CN107079594B - 电路基板及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供层间胶粘性和钎焊耐热性优良的电路基板及其制造方法。通过如下的制造方法进行电路基板的制造，所述制造方法包括：准备多张至少一种热塑性液晶聚合物薄膜的工序；在所述多张薄膜中的至少一张中在薄膜的单面或两面上形成导体层而制成单元电路基板的工序；将包含所述单元电路基板的所述多张薄膜层叠而形成层叠体的工序；将所述层叠体在加压下加热至产生层间胶粘的第一温度而进行一体化的热压接工序；和在所述第一温度下的加热后，将所述层叠体在比所述第一温度低、且比所述多张热塑性液晶聚合物薄膜中熔点最低的热塑性液晶聚合物薄膜的熔点低的第二温度下进行加热而进行规定时间的结构控制热处理的工序。

Description

电路基板及其制造方法
关联申请
本申请要求2014年11月7日提出的日本特愿2014-227321的优先权，将其整体通过参考作为本申请的一部分进行引用。
技术领域
本发明涉及层间胶粘性和钎焊耐热性优良的层叠电路基板及其制造方法。
背景技术
信息处理设备、通信设备等电子设备一般内置有电路基板。电路基板通常具有由绝缘性的材料形成的基板和形成在基板上的由导电材料构成的层(以下记载为导体层)，利用该导体层形成有电路。各种电子部件通过钎焊等处理而设置在电路基板上。
对于便携电话等小型电子设备中使用的电路基板而言，基于小型化、薄型化的要求，正在进行以柔性树脂材料作为绝缘性基板的电路基板的开发，近年来，也广泛使用具有多个导体层的多层电路基板。
作为柔性绝缘材料，近年来，热塑性液晶聚合物薄膜受到关注。层叠基板中，热塑性液晶聚合物薄膜用于导体电路基板的绝缘基材、将在基材表面上形成有导体电路的基板(以下，称为单元电路基板)彼此接合的粘结片、形成在电路层的表面的覆盖薄膜等。这些热塑性液晶聚合物薄膜通过在加压下进行加热的热压接而互相接合，因此，能够在不使用胶粘剂的情况下构成层叠基板。
对以热塑性液晶聚合物薄膜作为绝缘基材的层叠电路基板进行了各种改良。例如，在专利文献1中记载了一种电路基板用包覆有金属的层叠板的制造方法，其具备：使具有规定的分子取向度的热塑性液晶聚合物薄膜和金属片在使热塑性液晶聚合物薄膜张紧的状态下在加热辊间进行压接的第一工序和将第一工序中得到的层叠板在热塑性液晶聚合物薄膜的熔点以上进行加热处理的第二工序。
在专利文献2中记载了一种多层电路基板的制造方法，其中，对热塑性液晶聚合物薄膜的至少一个表面实施物理研磨或利用紫外线照射的软化处理而形成胶粘面，使该胶粘面与形成有导体电路的基板的电路形成面相对，进行热压接。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2000-343610号公报
专利文献2：日本特开2010-103269号公报
发明内容
发明所要解决的问题
专利文献1中，在使具有规定的分子取向度的热塑性液晶聚合物薄膜张紧的状态下将金属片压接后，在薄膜的熔点以上的温度下进行加热，由此得到各向同性和尺寸稳定性优良的包覆有金属的层叠板，但关于将两张以上的热塑性液晶聚合物薄膜层叠并进行热压接时的钎焊耐热性和尺寸稳定性，没有任何记载。
专利文献2中，通过对热塑性液晶聚合物薄膜的表面实施软化处理，能够在不实施使用化学品或等离子体的表面粗化处理的情况下提高胶粘性，也可以得到耐钎焊性和尺寸稳定性，但需要研磨、利用紫外线照射的胶粘面的形成，因此不是适合于层叠电路基板的大量生产的方法，并且层叠结构的设计上的制约也增加。
本发明的目的在于提供通过利用热处理的简便方法而使层间胶粘性和钎焊耐热性优良的电路基板及其制造方法。此外，本发明的目的在于提供层间胶粘性和钎焊耐热性优良并且制造工序中的尺寸变化小的电路基板及其制造方法。
用于解决问题的方法
本发明的第一构成为一种电路基板的制造方法，其包括：准备多张至少一种热塑性液晶聚合物薄膜的工序；在所述多张薄膜中的至少一张中在薄膜的单面或两面上形成导体层而制成单元电路基板的工序；将包含所述单元电路基板的所述多张薄膜层叠而形成层叠体的工序；将所述层叠体在加压下加热至产生层间胶粘的第一温度而进行一体化的热压接工序；和在所述第一温度下的加热后，将所述层叠体在比所述第一温度低、且比构成所述多张薄膜的主体的热塑性液晶聚合物薄膜中熔点最低的热塑性液晶聚合物薄膜的熔点低的第二温度下进行加热而进行规定时间的结构控制热处理的工序。在此，结构控制热处理是为了控制薄膜中的热塑性液晶聚合物的分子结构而进行的热处理。此外，第二温度是能够通过热处理对薄膜中的热塑性液晶聚合物的分子结构进行控制的温度。
在上述方法中，多张薄膜可以由熔点相同、优选相同种类的热塑性液晶聚合物薄膜构成，也可以由熔点不同的多种热塑性液晶聚合物薄膜构成。导体层(导电体层)可以由金属箔构成，例如可以由铜箔构成。导体层的形成例如可以通过将金属箔(例如，铜箔)热压接到热塑性液晶聚合物薄膜上来进行。
