因此，当进行超声焊时，如上所述，在与角和砧的接触部分的周边，金属板的边缘浮起和变形，从而刺穿柔性膜，这可能导致金属层与电极之间的短路。
即使如专利文献2的背景技术中所描述的那样对电极端子进行倒角，也不可能防止如上所述的当通过超声焊接合到活性物质未涂敷部时的电极端子的浮起，因此浮起的电极端子和金属片的边缘刺穿柔性膜的问题根本不能解决。
通过专利文献2至4中公开的技术，能够在一定程度上解决电极端子与活性物质未涂敷部接合之前产生毛刺等的问题。但是，在专利文献1至4中，完全没有考虑到通过超声焊将电极端子与活性物质未涂敷部接合在一起时发生的边缘浮起所引起的问题。
本发明的目的在于提供一种电化学器件的制造方法，该电化学器件的制造方法能够通过解决当电极端子和活性物质未涂敷部接合时发生的边缘浮起所引起的问题，从而防止外部容器从内侧被损坏。
解决问题的手段
一种电化学器件的制造方法，在所述电化学器件中，电极组件容纳在外部容器中，在电极组件中，两种电极彼此叠置且分隔件介于所述两种电极之间，所述两种电极分别包括：在集电体上形成有活性物质层的活性物质涂敷部；以及在所述集电体上未形成有活性物质层的活性物质未涂敷部，所述方法包括：针对每种电极，将所述活性物质未涂敷部的堆积体和电极端子进行接合；在所述接合步骤之后，按压所述活性物质未涂敷部的堆积体和所述电极端子之间的连接部分；以及在所述按压步骤之后，将所述电极组件容纳在由柔性膜制成的外部容器中。
发明的有益效果
根据本发明，可以解决当电极端子和活性物质未涂敷部接合时发生的边缘浮起所引起的问题，从而防止外部容器从内侧被损坏。
附图说明
图1a是示出了由本发明制造的层叠型二次电池的基本结构的俯视图。
图1b是沿图1a的A-A线截取的截面图。
图2是示出了图1所示的二次电池的正极的主要部分的放大俯视图。
图3是示出了图1所示的二次电池的负极的主要部分的放大俯视图。
图4是示出了本发明的电化学器件的制造方法中的活性物质未涂敷部与电极端子的连接步骤的侧视图。
图5是示出了本发明的电化学器件的制造方法中的图4的步骤之后的步骤的侧视图。
图6是示出了本发明的电化学器件的制造方法中的图5的步骤之后的步骤的侧视图。
图7是示出了本发明的电化学器件的制造方法中的图6的步骤之后的步骤的侧视图。
具体实施方式
将使用附图描述示例性实施例。
[二次电池的结构]
图1a、1b是分别示出作为由本发明的制造方法制造的电化学元件的一个例子的、层叠型锂离子二次电池的示例性结构的示意图。图1a是相对于二次电池的主表面(平坦面)从上方垂直观看的俯视图。图1b是沿图1a的A-A线截取的截面图。图2是正极的主要部分的放大截面图。
本发明的锂离子二次电池1包括其中正极(正极片)2和负极(负极片)3彼此层叠且分隔件4介于正极2和负极3之间的蓄电元件(电极组件)17。电极组件17与电解质溶液5一起容纳在由柔性膜6制成的外部容器中。正极端子7的一端和负极端子8的一端分别连接到电极组件17的正极2和负极3。正极端子7和负极端子8的另一端被引出到柔性膜6的外部。图1b中没有示出电极组件17的多个层的一部分(厚度方向上的中间部分的多个层)，电解质溶液5示出在电极组件17的中部。在图1b中，正极2、负极3和分隔件4以它们彼此不接触的方式容易观看地示出，但是它们实际上是紧密层叠的。
如图2所示，正极2包括正极用集电体(正极集电体)9和形成于正极集电体9上的正极用活性物质层(正极活性物质层)10。正极集电体9的前表面和后表面分别包括形成有正极活性物质层10的活性物质涂敷部和未形成正极活性物质层10的活性物质未涂敷部，活性物质涂敷部和活性物质未涂敷部在纵向方向上排成一列。如图3所示，负极3包括负极用集电体(负极集电体)11和形成于负极集电体11上的负极用活性物质层(负极活性物质层)12。负极集电体11的前表面和后表面分别包括活性物质涂敷部和活性物质未涂敷部，活性物质涂敷部和活性物质未涂敷部在纵向方向上排成一列。
