CN102781661A - 单面金属包覆层叠体的制造方法 - Google Patents

单面金属包覆层叠体的制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供可以绝缘膜与金属箔的层间密合性优异、粘接强度没有不均，一边抑制褶皱等的外观不良情况一边工业上生产效率良好的制造单面金属包覆层叠体的方法。为制造在具有由热塑性树脂构成的粘接面的绝缘性膜(A)上粘接了金属箔(B)的单面金属包覆层叠体的方法，其特征在于，为以下方法：使用表背面的任意的表面粗糙度(Rz)均为2.0μm以下的间隔膜(C)，在一对压辊(r1、r2)之间，重叠而热压粘合绝缘性膜(A)、将金属箔(B)及间隔膜(C)重叠以使得形成(r1)/(B)/(A)/(C)/(A)/(B)/(r2)的顺序，从间隔膜(C)剥离，得到2个单面金属包覆层叠体的制造方法。

Description

单面金属包覆层叠体的制造方法
技术领域
本发明涉及在具有由热塑性树脂构成的粘接面的绝缘性膜上粘接了金属箔的单面金属包覆层叠体的制造方法。
背景技术
伴随着近年来的电子设备的小型化、轻量化、高功能化，挠性电路基板的采用增大，优选使用例如在表面具有热塑性的聚酰亚胺膜、液晶聚合物膜等的绝缘膜上热压粘合了金属箔的金属包覆层叠体。作为具有这样构造的层叠体的制造方法，一般采用以辊对辊方式输送绝缘膜和金属箔、一边加热一边通过一对加压辊之间，连续地进行热压粘合的方法。
例如，专利文献1中提案有以下方法：在耐热性膜的两面上具有热塑性树脂层的粘接片的单面上热压粘合金属箔时，在热压粘合装置的加压面与粘接片之间配置保护材料，由此防止未层叠金属箔侧的热塑性树脂层熔接于金属辊、保护膜上的方法。但是，在该方法中，为了使加压均匀地进行的压力缓冲效果不足，特别是在使用薄的粘接片、薄的金属箔的情况下，由于加压的不均，恐怕产生未粘接部分、粘接强度弱的部分，除此之外，存在在粘接片与金属箔的层间形成空隙、或产生褶皱等的外观不良这样的缺陷。
另外，在专利文献2中提案有以下方法：在将液晶聚合物膜与金属箔重合而用金属压辊进行热压粘合时，在与金属压辊接触的面侧上再重合耐热性树脂膜而制造层叠体的方法。根据该方法，虽然因为使耐热性树脂膜介于制造目的层叠体和压辊之间而可以期待一定的缓冲效果，但相反将加压辊的热传导至被层叠体的传热效果受到阻碍，恐怕产生金属箔与液晶聚合物膜的粘接力的降低、及在粘接力方面产生不均。
另外，在专利文献3中提案有以下方法：在一边在辊之间将热塑性聚合物膜与被粘体进行热处理一边进行压接的层叠体的制造方法中，使热塑性聚合物膜与被粘体重合，在从其两侧用被覆材料以夹住的状态进行压接，由此在短时间牢固地压接薄膜与被粘体的方法。但是，在该方法中，具有以下缺点：由于保护材料与加热加压面直接接触，因此保护材料的劣化快，由于保护材料的再利用次数减少，因此制造成本升高等。另外，与专利文献1的情况一样，在使用薄的热塑性聚合物膜、薄的被粘体的情况下，恐怕形成未粘接部分、弱粘接部分，除此之外恐怕产生层间空隙、褶皱。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：特开2008-272958号公报
专利文献2：WO2004/108397号公报
专利文献3：特开2001-88219号公报
发明内容
