CN102569701A - 一种锂离子电池及其隔膜 - Google Patents
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Abstract
本发明属于锂离子电池技术领域,尤其涉及一种具有良好安全性能和机械性能的锂离子电池用隔膜,包括多孔膜基材和涂覆在所述多孔膜基材表面的陶瓷材料层,以及涂覆在所述陶瓷材料层上位于表层的聚合物粘接层。相对于现有技术,本发明的陶瓷材料层可以在隔膜表面形成微观的物理性阻隔,减少锂枝晶对隔膜的刺穿作用,而且涂覆在多孔膜基材上的陶瓷材料层可以提高隔膜的耐热性能;而涂覆在陶瓷材料层上的具有粘接作用的聚合物粘接层则可防止隔膜与电极之间发生错层而导致的内部短路,增强电池安全性能。同时,通过聚合物粘接层的作用,隔膜和正极片、负极片之间联合为一体,可以增强电池的机械性能。另外,本发明还公开了一种包含该隔膜的锂离子电池。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域,尤其涉及一种具有良好安全性能和机械性能的锂离子电池用隔膜及包含该隔膜的锂离子电池。
背景技术
锂离子电池作为一种清洁的新能源,在越来越多的领域得到了应用,例如,手机、笔记本电脑、电动自行车和动力汽车等。由于这些使用锂离子电池作为电源的产品和人们的生活息息相关,人们对其安全性的要求越来越高。
锂离子电池一般包括包装壳和容纳于包装壳内的电芯,电芯一般包括正极、负极、电解液,以及间隔于正极和负极之间的隔膜。其中,隔膜是一个十分重要的组成部分,它是一种离子导通、电子绝缘的多孔膜,在正极和负极之间起到隔离的作用,以防止电芯短路。
目前常规锂离子电池采用的隔膜为聚丙烯(PP)多孔膜,聚乙烯(PE)多孔膜或聚丙烯(PP)/聚乙烯(PE)/聚丙烯(PP)复合多孔膜。这几种隔膜的热稳定性及热收缩率受到其所用聚丙烯(PP)和聚乙烯(PE)自身的材质限制,在电池受热的情况下,可能严重收缩甚至融化,进而导致电池内部短路,最终出现热失控,引发起火甚至爆炸的危险。同时聚丙烯(PP)和聚乙烯(PE)材质的隔膜与电极(正极和负极)之间无法形成粘附作用,当电池受到外力作用时,隔膜与电极之间容易发生错层,也容易造成电池内部短路。
为了改善隔膜的热稳定性,增强电池的安全性能,申请号为CN200980107526的发明专利申请公开了一种隔膜,该隔膜是在多孔基材的至少一个表面上涂覆一层陶瓷材料,该陶瓷材料层包括无机颗粒和粘接剂。使用这种隔膜,确实可以极大地改善其热稳定性,但是此陶瓷层与电极之间无法形成粘附作用,在电池受到外力作用下,隔膜与电极之间容易发生错层,也容易造成电池内部短路。
有鉴于此,确有必要提供一种具有良好安全性能和机械性能的隔膜及包含该隔膜的锂离子电池。
发明内容
本发明的目的之一在于:针对现有技术的不足,而提供一种具有良好安全性能和机械性能的隔膜。
为了达到上述目的,本发明采用如下技术方案:
一种锂离子电池用隔膜,包括多孔膜基材和涂覆在所述多孔膜基材表面的陶瓷材料层,以及涂覆在所述陶瓷材料层上位于表层的聚合物粘接层。陶瓷材料层可以在隔膜表面形成微观的物理性阻隔,减少锂枝晶对隔膜的刺穿作用,而且由于陶瓷材料本身的耐高温特性,涂覆在多孔膜基材上的陶瓷材料层可以提高隔膜的耐热性能;而涂覆在陶瓷材料层上位于表层的具有粘接作用的聚合物粘接层则可以在热压作用下在陶瓷材料层和电极之间形成粘接作用,防止隔膜与电极之间发生错层而导致的内部短路,增强电池安全性能。同时,通过聚合物粘接层的作用,隔膜和正极片、负极片之间联合为一体,可以增强电池的机械性能。需要说明的是,陶瓷材料层中虽然也含有具有聚合物粘接剂,但为了满足提高电池耐热性能的要求,一般需要比较密集的陶瓷粒子,这使得仅涂覆有陶瓷材料层的隔膜即使在热压的情况下,也不能与电极之间形成良好的粘接作用,仍然会有隔膜与电极错层的危险。因此,在陶瓷材料层的表面再涂覆一层聚合物粘接层,可以有效防止隔膜与电极的错层,进一步提高电池的安全性能。