正极2和负极3各自的活性物质未涂敷部(集电体)被用作用于连接电极端子(正极端子7或负极端子8)的接头。在正极端子7上集中层叠正极2的正极接头(活性物质未涂敷部)，夹在金属片(支撑接头)13与正极端子7之间的这些正极接头通过超声焊等彼此连接。在负极端子8上集中层叠负极3的负极接头(活性物质未涂敷部)，夹在金属片(支撑接头)13与负极端子8之间的这些负极接头通过超声焊等彼此连接。这些连接部分别被绝缘带14覆盖。正极端子7的另一端和负极端子8的另一端被引出到由柔性膜6制成的外部容器的外部。
负极3的活性物质涂敷部(负极活性物质层12)的外形尺寸大于正极2的活性物质涂敷部(正极活性物质层10)的外形尺寸，并且小于或等于分隔件4的外形尺寸。
在示例性实施例的二次电池中，包含在正极活性物质层10中的活性物质的例子包括：层状的基于氧化物的材料，例如LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O2、Li2MO3-LiMO2、和LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2；基于尖晶石的材料，例如LiMn2O4；基于橄榄石的材料，例如LiMPO4；基于氟化橄榄石的材料，例如Li2MPO4F、Li2MSiO4F；以及基于氧化钒的材料，例如V2O5。在构成包含在各正极活性物质中的活性物质的元素中，一部分元素也可以被其他元素置换。正极活性物质可以含有过量的Li。正极活性物质可以单独使用，也可以组合2种或更多种活性物质使用。
包含在负极活性物质层12中的活性物质的例子包括：碳材料，例如石墨、无定形碳、类金刚石碳、富勒烯、碳纳米管和碳纳米角；锂金属材料；合金类材料，例如硅树脂和锡；基于氧化物的材料，例如Nb2O5和TiO2；以及它们的复合材料。
包含在正极活性物质层10和负极活性物质层12中的活性物质混合物分别通过在上述活性物质中适当添加粘结剂、导电剂等而得到。导电剂的例子包括炭黑、碳纤维和石墨。这些导电剂可以单独使用或作为两种或更多种导电剂的组合使用。可以使用的粘结剂的例子包括聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯、羧甲基纤维素和改性丙烯腈橡胶颗粒。
可以用于正极集电体9的材料的例子包括铝、不锈钢、镍、钛及其合金。特别优选使用铝作为正极集电体9。可以用于负极集电体11的材料的例子包括铜、不锈钢、镍、钛及其合金。
有机溶剂可用于电解质溶液5。有机溶剂的例子包括：环状碳酸酯，例如碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸亚乙烯酯和碳酸亚丁酯；链状碳酸酯，例如碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)和碳酸二丙酯(DPC)；脂族羧酸酯；γ-内酯，例如γ-丁内酯；链醚和环醚。这些有机溶剂可以单独使用或作为两种或更多种有机溶剂的组合使用。而且，锂盐可以溶解在这些有机溶剂中。
分隔件4主要包括树脂多孔膜、机织物、无纺布等。可以使用的树脂组分的例子包括：聚烯烃树脂，例如聚丙烯和聚乙烯；聚酯树脂；丙烯酸树脂；苯乙烯树脂；尼龙树脂；芳族聚酰胺树脂(芳香族聚酰胺树脂)和聚酰亚胺树脂。特别是聚烯烃的微细多孔膜由于其优异的离子渗透性和用于物理分隔正极和负极的优异特性而优选用于分隔件4。此外，根据需要，分隔件4可以包括含有无机物粒子的层。无机物粒子的例子包括绝缘氧化物、氮化物、硫化物和碳化物的粒子。特别优选含有TiO2或Al2O3的无机物粒子。
作为外部容器，使用由柔性膜6制成的轻质外壳。柔性膜6可以是包括作为基材的金属层、和形成在该金属层的前表面和后表面上的树脂层的层叠膜。作为金属层的材料，可以选择能够防止电解质溶液5泄漏到外部和水分从外部渗入的具有阻隔性的材料。可以使用的材料的例子包括铝和不锈钢。金属层的至少一个表面设置有包含改性聚烯烃等的热熔性树脂层。通过使柔性膜6的热熔性树脂层彼此面对，并且通过对容纳电极组件17的部分的周围进行热熔融，从而形成外部容器。作为与形成热熔性树脂层的表面相对的表面的、外部容器的表面可以设置有尼龙膜、聚对苯二甲酸乙二醇酯膜、聚酯膜等树脂层。