本发明的目的在于提供绝缘性膜与金属箔的层间密合性优异，粘接强度方面没有不均，一边抑制褶皱等的外观不良情况的发生、一边可在工业上生产效率良好地制造单面金属包覆层叠体的方法。
本发明者们，为了解决上述的以往技术的问题点进行了潜心研究，结果发现，以间隔膜为中心，在其上下对称地重叠2组绝缘性膜与金属箔的组合，用加压辊进行热压粘合，由此没有在加压辊上膜进行熔接的担心，而且加压辊间的压力更均匀地传递，因此可以防止粘接强度的不均、褶皱的产生等，进而如果从隔离膜剥离，则可以一次得到2组这样的品质稳定了的单面金属包覆层叠体，完成本发明。
即，本发明的要点如下。
(1)制造单面金属包覆层叠体的方法，其为在具有由热塑性树脂的粘接面构成的绝缘性膜(A)上粘接了金属箔(B)的单面金属包覆层叠体制造方法，其特征在于，使用表背两面的表面粗糙度(Rz)均为2.0μm以下的间隔膜(C)，在一对加压辊(r1、r2)之间，将绝缘性膜(A)、金属箔(B)以及间隔膜(C)进行重叠而热压粘合以使得形成(r1)/(B)/(A)/(C)/(A)/(B)/(r2)的顺序，从间隔膜(C)剥离，得到2个单面金属包覆层叠体。
(2)如(1)中所述的单面金属包覆层叠体的制造方法，其中，绝缘性膜(A)由热塑性液晶聚合物膜、或在至少一方的面上具备热塑性树脂层的耐热性树脂膜构成。
(3)如(1)或(2)中所述的单面金属包覆层叠体的制造方法，其中，间隔膜(C)由铝箔、耐热性树脂膜、或在树脂膜的表背面上具有金属箔的复合膜构成。
(4)如(1)～(3)中任一项所述的单面金属包覆层叠体的制造方法，其中，将间隔膜(C)的单面或者两面进行脱模处理。
(5)如(1)～(4)中任一项所述的单面金属包覆层叠体的制造方法，其中，金属箔(B)为厚度1～100μm的铜箔。
(6)如(1)～(5)中任一项所述的单面金属包覆层叠体的制造方法，其中，热压粘合后的绝缘性膜(A)与间隔膜(C)的层间剥离强度为0.1kN/m以下。
根据本发明，可以在工业上生产效率良好地制造不产生褶皱、粘接强度的不均，绝缘性膜与金属箔的层间密合性优异的高品质的单面金属包覆层叠体。即，本发明的制造方法，与以往的方法相比，可以格外提高工业生产效率，可以用更低的成本制造高品质的单面金属包覆层叠体。而且，根据本发明得到的单面金属包覆层叠体，是高品质，可靠性也优异，因此可以合适地作为例如精细图案形成所必要的电路基板、多层电路板用的基板材料来使用。
附图说明
图1是说明本发明的实施方式涉及的单面金属包覆层叠体的制造装置的侧面示意图。
图2是将加压辊附近放大了的示意图。
图3是说明在绝缘性膜与金属箔的密合性评价中使用的试验片的平面示意图。
具体实施方式
以下，对于本发明详细地进行说明
在本发明中，在一对加压辊(r1、r2)间，以形成金属箔(B)/绝缘性膜(A)/间隔膜(C)/绝缘性膜(A)/金属箔(B)的顺序的方式进行重叠热压粘合，从间隔膜(C)剥离，同时制造在绝缘性膜(A)上粘接了金属箔(B)的2个单面金属包覆层叠体。
这里，本发明中使用的绝缘性膜(A)，如果具有由热塑性树脂构成的粘接面、能够通过热压粘合而在粘接面上贴合金属箔(B)，则没有特别地限制，除i)包含热塑性树脂膜外，可以举出ii)在耐热性树脂膜的单面侧上设置热塑性树脂层而形成粘接面的膜、iii)在耐热性树脂膜的两面上设置热塑性树脂层而以任意面作为金属箔的粘接面的膜等。另外，可以使用将这些膜的1种或2种以上重合形成多层而成的膜。
