TW201628467A - 電路基板及其製造方法 - Google Patents

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Abstract

本發明係提供一種層間接著性及焊錫耐熱性優異之電路基板及其製造方法。藉由以下的製造方法，可進行電路基板之製造，該製造方法包含：準備複數之至少一種的熱塑性液晶聚合物薄膜的步驟；於該複數薄膜之至少一片，在薄膜的單面或雙面上形成導體層，作成單元電路基板的步驟；將包含該單元電路基板之該複數薄膜予以積層而形成積層體的步驟；在對該積層體加壓的狀態下，加熱至產生層間接著之第1溫度而進行一體化的熱壓接步驟；及在該第1溫度下的加熱之後，將該積層體以較該第1溫度更低溫且該複數的熱塑性液晶聚合物薄膜中之熔點最低之熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點更低溫的第2溫度進行加熱，施行既定時間結構控制熱處理的步驟。

Description

電路基板及其製造方法
本案係主張2014年11月7日所申請之日本特願2014-227321之優先權，透過參照其整體，引用為本申請案的一部分。
本發明係關於層間接著性及焊錫耐熱性優異之積層電路基板及其製造方法。
一般而言，資訊處理機器、通訊機器等之電子機器內建有電路基板。通常，電路基板具有由絕緣性材料所形成之基板、與形成於基板上之由導電材料構成層(以下，記載為導體層)，利用此導體層，可形成電路。各種電子零件係藉由焊錫等之處理而設置在電路基板上。
就行動電路等之小型電子機器所使用之電路基板而言，因為小型化、薄型化的要求，故將可撓性樹脂材料作成為絕緣性基板之電路基板的開發正在持續進行中，近年來，亦廣泛使用具有複數導體層之多層電路基板。
作為可撓性絕緣材料，近年來係集中焦點於熱塑性液晶聚合物薄膜。就積層基板而言，熱塑性液晶聚合物薄膜係可使用在導體電路基板之絕緣基材、將基材表面上形成有導體電路之基板(以下，稱為單元電路基板)彼此接合之接合片(bonding sheet)、電路層之表面上所形成之覆蓋層(cover lay)薄膜等。該等熱塑性液晶聚合物薄膜係藉由在加壓下進行加熱之熱壓接而互相接合，因而不用使用接著劑即可構成積層基板。
將熱塑性液晶聚合物薄膜作成絕緣基材之基層電路基板的改良係已有各種研究正在進行中。例如，在專利文獻1中，記載著一種電路基板用貼有金屬之積層板之製造方法，其具備有：在緊拉熱塑性液晶聚合物薄膜之狀態下，使具有既定分子配向度之熱塑性液晶聚合物薄膜與金屬薄片於加熱滾筒間進行壓接的第1步驟；及將在第1步驟所獲得之積層板以熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點以上進行加熱處理的第2步驟。
在專利文獻2中，記載著一種多層電路基板之製造方法，其針對熱塑性液晶聚合物薄膜之至少一表面，施以物理性研磨或透過紫外線照射而成之軟化處理，而形成接著面，再使該接著面與形成有導體電路之基板的電路形成面成為面對面，接著進行熱壓接。
先前技術文獻 專利文獻
專利文獻1 特開2000-343610號公報
專利文獻2 特開2010-103269號公報
專利文獻1係使具有既定分子配向度之熱塑性液晶聚合物薄膜在緊拉的狀態下使金屬薄片予以壓接之後，於薄膜熔點以上的溫度下進行加熱，藉以獲得等向性及尺寸安定性優異之貼有金屬之積層板，但是完全沒有記載關於將兩片以上之熱塑性液晶聚合物薄膜予以積層並進行熱壓接時的焊錫耐熱性和尺寸安定性。
專利文獻2係藉由針對熱塑性液晶聚合物薄膜之表面施以軟化處理，而不用施以使用化學藥劑或電漿之表面粗化處理，即可提升接著性，亦可獲得耐焊錫性和尺寸安定性，但因仍需要研磨和透過紫外線照射之接著面的形成，故為不適合積層電路基板之大量生產的方法，且積層結構之設計上的限制亦增加。
本發明之目的在於，提供一種藉由利用熱處理之簡便方法而層間接著性及焊錫耐熱性優異的電路基板及其製造方法。再者，本發明之目的在於，提供一種層間接著性及焊錫耐熱性優異，同時在製造步驟中之尺寸變化小的電路基板及其製造方法。
本發明之第一構成係一種電路基板之製造方法，其包含：準備複數之至少一種熱塑性液晶聚合物薄膜的步驟； 針對該複數薄膜之至少一片，在薄膜的單面或雙面上形成導體層，作成單元電路基板的步驟；將包含該單元電路基板之該複數薄膜予以積層而形成積層體的步驟；在對該積層體加壓的狀態下，加熱直至產生層間接著之第1溫度(接著溫度)來進行一體化的熱壓接步驟；及在該第1溫度下加熱之後，將該積層體在較該第1溫度更低溫且較該構成複數薄膜本體之熱塑性液晶聚合物薄膜中之熔點最低之熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點更低溫的第2溫度下進行加熱，施行既定時間結構控制熱處理(structure control heat treatment)的步驟。
於此，結構控制熱處理係為了控制薄膜中之熱塑性液晶聚合物之分子結構所施行的熱處理。又，第2溫度係透過熱處理而可控制薄膜中之熱塑性液晶聚合物之分子結構的溫度。