可以用于正极端子7的材料的例子包括由铝或铝合金制成的材料。可以用于负极端子8的材料的例子包括由铜或铜合金制成的材料。或者，铜或铜合金可以镀镍。端子7、8的另一端分别引出到外部容器的外部。在较早的步骤中，端子7、8中的每一个可以在与外部容器的外周部分中的热焊接部对应的部分处设置有热熔性树脂。
正极活性物质层10和负极活性物质层12可以具有例如由于制造偏差和层形成特性而引起的每个层的不可避免的倾斜、不均匀性、圆度等。
[二次电池的制造方法]
为了制造二次电池，首先制造用于二次电池的电极2、3。具体而言，如图2所示，分别在正极集电体9的两面形成正极活性物质层10。活性物质涂敷部(正极活性物质层10)的与活性物质未涂敷部的边界部分的端部可以与正极集电体9大致垂直，并且可以具有不同于正极活性物质层10的中央部分的厚度。如图3所示，分别在负极集电体11的两面形成负极活性物质层12。负极活性物质层12的端部(活性物质涂敷部的端部)可以与负极集电体11大致垂直，并且可以具有不同于负极活性物质层12的中央部分的厚度。这样形成的正极2和负极3交替反复层叠且分隔件4介于正极2和负极3之间，并且分别与正极端子7和负极端子8连接。
将详细描述连接正极端子7和负极端子8的步骤。如图4所示，正极2的活性物质未涂敷部(正极集电体9)的堆积体紧密地叠置在正极端子7上，并且金属片(支撑接头)13进一步设置为叠置在活性物质未涂敷部的堆积体上。如图5所示，夹着正极集电体9的正极端子7和金属片13分别被角15和砧19按压，对正极端子7和金属片13施加压力和振动。这样，通过超声焊将正极端子7、金属片13和堆积的活性物质未涂敷部接合在一起。当金属片13、活性物质未涂敷部(正极集电体9)和正极端子7由此被接合在一起时，在金属片13和正极端子7的分别与角15和砧19接触的部分的周围可能会产生浮起和变形。然后，如图6所示，浮起部分7a、13a被按压部件16按压。通过按压，能够将金属片13和正极端子7重新变形为平坦形状。如图7所示，保护性的绝缘带14被粘贴到金属片13。虽然没有图示，但在负极3中，活性物质未涂敷部(负极集电体)11的堆积体类似地夹在金属片13与负极端子8之间，并且通过超声焊而接合在一起。由于在超声焊过程中特别是在金属片13和负极端子8的边缘部分中产生了浮起和变形，所以金属片13和负极端子8被按压部件16按压，使得连接部分重新变形为平坦形状。接着，保护性的绝缘带14被粘贴到金属片13。
通过将正极端子7连接到正极2的活性物质未涂敷部(正极集电体9)的堆积部，并且通过将负极端子8连接到负极3的活性物质未涂敷部(负极集电体11)的堆积部，来完成电极组件17。完成的电极组件17与电解质溶液5一起容纳在由柔性膜6制成的外部容器中。引出到外部容器的外部的正极端子7和负极端子8分别通过预先设置在电极端子7、8上的密封材料(密封剂)18固定在柔性膜6的外周部。并且，在电极端子7、8未通过的外部容器的外周部，通过对柔性膜6的外周部进行加热焊接，来密封容纳电极组件17的外部容器，从而完成如图1所示的二次电池1。
根据本发明的上述方法，即使当金属片13、活性物质未涂敷部(集电体9、11)和电极端子7、8接合在一起时，电极端子7、8的部分7a和金属片13的部分13a中产生了浮起和变形，通过按压部件16按压金属片13和电极端子7、8使其变得平坦，然后将电极组件17容纳在由柔性膜6制成的外部容器中。因此，可以防止由电极端子7、8的浮起部分7a和金属片13的浮起部分13a所引起的柔性膜6的损坏。即使在形成金属片13和电极端子7、8时产生了毛刺和毛边，也能够通过按压金属片13和电极端子7、8来使金属片13和电极端子7、8的毛刺和毛边变得平坦。另外，即使不能使金属片13和电极端子7、8变得完全平坦，也能够通过按压来消除可能对柔性膜6造成损伤的突出部分，从而充分实现该效果。例如，当按压部件16按压金属片13的浮起部分13a和电极端子7、8的浮起部分7a时，即使产生了由于边缘的挤压而稍微浮起的部分或者边缘的折叠部分，这样的部分也不会成为问题。注意，不包括金属片13的结构也至少具有防止由于电极端子7、8的变形而引起的柔性膜6的损坏的效果，因此这样的结构与本发明一样是有效的。