其中，i)作为由热塑性树脂膜构成的绝缘性膜(A)，例如可以例示聚对苯二甲酸乙二酯树脂、聚萘二甲酸乙二酯树脂、聚碳酸酯树脂、丙烯腈·苯乙烯共聚树脂、热塑性聚酰亚胺树脂、液晶聚合物等，其中，从加工性、电特性、耐热性等的观点考虑，优选使用液晶聚合物、或热塑性聚酰亚胺树脂。
对于液晶聚合物，可以举出从分类为以下的(1)～(4)的化合物及其衍生物导出的公知的热致液晶聚酯、热致液晶聚酯酰胺等。
(1)芳香族或脂肪族二羟基化合物
(2)芳香族或脂肪族二羧酸
(3)芳香族羟基羧酸
(4)芳香族二胺、芳香族羟基胺或芳香族氨基羧酸
在由这些原料化合物得到的液晶聚合物中，优选分子中不含脂肪族链的芳香族液晶聚合物。作为这样的液晶聚合物的代表例，可以举出以6-羟基-2-萘酸和对羟基安息香酸为原料得到的具有如下述式所示的构成单元的共聚物。需要说明的是，下述式中的m2以及n2为表示各构成单元的存在摩尔比的整数。
Figure BDA00001938369600051
液晶聚合物，在考虑耐热性的同时考试与热压粘合中的加工性时，优选在200～400℃的范围、更优选在250～350℃的范围内具有向光学各向异性的溶融相的转变温度的液晶聚合物。另外，在液晶聚合物中，在不损坏其特性的范围，也可以配合例如润滑剂、抗氧化剂、填充剂等。
作为将晶聚合物进行膜化的方法，可以举出例如T模头法、层叠体延伸法、吹塑法等。在吹塑法及层叠体延伸法中，不仅在薄膜的机械轴方向(MD方向)，而且在与其垂直的方向(TD方向)施加应力，因此，可以得到MD方向与TD方向的机械性质达到平衡的膜。需要说明的是，液晶聚合物膜也可以使用市售品，可以使用例如株式会社クラレ制Vec s t a r(注册商标)、ジャパンゴアテックス株式会社制BI AC、STABIAX(均为注册商标)等。
另外，对于热塑性聚酰亚胺树脂，可以通过对作为其前体聚酰胺酸进行亚胺化(固化)而形成，聚酰胺酸可以使公知的二胺与酸酐在溶剂的存在下进行反应而制造。
作为在热塑性的聚酰亚胺树脂中使用的前体，优选具有由下述通式(1)表示的构造单元的前体。在通式(1)中，Ar3表示由式(2)、式(3)或式(4)表示的2价的芳香族基团；Ar4表示由式(5)或式(6)表示的4价的芳香族基团；R2独立地表示碳数1～6的1价烃基或烷氧基；V及W独立地表示单键或选自碳数1～15的2价的烃基、O、S、CO、SO2或CONH的2价的基团；m1独立地表示0～4的整数；p表示构成单元的存在摩尔比，为0.1～1.0的值。
Figure BDA00001938369600061
作为使用的二胺，例如可以举出4，4’-二氨基二苯基醚、2’-甲氧基-4，4’-二氨基苯甲酰胺、1，4-双(4-氨基苯氧基)苯、1，3-双(4-氨基苯氧基)苯、2，2’-双[4-(4-氨基苯氧基)苯基]丙烷、2，2’-二甲基-4，4’-二氨基联苯、3，3’-二羟基-4，4’-二氨基联苯、4，4’-二氨基苯甲酰胺等。另外，作为酸酐，例如可以举出均苯四甲酸二酐、3，3’，4，4’-联苯四羧酸二酐、3，3’，4，4’-二苯基砜四羧酸二酐、4，4’-氧双邻苯二甲酸酐等。二胺以及酸酐，可以分别只使用1种，也可以同时使用2种以上。需要说明的是，聚酰亚胺树脂并不限定于由上述二胺和酸酐而得到的。