在上述方法中，结构控制热处理可以在热压接工序中作为利用第一温度的层间胶粘的后热工序来进行。即，进行上述结构控制热处理的工序包含在上述热压接工序中，可以是在对层叠体进行加压的同时进行结构控制热处理的工序。在这种情况下，在热压接工序中，可以在对层叠体进行加压的同时加热至第一温度，在该温度下保持规定时间后，冷却至第二温度，进行规定时间的结构控制热处理。
上述热压接时的第一温度在将层叠体中熔点最低的热塑性液晶聚合物薄膜的熔点设为TmL时可以为例如(TmL-35)～(TmL+20)℃，和/或结构控制热处理时的第二温度可以为(第一温度-10)℃以下。此外，从第一温度至第二温度，可以以1～8℃/分钟的冷却速度进行冷却，优选可以以2～8℃/分钟的冷却速度进行冷却。
例如，第二温度下的结构控制热处理时间可以为15分钟～90分钟。此外，第一温度下的热压接处理时间可以为15分钟～60分钟。
在上述方法中，热压接时的胶粘温度(第一温度)可以为270～320℃，和/或结构控制热处理时的温度(第二温度)可以为260～290℃。热压接时的加压压力可以为5MPa以下。
在上述方法中，上述层叠体可以是将具有热塑性液晶聚合物薄膜和形成在其至少一面上的导体层的单元电路基板多张层叠而得到的材料。或者，可以是包含一张或多张单元电路基板、和一张或多张热塑性液晶聚合物薄膜单体(表面上未形成导体层的热塑性液晶聚合物薄膜)的材料。
例如，在利用上述方法形成的上述层叠体的一部分，可以在包含热塑性液晶聚合物薄膜和形成在其单面或两面上的导体层的单元电路基板(第一单元电路基板)上直接层叠有包含热塑性液晶聚合物薄膜和形成在其单面上的导体层的单元电路基板(第二单元电路基板)。
在利用上述方法形成的上述层叠体的一部分，可以将分别包含热塑性液晶聚合物薄膜和形成在其单面或两面上的导体层的两张单元电路基板隔着包含热塑性液晶聚合物薄膜的粘结片进行层叠。
在上述方法中，可以在准备热塑性液晶聚合物薄膜后，在选自形成导体层之前的阶段、在形成热塑性液晶聚合物薄膜并在其单面或两面上形成导体层后且层叠体形成前的阶段、和上述层叠体形成后加压前的阶段中的至少一阶段中，通过在大气中或惰性气氛中在100～200℃的温度下保持规定时间、和/或在气压1500Pa以下的真空度下保持规定时间来进行脱气处理。
本发明的第二构成为一种电路基板，其为通过上述本发明的方法制造的电路基板，其中，具备具有多张热塑性液晶聚合物薄膜和至少一层导体层的层叠结构，在上述层叠结构的至少一部分包含电路经加工的导体层被夹在两张热塑性液晶聚合物薄膜的层间的结构。该电路基板可以是包含2层以上的导体层的多层电路基板。
需要说明的是，权利要求书和/或说明书和/或附图中公开的至少两个构成要素的任意组合也包含在本发明中。特别是，权利要求书所记载的两个以上权利要求的任意组合也包含在本发明中。
发明效果
根据本发明的电路基板的制造方法，能够提供钎焊耐热性和耐剥离性均优良的电路基板，进而能够提供热处理时的尺寸稳定性也优良的电路基板。
附图说明
本发明根据参考附图进行的以下的优选实施方式的说明更清楚地进行理解。但是，实施方式和附图仅仅用于图示及说明，不应当用于规定本发明的范围。本发明的范围根据所附的权利要求书来确定。在附图中，多个图中的相同的参考编号表示相同部分。
图1是表示现有技术中的热压接工序的热历程的概念图。
图2是表示本发明的一个实施方式的伴随着结构控制热处理的热压接工序的热历程的概念图。
图3是表示本发明的一个实施方式的多层电路基板的示意截面图。
图4是表示本发明的其他实施方式的多层电路基板的示意截面图。
具体实施方式
本发明的电路基板的制造方法为一种电路基板的制造方法，其包括：准备多张至少一种热塑性液晶聚合物薄膜的工序；在上述多张薄膜的至少一张中在薄膜的单面或两面上形成导体层而制成单元电路基板的工序；将包含上述单元电路基板的上述多张薄膜层叠而形成层叠体的工序；将上述层叠体在加压下加热至产生层间胶粘的第一温度而进行一体化的热压接工序；和在上述第一温度下的加热后，将上述层叠体在比上述第一温度低、且比构成上述多张薄膜的主体的热塑性液晶聚合物薄膜中熔点最低的热塑性液晶聚合物薄膜的熔点低的第二温度下进行规定时间的结构控制热处理的工序。
本发明的电路基板是通过上述的本发明的方法制造的电路基板。
本发明人为了开发具有高层间胶粘性和钎焊耐热性的层叠电路基板而进行了深入研究，结果发现，在制作层叠电路基板时的热压接工序中，使用高处理温度时，可以得到较高的层间胶粘性、即较高的层间剥离强度，但已知，如果提高热压接时的最高到达温度，则尺寸稳定性和钎焊耐热性降低。发明人为了解决该问题而进一步进行研究后发现，与在现有的热压接工序中将所层叠的材料从最高到达温度起单调地进行冷却的方法不同，在用于进行层间胶粘的第一温度下保持规定时间后进一步在规定温度下进行结构控制热处理时，可以得到在保持高钎焊耐热性的状态下层间剥离强度也优良的层叠电路基板，进而，电路基板的尺寸稳定性也得到改善，从而完成了本发明。
