JP7205723B2

JP7205723B2 - 超音波接合方法

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Publication number: JP7205723B2
Application number: JP2019133335A
Authority: JP
Inventors: 茂禎杉山; 秀行時岡
Original assignee: Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp
Priority date: 2019-07-19
Filing date: 2019-07-19
Publication date: 2023-01-17
Anticipated expiration: 2039-07-19
Also published as: JP2021016878A

Description

本発明は、超音波接合方法に関する。詳しくは、相互に異なる金属からなる複数の集電箔と集電端子とを超音波接合する方法に関する。

リチウムイオン二次電池、ナトリウムイオン二次電池、ニッケル水素電池等の二次電池は、パソコンや携帯端末等のいわゆるポータブル電源用途のみならず、近年は車両駆動用電源として好ましく用いられている。特に、軽量で高エネルギー密度が得られるリチウムイオン二次電池は、電気自動車（ＥＶ）、プラグインハイブリッド自動車（ＰＨＶ）、ハイブリッド自動車（ＨＶ）等の車両の駆動用高出力電源として好ましく、今後も需要が拡大するものと期待されている。

上述するような二次電池の典型的な一形態として、複数の集電箔と、該集電箔に接続される外部接続用の集電端子とが接合された構造を有するものが挙げられる。
金属同士を接合する従来方法の一例としては、例えば超音波接合が挙げられる。超音波接合においては、例えば、超音波接合装置の振動体であるホーンと、支持部材であるアンビルとの間に、接合対象として２つの金属部材（例えば集電箔および集電端子）を挟み込んで加圧する。この状態でホーンによって接合対象に超音波振動を与える。そうすると、上記２つの金属部材の接触界面に摩擦熱が発生し、当該摩擦熱によって、これらの金属部材が接合される。そして、例えば特許文献１および特許文献２に記載されるように、金属部材を良好な状態で接合するための技術が種々検討されている。

特開２０１８－１７６２１５号公報特開２００５－１１６４３４号公報

ところで、集電箔と集電端子とは、相互に異なる金属で構成されていることがある。一般的に、このような異種金属同士を良好な状態で超音波接合するためには、同種金属同士の場合と比べて、接合条件をより詳細に検討する必要があるといわれている。例えば、印加エネルギー量が小さいと、集電箔と集電端子との接合は脆弱なものとなってしまう。一方、接合強度を確保するために印加エネルギー量を増大させると、集電箔と集電端子との接触界面で生じる摩擦熱が大きくなり、接合部位がホーンまたはアンビルに溶着されてしまうことがある。そして、例えば相対的に融点が低い金属からなる集電端子がアンビル側に配置されると、該集電端子のアンビルへの溶着が問題となることがある。

上掲の特許文献１では、耐熱性繊維強化樹脂シートを使用することによって、集電箔と集電端子とが、良好な状態で超音波接合され得ることが記載されている。しかしながら、特許文献１の技術では、同種金属からなる金属箔および金属板を接合対象としており、相互に異なる金属からなる集電箔と集電端子との接合についての検討は具体的にされていない。
また、上掲の特許文献２では、相互に異なる金属である銅およびアルミニウムの接合に関する技術が開示されている。具体的には、２枚の銅製の負極タブ（負極集電端子）の間に、正極タブ（正極集電端子）を挟み込んで超音波溶接を行うことにより、溶接部における不具合を防止することができると記載されている。しかしながら、特許文献２の技術は、組電池を製造するために電極同士を溶接する技術であるため、集電箔と集電端子との接合に関しては、検討されていない。さらに、金属部材とアンビルとの溶着の問題は、当該文献においては着目されていない。

そこで、本発明は上記課題を解決すべく創出されたものであり、その目的とするところは、相互に異なる金属からなる複数の集電箔と集電端子とを、良好な状態で超音波接合する方法を提供することである。

本発明者は、相互に異なる金属からなる複数の集電箔と集電端子とを超音波接合する際に、相対的に融点が低い金属からなる集電端子とホーンとの間、および、該集電端子とアンビルとの間のいずれにも、相対的に融点が高い金属からなる集電箔が配置された状態で接合することに着目した。そして、これによって超音波接合において集電端子とアンビルとの溶着を抑制し得ることを見出し、本発明を完成するに至った。

