JP6975387B2

JP6975387B2 - 蓄電装置の製造方法

Info

Publication number: JP6975387B2
Application number: JP2018021950A
Authority: JP
Inventors: 才昇大倉; 夕紀岡本
Original assignee: Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp
Priority date: 2018-02-09
Filing date: 2018-02-09
Publication date: 2021-12-01
Anticipated expiration: 2038-02-09
Also published as: JP2019139954A

Description

本発明は、二次電池その他の蓄電装置の製造方法に関し、詳しくは、電極体と集電端子とを超音波溶接により接合する工程を包含する蓄電装置の製造方法に関する。

リチウムイオン二次電池、ナトリウムイオン二次電池、ニッケル水素電池等の二次電池、あるいはリチウムイオンキャパシタその他の電気二重層キャパシタ、等の蓄電装置は、パソコンや携帯端末等のいわゆるポータブル電源用途のみならず、近年は車両駆動用電源として好ましく用いられている。特に、軽量で高エネルギー密度が得られるリチウムイオン二次電池は、電気自動車（ＥＶ）、プラグインハイブリッド自動車（ＰＨＶ）、ハイブリッド自動車（ＨＶ）等の車両の駆動用高出力電源として好ましく、今後も需要が拡大するものと期待されている。

この種の蓄電装置の一形態として、シート状の正極（以下「正極シート」ともいう。）および負極（以下「負極シート」ともいう。）が、セパレータとして機能する材料（以下「セパレータ材」という。）を介在させつつ相互に複数重なり合った積層構造を有する電極体（以下「積層構造電極体」ともいう。）を備えるものが挙げられる。
かかる積層構造電極体では、集電のため、該電極体の本体部分（即ち、蓄電／放電のための正負極それぞれの活物質層が積層された部分をいう。以下同じ。）のいずれかの端部から外方に、正極集電箔が積層方向に複数重なり合うようにして正極集電箔積層部が構成されており、同様に、該本体部分のいずれかの端部から外方に、該正極集電箔積層部とは重ならない位置において、負極集電箔が積層方向に複数重なり合うようにして負極集電箔積層部が構成されている。以下、正極側および負極側の構造や部材を包括的に示す場合には、「正負極」とまとめて表現する。
そして、該正負極集電箔積層部に、それぞれ対応する極側の集電端子の一部を配置し、該集電箔積層部と集電端子とを超音波溶接等の溶接手段によって接合することにより、正負極それぞれの集電構造が形成される。例えば、特許文献１には、この種の集電構造を備えた蓄電装置の従来例が記載されている。

特開２０１０−２８２８４６号公報

近年、車両駆動用電源として使用される蓄電装置の高性能化を図るべく、単位体積あたりの蓄電容量の更なる増大あるいは高出力化が望まれている。このことに関し、上述した集電構造を備える蓄電装置においても、所定体積の蓄電装置の外装体（筐体）に収容される電極体の本体部分の容積をより大きくすること、換言すれば、正負極活物質層の積層部分の面積をより大きくすることが検討されている。
限られた所定の体積の外装体内部空間において、電極体本体部分をできるだけ大きくすると、その反対に、上記集電箔積層部のサイズは相対的に小さくなってしまう。しかし、かかる集電箔積層部の小サイズ化は、当該集電箔積層部を構成する各集電箔の部分が短く或いは小さくなることと同義であり、それら小サイズ化した各集電箔の部分を積層方向に束ねて集電箔積層部を構成し得たとしても、各集電箔の遊びの部分すなわち各集電箔にサイズ的な余裕があまりないため、上記集電端子を配置して集電箔積層部と超音波溶接する際、過大な応力が該集電箔積層部に発生し、該集電箔積層部を構成する集電箔の一部（特には積層方向の外側にある集電箔）に亀裂や破断が生じる虞があり、好ましくない。