以下，对于上述本发明的方法，更具体地进行说明。
(热塑性液晶聚合物薄膜)
构成薄膜主体的热塑性液晶聚合物薄膜由能够熔融成形的液晶性聚合物形成。该热塑性液晶聚合物是可形成光学各向异性的熔融相的聚合物，只要是能够熔融成形的液晶性聚合物，则特别是其化学构成没有特别限定，可以列举例如热塑性液晶聚酯或在其中导入有酰胺键的热塑性液晶聚酯酰胺等。
此外，热塑性液晶聚合物可以是在芳香族聚酯或芳香族聚酯酰胺中进一步导入有酰亚胺键、碳酸酯键、碳二亚胺键或异氰脲酸酯键等来自异氰酸酯的键等的聚合物。
作为本发明中使用的热塑性液晶聚合物的具体例，可以列举由分类成以下例示的(1)至(4)的化合物及其衍生物衍生的公知的热塑性液晶聚酯和热塑性液晶聚酯酰胺。但是，为了形成可形成光学各向异性的熔融相的聚合物，各种原料化合物的组合存在适当的范围，这是不言而喻的。
(1)芳香族或脂肪族二羟基化合物(代表例参考表1)
[表1]
(2)芳香族或脂肪族二羧酸(代表例参考表2)
[表2]
(3)芳香族羟基羧酸(代表例参考表3)
[表3]
(4)芳香族二胺、芳香族羟基胺或芳香族氨基羧酸(代表例参考表4)
[表4]
作为由这些原料化合物得到的液晶聚合物的代表例，可以列举具有表5和6所示的结构单元的共聚物。
[表5]
[表6]
在这些共聚物中，优选至少含有对羟基苯甲酸和/或6-羟基-2-萘甲酸作为重复单元的聚合物，特别优选(i)含有对羟基苯甲酸和6-羟基-2-萘甲酸的重复单元的聚合物、(ii)含有选自由对羟基苯甲酸和6-羟基-2-萘甲酸组成的组中的至少一种芳香族羟基羧酸、选自由4,4’-二羟基联苯和氢醌组成的组中的至少一种芳香族二醇、以及选自由对苯二甲酸、间苯二甲酸和2,6-萘二甲酸组成的组中的至少一种芳香族二羧酸的重复单元的聚合物。
例如，(i)的聚合物中，在热塑性液晶聚合物至少含有对羟基苯甲酸和6-羟基-2-萘甲酸的重复单元的情况下，重复单元(A)的对羟基苯甲酸与重复单元(B)的6-羟基-2-萘甲酸的摩尔比(A)/(B)在液晶聚合物中优选为(A)/(B)＝10/90～90/10左右，可以更优选为(A)/(B)＝50/50～85/15左右，可以进一步优选为(A)/(B)＝60/40～80/20左右。
此外，在(ii)的聚合物的情况下，选自由对羟基苯甲酸和6-羟基-2-萘甲酸组成的组中的至少一种芳香族羟基羧酸(C)、选自由4,4’-二羟基联苯和氢醌组成的组中的至少一种芳香族二醇(D)、以及选自由对苯二甲酸、间苯二甲酸和2,6-萘二甲酸组成的组中的至少一种芳香族二羧酸(E)的、在液晶聚合物中的各重复单元的摩尔比可以为芳香族羟基羧酸(C)：上述芳香族二醇(D):上述芳香族二羧酸(E)＝30～80:35～10:35～10左右，可以更优选为(C):(D):(E)＝35～75:32.5～12.5:32.5～12.5左右，可以进一步优选为(C):(D):(E)＝40～70:30～15:30～15左右。
此外，来自芳香族二醇的重复结构单元与来自芳香族二羧酸的重复结构单元的摩尔比优选为(D)/(E)＝95/100～100/95。偏离该范围时，存在聚合度不会提高、机械强度降低的倾向。
需要说明的是，本发明中所述的熔融时的光学各向异性可以如下确认：例如将试样载于热台上，在氮气气氛下升温加热，观察试样的透射光。
作为热塑性液晶聚合物，优选的是熔点(以下称为Tmo)在260～360℃的范围内的热塑性液晶聚合物，更优选Tmo为270～350℃。
上述热塑性液晶聚合物中，可以在不损害本发明效果的范围内添加聚对苯二甲酸乙二醇酯、改性聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚烯烃、聚碳酸酯、聚芳酯、聚酰胺、聚苯硫醚、聚醚醚酮、氟树脂等热塑性聚合物、各种添加剂。此外，可以根据需要添加填充剂。
本发明中使用的热塑性液晶聚合物薄膜可以通过将热塑性液晶聚合物进行挤出成形而得到。只要能够控制热塑性液晶聚合物的刚性棒状分子的方向，则可以应用任意的挤出成形法，公知的T型模头法、层压体拉伸法、吹胀法等在工业上是有利的。特别是在吹胀法、层压体拉伸法中，不仅对薄膜的机械轴方向(或机械加工方向：以下简称为MD方向)施加应力，而且对与其正交的方向(以下简称为TD方向)也施加应力，可以得到控制了MD方向和TD方向上的分子取向性、介电特性的薄膜。
挤出成形中，为了控制取向，优选伴随有拉伸处理，例如，在利用T型模头法的挤出成形中，可以将从T型模头挤出的熔融体片不仅相对于薄膜的MD方向进行拉伸，而且相对于MD方向和TD方向这两个方向同时进行拉伸，或者可以将从T型模头挤出的熔融体片暂时在MD方向上进行拉伸，接着在TD方向上进行拉伸。
此外，在利用吹胀法的挤出成形中，对于从环形模口中熔融挤出的圆筒状片，可以以规定的拉伸比(相当于MD方向的拉伸倍率；也称为预拉伸比)和吹胀比(相当于TD方向的拉伸倍率；也称为吹胀率)进行拉伸。