作为本发明锂离子电池用隔膜的一种改进,所述的陶瓷材料层的厚度为0.5~20μm。当陶瓷材料层的厚度小于0.5μm,则由于其过薄,当电池中形成较长的枝晶时,不能起到较好的阻挡作用;当陶瓷材料层的厚度大于20μm,则由于陶瓷材料本身为非活性物质,在电池中相当于电阻的作用,过厚会使电池的性能恶化。另外,陶瓷处理层过厚还会对电池的能量密度有较大的影响。
作为本发明锂离子电池用隔膜的一种改进,所述的聚合物粘接层的厚度为0.1~10μm。当聚合物粘接层的厚度小于0.1μm时,隔膜和电极之间的粘接作用不够牢固,会有隔膜和电极发生错层的危险;当聚合物粘接层的厚度大于10μm时,还会对电池的能量密度有较大的影响。
作为本发明锂离子电池用隔膜的一种改进,所述聚合物粘接层的孔隙率为30%以上,以保证电池中锂离子等的畅通,从而保证电池具有良好的循环性能等。
作为本发明锂离子电池用隔膜的一种改进,所述的陶瓷材料层包括陶瓷粒子和粘接剂。
作为本发明锂离子电池用隔膜的一种改进,所述的陶瓷粒子为二氧化硅(SiO2)、三氧化二铝(Al2O3)、二氧化钛(TiO2)、二氧化锆(ZrO2)和氧化锌(ZnO)中的至少一种,这些陶瓷粒子具有较高的耐热温度,可以提高电池的耐高温性能;所述粘接剂为聚偏氟乙烯(PVDF)、丁苯橡胶(SBR)和羧甲基纤维素钠(CMC)中的至少一种,这些粘接剂在陶瓷粒子与陶瓷粒子、陶瓷粒子与多孔膜基体之间起到粘接作用。
作为本发明锂离子电池用隔膜的一种改进,所述聚合物粘接层中的聚合物为聚偏氟乙烯(PVDF),聚丙烯腈(PAN),聚氧乙烯(PEO)和聚甲基丙烯酸酯(PMMA)中的至少一种,这些聚合物具有良好的粘接性能,而且容易形成多孔网状结构,便于锂离子等的流通。
作为本发明锂离子电池用隔膜的一种改进,在所述多孔膜基材和所述陶瓷材料层之间处理有表面处理层,表面处理可以提高多孔膜基材的表面张力,增强其与陶瓷材料层之间的粘接能力。
作为本发明锂离子电池用隔膜的一种改进,所述表面处理层为采用化学氧化方法或物理方法在所述多孔膜基材上进行表面处理得到。例如,将多孔膜经过起毛剂溶液,或者采用具有不平整表面的压辊压过多孔膜。
本发明的又一目的在于提供一种锂离子电池,包括正极、负极、间隔于正极和负极之间的隔膜,以及电解液,所述隔膜为上述段落所述的锂离子电池用隔膜。实际组装时,将隔膜与正负极片组装成电芯,然后装入包装袋中,封装注液后,通过热压的方式使电极与隔膜之间形成粘结作用,然后活化成形,即可得到所述锂离子电池。相对于现有技术,本发明锂离子电池由于其隔膜的双层涂覆结构,具有良好的安全性能、高温性能、高压性能以及机械性能。
附图说明
图1为本发明锂离子电池用隔膜的结构示意图。
具体实施方式
下面结合实施例和说明书附图,对本发明作进一步详细的描述,但本发明的实施方式不限于此。
本发明的锂离子电池用隔膜的结构如图1所示,包括多孔膜基材1和涂覆在所述多孔膜基材1表面的陶瓷材料层2,以及涂覆在所述陶瓷材料层2上位于表层的聚合物粘接层3。
实施例1
隔膜的制备:
使用聚丙烯(PP)多孔膜作为多孔膜基材1,先采用起毛剂对多孔膜基材1进行表面处理,以增强其表面张力。
将二氧化硅(SiO2)陶瓷粒子与聚偏氟乙烯(PVDF)溶液中充分混合,得到陶瓷材料。然后采用印刷涂覆的方式将陶瓷材料涂覆在多孔膜基材1的两个面上,干燥,得到厚度为0.5μm的陶瓷材料层2。
将聚丙烯腈(PAN)配制成溶液,然后通过印刷涂覆的方式将其涂覆在陶瓷材料层2表面上,干燥,得到厚度为0.1μm,孔隙率为30%的聚合物粘接层3。
正极片的制备:
将钴酸锂(LiCoO2)、导电碳(Super-P)和聚偏氟乙烯(PVDF)按照95∶2∶3的质量比例混合在溶剂中,搅拌均匀,得到正极浆料。将浆料涂布在9μm的铝箔上,干燥,冷压,得到压实密度为1.6g/cm3的极片,再经过裁片、焊接极耳,得到正极片。