在上述方法中，複數薄膜係可為由熔點相同，較佳為同種類的熱塑性液晶聚合物薄膜構成者，亦可為由熔點不同之複數種熱塑性液晶聚合物薄膜構成者。導體層(導電體層)係可為由金屬箔構成者，例如可為由銅箔構成者。導體層之形成係例如可藉由將金屬箔(例如，銅箔)熱壓接在熱塑性液晶聚合物薄膜上來進行。
於上述方法中，結構控制熱處理係可在熱壓接步驟中，當作利用第1溫度之層間接著的後熱步驟來進行。亦即，施行該結構控制熱處理的步驟被包含在該 熱壓接步驟中，可為一邊加壓積層體一邊進行結構控制熱處理的步驟。此時，於熱壓接步驟中，可一邊加壓積層體一邊加熱至第1溫度，並在該溫度下保持既定時間之後，冷卻至第2溫度，進行既定時間結構控制熱處理。
該熱壓接時之第1溫度係當在積層體中，將熔點最低之熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點設為TmL時，例如可為(TmL-35)~(TmL+20)℃，及/或，結構控制熱處理時之第2溫度可為(第1溫度-10)℃以下。又，從第1溫度至第2溫度，係可依1~8℃/分鐘之冷卻速度來進行冷卻，較佳為可依2~8℃/分鐘之冷卻速度來進行冷卻。
例如，在第2溫度下之結構控制熱處理時間可為15分鐘~90分鐘。再者，在第1溫度下之熱壓接處理時間可為15分鐘~60分鐘。
在上述方法中，熱壓接時之接著溫度(第1溫度)可為270~320℃，及/或，結構控制熱處理時之溫度(第2溫度)可為260~290℃。熱壓接時之壓製壓可為5MPa以下。
於上述方法中，該積層體可為將具有熱塑性液晶聚合物薄膜與形成在其至少一面上之導體層的單元電路基板予以複數積層而成者。或者是，可為包含單片或複數之單元電路基板與單片或複數之熱塑性液晶聚合物薄膜單體(表面上未形成有導體層之熱塑性液晶聚合物薄膜)者。
例如，針對利用該方法所形成之該積層體的一部分，可於包括熱塑性液晶聚合物薄膜與其單面或兩 面上所形成之導體層的單元電路基板(第一單元電路基板)上，將包含熱塑性液晶聚合物薄膜與其單面上所形成之導體層的單元電路基板(第二單元電路基板)予以直接積層。
在利用該方法所形成之該積層體的一部分中，分別為由熱塑性液晶聚合物薄膜與其單面或兩面上所形成之導體層構成之2片的單元電路基板，係可隔著由熱塑性液晶聚合物薄膜構成之接合片而進行積層。
在上述方法中，於準備熱塑性液晶聚合物薄膜後，在選自於形成導體層前的階段、熱塑性液晶聚合物薄膜與其單面或兩面上已形成有導體層後且積層體形成前的階段、及該積層體形成後且加壓前的階段之至少一階段中，可藉由在大氣中或惰性環境中以100~200℃的溫度保持既定時間、及/或以氣壓1500Pa以下的真空度保持既定時間，來進行脫氣處理。
本發明之第2構成係如上述本發明之方法所製造之電路基板，其中，該電路基板具有積層結構，該積層結構具有複數之熱塑性液晶聚合物薄膜與至少一層之導體層，在該積層結構之至少一部份上，包含電路經加工過之導體層被夾在兩片熱塑性液晶聚合物薄膜之層間的結構。此電路基板可為包含2層以上之導體層的多層電路基板。
另外，在申請專利範圍及/或說明書及/或圖式中所揭露之至少2個構成要素的任意組合亦包含在本發明中。尤其是在申請專利範圍中所記載之請求項之兩項以上的任意組合亦包含在本發明中。
如依據本發明之電路基板之製造方法，則可提供焊錫耐熱性及耐剝離性均優異之電路基板，進而可提供熱處理時之尺寸安定性亦優異之電路基板。
1、2、3‧‧‧熱塑性液晶聚合物薄膜
4‧‧‧導體層
10、20‧‧‧多層電路基板
本發明係可經由以添附圖式為參考之如下較佳實施形態的說明而被更加清楚地理解。然而，實施形態及圖式係單純用於圖示及說明，而不應被用來限定本發明之範圍。本發明之範圍係由添附的申請專利範圍決定。於添附圖式中，在複數的圖式中之相同的元件符號係表示相同部分。
第1圖係表示習知技術之熱壓接步驟之熱履歷的示意圖。
第2圖係表示本發明之一實施形態中伴隨著結構控制熱處理的熱壓接步驟之熱履歷的示意圖。
第3圖係表示本發明之一實施形態之多層電路基板之示意剖面圖。
第4圖係表示本發明之其他實施形態之多層電路基板之示意剖面圖。
本發明之電路基板之製造方法係一種電路基板之製造方法，其包含：準備複數之至少一種熱塑性液晶聚合物薄膜的步驟； 針對該複數薄膜之至少一片，在薄膜單面或雙面上形成導體層，作成單元電路基板的步驟；將包含該單元電路基板之該複數薄膜予以積層而形成積層體的步驟；在對該積層體加壓的狀態下，加熱直至產生層間接著之第1溫度來進行一體化的熱壓接步驟；及在該第1溫度下加熱之後，將該積層體在較該第1溫度更低溫且較構成該複數薄膜之本體之熱塑性液晶聚合物薄膜中之熔點最低之熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點更低溫的第2溫度下，施行既定時間結構控制熱處理的步驟。
本發明之電路基板係依上述本發明之方法所製造出之電路基板。