关于这种挤出成形的拉伸倍率，作为MD方向的拉伸倍率(或拉伸比)，例如可以为1.0～10左右，优选为1.2～7左右，更优选为1.3～7左右。此外，作为TD方向的拉伸倍率(或吹胀比)，例如可以为1.5～20左右，优选为2～15左右，更优选为2.5～14左右。
MD方向与TD方向各自的拉伸倍率的比(TD方向/MD方向)例如可以为2.6以下，优选为0.4～2.5左右。
另外，对热塑性液晶聚合物薄膜进行挤出成形后，可以根据需要进行拉伸。拉伸方法本身是公知的，可以采用双轴拉伸、单轴拉伸中的任一种，从更容易控制分子取向度的观点出发，优选双轴拉伸。另外，拉伸可以使用公知的单轴拉伸机、同时双轴拉伸机、逐次双轴拉伸机等。
此外，可以根据需要进行公知或惯用的热处理，对热塑性液晶聚合物薄膜的熔点和/或热膨胀系数进行调节。热处理条件可以根据目的而适当设定，例如，可以通过在液晶聚合物的熔点(Tmo)-10℃以上(例如，Tmo-10～Tmo+30℃左右，优选为Tmo～Tmo+20℃左右)加热数小时，由此使热塑性液晶聚合物薄膜的熔点(Tm)升高。
如此得到的本发明的热塑性液晶聚合物薄膜具有优良的介电特性、阻气性、低吸湿性等，因此能够适合作为电路基板材料使用。
出于得到薄膜的期望的耐热性和加工性的目的，热塑性液晶聚合物薄膜的熔点(Tm)可以在200～400℃左右的范围内选择，优选为250～360℃左右，更优选为260～350℃(例如260～340℃)左右。
本发明中使用的热塑性液晶聚合物薄膜可以为任意的膜厚。但是，在用于高频传输线路的情况下，薄膜的厚度越厚则传输损失越小，因此，优选尽可能地使厚度加厚。在使用热塑性液晶聚合物薄膜作为电绝缘层的情况下，其薄膜的膜厚优选在10～500μm的范围内，更优选在10～300μm的范围内，进一步优选在10～200μm(例如，15～200μm)的范围内。在薄膜的厚度过薄的情况下，薄膜的刚性、强度减小，因此，可以使用将薄膜膜厚为10～200μm的范围的薄膜层叠而得到任意的厚度的方法。
(导体层的形成)
导体层可以形成于热塑性液晶聚合物薄膜的单面或两面上。
导体层至少由具有导电性的金属形成，使用公知的电路加工方法在该导体层上形成电路。作为在由热塑性液晶聚合物薄膜构成的绝缘性基板上形成导体层的方法，可以使用公知的方法，例如，可以蒸镀出金属层，也可以通过化学镀、电镀形成金属层。另外，可以通过热压接将金属箔(例如铜箔)压接到热塑性液晶聚合物薄膜的表面上。
构成金属层的金属优选为在电连接中使用的金属，可以列举铜、金、银、镍、铝等各种金属，优选为铜，此外，也可以包含实质上(例如，98质量％以上)由这些金属构成的合金。
在这些金属中，优选使用金属箔，更优选使用铜箔。铜箔只要是可以在电路基板中使用的铜箔则没有特别限定，可以为压延铜箔、电解铜箔中的任一种。
金属箔的热压接例如可以通过在270～320℃左右的温度下施加3～5MPa左右的压力来进行。此时，气氛优选设定为惰性气体气氛或气压1500Pa以下的真空条件。热压接例如可以使用真空热压机装置、加热辊设备等。
导体层的厚度例如优选在1～50μm的范围内，更优选在10～35μm的范围内。
对于至少一层的导体层，进行电路加工。作为使用导体层(金属层)形成电路的方法，可以采用公知的方法(例如，利用光加工法的蚀刻法)。例如，可以通过减成法对热塑性液晶聚合物薄膜上的金属层(金属箔)进行蚀刻加工而形成电路。或者，可以通过利用半加成法的镀覆加工在形成于热塑性液晶聚合物薄膜上的籽晶层上形成电路(在该情况下，籽晶层的厚度可以小于1μm)。导体电路可以仅形成于热塑性液晶聚合物薄膜的单面上，也可以形成于两面上。
可以在导体层的表面上形成耐氧化性的覆膜。此外，为了提高导体层与热塑性液晶聚合物薄膜的胶粘性，可以在导体层或导体层上的耐氧化性覆膜的表面附着硅烷偶联剂。
(脱气处理)
根据需要，可以对构成层叠体的热塑性液晶聚合物薄膜进行脱气处理。脱气处理可以通过(i)温度100～200℃下的加热、和/或(ii)1500Pa以下的真空条件下的保持来进行。
例如，可以在通过100～200℃下的加热进行脱气处理后，在1500Pa以下的真空度下保持于常温～200℃左右的温度来进行脱气。
脱气处理可以在热塑性液晶聚合物薄膜表面上形成导体层之前、形成导体层之后、薄膜层叠后的热压接前的各阶段中的至少一个阶段或所有阶段中进行。
热塑性液晶聚合物薄膜的基于加热的脱气可以在常压下进行。在100℃以上且200℃以下的范围内的温度下的保持时间例如可以为30分钟～4小时，优选为1小时～3小时左右。在进行形成有导体层的热塑性液晶聚合物薄膜的脱气的情况下，优选使用惰性气体气氛。
真空条件下的脱气中，使用气压为1500Pa以下的真空度即可，优选为1300Pa以下，更优选为1100Pa以下。在真空条件下进行脱气的情况下，可以在常温(20℃前后，例如10～30℃)下进行脱气，但也可以在加热至200℃左右的同时进行。例如，可以加热至100～200℃左右。真空条件下的脱气进行30分钟～3小时左右即可。