负极片的制备:
将天然石墨、导电碳(Super-P)和羧甲基纤维素钠(CMC)按照95∶2∶3的质量比例混合在溶剂中,搅拌均匀,得到负极浆料。将浆料涂布在9μm的铜箔上,干燥,冷压,得到压实密度为1.7g/cm3的极片,再经过裁片、焊接极耳,得到负极片。
锂离子电池的制备:
将得到的正极片、负极片和隔膜按次序卷绕成电芯,用铝塑薄膜将电芯顶封和侧封,留下注液口。然后从注液口灌注电解液,电解液的成分为乙烯碳酸酯(EC)、丙烯碳酸酯(PC)、二乙烯碳酸酯(DEC),三者的比例为3∶3∶4,封装。然后通过热压的方式使电极与隔膜之间形成粘结作用,再经过化成、容量等工序制得锂离子电池。
实施例2
隔膜的制备:
使用聚乙烯(PE)多孔膜作为多孔膜基材1,先采用具有不平整表面的压辊压过多孔膜,对多孔膜基材1进行表面处理,以增强其表面张力。
将三氧化二铝(Al2O3)陶瓷粒子与羧甲基纤维素钠(CMC)溶液中充分混合,得到陶瓷材料。然后采用挤压涂覆的方式将陶瓷材料涂覆在多孔膜基材1的两个面上,干燥,得到厚度为1μm的陶瓷材料层2。
将聚氧乙烯(PEO)配制成溶液,然后通过喷涂的方式将其涂覆在陶瓷材料层2表面上,干燥,得到厚度为0.5μm,孔隙率为40%的聚合物粘接层3。
锂离子电池的制备方法同实施例1,这里不再赘述。
实施例3
隔膜的制备:
使用聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯(PP/PE/PP)多孔膜作为多孔膜基材1,先采用具有不平整表面的压辊压过多孔膜,对多孔膜基材1进行表面处理,以增强其表面张力。
将二氧化钛(TiO2)陶瓷粒子与丁苯橡胶(SBR)溶液中充分混合,得到陶瓷材料。然后采用转移涂覆的方式将陶瓷材料涂覆在多孔膜基材1的两个面上,干燥,得到厚度为3μm的陶瓷材料层2。
将聚甲基丙烯酸酯(PMMA)配制成溶液,然后通过喷涂的方式将其涂覆在陶瓷材料层2表面上,干燥,得到厚度为1μm,孔隙率为50%的聚合物粘接层3。
锂离子电池的制备方法同实施例1,这里不再赘述。
实施例4
隔膜的制备:
使用聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯(PP/PE/PP)多孔膜作为多孔膜基材1,先采用起毛剂对多孔膜基材1进行表面处理,以增强其表面张力。
将二氧化锆(ZrO2)陶瓷粒子与丁苯橡胶(SBR)溶液中充分混合,得到陶瓷材料。然后采用转移涂覆的方式将陶瓷材料涂覆在多孔膜基材1的两个面上,干燥,得到厚度为5μm的陶瓷材料层2。
将聚偏氟乙烯(PVDF)配制成溶液,然后通过喷涂的方式将其涂覆在陶瓷材料层2表面上,干燥,得到厚度为3μm,孔隙率为60%的聚合物粘接层3。
锂离子电池的制备方法同实施例1,这里不再赘述。
实施例5
隔膜的制备:
使用聚丙烯(PP)多孔膜作为多孔膜基材1,先采用起毛剂对多孔膜基材1进行表面处理,以增强其表面张力。
将氧化锌(ZnO)陶瓷粒子与羧甲基纤维素钠(CMC)溶液中充分混合,得到陶瓷材料。然后采用印刷涂覆的方式将陶瓷材料涂覆在多孔膜基材1的两个面上,干燥,得到厚度为10μm的陶瓷材料层2。
将聚甲基丙烯酸酯(PMMA)配制成溶液,然后通过印刷涂覆的方式将其涂覆在陶瓷材料层2表面上,干燥,得到厚度为5μm,孔隙率为45%的聚合物粘接层3。
锂离子电池的制备方法同实施例1,这里不再赘述。
实施例6
隔膜的制备:
使用聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯(PP/PE/PP)多孔膜作为多孔膜基材1,先采用起毛剂对多孔膜基材1进行表面处理,以增强其表面张力。
将二氧化锆(ZrO2)陶瓷粒子与羧甲基纤维素钠(CMC)溶液中充分混合,得到陶瓷材料。然后采用转移涂覆的方式将陶瓷材料涂覆在多孔膜基材1的两个面上,干燥,得到厚度为20μm的陶瓷材料层2。