本發明者等係為了開發具有高層間接著性及焊錫耐熱性之積層電路基板而進行仔細研究，結果發現到：在製作積層電路基板時之熱壓接步驟中，當採用高處理溫度時，可獲得較高的層間接著性，亦即，較高的層間剝離(peeling)強度，但已知若提高熱壓接時之最高到達溫度，則尺寸安定性及焊錫耐熱性降低。發明者等係為了解決此問題而進一步進行研究，發現到：有別於在習知的熱壓接步驟中將所積層之材料從最高到達溫度單純地進行冷卻的方法，若以用於進行層間接著之第1溫度保持既定時間之後，再以既定溫度進行結構控制熱處理，則可獲得保持著高焊錫耐熱性且層間剝離強度亦優異之積層電路基板，進而電路基板之尺寸安定性亦獲得改善，從而完成本發明。
以下，對於上述本發明之方法，更具體地進行說明。
(熱塑性液晶聚合物薄膜)
構成薄膜本體之熱塑性液晶聚合物薄膜係可由能夠熔融成形之液晶性聚合物來形成。此熱塑性液晶聚合物係可形成光學異向性之熔融相的聚合物，若為能夠熔融成形之液晶性聚合物，則尤其是其化學性構成並無特別限定，但例如可列舉熱塑性液晶聚酯、或對此導入醯胺鍵結之熱塑性液晶聚酯醯胺等。
又，熱塑性液晶聚合物係可為進一步於芳香族聚酯或芳香族聚酯醯胺上導入有醯亞胺鍵結、碳酸酯鍵結、碳化二亞胺鍵結或異氰酸酯鍵結等之來自異氰酸酯的鍵結等之聚合物。
作為本發明中所使用之熱塑性液晶聚合物的具體例，可列舉以下所舉例表示之分類成(1)至(4)的化合物及其衍生物所衍生之周知的熱塑性液晶聚酯及熱塑性液晶聚酯醯胺。然而，為了形成可形成光學異向性之熔融相的聚合物，當然在各種原料化合物之組合上有其適當範圍。
(1)芳香族或脂肪族二羥基化合物(代表例係參照表1)
(2)芳香族或脂肪族二羧酸(代表例係參照表2)
(3)芳香族羥基羧酸(代表例係參照表3)
(4)芳香族二胺、芳香族羥基胺或芳香族胺基羧酸(代表例係參照表4)
作為由該等原料化合物所得到之液晶聚合物的代表例，係可列舉具有表5及6中所示的結構單位之共聚物。
在該等共聚物之中，較佳為至少將對羥基安息香酸及/或6-羥基-2-萘甲酸作為重複單位而含有之聚合物，特佳為(i)含有對羥基安息香酸與6-羥基-2-萘甲酸之重複單位的聚合物；(ii)含有選自包含對羥基安息香酸與6-羥基-2-萘甲酸之群組中之至少一種的芳香族羥基 羧酸、選自包含4,4'-二羥基聯苯及氫醌之群組中之至少一種的芳香族二醇、以及選自包含對苯二甲酸、間苯二甲酸及2,6-萘二羧酸之群組中之至少一種的芳香族二羧酸之重複單位的聚合物。
例如，就(i)之聚合物而言，當熱塑性液晶聚合物至少含有對羥基安息香酸與6-羥基-2-萘甲酸之重複單位時，在液晶聚合物中，重複單位(A)之對羥基安息香酸與重複單位(B)之6-羥基-2-萘甲酸的莫耳比(A)/(B)係較佳為(A)/(B)=10/90~90/10左右，更佳為(A)/(B)=50/50~85/15左右，再更佳為(A)/(B)=60/40~80/20左右。
又，在為(ii)之聚合物的情形下，選自包含對羥基安息香酸與6-羥基-2-萘甲酸之群組中之至少一種的芳香族羥基羧酸(C)、選自包含4,4'-二羥基聯苯及氫醌之群組中之至少一種的芳香族二醇(D)、以及選自包含對苯二甲酸、間苯二甲酸及2,6-萘二羧酸之群組中之至少一種的芳香族二羧酸(E)之在液晶聚合物中之各個重複單位的莫耳比，係可為芳香族羥基羧酸(C)：該芳香族二醇(D)：該芳香族二羧酸(E)=30~80：35~10：35~10左右，更佳為(C)：(D)：(E)=35~75：32.5~12.5：32.5~12.5左右，再更佳為(C)：(D)：(E)=40~70：30~15：30~15左右。
又，來自芳香族二醇之重複結構單位與來自芳香族二羧酸之重複結構單位的莫耳比係以(D)/(E)=95/100~100/95為佳。當偏離此範圍時，會有聚合度無法上升、機械強度降低的傾向。
另外，本發明中所謂的熔融時之光學異向性，係例如可藉由將試料載置於熱台上，於氮氣環境下進行升溫加熱，觀察試料之穿透光來加以認定。
較佳的熱塑性液晶聚合物係熔點(以下稱為Tmo)為260~360℃之範圍者，更佳為Tmo為270~350℃者。
在不損及本發明功效的範圍內，可在該熱塑性液晶聚合物中添加聚對苯二甲酸乙二酯、改性聚對苯二甲酸乙二酯、聚烯烴、聚碳酸酯、聚芳酯、聚醯胺、聚伸苯基硫化物、聚醚醚酮、氟樹脂等之熱塑性聚合物、各種添加劑。又，亦可因應需要而添加填充劑。
本發明中所使用之熱塑性液晶聚合物薄膜係可將熱塑性液晶聚合物予以壓出成形而獲得。在能夠控制熱塑性液晶聚合物之剛直棒狀分子之方向的前提下，可應用任意的壓出成形法，但在工業上有利的是周知之T模法、層合體延伸法、吹塑法等。尤其是就吹塑法或層合體延伸法而言，不僅是在薄膜之機械軸方向(或機械加工方向：以下簡稱為MD方向)，於與此正交之方向(以下簡稱為TD方向)上亦可施加應力，可獲得在MD方向與TD方向上之分子配向性、介電特性等經控制的薄膜。
就壓出成形而言，為了控制配向，較佳為伴隨延伸處理，例如，就利用T模法之壓出成形而言，不僅針對薄膜之MD方向，而是同時針對此與TD方向之兩方向將從T模所壓出之熔融體薄片進行延伸，或者是可將從T模所壓出之熔融體薄片暫時在MD方向上進行延伸，接著在TD方向上進行延伸。