根据本发明，至少可以防止或减少对外部容器内部的损坏，这种损坏是由于电极端子7、8与活性物质未涂敷部(集电体9和11)的堆积体接合时发生的变形(边缘的浮起)而引起的，从而防止了电极和作为外部膜的内层的金属层之间的短路，并且防止由于短路而形成合金，并且降低了作为电池的性能恶化和流体(电解质溶液5)从外部容器内漏出的风险。
在上述实施示例性实施例中，作为电极组件17，使用了其中正极2与负极3交替反复层叠且分隔件4介于正极2和负极3之间的层叠体。但是，作为电极组件17，也可以使用其中仅一个正极2和仅一个负极3彼此叠置且分隔件4介于正极2和负极3之间的层叠体。作为电极组件17，可以使用其中彼此叠置且分隔件4介于两者之间的一个长的正极2和一个长的负极3卷绕而成的卷绕体。本发明作为锂离子二次电池的制造方法尤其有用，并且还可以有效地应用于锂离子电池以外的二次电池的制造方法、以及电容器(电容)等电池以外的电化学器件的制造方法。
参考示例实施例描述了本发明，然而本发明不限于上述示例实施例。在本发明的范围中，可以对本发明的构成方式和细节作出本领域技术人员可以理解的各种改变和变形。
本申请基于在2015年6月25日提交的日本专利申请2015-127722号主张优先权，并将其整个公开内容援引于此。
附图标记列表
1 锂离子二次电池(电化学器件)
2 正极(正极片)
3 负极(负极片)
4 分隔件
5 电解质溶液
6 柔性膜
7 正极端子(电极端子)
7a、13a 浮起部分
8 负极端子(电极端子)
9 正极用集电体(正极集电体)
10 正极用活性物质层(正极活性物质层)
11 负极用集电体(负极集电体)
12 负极用活性物质层(负极活性物质层)
13 金属片(支撑接头)
14 绝缘带
15 角
16 按压部件
17 蓄电元件(电极组件)
18 密封材料(密封剂)
19 砧

Claims (6)

1.一种电化学器件的制造方法，在所述电化学器件中，电极组件容纳在外部容器中，在所述电极组件中，两种电极彼此叠置、且分隔件介于所述两种电极之间，所述两种电极分别包括：在集电体上形成有活性物质层的活性物质涂敷部；以及在所述集电体上未形成有活性物质层的活性物质未涂敷部，所述方法包括：
针对每种电极，将所述活性物质未涂敷部的堆积体和电极端子进行接合；
在所述接合之后，按压所述活性物质未涂敷部的堆积体和所述电极端子之间的连接部分；以及
在所述按压之后，将所述电极组件容纳在由柔性膜制成的外部容器中。
2.根据权利要求1所述的电化学器件用电极的制造方法，其中
在所述接合中，将所述电极端子设置在所述活性物质未涂敷部的堆积体的一个面上，将金属片设置在所述活性物质未涂敷部的堆积体的另一个面上，所述电极端子和所述金属片与所述活性物质未涂敷部的堆积体叠置并接合在一起，以及
在所述按压中，分别按压夹着所述活性物质未涂敷部的堆积体的所述电极端子和所述金属片。
3.根据权利要求2所述的电化学器件的制造方法，其中
在所述按压中，通过按压部件按压所述金属片的至少边缘部分。
4.根据权利要求2或3所述的电化学器件的制造方法，还包括在所述按压后在所述金属片上粘贴绝缘带。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的电化学器件的制造方法，其中，在所述接合中进行超声焊。
6.根据权利要求1-5中任一项所述的电化学器件的制造方法，其中，所述电化学器件是二次电池。
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