在使用热塑性聚酰亚胺树脂膜作为绝缘性膜(A)的情况下，该膜可以由作为聚酰亚胺树脂的前体的聚酰胺酸通过拉幅法、铸塑法等的公知的手法进行膜化。作为代表性方法之一的拉幅法是在旋转鼓上流延聚酰胺酸溶液、在聚酰胺酸的凝胶膜状态下从旋转鼓剥离、在拉幅炉中进行加热·固化(亚胺化)而形成聚酰亚胺膜的方法。铸塑法是在任意的支持基板上涂布、干燥聚酰胺酸溶液后、进行热处理而使其固化(亚胺化)、形成聚酰亚胺膜的方法。亚胺化，例如，可以在80～400℃范围内的温度条件下、进行1～60分钟的范围内的加热来进行。需要说明的是，在聚酰亚胺树脂中，在不损坏其特性的范围，可以配合例如润滑剂、抗氧化剂、填充剂等。
作为绝缘性膜(A)，在使用ii)耐热性树脂膜的单面侧设置了热塑性树脂层的绝缘性膜、或iii)在耐热性树脂膜的两面上设置了热塑性树脂层的绝缘性膜的情况下，对于该耐热性树脂膜，如果其热变形温度比热塑性树脂层高，则不作特别地限制，但其中优选的是，优选非热塑性的聚酰亚胺树脂膜。非热塑性聚酰亚胺树脂，与热塑性聚酰亚胺同样，可以在溶剂的存在下使公知的二胺和酸酐进行反应而制造，因此通过变更这里使用的原料的组合，可形成耐热性的聚酰亚胺树脂。在作为该非热塑性聚酰亚胺树脂膜而举出市售品时，可以例示例如东レ·デュポン株式会社制的カプトンEN、カプトンH、カプトンV(均为商品名)、钟渊化学株式会社制的アピカルNPI(商品名)、宇部兴产株式会社制的ユーピレックスS(商品名)等。非热塑性聚酰亚胺树脂膜，优选玻璃化转变温度为300℃以上，更优选在利用辊的热压粘合温度下不变形的膜。
另外，对于在耐热性树脂膜的单面、或两面上设置的热塑性树脂层，只要是至少在热压粘合中的加热温度以下具有玻璃化转变温度的树脂形成的薄膜即可，对树脂的种类未作特别地限制，可以例示例如热塑性聚酰亚胺树脂、热塑性液晶聚合物、聚醚醚酮、聚萘二甲酸乙二醇酯等。需要说明的是，该热塑性树脂层，可以是热塑性树脂膜上接合耐热性树脂膜而形成，也可以是通过铸塑法等涂布前体而形成。
绝缘性膜(A)的厚度，优选的是，可以为5～200μm，更优选的是，可以为10～100μm。当绝缘性膜(A)过薄时，刚性降低，在金属包覆层叠体的制造工序、使用了得到的层叠体的布线基板加工工序中，恐怕产生褶皱、破裂等的不良情况。另一方面，当过厚时，绝缘性膜的柔软性欠缺，在金属包覆层叠体的制造工序中的辊对辊的输送变得困难，另外，恐怕产生电路加工了的布线基板产生难以收纳于窄小框体中等的不良情况。
另外，对本发明中使用的金属箔(B)的材质没有特别地限制，可以例示例如金、银、铜、不锈钢、镍、铝等。其中，从导电性、操作的容易性、价格等的观点考虑，铜箔、不锈钢箔是优选的。其中作为铜箔，可以使用通过压延法、电解法制造的任一种铜箔。另外，对金属箔而言，为了提高与绝缘膜的粘接力等，除预先实施粗化处理等的物理表面处理外，还可以实施酸处理、UV处理、等离子体处理等的化学的表面处理。
对于金属箔(B)的厚度，可优选1～100μm、更优选5～70μm、进一步优选8～20μm的范围。使金属箔的厚度变薄，基于在电路加工中形成精细图案容易性这样的观点考虑，是希望的，但当过薄时，在金属包覆层叠体的制造工序中除了在金属箔上容易产生褶皱外、电路加工了的布线基板中也容易发生配线的破断，恐怕作为布线基板的可靠性降低。相反当过厚时，在蚀刻加工金属箔而形成电路时，在电路侧面上容易产生坡度，在精细图案形成中是不同的。