即ち、ここで開示される超音波接合方法は、複数の集電箔と、該集電箔に接続される外部接続用の集電端子とを、超音波接合装置の振動体であるホーンと、支持部材であるアンビルとの間に挟み込んで加圧しつつ超音波振動を与えることによって接合する方法である。
上記複数の集電箔と上記集電端子とは、相互に異なる金属からなる。上記複数の集電箔は、上記集電端子よりも相対的に融点が高い金属からなる。上記集電端子は相対的に融点が低い金属からなる。上記集電端子と上記ホーンとの間に上記複数の集電箔のうちの２分の１を超える枚数の集電箔が配置され、且つ、上記集電端子と上記アンビルとの間に上記複数の集電箔のうちの２分の１未満の枚数の集電箔が配置された状態で、接合を行うことを特徴とする。
かかる構成の超音波接合方法では、集電端子とアンビルとの間に、複数の集電箔のうちの２分の１未満の枚数の集電箔が配置されるため、集電端子とアンビルとが直接接触しなくなる。そのため、集電端子を構成する金属の融点が集電箔と比べて低いものであっても、加振時に生じる摩擦熱によって、集電端子とアンビルとが溶着するのを妨げることができる。

一実施形態に係る超音波接合方法において、超音波接合装置のホーンとアンビルとの間に、積層型電極体を構成する複数の集電箔と集電端子とが挟み込まれた状態を模式的に示す断面図である。複数のニッケル箔とアルミニウム端子とを超音波接合した際の、実施例に係る接合部をデジタルカメラで撮影した画像である。複数のニッケル箔とアルミニウム端子とを超音波接合した際の、比較例に係る接合部をデジタルカメラで撮影した画像である。

本明細書において「超音波接合方法」とは、接合対象物である複数の金属部材（本発明においては、複数の集電箔および集電端子）を一般的な超音波接合装置の振動体であるホーンと支持部材であるアンビルとの間に挟み込み、加圧しつつ局部的に超音波振動エネルギーを該接合対象物に対して与えることによって接合を行う方法をいう。
また、本明細書において「二次電池」とは、繰り返し充放電可能な蓄電デバイス一般をいう。例えば、電解質中のアルカリ金属イオンが電荷の移動を担うリチウムイオン二次電池、ナトリウムイオン二次電池等は、ここでいう二次電池に包含される典型例である。
本明細書において正負極の「活物質」は、二次電池において正負極を構成し得る電極材料を包含する。例えば、二次電池において活物質は、電荷担体となる化学種（例えば、リチウムイオン二次電池ではリチウムイオン）を可逆的に吸蔵および放出可能な物質をいう。なお、活物質の種類や形状は、本発明を特徴付けるものではないため、詳細な説明は省略する。
本明細書において特に言及している事項以外の事柄であって本発明の実施に必要な事柄は、当該分野における従来技術に基づく当業者の設計事項として把握され得る。本発明は、本明細書に開示されている内容と当該分野における技術常識とに基づいて実施することができる。

以下の実施形態は、適用対象として積層型電極体を備えるリチウムイオン二次電池の作製を一例として挙げつつ、本発明を詳細に説明する。図における寸法関係（長さ、幅、厚さ等）は実際の寸法関係を反映するものではない。また、同じ作用を奏する部材・部位には同じ符号を付し、重複する説明は省略または簡略化することがある。

＜積層型電極体の構成＞
まず、ここで開示される超音波接合方法の適用対象であるリチウムイオン二次電池の積層型電極体の構成について、図１を参照しつつ説明する。図１は、一実施形態に係る超音波接合方法において、超音波接合装置のホーンとアンビルとの間に、積層型電極体を構成する複数の集電箔と集電端子とが挟み込まれた状態を模式的に示す断面図である。
図１に示されるように、積層型電極体２０は、矩形平板状の正極集電箔３２の片面若しくは両面（ここでは両面）に正極活物質層３４を有する正極３０と、矩形平板状の負極集電箔４２の片面若しくは両面（ここでは両面）に負極活物質層４４を有する負極４０とが、Ｚ方向にセパレータ５０を介在させつつ交互に積層された構造を有する。