そこで、本発明は、かかる問題点を解決するべく創出されたものであり、所定の体積の外装体内部空間において電極体本体部分を大きくして相対的に小サイズ化した集電箔積層部であっても集電箔に亀裂や破断を生じさせることなく、超音波接合によって当該集電箔積層部と集電端子との安定的な接合が実現された蓄電装置ならびに該蓄電装置を製造する方法を提供することである。

上記目的を実現するべく、本発明は、蓄電装置を製造する方法を提供する。即ち、ここで開示される蓄電装置の製造方法は、以下の工程：
（ａ）正極集電箔および負極集電箔の表面にそれぞれ正極活物質層および負極活物質層が形成されたシート状の正極および負極が、セパレータ材を介在させつつ相互に複数重なり合った積層構造を有する電極体であって、上記正負極活物質層が積層した本体部分のいずれかの端部から外方に、上記正極集電箔が積層方向に複数重なり合うように形成された正極集電箔積層部と、該正極集電箔積層部とは重ならない位置において上記負極集電箔が積層方向に複数重なり合うように形成された負極集電箔積層部とを備える電極体を用意する工程；および
（ｂ）少なくとも上記正負極集電箔積層部のうちの一方の極の集電箔積層部における集電端子接合予定部位に、対応する極の集電端子を配置し、振動体である複数の凸部を有するホーンと、アンビルとを備える超音波溶接装置を用いて、上記接合予定部位および該部位に配置された集電端子を該集電箔積層部の接合予定部位がホーン側となるように該ホーンと該アンビルで挟み込み、該ホーンから該アンビル方向に押し込み荷重をかけつつ超音波溶接する工程；
を包含し、
ここで上記超音波溶接工程において使用する上記ホーンの形状を不均一形状とすることにより、上記接合予定部位を相対的に上記電極体本体部分から近い領域と遠い領域に区分したときの該近い領域にかかる上記押し込み荷重をＰｉとし、該遠い領域にかかる上記押し込み荷重をＰｏとしたとき、Ｐｉ＜Ｐｏとなるように該ホーンから該アンビル方向に押し込み荷重をかけつつ超音波溶接することを特徴とする。

かかる構成の製造方法では、ホーンの形状を不均一形状とすることにより、上記Ｐｉ＜Ｐｏを実現するように超音波溶接を行う。即ち、超音波溶接時に上記接合予定部位における電極体本体部分から近い領域に加わる押し込み荷重のレベルを、上記遠い領域よりも相対的に低減させることができる。
したがって、本構成の製造方法によると、外装体内部空間において電極体本体部分を拡大することにより逆に集電箔積層部が従来よりも小サイズ化した場合であっても、該集電箔積層部を構成する各集電箔の電極体本体部分に相対的に近い領域に過大な応力が発生することを防止して該集電箔（特に集電箔積層部における積層方向の比較的外側にある集電箔）に亀裂や破断が生じるのを未然に防止することができる。一方、集電箔積層部を構成する各集電箔の電極体本体部分に相対的に遠い領域において、より高い押し込み荷重（加圧力）により超音波溶接を行うことができる。これにより、十分な接合強度を確保して集電端子を集電箔積層部に接合することができる。

蓄電装置の一実施形態であるリチウムイオン二次電池の構成を模式的に示す断面図である。捲回型電極体の構成を模式的に示す斜視図である。一実施形態に係る超音波溶接装置のホーンとアンビルを、超音波溶接を行うときの集電箔積層部と集電端子とを挟み込むようして配置された状態で示す模式図である。一実施形態に係る超音波溶接装置のホーンの外形を模式的に示す平面図（上）および正面図（下）である。他の一実施形態に係る超音波溶接装置のホーンの外形を模式的に示す平面図（上）および正面図（下）である。他の一実施形態に係る超音波溶接装置のホーンの外形を模式的に示す平面図（上）および正面図（下）である。