另外，本发明中使用的间隔膜(C)，除需要具有耐热压粘合温度的耐热性外，还需要在热压粘合后容易地与绝缘性膜(A)剥离。从后者的观点考虑，间隔膜(C)的表背面，任意的表面粗糙度（Rz）均为2.0μm以下，优选为0.5～1.5μm。从容易确保耐热性和表面平滑性考虑，作为间隔膜(C)，优选使用非热塑性的聚酰亚胺膜、聚酰胺膜等的耐热性树脂膜，或铝箔、不锈钢箔等的金属箔。另外，也可以使用树脂膜的表背面上具有金属箔的复合膜。当间隔膜(C)的表背面的表面粗糙度(Rz)超过2.0μm时，通过锚接效果，绝缘性膜(A)与间隔膜(C)之间的层间密合力提高，从间隔膜(C)剥离由绝缘性膜(A)及金属箔(B)构成的单面金属包覆层叠体时的剥离阻力变大，由此恐怕在单面金属包覆层叠体上产生断片、褶皱等的外观上的不良情况。
对于间隔膜(C)，为了提高与热压粘合后的绝缘性膜(A)的剥离性，也可对间隔膜(C)的单面或两面进行脱模处理。对于脱模处理的具体方法，可以举出例如在间隔膜(C)上设置有机硅树脂、氟系树脂等的耐热脱模树脂被膜的方法等。
对于间隔膜(C)的厚度，可优选10～300μm，更优选20～150μm，进一步优选为30～100μm的范围。当间隔膜(C)过薄时，使热压粘合时的压力均匀地分散的压力缓冲效果降低，形成的金属包覆层叠体的绝缘膜(A)与金属箔(B)的层间密合性恐怕产生不均。另一方面，当过厚时，恐怕用辊对辊方式的输送中造成障碍，或在热压粘合后从金属包覆层叠体剥离时的操作性恶化。
作为绝缘性膜(A)、金属箔(B)、及间隔膜(C)的组合，从热压粘合工序中的操作容易性、经济性(材料成本、间隔膜的再利用性等)、及得到的单面金属包覆层叠体的特性(设备特性、电特性、热性能、加工性等)的观点考虑，在绝缘性膜(A)中优选使用厚度10～100μm的液晶聚合物膜或在至少一侧的表面上具有热塑性树脂层的聚酰亚胺膜，在金属箔(B)中优选使用厚度5～70μm的铜箔，在间隔膜(C)中优选使用表背两面的任意的表面粗糙度（Rz）为2.0μm以下、且厚度5～70μm的铝箔。
为了在一对加压辊(r1、r2)间，以(r1)/(B)/(A)/(C)/(A)/(B)/(r2)的顺序重叠了的绝缘性膜(A)、金属箔(B)、及间隔膜(C)进行热压粘合，可以使用具有具备加热机构的一对加压辊的公知的加热加压装置。此时，如果将对于绝缘性膜(A)、金属箔(B)、以及间隔膜(C)分别卷成辊状的长材料与加热加压装置组合来使用，则单面金属包覆压体可连续地制造。另外，对于加压辊温度、加压辊的压力条件没有特别地限制，但是，因为绝缘性膜(A)的热塑性树脂需要通过变形等而良好地粘接在金属层(B)上，因此可以在比热塑性树脂的Tg或熔点稍低的温度下进行。例如，在绝缘性膜(A)中使用液晶聚合物膜的情况下，优选比其熔点低5～100℃的温度范围，更优选比其熔点低20～80℃的温度范围。除此之外，加压压力优选在20～200kN/m的范围。
本发明中，介有间隔膜(C)而在其两面侧配置的绝缘性膜(A)和金属箔(B)，由于形成以间隔膜(C)为中心分别对称的位置关系，因此可以使一对加压辊(r1、r2)的温度相同地进行热压粘合，可以防止在辊间的不要的热损失。另外，由于加压辊均与金属箔(B)相接，因此难以阻碍来自加压辊的热传导。而且，在热压粘合后，如下述实施例中所说明的那样，绝缘性膜(A)与间隔膜(C)的层间剥离强度为0.1kN/m以下，可以非常容易地剥离，没有粘接强度的不均，也可以防止褶皱的产生，可以生产效率良好地得到高品质的单面金属包覆层叠体。需要说明的是，本发明是介有间隔膜(C)而由2组绝缘性膜(A)以及金属箔(B)得到单面金属包覆层叠体，但也可以研究介有间隔膜(C)而使用2组(B)/(A)/(B)的组合，一次得到2个在两面上具有金属箔的两面金属包覆层叠体的变形例。
实施例