＜接合構造＞
図１に示すように、Ｘ方向の一の端部において、各々の負極集電箔４２には、負極活物質層４４を有さない負極集電箔未塗工部が形成されている。また、複数の負極集電箔未塗工部が、Ｚ方向に重ね合わせられている。重ね合わせられた負極集電箔未塗工部は外部接続用の負極集電端子６０と接合され、接合部Ｍ（図１中の枠内に示されている。）を形成している。また、詳細な図示は省略するが、Ｘ方向の他の端部において、各々の正極集電箔３２には、正極活物質層３４を有さない正極集電箔未塗工部が形成され、複数の正極集電箔未塗工部が、Ｚ方向に重ね合わせられている。重ね合わせられた正極集電箔未塗工部には、外部接続用の正極集電端子が接合され、接合部を形成している。

＜接合部の形成方法＞
次に、複数の負極集電箔４２と負極集電端子６０との接合について説明する。
複数の負極集電箔４２と負極集電端子６０とは、ここで開示される超音波接合方法によって接合されている。即ち、接合部Ｍは、ここで開示される超音波接合方法によって形成されたものである。
ここで開示される超音波接合方法においては、まず、超音波接合装置の振動体であるホーンＨと、支持部材であるアンビルＡとの間に、負極集電箔４２および負極集電端子６０を挟みこむ。具体的には、図示されるように、負極集電端子６０とアンビルＡとの間に、負極集電箔４２を配置し、負極集電端子６０を、集電箔接合予定部位６０ｂに該負極集電箔４２が重なるように配置する。次いで、負極集電端子６０とホーンＨとの間に、集電箔接合予定部位６０ａに重なるように、負極集電箔４２を配置する。
ここで、上記接合に供される複数の負極集電箔４２のうちの２分の１を超える枚数の負極集電箔４２が、ホーンＨ側に配置される。一方、上記複数の負極集電箔４２のうちの２分の１未満の枚数の負極集電箔４２が、アンビルＡ側に配置される。アンビル側に配置される負極集電箔４２が、上記複数の負極集電箔４２のうちの２分の１以上の枚数になると、接合部Ｍにおいて負極集電箔４２が負極集電端子６０から剥離し得るため、好ましくない。例えば、５０枚の負極集電箔４２と負極集電端子６０とを接合する場合、２５枚を超える枚数の負極集電箔４２がホーンＨ側に配置され、かつ、２５枚未満の負極集電箔４２がアンビルＡ側に配置される。なお、接合部Ｍに良好な接合強度を確保する観点からは、アンビルＡ側に配置する負極集電箔４２は１～５枚程度であることが好ましい。
次いで、ホーンＨを、ホーンＨ側に配置された負極集電箔４２に当接させる。そして、ホーンＨを所定の押し込み荷重Ｐで加圧しつつ、超音波振動を与えることによって接合を行う。
超音波振動の条件は、例えば押し込み荷重（加圧力）Ｐは５～３０００Ｎ、出力は１００～５０００Ｗ、振動数は２０～４０ＫＨｚの範囲で、必要に応じて適宜変更することができる。

＜集電箔および集電端子の材料＞
負極集電箔４２の構成材料としては、例えば銅や銅を主体とする合金、ニッケル、チタン、および、ステンレス鋼等の金属が挙げられる。負極集電端子６０としては、例えばアルミニウムおよび銅等の金属が挙げられる。ここで開示される超音波接合方法においては、負極集電箔４２と負極集電端子６０とは、相互に異なる金属からなる。また、負極集電箔４２は、負極集電端子６０よりも相対的に融点が高い金属からなり、一方負極集電端子６０は、負極集電箔４２よりも相対的に融点が低い金属からなる。なお、当該方法を適用する際の好適例の一つとしては、例えば負極集電箔４２がニッケル箔であり、かつ、負極集電端子６０がアルミニウム端子である場合が挙げられる。また、後述するアンカー効果をより得やすくするために、相対的に柔らかい金属（即ち、比較的硬度が低い金属）を選択して集電箔として用いてもよい。

一方、正極集電箔３２の構成材料としては、例えばアルミニウム、銅や銅を主体とする合金、ニッケル、チタン、および、ステンレス鋼等の金属が挙げられる。正極集電端子としては、例えばアルミニウムおよび銅等の金属が挙げられる。
ここで開示される超音波接合方法は、正極集電箔と正極集電端子との接合に適用することもできる。この場合、正極集電箔３２と正極集電端子とは、相互に異なる金属からなる。また、正極集電箔３２は相対的に融点が高い金属からなり、正極集電端子は相対的に融点が低い金属からなる。