本明細書において「蓄電装置」とは、二次電池、キャパシタ（コンデンサともいう）等に代表される繰り返し充電可能なデバイスをいう。典型的には、リチウムイオン二次電池、ニッケル水素電池、等の二次電池、リチウムイオンキャパシタ、電気二重層キャパシタ等のキャパシタを包含する。また、本明細書において「リチウムイオン二次電池」には、電解液が有機溶媒ベースのものであるいわゆる非水電解液二次電池に限定されない。電解質が固体で構成される全固体リチウムイオン二次電池や、電解質が準固体のポリマーからなるリチウムイオンポリマー二次電池もまた「リチウムイオン二次電池」に包含される典型例である。
本明細書において正負極の「活物質」は、蓄電装置において正負極を構成し得る電極材料を包含する。例えば、二次電池において活物質は、電荷担体となる化学種（例えば、リチウムイオン二次電池ではリチウムイオン）を可逆的に吸蔵および放出可能な物質をいう。例えば、キャパシタにおいて活物質は、電解質イオン（陽イオン、陰イオン）を吸着および脱着可能な物質をいう。活物質の種類や形状は、ここで開示される蓄電装置とその製造方法を特徴付けるものではないため、詳細な説明は省略する。
本明細書において特に言及している事項以外の事柄であって本発明の実施に必要な事柄は、当該分野における従来技術に基づく当業者の設計事項として把握され得る。本発明は、本明細書に開示されている内容と当該分野における技術常識とに基づいて実施することができる。

以下の実施形態は、密閉構造のリチウムイオン二次電池の一例として、積層構造を有する電極体の一形態である捲回型電極体と非水電解液とを角型、即ち直方体の箱形形状の外装体（電池ケース）に収容した形態のリチウムイオン二次電池を例として説明する。各図における寸法関係（長さ、幅、厚さ等）は実際の寸法関係を反映するものではない。また、同じ作用を奏する部材・部位には同じ符号を付し、重複する説明は省略または簡略化する。

図１は、本実施形態に係る角型形状のリチウムイオン二次電池の構成を模式的に示す断面図である。また、図２は、本実施形態に係る捲回型電極体を模式的に示す斜視図である。
図１に示すように、本実施形態に係るリチウムイオン二次電池１００は、直方体形状の角型の電池ケース１０と、該ケース１０の開口部１２を塞ぐ蓋体１４とを備える。また、電池ケース１０の内部には、開口部１２より収容された扁平形状の捲回型電極体２０および非水電解液が配置されている。蓋体１４には、外部接続用の外部正極端子３８と外部負極端子４８とが設けられており、これら正負極端子３８，４８の一部は、それぞれ、ケース１０の内部で板状の正負極集電端子３７，４７にそれぞれ接続されている。

次に、図１および図２を参照し、本実施形態に係る捲回型電極体２０について説明する。図２に示すように、捲回型電極体２０は、長尺状の正極集電箔３２の表面に正極活物質層３４を有するシート状の正極３０（以下「正極シート３０」という。）、長尺シート状のセパレータ材５０、長尺状の負極集電箔４２の表面に負極活物質層４４を有するシート状の負極シート４０（以下「負極シート４０」という。）とから構成される。そして、捲回軸方向Ｒの方向での断面視において、正極シート３０および負極シート４０は、２枚のセパレータ材５０を介在させつつ交互に積層されており、正極シート３０、セパレータ材５０、負極シート４０、セパレータ材５０の順に積層されている。該積層物は、軸芯（図示しない）の周囲に筒状に捲回され、得られた捲回型電極体２０を側面方向から押しつぶして拉げさせることによって扁平形状に成形されている。なお、セパレータ材５０は、このような独立した部材でなくてもよく、例えば、正極シート３０または負極シート４０の表面に設けられる絶縁層や固体電解質層（いわゆる全固体電池の場合）のように、正負極シート３０，４０から独立したセパレータ材５０と同様の電気絶縁性を発揮するセパレータ材であってもよい。