需要说明的是，真空条件下的脱气可以在形成层叠体后、加压前进行。
(层叠工序)
在层叠工序中，将包含至少一张在其至少一个面上形成有导体电路的热塑性液晶聚合物薄膜的、多张热塑性液晶聚合物薄膜根据所期望的多层电路基板的设计进行层叠而制成层叠体。层叠可以在热压接装置的装置(例如，真空热压机装置)外进行，也可以在上述装置内进行。
层叠中，可以层叠两张以上具有导体层的单元电路基板。此外，可以在两张单元电路基板之间配置作为粘结片的热塑性液晶聚合物薄膜来进行层叠。此外，在层叠体的最上层和/或最下层，可以配置作为覆盖层的热塑性液晶聚合物薄膜。
所层叠的热塑性液晶聚合物薄膜可以使用熔点相同的材料，也可以使用熔点不同的材料。例如，可以将在高熔点的热塑性液晶聚合物薄膜的单面或两面上形成有导体层的单元电路基板与作为粘结片或覆盖层使用的低熔点热塑性液晶聚合物薄膜层叠。
在层叠体中，熔点最高的热塑性液晶聚合物薄膜的熔点(TmH)与熔点最低的热塑性液晶聚合物薄膜的熔点(TmL)的差优选为70℃以下(0～70℃)。在TmH≠TmL的情况下，例如可以使用熔点的差(TmH-TmL)为20～60℃左右的两种热塑性液晶聚合物薄膜。
(热压接工序)
接着，进行在对层叠体进行加压的同时进行加热而一体化的热压接工序。热压接例如可以使用真空热压机装置、加热辊层叠、双带压机等设备等来进行。
热压接中，将层叠体在加压下加热至产生层间胶粘的第一温度而使其一体化。优选地，热压接可以在规定温度下进行预热后，进一步加热至产生层间接合的第一温度，保持规定时间而使层叠体一体化。
在热压接工序中，对层叠体施加的压力可以为5MPa以下、例如0.5～2.5MPa、优选0.7～2MPa的压力。
第一温度可以根据薄膜的熔点而适当设定。加热时的第一温度(胶粘温度)可以为(TmL-35)～(TmL+20)℃，优选可以为(TmL-20)～(TmL+20)℃，更优选可以为(TmL-10)～(TmL+20)℃，进一步优选可以为(TmL-5)～(TmL+20)℃，进一步优选可以为TmL～(TmL+15)℃。例如，热压接时的第一温度(胶粘温度)可以使用270～320℃的温度。优选可以为280～310℃的温度，更优选可以为290～300℃的温度。
此外，只要产生层间胶粘，第一温度可以在上述温度范围内适当选择，但优选为在热压接工序的热历程中的最高温度。
胶粘温度下的保持时间可以为15分钟～60分钟左右，优选为20～50分钟左右，更优选为20～40分钟左右。
在热压接工序中，在对层叠体进行加压的同时进行加热时，在到达产生层间胶粘的第一温度之前，例如，可以在100～180℃左右的温度下预热规定时间、例如5～30分钟左右、优选10～20分钟左右。通过进行预热，可以提高电路的填充性。
上述热压接优选在真空条件下(例如，气压1500Pa以下)进行。需要说明的是，在对层叠体进行加压之前，如在脱气工序中所记载的那样，可以进行真空条件下的脱气。例如，真空条件下的脱气中，可以在常温～200℃左右的范围内的温度下保持规定时间。
(结构控制热处理)
接着，在比第一温度低、且比熔点最低的热塑性液晶聚合物薄膜的熔点低的第二温度(结构控制热处理温度)下进行加热而进行结构控制热处理。结构控制热处理可以在热压接工序之后，作为与热压接工序不同的工序来进行。或者，以在热压接工序的热历程中在第一温度下保持规定时间后，接着在第二温度下保持规定时间的方式来进行调节。这种情况下，在结构控制热处理中，对层叠体施加的压力可以为5MPa以下、例如0.5～2.5MPa的压力。
第二温度只要是比第一温度低的温度并且是比熔点最低的热塑性液晶聚合物薄膜的熔点低的温度，则没有特别限定，例如可以为(第一温度-10)℃以下，优选为(第一温度-20)℃以下。此外，第二温度在与薄膜的熔点(TmL)的关系中可以为(TmL-30)～(TmL-10)℃，优选可以为(TmL-30)～(TmL-15)℃。例如，第二温度可以为250～300℃，优选可以为260～290℃。
结构控制热处理时间可以为15分钟～90分钟左右，优选为30～60分钟左右。处理时间过短时，无法得到结构控制热处理的效果，处理时间过长时，电路基板的生产效率降低。从容易控制分子结构的观点考虑，在结构控制热处理中，例如优选将温度范围保持在8℃以内、优选5℃以内、特别优选3℃以内。
图1是表示现有的热压接工序中的热历程的概念图。现有方法中，在对层叠体施加规定压力的同时进行加热，在到达预热温度后的阶段中，在规定的温度范围内保持一定时间。接着，加热至产生层间接合的第一温度(胶粘温度)，在规定的温度范围内保持规定时间而进行胶粘处理后，冷却，释放压力，得到层叠电路基板。
相对于此，图2是表示作为本发明的一个实施方式在热压接工序中进行结构控制热处理时的热历程的概念图。这种情况下，在对层叠体施加规定压力的同时进行加热，在到达预热温度后的阶段中，在规定的温度范围内保持一定时间。接着，在施加规定压力的同时，加热至产生层间接合的第一温度，在规定的温度范围内保持规定时间后，冷却至第二温度，在该温度下保持规定时间而进行结构控制热处理后，冷却，释放压力，得到层叠电路基板。