以下，通过实施例更具体地说明本发明，但是本发明并不限定于这些内容。需要说明的是，在下述的本发明的实施例中，除非特别地进行说明，加工条件、测定(评价)条件均如下所述。
[表面粗糙度的测定]
基于JIS B 0601，使用触针式表面粗糙度测定器(TENCOR社制造，TENCOR P-10)，在负荷100μN、扫描速度20μm/秒、测定距离800μm的条件下测定Rz(十点平均粗糙度)。
[间隔膜(C)的剥离性评价]
在热压粘合后准备将含有间隔膜(C)的层叠体(B/A/C/A/B)在加压辊的长度方向上切出宽度10mm、在层合进行方向(MD方向)上切出长度150mm的小册子状的剥离性试验片，基于JIS K 6854-3(T型剥离)，测定绝缘膜(A)与间隔膜(C)的层间剥离性。此时的剥离速度为100mm/分。
[金属包覆层叠体的密合性评价]
将得到的单面金属包覆层叠体在层合进行方向(MD方向)切出长度150mm，通过使用了市售的蚀刻液(アデカケルミカFE-210、株式会社ADEKA制造)的金属面腐蚀法，蚀刻铜箔，沿着层合进行方向，形成宽度1mm、长度100mm的直线导体图案7(图3)。此时，直线导体图案7，在单面金属包覆层叠体的宽度方向(加压辊的长度方向)的中央的位置、从中央在宽度方向左右分别距离30mm的位置的3个位置上形成，形成密合性试验片。对于该密合性试验片的3个直线导体图案，基于J I S C 64718.1方法B(180°方向拉伸剥离)，测定从绝缘膜(A)的剥离强度。另外，将3个剥离强度的平均值为1.0kN/m以上的情况作为良好，将0.5kN/m以上且小于1.0kN/m的情况作为一般、将小于0.5kN/m的情况作为不良，以以上的3个等级评价[密合性]。另外，以3个剥离强度中的最大值与最小值之差作为[密合性的不均]来评价。
(实施例1)
作为绝缘性膜(A)，准备将厚度50μm、宽度70mm的液晶聚合物膜1(熔点320℃)卷成了辊状的长膜，作为金属箔(B)，准备厚度12μm、宽度70mm的市售的电解铜箔2(表面粗糙度Rz：绝缘性膜层叠面1.6μm、露出面1.4μm)卷成了辊状的长铜箔，作为间隔膜(C)，准备厚度50μm、宽度70mm的铝箔3(表背面表面粗糙度Rz：均为1.2μm)卷成了辊状的长铝箔。将这些如图1所示，分别设置在绝缘性膜输送辊A、金属箔输送辊B、间隔膜输送辊C上，在一对加压辊4(r1、r2)之间，进行供给以使得以“电解铜箔2/液晶聚合物薄膜1/铝箔3/液晶聚合物薄膜1/电解铜箔2”的顺序进行重叠(图2)、在热压粘合后进行自然冷却，通过剥离辊6将铝箔3和液晶聚合物膜1进行层间剥离，铝箔3用间隔膜卷取辊C’回收，液晶聚合物膜1与电解铜箔2贴合了的单面包覆层叠体5，用设置在2个位置上的制品卷取辊x分别回收。
而且，使电解铜箔2、液晶聚合物膜1及铝箔3均以0.7m/分的速度移动，通过2个表面温度均为240℃的加压辊4间，以辊间压力40kN/m进行热压粘合，热压粘合后，通过自然冷却而冷却层叠体，用间隔膜卷取辊C’回收铝箔3。在2个位置的制品卷取辊x中分别回收实施例1涉及的单面包覆铜层叠体5。需要说明的是，实施例1中使用的装置的加压辊4，均由长度130mm、辊径150mm的碳钢制金属辊构成。