図２に示すように、本実施形態に係る捲回型電極体２０は、その捲回軸方向Ｒの両端部分を除く中央部分に、正極集電箔３２の表面上に形成された正極活物質層３４と、負極集電箔体４２の表面上に形成された負極活物質層４４とが重なり合って密に積層された本体部分２４が形成されている。また、捲回軸方向Ｒに沿う方向での断面視において、該方向Ｒの一方の端部において、正極活物質層３４が形成されずに正極集電箔３２の露出した部分（正極集電箔露出部分３６）が、上記本体部分２４からはみ出た状態で積層されて構成されている。即ち、捲回型電極体２０の捲回軸方向Ｒの一方の端部には、正極集電箔露出部分３６が積層されてなる正極集電箔積層部３５が形成されている。同様に、捲回型電極体２０の捲回軸方向Ｒの他方の端部には、負極集電箔露出部分４６が積層されてなる負極集電箔積層部４５が形成されている。

なお、捲回型電極体２０を構成する材料及び部材自体は、従来のリチウムイオン二次電池に備えられる電極体と同様でよく、特に制限はない。例えば、正極集電箔３２としては、導電性の良好な金属からなる導電性部材が好ましく用いられる。アルミニウム（Ａｌ）、アルミニウムを主成分とする合金、ニッケル（Ｎｉ）、チタン（Ｔｉ）等の金属からなる箔材（例えばアルミニウム箔）を用いることができる。本実施形態では、アルミニウム箔が用いられている。負極集電箔４２としては、導電性の良好な金属からなる導電性部材が好ましく用いられる。例えば銅（Ｃｕ）等の金属からなる箔材（好ましくは銅箔）を用いることができる。本実施形態では、銅箔が用いられている。セパレータ材５０として、ポリプロピレン、ポリエチレン等の多孔質ポリオレフィン系樹脂を好ましく用いることができる。

次に、正極シート３０の端部における正極集電箔積層部３５と正極集電端子３７との接合構造について説明する。
図１に示すように、正極集電箔露出部分３６が積層されて形成された正極集電箔積層部３５の一方の表面には、正極集電端子３７が超音波溶接によって接合されている。図１中の符号６０で示す箇所が超音波装置によって形成された溶接部分６０である。これにより、捲回型電極体２０の正極シート３０と正極集電端子３７とが電気的に接続される。
本実施形態に係る超音波溶接の態様については後述するが、図３に示すように、超音波溶接は、超音波溶接装置の振動体であるホーン６２とそれに協働するアンビル６６との間に接合対象の二つの部材を挟み込む。具体的には、アンビル６６に設けられた凸部６８を正極集電端子３７の対応する部位に当接した状態で、ホーン６２に設けられた複数の凸部６４Ａ，６４Ｂを所定の押し込み荷重（加圧力）で正極集電箔積層部３５の接合予定部位に押し当てながら該ホーン６２の超音波振動を与えることにより溶接を行う。

図３および図４に示すように、本実施形態に係る超音波溶接装置では、使用するホーン６２の複数の凸部６４Ａ，６４Ｂが不均一な形状に形成されている。
具体的には、正極集電箔積層部３５の接合予定部位における相対的に電極体本体部分２４から近い領域に押し当てられる複数の凸部６４Ａ（以下「内側凸部６４Ａ」という。）は、比較的高さが低い四角錐形状に形成されており、他方、正極集電箔積層部３５の接合予定部位における相対的に上記電極体本体部分２４から遠い領域に押し当てられる複数の凸部６４Ｂ（以下「外側凸部６４Ｂ」という。）は、比較的高さが高い四角錐形状に形成されている。
これにより、ホーン６２をアンビル６６の方向に押し込み荷重をかけつつ超音波溶接するとき、上記接合予定部位における電極体本体部分２４から近い領域に加わる押し込み荷重Ｐｉのレベルを、上記遠い領域に加わる押し込み荷重Ｐｏのレベルよりも相対的に低減させることができる。