需要说明的是，从预热温度至第一温度的加热、和/或从第一温度至第二温度的冷却可以在例如1～8℃/分钟、优选2～8℃/分钟左右的速度条件下进行。
通过进行结构控制热处理，界面的应变得到缓和，结果，即使是以往难以提高层间胶粘性的液晶聚合物薄膜彼此也能够改善层间胶粘强度。此外，在热压接工序中，第一温度为比热塑性液晶聚合物薄膜的熔点高的温度时，对于具有比上述第一温度低的熔点的薄膜而言，其结晶性降低。但是，通过在规定温度下进行结构控制热处理，或许是因为在胶粘温度下无定形化的部分再次进行结晶化，因此能够提高耐热性。
根据上述所说明的方法，能够制造钎焊耐热性和层间胶粘性优良的电路基板。此外，通过上述本发明的方法得到的电路基板能够减小相对于原料薄膜的尺寸变化率。这样形成的电路基板通过一般方法形成导通路径后，安装电子部件来使用。
(电路基板)
本发明的电路基板通过上述说明的方法来形成。
图3是表示本发明的电路基板的一个实施方式的基本结构的示意截面图。多层电路基板10具有不含粘结片的无粘结结构，包含第一热塑性液晶聚合物薄膜1、第二热塑性液晶聚合物薄膜2和导体层(例如，铜箔)4，在第一热塑性液晶聚合物薄膜1的上表面的导体层形成有电路图案。根据需要，在第一热塑性液晶聚合物薄膜1的下表面、第二热塑性液晶聚合物薄膜2的上表面的导体层4也可以形成有电路。第一热塑性液晶聚合物薄膜1和第二热塑性液晶聚合物薄膜2可以由具有相同熔点的同一热塑性液晶聚合物薄膜构成，但也可以由熔点不同的热塑性液晶聚合物薄膜构成。在图中，示出了具有两张热塑性液晶聚合物薄膜的构成，但也可以进一步层叠有一张以上的包含热塑性液晶聚合物薄膜和形成在其单面上的导体层的单元电路基板，也可以进一步层叠有覆盖层(未图示)。
图4是表示本发明的电路基板的其他实施方式的基本结构的示意截面图。多层电路基板20具有含有粘结片的粘结结构，包含第一热塑性液晶聚合物薄膜1、第二热塑性液晶聚合物薄膜2、第三热塑性液晶聚合物薄膜3和导体层(例如，铜箔)4，在至少第一热塑性液晶聚合物薄膜1的上表面的导体层形成有电路图案。根据需要，在第一热塑性液晶聚合物薄膜1的下表面、第三热塑性液晶聚合物薄膜3的上表面的导体层4也可以形成有电路。第二热塑性液晶聚合物薄膜2具有与第一热塑性液晶聚合物薄膜1、第三热塑性液晶聚合物薄膜3不同的熔点，作为粘结片使用。第一热塑性液晶聚合物薄膜和第三热塑性液晶聚合物薄膜的熔点可以相同也可以不同。在图中，示出了具有三张热塑性液晶聚合物薄膜的构成，但也可以隔着或不隔着由热塑性液晶聚合物薄膜构成的粘结片而进一步层叠有一张以上的包含热塑性液晶聚合物薄膜和形成在其单面上的导体层的单元电路基板，也可以进一步层叠有覆盖层(未图示)。
虽然没有图示，但作为另一实施方式，可以将图3所示的无粘结结构与图4所示的粘结结构组合而形成多层电路基板。
本发明的电路基板通过包含上述结构控制热处理工序的本发明的方法来制造，因此，钎焊耐热性和层间胶粘性优良，并且尺寸稳定性也优良。
[实施例]
以下，通过实施例对本发明更详细地进行说明，但本发明不受本实施例的任何限定。需要说明的是，在以下的实施例和比较例中，通过下述方法测定各种物性。
[耐热性试验(钎焊耐热性)]
根据IPC-TM-650 2.4.13的浮焊试验，使用288℃的钎焊浴。从实施例中制作的电路基板上采取3cm×3cm的样品，置于钎焊浴中60秒钟后取出，将第二单元电路基板的薄膜面与层叠在第一单元电路基板上的电路面之间剥离，通过目视对层间的铜箔上的凹凸的有无进行确认。在通过目视清楚地观察到凹凸的情况下设定为不合格，在目视范围内未观察到凹凸的情况下，进一步将已胶粘的薄膜层间(即，第一单元电路基板与第二单元电路基板的热塑性液晶聚合物薄膜直接接触的部位)剥离，将剥离后的薄膜表面没有鼓起、凹陷等外观异常的情况设定为合格。
[邻接的电路基板材料间的胶粘强度的测定方法]
根据JIS C5016-1994，以每分钟50mm的速度在邻接的电路基板材料间，在将一个材料朝向相对于另一个材料为90°的方向剥落的同时，利用拉伸试验机[日本电产新宝株式会社制造，数字测力计FGP-2]测定剥落强度，将所得到的值作为胶粘强度(剥离强度)。
[实施例1]
对于熔点为335℃的热塑性液晶聚合物薄膜(株式会社可乐丽制，CT-Z，厚度50μm)的两面，重叠压延铜箔(JX日矿日石金属株式会社制，BHYX-T-12，厚度12μm)，使用真空热压机装置，将加热盘设定为300℃，在4MPa的压力下压接10分钟，制作铜箔/热塑性液晶聚合物薄膜/铜箔的构成的第一单元电路基板。
另外，对于熔点为285℃的热塑性液晶聚合物薄膜(株式会社可乐丽制，CT-F，厚度50μm)的单面，重叠压延铜箔(JX日矿日石金属株式会社制，BHYX-T-12，厚度12μm)，使用真空热压机装置，将加热盘设定为275℃，在4MPa的压力下压接10分钟，制作铜箔/热塑性液晶聚合物薄膜的构成的第二单元电路基板。