在上述实施例1中，热压粘合后的液晶聚合物膜1和铝箔3的层间剥离没有不良、可以非常顺利地进行，分别目视确认回收的单面包覆铜层叠体5的液晶聚合物膜面及电解铜箔面，结果完全没有确认破裂、褶皱、表面粗糙的发生。实施例1涉及的单面包覆铜层叠体5的制造过程中，用加压辊4进行热压粘合后至就要进入剥离辊6之前，切取上述的剥离性试验片，研究液晶聚合物膜1与铝箔3的层间剥离性，结果确认为数值得不到测定的水平的界面剥离、可以非常良好地剥离。另外，由2个位置回收的单面包覆铜层叠体5的一者，如上所述制作密合性试验片，进行液晶聚合物膜1与电解铜箔2的密合性评价，结果用3个直线导体图案得到的剥离强度的平均值而评价的[密合性]为良好。另外，从3个剥离强度中的最大值与最小值之差而求得的[密合性的不均]为0.03kN/m，可以确认液晶聚合物1和电解铜箔2在面内均匀地粘接。结果示于表1。
(实施例2)
使用厚度50μm的非热塑性的市售的耐热性聚酰亚胺膜3(Tg：340℃、表背的表面粗糙度均为Rz：0.9μm)作为间隔膜(C)，除此之外与实施例1同样地得到实施例2涉及的单面包覆铜层叠体。
在该实施例2中，热压粘合后的液晶聚合物膜1和耐热性聚酰亚胺膜3的层间剥离没有不良、可以非常顺利地进行，目视确认回收的单面包覆铜层叠体5的表背面，结果完全没有确认到破裂、褶皱、表面粗糙的发生。另外，在使用剥离性试验片的测定中，确认0.07kN/m的界面剥离。另外，在利用密合性试验片的评价中，[密合性]为良好，[密合性的不均]为0.02kN/m，可以确认液晶聚合物1与电解铜箔2在面内均匀地粘接。结果示于表1。
(实施例3)
作为间隔膜(C)使用两面包覆铜层叠体(新日铁化学社制造，エスパネックスＭ系列(MB12-25-12CEG))，除此之外与实施例1同样地得到实施例3涉及的单面包覆铜层叠体。该两面包覆铜层叠体，在中心具有厚度25μm的聚酰亚胺树脂作为绝缘层，在其两面上分别设置厚度12μm的铜箔，铜箔的露出面的表面粗糙度(Rz)均为1.0μm。
在该实施例3的制造中，热压粘合后的液晶聚合物膜1与耐热性聚酰亚胺膜3的层间剥离没有不良、可以非常顺利地进行，目视确认回收的单面包覆铜层叠体5的表背面，结果完全没有确认到破裂、褶皱、表面粗糙的发生。另外，在使用剥离性试验片的测定中，确认0.04kN/m的界面剥离，在利用密合性试验片的评价中，[密合性]为良好，[密合性的不均]为0.03kN/m，可以确认得到的单面包覆铜层叠体5在面内均匀地粘接。结果示于表1。
(比较例1)
使用厚度为25μm、在表背面上具有热塑性聚酰亚胺的复合聚酰亚胺膜作为间隔膜(C)之外，除此之外与实施例1同样地得到比较例1涉及的单面包覆铜层叠体。该复合聚酰亚胺膜是在约21μm的非热塑性聚酰亚胺的两侧上设置了约2μm的热塑性聚酰亚胺，由热塑性聚酰亚胺构成的表背面的表面粗糙度(Rz)为2.3μm。
在该比较例1中，不能从热压粘合后的液晶聚合物膜1很好地剥离作为间隔膜使用的复合聚酰亚胺膜，在使用剥离性试验片的测定中为0.50kN/m，确认到凝集破坏。另外，目视确认回收的单面包覆铜层叠体5的表背面，结果在液晶聚合物膜的整个表面上确认到由凝集破坏所产生的粗糙。另一方面，在利用密合性试验片的评价中，[密合性]为可，但是[密合性的不均]为0.15kN/m，与实施例的结果相比，可知单面包覆铜层叠体5的面内的粘接性不均匀。结果示于表1。
(比较例2)
不使用间隔膜(C)，除此之外与实施例1同样地制造比较例2涉及的单面包覆铜层叠体，结果在热压粘合而冷却后，要分离单面包覆铜层叠体，但作为绝缘性膜(A)而使用的液晶聚合物膜1彼此热熔接，在采取了剥离性试验片的测定中为0.70kN/m，确认到凝集破坏。另外，对于得到的单面包覆铜层叠体而言，在目视下在液晶聚合物膜的整个表面上确认到由凝集破坏产生的粗糙，不能得到外观良好的单面包覆铜层叠体。