又，就利用吹塑法之壓出成形而言，係可針對從環模所熔融壓出之圓筒狀薄片，以既定的延伸比(draw ratio)(相當於MD方向上之延伸倍率；亦稱為洩降比(drawdown ratio))及吹比(blow ratio)(相當於TD方向上之延伸倍率；亦稱為吹開比(blow-up ratio))來進行延伸。
此類壓出成形之延伸倍率，作為MD方向之延伸倍率(或延伸比)，例如可為1.0~10左右，較佳為1.2~7左右，更佳為1.3~7左右。又，作為TD方向之延伸倍率(或吹比)，例如可為1.5~20左右，較佳為2~15左右，更佳為2.5~14左右。
MD方向與TD方向之各自的延伸倍率之比(TD方向/MD方向)係例如可為2.6以下，較佳為0.4~2.5左右。
又，針對熱塑性液晶聚合物薄膜，可在壓出成形之後，因應需要而施行延伸。延伸方法本身係周知的，可採用雙軸延伸、單軸延伸之任一者，但從可更輕易控制分子配向度的觀點而言，較佳為雙軸延伸。又，延伸係可使用周知的單軸延伸機、同時雙軸延伸機、逐次雙軸延伸機等。
又，因應需要，亦可進行周知或慣用的熱處理，來調整熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點及/或熱膨脹係數。熱處理條件係可因應目的而適當設定，例如，可藉由以液晶聚合物之熔點(Tmo)-10℃以上(例如，Tmo-10~Tmo+30℃左右，較佳為Tmo~Tmo+20℃左右)進行 加熱數小時，而使熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點(Tm)上升。
依此所獲得之熱塑性液晶聚合物薄膜係因為具有優異的介電特性、氣體阻隔性、低吸濕性等，而可適合地使用作為電路基板材料。
熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點(Tm)，在獲得薄膜所期望之耐熱性及加工性之目的中，可在200~400℃左右的範圍內選擇，較佳為250~360℃左右，更佳為260~350℃(例如，260~340℃)左右。
本發明中所使用之熱塑性液晶聚合物薄膜係可為任意的膜厚。其中，在使用於高頻傳送線路時，由於薄膜厚度越厚，則傳送損失越小，故較佳為儘可能地增加膜厚。在將熱塑性液晶聚合物薄膜使用作為電氣絕緣層時，其薄膜厚度宜為10~500μm之範圍內，較佳為10~300μm之範圍內，更佳為10~200μm(例如，15~200μm)之範圍內。當薄膜厚度過薄時，薄膜之剛性和強度會降低，故可使用使薄膜膜厚10~200μm之範圍的薄膜進行積層而獲得任意厚度的方法。
(導體層之形成)
導體層係可形成於熱塑性液晶聚合物薄膜之單面或兩面上。
導體層係至少由具有導電性之金屬形成，可使用周知的電路加工方法來形成電路於此導體層上。作為在由熱塑性液晶聚合物薄膜構成之絕緣性基板上形成導體層的方法，可使用周知的方法，例如，可蒸鍍金屬層，也 可藉由無電解鍍敷、電解鍍敷來形成金屬層。又，亦可藉由熱壓接來將金屬箔(例如，銅箔)壓接在熱塑性液晶聚合物薄膜之表面上。
構成金屬層之金屬，適宜為可使用於電性連接之金屬，可列舉銅、金、銀、鎳、鋁等之各種金屬，較佳為銅，又，亦可包含實質上(例如，98質量%以上)由該等金屬所構成之合金。
在該等金屬之中，宜使用金屬箔，較佳為使用銅箔。銅箔若為在電路基板上可使用之銅箔，則沒有特別限定，可為壓延銅箔、電解銅箔之任一者。
金屬箔之熱壓接，例如可藉由以270~320℃左右之溫度施加3~5MPa左右之壓力而進行。此時，環境係宜設定為惰性氣體環境或氣壓1500Pa以下之真空條件。就熱壓接而言，例如可使用真空熱壓製裝置或加熱滾筒設備等。
導體層厚度係例如宜為1~50μm之範圍內，較佳為10~35μm之範圍內。
對於至少一層的導體層，可施行電路加工。作為使用導體層(金屬層)形成電路之方法，可採用周知的方法(例如，藉由感光蝕刻加工法(photofabrication)之蝕刻法)。例如，可藉由消去法(subtractive method)將熱塑性液晶聚合物薄膜上之金屬層(金屬箔)予以蝕刻加工而形成電路。或者是，在熱塑性液晶聚合物薄膜上所形成之薄片層上，以藉由半加成法之鍍敷加工來形成電路(在此情況，薄片層的厚度可小於1μm)。導體電路係可 僅形成於熱塑性液晶聚合物薄膜之單面上，也可形成於兩面上。
亦可在導體層表面上形成耐氧化性之皮膜。又，為了提高導體層與熱塑性液晶聚合物薄膜之接著性，也可將矽烷偶合劑黏附在導體層或導體層上之耐氧化性皮膜之表面上。
(脫氣處理)
因應需要，可針對構成積層體之熱塑性液晶聚合物薄膜，施行脫氣處理。脫氣處理係可藉由在(i)溫度100~200℃下之加熱、及/或(ii)在1500Pa以下之真空條件下的保持來進行。
例如，可在進行以100~200℃的加熱所致之脫氣處理後，於1500Pa以下之真空度，保持在常溫~200℃左右之溫度，進行脫氣。
脫氣處理係可以在熱塑性液晶聚合物薄膜表面上形成導體層之前、形成導體層之後、薄膜積層後之熱壓接前的各階段之至少其一或所有階段中進行。