接着，通过化学蚀刻法，对第一单元电路基板的单面的铜箔进行电路加工。
接着，在第一单元电路基板的电路加工面上层叠第二单元电路基板的薄膜面，制成层叠体。
需要说明的是，在层叠体的上述制造工序中作为材料的热塑性液晶聚合物薄膜(CT-Z、CT-F)使用具有与薄膜制作时的MD方向和TD方向平行的边的、一边为30cm的正方形薄膜。另外，MD方向(machine direction，纵向)为薄膜加工时的薄膜的走行方向(卷绕方向)，TD方向(transverse direction，横向)为与MD方向垂直的方向(薄膜的宽度方向)。第一单元电路基板与第二单元电路基板的层叠以使上下的热塑性液晶聚合物薄膜的MD方向、TD方向分别一致的方式来进行。
使用真空热压机装置，进行热压接和结构控制热处理。此时，在真空度1300Pa、1.5MPa的压力下，在150℃下进行10分钟的预热处理后，以5℃/分钟的加热速度将温度升温至290℃(第一温度)，在该胶粘温度下保持30分钟，然后，以5℃/分钟的冷却速度将温度下降至265℃(第二温度)，进行60分钟的结构控制热处理。结构控制热处理后，冷却至常温后，释放压力，将真空开放，得到实施例1的电路基板。
[实施例2]
除了将对层叠体进行热压接时的胶粘温度设定为295℃以外，使用与实施例1相同的材料、制造条件，得到实施例2的电路基板。需要说明的是，为了用于尺寸变化率的确认，在第二单元电路基板中，在层叠前选择25cm×25cm的区域，进行在MD方向上5列、在TD方向上5列共计25个标记。相对的列的间隔设定为5cm，使各列的冲孔与MD方向、TD方向相对。
[实施例3]
除了将对层叠体进行热压接时的胶粘温度设定为300℃以外，使用与实施例1相同的材料、制造条件，得到实施例3的电路基板。
[实施例4]
在对层叠体进行热压接之前，在大气压下、0MPa的加压压力、100℃、1小时的条件下进行加热处理(第一脱气工序：加热下的脱气工序)，接着，进行将真空度设定为1000Pa、在0MPa的压力下在100℃下加热1小时(第二脱气工序：真空下的脱气工序)的脱气处理，除此以外，使用与实施例1相同的材料、制造条件，得到实施例4的电路基板，该情况下，推测通过脱气工序使层间胶粘性提高，并且通过结构控制热处理使钎焊耐热性提高。
[比较例1]
在胶粘温度290℃下保持30分钟后，不进行结构控制热处理而冷却至常温，除此以外，使用与实施例1相同的材料、制造条件，得到比较例1的电路基板。
[比较例2]
在胶粘温度295℃下保持30分钟后，不进行结构控制热处理而冷却至常温，除此以外，使用与实施例2相同的材料、制造条件，得到比较例2的电路基板。对于第二单元电路基板，在层叠前，与实施例2同样地进行标记。
[比较例3]
在胶粘温度300℃下保持30分钟后，不进行结构控制热处理而冷却至常温，除此以外，使用与实施例3相同的材料、制造条件，得到比较例3的电路基板。
[比较例4]
在胶粘温度290℃下保持30分钟后，在310℃下进行结构控制热处理，除此以外，使用与实施例1相同的材料、制造条件，得到比较例4的电路基板。
将热压机装置中的实施例1～3、比较例1～4的热处理条件汇总示于表7中。
表7
预热处理 接合处理 结构控制热处理
实施例1 150℃10分钟 290℃30分钟 265℃60分钟
实施例2 150℃10分钟 295℃30分钟 265℃60分钟
实施例3 150℃10分钟 300℃30分钟 265℃60分钟
比较例1 150℃10分钟 290℃30分钟 无
比较例2 150℃10分钟 295℃30分钟 无
比较例3 150℃10分钟 300℃30分钟 无
比较例4 150℃10分钟 290℃30分钟 310℃60分钟
从实施例1～3、比较例1～4的电路基板上采取0.5cm×10cm的样品，在上述条件下进行第一单元电路基板和第二单元电路基板的层间的剥离强度的测定。此外，另外采取3cm×3cm的样品，通过上述方法进行钎焊耐热性试验。将它们的结果示于表8中。
另外，针对实施例2、比较例2的电路基板，测定相对于加压前的层叠体状态的压接后(在实施例2中为结构控制热处理后)的电路基板的尺寸变化率。测定使用三维测定器，在MD方向、TD方向上分别对25处标记的间隔测定长度，计算尺寸变化率，求出各方向上的平均值。
接着，通过使用(氯化铁溶液)的化学蚀刻，将各试样的外层(电路基板的最上层和最下层)的铜箔除去，水洗、干燥后，对MD方向、TD方向上的孔间隔测定长度，测定相对于加压前的层叠体的尺寸变化率，求出各方向上的平均值。
接着，根据IPC-TM-650标准2.24方法A，将各电路基板样品利用烘箱(ADVANTEC公司制造的FJ-630)在150℃下加热30分钟，加热后，对MD方向、TD方向上的孔间隔测定长度，测定加热前后的尺寸变化率。
将上述结果示于表9中。
表8
层间剥离强度kN/m 钎焊耐热试验
实施例1 0.82 合格
实施例2 0.98 合格