＜作用効果＞
相対的に融点が高い金属からなる集電箔と、相対的に融点が低い金属からなる集電端子とを超音波接合する場合、従来から、集電端子がアンビルに溶着し得るという課題がある。これは、超音波接合装置のホーンから与えられる超音波振動によって発生する摩擦熱が、集電端子とアンビルとの接触界面に伝導することによって起こり得ることである。集電箔と集電端子との接合部が良好な状態（即ち、例えば接合部に、アンビルへの集電端子の溶着による損傷等がない状態）で形成されないと、その後の電池の使用に支障をきたす虞がある。
ここで開示される超音波接合方法は、集電端子とアンビルとの間に、相対的に融点が高い金属からなる集電箔が配置されることによって、相対的に融点が低い金属からなる集電端子とアンビルとが直接接触しない。そのため、加振時に発生する摩擦熱によって集電端子がアンビルに溶着するのを防止することができる。また、集電端子とアンビルとの間に配置される集電箔の枚数を上述のように設定することによって、例えば集電箔および端子の表面における凹凸形状によるアンカー効果等に基づいて、接合部に良好な接着強度を実現することができる。

＜電池の構築＞
次に、ここで開示される超音波接合方法を適用しつつリチウムイオン二次電池を作製する方法についておおまかに説明する。なお、リチウムイオン二次電池を構築する方法自体は本発明を特徴づけるものではない。また、以下に記載される方法で使用される部材および材料についても、本発明を特徴づけるものではない。そのため、これらについては具体的な記載を省略することがある。
まず、正極活物質と、必要に応じて、導電材およびバインダ等の添加剤を適当な溶媒に分散させて得た正極活物質層作製用組成物、および、負極活物質と、必要に応じて、バインダおよび増粘剤等の添加剤を適当な溶媒に分散させて得た負極活物質層作製用組成物を調製する。次いで、正極活物質層作製用組成物を矩形平板状の正極集電箔（例えばアルミニウム箔）の両面に、および、負極活物質層作製用組成物を矩形平板状の負極集電箔（例えばニッケル箔）の両面にそれぞれ塗布する。上記組成物を乾燥してロールプレス処理を行い、正極活物質層を有する正極、および、負極活物質層を有する負極を作製する。次いで、正極および負極を、セパレータ（例えば、ポリプロピレン／ポリエチレン／ポリプロピレンの三層構造の多孔質ポリオレフィンシート）を介在させつつ交互に積層する。

次いで、複数の負極集電箔と負極集電端子（例えばアルミニウム製集電端子）とを、ここで開示される超音波接合方法によって接合する。また、複数の正極集電箔と正極集電端子（例えば銅製集電端子）を従来公知の方法によって接合する。このようにして作製した積層型電極体を非水電解液とともに外装容器（例えば金属製の電池ケースおよびラミネートフィルム製外装体等）に収容し、開口部を溶着して密閉した後、従来公知の方法によって所定条件のもとエージング処理および活性化処理を行い、使用可能状態のリチウムイオン二次電池を構築する。

＜変形例＞
以上、ここで開示される超音波接合方法の適用対象の一例として、積層型電極体を備えるリチウムイオン二次電池の作製について説明したが、この形態に限られず、ここで開示される技術を実施することができる。
具体的には、例えば、当該技術は、長尺なシート状の正極集電箔と、長尺なシート状の負極集電箔とが、長尺なシート状のセパレータを介在させつつ積層され、長手方向に捲回された構造の電極体（即ち捲回電極体）を作製する際に用いてもよい。
また、当該技術は、電解質として粉末状の固体電解質を用いた全固体電池を作製する際に用いてもよい。この場合、図１中のセパレータ５０は、固体電解質を含む固体電解質層５０となる。
さらに、当該技術をリチウムイオン二次電池以外の二次電池（例えばナトリウムイオン二次電池等）を構築する際に適用してもよい。
これらの場合においても、本発明と同様の効果を得ることができる。