したがって、本実施形態に係るホーン６２を備えた超音波溶接装置によって超音波溶接を行うことにより、図３に示すように、電極体本体部分２４の大容積化によって電池ケース１０内において小サイズ化せざるを得ない正極集電箔積層部３５を構成する各集電箔露出部分３６の電極体本体部分２４に相対的に近い領域に過大な応力が発生することを防止することができる。これにより、該集電箔（特に積層方向の比較的外側にある集電箔）の露出部分３６に亀裂や破断が生じるのを未然に防止することができる。
一方、集電箔積層部３５を構成する各集電箔露出部分３６の電極体本体部分２４に相対的に遠い領域においては、比較的高さが高い四角錐形状に形成された外側凸部６４Ｂを押し当てることにより、より高い押し込み荷重（加圧力）と振動による超音波溶接を行うことができる。これにより、十分な接合強度を確保して正極集電端子３７を集電箔積層部３５に接合することができる。

捲回型電極体２０の他方の端部である負極シート４０側の接続構造は、特に限定するものではないが、本実施形態に係る負極集電箔４２および負極集電端子４７は、構成材料として銅が用いられているため、負極集電箔積層部４５と負極集電端子４７との接合は、抵抗溶接で接合されている。図１中の符号７０で示す箇所が抵抗溶接により形成された溶接部分７０である。負極側に使用される銅は、アルミニウムの熱伝導率に比べて大きいため、抵抗溶接で接合することにより良好な接合状態が形成される。
なお、本実施形態では、負極集電箔４２と負極集電端子４７との接合を抵抗溶接で行っているが、使用する材料の種類によっては、負極側においてもここで開示される超音波溶接を実施してもよい。

上記のように、正極集電箔３２と正極集電端子３７との接合を行い、且つ、負極集電箔４２と負極集電端子４７との接合を行うことにより、蓋体１４、外部正負極端子３８，４８、正負極集電端子３７，４７および電極体２０が一体となったアッセンブリーが構築される。
そして、かかるアッセンブリーを電池ケース１０に収容するとともに、所定の非水電解液を注液し、電池ケース１０の開口部１２を蓋体１４で封止することにより、本実施形態に係るリチウムイオン二次電池１００の構築（組み立て）が完成する。なお、電池ケース１０の封止方法等は、従来のリチウムイオン二次電池の製造プロセスで行われている手法と同様でよく、本発明を特徴付けるものではない。

以上、ここで開示される蓄電装置の製造方法を、リチウムイオン二次電池を例にした好適な実施形態により説明したが、こうした記述は限定事項ではなく、種々の改変が可能である。例えば、電極体は、上記捲回型に限られず、複数枚の相互に独立した正負極シートを、セパレータ材を介在させつつ交互に積層してなる電極体も、ここでいう積層構造を有する電極体の典型例である。
また、例えば、上述した押し込み荷重Ｐｉ＜Ｐｏの関係を実現するためのホーン６２の不均一形状は、図３および図４に示した形状に限定されない。

第２の形態として図５に示すホーン１６２では、内側凸部１６４Ａと外側凸部１６４Ｂとが、相互に不均一な形状に形成されている。具体的には、本形態では、内側凸部１６４Ａは、外側凸部１６４Ｂと高さが同じである四角錐形状に形成されている一方で、正方形底面の一辺の長さは外側凸部１６４Ｂの底面の一辺の長さの２分の１となるように小スケールに形成されている。また、大スケール外側凸部１６４Ｂの数（ここでは３個）の２倍の数（ここでは６個）の小スケール内側凸部１６４Ａが緻密に形成されている。
このような不均一形状の内側凸部１６４Ａと外側凸部１６４Ｂとを有するホーン１６２を使用しても、上述した押し込み荷重Ｐｉ＜Ｐｏの関係を実現することができる。