实施例3 1.39 合格
比较例1 0.67 合格
比较例2 0.93 合格
比较例3 1.14 不合格
比较例4 — 不合格
表9
在压接工序中的接合处理的温度为290℃的比较例1中，剥离强度显示出0.67kN/m这样的较低的数值，相对于此，在290℃下进行接合处理后进行结构控制热处理的实施例1中，得到了超过0.8kN/m的高剥离强度，确认了：通过结构控制热处理，层间胶粘性提高。在实施例2与比较例2、实施例3与比较例3的对比中，也能够确认到结构控制热处理所带来的胶粘强度的改善。
在压接工序中的接合处理的温度为300℃的比较例3中，虽然剥离强度显示出较高的值，但钎焊耐热性试验的结果为不合格。相对于此，在300℃下进行接合处理后进行结构控制热处理的实施例3中，除了显示出高剥离强度之外，钎焊耐热性也令人满意。
在295℃下进行接合处理后进行结构控制热处理的实施例2显示出优良的尺寸稳定性。即使在除去表层的铜箔后在为了确认热收缩所引起的尺寸变化率而进行的烘烤处理(150℃下30分钟的热处理)的前后，MD方向、TD方向上的尺寸变化率也都小。相对于此，在用于对比而调查尺寸变化率的比较例2中，在除去表层铜箔的前后、和烘烤处理的前后，在TD方向、MD方向上都确认到较大的尺寸变化。实施例中的尺寸稳定性的提高可以解释为结构控制热处理所带来的接合界面处的应变的缓和作出了贡献。
在比所使用的热塑性液晶聚合物薄膜中熔点最低的热塑性液晶聚合物薄膜的熔点285℃高的温度310℃下进行结构控制热处理的比较例4中，产生了树脂流，进而在浮焊试验中产生了膨胀，钎焊耐热性不充分。通过与实施例1的比较，可以解释为：对于钎焊耐热性，认为结构控制热处理工序中的温度作出了贡献，由于是比热塑性液晶聚合物薄膜的熔点高的温度，其结晶性降低，因此钎焊耐热性较差。
如上所述，对本发明的优选实施方式进行了说明，但在不脱离本发明的主旨的范围内，可以进行各种追加、变更或删除，这样的方式也包含在本发明的范围内。
符号说明
10、20…多层电路基板
1、2、3…热塑性液晶聚合物薄膜
4…导体层

Claims (10)

1.一种电路基板的制造方法，其包括：
准备多张至少一种热塑性液晶聚合物薄膜的工序；
在所述多张薄膜中的至少一张中在薄膜的单面或两面上形成导体层而制成单元电路基板的工序；
将包含所述单元电路基板的所述多张薄膜层叠而形成层叠体的工序；
将所述层叠体在加压下加热至产生层间胶粘的第一温度而进行一体化的热压接工序；和
在所述第一温度下的加热后，将所述层叠体在比所述第一温度低、且比所述多张热塑性液晶聚合物薄膜中熔点最低的热塑性液晶聚合物薄膜的熔点低的第二温度下进行加热而进行规定时间的结构控制热处理的工序，
进行所述结构控制热处理的工序包含在所述热压接工序中，在对层叠体进行加压的同时进行结构控制热处理。
2.根据权利要求1所述的电路基板的制造方法，其中，将层叠体中熔点最低的热塑性液晶聚合物薄膜的熔点设为TmL时，热压接时的第一温度为(TmL-35)～(TmL+20)℃，结构控制热处理时的第二温度为(第一温度-10)℃以下。
3.根据权利要求1或2所述的电路基板的制造方法，其中，第二温度下的结构控制热处理时间为15分钟～90分钟。
4.根据权利要求1或2所述的电路基板的制造方法，其中，从第一温度至第二温度，以1～8℃/分钟进行冷却。
5.根据权利要求1或2所述的电路基板的制造方法，其中，热压接时的第一温度为270～320℃，结构控制热处理时的第二温度为260～290℃。
6.根据权利要求1或2所述的电路基板的制造方法，其中，在所述层叠体的一部分，在包含热塑性液晶聚合物薄膜和形成在其单面或两面上的导体层的单元电路基板上直接层叠包含热塑性液晶聚合物薄膜和形成在其单面上的导体层的单元电路基板。
7.根据权利要求1或2所述的电路基板的制造方法，其中，在所述层叠体的一部分，将两张包含热塑性液晶聚合物薄膜和形成在其单面或两面上的导体层的单元电路基板隔着包含热塑性液晶聚合物薄膜的粘结片进行层叠。
8.根据权利要求1或2所述的电路基板的制造方法，其中，在形成所述导体层的工序中，将金属箔热压接到热塑性液晶聚合物薄膜上。
9.根据权利要求1或2所述的电路基板的制造方法，其中，在准备热塑性液晶聚合物薄膜后，在选自形成导体层之前的阶段、在形成热塑性液晶聚合物薄膜并在其单面或两面形成导体层后且层叠体形成前的阶段、和所述层叠体形成后加压前的阶段中的至少一个阶段中，通过在大气中或惰性气氛中在100～200℃的温度下保持规定时间、和/或在气压1500Pa以下的真空度下保持规定时间来进行脱气处理。
10.一种电路基板，其为通过权利要求1～9中任一项所述的方法制造的电路基板，其中，具备具有多张热塑性液晶聚合物薄膜和至少一张导体层的层叠结构，在所述层叠结构的至少一部分包含电路经加工的导体层被夹在两张热塑性液晶聚合物薄膜的层间的结构。
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