以下、本発明に関するいくつかの試験例を説明するが、本発明をかかる試験例に示すものに限定することを意図したものではない。

本試験例においては、相対的に融点が高い金属からなる集電箔としてのニッケル箔と、相対的に融点が低い金属からなる集電端子としてのアルミニウム端子とを、ホーンおよびアンビルを備える超音波接合装置を用いて超音波接合した。
＜実施例＞
まず、長方形のニッケル箔５０枚と、長方形のアルミニウム端子１枚とを用意し、該５０枚のうちの３枚のニッケル箔、および、４７枚のニッケル箔をそれぞれ重ね合わせた。
次いで、３枚のニッケル箔を重ね合わせたものと、アルミニウム端子とを、長辺方向に一部が重なるようにして重ね合わせ、これらの重ね合わせ部分におけるニッケル箔が、超音波装置のアンビルに当接するように配置した。次いで、４７枚のニッケル箔を重ね合わせたものを、上記アルミニウム端子における上記重ね合わせ部分と当接するように配置した。このようにして、アルミニウム端子とホーンとの間には４７枚のニッケル箔が配置され、かつ、該アルミニウム端子とアンビルとの間には３枚のニッケル箔が配置されている状態とした。この状態で、ホーンを上記重ね合わせ部分のニッケル箔に当接し、押し込み荷重１０００Ｎで加圧しつつ、出力８００Ｗ、振動数２０ＫＨｚの超音波振動をあたえることによって超音波接合を行った。
接合部をデジタルカメラで撮影した。観察画像を図２に示す。

＜比較例＞
長方形のニッケル箔５０枚と、長方形のアルミニウム端子１枚とを用意し、該５０枚のニッケル箔を重ね合わせた。次いで、ニッケル箔を５０枚重ね合わせたものと、アルミニウム端子とを、長辺方向に一部が重なるようにして重ね合わせ、これらの重ね合わせ部分におけるアルミニウム端子がアンビルに当接するように配置した。そして、この状態で、ホーンを上記重ね合わせ部分のニッケル箔に当接し、上記実施例と同じ加圧力および振動数において超音波接合を行った。
接合部をデジタルカメラで撮影した。観察画像を図３に示す。

図２は、複数のニッケル箔とアルミニウム端子とを超音波接合した際の、実施例に係る接合部をデジタルカメラで撮影した画像である。実施例においては、加振時にアンビルとアルミニウム端子が直接接触しない状態で超音波接合が行われた。そのため、アルミニウム端子とアンビルとの溶着は防止され、損傷が生じていない良好な接合部が形成された。なお、図２において観察される複数の白点は、アンビルとの当接痕である。
一方、図３は、複数のニッケル箔とアルミニウム端子とを超音波接合した際の、比較例に係る接合部をデジタルカメラで撮影した画像である。比較例においては、アンビルとアルミニウム端子が直接接触した状態で超音波接合が行われた。そのため、ホーンからの加圧および加振によって発生した摩擦熱によって、アンビルとアルミニウム端子とが溶着し、アルミニウム端子に損傷が生じた。
したがって、ここで開示される超音波接合方法によって、相対的に融点が高い金属からなる複数の集電箔と、相対に融点が低い金属からなる集電端子とが、該集電端子に損傷が生じることなく良好な状態で接合されることが確認された。

以上、本発明の具体例を詳細に説明したが、これらは例示にすぎず、請求の範囲を限定するものではない。請求の範囲に記載の技術には、以上に例示した具体例を様々に変形、変更したものが含まれる。

２０積層型電極体
３０正極
３２正極集電箔
３４正極活物質層
４０負極
４２負極集電箔
４４負極活物質層
５０セパレータ
６０負極集電端子
６０ａ接合予定部位
６０ｂ接合予定部位
Ａアンビル
Ｈホーン
Ｍ接合部
Ｐ押し込み荷重

Claims

複数の集電箔と、該集電箔に接続される外部接続用の集電端子とを、超音波接合装置の振動体であるホーンと、支持部材であるアンビルとの間に挟み込んで加圧しつつ超音波振動を与えることによって接合する超音波接合方法において、
前記複数の集電箔と前記集電端子とは、相互に異なる金属からなり、
前記複数の集電箔は、前記集電端子よりも相対的に融点が高い金属からなり、
前記集電端子は相対的に融点が低い金属からなり、
前記集電端子と前記ホーンとの間に前記複数の集電箔のうちの２分の１を超える枚数の集電箔が配置され、且つ、前記集電端子と前記アンビルとの間に前記複数の集電箔のうちの２分の１未満の枚数の集電箔が配置された状態で、接合を行うことを特徴とする、超音波接合方法。