また、第３の形態として図６に示すホーン２６２では、内側凸部２６４Ａと外側凸部２６４Ｂとが、相互に不均一な形状に形成されている。具体的には、本形態では、内側凸部２６４Ａは、外側凸部２６４Ｂと高さが同じである四角錐形状であって、上述した第２の形態と同じ正方形底面を有する小スケール四角錐形状に形成されている。一方、外側凸部１６４Ｂは、短辺が内側凸部２６４Ａの底面の１辺と同じ長さであり、長辺がその２倍の長さである長方形底面を有する小スケール四角錐形状に形成されている。内側凸部２６４Ａと外側凸部２６４Ｂの数（ここでは６個）は同じである。
このような不均一形状の内側凸部２６４Ａと外側凸部２６４Ｂとを有するホーン２６２を使用しても、上述した押し込み荷重Ｐｉ＜Ｐｏの関係を実現することができる。

ここで開示される蓄電装置の製造方法は、外装体内部空間において電極体本体部分を拡大して集電箔積層部が従来よりも小サイズ化した場合であっても、該集電箔積層部を構成する集電箔の電極体本体部分に相対的に近い領域に過大な応力が発生することを防止して該集電箔に亀裂や破断が生じるのを未然に防止することができる。一方、集電箔積層部を構成する集電箔の電極体本体部分に相対的に遠い領域において、十分な接合強度を確保して集電端子を集電箔積層部に接合することができる。したがって、車両の駆動用高出力電源として使用される高容量の蓄電装置を好適に製造することができる。

１０電池ケース
１２開口部
１４蓋体
２０捲回型電極体
２４本体部分
３０正極シート
３２正極集電箔
３４正極活物質層
３５正極集電箔積層部
３６正極集電箔露出部分
３７正極集電端子
３８外部正極端子
４０負極シート
４２負極集電箔
４４負極活物質層
４５負極集電箔積層部
４６負極集電箔露出部分
４７負極集電端子
４８外部負極端子
５０セパレータ材
６０正極側の溶接部分
６２，１６２，２６２ホーン
６４Ａ，１６４Ａ，２６４Ａホーンの内側凸部
６４Ｂ，１６４Ｂ，２６４Ｂホーンの外側凸部
６６アンビル
６８アンビルの凸部
７０負極側の溶接部分
１００リチウムイオン二次電池
Ｒ捲回軸方向

Claims

蓄電装置を製造する方法であって、以下の工程：
正極集電箔および負極集電箔の表面にそれぞれ正極活物質層および負極活物質層が形成されたシート状の正極および負極が、セパレータ材を介在させつつ相互に複数重なり合った積層構造を有する電極体であって、前記正負極活物質層が積層した本体部分のいずれかの端部から外方に、前記正極集電箔が積層方向に複数重なり合うように形成された正極集電箔積層部と、該正極集電箔積層部とは重ならない位置において前記負極集電箔が積層方向に複数重なり合うように形成された負極集電箔積層部とを備える電極体を用意する工程；および
少なくとも前記正負極集電箔積層部のうちの一方の極の集電箔積層部における集電端子接合予定部位に、対応する極の集電端子を配置し、振動体である複数の凸部を有するホーンと、アンビルとを備える超音波溶接装置を用いて、前記接合予定部位および該部位に配置された集電端子を、該集電箔積層部の接合予定部位がホーン側となるように該ホーンと該アンビルで挟み込み、該ホーンから該アンビル方向に押し込み荷重をかけつつ超音波溶接する工程；
を包含し、
ここで前記超音波溶接工程において、使用する前記ホーンの形状を不均一形状とすることにより、前記接合予定部位を相対的に前記電極体本体部分から近い領域と遠い領域に区分したときの該近い領域にかかる前記押し込み荷重をＰｉとし、該遠い領域にかかる前記押し込み荷重をＰｏとしたとき、Ｐｉ＜Ｐｏとなるように該ホーンから該アンビル方向に押し込み荷重をかけつつ超音波溶接することを特徴とする、蓄電装置製造方法。