将聚丙烯腈(PAN)配制成溶液,然后通过喷涂的方式将其涂覆在陶瓷材料层2表面上,干燥,得到厚度为7μm,孔隙率为60%的聚合物粘接层3。
锂离子电池的制备方法同实施例1,这里不再赘述。
实施例7
隔膜的制备:
使用聚丙烯(PP)多孔膜作为多孔膜基材1,先采用具有不平整表面的压辊压过多孔膜,对多孔膜基材1进行表面处理,以增强其表面张力。
将二氧化钛(TiO2)陶瓷粒子与丁苯橡胶(SBR)溶液中充分混合,得到陶瓷材料。然后采用转移涂覆的方式将陶瓷材料涂覆在多孔膜基材1的两个面上,干燥,得到厚度为15μm的陶瓷材料层2。
将聚偏氟乙烯(PVDF)配制成溶液,然后通过喷涂的方式将其涂覆在陶瓷材料层2表面上,干燥,得到厚度为10μm,孔隙率为50%的聚合物粘接层3。
锂离子电池的制备方法同实施例1,这里不再赘述。
实施例8
隔膜的制备:
使用聚乙烯(PE)多孔膜作为多孔膜基材1,先采用具有不平整表面的压辊压过多孔膜,对多孔膜基材1进行表面处理,以增强其表面张力。
将三氧化二铝(Al2O3)陶瓷粒子与羧甲基纤维素钠(CMC)溶液中充分混合,得到陶瓷材料。然后采用挤压涂覆的方式将陶瓷材料涂覆在多孔膜基材1的两个面上,干燥,得到厚度为7μm的陶瓷材料层2。
将聚氧乙烯(PEO)配制成溶液,然后通过喷涂的方式将其涂覆在陶瓷材料层2表面上,干燥,得到厚度为6μm,孔隙率为40%的聚合物粘接层3。
锂离子电池的制备方法同实施例1,这里不再赘述。
实施例9
隔膜的制备:
使用聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯(PP/PE/PP)多孔膜作为多孔膜基材1,先采用具有不平整表面的压辊压过多孔膜,对多孔膜基材1进行表面处理,以增强其表面张力。
将氧化锌(ZnO)陶瓷粒子与丁苯橡胶(SBR)溶液中充分混合,得到陶瓷材料。然后采用转移涂覆的方式将陶瓷材料涂覆在多孔膜基材1的两个面上,干燥,得到厚度为12μm的陶瓷材料层2。
将聚甲基丙烯酸酯(PMMA)配制成溶液,然后通过喷涂的方式将其涂覆在陶瓷材料层2表面上,干燥,得到厚度为8μm,孔隙率为50%的聚合物粘接层3。
锂离子电池的制备方法同实施例1,这里不再赘述。
实施例10
隔膜的制备:
使用聚乙烯(PE)多孔膜作为多孔膜基材1,先采用起毛剂对多孔膜基材1进行表面处理,以增强其表面张力。
将二氧化锆(ZrO2)陶瓷粒子与丁苯橡胶(SBR)溶液中充分混合,得到陶瓷材料。然后采用转移涂覆的方式将陶瓷材料涂覆在多孔膜基材1的两个面上,干燥,得到厚度为17μm的陶瓷材料层2。
将聚甲基丙烯酸酯(PMMA)配制成溶液,然后通过喷涂的方式将其涂覆在陶瓷材料层2表面上,干燥,得到厚度为4μm,孔隙率为70%的聚合物粘接层3。
锂离子电池的制备方法同实施例1,这里不再赘述。
比较例1
隔膜的制备:
使用聚丙烯(PP)多孔膜作为多孔膜基材,先采用起毛剂对多孔膜基材进行表面处理,以增强其表面张力。
将二氧化硅(SiO2)陶瓷粒子与聚偏氟乙烯(PVDF)溶液中充分混合,得到陶瓷材料。然后采用印刷涂覆的方式将陶瓷材料涂覆在多孔膜基材的两个面上,干燥,得到厚度为5μm的陶瓷材料层。
锂离子电池的制备方法同实施例1,这里不再赘述。
比较例2
隔膜采用聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯(PP/PE/PP)复合多孔膜,不做涂覆处理。锂离子电池的制备方法同实施例1,这里不再赘述。
将实施例1至10和比较例1和2所得隔膜和电池进行如下测试:
耐热性测试:
将实施例1至10和比较例1和2所得隔膜在200度烘箱中烘烤5分钟,测试其收缩率,所得结果示于表1。
机械性能测试:
将实施例1至10和比较例1和2所得锂离子电池弯曲呈弧形,弧形的弧度为2,测试弯曲时所需要的力的大小,所得结果示于表1。