熱塑性液晶聚合物薄膜的加熱所致之脫氣係可在常壓下進行。100℃以上200℃以下之範圍的溫度下的保持時間係例如可為30分鐘~4小時，較佳為1小時~3小時左右。在進行已形成有導體層之熱塑性液晶聚合物薄膜的脫氣時，宜採用惰性氣體環境。
於真空條件下之脫氣，採用氣壓1500Pa以下之真空度即可，較佳為1300Pa以下，更佳為1100Pa以下即可。在真空條件下進行脫氣時，可在常溫(20℃前 後，例如10~30℃)下進行脫氣，但亦可加熱至200℃左右而進行。例如，可加熱至100~200℃左右。真空條件下之脫氣係進行30分鐘~3小時左右即可。
另外，真空條件下之脫氣係可於形成積層體後、加壓前來進行。
(積層步驟)
在積層步驟中，依據所期望之多層電路基板設計，將複數之熱塑性液晶聚合物薄膜予以積層而作成積層體，其中，該複數之熱塑性液晶聚合物薄膜係至少包含一片在其至少一面上形成有導體電路之熱塑性液晶聚合物薄膜。積層係可在熱壓接裝置之裝置(例如，真空熱壓製裝置)外進行，也可在該裝置內進行。
就積層而言，可積層2片以上具有導體層之單元電路基板。又，在兩片單元電路基板之間，亦可配置並積層被作成接合片之熱塑性液晶聚合物薄膜。又，在積層體之最上層及/或最下層，可配置被作成覆蓋層之熱塑性液晶聚合物薄膜。
所積層之熱塑性液晶聚合物薄膜係可使用熔點相同者，也可使用熔點不同者。例如，可積層在高熔點的熱塑性液晶聚合物薄膜之單片或兩面上形成有導體層之單元電路基板、與被使用作為接合片或覆蓋層之低熔點熱塑性液晶聚合物薄膜。
在積層體中，熔點最高之熱塑性液晶聚合物薄膜的熔點(TmH)與熔點最低之熱塑性液晶聚合物薄膜的熔點(TmL)之差值宜為70℃以下(0~70℃)。在TmH≠ TmL時，例如可使用熔點差值(TmH-TmL)為20~60℃左右之兩種的熱塑性液晶聚合物薄膜。
(熱壓接步驟)
接著，進行一邊加壓積層體一邊加熱而予以一體化的熱壓接步驟。熱壓接係例如可採用真空熱壓製裝置、加熱滾筒積層、雙帶壓製等之設備等來進行。
就熱壓接而言，可在加壓下加熱至產生層間接著之第1溫度而使積層體一體化。較佳為熱壓接可在既定溫度下進行預熱之後，進一步加熱至產生層間接合之第1溫度，保持既定時間而使積層體一體化。
在熱壓接步驟中對積層體施加之壓力係可為5MPa以下，例如0.5~2.5MPa，較佳為0.7~2MPa之壓力。
第1溫度係可因應薄膜熔點而適當設定。加熱時之第1溫度(接著溫度)係可為(TmL-35)~(TmL+20)℃，宜為(TmL-20)~(TmL+20)℃，較佳為(TmL-10)~(TmL+20)℃，更佳為(TmL-5)~(TmL+20)℃，再更佳為TmL~(TmL+15)℃。例如，熱壓接時之第1溫度(接著溫度)可採用270~320℃之溫度。較佳為280~310℃之溫度，更佳為290~300℃之溫度。
又，第1溫度係在產生層間接著的前提下，可在上述溫度範圍中適當選擇，但較佳為在熱壓接步驟之熱履歷中的最高溫度。
接著溫度下之保持時間係可進行15分鐘~60分鐘左右，較佳為20~50分鐘左右，更佳為20~40分鐘左右。
在熱壓接步驟中，當一邊加壓積層體一邊加熱時，在到達產生層間接著之第1溫度前，例如，可於100~180℃左右之溫度下預熱既定時間，例如5~30分鐘左右，較佳為10~20分鐘左右。藉由施行預熱，則可提升電路之填充性。
上述熱壓接係宜在真空條件下(例如，氣壓1500Pa以下)進行。另外，在加壓積層體之前，如於脫氣步驟中所記載般，亦可進行真空條件下之脫氣。例如，就真空條件下之脫氣而言，可在常溫~200℃左右之範圍內的溫度下保持既定時間。
(結構控制熱處理)
接下來，在較第1溫度更低溫且較熔點最低之熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點更低溫的第2溫度(結構控制熱處理溫度)下進行加熱，施行結構控制熱處理。結構控制熱處理係可在熱壓接步驟後，作為與熱壓接步驟不同之步驟來施行。或者是，以在熱壓接步驟之熱履歷中，於第1溫度下保持既定時間之後，接著在第2溫度下保持既定時間之方式來調整。此時，在結構控制熱處理中，施加於積層體之壓力係可為5MPa以下，例如0.5~2.5MPa之壓力。
第2溫度係只要是低於第1溫度之溫度，且低於熔點最低之熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點的溫度的話，則無特別限定，但例如，可為(第1溫度-10)℃以下，較佳為(第1溫度-20)℃以下。再者，就與薄膜熔點(TmL)之關係而言，第2溫度可為(TmL-30)~(TmL-10)℃，較佳 為(TmL-30)~(TmL-15)℃。例如，第2溫度可為250~300℃，較佳為260~290℃。
結構控制熱處理時間係可為15分鐘~90分鐘左右，較佳為30~60分鐘左右。當處理時間過短時，無法獲得結構控制熱處理之效果，當處理時間過長時，電路基板之生產效率會降低。從可輕易控制分子結構的觀點而言，結構控制熱處理中，例如宜保持在8℃以內，較佳為5℃以內，特佳為3℃以內之溫度範圍。