(比较例3)
在一对加压辊4之间进行重叠以使得形成“电解铜箔2/液晶聚合物膜1/铝箔3”的顺序，除此之外与实施例1同样地制造比较例3涉及的单面包覆铜层叠体。
在该比较例3中，仅得到1个单面包覆铜层叠体，但热压粘合后的液晶聚合物膜1与铝箔3的层间剥离可以顺利地进行，在回收的单面包覆铜层叠体5的表背面上完全未确认到破裂以及褶皱、表面粗糙。另外，在利用剥离性试验片的测定中，确认0.01kN/m的界面剥离、在利用密合性试验片的评价中，[密合性]为可。但是，[密合性的不均]为0.17kN/m，与实施例的结果相比，可知面内的粘接均匀性差。
(比较例4)
在一对加压辊4之间进行重叠以使得形成“铝箔3/电解铜箔2/液晶聚合物膜1/铝箔3”的顺序，除此之外与实施例1同样地制造比较例4涉及的单面包覆铜层叠体。
在该比较例4中，与比较例3同样，仅得到1个单面包覆铜层叠体，但是，热压粘合后的液晶聚合物膜1与铝箔3的层间剥离可以顺利地进行，在回收的单面包覆铜层叠体5的表背面上完全没有确认破损、褶皱、表面粗糙。另外，在利用剥离性试验片的测定中，确认0.01kN/m的界面剥离、在利用密合性试验片的评价中，[密合性]为良好。但是，[密合性的不均]为0.07kN/m，与实施例的结果相比，可知面内的粘接均匀性差。
Figure BDA00001938369600151
由以上的结果可知，根据本发明涉及的制造方法，可以在工业上生产效率良好地制造无褶皱的产生、粘接强度的不均，且绝缘性膜与金属箔的层间密合性优异的高品质的单面包覆金属层叠体。需要说明的是，本发明并不限定于上述的实施方式，各种的变形是可能的。
符号的说明
1：液晶聚合物膜(绝缘性膜(A))
2：电解铜箔(金属箔(B))
3：铝箔(间隔膜(C))
4：加压辊
5：单面包覆铜层叠体
6：剥离辊
7：直线导体图案

Claims (6)

1.一种单面金属包覆层叠体的制造方法，其为制造在具有由热塑性树脂构成的粘接面的绝缘性膜(A)上粘接了金属箔(B)的单面金属包覆层叠体的方法，其特征在于，使用表背两面的表面粗糙度(Rz)均为2.0μm以下的间隔膜(C)，在一对压辊(r1、r2)间重叠而热压粘合绝缘性膜(A)、金属箔(B)及间隔膜(C)以使得形成(r1)/(B)/(A)/(C)/(A)/(B)/(r2)的顺序，从间隔膜(C)剥离，得到2个单面金属包覆层叠体。
2.如权利要求1所述的单面金属包覆层叠体的制造方法，其中，绝缘性膜(A)由热塑性液晶聚合物膜、或在至少一方的面上具备热塑性树脂层的耐热性树脂膜构成。
3.如权利要求1或2所述的单面金属包覆层叠体的制造方法，其中，间隔膜(C)由铝箔、耐热性树脂膜、或在树脂膜的表背面上具有金属箔的复合薄膜构成。
4.如权利要求1～3的任一项所述的单面金属包覆层叠体的制造方法，其中，将间隔膜(C)的单面或者两面进行脱模处理。
5.如权利要求1～4的任一项所述的单面金属包覆层叠体的制造方法，其中，金属箔(B)为厚度1～100μm的铜箔。
6.如权利要求1～5的任一项所述的单面金属包覆层叠体的制造方法，其中，热压粘合后的绝缘性膜(A)与间隔膜(C)的层间剥离强度为0.1kN/m以下。
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