表1:实施例1至10和比较例1和2所得隔膜在200度烘箱中烘烤5分钟后的收缩率及弯曲呈弧度为2的弧形时所需要的力
组别 | 收缩率(%) | 力(kgf) |
实施例1 | 5 | 14 |
实施例2 | 4 | 16 |
实施例3 | 3 | 15 |
实施例4 | 3 | 17 |
实施例5 | 3 | 14 |
实施例6 | 2 | 17 |
实施例7 | 3 | 15 |
实施例8 | 2 | 16 |
实施例9 | 3 | 17 |
实施例10 | 2 | 15 |
比较例1 | 5 | 4 |
比较例2 | 90 | 3 |
由表1可知,本发明的隔膜和只涂覆有陶瓷材料层的收缩率差不多,但与未作涂覆处理的隔膜相比,收缩率大大降低,这表明本发明的隔膜具有优异的耐热性能。
由表1可知,本发明的锂离子电池与常规隔膜以及仅涂覆有陶瓷材料层的隔膜相比,将电池弯曲到相同程度时,所需要的力更大,这表明本发明的锂离子电池具有更好的机械性能,这是因为隔膜和电极之间具有聚合物粘接层。
电池的耐高温高压测试:
将实施例1至10和比较例1和2所得锂离子电池在60℃、4.3V下恒温恒压充电,记录充电60h、100h和140h后的充电电流,所得结果示于表2。
表2:实施例1至10和比较例1和2所得锂离子电池在60℃、4.3V下恒温恒压充电充电60h、100h和140h后的充电电流
由表2可知,与常规电池相比,本发明的锂离子电池在高温下具有与使用仅涂覆有陶瓷材料层的隔膜的锂离子电池相当的耐过充性能,能够应用于高电压的场合。
根据上述说明书的揭示和教导,本发明所属领域的技术人员还可以对上述实施方式进行变更和修改。因此,本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式,对本发明的一些修改和变更也应当落入本发明的权利要求的保护范围内。此外,尽管本说明书中使用了一些特定的术语,但这些术语只是为了方便说明,并不对本发明构成任何限制。
Claims (10)
1.一种锂离子电池用隔膜,其特征在于:包括多孔膜基材和涂覆在所述多孔膜基材表面的陶瓷材料层,以及涂覆在所述陶瓷材料层上位于表层的聚合物粘接层。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池用隔膜,其特征在于:所述的陶瓷材料层的厚度为0.5~20μm。
3.根据权利要求1所述的锂离子电池用隔膜,其特征在于:所述的聚合物粘接层的厚度为0.1~10μm。
4.根据权利要求1所述的锂离子电池用隔膜,其特征在于:所述聚合物粘接层的孔隙率大于30%。
5.根据权利要求1所述的锂离子电池用隔膜,其特征在于:所述的陶瓷材料层包括陶瓷粒子和粘接剂。
6.根据权利要求5所述的锂离子电池用隔膜,其特征在于:所述的陶瓷粒子为二氧化硅(SiO2)、三氧化二铝(Al2O3)、二氧化钛(TiO2)、二氧化锆(ZrO2)和氧化锌(ZnO)中的至少一种,所述粘接剂为聚偏氟乙烯(PVDF)、丁苯橡胶(SBR)和羧甲基纤维素钠(CMC)中的至少一种。
7.根据权利要求1所述的锂离子电池用隔膜,其特征在于:所述聚合物粘接层中的聚合物为聚偏氟乙烯(PVDF),聚丙烯腈(PAN),聚氧乙烯(PEO)和聚甲基丙烯酸酯(PMMA)中的至少一种。
8.根据权利要求1所述的锂离子电池用隔膜,其特征在于:在所述多孔膜基材和所述陶瓷材料层之间处理有表面处理层。
9.根据权利要求8所述的锂离子电池用隔膜,其特征在于:所述表面处理层为采用化学氧化方法或物理方法在所述多孔膜基材上进行表面处理得到。
10.一种锂离子电池,包括正极、负极、间隔于正极和负极之间的隔膜,以及电解液,其特征在于:所述隔膜为权利要求1至9任一项所述的锂离子电池用隔膜。
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