第1圖係表示習知技術之熱壓接步驟中之熱履歷的示意圖。在習知的方法中，係一邊對積層體施加既定壓力一邊加熱，在到達預熱溫度的階段，於既定溫度範圍下保持一定時間。其次，加熱直至產生層間接著之第1溫度(接著溫度)，於既定溫度範圍下保持既定時間，進行接著處理之後，進行冷卻，釋放壓力，獲得積層電路基板。
相對於此，第2圖係表示作為本發明之一實施形態，在熱壓接步驟中進行結構控制熱處理時之熱履歷的示意圖。此時，一邊對積層體施加既定壓力一邊加熱，在到達預熱溫度的階段，於既定溫度範圍下保持一定時間。其次，一邊施加既定壓力一邊加熱直至產生層間接著之第1溫度，於既定溫度範圍下保持既定時間之後，冷卻至第2溫度，在此溫度下保持既定時間並進行結構控制熱處理之後，進行冷卻，釋放壓力，獲得積層電路基板。
另外，從預熱溫度至第1溫度的加熱、及/或從第1溫度至第2溫度的冷卻係例如可依1~8℃/分鐘，較佳為2~8℃/分鐘左右之速度條件來進行。
藉由施行結構控制熱處理，界面之應變被緩和，其結果係即便是習知難以提升層間接著性之液晶聚合物薄膜彼此，亦可改善層間接著強度。又，在熱壓接步驟中，當第1溫度為較熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點高溫時，就具有低於該第1溫度之熔點的薄膜而言，其結晶性會降低。然而，藉由在既定溫度下施行結構控制熱處理，則或許是因為在接著溫度下非晶質化部分進行再結晶化，因而提升耐熱性。
根據上述所說明之方法，可製造焊錫耐熱性及層間接著性優異之電路基板。又，依上述本發明之方法所獲得之電路基板係可縮小相對於原料薄膜之尺寸變化率。依此所形成之電路基板係可透過一般性方法而形成導通路徑後，安裝電子零件而予以使用。
(電路基板)
本發明之電路基板可依據上述方法形成。
第3圖係表示本發明之電路基板之一實施形態之基本結構的示意剖面圖。多層電路基板10具有未含接合片之無接合(bondingless)結構，包括第1熱塑性液晶聚合物薄膜1、第2熱塑性液晶聚合物薄膜2及導體層(例如，銅箔)4，在第1熱塑性液晶聚合物薄膜1之上面的導體層上，可形成電路圖案。因應需要，電路亦可形成在第1熱塑性液晶聚合物薄膜1之下面、第2熱塑性液晶聚 合物薄膜2之上面的導體層4上。第1熱塑性液晶聚合物薄膜1與第2熱塑性液晶聚合物薄膜2係可由具有相同熔點之同一熱塑性液晶聚合物薄膜構成，但亦可由熔點不同之熱塑性液晶聚合物薄膜構成。在圖式上，係表示出具有2片熱塑性液晶聚合物薄膜之構成，但亦可進一步積層一片以上之由熱塑性液晶聚合物薄膜與形成於其單面上的導體層構成之單元電路基板，甚至亦可積層有覆蓋層(未圖示)。
第4圖係表示本發明之電路基板之其他實施形態之基本結構的示意剖面圖。多層電路基板20具有含接合片之接合結構，包括第1熱塑性液晶聚合物薄膜1、第2熱塑性液晶聚合物薄膜2、第3熱塑性液晶聚合物薄膜3及導體層(例如，銅箔)4，在至少第1熱塑性液晶聚合物薄膜1之上面的導體層上，形成有電路圖案。因應需要，電路亦可形成於第1熱塑性液晶聚合物薄膜1之下面、第3熱塑性液晶聚合物薄膜3之上面的導體層4上。第2熱塑性液晶聚合物薄膜2具有不同於第1熱塑性液晶聚合物薄膜1、第3熱塑性液晶聚合物薄膜3的熔點，被使用作為接合片。第1熱塑性液晶聚合物薄膜與第3熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點可相同或相異。在圖式上，係表示出具有3片熱塑性液晶聚合物薄膜之構成，但亦可隔著或不隔著由熱塑性液晶聚合物薄膜構成之接合片而積層一片以上之由熱塑性液晶聚合物薄膜與形成於其單面上的導體層構成之單元電路基板，甚至亦可積層有覆蓋層(未圖示)。
雖然沒有圖示，但再一另外實施形態係可組合第3圖所示之無接合結構與第4圖所示之接合結構而形成多層電路基板。
本發明之電路基板係因為可透過包含上述結構控制熱處理步驟之本發明的方法而製造，故而焊錫耐熱性及層間接著性優異且尺寸安定性亦優異。
[實施例]
以下，藉由實施例來進一步詳細說明本發明，但本發明並非限定於本實施例。另外，在以下之實施例及比較例中，藉由下述方法測量各種物性。
[耐熱性試驗(焊錫耐熱性)]
依據IPC-TM-650 2.4.13之浮焊試驗(solder float test)，採用288℃之焊錫浴。從實施例所製造之電路基板上採取3cm×3cm的樣本，置於焊錫浴中60秒鐘後取出，將第二單元電路基板之薄膜面與第一單元電路基板所積層之電路面之間予以剝離，以目視確認層間銅箔之凹凸的有無。將以目視清楚地觀察到凹凸的情況，設為不合格；在以目視而未能觀察到凹凸時，進一步剝離已接著之薄膜層間(亦即，第一單元電路基板與第二單元電路基板之熱塑性液晶聚合物薄膜直接接觸的地方)，將已剝離之薄膜表面沒有隆起或凹陷等之外觀異常的情況，設為合格。
[相鄰接之電路基板材料間之接著強度的測量方法]
依據JIS C5016-1994，在每分鐘50mm的速度下，於相鄰接之電路基板材料間，邊將一方朝向相對 於另一方為90°的方向拉取，邊利用拉伸試驗機[NIDEC-SHIMPO CORPORATION製，Digital-Forcegauge FGP-2]測量拉取強度，將所得到之數值作為接著強度(剝離強度)。
[實施例1]
對於熔點335℃之熱塑性液晶聚合物薄膜(Kuraray(股)製，CT-Z，厚度50μm)之兩面，重疊壓延銅箔(JX日鑛日石金屬(股)製，BHYX-T-12，厚度12μm)，使用真空熱壓製裝置，將加熱盤設定在300℃，於4MPa之壓力下壓接10分鐘，製作出銅箔/熱塑性液晶聚合物薄膜/銅箔之構成的第一單元電路基板。
另外對於熔點285℃之熱塑性液晶聚合物薄膜(Kuraray(股)製，CT-F，厚度50μm)之單面，重疊壓延銅箔(JX日鑛日石金屬(股)製，BHYX-T-12，厚度12μm)，使用真空熱壓製裝置，將加熱盤設定在275℃，於4MPa之壓力下壓接10分鐘，製作出銅箔/熱塑性液晶聚合物薄膜之構成的第二單元電路基板。
其次，藉由化學蝕刻法，對於第一單元電路基板之單面的銅箔施行電路加工。
接著，於第一單元電路基板之電路加工面上，積層第二單元電路基板之薄膜面，作成積層體。
另外，在積層體之上述製造步驟中作為材料之熱塑性液晶聚合物薄膜(CT-Z、CT-F)係採用薄膜製作時之MD方向與TD方向上具有平行邊的一邊為30cm的正方形。再者，MD方向(machine direction)係在薄膜加工時之薄 膜行進方向(捲取方向)，TD方向(transverse direction)係相對於此之垂直方向(薄膜之寬度方向)。第一單元電路基板與第二單元電路基板之積層係依上下的熱塑性液晶聚合物薄膜之MD方向、TD方向分別一致的方式來進行。
採用真空熱壓製裝置，進行熱壓接及結構控制熱處理。此時，在真空度1300Pa、1.5MPa之壓力下，於150℃下進行預熱處理10分鐘之後，以加熱速度5℃/分鐘將溫度升溫至290℃(第1溫度)，在此接著溫度下保持30分鐘，其後，以冷卻速度5℃/分鐘將溫度下降至265℃(第2溫度)，進行結構控制熱處理60分鐘。結構控制熱處理之後，冷卻至常溫後，釋放壓力，將真空換氣，獲得實施例1之電路基板。
[實施例2]
除了將熱壓接積層體時之接著溫度設為295℃以外，使用與實施例1相同的材料、製造條件，獲得實施例2之電路基板。另外，為了用於尺寸變化率之確認，第二單元電路基板係在積層前選擇25cm×25cm之區域，進行於MD方向上5行、於TD方向上5行之合計25個的標記。相對向之行的間隔設為5cm，各行之衝擊孔係作成為MD方向與TD方向面對面。
[實施例3]
除了將熱壓接積層體時之接著溫度設為300℃以外，使用與實施例1相同的材料、製造條件，獲得實施例3之電路基板。
[實施例4]
在熱壓接積層體之前，以大氣壓下、0MPa之壓製壓、100℃、1小時之條件進行加熱處理(第一脫氣步驟：加熱下之脫氣步驟)，其次，將真空度設為1000Pa、0MPa之壓力下，在100℃下進行加熱1小時(第二脫氣步驟：真空下之脫氣步驟)之脫氣處理，除此以外，使用與實施例1相同的材料、製造條件，獲得實施例4之電路基板。此時，推測可藉由脫氣步驟，而進一步提高層間接著性，同時可藉由結構控制熱處理來提高焊錫耐熱性。
[比較例1]
除了在接著溫度290℃下保持30分鐘之後，未施行結構控制熱處理而冷卻至常溫之外，使用與實施例1相同的材料、製造條件，獲得比較例1之電路基板。
[比較例2]
除了在接著溫度295℃下保持30分鐘之後，未施行結構控制熱處理而冷卻至常溫之外，使用與實施例2相同的材料、製造條件，獲得比較例2之電路基板。針對第二單元電路基板，於積層前，同實施例2般進行標記。
[比較例3]
除了在接著溫度300℃下保持30分鐘之後，未施行結構控制熱處理而冷卻至常溫之外，使用與實施例3相同的材料、製造條件，獲得比較例3之電路基板。
[比較例4]
除了在接著溫度290℃下保持30分鐘之後，於310℃下施行結構控制熱處理之外，使用與實施例1相同的材料、製造條件，獲得比較例4之電路基板。
將熱壓製裝置中之實施例1~3、比較例1~4之熱處理條件整理如表7所示。
從實施例1~3、比較例1~4之電路基板採取0.5cm×10cm之樣本，依上述條件，進行第一單元電路基板與第二單元電路基板之層間的剝離強度的測量。又，另外採取3cm×3cm之樣本，以上述方法進行焊錫耐熱性試驗。將該等結果示於表8。
另外針對實施例2、比較例2之電路基板，測量相對於加壓前之積層體狀態之壓接後(在實施例2為結構控制熱處理後)之電路基板的尺寸變化率。測量係使用3維測量器在MD方向、TD方向上分別測量25處之標記的間隔長度，計算尺寸變化率，求得各方向上之平均值。
接著，藉由使用氯化鐵溶液之化學蝕刻法，將各試料之外層(電路基板之最上層與最下層)的銅箔予以去除，進行水洗、乾燥之後，測量MD方向、TD方向之孔間隔的長度，測量相對於加壓前之積層體的尺寸變化率，求得各方向上之平均值。
接下來，依據IPC-TM-650規格2.24z方法A，利用烤箱(ADVANTEC公司製FJ-630)在150℃下加熱30分鐘，加熱後，測量MD方向、TD方向之孔間隔的長度，測量加熱前後之尺寸變化率。
將上述結果示於表9。
就壓接步驟中之接合處理溫度為290℃之比較例1而言，顯示出剝離強度為0.67kN/m之相對較低的數值，相對於此，在290℃下進行接合處理後施行結構 控制熱處理之實施例1係得到超過0.8kN/m之高剝離強度，藉由結構控制熱處理，可確認到層間接著性的提升。於實施例2與比較例2、實施例3與比較例3之對比中，亦可確認到因為結構控制熱處理所造成之接著強度的改善。
就壓接步驟中之接合處理溫度為300℃之比較例3而言，雖然剝離強度顯示出較高的數值，但是焊錫耐熱性試驗之結果係不合格。相對於此，在300℃下進行接合處理後施行結構控制熱處理之實施例3係除了顯示出高剝離強度之外，還滿足焊錫耐熱性。
在295℃下進行接合處理後施行結構控制熱處理之實施例2係顯示出優異的尺寸安定性。即使於去除表層銅箔之後，為了確認因熱收縮所造成之尺寸變化率而施行之烘烤處理(150℃下30分鐘的熱處理)的前後，MD方向、TD方向的尺寸變化率亦皆小。相對於此，用以對比之已調查過尺寸變化率的比較例2，於去除表層銅箔前後、及烘烤處理前後，在TD方向、MD方向皆可確認到較大的尺寸變化。實施例之尺寸安定性的提升，可解釋為受到結構控制熱處理所致之接合界面上之應變的緩和所影響。
在所使用之熱塑性液晶聚合物薄膜中，以比熔點最低之熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點285℃還高的溫度之310℃進行結構控制熱處理的比較例4係產生樹脂流，甚至在焊錫耐熱性試驗時產生膨脹，焊錫耐熱性不充分。藉由與實施例1之比較可知，焊錫耐熱性可解 釋為受到結構控制熱處理步驟之溫度所影響，藉由為高於熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點的高溫，因為其結晶性降低，故焊錫耐熱性不佳。
如上所述，說明了本發明之較佳實施形態，但在沒有脫離本發明主旨的範圍內，可進行各種追加、變化或刪減，其係亦包含在本發明中。

Claims (11)

  1. 一種電路基板之製造方法，其係電路基板之製造方法，其特徵為包含：準備複數之至少一種的熱塑性液晶聚合物薄膜的步驟；於該複數薄膜之至少一片，在薄膜的單面或雙面上形成導體層，作成單元電路基板的步驟；將包含該單元電路基板之該複數薄膜予以積層而形成積層體的步驟；在對該積層體加壓的狀態下，加熱至產生層間接著之第1溫度而進行一體化的熱壓接步驟；及在該第1溫度下的加熱之後，將該積層體以較該第1溫度更低溫且較該複數之熱塑性液晶聚合物薄膜中之熔點最低之熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點更低溫的第2溫度進行加熱，施行既定時間結構控制熱處理的步驟。
  2. 如請求項1之電路基板之製造方法，其中施行該結構控制熱處理的步驟被包含在該熱壓接步驟中，一邊加壓積層體一邊施行結構控制熱處理。
  3. 如請求項1或2之電路基板之製造方法，其中當在積層體中，將熔點最低之熱塑性液晶聚合物薄膜之熔點設為TmL時，熱壓接時之第1溫度為(TmL-35)~(TmL+20)℃，結構控制熱處理時之第2溫度為(第1溫度-10)℃以下。
  4. 如請求項1至3中任一項之電路基板之製造方法，其中在第2溫度下之結構控制熱處理時間為15分鐘~90分鐘。
  5. 如請求項1至4中任一項之電路基板之製造方法，其係以1~8℃/分鐘從第1溫度冷卻至第2溫度。
  6. 如請求項1至5中任一項之電路基板之製造方法，其中熱壓接時之第1溫度為270~320℃，結構控制熱處理時之第2溫度為260~290℃。
  7. 如請求項1至6中任一項之電路基板之製造方法，其中於該積層體的一部分，在由熱塑性液晶聚合物薄膜與其單面或兩面上所形成的導體層構成之單元電路基板上，直接積層由熱塑性液晶聚合物薄膜與其單面上所形成的導體層構成之單元電路基板。
  8. 如請求項1至6中任一項之電路基板之製造方法，其中於該積層體的一部分，隔著由熱塑性液晶聚合物薄膜構成之接合片，將兩片由熱塑性液晶聚合物薄膜與其單面或兩面上所形成的導體層構成之單元電路基板予以積層。
  9. 如請求項1至8中任一項之電路基板之製造方法，其中，在該形成導體層的步驟中，將金屬箔熱壓接於熱塑性液晶聚合物薄膜本體上。
  10. 如請求項1至9中任一項之電路基板之製造方法，其中，於準備熱塑性液晶聚合物薄膜之後，在選自於形成導體層前的階段、在熱塑性液晶聚合物薄膜與其單面或兩面上形成導體層後且積層體形成前的階段、及 該積層體形成後加壓前的階段之至少一個階段中，藉由於大氣中或惰性環境中以100~200℃的溫度保持既定時間、及/或以氣壓1500Pa以下之真空度保持既定時間，來進行脫氣處理。
  11. 一種電路基板，其係藉由如請求項1至10中任一項之方法所製造出之電路基板，其具有複數的熱塑性液晶聚合物薄膜與至少一片的導體層之積層結構，於該積層結構之至少一部份，包含電路經加工的導體層被夾在兩片熱塑性液晶聚合物薄膜之層間的結構。
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